CN101740150A - 环形uo2燃料芯块的制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开一种核燃料制备方法，步骤是：将丙烯酰胺、亚基双丙烯酰胺、聚丙烯酸铵与去离子水混合制备出预混液；在球磨机中加入U₃O₈粉末，再加入预混液，球磨分散制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈浆料；往浆料中加入硫酸铵和四甲基乙二胺，混合均匀注入模具中，浆料凝固，脱去模具，得到环型U₃O₈生坯；在温度60～80℃、湿度80％～95％下将生坯干燥，在600±20℃脱粘；脱粘的环型U₃O₈生坯在氢气氛、1730±10℃温度下烧结，得到环型UO₂燃料芯块。优点是芯块初坯相对密度达60％～70％、抗折强度20MPa以上，经受机械加工、尺寸精确控制，将烧结体尺寸磨削加工余量降到最低。

Description

环形UO2燃料芯块的制备方法

技术领域

本发明属于一种核燃料的制备方法，具体涉及一种环型UO₂燃料芯块的制备方法。

背景技术

目前世界上绝大多数核反应堆均使用UO₂燃料发电，早期的燃料均采用实心UO₂；为了降低核电站总发电成本，改善运行电站经济性的一个方法是提高它们的功率密度。UO₂燃料从实心型转换到环型对于提高功率密度有几个重大意义：1.使用环形芯块降低了燃料温度，减小了燃料和包壳之间的差式热膨胀，降低了芯块的环脊高度；2.降低了由裂变产物引起的肿胀，从而减小了燃料芯块与包壳之间的相互作用(PCI效应)，使用环形芯块降低了裂变气体的释放，增加了对内压限制的裕度；3.降低了芯块的贮能，在失水事故(LOCA)的情况下，降低了峰值包壳温度和氧化量。美国在2000年前后提出了环型燃料芯块的概念，如2001年Nuclear Energy ResearchInitiative(NERI)的《NUCLEAR FUEL CYCLE TECHNOLOGY ANDPOLICY PROGRAM(Final Report)》163-237页中所公开的“HighPerformance Fuel Design for Next Generation PWRs”和2003年226期《Nuclear Engineering and Design》第267-275页中所公开的“Developmentof a thermal-hydraulic analysis code for annular fuel assemblies”以及2004年146期《Nuclear Technology》第165-180页所公开的“Mechanical Analysis ofHigh power Internally Cooled Annular Fuel”

上述文献主要涉及环型UO₂燃料的概念与使用经济性分析；环型UO₂铀燃料的单棒的结构设计以及热工水力方面的理论计算；环型UO₂铀燃料组件的结构设计、辐照以及热工水力方面的理论计算等，均未涉及环型UO₂燃料制备技术。

经检索，未见制备环型UO₂燃料的相关报导。

发明内容

本发明的目的在于提供一种环型UO₂燃料的制备方法。

本发明是这样实现的：

一种环型UO₂燃料芯块的制备方法，步骤如下：

(1)将有机单体丙烯酰胺、交联剂亚基双丙烯酰胺、分散剂聚丙烯酸铵与去离子水混合制备出预混液；其中所用去离子水为100ml，所用有机单体丙烯酰胺与交联剂亚基双丙烯酰胺，两者以克计量的重量混合比例为20～60∶1，分散剂聚丙烯酸铵用量为1～5克；

(2)在球磨机中加入600～800克U₃O₈粉末，将配制的预混液加入其中，球磨分散3～6小时，制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈浆料；

(3)往浆料中加入引发剂过硫酸铵0.5～3ml，催化剂四甲基乙二胺0.1～1ml，混合均匀；

(4)将混合均匀的浆料加入到成型模具中，静置20～60分钟，浆料完全凝固后，脱去模具，得到所需的环型U₃O₈生坯；

(5)将环型U₃O₈生坯在温度60℃～80℃、湿度80％～95％下干燥24小时，在600±20℃脱粘3～4小时；

(6)将脱粘后的环型U₃O₈生坯，在氢气氛中、1730±10℃温度下烧结2～3小时，得到环型UO₂燃料芯块。

本发明的效果在于：制成的环型UO₂燃料，具有生坯坯体密度均匀，相对密度可达60％～70％，有机物含量＜10wt％，抗弯强度＞20MPa；初坯可经受机械加工，可对尺寸进行精确控制，将烧结体的尺寸磨削加工余量降到最低。

具体实施方式

实施例1

1.在100ml去离子水中加入丙烯酰胺10g、亚基双丙烯酰胺0.5g，聚丙烯酸铵1g，制备出预混液，其中丙烯酰胺与亚基双丙烯酰胺的重量比为20∶1；

2.在球磨机中加入500gAl₂O₃磨球、800g U₃O₈粉末，将配制的预混液加入其中球磨分散3小时，将浆料与Al₂O₃球分离，制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈料浆；

3.在U₃O₈料浆中加入过硫酸铵0.5ml、四甲基乙二胺0.1ml，混合均匀；

4.将混合均匀的料浆灌注到成型模具中，室温下静置20分钟，料浆完全凝固，脱去模具，得到环型U₃O₈生坯。

5.将环型U₃O₈生坯在温度60℃、湿度80％环境中干燥24小时，在600℃以下脱粘3小时。

6.将脱粘后的环型U₃O₈生坯，在氢气氛中、1730℃温度下烧结2小时，得到环型UO₂燃料芯块。

实施例2

1.在100ml去离子水中加入丙烯酰胺10g、亚基双丙烯酰胺0.25g、聚丙烯酸铵3g，制备出预混液，其中丙烯酰胺与亚基双丙烯酰胺的重量比为40∶1；

2.在球磨机中加入500gAl₂O₃磨球、600g U₃O₈粉末，将配制的预混液加入其中球磨分散4小时，将浆料与Al₂O₃球分离，制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈料浆；

3.在U₃O₈料浆加入过硫酸铵2ml、四甲基乙二胺0.5ml，混合均匀；

4.将混合均匀的料浆灌注到成型模具中，室温下静置40分钟，料浆完全凝固后，脱去模具，得到环型U₃O₈生坯。

5.环型U₃O₈生坯在温度70℃、湿度90％环境中干燥24小时，在600℃以下脱粘3.5小时。

6.脱粘后的环型U₃O₈生坯，在氢气氛中、1730℃温度下烧结2.5小时，得到环型UO₂燃料芯块。

实施例3

1.在100ml去离子水中加入丙烯酰胺12g、亚基双丙烯酰胺0.2g、聚丙烯酸铵5g，制备出预混液，其中丙烯酰胺与亚基双丙烯酰胺的重量比为60∶1；

2.在球磨机中加入500gAl₂O₃磨球、600g U₃O₈粉末，将配制的预混液加入其中球磨分散6小时，将浆料与Al₂O₃球分离，制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈料浆；

3.在U₃O₈料浆加入过硫酸铵3ml、四甲基乙二胺1ml，混合均匀；

4.将混合均匀的料浆灌注到成型模具中，室温下静置60分钟，料浆完全凝固后，脱去模具，得到环型U₃O₈生坯。

5.环型U₃O₈生坯在温度80℃、湿度95％环境中干燥24小时，在600℃以下脱粘4小时。

6.脱粘后的环型U₃O₈生坯，在氢气氛中、1730℃温度下烧结3小时，得到环型UO₂燃料芯块。

Claims (1)

1.一种环型UO₂燃料芯块的制备方法，步骤如下：

(1)将有机单体丙烯酰胺、交联剂亚基双丙烯酰胺、分散剂聚丙烯酸铵与去离子水混合制备出预混液；其中所用去离子水为100ml，所用有机单体丙烯酰胺与交联剂亚基双丙烯酰胺，两者以克计量的重量混合比例为20～60∶1，分散剂聚丙烯酸铵用量为1～5克；

(2)在球磨机中加入600～800克U₃O₈粉末，将配制的预混液加入其中，球磨分散3～6小时，制备出固相含量≥60vol％、粘度≤1Pa·s的U₃O₈浆料；

(3)往浆料中加入引发剂过硫酸铵0.5～3ml，催化剂四甲基乙二胺0.1～1ml，混合均匀；

(4)将混合均匀的浆料加入到成型模具中，静置20～60分钟，浆料完全凝固后，脱去模具，得到所需的环型U₃O₈生坯；

(5)将环型U₃O₈生坯在温度60℃～80℃、湿度80％～95％下干燥24小时，在600±20℃脱粘3～4小时；

(6)将脱粘后的环型U₃O₈生坯，在氢气氛中、1730±10℃温度下烧结2～3小时，得到环型UO₂燃料芯块。