CN101894682A - 一种高能量超级电容器 - Google Patents

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Abstract

本发明一种高能量超级电容器，由正极片、负极片、隔膜及酸性电解液组成，其中正极片采用二氧化铅电极，负极片的活性物质采用多孔炭材料，负极集流体采用纯铅、铅锑合金、铅钙合金、铅锡合金，并在集流体上涂覆一层导电层，该导电层由炭质材料、金属氧化物中的一种或几种组成。本发明制作的电容器，具有高能量密度(15～20Wh/Kg)、较长循环寿命(≥5000次)，能很好地应用在一些要求高能量、长使用寿命的场合上。

Description

一种高能量超级电容器
技术领域
本发明涉及电容器技术领域，特别是一种高能量超级电容器。
背景技术
超级电容器是介于传统电容器与电池之间的一种新型电化学储能器件，它相比传统电容器有着更高的静电容量，能达千法拉至万法拉级；相比电池有着更高的功率密度和超长的循环寿命，因此它结合了传统电容器与电池的优点，是一种应用前景广阔的化学电源。它具有比容量高、功率大、寿命长、工作温限宽、免维护等特点。超级电容器主要是利用电极/电解质界面电荷分离所形成的双电层，或借助电极表面快速的氧化还原反应所产生的法拉第“准电容”来实现电荷和能量的储存的。
目前，为了提高超级电容器的能量密度，一般采用混合型的结构设计，即超级电容器的一极采用电池的非极化电极(如氢氧化镍)，另一极采用双电层电容器的极化电极(如活性炭)，这种混合型超级电容器能量密度能达到10-20Wh/Kg，其中PbO2/H2SO4/C混合型超级电容器由于成本低、能量密度较高(能达到15-20Wh/Kg)，使其成为最具商业化前景的一类混合型电容器。但由于炭负极中活性物质与集流体之间接触不太好，循环过程中电容器内阻增加明显，使得此种混合型电容器的循环寿命一直不太理想，大约在1000～1500次，为了提高活性材料与集流体的紧密接触，本发明在集流体上涂覆了一层导电层，这样就增加高比表面积多孔炭材料与集流体之间的有效接触面积，有利于炭负极稳定地进行充放电，这样就大幅度提高电容器的循环寿命，满足实际商业化应用的需求。
发明内容
在PbO2/H2SO4/C混合型超级电容器中，由于炭负极的稳定性较差，使得整个电容器的充放电循环次数较低，无法满足实际应用的需求。本发明的目的在于增加高比表面积多孔炭材料与集流体之间的有效接触面积，有利于炭负极稳定地进行充放电，这样就大幅度提高电容器的循环寿命。
本发明的目的是这样实现的：一种高能量超级电容器，由正极片、负极片、隔膜及酸性电解液组成，其中正极片采用二氧化铅电极，其特征在于负极片的活性物质采用多孔炭材料，负极集流体采用纯铅、铅锑合金、铅钙合金、铅锡合金，并在集流体上涂覆一层导电层。
其中，所述的导电层由炭质材料、金属氧化物中的一种或几种组成。
其中，所述的炭质材料包括导电炭黑、乙炔黑、天然石墨、人工石墨、中间相炭微球、中间相炭纤维、气相生长炭纤维、硬炭、石油焦、石墨烯、富勒烯、炭纳米管、玻璃炭。
其中，所述的金属氧化物包括氧化钛、氧化钡、氧化锶、氧化铋。
其中，所述的导电层中还加入聚合物粘结剂，包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚乙烯醇(PVA)、丁苯橡胶(SBR)。
其中，所述的导电层中各物质的比例有两种，一种比例为炭质材料或金属氧化物∶聚合物粘结剂＝(80～90)∶(10～20)；另一种比例为炭质材料∶金属氧化物∶聚合物粘结剂＝(50～60)∶(20～40)∶(10～20)。
其中，所述的多孔炭材料包括活性炭、介孔炭、炭气凝胶、泡沫炭、炭毡、炭布。
其中，所述的负极集流体为平板结构或栅格结构。
其中，所述的隔膜包括玻璃纤维隔膜、微孔橡胶隔膜、聚氯乙烯(PVC)隔膜、聚乙烯(PE)隔膜、聚丙烯(PP)隔膜。
其中，所述的酸性电解液为1.10～1.30g/cm3的硫酸水溶液。
使用本发明技术制作的电容器，具有高能量密度(15～20Wh/Kg)、较长循环寿命(≥5000次)，能很好地应用在一些要求高能量、长使用寿命的场合上。
具体实施方式
下面结合较佳实施例对本发明进行进一步说明。
一种高能量超级电容器，由正极片、负极片、隔膜及酸性电解液组成，其中正极片采用二氧化铅电极，其特征在于负极片的活性物质采用多孔炭材料，负极集流体采用纯铅、铅锑合金、铅钙合金、铅锡合金，并在集流体上涂覆一层导电层。
本发明中所述的炭质材料为一些导电性较好的炭材料，主要包括导电炭黑、乙炔黑、天然石墨、人工石墨、中间相炭微球、中间相炭纤维、气相生长炭纤维、硬炭、石油焦、石墨烯、富勒烯、炭纳米管、玻璃炭。
本发明中所述的金属氧化物包括氧化钛、氧化钡、氧化锶、氧化铋。
本发明中所述的导电层中还加入聚合物粘结剂，其为一些在酸性环境中高稳定性的高分子材料，主要包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚乙烯醇(PVA)、丁苯橡胶(SBR)。
本发明中负极使用的活性物质为多孔炭材料，这些材料一般具有较高的比表积(1500～2000m2/g)，通过形成双电层来储能，主要包括活性炭、介孔炭、炭气凝胶、泡沫炭、炭毡、炭布。
本发明中正极和负极的集流体采用纯铅、铅锑合金、铅钙合金、铅锡合金，其结构为平板结构或栅格结构。
本发明中所述的隔膜包括玻璃纤维隔膜、微孔橡胶隔膜、聚氯乙烯(PVC)隔膜、聚乙烯(PE)隔膜、聚丙烯(PP)隔膜，其厚度为0.3～1.0mm；所述的酸性电解液为1.10～1.30g/cm3的硫酸水溶液。
本发明中，正极片的制作步骤为：称取一定量的铅粉、一氧化铅粉，并加入适量的水和硫酸，然后搅拌至膏状涂覆在板栅或箔材上，经干燥、固化后制备成生极板，然后将生极板与铅箔组成一个化成半池，按照一定的充放电制度对生极板进行活化，活化后的极板即为二氧化铅正极片。
本发明中，负极片的制作步骤为：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：首先称取一定量的炭质材料或金属氧化物或炭质材料与金属氧化物的混合物、聚合物粘结剂，然后搅拌至膏状涂覆在负极集流体表面，经干燥后即可。
(2)、负极活性物质的涂覆或压附：称取一定量的多孔炭材料、粘结剂混合后，搅拌至膏状后涂覆在已涂覆好导电层的集流体上或擀压成膜后压附在已涂覆好导电层的集流体上，经干燥后制备成负极片。
实施例1：
正极片的制作：将铅粉、一氧化铅粉按质量比35∶65的比例混合，加入适量的硫酸和水调成膏状，然后涂覆在1.2mm的铅-钙板栅上，经100℃-10min干燥后，放入温度为45℃、相对湿度为85％的环境中固化12h后，取出制作成100*80*1.2mm3的正极生极板。将制作好的正极生极板与铅箔，中间夹以玻璃纤维隔膜组装成化成半电池，注入过量的1.05g/cm3的硫酸水溶液，注液4小时后，用充放电机以2mA/cm2的电流(以正极片面积计算为准)对化成半电池进行充电20小时，然后以4mA/cm2电流对其放电至电压1.75V，然后将化成好的极板取出，用去离子水冲洗干净，在80℃的烘箱内干燥1小时后，取出以备电容器组装用。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、PVA按质量比90∶10称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为18Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在82％。
实施例2：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、PVA按质量比80∶20称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为17.2.Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在86％。
实施例3：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、PVA按质量比85∶15称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为17.5.Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在84.5％。
实施例4：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将SrO2、PVA按质量比90∶10称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为15.9Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在92％。
实施例5：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将SrO2、PVA按质量比80∶20称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为15.2Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在95％。
实施例6：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将SrO2、PVA按质量比85∶15称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为15.5Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在93％。
实施例7：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、SrO2、PVA按质量比50∶40∶10称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为16.8Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在88％。
实施例8：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、SrO2、PVA按质量比60∶20∶20称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为16.3Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在90％。
实施例9：
正极片的制作：同实施例1。
负极片的制作：
(1)、负极集流体表面导电层的涂覆：将导电炭黑、SrO2、PVA按质量比55∶30∶15称取，加入适量的水调成膏状，然后涂覆在厚度为1mm、冲有圆孔的铅锡合金箔上，接着放入100℃的烘箱内干燥1小时，铅锡合金箔上表面的涂覆物厚度为30μm。
(2)、负极活性物质的压附：将活性炭、聚四氟乙烯按质量比90∶10的比例混合，然后擀压成1.0mm的炭膜，将两片炭膜压附在上述集流体上，制作成100*80*2.5mm3的负极片。
选用玻璃纤维隔膜，将上述制作好的10片正极片、10片负极片层叠成电芯，装入聚丙烯塑料壳内，注入450g密度为1.25g/cm3的硫酸水溶液，经化成后对电容器进行了测试，在工作电压区间为0.9～2.1V、测试电流为20A的情况下，电容器的能量密度为16.5Wh/Kg，经5000次循环后，容量保持率在89％。
根据前面的实施例测试情况，可以总结如下：
  导电层比例   电容器能量密度(Wh/Kg)   5000次循环后容量保持率(％)
  导电炭黑∶PVA＝90∶10   18   82
  导电炭黑∶PVA＝80∶20   17.2   86
  导电炭黑∶PVA＝85∶15   17.5   84.5
  SrO2∶PVA＝90∶10   15.9   92
  SrO2∶PVA＝80∶20   15.2   95
  SrO2∶PVA＝85∶15   15.5   93
  导电炭黑∶SrO2∶PVA＝50∶40∶10   16.8   88
  导电炭黑∶SrO2∶PVA＝60∶20∶20   16.3   90
  导电炭黑∶SrO2∶PVA＝55∶30∶15   16.5   89
从上表可以看出，通过调节导电层的比例，能使电容器的性能朝高能量或长寿命方向发展，这样就能很好地满足实际应用对电容器的要求。
本说明书中所述的只是本发明的几种较佳具体实施例，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明的限制。凡本领域技术人员依本发明的构思通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在本发明的范围之内。

Claims (11)

1.一种高能量超级电容器，由正极片、负极片、隔膜及酸性电解液组成，其中正极片采用二氧化铅电极，其特征在于负极片的活性物质采用多孔炭材料，负极集流体采用纯铅、铅锑合金、铅钙合金、铅锡合金，并在集流体上涂覆一层导电层。
2.根据权利要求1所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的导电层由炭质材料、金属氧化物中的一种或几种组成。
3.根据权利要求2所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的炭质材料包括导电炭黑、乙炔黑、天然石墨、人工石墨、中间相炭微球、中间相炭纤维、气相生长炭纤维、硬炭、石油焦、石墨烯、富勒烯、炭纳米管、玻璃炭。
4.根据权利要求2所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的金属氧化物包括氧化钛、氧化钡、氧化锶、氧化铋。
5.根据权利要求2所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的导电层中还加入聚合物粘结剂，包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚乙烯醇(PVA)、丁苯橡胶(SBR)。
6.根据权利要求5所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的导电层中各物质的比例为：炭质材料或金属氧化物∶聚合物粘结剂＝(80～90)∶(10～20)。
7.根据权利要求5所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的导电层中各物质的比例为：炭质材料∶金属氧化物∶聚合物粘结剂＝(50～60)∶(20～40)∶(10～20)。
8.根据权利要求1所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的多孔炭材料包括活性炭、介孔炭、炭气凝胶、泡沫炭、炭毡、炭布。
9.根据权利要求1所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的负极集流体为平板结构或栅格结构。
10.根据权利要求1所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的隔膜包括玻璃纤维隔膜、微孔橡胶隔膜、聚氯乙烯(PVC)隔膜、聚乙烯(PE)隔膜、聚丙烯(PP)隔膜。
11.根据权利要求1所述的一种高能量超级电容器，其特征在于所述的酸性电解液为1.10～1.30g/cm3的硫酸水溶液。
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