CN102078796B - 一种二氧化碳固体吸收剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种二氧化碳固体吸收剂及其制备方法。本发明所述的二氧化碳固体吸收剂以活性炭和二氧化钛为复合载体,并在复合载体的表面负载碳酸钾。与胺溶液或热碱溶液化学吸收二氧化碳相比,本发明吸收剂具有反应能耗低、循环利用效率高、对设备无腐蚀、无二次污染等优点;与单一载体负载碳酸钾吸收剂相比,本发明吸收剂优化了再生性能,降低了经济成本。
Description
技术领域
本发明属于环境污染防治与洁净煤燃烧技术领域,涉及一种二氧化碳固体吸收剂及其制备方法。
背景技术
由于世界各国对化石燃料的依赖,工业生产和人们生活产生的废气排放量日益增加,由此而导致的空气污染和温室效应已经严重地威胁着人类赖以生存的地球环境。温室效应所带来的负面影响包括:海平面的上升与陆地的淹没、气候带的移动、飓风的加剧、动物的迁徙与物种灭种、洋流的变化等。
在未来几个世纪,能源使用和消耗将进一步增加。预计到2025年全球能源消费将达到6.57×1020焦耳,因此各种温室气体排放也将呈上升态势。在六种温室气体中(CO2、CH4、N2O、HFCS、PFCS和SF6)中,CO2减排已越来越受到国际社会最广泛的关注,成为目前国际能源领域研发的热点。
2000-2004年,我国CO2排放的增长量占世界同期CO2排放增长量的50%以上,其中50%来自于电厂;2007年燃煤电厂CO2排放超过27亿吨。随着火电装机容量的迅速增多,燃煤电厂CO2排放的绝对数量和相对比例还将进一步增加。根据《(京都议定书》规定,中国将于2012年后承担起减排温室气体的义务。加强适合我国燃煤电厂CO2减排技术的研究和储备,已成为我国科技和经济发展的当务之急。
目前脱除和控制CO2的技术和方法包括膜分离技术、胺吸收法、O2/CO2循环燃烧法、化学链燃烧法、稀土金属氧化物吸收法、固体吸收剂吸收法等。根据经济性和技术成熟性,基于胺溶液或热碱溶液化学吸收的CO2燃烧后捕集技术,已在化工行业获得了较为普遍的应用,对CO2的捕获效果比较理想。但该技术用于电厂存在许多问题,如:溶剂再生耗能大、设备投资和操作运行费用昂贵、吸收液对设备的腐蚀及二次污染等。
利用干法吸收剂通过气固反应脱除CO2的技术具有反应能耗低、循环利用效率高、对设备无腐蚀、无二次污染等优点,已成为目前的研究热点。
日本、美国和墨西哥等对锂盐吸收剂(Li4SiO4、Li2ZrO3)进行了研究,但由于其材料价格昂贵、反应活性较低,不易得到推广。
有研究者对钙基吸收剂进行了研究。出于原料来源、成本及制备工艺的考虑,CaO作为吸收剂一直受到关注。但一方面,碳酸化过程易发生产物层微孔堵塞,CO2难以扩散到颗粒内部发生进一步反应;另一方面,再生反应发生在800~900℃,CaO颗粒容易烧结,表面积和孔隙率减少,导致CaO转化率下降。
国内外研究者将K2CO3负载于AC(活性炭)、TiO2、MgO、SiO2、AlO3等多种载体上作为CO2吸收剂,并且进行了试验研究(CO2捕集和碱金属基固体吸收剂的再生[J].Catalysis Today,2006,111(3-4):385-390;Seo Y W,Jo S H,Ryu C K,et al。蒸汽和温度对利用鼓泡流化床进行可再生吸收剂捕集CO2的影响[J].Korean Chem Eng Res,2005,43(4):537-541;Seo Y W,Jo S H,Ryu C K,et al。鼓泡流化床中蒸汽和温度对Na基固体吸收剂捕集CO2的影响[J].Chemosphere,2007,69(5):712-718.;Yi C K,Jo S H,Seo Y W,et al。在两台流化床反应器中钾基干法吸收剂CO2捕集过程的持续运行[J].International Journal ofGreenhouse Gas Control,2007,1(1):31-36.)。研究结果表明,以AC为载体或以TiO2为载体的吸收剂循环特性优于其它吸收剂。K2CO3-TiO2吸收剂的再生性能优于K2CO3-AC吸收剂,但是TiO2价格比较昂贵,不适合大规模使用。
发明内容
针对以上技术缺陷,本发明的目的是提供一种二氧化碳固体吸收剂及其制备的方法,以解决现有技术中吸收剂制作成本高、循环利用率低、造成二次污染等问题。
本发明所述二氧化碳固体吸收剂是以活性炭和二氧化钛为复合载体,并在复合载体的表面负载碳酸钾。
本发明所述的二氧碳固体吸收剂中,所述复合载体为活性炭表面负载二氧化钛。
制得的复合载体中,活性炭与二氧化钛的质量比为20∶1~3∶1,其中优选比例为9∶1~5∶1。
制得的二氧化碳固体吸收剂中,碳酸钾与复合载体的质量比为1∶9~1∶1,其中优选为1∶3~1∶1.5。
本发明所述二氧化碳固体吸收剂采用以下方法进行制备,包括步骤:
(1)将活性炭浸没在二氧化钛溶胶中,搅拌3-5小时后,静置10-15小时,然后滤出多余的溶胶;
(2)将步骤(1)制得的活性炭放入450~600℃的氮气气氛中煅烧1-3小时,即得复合载体;
(3)用去离子水溶解K2CO3配制成质量浓度为15%-45%的K2CO3溶液;
(4)将步骤(2)制得的复合载体浸没到步骤(3)制得的溶液中,室温下浸渍1.5-3小时,之后将载体滤出并在110℃下烘干4-5小时,粉碎,即得。上述方法,作为优选的实施方案,步骤(1)所述的活性炭是指经过粉碎的其粒径范围为0.3mm-5mm的活性炭颗粒。
上述方法,作为优选的实施方案,步骤(2)中所述的氮气指的是纯度大于99.9%高纯氮气。
本发明二氧化碳固体吸收剂用于各种领域的二氧化碳的捕集,特别是用于燃煤烟气二氧化碳的捕集。
与现有技术相比,本发明的有益之处在于:
与基于胺溶液或热碱溶液化学吸收CO2过程相比,本发明公开的吸收剂反应能耗低、循环利用效率高,因其为固体吸收剂,对设备无腐蚀、无二次污染;
与单纯的活性炭负载碳酸钾固体吸收剂相比,本发明所述的吸收剂的再生性能得到了提高;
与单纯的二氧化钛负载碳酸钾固体吸收剂相比,本发明所述的吸收剂价格低廉,经济成本降低。
同时,本发明所述的二氧化碳固体吸收剂的制备方法简单方便,容易操作,利用常规实验仪器和设备即可实施。
附图说明
图1是活性炭负载碳酸钾吸收剂与活性炭/二氧化钛复合载体负载碳酸钾固体吸收剂的再生性能比较。
具体实施方式
下面通过具体实施方式详细说明本发明,但本发明不限于以下实施例。
实施例1
1)在25ml二氧化钛溶胶中加入5g的粒径为0.4mm的活性炭颗粒,搅拌3小时后,静置10小时,然后放入砂型漏斗抽真空滤出多余的溶胶;
2)将步骤1)制得的活性炭颗粒放入500℃的纯度为99.9%的氮气气氛中煅烧2小时,制得复合载体;
3)用量筒量取85ml的去离子水置于烧杯内,将15g的K2CO3倒入其中,并用玻璃棒使其完全溶解,配制成质量浓度为15%的溶液;
4)将步骤2)制得的复合载体浸没到步骤3)制得的溶液中;在室温下浸渍2小时,滤出,然后将其放入干燥箱内,在110℃温度下烘干4小时;
5)将步骤4)制得的固体颗粒破碎成小于0.6mm粒径的颗粒,即得。
实施例2
1)在30ml二氧化钛溶胶中加入5g的粒径为2mm的活性炭颗粒,搅拌4小时后,静置12小时,然后放入砂型漏斗抽真空滤出多余的溶胶;
2)将步骤1)制得的活性炭颗粒放入550℃的纯度为99.9%的氮气气氛中煅烧3小时,制得复合载体;
3)用量筒量取70ml去离子水置于烧杯内,将30g的K2CO3倒入其中,并用玻璃棒使其完全溶解,配制成质量浓度为30%的溶液;
4)将步骤2)制得的复合载体浸没到步骤3)制得的溶液中;在室温下浸渍2小时,滤出,然后将其放入干燥箱内,在110℃温度下烘干4小时。在烘干的过程中,为了使吸收剂烘干均匀,需间断性地搅动4次;
5)将步骤4)制得的固体颗粒破碎成0.6mm粒径的颗粒,即得。
实施例3
1)在40ml二氧化钛溶胶中加入5g的粒径为5mm的活性炭颗粒,搅拌5小时后,静置15小时,然后放入砂型漏斗抽真空滤出多余的溶胶;
2)将步骤1)制得的活性炭颗粒放入600℃的纯度为99.9%的氮气气氛中煅烧2小时,制得复合载体;
3)用量筒量取55ml去离子水置于烧杯内,将45g的K2CO3倒入其中,并用玻璃棒使其完全溶解,配制成质量浓度为45%的溶液;
4)将步骤2)制得的复合载体浸没到步骤3)制得的溶液中;在室温下浸渍3小时,滤出,然后将其放入干燥箱内,在110℃温度下烘干4小时。在烘干的过程中,为了使吸收剂烘干均匀,需间断性地搅动4次;
5)将步骤4)制得的固体颗粒破碎成0.6mm粒径的颗粒,即得。
相关表征
1、二氧化钛负载碳酸钾固体吸收剂与活性炭/二氧化钛复合载体负载碳酸钾固体吸收剂的经济性比较
目前市场碳酸钾价格约5200元/吨,活性炭价格在2000~7000元/吨之间,而载体二氧化钛的价格在24000~28000元/吨之间。
表1:两种类型固体吸收剂的经济性比较。
吸收剂类型 | 质量比例 | CO2吸收能力(mgCO2/g吸收剂) | 平均成本(元/吨) |
二氧化钛负载碳酸钾 | K2CO3:30%TiO2:70% | 84.5 | 19,760 |
活性炭/二氧化钛负载碳酸钾 | K2CO3:30%TiO2:11.7%AC:58.3% | 92.3 | 7,226 |
从表1中可以看出,与单纯的二氧化钛负载碳酸钾固体吸收剂相比,本发明所述的吸收剂价格低廉,经济成本降低。
2、活性炭负载碳酸钾吸收剂与活性炭/二氧化钛复合载体负载碳酸钾固体吸收剂的再生性能比较。
试验条件:吸收剂中K2CO3的负载量为30%,反应温度维持在150℃,常压,其中复合载体中TiO2与活性炭AC的质量比为1∶5。
从图1中可以看出:在相同条件下,以二氧化钛和活性炭为复合载体的吸收剂再生过程中,CO2浓度速率峰值出现在15min左右;而以活性炭为载体的吸收剂CO2浓度速率峰值出现在21min左右。所以以二氧化钛和活性炭为复合载体的吸收剂再生速率相对较高。
Claims (8)
1.一种二氧化碳固体吸收剂,其特征在于:所述吸收剂以活性炭和二氧化钛为复合载体,并在复合载体的表面负载碳酸钾;其中,所述复合载体为活性炭表面负载二氧化钛。
2.根据权利要求1所述的二氧化碳固体吸收剂,其特征在于:碳酸钾与复合载体的质量比为1∶9~1∶1。
3.根据权利要求2所述的二氧化碳固体吸收剂,其特征在于:碳酸钾与复合载体的质量比是1∶3~1∶1.5。
4.根据权利要求1所述的二氧化碳固体吸收剂,其特征在于:所述复合载体中,活性炭与二氧化钛的质量比为20∶1~3∶1。
5.根据权利要求4所述的二氧化碳固体吸收剂,其特征在于:所述复合载体中,活性炭与二氧化钛的质量比为9∶1~5∶1。
6.一种权利要求1所述二氧化碳固体吸收剂的制备方法,其特征在于:所述方法包括如下步骤:
(1)将活性炭浸没在二氧化钛溶胶中,搅拌3-5小时后,静置10-15小时,然后滤出多余的溶胶;
(2)将步骤(1)制得的活性炭放入450~600℃的氮气气氛中煅烧1-3小时,即得复合载体;
(3)用去离子水溶解K2CO3配制成质量浓度为15%-45%的K2CO3溶液;
(4)将步骤(2)制得的复合载体浸没到步骤(3)制得的溶液中,室温下浸渍1.5-3小时,之后将载体滤出并在110℃下烘干4-5小时,粉碎,即得。
7.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于:所述步骤(1)中的活性炭的粒径范围为0.3mm-5mm。
8.根据权利要求6所述的制备方法,其特征在于:所述步骤(2)中的氮气是纯度大于99.9%高纯氮气。
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