CN101714668A - 能量存储装置及相关方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及能量存储装置及相关方法，尤其提供了如下能量存储装置，其包括具有第一表面和第二表面的分隔器。该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室。阴极室包括碱金属卤化物，该卤化物形成了能够通过所述分隔器传导的离子。阳极室具有用消耗性流体填充的体积。该消耗性流体的量大于阳极室体积的90体积％。此外，该消耗性流体与该碱金属卤化物的离子物种是反应性的。还提供了密封该能量存储装置的方法。

Description

能量存储装置及相关方法
技术领域
本发明包括与能量存储装置的密封相关的实施方案。本发明包括与电化学电池的密封方法相关的实施方案。
背景技术
已经开展了对于使用钠作为负电极的可高温再充电的电池组/电池的研究工作。液体钠阳极是通过钠离子传导性固体电解质而与阴极隔开的，并且在大气压力下彼此密封。用于固体电解质的合适材料包括β氧化铝和β”氧化铝，其已知为β氧化铝分隔器电解质(BASE)。在电池充电和放电的同时，阳极和阴极的隔间/室的体积由于钠离子通过分隔器而发生变化，并且两种电极中的压力水平也同样发生变化。由于疲劳，在充电和放电过程中分隔器两侧的压力水平的变化降低了该分隔器的可靠性和寿命。同样，离子的转移可能造成分隔器的降解。这可能导致分隔器的破裂，其可能导致电池失效。
可能令人期望的是具有这样的能量存储装置，其不同于目前可获得的这些能量存储装置。可能令人期望的是具有这样的密封电化学电池的方法，其不同于目前可获得的这些方法。
发明内容
依照本发明的实施方案，提供了能量存储装置。该能量存储装置包括具有第一表面和第二表面的分隔器。该第一表面界定阴极室(cathodic chamber)的至少一部分，该第二表面界定阳极室(anodicchamber)。阴极室包括碱金属卤化物，该卤化物形成能够通过所述分隔器传导的离子。阳极室具有用消耗性流体(consumable fluid)填充的体积。该消耗性流体的量大于阳极室体积的90体积％。此外，该消耗性流体与该碱金属卤化物的离子物种(ionic species)是反应性的。
依照本发明的实施方案，提供了能量存储装置。该能量存储装置包括具有第一表面和第二表面的分隔器。该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室。阴极室包括碱金属卤化物，该卤化物形成能够通过所述分隔器传导的离子。阳极室具有用氧气填充的体积。氧气的量大于阳极室体积的90体积％。
在本发明的一种实施方案中提供了能量存储装置。该装置包括分隔器。该分隔器具有第一表面和第二表面，第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室。阴极室包括碱金属卤化物，该卤化物形成能够通过所述分隔器传导的离子。阴极室或者阳极室中的至少之一是在相对于标准压力的部分真空下进行密封。阳极室是用大于90重量％的流体填充的。
依照本发明的实施方案，提供了形成(密封)能量存储装置的方法。该方法包括用消耗性流体填充阳极室。该消耗性流体在所述装置的运行过程中被消耗。该方法包括对能量存储装置进行充电和依靠将消耗性流体反应成为流体或者固体物态来降低阳极室中的压力。
具体实施方式
本发明包括与具有密封内室的能量存储装置相关的实施方案。本发明包括与在该能量存储装置中的电化学电池的密封方法相关的实施方案。
作为此处使用的，阴极材料是在充电过程中供给电子的材料，并且其是作为氧化还原反应的一部分而存在的。阳极材料在充电过程中接受电子，并且其是作为氧化还原反应的一部分而存在的。作为在整个说明书和权利要求书中所使用的，近似性的措词可以用来修正任何定量的表述，该定量的表述可以允许变化而不产生其可能大致相关的基本功能的变化。因此，通过术语例如“大约”修正的值不局限于所指定的精确的值。在某些情况中，该近似性措词可以对应于用于测量该值的仪器的精度。
依照本发明的实施方案，提供了能量存储装置。该能量存储装置包含具有第一表面和第二表面的分隔器(separator)。该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室。阴极室包括碱金属卤化物，该卤化物形成能够通过所述分隔器传导的离子。阳极室具有用消耗性流体填充的体积。该消耗性流体的量大于阳极室体积的90体积％。此外，该消耗性流体与该碱金属卤化物的离子物种是反应性的。
分隔器被布置在壳体内。分隔器可以具有垂直于轴的横截剖面，其是圆形、三角形、正方形、十字形或者星型。
分隔器是碱金属离子导体固态电解质，其在使用过程中传导碱金属离子。用于分隔器的合适材料可以包括碱金属-β’-氧化铝、碱金属-β”-氧化铝、碱金属-β’-镓酸盐(gallate)或者碱金属-β”-镓酸盐。在一种实施方案中，分隔器包括β氧化铝。在一种实施方案中，分隔器的一部分是α氧化铝，分隔器的另一部分是β氧化铝。α氧化铝可以相对于β氧化铝更易于结合(例如压力结合)，并且可以有助于能量存储装置的密封和/或制作。
分隔器可以通过加入少量的、但不局限于其中的氧化锂、氧化镁、氧化锌、氧化钇或者类似的氧化物来进行稳定。这些稳定剂可以单独使用或者它们自身组合使用或者与其他材料组合来使用。分隔器有时候称作β氧化铝分隔器电解质(BASE)，可以包括一种或多种掺杂剂。合适的掺杂剂可以包括选自铁、镍、铜、铬、锰、钴或者钼的过渡金属元素的氧化物。具有掺杂剂的分隔器称为β”氧化铝分隔器电解质，具有比β氧化铝更高的钠离子传导率。一种形式的β”氧化铝分隔器电解质在300℃时的钠离子传导率处于大约0.2ohm-1cm-1到大约0.4ohm-1cm-1的范围内。
稳定剂相对于β”氧化铝的量可以大于0.5重量％。在一种实施方案中，该量处于下面的范围内：大约0.5重量％-大约1重量％，大约1重量％-大约2重量％，大约2重量％-大约3重量％，大约3重量％-大约4重量％，大约4重量％-大约5重量％，大约5重量％-大约10重量％，大约10重量％-大约15重量％，大约15重量％-大约20重量％，或者大于大约20重量％，基于该β”氧化铝材料的总重量。
分隔器在一种实施方案中可以是具有至少一个壁的管状容器。所述壁可以具有一定的厚度；并且横跨该壁的离子传导率和电阻可以部分取决于该厚度。合适的厚度能够小于5毫米。在一种实施方案中，该厚度处于下面的范围内：大约5毫米-大约4毫米，大约4毫米-大约3毫米，大约3毫米-大约2毫米，大约2毫米-大约1.5毫米，大约1.5毫米-大约1.25毫米，大约1.25毫米-大约1.1毫米，大约1.1毫米-大约1毫米，大约1毫米-大约0.75毫米，大约0.75毫米-大约0.6毫米，大约0.6毫米-大约0.5毫米，大约0.5毫米-大约0.4毫米，大约0.4毫米-大约0.3毫米，或者小于大约0.3毫米。
在一种实施方案中，阳离子促进剂材料(cation facilitatormaterial)可以布置在分隔器的至少一个表面上。该阳离子促进剂材料可以包括例如硒。至少一个分隔器表面具有大于大约10纳米范围内的表面粗糙度RMS。在一种实施方案中，该表面粗糙度RMS处于下面的范围内：大约10纳米-大约20纳米，大约20纳米-大约30纳米，大约30纳米-大约40纳米，大约40纳米-大约50纳米，大约50纳米-大约60纳米，大约60纳米-大约70纳米，大约70纳米-大约80纳米，大约80纳米-大约90纳米，大约90纳米-大约100纳米。在另外一种实施方案中，碱金属离子毛细作用带走材料(alkali metal ion wicking material)可以邻接着该分隔器的该表面。
任选的，可以布置一种或多种垫片结构(shim structure)在所述体积内。该垫片结构在壳体的体积内支撑所述分隔器。垫片结构可以保护分隔器免受由于电池在使用过程中的移动而引起的振动，并因此减少或者消除了分隔器相对于壳体的移动。如果存在，该垫片结构可以充当壳体的集电器。如果在充放电过程中熔融的阳极水平升高和降低，则利用垫片结构作为集电器可以是有用的。垫片结构可以在邻近分隔器处形成狭缝来促进熔融的阳极材料的薄层靠着分隔器表面以毛细作用带走。这种毛细作用带走可以独立于电池组(battery)的充电状态，以及独立于阳极材料的头高度(head height)。
分隔器可以具有第一表面和第二表面。第一表面可以界定阴极室的一部分，第二表面可以界定阳极室。这两个室可以通过分隔器而彼此处于离子联通状态。
阴极室可以包含阴极材料。取决于充电状态，阴极材料可以以元素形式或者作为盐来存在。也就是说，阴极材料以元素形式和/或盐的形式而存在，并且元素形式的阴极材料的重量百分比与盐形式的重量百分比的比例可以取决于该充电状态。阴极材料可以包含碱金属，并且阴极材料的盐形式可以是卤化物。用作阴极材料的合适材料可以包括铝、镍、锌、铜、铬、锡、砷、钨、钼和铁。在一种实施方案中，该阴极材料可以包括选自铝、镍、锌、铜、铬、锡、砷、钨、钼和铁的两种或更多种金属。碱金属的卤化物可以包括氯、氟和碘。
在一种实施方案中，阴极材料可以包含两种阴极材料，第一阴极材料和第二阴极材料。第一阴极材料可以包括铝，镍，锌，铜，铬和铁。第二阴极材料不同于第一阴极材料，并且可以包括铝，镍，锌，铜，铬和铁。其他合适的第二阴极材料可以包括锡和/或砷。其他合适的第二阴极材料可以包括钨，钛，铌，钼，钽和钒。第一阴极材料可以以相对于第二金属小于大约100∶1的比例而存在。在一种实施方案中，第一阴极材料可以以相对于添加剂金属的比例为下面的范围而存在：大约100∶1-大约50∶1，大约50∶1-大约1∶1，或者大约1∶1-大约1∶50，大约1∶50-大约1∶95。
阴极材料可以是自支撑性的或者是液体/熔融的，但是在一种实施方案中，阴极材料被布置在导电性支撑结构上。该支撑结构可以是泡沫、网格、编织物、毡，或者是多个堆积的粒子、纤维、须状物。在一种实施方案中，合适的支撑结构可以由碳来形成。一种合适的碳形式是网状泡沫。支撑结构可以由金属来形成。
阴极材料能够固定到支撑结构的外表面。支撑结构能够具有高的表面积。在支撑结构上的阴极材料可以与分隔器的第一表面相邻，并且从该分隔器表面上伸出。支撑结构能够从该第一表面上伸出到大于大约0.01毫米的厚度。在一种实施方案中，该厚度处于下面的范围内：大约0.01毫米-大约0.1毫米，大约0.1毫米-大约1毫米，大约1毫米-大约5毫米，大约5毫米-大约10毫米，大约10毫米-大约15毫米，大约15毫米-大约20毫米。对于更大容量的电化学电池而言，该厚度可以大于20毫米。
含有硫或者磷的添加剂可以设置在阴极材料中。阴极中硫或者磷的存在可以降低或者防止盐的重结晶和晶粒生长。例如，元素硫、硫化钠或者三苯硫可以被设置在阴极中。
横跨阳极室和阴极室之间的分隔器传输的离子材料在一种实施方案中是碱金属。合适的离子材料可以包括钠、锂和钾中的一种或多种。阳极室可以接收和存储蓄积的阳极材料。阳极材料在使用过程中是熔融的。适用于阳极材料中的添加剂可以包括金属氧清除剂(a metaloxygen scavenger)。合适的金属氧清除剂可以包括锰、钒、锆、铝或者钛中的一种或多种。其他有用的添加剂可以包括通过熔融的阳极材料来提高分隔器表面的润湿的材料。另外，一些添加剂可以提高分隔器与集电器相关的接触或者润湿，来充分保证均匀的电流遍及该分隔器流动。
其他添加剂可能对性能产生影响。这样的性能添加剂可以提高离子传导率、提高或者降低带电的阴极物种的溶解性、降低电极上的蒸气压力、通过熔融电解质来提高固体电解质的润湿、或者防止阴极微域(microdomain)的生成(ripening)，以及其它效用。在一种实施方案中，该添加剂的存在量可以小于大约5mol％，相对于碱金属卤化物、卤化铝和卤化锌的总计摩尔数。
阳极室可以进一步包含消耗性流体。在阳极室体积中消耗性流体的量可以是大于大约90体积％。在一种实施方案中，该消耗性流体的量可以处于下面的范围内：大约90体积％-92体积％，大约92体积％-94体积％，大约94体积％-96体积％，大约96体积％-98体积％。在一种实施方案中，消耗性流体的量可以大于大约98体积％。在制造所述装置的同时，可以在密封阳极室之前将消耗性流体填充到阳极室体积中。
阴极室和阳极室可以通过密封结构来密封到分隔器上。装置的密封提供了(保持了)在装置的内容物与环境之间的密封性，同时，防止了泄漏和污染。同样，密封结构使得阴极室和阳极室与外部环境以及彼此之间隔离开来。
密封结构可以是玻璃状组合物、金属陶瓷或者其组合。合适的玻璃状密封组合物可以包括，但不限于磷酸盐、硅酸盐、硼酸盐、锗酸盐、钒酸盐、锆酸盐、砷酸盐，以及它们的不同形式，例如，硼硅酸盐、铝硅酸盐、硅酸钙、二元碱金属硅酸盐、碱金属硼酸盐或者其两种或更多种的组合。金属陶瓷可以包含氧化铝和难熔性金属。合适的难熔性金属可以包括钼、铼、钽或者钨中的一种或多种。可选择的，分隔器的端部可以包括α氧化铝。α氧化铝可以直接结合到封闭第二室的盖子上。合适的结合方法可以包括热压结合、扩散结合或者薄膜金属化法，这些方法中的每一个可以与焊接或者铜焊技术相结合来使用。
密封结构可以经操作来保持内容物与环境之间在一定温度范围内的密封。阴极室和阳极室的每一个是在大于大约100℃的温度密封的。在一种实施方案中，该操作温度范围是大约100℃-大约200℃，大约200℃-大约300℃，大约300℃-400℃，大约400℃-大约500℃，大约500℃-大约600℃。在卤素和阳极材料存在下分隔器可以不蚀刻或者出现凹坑。
当在标准大气压下密封时，密封结构保持了阴极室和阳极室中的压力水平。该压力水平取决于在所述室中的阴极材料和阳极材料上的空气柱。该空气柱的体积随着在电化学电池的充放电过程中碱金属离子通过分隔器的传输而发生变化。这导致阳极室和阴极室中空气柱的压缩或者膨胀。空气柱的这些变化引起了分隔器两侧的压力水平的变化，这影响了分隔器的强度，并且降低了它的可靠性。
阴极室和阳极室可以在相对于标准压力的部分真空下进行密封。这意味着所述室内的压力水平小于标准压力。标准压力可以是装置外的环境压力，其是大气压力。在密闭系统中的大气压力的降低可以称为部分真空。真空是通过从系统中抽出空气而产生的压力差。1托到10-3托的真空能够被认为是部分真空。一托是真空中的压力的常规单位，是等价于1mm液态水银的压力计读数的压力；1托＝1/760大气压＝1.333×10-3bar＝1333Pa。
在一种实施方案中，阴极室或者阳极室之一是在相对于标准压力的部分真空下进行密封的。在另外一种实施方案中，阴极室和阳极室是在相对于标准压力的部分真空下密封的。在某实施方案中，仅仅阴极室是在相对于标准压力的部分真空下进行密封的。在部分真空下密封的室中的压力水平可以小于大约1托。在一种实施方案中，在部分真空下密封的室中的压力水平可以处于下面的范围内：大约1托-大约10-1托，大约10-1托-大约10-2托，大约10-2托-大约10-3托。在一种实施方案中，所述室中的部分真空可以通过使用真空泵来实现。
阳极室中的压力水平/部分真空也可以取决于该阳极室中所填充的消耗性流体的含量(重量)。阳极室中所填充的消耗性流体的含量可以大于90重量％。在一种实施方案中，该消耗性流体的含量可以处于下面的范围内：大约90重量％-92重量％，大约92重量％-94重量％，大约94重量％-96重量％，大约96重量％-98重量％。在一种实施方案中，该消耗性流体的含量可以大于大约98重量％。
在制造所述电池的同时，消耗性流体可以在阳极室密封之前填充到阳极室体积中。消耗性流体可以与碱金属卤化物的离子物种是反应性的。一定量的消耗性流体可以与碱金属进行反应，并且可以在电化学电池充电过程中被消耗。在一种实施方案中，通过与碱金属进行反应，该消耗性流体可以被消耗成为流体。根据另外一种实施方案，该消耗性流体可以被消耗成为固体。在随后周期的充电中，越来越多量的消耗性流体可以被消耗。在一种实施方案中，消耗性流体可以是液体。在另外一种实施方案中，消耗性流体可以是气体。该气体可以与碱金属进行反应并形成固体。气体消耗成为固体可以降低压力水平，并且在阳极室中产生部分真空。在一种实施方案中，该气体可以是氧气。
在部分真空下，阴极室和阳极室可以在其室内具有比标准压力低的压力，并且因此使得由于碱金属从阴极室传输到阳极室以及从阳极室传输到阴极室而引起的压力水平的变化可以最小。阴极室和阳极室的压力水平差越小，装置运行过程中的压力差越小。所述室之间的压力差的减少提供了(导致了)施加到分隔器上的更小的应力，并增强了该分隔器的可靠性。这产生了更长的分隔器寿命。
电化学电池可以在放电状态中进行组装。在电化学电池的阳极室和阴极室之间施加电压以及使电化学反应逆向可以对该电化学电池充电。该电池反应如下：
2NaCl+阴极材料→(阴极材料)Cl2+2Na
在充电过程中，阴极室中的氯化钠由于所施加的电势而分解，形成钠离子和氯离子。钠离子在所施加的电势的影响下通过分隔器进行传导，并且与来自外电路的电子相结合而在阳极室中形成钠，氯离子与第一材料中的过渡金属反应来形成金属氯化物，并且向外电路回馈电子。在初次充电过程中在阳极室中所形成的钠与阳极室中氧气发生反应，并形成氧化钠。氧化钠在电池运行温度时是固体。因此由于钠对氧气的消耗而对阳极室进行抽气。当全部的氧气被消耗并且继续充电时，液态形式的钠开始填充阳极室的内部。在放电过程中，钠离子通过分隔器传导回来从而使反应逆向，并且产生电子。
此处所述的实施方案可以是这样的组合物、结构、系统和方法的例子：所述组合物、结构、系统和方法具有与权利要求所记载的本发明的要素相对应的要素。这个已写出的说明书可以使得本领域技术人员能够进行和使用具有可选择的要素的实施方案，该可选择的要素同样对应于权利要求中所记载的本发明的要素。本发明的范围因此包括与权利要求的文字表述相同的组合物、结构、系统和方法，并且进一步包括与权利要求的文字表述具有非实质性不同的其他的结构、系统和方法。虽然此处仅仅说明和描述了某些特征和实施方案，但是相关领域的技术人员可以想到许多的改进和变化。附加的权利要求覆盖了全部这样的改进和变化。

Claims (15)

1.能量存储装置，其包含：
具有第一表面和第二表面的分隔器，该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室，所述阴极室包含碱金属卤化物，并且形成能够传导通过所述分隔器的离子；和
所述阳极室体积用大于90体积％量的消耗性流体填充，并且该消耗性流体与所述碱金属卤化物的离子物种是反应性的。
2.根据权利要求1所述的能量存储装置，其中所述消耗性流体包含氧气。
3.根据权利要求2所述的能量存储装置，其中所述阳极室中的氧气在该装置的初始充电过程中是可消耗的。
4.根据权利要求3所述的能量存储装置，其中在所述装置充电过程中氧气的消耗循环性地抽空了所述阳极室。
5.根据权利要求4所述的能量存储装置，其中该阳极室的抽空降低了所述阴极室和所述阳极室之间横跨所述分隔器的压力差。
6.根据权利要求1所述的能量存储装置，其中所述阳极室包含一种或多种选自钠、锂和钾的金属。
7.根据权利要求1所述的能量存储装置，其中所述碱金属卤化物包含锂、钠、钾、氯、氟或者碘中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的能量存储装置，其中所述分隔器是碱金属离子导体，并且包含碱金属-β-氧化铝、碱金属-β″-氧化铝、碱金属-β-镓酸盐或者碱金属-β″-镓酸盐中的至少一种。
9.能量存储装置，包含：
具有第一表面和第二表面的分隔器，该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室，所述阴极室包含碱金属卤化物，并且形成能够传导通过所述分隔器的离子；和
所述阳极室体积用大于90体积％量的氧气填充。
10.能量存储装置，包含：
具有第一表面和第二表面的分隔器，该第一表面界定阴极室的至少一部分，该第二表面界定阳极室，所述阴极室包含碱金属卤化物，并且形成能够传导通过所述分隔器的离子，其中所述阴极室或者所述阳极室至少之一是在相对于标准压力的部分真空下密封的，并且所述阳极室用大于90重量％的流体填充。
11.根据权利要求10所述的能量存储装置，其中所述阴极室和所述阳极室中的每一个是在大约100℃-大约600℃范围内的温度密封的。
12.根据权利要求10所述的能量存储装置，其中所述阴极室和所述阳极室中的每一个是在部分真空下密封的。
13.方法，其包含：
用消耗性流体填充能量存储装置中的阳极室，该消耗性流体将通过反应被消耗成流体或者固体物理状态；
对该能量存储装置充电来反应所述消耗性流体；和
通过所述消耗性流体反应成为流体或者固体物理状态而降低所述阳极室中的压力。
14.根据权利要求13所述的方法，其进一步包含通过依靠所述消耗性流体的消耗来在所述阳极室中产生真空，以降低该阳极室相对于阴极室横跨分隔器的压力差。
15.根据权利要求13所述的方法，其进一步包含将所述消耗性流体选择为氧气。
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