CN102173804B - 一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，它涉及一种硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法。它解决了现有制备硅硼碳氮铝材料的方法存在成本高、工艺复杂和难于制造大尺寸块体陶瓷材料的问题。方法：一、称取立方硅粉、六方氮化硼、石墨和氮化铝粉为原料；二、原料球磨，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末进行气氛热压烧结即完成。本发明具有制备过程简单、工艺可控、能够制造大尺寸块体陶瓷材料、成本低、产量高，适于工业化生产等优点，可成为开发硅硼碳氮铝陶瓷复合材料在工业中应用的有效手段；所得以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的力学性能好。

Description

一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法
技术领域
本发明涉及一种硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法。
背景技术
硅硼碳氮陶瓷作为一种新型的高温结构材料，由于存在较多的共价键结构，赋予了材料较高的热稳定性、抗氧化性以及抗蠕变等性能。但是，利用有机先驱体制备的硅硼碳氮陶瓷，在1500℃氧化超过24小时，原本非晶态的氧化层就会结晶，并伴有气泡的产生。为了改进氧化层的质量，人们制备出了硅硼碳氮铝陶瓷体系，希望通过形成Al2O3/B2O3/SiO2玻璃态物质，以阻止硼的挥发和气泡的产生，从而达到改进硅硼碳氮陶瓷的抗氧化性的目的。实验表明，铝的加入的确对氧化行为产生了有利的影响，它可以有效阻止硅硼碳氮陶瓷高温氧化时氧化层中常常出现的开裂和气泡现象。
目前制备硅硼碳氮铝材料主要采用首先合成有机先驱体，然后再缓慢裂解生成无机粉末，最后再制备陶瓷材料的方法。虽然此方法制备的材料具有组织均匀，性能高等特点，但该方法却有原材料来源少、价格高(致使成本增加)，合成步骤复杂，工艺难于控制，合成条件苛刻，产量低，难于制造大尺寸块体陶瓷材料等缺点，因而成为其在实际应用方面的瓶颈。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有制备硅硼碳氮铝材料的方法存在成本高、工艺复杂和难于制造大尺寸块体陶瓷材料的问题，而提供了一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法。
以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法按以下步骤进行：一、称取纯度为99％～99.9％的立方硅粉(c-Si)、纯度为98％～99.9％的六方氮化硼(h-BN)、纯度为99％～99.9％的石墨(C)和纯度为98％～99.9％的氮化铝粉(AlN)为原料，其中各原料的摩尔比为Si∶BN∶C∶AlN＝1∶0.5∶1.5∶0.3；二、将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨10～100h，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1500～2000℃、压强为10～60MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结10～40min，即完成以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备；
其中步骤一中原料的粒径均为1～15μm；步骤二氮化硅球磨罐中的球料比为10～100∶1；步骤二中球磨的参数为：主盘转速100～400r/min，行星盘相对转速400～1600r/min。
本发明提出用机械合金化后热压烧结的方法制备硅硼碳氮铝陶瓷复合材料，具有制备过程简单、工艺可控、能够制造大尺寸块体陶瓷材料、成本低、产量高，适于工业化生产等优点，可成为开发硅硼碳氮铝陶瓷复合材料在工业中应用的有效手段。
本发明制备所得非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料，经测试，其抗弯强度为429～530MPa，弹性模量为178～226GPa，断裂韧性为3.6～5.6MPa·m1/2，硬度为11.9～13.0GPa，密度为2.76～2.95g/cm3。
附图说明
图1为具体实施方式十中所得非晶态的硅硼碳氮铝粉末的XRD谱图；图2为具体实施方式十中所得非晶态的硅硼碳氮铝粉末的高分辨电镜图。
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法按以下步骤进行：一、称取纯度为99％～99.9％的立方硅粉(c-Si)、纯度为98％～99.9％的六方氮化硼(h-BN)、纯度为99％～99.9％的石墨(C)和纯度为98％～99.9％的氮化铝粉(AlN)为原料，其中各原料的摩尔比为Si∶BN∶C∶AlN＝1∶0.5∶1.5∶0.3；二、将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨10～100h，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1500～2000℃、压强为10～60MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结10～40min，即完成以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备；
其中步骤一中原料的粒径均为1～15μm；步骤二氮化硅球磨罐中的球料比为10～100∶1；步骤二中球磨的参数为：主盘转速100～400r/min，行星盘相对转速400～1600r/min。
本实施方式步骤二中主盘与行星盘的转向是相反的。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨10h。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一不同的是步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨100h。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一不同的是步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨20～80h。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一不同的是步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨50h。其它步骤及参数与具体实施方式一相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1500℃、压强为10MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结40min。其它步骤及参数与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为2000℃、压强为60MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结10min。其它步骤及参数与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1600～1900℃、压强为20～50MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结20～30min。其它步骤及参数与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1800℃、压强为30MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结25min。其它步骤及参数与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式十：本实施方式以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法按以下步骤进行：一、称取纯度为99.5％的立方硅粉(c-Si)、纯度为98％的六方氮化硼(h-BN)、纯度为99.9％的石墨(C)和纯度为99.9％的氮化铝粉(AlN)为原料，其中各原料的摩尔比为Si∶BN∶C∶AlN＝1∶0.5∶1.5∶0.3；二、将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨30h，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1800℃、压强为30MPa的氩气气氛下进行热压烧结30min，即完成以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备；
其中步骤一中原料的粒径均为1～15μm；步骤二氮化硅球磨罐中的球料比为50∶1；步骤二中球磨的参数为：主盘转速350r/min，行星盘相对转速400r/min。
本实施方式制备所得非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料，经测试，其抗弯强度为429MPa，弹性模量为178GPa，断裂韧性为3.6MPa·m1/2，硬度为13.0GPa，密度为2.76g/cm3。
本实施方式步骤二中所得非晶态的硅硼碳氮铝粉末，从其XRD谱图(图1)和高分辨电镜图(图2)可证明确实为非晶态的硅硼碳氮铝粉末。
具体实施方式十一：本实施方式以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法按以下步骤进行：一、称取纯度为99.5％的立方硅粉(c-Si)、纯度为98％的六方氮化硼(h-BN)、纯度为99.9％的石墨(C)和纯度为99.9％的氮化铝粉(AlN)为原料，其中各原料的摩尔比为Si∶BN∶C∶AlN＝1∶0.5∶1.5∶0.3；二、将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨80h，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1800℃、压强为30MPa的氮气气氛下进行热压烧结35min，即完成以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备；
其中步骤一中原料的粒径均为1～15μm；步骤二氮化硅球磨罐中的球料比为30∶1；步骤二中球磨的参数为：主盘转速350r/min，行星盘相对转速500r/min。
本实施方式制备所得非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料，经测试，其抗弯强度为530MPa，弹性模量为226GPa，断裂韧性为5.6MPa·m1/2，硬度为11.9GPa，密度为2.95g/cm3。

Claims (5)

1.一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法按以下步骤进行：一、称取纯度为99％～99.9％的立方硅粉、纯度为98％～99.9％的六方氮化硼、纯度为99％～99.9％的石墨和纯度为98％～99.9％的氮化铝粉为原料，其中各原料的摩尔比为Si∶BN∶C∶AlN＝1∶0.5∶1.5∶0.3；二、将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨10～100h，得到非晶态的硅硼碳氮铝粉末；三、非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1500～2000℃、压强为10～60MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结10～40min，即完成以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备；
其中步骤一中原料的粒径均为1～15μm；步骤二氮化硅球磨罐中的球料比为10～100∶1；步骤二中球磨的参数为：主盘转速100～400r/min，行星盘相对转速400～1600r/min。
2.根据权利要求1所述的一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨20～80h。
3.根据权利要求1所述的一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于步骤二中将称取的原料和氮化硅磨球共同放入氮化硅球磨罐中，在氩气保护下采用行星式球磨机进行球磨50h。
4.根据权利要求1、2或3所述的一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1600～1900℃、压强为20～50MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结20～30min。
5.根据权利要求4所述的一种以氮化铝粉为铝源的非晶和纳米晶硅硼碳氮铝陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于步骤三中非晶态的硅硼碳氮铝粉末置于烧结温度为1800℃、压强为30MPa的氩气或氮气气氛下进行热压烧结25min。
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