CN102110484A - 一种乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法。该方法采用框架轧制技术，首先把一定含量的B4C粉末与Al基体粉混合均匀，再模压成密实的生坯芯体，在真空炉中烧结，之后把烧结芯体置于铝合金框架中封装，最后轧制成板。该中子吸收板制备工艺简单，B4C在Al基体中分布均匀并有良好的界面结合。本产品适用于作乏燃料水池和运输容器中的中子吸收材料，控制乏燃料的临界安全。

Description

一种乏燃料贮运用B<sub>4</sub>C-Al中子吸收板的制备方法
技术领域
本发明涉及核反应堆高放射性乏燃料处理设施的制备方法，具体涉及乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法。
背景技术
核反应堆高放射性乏燃料的贮存和运输过程中，中子吸收材料是保证安全的重要材料。它吸收乏燃料中释放出的中子，维持乏燃料在次临界状态，防止放射性物质向环境释放。在所有吸收中子的元素中，硼的中子吸收截面较高。在选用中子吸收剂时，含硼化合物就成为优先考虑的对象，而碳化硼(B4C)具有熔点高、强度大、密度小、热膨胀系数小、导热好以及在中子辐照下结构稳定，耐酸碱腐蚀和成本低廉等物理和化学性能。因而，在各种核反应堆型或中子吸收体中，碳化硼常常作为固态中子吸收剂。但是单一碳化硼陶瓷材料具有两个明显弱点：1.断裂韧性很低；2.原子间以牢固的共价键连接，共价键含量高达93.9％，很难烧结致密。为了改善碳化硼的韧性，把碳化硼和铝或是铝合金做成中子吸收复合材料是一种不错的选择。铝及铝合金材质轻，韧性好，成本低廉，密度与碳化硼相近。因此，B4C-Al中子吸收复合材料兼有金属铝的性能(塑性和韧性)和碳化硼陶瓷的优点(高强度、高刚度、良好中子吸收效果)。
专利号为US5722033(A)，发明名称为“Fabrication methods for metalmatrix composites”中阐述了一种铸造-热挤压方法生产B4C/Al材料。这种方法将复合材料锭子到570℃，保温软化锭子，放置锭子到热挤压室中，在一定压力下把软化的锭子挤出成形。B4C/Al复合材料的铸造方法包括加热复合材料锭子到700℃使锭子熔化，排除熔融的杂质，并除气减少了熔体中的气泡。但存在着界面反应严重的问题，在碳化硼和铝界面上形成了AlB2、Al4C3、Al4BC、AlB24C4等。这些第二相物质易于结合成团，导致硼分布不均，同时降低了材料的力学性能。
相对于铸造轧制制造中子吸收材料而言，粉末冶金法大大改善了碳化硼的分布均匀性。如在1990，vol.62248-9的《Transactions of the American NuclearSociety》的“Observations on hydrogen generation in boroncarbide/aluminum/water systems”中，报道了一种称为Boral的乏燃料格架中子吸收材料，其主要原料成分是B4C-Al。Boral材料主要采用的是粉末冶金的制备工艺，首先是1100Al粉和B4C粉的混合，然后把混合粉末放置与铝合金做成的盒套中热轧成形。该方法直接把混合粉末置于铝合金盒套中热轧制，制备出的B4C-Al内部孔隙很多，使用过程中会有较多的氢气释放，因此出现严重的鼓泡现象。
又如专利号为CN1422970A，发明名称为“颗粒增强铝基复合材料及其制造方法”中描述了一种B4C、SiC、Al2O3、AlN颗粒增强的铝基复合材料及其制备方法，其制备方法是将增强体粉末与微量活性金属元素加入到球磨筒中进行高能球磨后，再加入铝基合金粉末进行高速高能球磨，最后再加入微量液态表面活性剂在15℃～80℃范围内球磨，球磨后的复合粉末经热压成形获得坯锭，坯锭经过挤压、轧制、模锻等热加工后制得成品。这种利用高能球磨和热压方法制备的碳化硼-铝复合材料中铁等杂质含量高，工艺复杂，成本高。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法。该方法制备的B4C-Al中子吸收板，适用于作乏燃料水池和运输容器中的中子吸收材料，以控制乏燃料的临界安全。
本发明的技术方案如下：
一种乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法，步骤如下：
(1)混合配料：将平均粒度为5μm～150μm、质量分数为10％～65％的B4C和平均粒度为20μm～100μm，质量分数为35％～90％的纯Al粉或Al合金粉在混料机中均匀混合；
(2)芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在200MPa～450MPa下模压成密实芯坯，在惰性气氛或真空度为10-1～10-4Pa以下的真空炉中烧结；
(3)轧制成板：将烧结的B4C和Al复合材料芯体与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧至设计尺寸，冷却至室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到B4C-Al中子吸收板。
其附加特征在于：
所述步骤(2)中的烧结温度为380℃～650℃。
所述步骤(3)中的热轧温度为380℃～600℃。
本发明的效果在于：本发明的制备方法采用框架轧制技术，该制备过程不需要熔融下铸造B4C-Al锭子和高能球磨，在粉末压制处理时无需加入粘结剂，克服了在熔铸状态下严重的界面反应和B4C在基体中分布不均匀问题。用本发明的制备方法制备的B4C-Al中子吸收板，其包壳与芯体是致密的冶金结合，该中子吸收板可用于乏燃料水池和运输容器中吸收中子，以控制乏燃料临界。
具体实施方式
本发明的乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法，具体步骤如下：
1.混合配料：将平均粒度为5μm～150μm、质量分数为10％～65％的B4C和平均粒度为20μm～100μm，质量分数为35％～90％的纯Al粉或Al合金粉在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在200MPa～450MPa下模压成密实芯坯，并在惰性气氛或真空度为10-1～10-4Pa以下的真空炉中烧结，烧结温度为380℃～650℃；
3.轧制成板：将烧结的B4C和Al复合材料芯体与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧至设计尺寸，热轧温度为380℃～600℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到B4C-Al中子吸收板。
下面结合实施例对本发明作进一步描述：
实施例1
1.混合配料：将平均粒度100μm、质量分数为10％的B4C颗粒和平均粒度60μm、质量分数为90％的Al粉末在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在200MPa下模压成密实芯坯，并在惰性气氛中烧结，烧结温度为380℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为600℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000mm×200mm×1.9mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例2
1.混合配料：将平均粒度35μm、质量分数为26％的B4C颗粒和平均粒度60μm、质量分数为74％的Al粉末在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在280MPa下模压成密实芯坯，并在真空炉中烧结，真空度为4.5×10-2Pa，烧结温度为500℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为500℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000m×200mm×2.0mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例3
1.混合配料：将平均粒度25μm、质量分数为35％的B4C颗粒和平均粒度45μm、质量分数为65％的Al粉末在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在200MPa下模压成密实芯坯，并在真空炉中烧结，真空度为5.0×10-4Pa，烧结温度为530℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为450℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000m×200mm×2.3mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例4
1.混合配料：将平均粒度60μm、质量分数为50％的B4C颗粒和平均粒度60μm、质量分数为50％的Al粉末在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在350MPa下模压成密实芯坯，并在惰性气氛中烧结，烧结温度600℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为380℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，4000m×200mm×2.5mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例5
1.混合配料：将平均粒度60μm、质量分数为65％的B4C颗粒和平均粒度35μm、质量分数为35％的Al粉末基体，在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在400MPa下模压成密实芯坯，并在真空炉中烧结，真空度为1.0×10-1Pa，烧结温度650℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为380℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000m×200mm×3.2mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例6
1.混合配料：将平均粒度5μm、质量分数为26％的B4C颗粒和平均粒度20μm、质量分数为74％的Al粉末在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在400MPa下模压成密实芯坯，并在真空炉中烧结，真空度为4.5×10-3Pa，烧结温度为480℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度550℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000m×200mm×2.3mm的B4C-Al中子吸收板。
实施例7
1.混合配料：将平均粒度150μm、质量分数为50％的B4C颗粒，平均粒度100μm、质量分数为50％的Al粉末基体，在混料机中均匀混合；
2.芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在420MPa下模压成密实芯坯，并在真空炉中烧结，真空度为4.5×10-3Pa，烧结温度620℃；
3.轧制成板：将烧结后的密实芯坯与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧，热轧温度为400℃，冷却到室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到4000m×200mm×3.2mm的B4C-Al中子吸收板。
下表给出了上述7个实施例中的中子吸收板的性能测试数据：
  实施例试样   屈服强度Rp0.2/MPa   抗拉强Rm/MPa   延伸率A/％   吸收板致密度％   质量分数％
  1.Al+10％B4C   119   148   10.4   97.5   10
  2.Al+26％B4C   131   167   4.9   96.4   26
  3.Al+35％B4C   152   198   4.1   96.8   35
  4.Al+50％B4C   115   130   1.03   93.5   50
  5.Al+65％B4C   101   112   0.35   90.2   65
  6.Al+26％B4C   211   230   5.2   98.6   26
  7.Al+50％B4C   98   110   0.48   89.5   50
从实例表中看出：本发明采用框架轧制技术制备的B4C-Al中子吸收板，与国外相应的产品对比，有以下特点，(1)相同B4C含量的B4C-Al板有大致相当的致密度，(2)在拉伸性能方面，B4C含量相同，厚度相同的B4C-Al中子吸收板，较国外产品要好。

Claims (3)

1.一种乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法，步骤如下：
(1)混合配料：将平均粒度为5μm～150μm、质量分数为10％～65％的B4C，与平均粒度为20μm～100μm、质量分数为35％～90％的纯Al粉或Al合金粉，在混料机中均匀混合；
(2)芯坯压制：将上述混合物料置于模具中，在200MPa～450MPa下模压成密实芯坯，并在惰性气氛或真空度为10-1～10-4Pa的真空炉中烧结；
(3)轧制成板：将烧结的B4C和Al复合材料芯体，与纯铝或铝合金框架焊接封装，然后热轧至设计尺寸，冷却至室温后，再冷轧矫直到最后尺寸，得到B4C-Al中子吸收板。
2.按照权利要求1所述的乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法，其特征在于：所述步骤(2)中的烧结温度为380℃～650℃。
3.按照权利要求1或2所述的乏燃料贮运用B4C-Al中子吸收板的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中的热轧温度为380℃～600℃。
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