CN101849266A - 电路连接材料以及电路部件的连接结构 - Google Patents

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CN101849266A
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circuit block
conducting particles
electrode
aforementioned
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CN200880114878A
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工藤直
小林宏治
有福征宏
小岛和良
望月日臣
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

一种电路连接材料，其为，介于具有第1电路电极32的第1电路部件30和与第1电路部件30相对向且具有第2电路电极42的第2电路部件40之间、使第1电路电极32和第2电路电极42电导通的电路连接材料，并且其含有粘接剂组合物和直径为0.5～7μm的导电粒子12，导电粒子12的最外层22由维克斯硬度为300Hv以上的金属构成，最外层22的一部分向外侧突出而形成突起部分14，并且导电粒子12的直径和硬度为特定的关系。

Description

电路连接材料以及电路部件的连接结构
技术领域
本发明涉及一种电路连接材料以及电路部件的连接结构。
背景技术
在液晶显示器与薄膜封装(载带封装)(Tape Carrier Package：TCP)的连接、挠性电路基板(Flexible Printed Circuit：FPC)与TCP的连接，或者FPC与印刷线路板的连接这种电路部件彼此的连接中，使用在粘接剂中分散有导电粒子的电路连接材料(例如，各向异性导电性粘接剂)。此外，最近在将半导体硅芯片安装在基板上时，为了电路部件彼此的连接，不使用引线接合(wirebond)，而是进行将半导体硅芯片面朝下直接安装在基板上的，所谓倒装芯片安装。在该倒装芯片安装中，在电路部件彼此的连接中，使用各向异性导电性粘接剂等电路连接材料(例如，参见专利文献1～5)。
[专利文献1]日本特开昭59-120436号公报
[专利文献2]日本特开昭60-191228号公报
[专利文献3]日本特开平1-251787号公报
[专利文献4]日本特开平7-90237号公报
[专利文献5]日本特开2001-189171号公报
[专利文献6]日本特开2005-166438号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，近年来，随着电子机器的小型化、薄型化，电路部件中所形成的电路的高密度化不断进展，相邻电极彼此的间隔以及电极宽度往往变得非常狭窄。电路电极是通过将构成电路原料的金属形成在基板整面上，并将抗蚀剂涂布在电路电极部分上，固化，然后用酸或碱蚀刻除此之外的其它部分而形成，但在上述高密度化电路的情况下，当基板整面上所形成的金属的凹凸较大时，凹部和凸部处的蚀刻时间不同，因此存在有无法进行精密的蚀刻，相邻电路间产生短路或断路的问题。因此，希望高密度电路的金属(电路电极表面)上的凹凸小，即，电极表面平坦。
然而，在使表面平坦的电路电极彼此互相对向，并使以往的电路连接材料介于它们之间而进行连接时，电路连接材料中所含的导电粒子与平坦的电路电极表面之间残留有粘接剂树脂，从而导电粒子与电路电极无法充分接触，存在有无法确保电路电极间的充分电连接以及电气特性的长期可靠性的问题。
因此，为了确保电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性，考虑了在导电粒子的表面上设置多个突起部分，并在电路连接时使突起部分贯通导电粒子与电路电极之间的粘接剂组合物，由此使导电粒子与电路电极接触的方法(参见上述专利文献6)。然而，即使使用该方法，根据电路电极的情况(材质等)，也存在有确保电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性的效果小的情况。
本发明鉴于上述情况而进行，其目的在于提供一种即使电路电极的表面平坦，也可以获得对向的电路电极彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极间的电气特性的长期可靠性的电路连接材料以及电路部件的连接结构。
解决问题的方法
本发明者为解决上述问题进行了积极研究，结果发现以往的电路连接材料无法充分确保电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性的原因，在于导电粒子最外层的材质。也就是说，本发明者发现，由于以往的电路连接材料中所含的导电粒子的最外层，由比较软的金属Au所形成，因此即使用导电粒子表面上所形成的Au的突起部分贯通导电粒子与电路电极之间的粘接剂组合物，Au的突起部分也会产生变形，从而难以伸入到电路电极中。进一步，本发明者发现通过将导电粒子最外层的材质改变为比Au硬的金属，进一步根据导电粒子的粒径使导电粒子的硬度最佳化，能够提高电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性，由此完成本发明。
本发明的电路连接材料，其为，介于具有第1电路电极的第1电路部件和与第1电路部件相对向且具有第2电路电极的第2电路部件之间、使第1电路电极和第2电路电极电导通的电路连接材料，其特征在于，含有粘接剂组合物和直径为0.5～7μm的导电粒子，导电粒子的最外层由维克斯硬度为300Hv以上的金属构成，最外层的一部分向外侧突出而形成突起部分，当导电粒子的直径为5μm以上7μm以下时，导电粒子的硬度为200～1200kgf/mm2，当导电粒子的直径为4μm以上且不到5μm时，导电粒子的硬度为300～1300kgf/mm2，当导电粒子的直径为3μm以上且不到4μm时，导电粒子的硬度为400～1400kgf/mm2，当导电粒子的直径为2μm以上且不到3μm时，导电粒子的硬度为450～1700kgf/mm2，当导电粒子的直径为0.5μm以上且不到2μm时，导电粒子的硬度为500～2000kgf/mm2。
另外，本发明中导电粒子的硬度范围以上述单位进行定义，而如果换算为现在主流的SI单位，则200～1200kgf/mm2为1.961～11.768GPa的值，300～1300kgf/mm2为2.942～12.749GPa的值，400～1400kgf/mm2为3.923～13.729GPa的值，450～1700kgf/mm2为4.413～16.671GPa的值，500～2000kgf/mm2为4.903～19.613GPa的值。
在本发明中，由于根据导电粒子的直径使导电粒子的硬度最佳化，并且使维克斯硬度为300Hv以上的金属所形成的最外层的一部分向外侧突出而形成突起部分，因此在压接第1和第2电路部件时，突起部分很深地伸入到第1和第2电路电极中，并且导电粒子适度地扁平化。结果，由于电路与各个导电粒子的接触面积变大，电路部件在导电粒子与第1和第2电路电极确实接触的状态下彼此接合，因此可以长时间保持两电极间的连接电阻小的状态。也就是说，可以获得对向的电路电极彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极间的电气特性的长期可靠性。另外，导电粒子“扁平化”，是指导电粒子，在相对于电路电极表面略微垂直的方向上坍塌，并在略微平行的方向上变形。
就上述本发明的电路连接材料而言，优选其突起部分的高度为50～500nm，最外层的一部分向外侧突出而形成多个突起部分，相邻的突起部分间的距离为1000nm以下。
当突起部分的高度不到50nm时，在对使用了电路连接材料的第1电路部件和第2电路部件的连接结构体进行高温高湿处理后，存在有连接电阻值变高的倾向，而在其大于500nm时，由于导电粒子与第1和第2电路电极的接触面积变小，因此存在有连接电阻值变高的倾向。
上述本发明的电路连接材料，其最外层优选由Ni形成。
通过由维克斯硬度为300Hv以上的金属Ni构成最外层，可以很容易地获得本发明的效果。
上述本发明的电路连接材料优选为膜状。
本发明的电路部件的连接结构(连接结构体)，其特征在于，使上述本发明的电路连接材料介于第1电路部件与第2电路部件之间，使第1电路电极与第2电路电极电导通。
在使用了本发明电路连接材料的电路部件的连接结构中，可以长时间保持第1和第2电极间的连接电阻小的状态。也就是说，可以获得对向的电路电极彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极间的电气特性的长期可靠性。
就上述本发明的电路部件的连接结构而言，第1或第2电路电极优选为氧化铟锡或氧化铟锌。
在本发明中，当电路电极由氧化铟锡或氧化铟锌形成时，提高电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性的效果变得显著。
就上述本发明的电路部件的连接结构而言，第1或第2电路电极的厚度优选为50nm以上。
当第1或第2电路电极的厚度不到50nm时，在电路部件彼此压接时，电路连接材料中所含的导电粒子表面的突起部分可能会贯通第1或第2电路电极而与电路部件接触，存在有第1或第2电路电极与导电粒子的接触面积减少，连接电阻上升的倾向。
发明效果
根据本发明的电路连接材料以及电路部件的连接结构，即使电路电极的表面平坦，也可以获得对向的电路电极彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极间的电气特性的长期可靠性。
附图的简单说明
[图1]是表示本发明电路部件的连接结构的一个优选实施方式的概略截面图。
[图2]图2(a)、图2(b)分别为本发明电路连接材料的一个优选实施方式中的导电粒子的概略截面图。
符号说明
1…电路部件的连接结构、10…电路连接部件、11…绝缘性物质、12…导电粒子、14…突起部分、21…核体、21a…中核部、21b…核侧突起部分、22…最外层(金属层)、30…第1电路部件、31…第1电路基板、31a…主面、32…第1电路电极、40…第2电路部件、41…第2电路基板、41a…主面、42…第2电路电极、H…导电粒子突起部分的高度、S…相邻的突起部分间的距离。
用于实施发明的最佳方式
以下，参照附图对本发明的优选实施方式进行详细说明。需要说明的是，在附图的说明中，对于相同要素给予相同符号，省略重复的说明。此外，为了附图的方便，附图的尺寸比例并不一定与说明内容一致。
[电路连接材料]
本发明的电路连接材料，含有粘接剂组合物和导电性粒子，作为其形式，可以列举糊状、膜状等形式。以下，对于作为本发明电路连接材料的一种实施方式的膜状电路连接材料进行详细说明。膜状电路连接材料，是将电路连接材料成型为膜状而成的材料，例如，可以通过使用涂布装置将电路连接材料涂布在支持体(PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等)上，进行规定时间的热风干燥而制作。
膜状电路连接材料，含有导电粒子12和粘接剂组合物，其中粘接剂组合物具有粘接性，通过固化处理而发生固化(参见图1、2)。因此，膜状电路连接材料，介于第1和第2电路部件30、40之间，使第1电路部件30所具有的第1电路电极32和第2电路部件40所具有的第2电路电极42电导通。
由于膜状电路连接材料为膜状，容易处理，因此在连接第1电路部件30和第2电路部件40时，可以很容易地使其介于所述电路部件之间，可以很容易地进行第1电路部件30和第2电路部件40的连接操作。
(导电粒子)
膜状电路连接材料所含有的导电粒子12，如图2(a)所示，通常由有机高分子化合物所形成的核体21和核体21表面上所形成的最外层(金属层22)构成，优选在导电粒子上形成突起部分。核体21由中核部21a和在中核部21a表面上所形成的核侧突起部分21b构成。核体21可以通过在中核部21a的表面上吸附多个具有比中核部21a更小直径的核侧突起部分21b而形成。金属层22的一部分，向外侧突出而形成多个突起部分14。金属层22由具有导电性，并且维克斯硬度为300Hv以上的金属构成。另外，在本发明中，导电粒子的直径为0.5μm以上7μm以下。如果直径不到0.5μm，则存在有无法得到所希望的导通的倾向，而如果超过7μm，则存在有在液晶面板用途等电极间距离短的位置进行连接时，产生短路的倾向。另外，导电粒子的直径，是指含有突起部分14的导电粒子12整体的粒径，其可以通过使用电子显微镜观察而进行测定。
当导电粒子的直径为5μm以上7μm以下时，导电粒子的硬度为200～1200kgf/mm2(1.961～11.768GPa)。当导电粒子的直径为4μm以上且不到5μm时，导电粒子的硬度为300～1300kgf/mm2(2.942～12.749GPa)。当导电粒子的直径为3μm以上且不到4μm时，导电粒子的硬度为400～1400kgf/mm2(3.923～13.729GPa)。当导电粒子的直径为2μm以上且不到3μm时，导电粒子的硬度为450～1700kgf/mm2(4.413～16.671GPa)。当导电粒子的直径为0.5μm以上且不到2μm时，导电粒子的硬度为500～2000kgf/mm2(4.903～19.613GPa)。
在本实施方式中，通过如上所述根据导电粒子12的直径使导电粒子12的硬度最佳化，并且，使维克斯硬度为300Hv以上的金属所形成的最外层的一部分向外侧突出而形成突起部分，可以获得对向的电路电极32、42彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极32、42间的电气特性的长期可靠性。以下，对于导电粒子12的直径、硬度以及突起部分与电路电极32、42彼此间的电连接以及电气特性的长期可靠性的关系进行说明。
在使用电路连接材料电连接对向的电路电极32、42时，其连接电阻依赖于存在于电路电极32、42间的导电粒子12的数量以及电路电极和各个导电粒子12的接触面积，该接触面积随着导电粒子12的扁平率而变化。也就是说，存在于电路电极32、42间的导电粒子12的数量越多，连接电阻就变得越低；导电粒子12的扁平率越大，则电路电极32、42与导电粒子12的接触面积变得越大，连接电阻变得越低。
单位体积电路连接材料所含的导电粒子12的个数越多，则存在于电路电极32、42间的导电粒子12的数量越多。导电粒子12的直径越小，则单位体积电路连接材料所含的导电粒子12的个数越多。此外，就与电路电极32、42连接而对电路电极32、42间的电连接产生贡献的导电粒子12的数量而言，由于其受限于电路电极32、42的面积，因此电路电极32、42与各个导电粒子12的接触面积越小，则其数量越多。导电粒子13的扁平率越小，则电路电极32、42与导电粒子12的接触面积越小。导电粒子12的扁平率，依赖于导电粒子12的硬度，并且导电粒子12的硬度越大，则扁平率越小。
如此所述，在导电粒子12的直径小的情况下，存在有导电粒子12的硬度越大，则电路部件30、40间的连接电阻越小的倾向。
另一方面，在导电粒子12的直径大的情况下，由于存在于电路电极32、42间的导电粒子12的数量变少，因此，为了减小电路部件30、40间的连接电阻，需要增大电路电极32、42与各个导电粒子12的接触面积。导电粒子12的扁平率越大，则电路电极32、42与各个导电粒子12的接触面积越大。导电粒子的硬度越小，则导电粒子12的扁平率越大。
如此所述，在导电粒子12的粒径大的情况下，存在有导电粒子12的硬度越小，则电路部件30、40间的连接电阻越小的倾向。
如上所述，可以获得电路部件30、40间的良好的连接电阻的导电粒子的硬度，根据导电粒子12的直径而不同。因此，在本实施方式中，通过使用导电粒子12的直径与硬度满足上述关系的导电粒子12，即使在高温高湿试验等可靠性试验后，也可以获得良好的连接电阻。当导电粒子12的硬度，低于与各导电粒子的直径对应的硬度下限值时，存在有导电粒子12的恢复力弱，在高温高湿试验等可靠性试验后，连接电阻上升的倾向。此外，当导电粒子12的硬度高于与各导电粒子的直径对应的硬度上限值时，由于导电粒子12无法充分形成扁平形状，因此存在有导电粒子12与电路电极32、42的接触面积减少等而导致高温高湿试验等可靠性试验后连接电阻上升的倾向。
此外，由于由维克斯硬度为300Hv以上的金属所构成的金属层22，比以往由Au所构成的最外层更硬，因此从金属层22突出的突起部分14比以往更容易伸入到电路电极32、42中，因此导电粒子12与电路电极32、42的接触面积增加。通过对电路连接材料进行固化处理，从而使导电粒子12与电路电极32、42接触，长时间保持充分确保导电粒子12与电路电极32、42的接触面积的状态。
作为构成核体21的中核部21a的有机高分子化合物，例如，可以列举丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、苯并胍胺树脂、聚有机硅树脂、聚丁二烯树脂或它们的共聚物，还可以使用它们的交联物。另外，核体21的中核部21a的平均粒径优选为0.5以上7μm以下。作为构成核体21的核侧突起部分21b的有机高分子化合物，例如，可以列举丙烯酸树脂、苯乙烯树脂、苯并胍胺树脂、聚有机硅树脂、聚丁二烯树脂或它们的共聚物，还可以使用它们的交联物。构成核侧突起部分21b的有机高分子化合物可以和构成中核部21a的有机高分子化合物相同，也可以不同。另外，核侧突起部分21b的平均粒径优选为50～500nm。
导电粒子12的硬度大致由导电粒子12的核体21的硬度决定。导电粒子12的硬度依赖于构成核体21的分子的结构和其交联点间的距离，以及交联度。由于苯并胍胺等在分子中具有刚直结构，并且其交联点间的距离也短，因此苯并胍胺等在构成核体21的所有分子中所占的比例越高，则越可以得到硬的导电粒子12，此外，通过提高导电粒子12的核体21的交联度，可以得到硬的导电粒子12。由于丙烯酸酯、邻苯二甲酸二烯丙基酯等的交联点间的距离长，因此丙烯酸酯、邻苯二甲酸二烯丙基酯等在构成核体21的所有分子中所占的比例越高，则越可以得到软的导电粒子12，此外，通过降低交联度，可以得到软的导电粒子12。
金属层22优选由维克斯硬度为300Hv以上的金属，例如Cu、Ni或Ni合金、Ag或Ag合金等构成，特别优选由Ni构成。金属层22例如可以通过使用非电解电镀法，将维克斯硬度为300Hv以上的金属镀敷在核体21上而形成。
金属层22的厚度(镀层厚度)优选为50～170nm，更优选为50～150nm。通过使金属层22的厚度为这种范围，可以很容易地进一步降低电路电极32、42间的连接电阻。当金属层22的厚度不到50nm时，存在有产生镀敷缺损等，而导致连接电阻变大的倾向，而当其超过170nm时，存在有导电粒子间产生凝结，而导致相邻的电路电极间产生短路的倾向。另外，金属层22的厚度是除了突起部分14以往的金属层22的平均厚度。
突起部分14的高度H优选为50～500nm，更优选为75～300nm。当突起部分的高度不到50nm时，存在有高温高湿处理后，连接电阻值变高的倾向，而当其大于500nm时，由于导电粒子12与电路电极32、42的接触面积变小，因此存在有连接电阻值变高的倾向。
相邻的突起部分14间的距离S优选为1000nm以下，更优选为500nm以下。此外，为了使粘接剂组合物不进入到导电粒子12和电路电极32、42之间，并使导电粒子12和电路电极32、42充分接触，相邻的突起部分14间的距离S优选为至少50nm以上。
另外，导电粒子12的突起部分14的高度H以及相邻的突起部分14间的距离S，可以通过电子显微镜进行测定。具体来说，调节电子显微镜的倍率，使视野中进入10个以上且不到50个的导电粒子，对任意选择的3个导电粒子分别测定5点突起部分的高度以及相邻的突起部分间的距离，求出所得的15个数据的平均值。
膜状电路连接材料中的导电粒子12的配合量，相对于粘接剂组合物100体积份，优选为0.1～30体积份，该配合量可以根据用途适当使用。从防止过剩的导电粒子12所导致的电路电极32、42短路等观点考虑，导电粒子12的配合量更优选为0.1～10体积份。
另外，导电粒子12，如图2(b)所示，其核体21可以仅由中核部21a构成。该导电粒子12，可以通过对核体21的表面进行金属镀敷，在核体21的表面上形成金属层22而得到。此外，突起部分14，可以通过在进行金属镀敷时改变镀敷条件，使金属层22的厚度变化而形成。另外，电镀条件的改变例如可以如下进行：在最初使用的电镀液中追加浓度更高的镀敷液，使电镀液浓度变得不均匀。
(粘接剂组合物)
作为膜状电路连接材料所含有的粘接剂组合物，优选为含有环氧树脂和环氧树脂的潜在性固化剂的组合物(以下，称为“第1组合物”。)、含有自由基聚合性物质和通过加热产生游离自由基的固化剂的组合物(以下，称为“第2组合物”)、或第1组合物与第2组合物的混合组合物。
作为第1组合物所含有的环氧树脂，可以列举双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、苯酚酚醛清漆(novolak)型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、双酚F酚醛清漆型环氧树脂、脂环式环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、乙内酰脲型环氧树脂、异氰脲酸酯型环氧树脂、脂肪族链状环氧树脂等。这些环氧树脂，可以进行卤化，也可以进行氢化。这些环氧树脂，还可以将2种以上组合使用。
作为第1组合物所含有的潜在性固化剂，只要是能够使环氧树脂固化的物质即可，作为这种潜在性固化剂，可以列举阴离子聚合性的催化剂型固化剂、阳离子聚合性的催化剂型固化剂、加聚型的固化剂等。这些固化剂，可以单独使用或作为2种以上的混合物使用。其中，从快速固化性优异、无需考虑化学当量的观点考虑，优选阴离子或阳离子聚合性的催化剂型固化剂。
作为阴离子或阳离子聚合性的催化剂型固化剂，可以列举咪唑系、酰肼系、三氟化硼-胺配位化合物、锍盐、胺酰亚胺、二氨基顺丁烯二腈、三聚氰胺及其衍生物、聚胺的盐、双氰胺等，并且还可以使用这些固化剂的改性物。作为加聚型的固化剂，可以列举聚胺类、聚硫醇、聚苯酚、酸酐等。
在配合有叔胺类或咪唑类作为阴离子聚合型的催化剂型固化剂时，通过在160℃～200℃左右的中温下进行数10秒～数小时左右的加热而固化环氧树脂。因此，由于适用期(pot life)比较长而优选。作为阳离子聚合型的催化剂型固化剂，例如，优选为通过能量线照射而使环氧树脂固化的感光性鎓盐(主要使用芳香族二偶氮鎓盐、芳香族锍盐等)。此外，作为除了照射能量线以外通过加热而活化并使环氧树脂固化的物质，有脂肪族锍盐等。这种固化剂，由于具有所谓快速固化性的特征，因此优选。
使用聚氨酯系或聚酯系等高分子物质、或镍、铜等金属薄膜以及硅酸钙等无机物包覆这些潜在性固化剂而使其微胶囊化所得的材料，由于可以延长适用期，因此优选。
第2组合物所含有的自由基聚合性物质，是具有通过自由基进行聚合的官能基的物质。作为这种自由基聚合性物质，可以列举丙烯酸酯(也包含对应的甲基丙烯酸酯。以下相同。)化合物、丙烯酰氧基(也包含对应的甲基丙烯酰氧基。以下相同。)化合物、马来酰亚胺化合物、柠康酰亚胺树脂、纳迪克酰亚胺(降冰片烯二酰亚胺)树脂等。自由基聚合性物质，可以以单体或低聚物的状态使用，也可以将单体和低聚物组合使用。作为上述丙烯酸酯化合物的具体例子，可以列举丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸异丁酯、乙二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、四羟甲基甲烷四丙烯酸酯、2-羟基-1，3-二丙烯酰氧基丙烷、2，2-二[4-(丙烯酰氧基甲氧基)苯基]丙烷、2，2-二[4-(丙烯酰氧基聚乙氧基)苯基]丙烷、二环戊烯基丙烯酸酯、三环癸烯基丙烯酸酯、三(丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、尿烷丙烯酸酯等。这些物质，可以单独使用或将2种以上混合使用。此外，还可以根据需要适当使用氢醌、甲基醚氢醌类等阻聚剂。进一步，从提高耐热性的观点考虑，丙烯酸酯化合物优选具有选自由二环戊烯基、三环癸烯基和三嗪环所组成的组中的至少一种取代基。
上述马来酰亚胺化合物是分子中含有至少2个以上马来酰亚胺基的物质。作为这种马来酰亚胺化合物，例如，可以列举1-甲基-2，4-二马来酰亚胺苯、N，N’-间亚苯基二马来酰亚胺、N，N’-对亚苯基二马来酰亚胺、N，N’-间甲苯基二马来酰亚胺、N，N’-4，4-亚联苯基二马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3’-二甲基亚联苯基)二马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3’-二甲基二苯基甲烷)二马来酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3’-二乙基二苯基甲烷)二马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基甲烷二马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基丙烷二马来酰亚胺、N，N’-3，3’-二苯砜二马来酰亚胺、N，N’-4，4-二苯醚二马来酰亚胺、2，2-二(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、2，2-二(3-叔丁基-4，8-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、1，1-二(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)癸烷、4，4’-环亚己基-二(1-(4-马来酰亚胺苯氧基)-2-环己基苯、2，2-二(4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。这些物质，可以单独使用或将2种以上混合使用。
上述柠康酰亚胺树脂是使分子中含有至少一个柠康酰亚胺基的柠康酰亚胺化合物聚合所形成的物质。作为柠康酰亚胺化合物，例如，可以列举苯基柠康酰亚胺、1-甲基-2，4-二柠康酰亚胺苯、N，N’-间亚苯基二柠康酰亚胺、N，N’-对亚苯基二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-联亚苯基二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二甲基联亚苯基)二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二甲基二苯基甲烷)二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二乙基二苯基甲烷)二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基甲烷二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-二苯基丙烷二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-二苯醚二柠康酰亚胺、N，N’-4，4-二苯砜二柠康酰亚胺、2，2-二(4-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、2，2-二(3-叔丁基-3，4-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、1，1-二(4-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯基)癸烷、4，4’-环亚己基-二(1-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯氧基)-2-环己基苯、2，2-二(4-(4-柠康酰亚胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。这些物质，可以单独使用或将2种以上混合使用。
上述纳迪克酰亚胺树脂是使分子中含有至少一个纳迪克酰亚胺基的纳迪克酰亚胺化合物聚合所形成的物质。作为纳迪克酰亚胺化合物，例如，可以列举苯基纳迪克酰亚胺、1-甲基-2，4-二纳迪克酰亚胺苯、N，N’-间亚苯基二纳迪克酰亚胺、N，N’-对亚苯基二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-二亚苯基二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二甲基二亚苯基)二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二甲基二苯甲烷)二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-(3，3-二乙基二苯甲烷)二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-二苯甲烷二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-二苯丙烷二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-二苯醚二纳迪克酰亚胺、N，N’-4，4-二苯砜二纳迪克酰亚胺、2，2-二(4-(4-纳迪克酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、2，2-二(3-叔丁基-3，4-(4-纳迪克酰亚胺苯氧基)苯基)丙烷、1，1-二(4-(4-纳迪克酰亚胺苯氧基)苯基)癸烷、4，4’-环亚己基-二(1-(4-纳迪克酰亚胺苯氧基)苯氧基)-2-环己基苯、2，2-二(4-(4-纳迪克酰亚胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。这些物质，可以单独使用或将2种以上混合使用。
此外，在上述自由基聚合性物质中，优选并用下述通式(I)所表示的具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质。这时，由于对于金属等无机物表面的粘接强度提高，因而适于电路电极32、42彼此的粘接。
[化1]
Figure GPA00001132949600131
[上述式中，n表示1～3的整数。]
具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质可以通过使磷酸酐与(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯反应而得到。作为具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质，具体有单(2-甲基丙烯酰氧基乙基)酸性磷酸酯、二(2-甲基丙烯酰氧基乙基)酸性磷酸酯等。这些物质，可以单独使用或将2种以上混合使用。
上述通式(I)所表示的具有磷酸酯结构的自由基聚合性物质的配合量，相对于自由基聚合性物质和根据需要配合的成膜材料的总计100质量份，优选为0.01～50质量份，更优选为0.5～5质量份。
上述自由基聚合性物质，还可以与丙烯酸烯丙基酯并用。这时，丙烯酸烯丙基酯的配合量，相对于自由基聚合性物质和根据需要配合的成膜材料的总计100质量份，优选为0.1～10质量份，更优选为0.5～5质量份。
第2组合物所含有的、通过加热而产生游离自由基的固化剂，是通过加热而分解，产生游离自由基的固化剂。作为这种固化剂，可以列举过氧化合物、偶氮系化合物等。这种固化剂，根据目的连接温度、连接时间、适用期等适当选择。从高反应性和提高适用期的观点考虑，优选10小时半衰期的温度为40℃以上且1分钟半衰期的温度为180℃以下的有机过氧化物，更优选10小时半衰期的温度为60℃以上且1分钟半衰期的温度为170℃以下的有机过氧化物。
上述固化剂的配合量，在连接时间为25秒钟以下时，相对于自由基聚合性物质和根据需要配合的成膜材料的总计100质量份，优选为2～10质量份，更优选为4～8质量份。由此，可以得到足够的反应率。另外，不限定连接时间情况下的固化剂配合量，相对于自由基聚合性物质和根据需要配合的成膜材料的总计100质量份，优选为0.05～20质量份，更优选为0.1～10质量份。
作为第2组合物所含有的、通过加热而产生游离自由基的固化剂的具体例子，可以列举二酰基过氧化物、过氧化二碳酸酯、过氧化酯、过氧化缩酮、二烷基过氧化物、氢过氧化物、甲硅烷基过氧化物等。此外，从抑制电路电极32、42的腐蚀的观点考虑，优选含有的氯离子和有机酸的浓度为5000ppm以下的固化剂，更优选加热分解后所产生的有机酸少的固化剂。作为这种固化剂的具体例子，可以列举过氧化酯、二烷基过氧化物、氢过氧化物、甲硅烷基过氧化物等，更优选可以得到高反应性的选自过氧化酯的固化剂。另外，上述固化剂，可以适当地混合使用。
作为过氧化酯，可以列举枯基过氧化新癸酸酯、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化新癸酸酯、1-环己基-1-甲基乙基过氧化新癸酸酯、过氧化新癸酸叔己酯、过氧化特戊酸叔丁酯、1，1，3，3-四甲基丁基过氧化-2-乙基己酸酯、2，5-二甲基-2，5-二(2-乙基己酰过氧化)己烷、1-环己基-1-甲基乙基过氧化-2-乙基己酸酯、叔己基过氧化-2-乙基己酸酯、叔丁基过氧化-2-乙基己酸酯、叔丁基过氧化异丁酸酯、1，1-二(叔丁基过氧化)环己烷、叔己基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧化-3，5，5-三甲基己酸酯、叔丁基过氧化月桂酸酯、2，5-二甲基-2，5-二(间甲苯酰基过氧化)己烷、叔丁基过氧化异丙基单碳酸酯、叔丁基过氧化-2-乙基己基单碳酸酯、叔己基过氧化苯甲酸酯、叔丁基过氧化乙酸酯等。
作为二烷基过氧化物，可以列举α，α’-二(叔丁基过氧化)二异丙基苯、二枯基过氧化物、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧化)己烷、叔丁基枯基过氧化物等。
作为氢过氧化物，可以列举二异丙苯氢过氧化物、枯烯氢过氧化物等。
作为二酰基过氧化物，可以列举异丁基过氧化物、过氧化2，4-二氯苯甲酰、过氧化3，5，5-三甲基己酰、过氧化辛酰、过氧化月桂酰、过氧化硬脂酰、过氧化琥珀酰、苯甲酰过氧化甲苯、过氧化苯甲酰等。
作为过氧化二碳酸酯，可以列举二正丙基过氧化二碳酸酯、二异丙基过氧化二碳酸酯、二(4-叔丁基环己基)过氧化二碳酸酯、二(2-乙氧基甲氧基过氧化)二碳酸酯、二(2-乙基己基过氧化)二碳酸酯、二甲氧基丁基过氧化二碳酸酯、二(3-甲基-3-甲氧丁基过氧化)二碳酸酯等。
作为过氧化缩酮，可以列举1，1-二(叔己基过氧化)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-二(叔己基过氧化)环己烷、1，1-二(叔丁基过氧化)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-(叔丁基过氧化)环十二烷、2，2-二(叔丁基过氧化)癸烷等。
作为甲硅烷基过氧化物，可以列举叔丁基三甲基甲硅烷基过氧化物、二(叔丁基)二甲基甲硅烷基过氧化物、叔丁基三乙烯基甲硅烷基过氧化物、二(叔丁基)二乙烯基甲硅烷基过氧化物、三(叔丁基)乙烯基甲硅烷基过氧化物、叔丁基三烯丙基甲硅烷基过氧化物、二(叔丁基)二烯丙基甲硅烷基过氧化物、三(叔丁基)烯丙基甲硅烷基过氧化物等。
这些固化剂，可以单独使用或将2种以上混合使用，也可以与分解促进剂、抑制剂等混合使用。此外，还可以用聚氨酯系、聚酯系的高分子物质等包覆这些固化剂使其微胶囊化。微胶囊化的固化剂，由于延长了适用期，因此优选。
本实施方式的膜状电路连接材料，可以根据需要添加成膜材料进行使用。成膜材料是在使液状物固体化而将构成组合物形成为膜状时，使该膜的处理变得容易，赋予该膜不破裂、不破碎、不发粘的机械特性等的材料，是在通常的状态(常温常压)下能够作为膜进行处理的材料。作为成膜材料，可以列举苯氧基树脂、聚乙烯醇缩甲醛树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂、聚酯树脂、聚酰胺树脂、二甲苯树脂、聚氨酯树脂等。其中，苯氧基树脂由于粘接性、相溶性、耐热性、机械强度优异，因此优选。
苯氧基树脂是使2官能酚类与表卤醇反应至高分子化，或使2官能环氧树脂与2官能酚类进行加聚所得的树脂。苯氧基树脂例如可以如下得到：将1摩尔2官能酚类与0.985～1.015摩尔表卤醇，在碱金属氢氧化物等催化剂存在下，在非反应性溶剂中，在40～120℃的温度下反应而得到。此外，作为苯氧基树脂，从树脂的机械特性和热特性的观点考虑，特别优选如下得到的树脂∶使2官能性环氧树脂与2官能性酚类的配合当量比为环氧基/酚羟基＝1/0.9～1/1.1，在碱金属化合物、有机磷系化合物、环状胺系化合物等催化剂存在下，在沸点为120℃以上的酰胺系、醚系、酮系、内酯系、醇系等有机溶剂中，在反应固体成分为50质量％以下的条件下，加热至50～200℃使2官能性环氧树脂与2官能性酚类进行加聚反应所得的树脂。
作为上述2官能环氧树脂，可以列举双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AD型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、联苯基二缩水甘油醚、甲基取代联苯基二缩水甘油醚等。2官能酚类是具有2个酚羟基的物质。作为2官能酚类，例如，可以列举氢醌类、双酚A、双酚F、双酚AD、双酚S、双酚芴、甲基取代双酚芴、二羟基联苯、甲基取代二羟基联苯等双酚类等。苯氧基树脂，也可以通过自由基聚合性的官能基或其它反应性化合物进行改性(例如，环氧基改性)。苯氧基树脂，可以单独使用或将2种以上混合使用。
本实施方式的膜状电路连接材料可以进一步含有以丙烯酸、丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯和丙烯腈中的至少一种作为单体成分的聚合物或共聚物。此处，由于应力缓和优异，因此优选并用含有含缩水甘油醚基的缩水甘油基丙烯酸酯或缩水甘油基甲基丙烯酸酯的共聚物系丙烯酸橡胶。这些丙烯酸橡胶的重均分子量，从提高粘接剂的凝集力观点考虑，优选为20万以上。
本实施方式的膜状电路连接材料，可以进一步含有橡胶微粒、填充剂、软化剂、促进剂、防老剂、着色剂、阻燃剂、触变剂、偶联剂、酚醛树脂、三聚氰胺树脂、异氰酸酯类等。
橡胶微粒，只要是平均粒径为配合的导电粒子12的平均粒径的2倍以下，并且在室温(25℃)下的储能模量为导电粒子12和粘接剂组合物在室温下的储能模量的1/2以下的材料即可。特别是，橡胶微粒的材质为硅橡胶、丙烯酸乳胶、SBR、NBR、聚丁二烯橡胶的微粒，单独使用或将2种以上混合使用是很合适的。三维交联的这些橡胶微粒，耐溶剂性优异，容易分散在粘接剂组合物中。
在电路连接材料中，也可以含有填充剂。由此，电路电极32、42间的电气特性的连接可靠性等提高。填充剂只要其最大直径为导电粒子12粒径的1/2以下，就可以使用。此外，在并用不具有导电性的粒子时，只要其最大直径在不具有导电性的粒子直径以下，就可以使用。填充剂的配合量，相对于粘接剂组合物100体积份，优选为5～60体积份。如果配合量超过60体积份，则存在有连接可靠性提高的效果饱和的倾向，另一方面，如果其不到5体积份，则存在有添加填充剂的效果不足的倾向。
作为上述偶联剂，含有乙烯基、丙烯酸基、环氧基或异氰酸酯基的化合物提高了粘接性，因此优选。
[电路部件的连接结构]
对于本发明中电路部件的连接结构的一种实施方式进行详细说明。如图1所示，本实施方式的电路部件的连接结构1具有互相对向的第1电路部件30和第2电路部件40。在第1电路部件30和第2电路部件40之间，设置有连接这些部件的电路连接部件10。电路连接部件10，通过对上述本实施方式的膜状电路连接材料进行固化处理而形成。
第1电路部件30具有第1电路基板31和形成在电路基板31的主面31a上的第1电路电极32。第2电路部件40具有电路基板41和形成在第2电路基板41的主面41a上的第2电路电极42。形成在第1电路基板31的主面31a上的第1电路电极32和形成在第2电路基板41的主面41a上的第2电路电极42互相对向。此外，在电路基板31、41中，电路电极32、42的表面平坦。另外，本发明中所谓的“电路电极的表面平坦”，是指电路电极表面的凹凸为20nm以下。
电路连接部件10含有由粘接剂树脂组合物固化而形成的绝缘性物质11和导电粒子12。在电路部件的连接结构1中，对向的第1电路电极32和第2电路电极42通过电路连接部件10中所含有的导电粒子12而电连接。即，导电粒子12与第1电路电极32和第2电路电极42双方直接接触。具体来说，导电粒子12的金属层22(最外层)上所形成的突起部分14贯通绝缘性物质11，而与第1电路电极32和第2电路电极42双方接触。进一步，由于突起部分14伸入到电路电极32、42中，因此导电粒子12与电路电极32、42的接触面积增加。由此，能够充分降低电路电极32、42间的连接电阻，良好地进行电路电极32、42间的电连接。因此，可以使电路电极32、42间的电流顺利流动，可以充分发挥电路所具有的功能。
第1电路电极32或第2电路电极42的厚度优选为50nm以上。当厚度不到50nm时，电路连接材料中所含的导电粒子表面的突起部分14在电路部件彼此压接时可能会贯通电路电极32、42而与电路基板31、41接触，存在有电路电极32、42与导电粒子12的接触面积减少，连接电阻上升的倾向。
作为电路电极32、42的材质，可以列举Au、Ag、Sn、Pt族金属或氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)、Al、Cr，优选ITO或IZO。当电路电极32、42由ITO或IZO形成时，提高电路电极间的电连接以及电气特性的长期可靠性的效果变得显著。另外，就电路电极32、42而言，其整体由上述物质构成，但也可以是仅电路电极表面由上述物质构成。
电路基板31、41的材质，没有特别限制，通常为有机绝缘性物质、玻璃或硅。
作为第1电路部件30和第2电路部件40的具体例子，可以列举半导体芯片、电阻芯片、电容芯片等芯片部件、印刷基板等基板。在这些电路部件中，通常设置多个电路电极(电路端子)。另外，也可以根据情况在电路部件中设置单个电路电极。
作为电路部件的连接结构1的形式，还有IC芯片与芯片搭载基板的连接结构、以及电气电路相互之间的连接结构的形式。
第1电路电极32或第2电路电极42至少一者的表面积为15000μm2以下，并且，第1电路电极32与第2电路电极42之间的平均导电粒子数优选为3个以上。此处，平均导电粒子数，是指每1个电路电极的导电粒子12的数量平均值。这时，可以更充分地降低对向的电路电极32、42间的连接电阻。此外，当平均导电粒子数为6个以上时，可以获得更加良好的连接电阻。这是由于能够充分降低对向的电路电极32、42间的连接电阻。此外，当电路电极32、42间的平均导电粒子数为2个以下时，存在有连接电阻变得过高，电子电路无法正常工作的倾向。
[电路部件的连接结构的制造方法]
接着，对于上述电路部件的连接结构1的制造方法进行说明。首先，准备第1电路部件30、第2电路部件40和电路连接材料。
作为电路连接材料，准备膜状电路连接材料。膜状电路连接材料的厚度优选为10～50μm。
接着，将膜状电路连接材料放置在第1电路部件30上。然后，将第2电路部件40放置在膜状电路连接材料上，使第1电路部件30的电路电极32与第2电路部件40的电路电极42重叠。如此，使膜状电路连接材料介于第1电路部件30和第2电路部件40之间。这时，由于膜状电路连接材料为膜状，容易处理，因此在连接第1电路部件30和第2电路部件40时，可以很容易地使其介于所述电路部件之间，可以很容易地进行第1电路部件30和第2电路部件40的连接操作。
接着，隔着第1电路部件30和第2电路部件40对膜状电路连接材料加热的同时加压，实施固化处理，由此在第1电路部件30和第2电路部件40之间形成电路连接部件10。固化处理，可以通过一般方法进行，该方法可以根据粘接剂组合物适当选择。
在本实施方式中，由于膜状电路连接材料中的导电粒子12的最外层(金属层22)由维克斯硬度为300Hv以上的金属构成，因此比构成以往导电粒子最外层的Au更硬。因此，在膜状电路连接材料的固化处理中，从导电粒子12的金属层22突出的突起部分14，与以往导电粒子的情况相比，更深地伸入到第1或第2电路电极32、42的最外层(电极表面)，从而导电粒子12与电路电极32、42的接触面积增加。此外，由于根据导电粒子12的直径使导电粒子12的硬度最佳化，因此导电粒子12适当地扁平化，电路电极32、42与导电粒子12的接触面积变大，第1和第2电路电极32，42间的连接电阻变小。如此所述，在导电粒子12与第1和第2电路电极32、42确实接触了的状态下固化膜状电路连接材料中的粘接剂组合物时，可以实现第1电路部件30与第2电路部件40的高粘接强度，而且可以长时间保持电路电极32、42间的连接电阻小的状态。
也就是说，在本实施方式中，通过根据导电粒子12的直径使导电粒子12的硬度最佳化，并且使由维克斯硬度为300Hv以上的金属所形成的最外层的一部分向外侧突出而形成突起部分，则不管第1或第2电路电极32、42的表面上有无凹凸，都可以充分降低对向的电路电极32、42间的连接电阻，不进可以获得电路电极32、42间的良好的电连接而且可以充分提高电路电极32、42间的电气特性的长期可靠性。
以上，对于本发明中膜状电路连接材料的优选实施方式进行了说明，但本发明并不限定于上述实施方式。
例如，在上述实施方式中，使用膜状电路连接材料制造电路部件的连接结构，但也可以使用非膜状的电路连接材料。例如，通过将电路连接材料溶解于溶剂中而得到的溶液涂布在第1电路部件30或第2电路部件40中的一者上并干燥，再将另一电路部件放置在干燥后的涂布物上，从而可以使电路连接材料介于第1和第2电路部件30、40之间。
此外，虽然电路部件的连接结构1中未设置绝缘层，但也可以在第1电路部件30中形成与第1电路电极32相邻的第1绝缘层，在第2电路部件40中形成与第2电路电极42相邻的第2绝缘层。就绝缘层而言，只要由绝缘材料构成，就没有特别限制，通常由有机绝缘性物质、二氧化硅或氮化硅构成。
实施例
(导电粒子的制作)
改变四羟甲基甲烷四丙烯酸酯、二乙烯基苯和苯乙烯单体的混合比，使用过氧化苯甲酰作为聚合引发剂进行悬浮聚合并分级，由此得到粒径和硬度不同的26种核体。通过对所得的各核体进行非电解镀Ni处理，得到表1所示的导电粒子No.1～26。另外，在进行镀Ni处理时，通过适当调整电镀液的加入量、处理温度以及处理时间而改变镀层厚度，从而在导电粒子No.1～25的表面(最外层)上形成由Ni所构成的突起部分。在导电粒子No.26中，没有形成突起部分。
此外，通过在具有突起部分的Ni粒子上取代电镀Au，从而形成具有由Au所构成的多个突起部分的Au层，得到导电粒子No.27。
进一步，对于和导电粒子No.1～26的情况同样地在核体上进行镀Ni而得到的导电粒子的表面，进一步以25nm的厚度取代电镀Au，得到具有均匀厚度并由Au所构成的最外层的导电粒子No.28。
导电粒子的硬度，使用微小压缩试验器(株式会社岛津制作所制造)，由在导电粒子的直径上使导电粒子变形10％时的荷重P(单位：MPa或Kgf)、导电粒子的半径r(单位：mm)以及压缩时的位移Δ(单位：mm)，通过下述式1求出。
导电粒子的硬度＝3×2(-1/2)×P×A(-3/2)×r(-1/2)…(式1)
此外，将多个导电粒子No.1均匀放置在贴有碳双面胶的试料台上，使用电子显微镜(日立制作所制造，S-800)，并调整其倍率，使视野中进入10个以上50个以下的导电粒子，测定导电粒子No.1的粒径、突起部分的高度、相邻的突起间的距离。此处，粒径为任意选择的10个导电粒子的直径平均值。突起部分的高度以及相邻的突起间的距离，是对任意选择的3个导电粒子分别任意测定5点的突起高度以及突起间距离，所得的15个数据的平均值。此外，通过和导电粒子No.1同样的方法测定导电粒子No.2～28的粒径、突起部分的高度、相邻的突起间的距离。
[表1]
  导电粒子No.   最外层金属   有无突起部分   导电粒子的直径(μm)   突起部分的高度(nm)   突起部分间的距离(nm)   硬度(Kgf/mm2)
  1   Ni   有   1.2   110   510   1200
  2   Ni   有   1.1   100   500   525
  3   Ni   有   1.4   90   490   1950
  4   Ni   有   1.3   120   480   450
  5   Ni   有   1.7   110   520   2200
  6   Ni   有   2.6   100   510   1000
  7   Ni   有   2.5   100   500   500
  8   Ni   有   2.6   90   500   1680
  9   Ni   有   2.2   100   510   400
  10   Ni   有   2.4   110   510   1800
  11   Ni   有   3.3   90   490   900
  12   Ni   有   3.2   100   500   430
  13   Ni   有   3.5   110   480   1370
  14   Ni   有   3.6   100   500   350
  15   Ni   有   3.7   110   510   1500
  16   Ni   有   4.4   100   520   800
  17   Ni   有   4.5   100   500   320
  18   Ni   有   4.4   100   500   1260
  19   Ni   有   4.6   90   500   250
  20   Ni   有   4.7   100   510   1400
  导电粒子No.   最外层金属   有无突起部分   导电粒子的直径(μm)   突起部分的高度(nm)   突起部分间的距离(nm)   硬度(Kgf/mm2)
  21   Ni   有   6.2   110   500   850
  22   Ni   有   6.0   90   490   210
  23   Ni   有   6.3   100   500   1150
  24   Ni   有   5.8   90   480   150
  25   Ni   有   6.4   110   500   1300
  26   Ni   无   5.6   -   -   850
  27   Au   有   6.0   110   510   880
  28   Au   无   5.9   -   -   860
(电路连接材料1的制作)
由双酚A型环氧树脂和分子内具有芴环结构的酚化合物(4，4’-(9-亚芴基)-二苯酚)合成苯氧基树脂，并将该树脂溶解在质量比为甲苯/乙酸乙酯＝50/50的混合溶剂中，形成固体成分为40质量％的溶液。接着，作为橡胶成分，准备丙烯酸橡胶(40重量份丙烯酸丁酯-30重量份丙烯酸乙酯-30重量份丙烯腈-3重量份甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物，重均分子量为80万)，将该丙烯酸橡胶溶解在质量比为甲苯/乙酸乙酯＝50/50的混合溶剂中，形成固体成分为15质量％的溶液。此外，准备液状的含固化剂的环氧树脂(环氧当量：202)，其以质量比34∶49∶17含有微胶囊型潜在性固化剂(微胶囊化的胺系固化剂)、双酚F型环氧树脂、萘型环氧树脂。
以固体成分的质量计，以苯氧基树脂/丙烯酸橡胶/含固化剂的环氧树脂＝20g/30g/50g的比例配合上述材料，制作含粘接剂组合物的液体。相对于该含有粘接剂组合物的液体100质量份，分散5质量份导电粒子No.1，调制含有电路连接材料的液体。使用涂布装置，将该含有电路连接材料的液体涂布在单面进行了表面处理的厚度为50μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜上，在70℃进行3分钟的热风干燥，由此在PET膜上得到厚度为20μm的膜状电路连接材料1。
(电路连接材料2的制作)
将50g苯氧基树脂(联合碳化物公司(Union Carbide Corporation)制，商品名PKHC，重均分子量为5000)，溶解在甲苯/乙酸乙酯＝50/50(质量比)的混合溶剂中，形成固体成分为40质量％的苯氧基树脂溶液。将重均分子量为800的聚己内酯二醇400质量份、丙烯酸2-羟基丙酯131质量份、作为催化剂的二月桂酸二丁基锡0.5质量份和作为阻聚剂的氢醌单甲基醚1.0质量份一边搅拌一边加热至50℃并混合。接着，在该混合液中滴入222质量份异佛尔酮二异氰酸酯，进一步搅拌，同时升温至80℃，进行氨基甲酸酯化反应。确认异氰酸酯基的反应率达到99％以上后，降低反应温度，得到氨基甲酸酯丙烯酸酯。
接着，从上述苯氧基树脂溶液中量取固体成分为50g的量的苯氧基树脂溶液，将该苯氧基树脂溶液、49g上述氨基甲酸酯丙烯酸酯、1g磷酸酯型丙烯酸酯和5g作为通过加热而产生游离自由基的固化剂的叔己基过氧化-2-乙基己酸酯混合，得到含有粘接剂组合物的液体。然后，相对于该含有粘接剂组合物的液体100质量份，分散5质量份导电粒子No.1，调制含有电路连接材料的液体。然后，使用涂布装置，将该含有电路连接材料的液体涂布在单面进行了表面处理的厚度为50μm的PET膜上，在70℃进行3分钟的热风干燥，由此在PET膜上得到厚度为20μm的膜状电路连接材料2。
(电路连接材料3～29的制作)
除了使用导电粒子No.2至28代替前述电路连接材料1中的导电粒子No.1外，通过和电路连接材料1同样的方法，分别得到膜状电路连接材料3～29。
(实施例1)
作为第1电路部件，准备具有由聚酰亚胺膜(厚度为38μm)和镀Sn的Cu箔(厚度为8μm)所形成的2层结构的挠性电路板(以下，记作“FPC”。)。关于该FPC电路，其线宽为18μm，间距为50μm。
作为第2电路部件，准备在表面上具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm，表面电阻＜20Ω)的玻璃基板(厚度为1.1mm)。关于该第2电路部件的电路，其线宽为25μm，间距为50μm。
接着，在第2电路部件上粘贴裁剪至规定尺寸(1.5×30mm)的电路连接材料1，在70℃、1.0MPa下进行5秒钟的加热、加压，暂时连接。接着，在剥离PET膜后，配置FPC使FPC和第2电路部件夹住电路连接材料1，进行FPC的电路与第2电路部件的电路的位置重合。接着，在180℃、3MPa、15秒的条件下，从FPC上方进行加热、加压，正式连接FPC和第2电路部件。由此，得到实施例1的电路部件的连接结构。
(实施例2)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备在表面上具有IZO电路电极(电极膜厚：50nm，表面电阻＜20Ω)的玻璃基板(厚度为1.1mm)。关于该第2电路部件的电路，其线宽为25μm，间距为50μm。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料1进行暂时连接、正式连接，得到实施例2的电路部件的连接结构。
(实施例3)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，在第2电路部件上粘贴裁剪至规定尺寸(1.5×30mm)的电路连接材料2，在70℃、1.0MPa下进行3秒钟的加热、加压，暂时连接。接着，在剥离PET膜后，配置FPC使FPC和第2电路部件夹住电路连接材料2，进行FPC的电路与第2电路部件的电路的位置重合。接着，在170℃、3MPa、10秒的条件下，从FPC上方进行加热、加压，正式连接FPC和第2电路部件，得到实施例3的电路部件的连接结构。
(实施例4)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例3的连接方法同样地，使用电路连接材料2进行暂时连接、正式连接，得到实施例4的电路部件的连接结构。
(实施例5)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料3进行暂时连接、正式连接，得到实施例5的电路部件的连接结构。
(实施例6)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料3进行暂时连接、正式连接，得到实施例6的电路部件的连接结构。
(实施例7)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料4进行暂时连接、正式连接，得到实施例7的电路部件的连接结构。
(实施例8)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料4进行暂时连接、正式连接，得到实施例8的电路部件的连接结构。
(实施例9)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料7进行暂时连接、正式连接，得到实施例9的电路部件的连接结构。
(实施例10)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，使用和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料7进行暂时连接、正式连接，得到实施例10的电路部件的连接结构。
(实施例11)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料8进行暂时连接、正式连接，得到实施例11的电路部件的连接结构。
(实施例12)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料8进行暂时连接、正式连接，得到实施例12的电路部件的连接结构。
(实施例13)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料9进行暂时连接、正式连接，得到实施例13的电路部件的连接结构。
(实施例14)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料9进行暂时连接、正式连接，得到实施例14的电路部件的连接结构。
(实施例15)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料12进行暂时连接、正式连接，得到实施例15的电路部件的连接结构。
(实施例16)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料12进行暂时连接、正式连接，得到实施例16的电路部件的连接结构。
(实施例17)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料13进行暂时连接、正式连接，得到实施例17的电路部件的连接结构。
(实施例18)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料13进行暂时连接、正式连接，得到实施例18的电路部件的连接结构。
(实施例19)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料14进行暂时连接、正式连接，得到实施例19的电路部件的连接结构。
(实施例20)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料14进行暂时连接、正式连接，得到实施例20的电路部件的连接结构。
(实施例21)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料17进行暂时连接、正式连接，得到实施例21的电路部件的连接结构。
(实施例22)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料17进行暂时连接、正式连接，得到实施例22的电路部件的连接结构。
(实施例23)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料18进行暂时连接、正式连接，得到实施例23的电路部件的连接结构。
(实施例24)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料18进行暂时连接、正式连接，得到实施例24的电路部件的连接结构。
(实施例25)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料19进行暂时连接、正式连接，得到实施例25的电路部件的连接结构。
(实施例26)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料19进行暂时连接、正式连接，得到实施例26的电路部件的连接结构。
(实施例27)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料22进行暂时连接、正式连接，得到实施例27的电路部件的连接结构。
(实施例28)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料22进行暂时连接、正式连接，得到实施例28的电路部件的连接结构。
(实施例29)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料23进行暂时连接、正式连接，得到实施例29的电路部件的连接结构。
(实施例30)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料23进行暂时连接、正式连接，得到实施例30的电路部件的连接结构。
(实施例31)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料24进行暂时连接、正式连接，得到实施例31的电路部件的连接结构。
(实施例32)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料24进行暂时连接、正式连接，得到实施例32的电路部件的连接结构。
(比较例1)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料5进行暂时连接、正式连接，得到比较例1的电路部件的连接结构。
(比较例2)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料5进行暂时连接、正式连接，得到比较例2的电路部件的连接结构。
(比较例3)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料6进行暂时连接、正式连接，得到比较例3的电路部件的连接结构。
(比较例4)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料6进行暂时连接、正式连接，得到比较例4的电路部件的连接结构。
(比较例5)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料10进行暂时连接、正式连接，得到比较例5的电路部件的连接结构。
(比较例6)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料10进行暂时连接、正式连接，得到比较例6的电路部件的连接结构。
(比较例7)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料11进行暂时连接、正式连接，得到比较例7的电路部件的连接结构。
(比较例8)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料11进行暂时连接、正式连接，得到比较例8的电路部件的连接结构。
(比较例9)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料15进行暂时连接、正式连接，得到比较例9的电路部件的连接结构。
(比较例10)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料15进行暂时连接、正式连接，得到比较例10的电路部件的连接结构。
(比较例11)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料16进行暂时连接、正式连接，得到比较例11的电路部件的连接结构。
(比较例12)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料16进行暂时连接、正式连接，得到比较例12的电路部件的连接结构。
(比较例13)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料20进行暂时连接、正式连接，得到比较例13的电路部件的连接结构。
(比较例14)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料20进行暂时连接、正式连接，得到比较例14的电路部件的连接结构。
(比较例15)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料21进行暂时连接、正式连接，得到比较例15的电路部件的连接结构。
(比较例16)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料21进行暂时连接、正式连接，得到比较例16的电路部件的连接结构。
(比较例17)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料25进行暂时连接、正式连接，得到比较例17的电路部件的连接结构。
(比较例18)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料25进行暂时连接、正式连接，得到比较例18的电路部件的连接结构。
(比较例19)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料26进行暂时连接、正式连接，得到比较例19的电路部件的连接结构。
(比较例20)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料26进行暂时连接、正式连接，得到比较例20的电路部件的连接结构。
(比较例21)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料27进行暂时连接、正式连接，得到比较例21的电路部件的连接结构。
(比较例22)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料27进行暂时连接、正式连接，得到比较例22的电路部件的连接结构。
(比较例23)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料28进行暂时连接、正式连接，得到比较例23的电路部件的连接结构。
(比较例24)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料28进行暂时连接、正式连接，得到比较例24的电路部件的连接结构。
(比较例25)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例1同样的具有ITO电路电极(电极膜厚：50nm)的玻璃基板。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料29进行暂时连接、正式连接，得到比较例25的电路部件的连接结构。
(比较例26)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备和实施例2同样的具有IZO电路电极的玻璃基板。然后，和实施例2的连接方法同样地，使用电路连接材料29进行暂时连接、正式连接，得到比较例26的电路部件的连接结构。
(比较例27)
作为第1电路部件，准备和实施例1同样的FPC。接着，作为第2电路部件，准备在表面上具有ITO电路电极(电极膜厚：25nm，表面电阻＜40Ω)的玻璃基板(厚度为1.1mm)。关于该第2电路部件的电路，其线宽为25μm，间距为50μm。然后，和实施例1的连接方法同样地，使用电路连接材料1进行暂时连接、正式连接，得到比较例27的电路部件的连接结构。
(连接电阻的测定)
对于实施例1～32、比较例1～27的电路部件的连接结构，使用万用表测定FPC的电路电极与第2电路部件的电路电极间的连接电阻值。作为连接电阻值，分别测定连接后即刻的电阻值(初期电阻值)，以及在80℃、95％RH的高温高湿槽中保持250小时后(高温高湿处理后)的电阻值(处理后电阻值)。另外，连接电阻值是相邻电路间的37点电阻的平均值和3倍标准偏差值的和(x+3σ)。此外，电阻增加率，是以百分率表示的从初期电阻值到处理后电阻值的增加量除以初期电阻值所得的值，由式(处理后电阻值-初期电阻值)/初期电阻值×100算出。表2、表3中表示连接电阻值的测定结果以及电阻增加率的计算结果。另外，连接电阻值越小，则对向的电路电极彼此间的电连接越良好，电阻增加率越小，则电路电极间的电气特性的长期可靠性越高。
[表2]
Figure GPA00001132949600341
[表3]
Figure GPA00001132949600351
在使用了构成导电粒子最外层的金属(最外层金属)为Ni并且进一步在最外层形成有突起部分的导电粒子的实施例1、2中，显示出电阻增加率为5％以下这种非常良好的值。另一方面，在使用了虽然最外层金属为Ni但在最外层未形成突起部分的导电粒子的比较例21、22，以及使用了最外层金属为Au的导电粒子的比较例23～26中，电阻增加率比包括实施例1、2在内的所有实施例都高。
此外，如实施例1～32所示，可知：在根据导电粒子的直径(粒子直径)而使硬度处于一定范围内的情况下，显示出了电阻增加率为5％以下这种非常良好的值。
另一方面，在导电粒子的硬度过低的比较例1、2、5、6、9、10、13、14、17、18中，电阻增加率高至10％左右。其原因被认为是，由于导电粒子过软，因而在随着高温高湿处理，对向的电路电极间的距离产生变化时，导电粒子的形状无法跟随电路电极间距离的变化而变化，因此导电粒子与电路电极无法充分接触。
此外，在导电粒子的硬度过高的比较例3、4、7、8、11、12、15、16、19、20中，初期连接电阻高，并且电阻增加率也特别高，为10％以上。其原因被认为是，由于导电粒子过硬，导电粒子未充分变得扁平，因此导电粒子与电路电极的接触面积变小。
此外，在对使用电路连接材料1连接电路电极由厚度为50nm的ITO所构成的电路部件的实施例1，和使用电路连接材料1连接电路电极由厚度为25nm的ITO所构成的电路部件的比较例27进行比较时，比较例27的电阻增加率为20％左右，相对于此，实施例1的电阻增加率小至不到5％。由此可知，将含有在Ni所构成的最外层上形成突起部分并且具有对应于规定直径的硬度的导电粒子的电路连接材料，与ITO或IZO所形成的电路电极组合起来，会带来抑制电阻增加率的效果(连接可靠性的改善效果)，该效果在电路电极的厚度为50nm以上时很显著。
工业实用性
如上所述，根据上述本发明，可以提供一种即使电路电极的表面平坦，也可以获得对向的电路电极彼此间的良好的电连接，而且可以充分提高电路电极间的电气特性的长期可靠性的电路连接材料以及电路部件的连接结构。

Claims (8)

1.一种电路连接材料，其为，介于具有第1电路电极的第1电路部件和与前述第1电路部件相对向且具有第2电路电极的第2电路部件之间、使前述第1电路电极和前述第2电路电极电导通的电路连接材料，其特征在于，
含有粘接剂组合物和直径为0.5～7μm的导电粒子，
前述导电粒子的最外层由维克斯硬度为300Hv以上的金属构成，
前述最外层的一部分向外侧突出而形成突起部分，
当前述导电粒子的直径为5μm以上7μm以下时，前述导电粒子的硬度为200～1200kgf/mm2，
当前述导电粒子的直径为4μm以上且不到5μm时，前述导电粒子的硬度为300～1300kgf/mm2，
当前述导电粒子的直径为3μm以上且不到4μm时，前述导电粒子的硬度为400～1400kgf/mm2，
当前述导电粒子的直径为2μm以上且不到3μm时，前述导电粒子的硬度为450～1700kgf/mm2，
当前述导电粒子的直径为0.5μm以上且不到2μm时，前述导电粒子的硬度为500～2000kgf/mm2。
2.如权利要求1所述的电路连接材料，其特征在于，前述突起部分的高度为50～500nm，前述最外层的一部分向外侧突出而形成多个前述突起部分，并且相邻的前述突起部分间的距离为1000nm以下。
3.如权利要求1或2所述的电路连接材料，其中，前述最外层由Ni构成。
4.如权利要求1～3中的任一项所述的电路连接材料，其为膜状。
5.一种电路部件的连接结构，其特征在于，使权利要求1～4中的任一项所述的电路连接材料介于前述第1电路部件和前述第2电路部件之间，使前述第1电路电极和前述第2电路电极电导通。
6.如权利要求5所述的电路部件的连接结构，其特征在于，前述第1或第2电路电极为氧化铟锡。
7.如权利要求5所述的电路部件的连接结构，其特征在于，前述第1或第2电路电极为氧化铟锌。
8.如权利要求5～7中的任一项所述的电路部件的连接结构，其特征在于，前述第1或第2电路电极的厚度为50nm以上。
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