CN102164743A - 层压板、电路板和半导体器件 - Google Patents

层压板、电路板和半导体器件 Download PDF

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Abstract

本申请公开了层压板，其包括绝缘树脂层以及形成为与所述绝缘树脂层接触的金属箔。层压板的特征为当所述金属箔在25℃的拉伸弹性模量(A)不低于30GPa且不高于60GPa、所述金属箔的热膨胀系数(B)不低于10ppm且不高于30ppm、所述绝缘树脂层在25℃的弯曲弹性模量(C)不低于20GPa且不高于35GPa并且所述绝缘树脂层从25℃至Tg在XY方向的热膨胀系数(D)不低于5ppm且不高于15ppm时，由以下公式(1)表示的所述绝缘树脂层和所述金属箔之间的界面应力不超过7×104，公式(1)界面应力＝{(B)-(D)}×{(A)-(C)}×{Tg-25[℃]}其中Tg表示所述绝缘树脂层的玻璃化转变温度。

Description

层压板、电路板和半导体器件
技术领域
本发明涉及层压板、电路板和半导体器件。
背景技术
随着最近电子设备的小型化和高功能化，用于安装于其上的印制线路板的材料需要有能够与小型化、薄型化、高集成化、高多层化和高耐热性相配合的性质。针对这些要求，印制线路板中的翘曲成为问题。
当印制线路板中出现翘曲时，在安装过程中，可能会有缺点，例如部件的安装缺陷、连接失败、黏着在生产线上等。此外，即使对于安装后的产品，当印制线路板在热循环测试中翘曲时，很容易在印制线路板和安装的部件之间施加应力，从而很容易造成通孔断路和部件连接部分的断路。
印制线路板中发生翘曲的主要因素可能是布线图案中铜残余率的不均匀分布、部件位置、表面电阻开口率等。
此外，其它因素可能是构成印制线路板的层压板在层压成型时的应力以及浸渍至构成层压板的基材中所导致的树脂组分厚度的变化等。作为其对策，已实施了向树脂组分加入无机填料的方法(例如专利文献1)。然而，高刚性基材的使用可能引起冲孔加工变差等的新问题，因此需要安装前后均具有很小翘曲的层压板。
专利文献1：日本专利申请公开第2005-048036号
发明内容
本发明要解决的问题
作为印制线路板，提供了减少了翘曲且安装可靠性优异的层压板和电路板。
解决问题的手段
通过以下(1)至(17)中描述的本发明实现上述目的：
[1]一种层压板，其包括绝缘树脂层以及与所述绝缘树脂层接触金属箔，其中当所述金属箔在25℃的拉伸弹性模量(A)不低于30GPa且不高于60GPa、所述金属箔的热膨胀系数(B)不低于10ppm且不高于30ppm、所述绝缘树脂层在25℃的弯曲弹性模量(C)不低于20GPa且不高于35GPa并且所述绝缘树脂层从25℃至Tg在XY方向的热膨胀系数(D)不低于5ppm且不高于15ppm时，由以下公式(1)表示的所述绝缘树脂层和所述金属箔之间的界面应力不超过7×104，
公式(1)
界面应力＝{(B)-(D)}×{(A)-(C)}×{Tg-25[℃]}
其中Tg表示所述绝缘树脂层的玻璃化转变温度。
[2]如[1]所述的层压板，其中所述界面应力不超过2×104。
[3]如[1]或[2]所述的层压板，其中所述金属箔是铜箔。
[4]如[1]至[3]中任一项所述的层压板，其中所述金属箔含有镀膜。
[5]如[1]至[4]中任一项所述的层压板，其中所述绝缘树脂层含有通过用树脂组合物浸渍基材而形成的预浸料。
[6]如[5]所述的层压板，其中所述树脂组合物含有环氧树脂。
[7]如[5]或[6]所述的层压板，其中所述树脂组合物含有氰酸酯树脂。
[8]如[7]所述的层压板，其中所述氰酸酯树脂是由以下式(I)表示的线型酚醛型(novolac type)氰酸酯树脂，
Figure BPA00001332104100021
其中n为任意整数。
[9]如[7]或[8]所述的层压板，其中所述氰酸酯树脂的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于5wt％且不高于50wt％。
[10]如[6]所述的层压板，其中所述环氧树脂的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于1wt％且不高于55wt％。
[11]如[5]至[10]中任一项所述的层压板，其中所述树脂组合物含有无机填料。
[12]如[11]所述的层压板，其中所述无机填料的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于20wt％且不高于80wt％。
[13]如[5]至[12]中任一项所述的层压板，其中所述基材是玻璃纤维基材。
[14]如[1]至[13]中任一项所述的层压板，其中所述金属箔的厚度为不低于1μm且不高于70μm。
[15]如[1]至[14]中任一项所述的层压板，其中所述绝缘树脂层的厚度为不低于10μm且不高于1,000μm。
[16]一种电路板，其是通过对[1]至[15]中任一项所述的层压板进行电路加工而获得的。
[17]一种半导体器件，其是通过将半导体元件安装在[16]所述的电路板上而制成的。
同时，上述组分的任意组合或者本发明在方法和器件等中的表达的转换也可以有效地作为本发明的一个方面。
发明效果
根据本发明，能够提供具有减少了翘曲且安装可靠性优异的层压板和电路板作为印制线路板。
实施本发明的最佳方式
以下将描述本发明的层压板和电路板。
本发明的层压板由金属箔和绝缘树脂层组成。金属箔被形成为与绝缘树脂层接触。此外，该金属箔可以被形成为覆盖绝缘树脂层的整个表面或其一部分。此外，金属箔可以被形成在绝缘树脂层的一个表面或两个表面上。例如，层压板可以是双面覆铜箔层压板或电路板。
金属箔在25℃的拉伸弹性模量(A)不低于30GPa且不高于60GPa，且更优选不低于35GPa且不高于50GPa。拉伸弹性模量在该范围内时，能够制备电路加工后翘曲很小的层压板。
例如，可以通过改变金属箔中金属(铜)的晶粒大小来控制金属箔的拉伸弹性模量(A)。例如，当金属(铜)的晶粒大小增加时，弹性模量降低。当晶粒大小降低时，弹性模量增加。
在本文中，例如，可以通过调节电镀条件来控制金属(铜)的晶粒大小。
根据本发明，能够从金属箔获得镀膜，其是通过对金属箔的组分材料(金属)进行电镀而制备的。
为了测量金属箔的拉伸弹性模量(A)，可以使用例如自动绘图仪(autograph)。具体地说，首先，根据JIS Z 2201制备样品。可以使用自动绘图仪(岛津公司的产品)根据JIS Z 2201用13号测试片测量样品的形状。
此外，金属箔的热膨胀系数(B)优选不低于10ppm且不高于30ppm，并且更优选不低于10ppm且不高于20ppm。当热膨胀系数在该范围内时，能够获得其中金属箔和绝缘树脂层的热膨胀率之间的差别小且在芯片安装时的翘曲很小的层压板。
对构成金属箔的金属没有特别限定，并且其实例包括铁、镍、铜、铝等。其中，优选铜箔作为金属箔。铜箔制备过程中所含的杂质是允许的。
例如，可以通过改变金属箔的种类来控制金属箔的热膨胀系数(B)。例如，铝的热膨胀系数(B)值为24ppm，而铜的热膨胀系数(B)的值为约17ppm。
为了测量热膨胀系数(B)，可以使用例如TMA(热机械分析)装置。具体地说，可以从电解金属箔(铜箔)制备大小为4mm×20mm的测试片并且使用TMA(热机械分析)装置(TA仪器公司的产品)以10℃/min的速率将其加热以测量热膨胀系数(B)。
绝缘树脂层在25℃的弯曲弹性模量(C)不低于20GPa且不高于35GPa，并且更优选不低于25GPa且不高于35GPa。当弯曲弹性模量在该范围内时，能够获得几乎不受金属箔的影响，且在生产电路之后的翘曲降低的层压板。
此外，绝缘树脂层从25℃至Tg在XY方向的热膨胀系数(D)不低于5ppm且不高于15ppm，并且更优选不低于5ppm且不高于10ppm。当热膨胀系数在该范围内时，能够获得其中绝缘树脂层和芯片的热膨胀率之间的差别小，并且在芯片安装时的翘曲很小的层压板。
例如，可以通过改变构成绝缘树脂层的填料的含量、预浸料中玻璃布的比例、玻璃的组成、树脂的种类等来控制绝缘树脂层的弯曲弹性模量(C)或者绝缘树脂层的热膨胀系数(D)。
例如，当填料含量增加时，会增加绝缘树脂层的弯曲弹性模量(C)。当使用氰酸酯树脂作为树脂时，可以增加绝缘树脂层的弯曲弹性模量(C)。
可以使用动态机械分析仪(DMA)(DMA983动态机械分析仪，TA仪器公司制造)来测量绝缘树脂层的弯曲弹性模量(C)。具体地说，对覆铜箔层压板的整个表面进行蚀刻以制备宽度为15mm、厚度为0.1mm且长度为25mm的样品以根据JIS K 6911用DMA装置测量弯曲弹性模量(C)。
另一方面，可以使用TMA(热机械分析)装置来测量绝缘树脂层的热膨胀系数(D)。具体地说，对覆铜箔层压板的整个表面进行蚀刻以从通过裁剪(stripping)铜箔而获得的基板制备大小为4mm×20mm的测试片。可以通过使用TMA(热机械分析)装置(TA仪器公司的产品)以10℃/min的速率加热测试片而测量热膨胀系数(D)。
当上述金属箔在25℃的拉伸弹性模量为(A)，上述金属箔的热膨胀系数为(B)，上述绝缘树脂层在25℃的弯曲弹性模量为(C)，且上述绝缘树脂层从25℃至Tg在XY方向的热膨胀系数为(D)时，由以下公式(1)表示的界面应力(界面应力参数)可以为不高于7×104，且更优选为不高于2×104，表明金属箔和绝缘树脂层之间的界面处的应力差异，
公式(1)
界面应力＝{(B)-(D)}×{(A)-(C)}×{Tg-25[℃]}
其中Tg表示绝缘树脂层的玻璃化转变温度。
在本文中，界面应力值表示绝对值。
当界面应力不高于7×104时，由于金属箔和绝缘树脂层之间或者金属箔和安装部件之间的界面应力，电路板的翘曲以及安装后的翘曲可以被降低，并且部件安装板的可靠性可以被增强。
此外，当界面应力不高于2×104时，可以进一步增强金属箔和绝缘树脂层之间的剥离强度。因此，尽管改变了金属箔的形成，层压板的粘着性很高，从而层压板的可靠性优异。这样，如所设计地获得层压板，从而可以提高本发明层压板的制造极限。
DMA装置可用于测量绝缘树脂层的玻璃化转变温度Tg。
在专利文献1中所公开的一种制备覆金属箔层压板的常规方法中，通过将金属箔层压在高刚性基材的一个表面或两个表面上然后在压力下对其进行加热而形成覆金属箔层压板。以前，在使用这种高刚性基材的技术领域中，考虑到为防止金属箔起皱纹并具有优异的处理性能的生产性，通常使用约80GPa至110GPa的高弹性金属箔作为金属箔的典型实例。因此，专利文献1未详细描述金属箔的弹性模量，但从上述生产性的角度，在专利文献1中使用了约80GPa至110GPa的金属箔。
然而，本发明人研究并在最近发现，在本发明要求高规格的条件下，当使用高弹性金属箔作为高刚性基材时，在安装前后出现的即使微小的翘曲也会造成问题。
在本发明中，如上文所述，使用低弹性金属箔而不是高弹性金属箔作为高刚性绝缘树脂层。因此，可以降低(i)金属箔和绝缘树脂层之间或者(ii)金属箔和安装部件之间的界面应力的差异。从而，可以抑制安装前后的翘曲。这样，在本发明中，能够获得可靠性优异的层压板。在本文中，高刚性绝缘树脂层的使用可以降低(iii)绝缘树脂层和安装部件之间的界面应力的差异，并且能够获得可靠性优异的层压板。
本发明的绝缘树脂层包含用树脂组分(树脂组合物)浸渍基材(纤维状基材)而获得的预浸料。
在下文中，将详细描述本发明的树脂组合物、预浸料和层压板。
本发明的树脂组合物用于通过用树脂组合物浸渍基材而形成板状预浸料，且该组合物包含树脂和/或其预聚物。此外，本发明的预浸料是通过用上述树脂组合物浸渍纤维状基材而形成的。此外，用于本发明的层压板的绝缘树脂层是通过将一种或多种上述预浸料成型而形成的。
在下文中，将描述本发明的树脂组合物。
对树脂组合物没有特别限定，但优选树脂组合物含有热固性树脂。从而可以增强预浸料的耐热性。
热固性树脂的实例包括线型酚醛型酚醛树脂(novolac type phenol resins)，如苯酚线型酚醛树脂、甲酚线型酚醛树脂、双酚A线型酚醛树脂等；包括甲阶型酚醛树脂的酚醛树脂，如未改性的甲阶酚醛树脂、被桐油、亚麻籽油或胡桃油改性的油改性的甲阶酚醛树等；双酚型环氧树脂，如双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚P型环氧树脂、双酚Z型环氧树脂等；线型酚醛型环氧树脂，如苯酚线型酚醛型环氧树脂、甲酚线型酚醛环氧树脂等；环氧树脂，如联苯型环氧树脂、联苯芳烷基型环氧树脂、芳基亚烷基型环氧树脂、萘型环氧树脂、蒽型环氧树脂、苯氧基型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、降冰片烯型环氧树脂、金刚烷型环氧树脂、芴型环氧树脂等；含三嗪的树脂，如脲醛树脂、三聚氰胺树脂等；不饱和聚酯树脂；双马来酰亚胺树脂；聚氨酯树脂；邻苯二甲酸二烯丙酯树脂；有机硅树脂(silicone resins)；含苯并恶嗪的树脂；氰酸酯树脂；等。
这些树脂可以单独使用，也可以将其中具有不同重均分子量的两种或更多种组合，或者将其中的一种或多种与其预聚物组合。
在这些树脂中，尤其优选氰酸酯树脂(包括氰酸酯树脂的预聚物)。因此，使用氰酸酯树脂可以降低预浸料的热膨胀系数。此外，氰酸酯树脂显示优异的电性质(低介电常数、低介电正切)、预浸料的机械强度等。
对上述氰酸酯树脂没有特别限定，但其可以通过例如使卤代的氰化合物与酚类化合物反应以通过适当方法(如加热等，必要时)得到它们的预聚物而获得。具体实例包括双酚型氰酸酯树脂，如线型酚醛型氰酸酯树脂、双酚A型氰酸酯树脂、双酚E型氰酸酯树脂、四甲基双酚F型氰酸酯树脂等。这些树脂可以单独使用，或者可以将多种组合使用。
在这些树脂中，优选线型酚醛型氰酸酯树脂。因此，线型酚醛型氰酸酯树脂的使用可以增加交联密度，导致耐热性的增加，并从而增加树脂组合物阻燃性等。原因之一可能是线型酚醛型氰酸酯树脂固化后三嗪环的形成。另一个可能的原因是线型酚醛型氰酸酯树脂由于其结构中的较高苯环比例而易于碳化。此外，即使当预浸料的厚度不高于0.5mm时，通过预浸料的固化而制备的层压板也可以显示优异的刚性。具体而言，这样的层压板在加热时显示优异的刚性并且因此在半导体组件的安装过程中高度可靠。
上述线型酚醛型氰酸酯树脂可以是例如由通式(I)表示的化合物，
Figure BPA00001332104100071
其中n为任意整数。
对由上述通式(I)表示的线型酚醛型氰酸酯树脂的平均重复单元数n没有特别限定，但其优选为1至10，尤其优选为2至7(在下文中，除非另外具体说明，“至”表示包括上限值和下限值二者)。若平均重复单元数n低于前述下限值，则线型酚醛型氰酸酯树脂可能显示很差的耐热性，在某些情况下导致在加热过程中低分子量物质的消除或蒸发。若平均重复单元数n超过前述上限值，则熔融粘度可能增加，导致在某些情况下预浸料的成型性变差。
对氰酸酯树脂的重均分子量没有特别限定，但重均分子量优选为500至4,500，且尤其优选为600至3,000。若重均分子量低于上述下限值，则制备的预浸料具有粘性，且在接触时，预浸料会互相粘附，或者在某些情况下会造成树脂迁移。若重均分子量超出上述上限值，则反应速度过高，使得用于形成基板(尤其是电路板)的成型可能有缺陷，或者在某些情况下使层间剥离强度变差。
可以通过例如GPC(凝胶渗透色谱，标准物质：以聚苯乙烯换算)测量氰酸酯树脂的重均分子量。
尽管没有特别的限定，氰酸酯树脂可以单独使用，其中具有不同重均分子量的两种或更多种可以组合，或者其中的一种或多种可以与其预聚物组合。
对热固性树脂(例如氰酸酯树脂)的含量没有特别限定，但基于树脂组合物的总重量优选为5至50wt％，且尤其优选为20至40wt％。若含量低于上述下限值，则在某些情况下可能很难形成预浸料，而若含量超出上述上限值，则在某些情况下预浸料的强度可能会变差。
树脂组合物优选含有无机填料。因此，即使是薄型层压板(例如厚度不高于0.5mm)也可以具有优异的强度。此外，也可以改善层压板的低热膨胀性。
无机填料的实例包括硅酸盐，如滑石、煅烧的粘土、未煅烧的粘土、云母、玻璃等；氧化物，如氧化钛、氧化铝、硅石、熔融硅石等；碳酸盐，如碳酸钙、碳酸镁、水滑石等；氢氧化物，如氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙等；硫酸盐或亚硫酸盐，如硫酸钡、硫酸钙、亚硫酸钙等；硼酸盐，如硼酸锌、偏硼酸钡、硼酸铝、硼酸钙、硼酸钠等；氮化物，如氮化铝、氮化硼、氮化硅、氮化碳等；以及钛酸盐，如钛酸锶、钛酸钡等。作为无机填料，这些可以单独使用，或将其两种或更多种组合使用。其中，考虑到优异的低热膨胀性，优选硅石，且尤其优选熔融硅石(尤其是球形熔融硅石)。熔融硅石的形状可以是碾碎的或球形的。为了确保其浸渍纤维状基材的能力，其能够以适于期望目的的方式使用；例如，使用球形硅石以降低树脂组合物的熔融粘度。
对无机填料的平均粒径没有特别限定，但优选为0.01至5.0μm，且尤其优选为0.1至2.0μm。若无机填料的粒径低于上述下限值，则清漆变得太粘稠，使得可能在某些情况下影响预浸料形成期间的可加工性。若无机填料的粒径超出上述上限值，则在某些情况下可能发生不利的现象，如清漆中无机填料的沉降。
可以通过例如粒径分布分析仪(LA-500，Horiba公司的产品)测量该平均粒径。
对该无机填料没有特别限定，并且无机填料可以是平均粒径为单分散的无机填料以及平均粒径为多分散的无机填料。或者，可以单独使用平均粒径为单分散的和/或多分散的无机填料或者可以组合使用其两种或更多种。
此外，无机填料优选为平均粒径不高于5.0μm的球形硅石(尤其是球形熔融硅石)，尤其优选平均粒径为0.01至2.0μm的球形熔融硅石。这样可以改善无机填料的填充性。
对无机填料的含量没有特别限定，但基于树脂组合物的总重量优选为20至80wt％，且尤其优选为30至70wt％。当含量在上述范围内时，层可以尤其具有低热膨胀性且吸湿性更低。
当使用氰酸酯树脂(尤其是线型酚醛型氰酸酯树脂)作为热固性树脂时，优选使用环氧树脂(基本不含卤素)。对环氧树脂没有特别限定，且其实例包括双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚线型酚醛型环氧树脂、甲酚线型酚醛型环氧树脂、联苯型环氧树脂、芳基亚烷基型环氧树脂、萘型环氧树脂、三苯酚甲烷型环氧树脂、脂环族环氧树脂及其共聚物。这些树脂可以单独使用或者将其多种组合使用。
作为环氧树脂，其中可以组合具有不同重均分子量的两种或更多种，或者其中一种或多种可以与其预聚物组合。
对环氧树脂的含量没有特别限定，但基于树脂组合物的总重量优选为1至55wt％，其尤其优选为2至40wt％。若环氧树脂的含量低于上述下限值，则氰酸酯树脂的反应性可能会较差，或者在某些情况下所形成的产物的耐湿性可能变差。若含量超出上述上限值，则在某些情况下耐热性可能变差。
对环氧树脂的重均分子量没有特别限定，但重均分子量优选为500至20,000，且尤其优选为800至15,000。若重均分子量低于上述下限值，则在某些情况下预浸料会具有粘性，并且若其超出上述上限值，则其在预浸料的形成过程中浸渍纤维状基材的能力可能会变差，使得在某些情况下不能制备均一的产品。
可以通过例如GPC测量环氧树脂的重均分子量。
当使用氰酸酯树脂(尤其是线型酚醛型氰酸酯树脂)作为热固性树脂时，优选使用酚醛树脂。酚醛树脂的实例包括线型酚醛型酚醛树脂、甲阶型酚醛树脂、芳基亚烷基型酚醛树脂等。作为酚醛树脂，其可以单独使用，其中具有不同重均分子量的两种或更多种可以组合，或者其中一种或多种可以与其预聚物组合。其中，尤其优选芳基亚烷基型酚醛树脂。这样，可以改善吸湿后焊锡的耐热性。
对酚醛树脂的含量没有特别限定，但基于树脂组合物的总重量优选为1至55wt％，且尤其优选5至40wt％。若酚醛树脂的含量低于上述下限值，则在某些情况下耐热性可能会变差，并且若含量超出上述上限值，则在某些情况下低热膨胀性可能会变差。
对酚醛树脂的重均分子量没有特别限定，但重均分子量优选为400至18,000，且尤其优选为500至15,000。若重均分子量低于上述下限值，则预浸料在某些情况下可能具有粘性，并且若其超出上述上限值，则其在预浸料的形成期间浸渍纤维状基材的能力可能会变差，使得在某些情况下不能制备均一的产品。
可以使用例如GPC测量酚醛树脂的重均分子量。
对树脂组合物没有特别限定，优选使用偶联剂。偶联剂的使用可以改善热固性树脂和无机填料之间界面处的润湿性，使得热固性树脂和无机填料能够均一地沉淀在纤维状基材上，并且可以改善耐热性，尤其是吸湿后焊锡的耐热性。
偶联剂可以选自通常用作偶联剂的那些。具体地，可以优选使用一种或多种偶联剂，其选自环氧硅烷偶联剂，阳离子硅烷偶联剂、氨基硅烷偶联剂、钛酸酯偶联剂和硅油偶联剂。因此，可以改善无机填料界面的润湿性，并且可以进一步改善耐热性。
偶联剂的加入量取决于无机填料的比表面积，因此对其没有特别限定。然而，基于100重量份的无机填料，优选其为0.05至3重量份，且尤其优选为0.1至2重量份。当含量低于前述下限值时，不能充分覆盖无机填料，使得在某些情况下其改善耐热性的效果变差，并且若含量超出上述上限值，则其可能影响反应，在某些情况下导致弯曲强度变差。
在树脂组合物中，必要时可以使用硬化促进剂。作为硬化促进剂，可以使用已知的硬化促进剂。其实例包括有机金属盐，如环烷酸锌、环烷酸钴、辛酸锌、辛酸钴、双乙酰丙酮酸钴(II)、三乙酰丙酮酸钴(III)等；叔胺，如三乙胺、三丁胺、偶氮二环[2，2，2]辛烷等；咪唑，如2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-乙基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基咪唑、2-苯基-4，5-二羟基咪唑等；酚类化合物，如苯酚、双酚A、壬基苯酚等；有机酸，如乙酸、苯甲酸、水杨酸、对甲苯磺酸等；以及其混合物。作为硬化促进剂，可以单独使用这些硬化促进剂(包括其衍生物)，或者可以组合物使用其中的两种或更多种(包括其衍生物)。
对硬化促进剂的含量没有特别限定，但基于树脂组合物的总重量优选为0.05至5wt％，且尤其优选为0.2至2wt％。当含量低于上述下限值时，在某些情况下可能不显示其促进硬化的效果，并且当其超出上述上限值时，在某些情况下预浸料的贮存稳定性会变差。
树脂组合物可以与以下物质一起使用：热塑性树脂，如苯氧树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、聚苯醚树脂、聚醚砜树脂、聚酯树脂、聚乙烯树脂、聚苯乙烯树脂等；聚苯乙烯热塑性弹性体，如苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-异戊二烯共聚物等；热塑性弹性体，如聚烯烃热塑性弹性体、聚酰胺弹性体、聚酯弹性体等；以及二烯弹性体，如聚丁二烯、环氧改性的聚丁二烯、丙烯酰改性的聚丁二烯、甲基丙烯酰改性的聚丁二烯等。
必要时，上述树脂组合物可以含有不同于上述组分的添加剂，如颜料、染料、消泡剂、均化剂、紫外线吸收剂、发泡剂、抗氧化剂、阻燃剂、离子捕捉剂等。
以下将描述预浸料。
本发明的预浸料是通过用上述树脂组合物浸渍基材而形成的。因此，可以获得具有多种优异性质(如介电性质以及高温和高湿度条件下的机械和电连接的可靠性)的预浸料，且其适于制备印制线路板。
本发明中所用的纤维状基材的实例包括玻璃纤维状基材，如玻璃布、玻璃无纺布等；聚酰胺型树脂纤维，如聚酰胺树脂纤维、芳香族聚酰胺树脂纤维、全芳香族聚酰胺树脂纤维等；聚酯型树脂纤维，如聚酯树脂纤维、芳香族聚酯树脂纤维、全芳香族聚酯树脂纤维等；由含有聚酰亚胺树脂纤维或氟树脂纤维等作为主要成分的纺织布或无纺布组成的合成纤维状基材；以及有机纤维状基材，如含有牛皮纸、棉短绒纸或短绒和牛皮纸浆(craft pulp)的混合纸等作为主要成分的纸基材。其中，优选使用玻璃纤维基材。玻璃纤维基材的使用可以增强预浸料的强度和吸水率。此外，可以降低预浸料的热膨胀系数。
可以通过以下方法用本发明中获得的树脂组合物浸渍纤维状基材，例如使用本发明的树脂组合物来制备树脂清漆并将纤维状基材浸没在树脂清漆中，使用各种涂布机进行涂布，使用喷雾器进行喷涂等。在这些方法中，优选将纤维状基材浸没在树脂清漆中。这样可以改善树脂组合物对纤维状基材的浸渍能力。当将纤维状基材浸没在树脂清漆中时，可以使用常用的浸渍涂布装置。
期望用于树脂清漆的溶剂可以很容易溶解树脂组合物中的树脂成分，但也可以使用不良溶剂，只要其对该工序没有不利影响。具有良好的溶解能力的溶剂的实例包括丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮、环己酮、四氢呋喃、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、二甲基亚砜、乙二醇、溶纤剂、卡必醇等。
对树脂清漆的固含量没有特别限定，但基于树脂组合物的固含量优选为40至80wt％，且尤其优选为50至65wt％。这样，可以进一步改善树脂清漆对纤维状基材的浸渍能力。可以用树脂组合物浸渍纤维状基材并在例如80至200℃的预定温度下干燥以提供预浸料。
以下将描述本发明的层压板。
构成本发明的层压板的绝缘树脂层是使用至少一个预浸料形成的。当使用一个预浸料时，将金属箔层压在预浸料的一个或两个表面上。当使用一个预浸料时，可以将膜层压在其一个表面上。
此外，可以层压两个或更多个预浸料。当层压两个或更多个预浸料时，将金属箔或膜层压在层压的预浸料的最外层表面的一个表面或两个表面上。
然后，可以通过在压力下加热层压有金属箔等的预浸料(绝缘树脂层)形成本发明的层压板。
对加热温度没有特别限定，但优选为150至240℃，且尤其优选为180至220℃。
对压力没有特别限定，但优选为2至5MPa，且尤其优选为2.5至4MPa。
用于本发明的层压板的金属箔的实例包括铁、铝、不锈钢、铜、含有其一种或多种的合金等。其中，考虑到电性质，优选使用铜作为金属箔。对金属箔的厚度没有特别限定，但优选为不低于1μm且不高于70μm，且尤其优选为不低于5μm且不高于18μm。
用于本发明的层压板的绝缘树脂层的厚度优选为不低于10μm且不高于1,000μm，且更优选为不低于20μm且不高于500μm。
膜的实例包括聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺、氟树脂等。
以下将描述本发明的电路板。
本发明的电路板是通过蚀刻层压板的金属箔形成导体电路而获得的。在导体电路上，形成绝缘涂层以覆盖导体电路。
以下将描述本发明的半导体器件。
对使用电路板的半导体器件没有特别限定，且其实例包括其中电路板和半导体组件通过接合线连接的半导体器件，电路板和半导体组件通过焊锡凸块连接的倒装芯片型半导体器件等。在下文中，将例示一种倒装芯片型半导体器件。
倒装芯片型半导体器件是通过在电路板上安装具有焊锡凸块的半导体组件并经由焊锡凸块连接电路板和半导体组件而获得的。然后，在电路板和半导体组件之间填充液态包封树脂以形成半导体器件。优选焊锡凸块由包括锡、铅、银、铜、铋等的合金组成。为了连接半导体组件和电路板，使用倒装芯片接合机等安装电路板上的连接电极部分和半导体组件的焊锡凸块，然后使用IR回流装置、加热板或其它加热装置将焊锡凸块加热至熔点或更高温度，然后通过熔融接合工序使电路板与焊锡凸块连接。此外，为了改善连接可靠性，可以在电路板上的连接电极部分上预先形成熔点相对低的金属层，如焊膏等。在该接合步骤之前，可以用助焊剂(flux)涂覆焊锡凸块和/或电路板上的连接电极部分的表面层，这样也能够改善连接可靠性。
实施例
以下将通过实施例和比较例来描述本发明。然而，本发明不限于这些实施例和比较例。
实施例1
(1)制备树脂清漆
在室温下将14.7重量份的线型酚醛型氰酸酯树脂(Primaset PT-30，龙沙日本株式会社的产品，重均分子量：约700)，8重量份的联苯基二亚甲基型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品，环氧当量：275)，7重量份的联苯基二亚甲基型酚醛树脂(MEH-7851-3H，明和化成株式会社的产品，羟基当量：230)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶于甲乙酮，并向混合物中加入70重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。使用高速搅拌器搅拌所得混合物10分钟以获得树脂清漆。
(2)制备预浸料
用上面所得树脂清漆浸渍玻璃布(WEA-2116，日东纺织社的产品，厚度：94μm)，并在加热炉中于150℃的温度下干燥2分钟。这样制备了预浸料，其中预浸料中的清漆固含量为约50wt％。所得预浸料的厚度为0.1mm。
(3)制备层压板
将厚度为12μm且25℃下的拉伸弹性模量为30GPa的电解铜箔(HLB，日本电解的产品)覆盖在上述预浸料的两个表面上，然后通过在200℃的温度和4MPa的压力下加压加热2小时使其成型。这样，制备了厚度为0.124mm的双面覆铜箔层压板。
(4)制备电路板
通过常规的电路生成方法(穿孔、电镀、DFR层压、曝光和显影、蚀刻、DFR剥离)在所得层压板上生成预定的电路。
(5)制备封装基板
使用CO2激光器在上述电路板的绝缘层中形成开口，并且通过电解铜电镀对绝缘层的表面进行外层电路形成工序，从而使外层电路和内层电路电连接。附带地，在外层电路上设置连接电极部分以安装半导体组件。
此后，在最外层上形成阻焊膜(PSR4000/AUS308，太阳油墨MFG制造社的产品)，并露出连接电极部分以通过曝光和显影在其上安装半导体组件，并且进行镍金电镀工序以将其切割成50mm×50mm的大小。这样制备了封装基板。
(6)制备半导体器件
使用具有由Sn/Pb共晶结晶组成的焊锡凸块以及由正型感旋光性树脂(CRC-8300，住友电木株式会社的产品)组成的电路保护层的半导体组件(TEG芯片，大小：15mm×15mm，厚度：0.8mm，热膨胀系数(CTE)：3ppm)作为半导体组件。为了装配半导体器件，首先，通过转移法将助焊剂材料均匀地涂布在这样的焊锡凸块上。然后，将这样的半导体组件设置在上述封装基板上，并且用倒装芯片接合机进行加热工序和压缩接合工序。然后，用IR回流炉使焊锡凸块熔融以便与基板连接。然后，将这样的半导体元件用液态包封树脂(CRP-4152S，住友电木株式会社的产品)包封，然后将液态包封树脂固化以获得半导体器件。除以上步骤之外，通过在150℃的温度条件下将液态包封树脂加热120分钟使其固化。
实施例2
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将19.7重量份的线型酚醛型氰酸酯树脂(Primaset PT-30，龙沙日本株式会社的产品，重均分子量：约700)，11重量份的联苯基二亚甲基型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品，环氧当量：275)、9重量份的联苯基二亚甲基型酚醛树脂(MEH-7851-3H，明和化成株式会社的产品，羟基当量：230)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，并使用60重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。
实施例3
以与实施例2相同的方式获得半导体器件，不同的是使用25℃下拉伸弹性模量为60GPa的电解铜箔(3EC-M3-VLP，三井金属的产品)。
实施例4
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将15.45重量份的联苯基芳烷基改性的苯酚线型酚醛型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品，环氧当量：275)，27重量份的诱导自α-萘酚芳烷基树脂(SN485，新日铁化学的产品)的下式的对二甲苯改性的萘酚芳烷基型氰酸酯树脂，2.25重量份的萘二酚缩水甘油醚(HP4032，DIC的产品)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，并使用55重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。
Figure BPA00001332104100161
实施例5
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将17.2重量份的联苯基芳烷基改性的苯酚线型酚醛型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品，环氧当量：275)，12.25重量份的诱导自α-萘酚芳烷基树脂(SN485，新日铁化学的产品)的上式的对二甲苯改性的萘酚芳烷基型氰酸酯树脂，5.25重量份的双(3-乙基-5-甲基-马来酰亚胺苯基)甲烷(BMI-70，K·I化学工业公司的产品)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，并使用65重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。
实施例6
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将15.95重量份的联苯基芳烷基改性的苯酚线型酚醛型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品，环氧当量：275)，13.13重量份的诱导自α-萘酚芳烷基树脂脂(SN485，新日铁化学的产品)的上式的对二甲苯改性的萘酚芳烷基型氰酸酯树，1.88重量份的萘二酚缩水甘油醚(HP4032，DIC的产品)，8.75重量份的双(3-乙基-5-甲基-马来酰亚胺苯基)甲烷(BMI-70，K·I化学工业公司的产品)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，并使用60重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。
实施例7
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将22.8重量份的甲酚线型酚醛型环氧树脂(N690，DIC的产品)，12.2重量份的苯酚线型酚醛树脂(Phenolite LF2882，DIC的产品)，0.3重量份的固化剂(EH-3636AS，ADEKA的产品)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，并使用65重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)。
对比例1
以与实施例2相同的方式获得半导体器件，不同的是使用25℃下拉伸弹性模量为80GPa的电解铜箔(F2-WS，古河电工的产品)。
对比例2
以与实施例2相同的方式获得半导体器件，不同的是使用25℃下拉伸弹性模量为110GPa的电解铜箔(JTCAM，日本矿业金属公司的产品)。
对比例3
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将21.7重量份的联苯基二亚甲基型环氧树脂(NC-3000H，日本化药株式会社的产品：环氧当量：275)，18重量份的联苯基二亚甲基型酚醛树脂(MEH-7851-3H，明和化成株式会社的产品，羟基当量：230)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，使用60重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)，并使用25℃下拉伸弹性模量为110GPa的电解铜箔。
对比例4
以与实施例1相同的方式获得半导体器件，不同的是在室温下将38.4重量份的双酚A型环氧树脂(Epicoat 828，jER的产品)，17重量份的改性的苯酚线型酚醛树脂(Phenolite LF2882，DIC的产品)，0.3重量份的硬化促进剂2PN-CZ(四国化成的产品)以及0.3重量份的环氧硅烷型偶联剂(A-187，GE东芝有机硅株式会社的产品)溶解在甲乙酮中，使用40重量份的球形熔融硅石(SO-25R，株式会社Admatechs的产品，平均粒径：0.5μm)，并使用25℃下拉伸弹性模量为80GPa的电解铜箔(F2-WS，古河电工的产品)。
使用实施例和比较例中制备的层压板和半导体器件，进行评价测试。评价项目如下文所述。评价结果如表1所示。
[表1]
Figure BPA00001332104100181
评价方法
(1)层压板的翘曲
将大小为530mm×530mm的层压板裁剪成50mm×50mm的片，以获得用于翘曲评价的样品。
在以下条件下测量翘曲量：测量面积为48mm×48mm，测量节距(pitch)为4mm(X和Y两方向)，温度为25℃，使用变温激光三维测量仪器(LS220-MT100，T-Tech Co.Ltd.的产品)。通过最小二乘法对如此获得的翘曲数据进行斜度校正，并且最大与最小之间的差被定义为翘曲量。较小的翘曲量表明较小的翘曲。
A：翘曲不高于60μm
B：翘曲为60至80μm
C：翘曲超过80μm
(2)安装可靠性
通过在氟化器(Fluorinert)中(i)处理1,000次循环(一次循环的条件1：在-65℃下10min，在150℃下10min，在-65℃下10min)；以及(ii)处理1,000次循环(一次循环的条件2：在-40℃下10min，在125℃下10min，在-40℃下10min)，用肉眼观察上述半导体器件，确认是否在测试片中发生开裂。
A：在条件1和2下未发生开裂。
B：在条件1下发生开裂，但在条件2下未发生开裂。
C：在条件1和2下发生开裂。
(3)金属箔的拉伸弹性模量
根据JIS Z 2201制备样品。根据JIS Z 2201用13号测试片使用自动绘图仪(岛津公司的产品)测量样品的形状。
(4)金属箔的热膨胀系数(CTE)
由上述电解铜箔制备大小为4mm×20mm的测试片，并使用TMA(热机械分析)装置(TA仪器公司的产品)以10℃/min的速率加热以测量热膨胀系数。
(5)绝缘树脂层的弯曲弹性模量
根据JIS K 6911测量弯曲弹性模量。使用宽度为15mm，厚度为0.1mm且长度为25mm的样品。通过蚀刻层压板的整个表面来获得样品。
(6)绝缘树脂层的热膨胀系数(CTE)
通过蚀刻覆铜箔层压板的整个表面而由基板制备大小为4mm×20mm的测试片，并使用TMA(热机械分析)装置(TA仪器公司的产品)以10℃/min的速率将其加热以测量热膨胀系数。
(7)绝缘树脂层的玻璃化转变温度Tg
通过蚀刻覆铜箔层压板的整个表面而由基板制备大小为4mm×20mm的测试片，并使用动态机械分析仪DMA983(TA仪器公司的产品)以5℃/min的速率将其加热以测量玻璃化转变温度。从tanδ的峰位置确定玻璃化转变温度。
从表1中可清楚看出，在使用拉伸弹性模量为30至60GPa的金属箔的实施例1至7中，层压板的翘曲很小，且当其用于半导体器件时安装可靠性得到改善。另一方面，在使用拉伸弹性模量超过60GPa的金属箔的对比例1至3中，翘曲很高，且安装可靠性低。
在对比例4中，与专利文献1的实施例1相似，80GPa的典型的金属箔在过去被用于高刚性基材(层压板)。结果，在对比例4中，具有金属箔和绝缘树脂层的层压板的翘曲很小，但在绝缘树脂层和半导体组件之间产生了应力，且安装可靠性也变差，因为绝缘树脂层的热膨胀系数高于本发明的热膨胀系数。

Claims (17)

1.一种层压板，其包括绝缘树脂层以及与所述绝缘树脂层接触的金属箔，其中当所述金属箔在25℃的拉伸弹性模量(A)不低于30GPa且不高于60GPa、所述金属箔的热膨胀系数(B)不低于10ppm且不高于30ppm、所述绝缘树脂层在25℃的弯曲弹性模量(C)不低于20GPa且不高于35GPa并且所述绝缘树脂层从25℃至Tg在XY方向的热膨胀系数(D)不低于5ppm且不高于15ppm时，由以下公式(1)表示的所述绝缘树脂层和所述金属箔之间的界面应力不超过7×104，
公式(1)
界面应力＝{(B)-(D)}×{(A)-(C)}×{Tg-25[℃]}
其中Tg表示所述绝缘树脂层的玻璃化转变温度。
2.如权利要求1所述的层压板，其中所述界面应力不超过2×104。
3.如权利要求1或2所述的层压板，其中所述金属箔是铜箔。
4.如权利要求1至3中任一项所述的层压板，其中所述金属箔含有镀膜。
5.如权利要求1至4中任一项所述的层压板，其中所述绝缘树脂层含有通过用树脂组合物浸渍基材而形成的预浸料。
6.如权利要求5所述的层压板，其中所述树脂组合物含有环氧树脂。
7.如权利要求5或6所述的层压板，其中所述树脂组合物含有氰酸酯树脂。
8.如权利要求7所述的层压板，其中所述氰酸酯树脂是由以下式(I)表示的线型酚醛型氰酸酯树脂，
Figure FPA00001332104000011
其中n为任意整数。
9.如权利要求7或8所述的层压板，其中所述氰酸酯树脂的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于5wt％且不高于50wt％。
10.如权利要求6所述的层压板，其中所述环氧树脂的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于1wt％且不高于55wt％。
11.如权利要求5至10中任一项所述的层压板，其中所述树脂组合物含有无机填料。
12.如权利要求11所述的层压板，其中所述无机填料的含量基于所述树脂组合物的总重量为不低于20wt％且不高于80wt％。
13.如权利要求5至12中任一项所述的层压板，其中所述基材是玻璃纤维基材。
14.如权利要求1至13中任一项所述的层压板，其中所述金属箔的厚度为不低于1μm且不高于70μm。
15.如权利要求1至14中任一项所述的层压板，其中所述绝缘树脂层的厚度为不低于10μm且不高于1,000μm。
16.一种电路板，其是通过对权利要求1至15中任一项所述的层压板进行电路加工而获得的。
17.一种半导体器件，其是通过将半导体元件安装在权利要求16所述的电路板上而制成的。
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