CN101768488B - 一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺 - Google Patents
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Abstract
一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺是将碎煤熔渣气化生产的含CH4的粗煤气,一部分粗煤气经耐硫变换,另一部分走副线与经过耐硫变换的气体汇合后进行冷却,冷却后的气体经过净化,脱除CO2、H2S、石脑油、H2O等杂质后得到满足甲烷合成H/C比要求的合成气,合成气在甲烷转化催化剂作用下进行甲烷合成,甲烷合成的天然气(SNG)经压缩,干燥送长输管网。本发明具有气化率高,气化强度大,消耗低,煤气水量少的优点。
Description
技术领域
本发明属于一种煤制天然气(SNG)的方法,具体地说涉及一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气(SNG)的工艺。
背景技术
迄今为止,全球范围内以煤为原料生产替代天然气(SNG)的工厂只有美国北达科他州大平原合成燃料厂(GPSP)一家,但其工艺(生产)系统存在如下缺陷:
1.煤气化技术相对落后,气化率较低、气化强度较低、消耗较高、能耗较高。
2.蒸汽消耗量大、煤气水量大、煤气水有机物含量较多,成分复杂,回收处理困难。
3.粗煤气杂质成分众多,净化工艺流程长且复杂。
发明内容
本发明的目的是提供一种气化率高,气化强度大,消耗低,煤气水量少的碎煤熔渣气化生产煤制天然气(SNG)的工艺。
本发明是将碎煤熔渣气化生产的含CH4的粗煤气直接经耐硫变换、煤气冷却、低温甲醇洗净化、甲烷化而制取煤制天然气(SNG)的工艺,最终经压缩干燥送长输管网。
本发明具体的制备方法如下:
碎煤熔渣气化生产的含CH4的粗煤气,一部分粗煤气经耐硫变换,另一部分走副线与经过耐硫变换的气体汇合后进行冷却,冷却后的气体经过净化,脱除CO2、H2S、石脑油、H2O等杂质后得到满足甲烷合成H/C比要求的合成气,合成气在甲烷转化催化剂作用下进行甲烷合成,甲烷合成的天然气(SNG)经压缩,干燥送长输管网。
如上所述的碎煤熔渣气化可以是指BGL(British Gas-Lurgi英国燃气-鲁奇)碎煤熔渣气化生产技术。它是20世纪70年代中期英国煤气公司(British Gas)和德国鲁奇能源与环境(LurgiEnergie and Umwelk Gmbh)公司在鲁奇干灰排渣气化炉的基础上开发的液态排渣气化技术。在英国煤气化公司(British Gas)私有化过程中转至英国Advantica公司,现为德国劳氏船级社所有。
所述的碎煤熔渣气化还可以是指国内云南煤化工集团有限公司、赛鼎工程有限公司与Advantica公司合作开发的碎煤熔渣气化技术。2005年上述各方合作在云南解化集团改造了一台原固定床加压气化炉,进行熔渣气化工业化试验,探索试烧含水量达35%的褐煤,取得阶段性成果。2008年应用熔渣气化技术,云南煤化集团的云南瑞气20万吨甲醇/15万吨二甲醚装置顺利投产。为区别于BGL熔渣气化技术我们将其泛称碎煤熔渣气化。
渣熔气化炉上部仍是沿袭鲁奇气化炉从顶部加入的煤与产品气逆流接触的气化流程,而下部则更近似气流床的熔渣气化。所以熔渣气化实质是将高温熔渣气化技术与碎煤加压气化技术结合在一起,兼备了双方的优势,克服了各自的某些缺点。
熔渣气化具有以下显著的特征与优势。
1.保持了Lurgi加压气化对煤种选择范围广,对煤种适应性强的特点。
可气化石油焦、无烟煤、烟煤、褐煤以及这些煤种的混合材料,通过添加石灰石等助燃剂可气化高熔点煤种。高水分褐煤水分小于35%时不需要干燥,过剩粉煤可以喷入熔渣层气化。强粘结性煤经实验也可以完全气化。而且在操作过程中对煤质的变化不敏感。
2.可以掺烧粉煤
供热锅炉消耗不完的粉煤可以喷入熔渣池气化,最大喷量可达气化用煤的30%以上。
3.技术成熟可靠,操作维护稳定。
熔渣气化炉是基于Lurgi加压气化炉开发的。除排渣方式外基本与Lurgi技术一样。Lurgi气化炉目前全球约有170台,其中Sasol有97台,国内有30余台在使用。对于Lurgi气化炉的工程设计、设备制造以及操作控制国内都有丰富的经验。
熔渣气化炉工艺简单、辅助设备少、可靠性高、操作稳定、调节灵活。
4.气化率高、气化强度大
熔渣气化在炉内形成局部温度高达2000℃的燃烧区,气化温度1300~1600℃。因此气化反应速度大大提高,气化率较Lurgi气化炉大幅提高,气化强度成倍提高。
与其他气化技术相比,熔渣气化技术的冷煤气效率最高(>89%),碳转化率最高(>99.5%)。煤中90%以上的能量被转化成可利用的燃料,而壳牌煤气化为83%,德士古水煤浆为76~79%。
5.氧耗低
逆流气化和高温熔渣气化的结合,加之较低的粗煤气出炉温度决定了熔渣气化热产率高,降低了氧气消耗。熔渣气化生产单位(CO+H2)的煤耗,氧耗较Shell和Texaco气化要低的多。
6.汽/氧比低、蒸汽消耗低
熔渣气化不必像Lurgi炉需要加过量蒸汽用以冷却灰渣,防止烧结。只需要加入满足气化反应的蒸汽量即可。况且其蒸汽分解产率高(高达95%)。所以熔渣气化所需的汽/氧比低、蒸汽消耗很少,仅为Lurgi气化的10-15%。
7.煤气水量较鲁奇气化大大减少,减轻了对煤气水处理的难度,减少了煤气水处理的投资。污水密闭循环,可实现污水的“近零”排放。
熔渣气化的低汽/氧比,及蒸汽的高分解率,导致粗煤带出的蒸汽很少。粗煤气从气化炉带出的水分基本上全部来自煤中的水分,煤气水量较鲁奇大大减少。
8.有效气产率高
气化石油焦有效气成份可>90%,无烟煤和优质烟煤气化有效气88~90%,褐煤气化有效气>84%。另外粗煤气中较高的甲烷组分,不仅不需要对其进行转化脱除处理,而且是SNG的有效组分。
9.备煤系统及进料形式简单
原料6~50mm的碎煤通过备煤机运系统从炉顶煤锁加入气化炉,相对于Shell粉煤的制备及Texaco的水煤浆制备系统来讲,熔渣气化原料的制备及进料形式要简单的多。电耗仅为Shell气化的1/25,Texaco水煤浆气化的1/3,投资仅为Shell、Texaco气化的1/3。
10.设备简单、国产化率高
熔渣气化炉采用顶部煤锁进料,双层筒体水夹套取热,筒体以耐高温的碳化硅耐火材料做内衬,水夹套用锅炉给水取热产生蒸汽,外筒体承压,内筒体由于夹套中锅炉水的压力与气化炉的压力相近承压很小。
炉内靠近炉壁处的温度和气化炉的温度均较低(300~550℃)。煤气中凝结的焦油和油类可保护炉壁及管道金属表面不受腐蚀。因此,气化炉炉体和衬里设备及管道均可采用碳钢材料,并在国内制造,大大降低了制造、运输和安装成本。
如上所述的耐硫变换是在主变炉前设置有两个互为备用的预变炉,采用具有高水解功能的Co-Mo耐硫变换催化剂,低水/气比的中温耐硫变换工艺。
预变炉填装与主变炉型号相同的耐硫变换催化剂,或主变炉更换的废旧催化剂。
在本发明中,由于系统不要求全部CO深度变换,因此利用粗煤气中水蒸汽含量低的特点,在低水/气比条件下通过副线调节,实现了系统对CO的变换要求。变换压力应该是气化压力减去气化到变换炉的阻力降,应为3.9-4.4MPa,变换温度为220-450℃。水/气比在0.25-0.40之间,以干气计算体积空速为3000-5000h-1。
所述的具有高水解功能的Co-Mo耐硫变换催化剂包括如下催化剂。
国外催化剂主要有:德国BASF公司的K8-11,丹麦托普索的SSK,日本宇部兴产株式会社的C113,美国UCI公司的C25-2-02,上述4种催化剂都曾在国内得到工业利用,但只有K8-11在大中型化肥厂获得成功使用。
BASF公司已将生产K8-11催化剂的生产厂卖出,以后不再生产K8-11催化剂。多年来国内耐硫变换催化剂已有多种系列成功开发,已经可以完全代替国外催化剂。
国内催化剂主要有:
1、中国专利200410008740.6公开的一种高水解功能的耐硫变换催化剂。该催化剂以镁铝尖晶石为载体,Co-Mo为活性组分并添加碱金属助剂,其活性组分重量含量为CoO 1.8-30%、MoO 37-15%、K2O 6-15%。
2、国内齐鲁石化研究院科力化工公司生产QCS系列耐硫变换催化剂。其中QCS-04耐硫变换催化剂特别适应于以煤为原料的中压变换装置使用。具有强度高,低温活性好,易流化和再生的优点。QCS-04催化剂以钴和钼为活性组分,以氧化物表示的化学重量组分如下:CoO 1.8±0.2% MoO3 8.0±1.0% 载体+助剂 余量
QCS-04催化剂的活性组分只有处于硫化状态下才有活性,对工艺气中硫含量的上限不加限制,而对下限要求硫化物含量≥0.05%。
3、青岛联信化学工业有限公司生产QDB系列耐硫变换催化剂。其中QDB-04耐硫变换催化剂在载体中添加了活性助剂,使催化剂不仅具有较高的活性、稳定性,而且可以抑制在低水/气比时的甲烷化副反应。QDB-04催化剂活性组分Co、Mo以CoO、MoO3的形态存在。
4、上海化工研究所长年研究耐硫变换触媒,其开发的BS耐硫变换催化剂系列多用于中小型氮肥厂使用。
5、湖北省化学研究院开发的EB系列耐硫变换催化剂已在国内600余家中小型氮肥厂应用。
本专利耐硫变换工艺具有以下显著的特征与优势
1.为解决不饱和烃的结碳。本装置在主变炉前设置两个互为备用的预变炉,以备预变炉结碳后切换备用炉。预变炉填装与主变炉型号相同的耐硫变换催化剂,或主变炉更换的废旧催化剂。
2.为控制变换炉出口CO和H2的含量,一部分含CH4的煤气不经过耐硫变换,以适应全系统对甲烷化合成气H/C比调节的需要。不经过耐硫变换的含CH4的粗煤气的流量控制在不小于碎煤熔渣气化生产的含CH4的煤气总流量的20%。
3.在CO变换的同时,粗煤气中大部分不饱和烃、高级酚类、氰化氢和有机酸被催化加氢。而其反应温度要求≮380℃,所以变换反应热点温度应满足上述条件。
4.熔渣气化粗煤气中CO高达55-60%左右,但传统的变换流程中CO含量一般低于48%。如此不仅加重了CO变换负荷,而且还可能引起高热的甲烷化副反应,使催化剂出现“飞温”。
在本发明中熔渣气化产生的煤气中水/气比在0.25-0.40,煤气中水蒸气含量不足以满足变换反应所需的蒸气量,为此变换工艺可以采取维持系统既有低水气比,通过喷射少量(酚)水,激冷降温并增加水/气比的工艺。
在低水/气比工艺条件下,变换装置的反应条件温和,操作平稳,能明显节省蒸气用量,减少工艺冷凝液的产生,节省一次性投资,经济效益显著。
如上所述的净化采用低温甲醇洗工艺,是设置有预洗及预洗再生系统的低温甲醇洗净化工艺。净化出口的合成气中总S<0.1ppm。
众所周知碎煤熔渣气化是逆流气化过程,煤气出炉温度低,粗煤气成分复杂。其气体组分包括CO、H2、CO2、CH4、H2S、有机硫、C2H4、C2H6、C3H8、C4H10、HCN、N2、Ar以及焦油、脂肪酸、单酚、复酚、石脑油、油、灰尘等。在这些组分中除CO、H2有效组分和CH4、N2、Ar以及烃类属惰性气体外,其余所有组分包括CO2和硫化物都是需要脱除的有害杂质,可见其净化任务的艰巨。纵观当今各种气体净化工艺,能担当此重任者非低温甲醇洗莫属。这是因为只有低温甲醇洗净化才可以在同一装置内全部干净地脱除各种有害成分,诸如CO2、H2S、COS、C4H4S、HCN、NH3、H2O、C2以上烃类(包括轻油、芳香烃、石脑油、烯烃及胶质物等)以及其他羰基化合物等,而其他任何净化工艺都无法做到。另外熔渣气化原料气压力较高,气体中CO2、H2S分压相对较高,所以本身就有利于发挥低温甲醇洗物理吸收的特性。除此之外,低温甲醇洗工艺与其他净化工艺相比还有着如下各种显著的优点:
●吸收能力强,溶液循环量小
●再生能耗低
●气体净化度高
●溶剂热稳定性和化学稳定性好,溶剂不降解、不起泡,纯甲醇对设备不腐蚀
●溶液粘度小,有利于节省动力
●甲醇和水可以任意比例互溶,利用此特性可以用其干燥原料气,而且利用其与水的互溶性可以将甲醇从石脑油中萃取出来
●甲醇溶剂价廉易得
●流程合理,操作简便
低温甲醇洗在同一装置中实现了多种杂质的脱除,相对于其他净化方法的多种净化工艺组合而言,工序相对单一、合理,便于操作管理。
所以鉴于熔渣气化复杂的气体杂质,基于低温甲醇洗净化独特的可以一次性综合脱除各种杂质的独特优势,无疑熔渣气化配套低温甲醇洗是最合理的组合。
如上所述的甲烷合成可以采用托普索TREMPTM甲烷化循环工艺、也可以采用戴维的CRG甲烷化工艺或鲁奇工艺。
甲烷化在合成氨生产中作为最后一步精制微量CO及CO2已应用多年。但SNG生产中CO和CO2反应浓度高,剧烈的大量反应热,决定了生产SNG的甲烷化工艺更加复杂。甲烷化反应热的量占合成气热值的20%左右。因此,对于反应热的有效回收成为甲烷化技术工业化重要课题。
丹麦托普索公司开发的TREMPTM甲烷化循环工艺就是重点解决了热量回收的问题。
TREMPTM工艺推出的托普索MCR-2X甲烷化催化剂在250-700℃都具有很高且稳定的活性。因此决定了大量的反应热可以在高温状态下回收,可以付产高压过热蒸汽回收热量。其次,允许甲烷化反应器中大幅度温升会降低循环气比例。节约了能源,降低了设备投资。
戴维公司推出CRG甲烷化技术及最新的CEG-LH甲烷化催化剂。CEG-LH催化剂具有一定的变换功能,转化率高。CRG甲烷化技术同样可以副产高压过热蒸气(8.6-12.0MPa,535℃)回收余热。
鲁奇公司亦拥有甲烷化技术,美国太平原合成染料厂甲烷化装置即是由鲁奇公司设计,而使用的催化剂则是戴维公司生产的催化剂。
1.本工艺系统的甲烷化装置中甲烷化反应器前设有干法脱硫保护槽作为精脱硫把关,精脱硫采用干法水解型脱硫剂工艺,使合成气总S小于10ppb。
2.为控制第一甲烷化反应器热点温度,第一甲烷化反应器入口合成气中配有循环气。
3.根据对甲烷化反应器转化率分配及热量回收的优化,甲烷化依次经过多个转化器反应,最终达到SNG要求的质量标准。
如上所述的压缩是将甲烷合成的产物压力加压到长输管网的压力。一般为8.0Mpa-12.0MPa。
天然气压缩机可选离心式或往复式压缩机。但根据长输管道工程设计规范“压气站宜采用离心压缩机”。离心压缩机驱动可采用电动机,燃气透平、蒸汽轮机。但SNG生产厂一般均有高温高压的动力蒸汽,采用蒸气透平驱动为宜。
如上所述的干燥是三甘醇TEG脱水和固态吸附法或膜分离,优选三甘醇TEG脱水干燥。
不难看出,本发明碎煤熔渣气化生产替代天然气(SNG)的工艺,从根本上克服了鲁奇(lurgi)加压气化(固态排渣)煤制SNG工艺煤气化技术落后,煤气水量大的主要缺点。具有工艺流程简单,技术先进、成熟、消耗低、投资省、单位热值成本低的优势。其主要的优势与特点如下;
1.选用兼具高温熔渣气化技术与逆流气化技术相结合的碎煤熔渣气化技术,熔渣气化具有以下综合优势:
●对煤种选择范围广,对煤种适应性强。可气化高水分,高灰份的劣质煤。
●煤制备输送及进料方式简单
●气化率高,气化强度大,消耗低,能耗低
●气化过程生产大量甲烷,在炉内放出大量热量;加之逆流气化,气化炉出口炉温低,热效率高,降低了氧的消耗。
●冷煤气效率高,(>89%)碳转化率高(>99.5%)热效率高。
●有效气(CO+H2)产气率高
●汽/氧比低,水蒸气消耗低
●设备简单,国产化率高,投资少。
2.低汽/氧比,蒸汽消耗小,煤气水很少,减少了煤气水处理的难度,投资及对环境的污染。
3.氧耗低,减少了空分装置的能力
4.粗煤气中CH4含量高,其甲烷含量可占最终产品的20%以上减轻了甲烷化装置的负荷,减小了甲烷化装置的设计能力。
5.甲烷合成其总热效率可达62-65%,比发电高约70%,比生产甲醇高30%,比生产合成油高30-50%,煤制天然气甲烷化CO转化率接近100%,H2转化率99%,C02转化率98%,选择性接近100%。
附图说明
图1为碎煤熔渣气化生产煤制天然气(SNG)的工艺流程图
具体实施方式
实施例1
利用褐煤,采用碎煤熔渣气化生产含CH4的粗煤气,粗煤气中含CH4约8.0%、CO52%、H226%。粗煤气经洗涤冷却、废热锅炉回收热量后,在4.5Mpa、175℃下(饱和水蒸气)进入耐硫变换。
粗煤气在全部经预变炉后分两股,其中约65%的粗煤气进入主变炉系统,在国内齐鲁石化研究院科力化工公司生产QCS-04耐硫变换催化剂的作用下进行变换,其水/气比约在0.28、变换温度220℃,变换压力为4.4Mpa,干气计算体积空速SV 5000h-1;另一股约35%的煤气不经变换走付线与变换后的气体混合,含CO约在13.5%左右,最终经煤气冷却器,40℃、4.15MPa的变换气送低温甲醇洗进行净化装置。
变换气在设置有予洗及予洗再生系统的低温甲醇洗装置中脱除硫化物、CO2、石脑油、HCN、H2O等杂质后,使出口合成气总硫脱至≤0.1ppm,H/C值等于3。于3.3MPa、30℃下送入甲烷化装置。在甲烷化装置内,合成气在戴维CEG-LH甲烷化催化剂作用下,采用戴维的CRG甲烷化工艺,进行甲烷化生产煤制天然气(SNG)。其后,甲烷化产物经压缩到压力10.0MPa,并经三甘醇脱水后经首站送至长输管网。
实施例2:
利用含水高达35%的褐煤,采用碎煤熔渣气化生产含CH4的粗煤气,粗煤气中含CH4约8.3%、CO47.5%、H226%。粗煤气经洗涤冷却、废热锅炉回收热量后经4.0MPa、175℃下(饱和水蒸气)进入耐硫变换。
粗煤气在全部经预变炉后分两股,其中约66%的粗煤气进入主变炉系统,在中国专利200410008740.6公开的一种高水解功能的耐硫变换催化剂。该催化剂以镁铝尖晶石为载体,Co-Mo为活性组分并添加碱金属助剂,其活性组分含量为CoO 1.8~30%、MoO 37~15%、K2O 6~15%的耐硫变换催化剂的作用下进行变换,其水/气比约在0.40、变换温度450℃,变换压力为3.9Mpa,干气计算体积空速SV4500h-1;另一股约34%的煤气不经变换走付线与变换后的气体混合,含CO约在12.5%左右,最终经煤气冷却器。40℃、3.65MPa的变换气送低温甲醇洗进行净化装置。
变换气在设置有预洗及预洗再生系统的低温甲醇洗装置中脱除硫化物、CO2、石脑油、HCN、H2O等杂质后,使出口合成气总硫脱至≤0.1ppm,H/C值等于2.9468。于3.3MPa、30℃下送入甲烷化装置。在甲烷化装置内,合成气在托普索MCR-2X甲烷化催化剂作用下,采用托普索的TREMPTM甲烷化工艺,进行甲烷化生产煤制天然气(SNG)。其后,甲烷化产物经压缩到压力8.0MPa,并经三甘醇脱水后经首站送至长输管网。
Claims (8)
1.一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于包括如下步骤:
碎煤熔渣气化生产的含CH4的粗煤气,一部分粗煤气经耐硫变换,另一部分走副线与经过耐硫变换的气体汇合后进行冷却,冷却后的气体经过净化,脱除CO2、H2S、石脑油、H2O等杂质后得到满足甲烷合成H/C比要求的合成气,合成气在甲烷转化催化剂作用下进行甲烷合成,甲烷合成的天然气经压缩,干燥送长输管网;
所述的碎煤熔渣气化是指BGL气化技术或国内云南煤化工集团有限公司、赛鼎工程有限公司与Advantica公司合作开发的碎煤熔渣气化生产技术;
所述的耐硫变换是在主变炉前设置有两个互为备用的预变炉,采用具有高水解功能的Co-Mo耐硫变换催化剂,低水/气比的中温耐硫变换工艺;煤气中水蒸气含量不足以满足变换反应所需的蒸气量,为此采取维持系统既有低水气比,通过喷射少量酚水,激冷降温并增加水/气比的工艺,中温耐硫变换工艺是变换压力为3.9~4.4MPa,变换温度为220-450℃,水/气比在0.25~0.40之间,以干气计算体积空速为3000~5000h-1;
所述的净化采用低温甲醇洗工艺,是设置有预洗及预洗再生系统的低温甲醇洗净化工艺,净化出口的合成气中总S<0.1ppm;同时在甲烷化反应器前设有干法脱硫保护槽作为精脱硫把关,精脱硫采用干法水解型脱硫剂工艺,使合成气总S小于10ppb;
所述的甲烷合成采用托普索TREMPTM甲烷化循环工艺和托普索MCR-2X甲烷化催化剂;或采用戴维的CRG甲烷化工艺及戴维公司的CEG-LH甲烷化催化剂。
2.如权利要求1所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的预变炉填装与主变炉型号相同的耐硫变换催化剂,或主变炉更换的废旧催化剂。
3.如权利要求1所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的具有高水解功能的Co-Mo耐硫变换催化剂包括如下催化剂:
国外催化剂:德国BASF公司的K8-11、丹麦托普索的SSK、日本宇部兴产株式会社的C113或美国UCI公司的C25-2-02;
国内催化剂:
(1):以镁铝尖晶石为载体,Co-Mo为活性组分并添加碱金属助剂,其活性组分重量含量为CoO 1.8~30%、MoO 37~15%、K2O6~15%;
(2):国内齐鲁石化研究院科力化工公司生产QCS系列耐硫变换催化剂、青岛联信化学工业有限公司生产QDB系列耐硫变换催化剂、上海化工研究所开发的BS耐硫变换催化剂或湖北省化学研究院开发的EB系列耐硫变换催化剂。
4.如权利要求3所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的国内齐鲁石化研究院科力化工公司生产QCS系列耐硫变换催化剂为QCS-04耐硫变换催化剂,以氧化物表示的化学重量组分如下:
CoO 1.8±0.2% MoO3 8.0±1.0% 载体+助剂 余量。
5.如权利要求1所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的压缩是将甲烷合成的产物压力加压到长输管网的压力,为8.0MPa~12.0MPa。
6.如权利要求5所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的压缩选离心式或往复式压缩机。
7.如权利要求1所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的干燥是三甘醇TEG脱水、固态吸附法或膜分离。
8.如权利要求7所述的一种碎煤熔渣气化生产煤制天然气的工艺,其特征在于所述的干燥是三甘醇TEG脱水干燥。
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