CN101641817A - 液相进样直接燃料电池、其阳极催化剂层及其膜电极组件 - Google Patents

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Abstract

一种液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其包含铂－钌黑或铂－钯黑催化剂和在碳基载体上载有铂－钌或铂－钯的铂－钌或铂－钯载体催化剂。一种液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其包括电解质膜；以及相对设置的阳极和阴极电极，所述电解质膜位于它们中间，其中阳极和阴极电极分别包括气体扩散层和催化剂层。由于以最佳比例使用铂－钌黑或铂－钯黑催化剂和载体催化剂，液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层显示出对燃料的氧化反应的优异活性并且催化剂在最小剂量下显示出良好的稳定性和耐久性。

Description

液相进样直接燃料电池、其阳极催化剂层及其膜电极组件
技术领域
本发明涉及一种液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层和膜电极组件，以及包括该阳极催化剂层和膜电极组件的液相进样直接燃料电池。更具体地说，本发明涉及一种催化剂在最小剂量下显示出极佳的活性并确保催化剂的最佳稳定性和耐久性的液相进样直接燃料电池以及该电池的阳极催化层和膜电极组件。
背景技术
现在移动设备的发展需要有较高的输出和更大容量的电源，可充电锂二次电池广泛地用作这种电源。然而，锂二次电池在长时间实现相对较大容量的电子设备的充分性能时有很多问题。也就是说，制造大容量锂二次电池时由于其材料显示出许多限制，如生产成本高、安全性差以及充电时间长。
因此，对于满足上述要求并克服锂二次电池的缺陷的新的发电系统的研究十分活跃，而作为这种发电系统之一的能长时间提供高效能的燃料电池被人们所关注。
燃料电池是一种电池，当其把如氢或甲醇的燃料通过电化学反应转换成水时发电，这种燃料电池被认为是一种环境友好的能源，其能够解决锂二次电池的缺陷。
在燃料电池中，用于发电的最基本的单元是膜电极组件(MEA)，其包括电解质膜以及形成于电解质膜两个表面的阳极和阴极电极。图1显示了燃料电池的发电机理。参照图1，在阳极发生燃料的氧化反应以产生氢离子和电子，氢离子通过电解质膜向阴极电极移动。在阴极电极，通过电解质膜传输的氢离子和电子与氧气(氧化剂)反应生成水。这种反应使电子向外部电路运动。
这种燃料电池的典型例子是使用蒸气燃料的氢燃料电池和使用液体燃料的液相进样直接燃料电池，其在本领域的研究十分活跃且已部分投入市场。
特别是，最近更多的兴趣集中在不需要重整器的液相进样直接燃料电池，该电池传输非常便利，且确保了燃料制备的低成本。液相进样直接燃料电池的典型例子是使用甲醇作为其燃料的直接甲醇燃料电池(DMFC)。
对于液相进样直接燃料电池的阳极(燃料电极)催化剂层，通常使用铂-钌黑或铂-钯黑催化剂。然而，黑催化剂需要多达4mg/cm2的大剂量，且其性能在一段时间后由于因甲醇溶液造成的催化剂损失以及因催化剂颗粒生长而造成的反应面积减少而严重劣化。为了解决这一问题，使用了一种在碳基材料上载有铂-钌或铂-钯的载体催化剂。在这种情况下，催化剂的稳定性得到改善，因此可以减少随时间出现的性能劣化。然而，如果催化剂的剂量减少，反应活性相对黑催化剂劣化，而如果剂量增加，则由于传质阻力增加，其性能低于黑催化剂。
发明内容
技术问题
本发明设计解决现有技术的上述问题，因此，本发明的目的是提供一种液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层和膜电极组件以及包含该阳极催化剂层和膜电极组件的液相进样直接燃料电池，该电池在最小剂量的催化剂下具有优异的活性并确保催化剂的优异的稳定性和耐久性。
技术方案
为了实现上述目的，本发明提供了一种液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其包含铂-钌黑或铂-钯黑催化剂以及在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯的铂-钌或铂-钯载体催化剂。
优选地，铂-钌黑或铂-钯黑催化剂用量与从载体催化剂的总重量中扣除载体的重量后得到的量的比为75∶25至25∶75。
碳基载体可代表性地包括炭黑、石墨、碳纳米管、碳纤维或碳纳米球。
在本发明的另一个实施方式中，还提供了液相进样直接燃料电池的膜电极组件，该组件包括一个电解质膜；以及相对设置的阳极和阴极电极，电解质膜位于它们中间，其中，阳极和阴极电极分别包括气体扩散层和催化剂层，而其中的阳极电极催化剂层包含铂-钌黑或铂-钯黑催化剂和在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯催化剂的铂-钌或铂-钯载体催化剂。
电解质膜可代表性地包括一种选自全氟磺酸聚合物、烃基聚合物、聚酰亚胺、聚偏1，1-二氟乙烯、聚醚砜、聚苯硫、聚苯氧、聚磷腈、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酯、掺杂聚苯并咪唑、聚醚酮、聚砜、以及它们的酸和碱中的聚合物。
阴极电极的催化剂层可代表性地包括铂或铂-过渡金属合金催化剂。
优选地，气体扩散层包括导电基板，而导电基板可代表性地使用碳纸、碳布或碳毡。此外，气体扩散层可进一步包括形成于导电层一个表面上的微孔层。
在本发明的又一个实施方式中，还提供了液相进样直接燃料电池，该电池包括：电堆，其包括一个或至少两个如上所述的膜电极组件和插入到膜电极组件之中的隔板；提供燃料到电堆的燃料供给单元；以及提供氧化剂到电堆的氧化剂供应单元。
典型的燃料可以是甲醇、甲酸、乙醇、丙醇、丁醇和天然气。
附图说明
参照附图，从下面对实施方式的描述中，本发明的其他目的和技术方案将更明晰：
图1是显示了燃料电池发电原理的示意图；
图2是显示了根据本发明的一个实施方式的燃料电池的膜电极组件的示意图；
图3是显示了根据本发明的一个实施方式的燃料电池的示意图；
图4是显示了实施方式1和对比实施例1到3中电流-电压特征的测量结果的图；及
图5是显示了实施方式1和对比实施例1到3在恒定电流下长期性能的测量结果的图。
具体实施方式
以下将详细介绍本发明优选的实施方式以使其被更好的理解。
根据本发明的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层包含铂-钌黑或铂-钯黑催化剂和在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯的铂-钌或铂-钯载体催化剂。阳极催化剂层使用混合态的铂-钌黑或铂-钯黑催化剂和铂-钌或铂-钯载体催化剂，因此它可以确保对燃料的氧化反应的优异活性并确保催化剂在最小剂量下的良好的稳定性和耐久性。
铂-钌黑或铂-钯黑催化剂的量和从载体催化剂重量中扣除载体后得到的量的比优选为75∶25到25∶75。如果铂-钌黑或铂-钯黑催化剂的量太大而超出上述范围，由于铂-钌黑或铂-钯黑催化剂颗粒生长而造成反应面积减少，因甲醇溶液造成催化剂的损失以及随时间流逝钌或钯向阴极电极的转移，而使长期性能劣化。如果载体催化剂的量太大而超出上述范围，与铂-钌黑或铂-钯黑催化剂的相比，反应活性劣化，而且过多的剂量增加了传质阻力，从而使性能劣化。
用于载体催化剂的碳基载体可代表性地为炭黑、石墨、碳纳米管、碳纤维或碳纳米球。
形成阳极催化剂层的方法没有特别的限制，但阳极催化剂层可代表性地由下述步骤形成：制备包含铂-钌黑催化剂、铂-钌载体催化剂、离子交联聚合物和溶剂的催化剂墨水，然后用催化剂墨水涂覆电解质膜或气体扩散层。典型催化剂墨水的涂覆可代表性地采用喷涂法、流延法、丝网印刷法、刮刀涂覆法、模压涂覆法法或旋涂法进行。
离子交联聚合物起到了提供了通道的作用，通过该通道由催化剂和如氢气或甲醇的燃料的反应生成的离子可以向电解质膜运动。离子交联聚合物可为高氟化树脂离聚物或磺化聚合物如磺化聚三氟苯乙烯，但不限于此。
可用的溶剂的例子包括水、丁醇、异丙醇、甲醇、乙醇、正丙醇、乙酸正丁酯、乙二醇等，这些溶剂可以单独或混合使用。
根据本发明的液相进样直接燃料电池的膜电极组件包括如上所述的阳极催化剂层。下文中，参照图2说明了根据本发明的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，图2示意性地显示了根据本发明的一个实施方式的液相进样直接燃料电池的膜电极组件。
根据本发明的液相进样直接燃料电池的膜电极组件包括电解质膜；以及相对设置的阳极和阴极电极，电解质膜位于它们中间，其中，阳极和阴极电极分别包括气体扩散层和催化剂层，而其中阳极电极的催化剂层包含铂-钌黑或铂-钯黑催化剂和在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯的铂-钌或铂-钯载体催化剂。
电解质膜是能使阳极电极产生的氢离子移动至阴极电极的离子导电膜。电解质膜可代表性地包含全氟磺酸聚合物、烃基聚合物、聚酰亚胺、聚偏1，1-二氟乙烯、聚醚砜、聚苯硫、聚苯氧、聚磷腈、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酯、掺杂聚苯并咪唑、聚醚酮、聚砜或它们的酸和碱。
阴极电极用于还原以氧气为代表的氧化剂，其催化剂层可代表性地包含铂或铂-过渡金属合金催化剂。可以使用这些催化剂本身或将其用载体负载。载体可代表性地为炭黑、石墨、碳纳米管、碳纤维或碳纳米球。阴极电极的催化剂层可以用与阳极催化剂层同样的方式形成。
气体扩散层作为反应气体和水的运动路径，也起到了电流导体的作用，并且气体扩散层具有多孔结构。此气体扩散层包括导电基板，导电基板可代表性地使用碳纸、碳布或碳毡。此外，气体扩散层可进一步包括形成于导电层一个表面上的微孔层。
本发明还提供了液相进样直接燃料电池，该电池包括本发明的膜电极组件。图3是显示根据本发明的一个实施方式的液相进样直接燃料电池的示意图。参照图3，本发明的液相进样直接燃料电池包括电堆200、燃料供应单元400和氧化剂供应单元300。
电堆200包括一个或至少两个本发明的膜电极组件。在使用至少两个膜电极组件的情况下，电堆200包含至少一个插入在膜电极组件之间的隔板。隔板防止膜电极组件电性连接。此外，隔板还起到了将由外部供应的燃料和氧化剂运输到膜电极组件的作用，并作为串联连接阳极和阴极电极的导体。
燃料供应单元400起到供应燃料到电堆的作用，而且燃料供应单元400包括储存燃料的燃料箱410和将燃料箱410中储存的燃料供应到电堆200的泵420。燃料可代表性地使用液体燃料如甲醇、甲酸、乙醇、丙醇、丁醇或天然气。
氧化剂供应单元300起到将氧化剂供应到电堆的作用。氧化剂代表性地为氧气，而且可采用氧化剂供应单元300的泵将氧气或空气注入。
以下，将说明本发明的实施方式和对比实施例。然而，下面的实施方式只是本发明的实例，本发明并不限于此。
实施例
实施方式1
将用于阳极电极的铂-钌黑催化剂和铂-钌/碳载体催化剂互相混合，然后在搅拌机内与高氟化树脂粉充分混合。此时，铂-钌黑催化剂量与从载体催化剂的总重量中扣除载体的重量后得到的量的比为1∶1。载体催化剂的载体为炭黑。催化剂与高氟化树脂粉混合时，基于催化剂的总量，高氟化树脂粉的含量为30wt％。将水、异丙醇、正丙醇和乙酸正丁酯混合并用作溶剂。该催化剂装在枪内，然后采用干注射涂覆法将其涂覆在气体扩散层的表面。每单位面积催化剂的用量控制在2mg/cm2。在阴极电极的催化剂层内，按常规用铂黑催化剂涂覆气体扩散层。通过热压法用约125μm厚的高氟化树脂基聚合物电解质膜将它们粘合在一起，然后测量其电流-电压曲线和恒定电流下的长期性能。其结果呈现于图4和图5。
对比实施例1
除了未将铂-钌/碳载体催化剂用于阳极电极而只将4mg/cm2的铂-钌黑催化剂用于阳极电极外，以与实施方式1相同的方式制备膜电极组件。对比实施例1的膜电极组件的电流-电压曲线和恒定电流下长期性能的测量结果显示于图4和图5。
如图4和图5所示，可以看出，与对比实施例1的膜电极组件相比，根据本发明实施方式1的直接甲醇燃料电池的膜电极组件虽然催化剂的量减少到一半，但仍显示出同一水平的初始性能且恒定电流长期性能随时间流逝更出色的电流电压曲线。我们认为，由于载体催化剂具有很大的表面积，因此即使催化剂的量减少，其在初始阶段仍表现出同样的性能。而且，经过一定时间以后，载体催化剂阻止了因黑催化剂色颗粒生长而引起的反应面积的减少，从而保持了性能，并防止了因甲醇溶液而造成的黑催化剂损失。
对比实施例2
将用于阳极电极的铂-钌黑催化剂和铂-钌/碳载体催化剂互相混合，然后以与实施方式1相同的方式制备膜电极组件。此时，铂-钌黑催化剂的量与从载体催化剂的总重量中扣除载体的重量后得到的量的比为90∶10。对比实施例2的膜电极组件的电流-电压曲线和恒定电流下长期性能的测量结果显示于图4和图5
如图4和图5所示，可以看出，虽然催化剂的量减少到一半，但对比实施例2的膜电极组件显示出同一水平的初始性能、但随时间流逝恒定电流下长期性能下降的电流电压曲线。我们认为，由于发生了因黑催化剂颗粒生长而造成的反应面积的减少，因甲醇溶液而造成的黑催化剂的损失，钌或钯向阴极电极的转移等，这些使其长期性能劣化。
对比实施例3
将用于阳极电极的铂-钌黑催化剂和铂-钌/碳载体催化剂互相混合，然后以与实施方式1相同的方式制备膜电极组件。此时，铂-钌黑催化剂的量与从载体催化剂的总重中扣除载体的重量后得到的量的比为10∶90。对比实施例3的膜电极组件的电流-电压曲线和恒定电流下长期性能的测量结果显示于图4和图5。
如图4所示，可以看出，当催化剂的量减少到一半，对比实施例3的膜电极组件显示出降低了初始性能的电流电压曲线。我们认为，与黑催化剂相比，载体催化剂具有较差的反应活性。而且，从图5中可以看出，对比实施例3的膜电极组件显示出与实施方式1水平相同的恒定电流长期性能，但其初始性能相比实施方式1的劣化，所以总体性能比实施方式1的差。
应当理解的是，在说明书和所附权利要求书中使用的术语不应该被解释为限于一般的和字典上的含义，而是基于相对应的本发明的技术方案的意义和概念来解释，即基于允许发明人为了最好地说明来定义术语的原则。
因此，在此提出的描述只是出于说明的目的优选例子，而不是为了限制本发明的范围，因此应该理解的是，在不偏离本发明的实质和范围下，可以进行其他的替换和改进。
【工业实用性】
根据本发明的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层使用最佳比例的黑催化剂和载体催化剂，因此其显示出对燃料的氧化反应的优异活性并且催化剂在最小剂量下显示出良好的稳定性和耐久性。

Claims (15)

1、一种液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，该层包含：
铂-钌黑或铂-钯黑催化剂；和
在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯的铂-钌或铂-钯载体催化剂。
2、根据权利要求1所述的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其中，所述铂-钌黑或铂-钯黑催化剂的量与从所述载体催化剂的总重量中扣除所述载体的重量后得到的量的比为75∶25至25∶75。
3、根据权利要求1所述的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其中，所述碳基载体选自炭黑、石墨、碳纳米管、碳纤维和碳纳米球中。
4、根据权利要求1所述的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其中，所述阳极催化剂层是通过将包含铂-钌黑催化剂、铂-钌载体催化剂、离子交联聚合物和溶剂的催化剂墨水涂覆在电解质膜或气体扩散层上形成的。
5、根据权利要求4所述的液相进样直接燃料电池的阳极催化剂层，其中，所述催化剂墨水的涂覆采用下列任意的涂覆法进行：喷涂法、流延法、丝网印刷法、刮刀涂覆法、模压涂覆法和旋涂法。
6、一种液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其包括：
电解质膜；以及
相对设置的阳极和阴极电极，所述电解质膜位于它们中间，
其中，所述阳极和阴极电极分别包括气体扩散层和催化剂层，并且
其中所述阳极电极的催化剂层包含铂-钌黑或铂-钯黑催化剂和在碳基载体上载有铂-钌或铂-钯的铂-钌或铂-钯载体催化剂。
7、根据权利要求6所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述铂-钌黑或铂-钯黑催化剂的量与从所述载体催化剂的总重量中扣除所述载体的重量后得到的量的比为75∶25至25∶75。
8、根据权利要求6所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述碳基载体选自炭黑、石墨、碳纳米管、碳纤维和碳纳米球中。
9、根据权利要求6所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述电解质膜包含选自全氟磺酸聚合物、烃基聚合物、聚酰亚胺、聚偏1，1-二氟乙烯、聚醚砜、聚苯硫、聚苯氧、聚磷腈、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚酯、掺杂聚苯并咪唑、聚醚酮、聚砜、以及它们的酸和碱中的聚合物。
10、根据权利要求6所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述阴极电极的催化剂层包含铂或铂-过渡金属合金催化剂。
11、根据权利要求6所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述气体扩散层包括导电基板。
12、根据权利要求11所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述导电基板选自碳纸、碳布和碳毡中。
13、根据权利要求11所述的液相进样直接燃料电池的膜电极组件，其中，所述气体扩散层进一步包括形成于导电层一个表面上的微孔层。
14、一种液相进样直接燃料电池，该电池包括：
电堆，其包括一个或至少两个根据权利要求6到13中任一项所制备的膜电极组件和插入在膜电极组件之间的隔板；
燃料供应单元，其将燃料供应到电堆；以及
氧化剂供应单元，其将氧化剂供应到电堆。
15、根据权利要求14所述的液相进样直接燃料电池，其中，所述燃料为选自甲醇、甲酸、乙醇、丙醇、丁醇和天然气中的液相燃料。
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