CN101870764A - 用于印刷电路板的树脂组合物和应用其的印刷电路板 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于印刷电路板的树脂组合物，其由包括41～80wt％的平均环氧树脂当量为100～200的萘改性环氧树脂和20～59wt％的平均环氧树脂当量为400～800的磷基环氧树脂的复合环氧树脂、相对于复合环氧树脂的总环氧基团当量以0.3～1.5的当量比使用的双酚A固化剂、基于100重量份的复合环氧树脂以0.1～1重量份的量使用的固化促进剂、以及基于100重量份的复合环氧树脂以10～40重量份的量使用的无机填料组成。本发明还提供了应用该树脂组合物的印刷电路板。

Description

用于印刷电路板的树脂组合物和应用其的印刷电路板
相关申请的参考
本申请要求2009年4月23日提交的名为“用于印刷电路板的树脂组合物和应用其的印刷电路板”的韩国专利申请No.10-2009-0035536的优先权，其全部内容以引用方式结合于本申请中。
技术领域
本发明涉及一种用于印刷电路板(PCB)的树脂组合物和使用该树脂组合物的PCB。更具体地，本发明涉及一种用于PCB的树脂组合物，其能够呈现较好的热稳定性、机械强度和耐湿性(moisture resistance)，从而在应用到多层PCB的层间绝缘层、以及应用到使用该树脂的PCB后可形成高度可靠的基板(或衬底，substrate)。
背景技术
为适应移动电话逐渐变薄以及其功能和性能逐渐增多的趋势，要求用于移动电话的基板能够较薄并包含微图案且其内部被另外赋予多种功能。因此，代替使用V-压力机(V-press)整体层压铜箔和半固化片的传统工艺，需要一种工艺，其包括首先层压绝缘膜然后形成微图案(micro pattern)。这样的新工艺将要求开发一种新的绝缘材料，其对镀层具有非常高的粘附力，这与传统的绝缘材料不同。
传统开发的积层(build-up)绝缘材料依赖于去沾污(desmearing)条件具有约0.5～0.8kN/m的剥离强度，而能够稳定地呈现约1.0kN/m或更高强度的积层绝缘材料还没有得到商品化。然而，按照移动电话逐渐变薄且其功能和性能逐渐增多的趋势，为了制造用于较薄移动电话的基本并实现微图案，迫切要求积层绝缘材料能够施加到用于移动电话的基板的外层并且能够呈现约1.0kN/m或更高的剥离强度，从而确保等于或高于使用传统半固化片或RCC(涂胶脂铜)的跌落可靠性(drop reliability)。
发明内容
因此，本发明考虑到现有技术中遇到的上述问题，并且本发明提供了一种用于PCB的树脂组合物，其呈现较好的热稳定性和机械强度及高可靠性，以及应用该树脂组合物的PCB。
而且，本发明提供了一种用于积层PCB的树脂组合物，其具有优于传统树脂组合物的耐湿性，并因此在可靠性测试、具体而言是在静态湿度测试(static humidity test)(在85℃/85％RH下48小时后回流5次)中没有缺陷，以及应用该树脂组合物的PCB。
而且，本发明提供一种用于PCB的树脂组合物，其具有高剥离强度，以及应用该树脂组合物的PCB。
本发明的一个方面提供用于PCB的树脂组合物，其包括(a)复合环氧树脂，其包含41～80wt％的萘改性环氧树脂，该萘改性环氧树脂具有100～200的平均环氧树脂当量，以及20～59wt％的磷基环氧树脂，该磷基环氧树脂具有400～800的平均环氧树脂当量，(b)双酚A固化剂，相对于复合环氧树脂的总环氧基团当量以0.3～1.5的当量比使用，(c)固化促进剂(curing accelerator)，基于100重量份的复合环氧树脂以0.1～1重量份的量使用和(d)无机填料，基于100重量份的复合环氧树脂以10～40重量份的量使用。
该树脂组合物可进一步包括0～20wt％的甲酚酚醛环氧树脂(cresol novolac epoxy resin)，其具有100～300的平均环氧树脂当量。
固化剂可具有100～140℃的软化点(softening point)和100～150的羟基基团当量。
复合环氧树脂的环氧基团对固化剂的酚式羟基基团的比率可以为1∶0.7～1∶1.3。
固化促进剂可以是咪唑基化合物，并可特别包括一种或多种选自由2-乙基-4甲基咪唑、1-(2-氰乙基)-2-烷基咪唑、2-苯基咪唑及其混合物组成的组。
无机填料可以用硅烷偶联剂进行表面处理。
无机填料可具有不规则的外形(outer shape)。
本发明的另一个方面提供了一种应用上述树脂组合物制造的PCB。
具体实施方式
在下文中，将给出本发明的详细说明。
本发明涉及一种用于PCB(具体地，多层PCB)的层间绝缘层的树脂组合物，其具有较好的耐湿性，并因此在静态湿度测试(在85℃/85％RH下48小时后回流5次)中呈现高度可靠性，并具有高剥离强度。
根据本发明一种实施方式的树脂组合物包括复合环氧树脂、固化剂、固化促进剂、和无机填料。
用在本发明中的复合环氧树脂包括41～80wt％的萘改性环氧树脂，其具有100～200的平均环氧树脂当量，和20～59wt％的磷基环氧树脂，其具有400～800的平均环氧树脂当量。而且，可进一步包括0～20wt％的甲酚酚醛环氧树脂，其具有100～300的平均环氧树脂当量。
当环氧树脂在通常情况下被固化时，形成蜂窝状网络结构。由于网络结构的网格大小比水分子的尺寸大得多，因而易于渗透水。此外，由于其-OH基团和-NH基团能够与水键合，因而该结构可促进水渗透。
因此，在本发明中，为了防止由于吸湿导致的缺陷，如分层或断裂，使用由于其化学结构而具有低吸湿率的萘改性环氧树脂来代替具有高吸湿率的双酚A环氧树脂，由此降低最终固化产品的吸湿度。
萘改性环氧树脂可具有100～200的平均环氧树脂当量。如果萘改性环氧树脂的平均环氧树脂当量小于100，则难于获得所需特性。相反，如果平均环氧树脂当量超过200，则树脂难于溶解在溶剂中，且其熔点急剧升高，导致难于控制树脂。
复合环氧树脂中可以以41～80wt％的量包含萘改性环氧树脂。如果萘改性环氧树脂的量小于41wt％，则不可能获得本发明所需的适当耐湿性。相反，如果其量大于80wt％，则固化的树脂自身变脆，这会不理想地形成缺陷，如在外部热应力下的断裂。
磷基环氧树脂具有高阻燃性(flame retardancy)和自熄性(self-extinguishing properties)。在本发明中，为了赋予PCB阻燃性，加入磷基环氧树脂，其不含有卤素，因而获得环境友好型阻燃基板。
磷基环氧树脂可具有400～800的平均环氧树脂当量。如果磷基环氧树脂的平均环氧树脂当量小于400，则难于获得所需特性。相反，如果其平均环氧树脂当量超过800，则树脂难于溶解在溶剂中，且其熔点急剧增高，因此使得难于控制树脂。
复合环氧树脂中可以以20～59wt％的量包含磷基环氧树脂。如果磷基环氧树脂的量小于20wt％，则难于赋予所需的阻燃性。相反，如果其量大于59wt％，则电特性和机械特性不理想地被恶化。上述树脂可以以溶解在2-甲氧基乙醇、甲基乙基酮(MEK)和二甲基甲酰胺的混合溶剂中的状态进行使用。
作为酚醛型环氧树脂的甲酚酚醛环氧树脂使得能够形成具有高耐热性的固化产品，并可改善获得基板的热稳定性。甲酚酚醛环氧树脂可具有100～300的平均环氧树脂当量，并且可以以0～20wt％的量包含在复合环氧树脂中。
如果甲酚酚醛环氧树脂的平均环氧树脂当量小于100，则难于获得所需特性。相反，如果其平均环氧树脂当量超过300，则树脂难于溶解在溶剂中，且其熔点急剧增高，因此使得难于控制树脂。
如果甲酚酚醛环氧树脂的量大于20wt％，则电特性和机械特性不理想地被恶化。
上述树脂可以以溶解在2-甲氧基乙醇和MEK的混合溶剂中的状态进行使用，但本发明并不特别局限于此。
本发明所用的固化剂是双酚A固化剂，由此改善可固化性和粘附强度。
固化剂可以相对于复合环氧树脂总环氧基团的当量以0.3～1.5的当量比使用。
为了呈现所需特性，特别有用的是软化点为100～140℃且羟基基团当量为100～150的固化剂。同样地，高羟基基团当量表明双酚A固化剂具有大分子量，因此可增高软化点。在本发明中通常使用的固化剂具有这样的结构，其中预定数目的重复双酚单元连接在两个羟基基团之间。如果羟基基团当量增加，则用于将环氧链彼此连接的固化剂的分子量也增加，这会不理想地降低最终固化结构的密度。因此，可使用上述具有适当水平的羟基基团当量的固化剂。
而且，在呈现所需特性和反应性的方面，复合环氧树脂的环氧基团对固化剂的酚式羟基基团的比率落在1∶0.7到1∶1.3的范围内。
在本发明中，固化促进剂以咪唑基化合物例示，并包括但不限于至少一种选自由2-乙基-4甲基咪唑、1-(2-氰乙基)-2-烷基咪唑、2-苯基咪唑及其混合物组成的组。
固化促进剂可以基于100重量份的复合环氧树脂以0.1～1重量份的量使用。如果固化促进的量小于0.1重量份，则固化速率显著降低，并且固化可能不进行。相反，如果其量大于1重量份，则发生快速固化，并且难于在去沾污前可重复地获得适当的固化程度。
加入本发明中使用的无机填料从而增强单独由环氧树脂构成的固化产品的特性如机械强度，并且该无机填料可包括一种或多种选自石墨、碳黑、CaCO3、和粘土中的物质。无机填料可以用硅烷偶联剂进行表面处理，并且也可以具有不规则的外部形状。因此，虽然具有不规则外部形状的无机填料颗粒在去沾污过程中被除去，但可产生三维结构并可以镀覆镀层，因此形成机械锚定(或固定，anchoring)，最终呈现高剥离强度。
无机填料可以基于100重量份的复合环氧树脂以10～40重量份的量使用。如果无机填料的量小于10重量份，则难于改善所需的机械特性。相反，如果其量大于40重量份，则不能获得所需的剥离强度。
此外，可加入阻燃助剂从而减少昂贵的磷基阻燃环氧树脂的量。这样的阻燃助剂可包括含磷的化合物如Al2O3，但本发明不限于此。
当应用上述树脂组合物制造基板时，根据HAST(高加速温度&湿度应力测试)吸湿降低，因此可靠性增加。
而且，由于用于移动电话的基板的最外层由传统半固化片型转化为积层型，即使应用积层工艺在去沾污和镀覆后，仍然可呈现通过传统压制工艺所表现的剥离强度。同样，由于根据本发明的树脂组合物具有高剥离强度，因而其可非常有益地应用于积层层间绝缘层。
通过以下列举的实施例和比较例可更好地理解本发明，但其是为了说明而非限制本发明。
实施例1
将1000克平均环氧树脂当量为151的萘改性环氧树脂、250克平均环氧树脂当量为206的甲酚酚醛环氧树脂、500克平均环氧树脂当量为590的磷基环氧树脂、和1787.04克66.7wt％双酚A酚醛树脂固化剂(溶剂：2-甲氧基乙醇)加入316.54克MEK和464.64克2-甲氧基乙醇的混合溶剂中，并在室温以300rpm搅拌。然后，向其中加入653.77克无机填料，该无机填料具有不规则形状且尺寸分布为2.53μm，并以400rpm搅拌混合物3小时。最后，向其中加入0.25重量份的2-乙基-4-甲基咪唑，并搅拌混合物1小时，由此制备绝缘材料组合物。将这样制备的绝缘材料组合物浇铸到PET膜上，从而获得卷形(roll-shaped)产品。将该产品切割成405mm×510mm的尺寸，然后进行典型的基板制造工艺，由此制造出多层PCB。对这样获得的多层PCB进行静态湿度测试(在85℃/85％RH下48小时后回流5次)，因此检查是否出现分层并测量电阻率的变化。结果在下面的表1中示出。
比较例1
将14.99克85wt％双酚A环氧树脂(溶剂：2-甲氧基乙醇)、73.33克85wt％甲酚酚醛环氧树脂(溶剂：2-甲氧基乙醇)、10克橡胶改性环氧树脂、37.48克85wt％磷基阻燃环氧树脂(溶剂：2-甲氧基乙醇)、和56.50克66.7wt％氨基三嗪基酚醛树脂固化剂(溶剂：2-甲氧基乙醇)混合并在90℃以300rpm搅拌1小时。随后，向其中加入70.93克球形二氧化硅，其尺寸分布为0.6～1.2μm，并以400rpm搅拌混合物3小时。将温度降低到室温，然后加入0.25重量份的2-乙基-4-甲基咪唑，且搅拌混合物1小时，由此制备绝缘材料组合物。将这样制备的绝缘材料组合物浇铸在PET膜上，从而获得卷形产品。将该产品切割成405mm×510mm的尺寸，然后进行典型的基板制造工艺，从而制造出多层PCB，然后对其进行静态湿度测试(在85℃/85％RH下48小时后回流5次)，从而检查是否发生分层并测量电阻率的变化。结果在下面的表1中示出。
表1
Figure B2009101608935D0000091
如从表1中明显看到的那样，根据HAST，使用根据本发明的树脂组合物制造的PCB在回流测试中可防止由于吸湿导致的分层或内断裂，并因此被评估为高度可靠。
如本文前面所述，本发明提供一种用于PCB的树脂组合物，和应用其的PCB。根据本发明，用于PCB的树脂组合物具有低吸湿性并因此在静态湿度测试(在85℃/85％RH下48小时后回流5次)中呈现高可靠性以及高剥离强度。同样，树脂组合物可表现较好的热稳定性和机械强度并使得能够控制固化程度。而且，树脂组合物未被卤化因此具有阻燃性。而且，其用作多层PCB的层间绝缘层后，热稳定性和机械强度较好且耐湿性也较高，从而提高基板的可靠性。
虽然为了说明的目的公开了本发明的实施方式，本领域技术人员将明了不同修改、增加和替换都是可能的，而不偏离所附权利要求中限定的本发明的范围和精神。因此，这样的修改、增加和替换也应理解为落在本发明的范围内。

Claims (9)

1.一种用于印刷电路板的树脂组合物，包括：
(a)复合环氧树脂，包括41～80wt％的平均环氧树脂当量为100～200的萘改性环氧树脂和20～59wt％的平均环氧树脂当量为400～800的磷基环氧树脂；
(b)双酚A固化剂，相对于所述复合环氧树脂的总环氧基团的当量以0.3～1.5的当量比使用；
(c)固化促进剂，基于100重量份的所述复合环氧树脂以0.1～1重量份的量使用；以及
(d)无机填料，基于100重量份的所述复合环氧树脂以10～40重量份的量使用。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，进一步包括0～20wt％的平均环氧树脂当量为100～300的甲酚酚醛环氧树脂。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中所述固化剂具有100～140℃的软化点和100～150的羟基基团当量。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中所述复合环氧树脂的环氧基团对所述固化剂的酚式羟基基团的比率为1∶0.7～1∶1.3。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中所述固化促进剂是咪唑基化合物。
6.根据权利要求5所述的树脂组合物，其中所述固化促进剂是一种或多种选自由2-乙基-4-甲基咪唑、1-(2-氰乙基)-2-烷基咪唑、2-苯基咪唑及其混合物组成的组。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中所述无机填料用硅烷偶联剂进行表面处理。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中所述无机填料具有不规则的外形。
9.一种用权利要求1所述的树脂组合物制造的印刷电路板。
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