CN101861669A - 用于燃料电池的电极及其制备方法以及包括该电极的膜电极组件和燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种包括催化剂层的用于燃料电池的电极，所述催化剂层包括：包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第一催化剂颗粒的催化剂部；和包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第二催化剂颗粒且具有比所述催化剂部更低的催化剂颗粒浓度的离聚物部，其中，在所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状。根据本发明的用于燃料电池的电极在所述催化剂层中具有分开的离聚物部，因此在电极层中具有优异的离子导电性和显著增加的反应表面积，从而提高了燃料电池的性能。

Description

用于燃料电池的电极及其制备方法以及包括该电极的膜电极组件和燃料电池
技术领域
本发明涉及一种用于燃料电池的电极及其制备方法以及包括该电极的膜电极组件和燃料电池，更具体而言，本发明涉及一种具有提高的离子导电性、反应表面积和耐久性的用于燃料电池的电极及其制备方法以及包括该电极的膜电极组件和燃料电池。
背景技术
近来，随着人们预见到例如石油或煤炭的传统能源的枯竭，而对替代能源的兴趣日益增加。燃料电池是所述替代能源中的一种，其有利地具有高效率，不会释放NOX和SOX的污染物，并且使用数量丰富的燃料，因此，燃料电池引起了公众注意。
所述燃料电池为发电系统，其将燃料和氧化剂的化学能转化为电能，通常使用氢和例如甲醇或丁烷的烃作为燃料，并使用氧作为氧化剂。
在所述燃料电池中，膜电极组件(MEA)是发电的基本元件，其包括电解质膜和在所述电解质膜相反侧形成的阳极电极和阴极电极。图1说明了燃料电池的发电原理，化学反应式1代表氢作为燃料的情况下燃料电池的反应式。参考图1和化学反应式1，在阳极电极上发生燃料的氧化反应而产生氢离子和电子，所述氢离子通过电解质膜移动到阴极电极上。穿过所述电解质膜传输的氢离子和电子与氧(氧化剂)在阴极电极反应而生成水。该反应使所述电子移动至外电路。
【化学反应式1】
阳极电极：H2→2H++2e-
阴极电极：1/2O2+2H++2e-→H2O
反应式：H2+1/2O2→H2O
图2说明了用于燃料电池的膜电极组件的一般构造。参考图2，用于燃料电池的膜电极组件包括电解质膜、置于所述电解质膜的相反侧的阳极电极和阴极电极。所述阳极电极和阴极电极各包括催化剂层和气体扩散层。所述气体扩散层包括电极基质和在所述电极基质上形成的微孔层。
常规的燃料电池膜电极组件的催化剂层涂覆一种包含催化剂和离聚物的墨水，以形成在XY方向上相同的电极层。所述电解质膜与所述电极层以面对面关系接触，在所述电解质膜与所述电极层之间的界面上发生反应，以形成电势差。因此，为了提高燃料电池的性能，增加所述电解质膜与所述电极层之间的反应表面积是很重要的。
通常，努力使所述电解质膜的表面形成波浪形，以增加所述电解质膜与所述电极层之间的反应表面积，并提高所述电极层的粘合程度。但是，这可能引起所述电解质膜的应力，需要一个困难的过程并导致不能与全部的电极层连接。
发明内容
技术问题
本发明的目的是通过改进电解质膜与电极层之间的接触而提供一种具有优异的离子导电性、增加的反应表面积和提高的耐久性的用于燃料电池的电极。
技术方案
为了解决上述问题，本发明提供了一种用于燃料电池的电极，其置于电解质膜和具有流体通道的隔离件之间，所述电极包括与所述电解质膜接触的催化剂层以及与所述隔离件接触的气体扩散层，其中，所述催化剂层包括：包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第一催化剂颗粒的催化剂部；和包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第二催化剂颗粒且具有比所述催化剂部更低的催化剂颗粒浓度的离聚物部，以及其中，在所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状。根据本发明的用于燃料电池的电极分别包括在所述催化剂层中的离聚物部，以提高离子导电性并显著增加反应表面积，因此提高了燃料电池的性能。
本发明的第一催化剂颗粒和第二催化剂颗粒各自可以为本领域通常使用的金属催化剂颗粒或在基于碳的载体上的金属催化剂颗粒，并且在所述离聚物部中的第二催化剂颗粒的浓度可以为零。
优选地，本发明的离聚物部柱的高度可以为所述催化剂层厚度的0.5-1倍，但是本发明不限于此。
另外，本发明提供了一种用于燃料电池的电极的制备方法，所述电极包括催化剂层，所述催化剂层包括：包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第一催化剂颗粒的催化剂部；和包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第二催化剂颗粒且具有比所述催化剂部更低的催化剂颗粒浓度的离聚物部，所述方法包括以下步骤：(S1)制备用于形成催化剂部的墨水和具有比用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂颗粒浓度的用于形成离聚物部的墨水；(S2)在电解质膜或气体扩散层的预定位置上以喷墨法喷射制备的用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴，以形成层；以及(S3)在喷射了用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴的位置上堆叠用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以分别形成催化剂部和离聚物部，并且以喷墨法各自重复喷射用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以形成催化剂层，从而使所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状。
所述用于形成催化剂部的墨水和所述用于形成离聚物部的墨水可以各自包括：金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂；聚合物离聚物；以及溶剂，并且所述用于形成离聚物部的墨水具有比所述用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂浓度。如果需要，在根据本发明的用于形成离聚物部的墨水中的催化剂浓度可以为零。
在根据本发明的用于燃料电池的电极的制备方法中，根据需要可在加热的同时进行墨滴的喷射。
本发明的上述电极可用于膜电极组件和燃料电池中。
附图说明
图1为说明燃料电池发电原理的示意图。
图2为示意性地说明用于燃料电池的膜电极组件的一般构造的图。
图3为示意性地说明根据本发明的用于形成催化剂部的墨水和用于形成离聚物部的墨水的喷射的图。
图4为示意性地说明根据本发明在电解质膜或气体扩散层上喷射用于形成催化剂部的墨水和用于形成离聚物部的墨水以在催化剂部形成多个离聚物柱的平面图。
图5为示意性地说明根据本发明在电解质膜或气体扩散层上喷射用于形成催化剂部的墨水和用于形成离聚物部的墨水以在催化剂部中形成墙的平面图。
图6为示意性地说明在电解质膜或气体扩散层上喷射用于形成催化剂部的墨水和用于形成离聚物部的墨水以形成催化剂部和离聚物部的横截面图。
图7为示意性地说明根据本发明实施方式的燃料电池的图。
具体实施方式
下文，将根据本发明的用于燃料电池的电极的制备方法对其进行详细说明。在说明前，本领域的技术人员应该能够理解，在本说明书和所附的权利要求书中使用的术语不应解释为仅限于一般的和词典的含义，而应是在发明人为最好的解释而适当限制术语的原则的基础上，基于对应于本发明的实施方案的含义和概念解释。因此，在此提出的说明仅仅是为了说明目的的优选实施例，而不意欲限制本发明的范围，因此应该能理解不偏离本发明的实质和范围的前提下可以对其进行其他等同替换和修改。
首先，制备用于形成催化剂部的墨水和具有比用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂颗粒浓度的用于形成离聚物部的墨水(S1)。
根据本发明的用于形成催化剂部的墨水可为本领域中使用的用于形成催化剂部的墨水。例如，所述用于形成催化剂部的墨水可包括作为第一催化剂颗粒的金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂；聚合物离聚物；以及溶剂。此处，为了避免与第一催化剂颗粒混淆，下文将要描述的包含在离聚物部中的催化剂颗粒称为第二催化剂颗粒。
通常，所述金属催化剂可以为选自铂、钌、锇、铂-钌合金、铂-锇合金、铂-钯合金和铂-过渡金属合金中的至少一种，但本发明不限于此。
所述基于碳的载体可以为基于碳的材料，优选为选自石墨、炭黑、乙炔黑、超导电乙炔碳黑(denka black)、科琴导电炭黑(ketjen black)、活性炭、介孔炭、碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米突、碳纳米环、碳纳米线、富勒烯(C60)和SuperP中的至少一种。
通常，所述聚合物离聚物可为全氟磺酸(nafion)离聚物或例如磺化聚三氟苯乙烯的磺化聚合物。
优选地，所述溶剂可以为选自水、丁醇、异丙醇、甲醇、乙醇、正丙醇、正丁烯乙酸酯(n-butylene acetate)和乙二醇中的至少一种。
除了更低的催化剂颗粒浓度外，以与所述用于形成催化剂部的墨水的相同的方法制备根据本发明的用于形成离聚物部的墨水。例如，所述用于形成离聚物部的墨水包括作为第二催化剂颗粒的金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂；聚合物离聚物；以及溶剂，并且其具有比所述用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂颗粒浓度。此外，根据需要，所述用于形成离聚物部的墨水可不包括金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂，以使催化剂颗粒的浓度为零。
制备上述墨水后，在电解质膜或气体扩散层的预定位置上喷射用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴，以形成层(S2)。
在喷射了所述用于形成第一催化剂部的墨滴和所述用于形成第一离聚物部的墨滴后，在喷射了所述用于形成第一催化剂部的墨滴和所述用于形成第一离聚物部的墨滴的位置上喷射用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴。为了避免混淆用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴，随后喷射的用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴分别称为用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴。
如图3所示，在电解质膜201或气体扩散层208上喷射用于形成催化剂部的墨水11和用于形成离聚物部的墨水12。喷墨法使用了相关软件，以非常精确地调整墨滴的喷射位置，因此能够在所述电解质膜201或所述气体扩散层208的预定位置喷射所述用于形成催化剂部的墨水11和所述用于形成离聚物部的墨水12的各自的墨滴。
如图4和5所示，在将所述用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴喷射到所述电解质膜或所述气体扩散层的预定位置后，在所述电解质膜或所述气体扩散层上形成分别由用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴形成的包含催化剂部21和离聚物部22的层。
在这种情况下，最初喷射到电解质膜或气体扩散层上的用于形成离聚物部的墨滴的位置变成了要形成的离聚物墙或柱的位置。因此，本领域的普通技术人员能够根据需要大致确定用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴的喷射位置。例如，如图4所示，用于形成离聚物部的墨滴的喷射位置分散在所述电解质膜或所述气体扩散层上。
在可选的实施方式中，可设置所述用于形成离聚物部的墨滴的喷射位置，形成网格图形的离聚物墙，在这种情况下，所述用于形成催化剂部的墨滴位于网格之间。网格图形的离聚物墙如图5所示。
在可选的实施方式中，可设置用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴喷射位置，以沿着流体通道相对于流体通道形成催化剂部或沿着流体通道相对于流体通道形成离聚物墙。
然后，在喷射了用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴的位置上堆叠用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以分别形成催化剂部和离聚物部。以喷墨法重复喷射用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以形成催化剂层，从而使所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状(S3)。
如上所述，喷墨法可以调整墨滴的喷射位置，因此可以在先前步骤中喷射用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴的位置上喷射用于形成催化剂部的墨滴和用于形成离聚物部的墨滴。根据喷射方法，可在先前的步骤中喷射用于形成催化剂部的墨滴的位置上重复喷射用于形成催化剂部的墨滴，在先前的步骤中喷射用于形成离聚物部的墨滴的位置上重复喷射用于形成离聚物部的墨滴。结果，如图6所示，在喷射了用于形成电极的墨水后，形成了预定厚度的催化剂层203和205，其中，在催化剂部21中形成离聚物墙或离聚物柱22。
在根据本发明的用于燃料电池的电极中，离聚物墙或多个离聚物柱分别存在于电极的催化剂层中，以提高电极中的离子导电性，并显著增加催化剂、离聚物和反应气体之间的反应表面积，因此提高燃料电池的性能，本领域的技术人员能够充分预见上述情况而不需要额外的实验。另外，可以预见，根据本发明的包含离聚物墙或多个离聚物柱的用于燃料电池的电极能够增加与电解质膜或气体扩散层的接触。
根据需要可以大致控制根据本发明形成的离聚物墙或柱的高度，例如，所述高度可以为催化剂层厚度的0.5-1倍，但是本发明不限于此。例如，在所述离聚物墙或柱的高度小于所述催化剂层的厚度的情况下，当在电解质膜上喷射墨水时，可在某一点上喷射用于形成离聚物部的墨滴，直到所述离聚物墙或柱具有所需高度，然后在喷射了用于形成离聚物部的墨滴的相同点上喷射用于形成催化剂部的墨滴，直到所述催化剂层具有预定厚度。可选择地，在所述离聚物墙或柱的高度小于所述催化剂层的厚度的情况下，当在气体扩散层上喷射墨水时，可在某一点上喷射用于形成催化剂部的墨滴，然后在喷射了用于形成催化剂部的墨滴的相同点上喷射用于形成催化剂部的墨滴，直到所述离聚物墙或柱具有所需高度。因此可以形成预定厚度的催化剂层。
另外，在根据本发明的通过喷墨法喷射墨滴的情况下，在加热的同时喷射所述墨滴以促进喷射的墨滴干燥。
在电解质膜或气体扩散层上形成根据本发明的上述用于燃料电池的催化剂层，并且其可以被用于制备用于燃料电池的膜电极组件。
如图2所示，根据本发明的用于燃料电池的膜电极组件包括电解质膜201；位于所述电解质膜201的相反侧的阳极电极和阴极电极。所述阳极电极和阴极电极各自包括气体扩散层208和催化剂层203和205。根据本发明的用于燃料电池的气体扩散层208可以包括基板209a和209b以及分别在所述基板209a和209b的一侧上形成的微孔层207a和207b。
所述电解质膜为本领域使用的电解质膜，例如其为选自全氟磺酸聚合物、基于烃的聚合物、聚酰亚胺、聚偏二氟乙烯、聚醚砜、聚苯硫醚、聚苯醚、聚磷腈、聚萘二甲酸乙二醇酯(polyethylene naphthalate)、聚酯、掺杂聚苯并咪唑、聚醚酮、聚砜及其酸和碱中的任一种聚合物，但本发明不限于此。
所述气体扩散层可以为本领域中使用的气体扩散层，其通常可以包含由选自炭纸、炭布和炭毡中的任一种制备的导电基质。所述气体扩散层可进一步包括在所述导电基质的一侧形成的微孔层，并且所述微孔层由基于碳的材料和基于氟的树脂形成。
本发明的基于碳的材料为选自石墨、炭黑、乙炔黑、超导电乙炔炭黑、科琴导电炭黑、活性炭、介孔炭、碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米突、碳纳米环、碳纳米线、富勒烯(C60)和SuperP中的至少一种，但是本发明不限于此。
所述基于氟的树脂可以为选自聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚乙烯醇、纤维素乙酸酯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVdF-HFP)和苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)中的至少一种，但是本发明不限于此。
此时，在气体扩散层的微孔层上形成催化剂层。
本发明还提供了包括本发明的膜电极组件的燃料电池。图7为示意性地说明根据本发明实施方式的燃料电池的图。参考图7，本发明的燃料电池包括电池堆(stack)200、燃料提供单元400和氧化剂提供单元300。
所述电池堆200包括至少一个本发明的膜电极组件，在包括至少两个膜电极组件的情况下，所述电池堆200包括置于膜电极组件之间的隔离件。所述隔离件防止膜电极组件彼此电接触，并向膜电极组件传输从外部提供的燃料和氧化剂。
所述燃料提供单元400向电池堆200提供燃料，其可以包括用于储存燃料的燃料槽410和用于向电池堆200提供储存在燃料槽410中的燃料的泵420。所述燃料可为气态或液态氢或烃燃料，例如，所述烃燃料可为甲醇、乙醇、丙醇、丁醇或天然气。
所述氧化剂提供单元300向所述电池堆200提供氧化剂。通常所述氧化剂为氧，所述氧化剂提供单元300可以为用于注射氧或空气的泵。
工业实用性
根据本发明的用于燃料电池的电极在电极层中具有优异的离子导电性和显著增加的反应表面积，从而提高了燃料电池的性能。另外，改进了电解质膜与电极层之间的接触，从而提高了耐久性。

Claims (18)

1.一种用于燃料电池的电极，其置于电解质膜和具有流体通道的隔离件之间，所述电极包括：
与所述电解质膜接触的催化剂层；以及
与所述隔离件接触的气体扩散层，
其中，所述催化剂层包括：包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第一催化剂颗粒的催化剂部；和包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第二催化剂颗粒且具有比所述催化剂部更低的催化剂颗粒浓度的离聚物部，以及
其中，在所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状。
2.如权利要求1所述的用于燃料电池的电极，
其中，所述第一催化剂颗粒和第二催化剂颗粒各自为金属催化剂颗粒或在基于碳的载体上的金属催化剂颗粒。
3.如权利要求1所述的用于燃料电池的电极，
其中，在所述离聚物部中的第二催化剂颗粒的浓度为零。
4.如权利要求1所述的用于燃料电池的电极，
其中，所述离聚物部墙或柱的高度为所述催化剂层厚度的0.5-1倍。
5.如权利要求1所述的用于燃料电池的电极，
其中，所述离聚物部墙形成网格图形，并且在网格间形成所述催化剂部。
6.如权利要求1所述的用于燃料电池的电极，
其中，沿着所述流体通道相对于流体通道形成所述催化剂部，或沿着所述流体通道相对于流体通道形成所述离聚物部墙。
7.一种用于燃料电池的电极的制备方法，所述电极包括催化剂层，所述催化剂层包括：包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第一催化剂颗粒的催化剂部；和包含分散在离聚物粘合剂树脂中的多个第二催化剂颗粒且具有比所述催化剂部更低的催化剂颗粒浓度的离聚物部，所述方法包括以下步骤：
(S1)制备用于形成催化剂部的墨水和具有比用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂颗粒浓度的用于形成离聚物部的墨水；
(S2)在电解质膜或气体扩散层的预定位置上以喷墨法喷射制备的用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴以形成层；以及
(S3)在喷射了用于形成第一催化剂部的墨滴和用于形成第一离聚物部的墨滴的位置上堆叠用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以分别形成催化剂部和离聚物部，并且以喷墨法各自重复喷射用于形成第二催化剂部的墨滴和用于形成第二离聚物部的墨滴，以形成催化剂层，从而使所述催化剂部中的离聚物部具有墙或多个柱的形状。
8.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述用于形成催化剂部的墨水包括：金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂；聚合物离聚物；以及溶剂。
9.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述用于形成离聚物部的墨水包括：金属催化剂或在基于碳的载体上的金属催化剂；聚合物离聚物；以及溶剂，并且该离聚物部具有比所述用于形成催化剂部的墨水更低的催化剂浓度。
10.如权利要求9所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述用于形成离聚物部的墨水中的催化剂浓度为零。
11.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述离聚物部墙或柱的高度为所述催化剂层厚度的0.5-1倍。
12.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述离聚物部墙形成网格图形，并且在网格间形成所述催化剂部。
13.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，沿着所述流体通道相对于流体通道形成所述催化剂部，或沿着所述流体通道相对于流体通道形成所述离聚物部墙。
14.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，在加热的同时喷射所述墨滴。
15.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述电解质膜为选自全氟磺酸聚合物、基于烃的聚合物、聚酰亚胺、聚偏二氟乙烯、聚醚砜、聚苯硫醚、聚苯醚、聚磷腈、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酯、掺杂聚苯并咪唑、聚醚酮、聚砜及其酸和碱中的任一种聚合物。
16.如权利要求7所述的用于燃料电池的电极的制备方法，
其中，所述气体扩散层包含选自炭纸、炭布、炭毡、基于碳的材料和基于氟的树脂中的导电基质。
17.一种用于燃料电池的膜电极组件，其包括：
电解质膜；以及
在所述电解质膜的相反侧形成的阳极电极和阴极电极，各电极包括催化剂层和气体扩散层，
其中，所述阳极电极或所述阴极电极或这两个电极为权利要求1-6中任一项所述的用于燃料电池的电极。
18.一种燃料电池，其包括：
包括至少一个权利要求17所述的膜电极组件和置于所述膜电极组件之间的隔离件的电池堆；
向所述电池堆提供燃料的燃料提供单元；以及
向所述电池堆提供氧化剂的氧化剂提供单元。
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