CN101707143B - 混合电化学电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种混合电化学电容器，包括正极、负极、介于正极和负极之间的隔板及电解液；其特征在于所述负极由两层以上的薄型碳粉末电极和介于相邻两层薄型碳粉末电极之间的负极隔板一同组合而成。本发明由于负极采用多层薄型碳粉末电极与负极隔板交替排布组合的形式，使得负极的等效串联电阻减小，电解质离子移动路径缩短，而比电容增高，功率密度变大。故与传统设计的混合电化学电容器相比，本发明除了具有功率密度高，循环寿命长这些混合电化学电容器的传统优点外，能量密度也得到了显著提高，超过20Wh/kg，完全可以满足电动车与混合动力汽车动力电池的要求以及太阳能与风能发电站储能器件的要求。
Description
技术领域
本发明属于电化学储能器件领域，具体涉及一种新型的混合电化学电容器。
背景技术
随着经济的不断发展，能源、资源与环境等成为社会的焦点问题，寻找清洁、可再生及资源节约型的能源是人类社会十分迫切而非常艰巨的任务。
目前，在能源领域主要有三种类型的储能器件：电池、物理电容器以及电化学电容器(也称超级电容器)。电化学电容器是近些年来发展起来的介于传统物理电容器和电池特性之间的一种新型绿色储能器件，具有快速充放电特性，功率密度大(为普通电池的几十倍以上)，循环寿命长(循环次数可达10万次以上)，使用温度范围宽(在-40℃～75℃之间)。基于这些独特性能，电化学电容器有非常好的应用前景。
根据储能机理的不同，电化学电容器可分为双电层电容器和法拉第准电容器两大类。双电层电容器是利用电极和电解质之间形成的界面双电层电容来存储能量，其电极通常采用具有高比表面积的多孔炭材料。法拉第准电容电容器是指在电极表面或体相中的二维或准二维空间上，电极活性物质进行欠电位沉积，使其发生快速、可逆的化学吸附/脱附或氧化/还原反应，从而产生比双电层电容器更高的比容量，其电极材料主要是金属氧化物和导电聚合物。
为了同时获得较高的能量密度和功率密度，近年来发展起来一种新型非对称型电化学电容器(也称混合电化学电容器)，即电容器的一极是双电层电极，另一极为法拉第准电容电极。非对称型电化学超级电容器综合了两类电化学电容器的优点，可更好地满足实际应用中负载对电源系统的能量密度和功率密度的整体要求。
在各类金属氧化物/碳非对称型电化学电容器中，PbO2/C体系，由于材料价格低及PbO2电极制造技术成熟，非常适合制造大容量型储能器件。
以往文献中提到的PbO2/C非对称型电化学电容器，其正极采用薄型铅酸电池的正极材料，利用PbSO4/PbO2电对的氧化还原反应，负极采用涂膜活性炭或活性炭纤维布，H2SO4水溶液作电解液。由于碳电极的等效串联电阻与电解质离子移动路径等问题，一般认为碳电极的厚度最好不超过0.3mm，即使是薄型正电极，也很难与之匹配。其结果是活性炭负极的电容量远小于氧化铅正极，在充放电过程中，大多数正极材料未被利用，电容器的能量密度低，无法超过20Wh/kg，还不到电池的三分之一。另外，薄型正电极也不适合制造大尺寸极板。
以往文献中提到的PbO2/C非对称型电化学电容器，其正极为厚度仅60μm的电沉积PbO2电极(其集流体为有掺杂5％Sb的SnO2镀层的Ti箔)，负极采用涂膜活性炭，H2SO4水溶液作电解液。这是典型的超级电容器设计模式，采用薄型电极时，功率密度大但能量密度小，这是由于构成电容器的非活性组分(集流体、汇流排、极柱、隔板和外壳等)将占总质量的更大部分，因此，其能量密度仅为电池的十分之一左右。
现有的PbO2/C非对称型电化学电容器，功率密度高，循环寿命长，但其能量密度显著低于蓄电池，达不到电动车与混合动力汽车动力电池的要求、达不到太阳能与风能发电站储能电池的要求，大大地限制了该电容器的应用范围。
发明内容
本发明目的是：提供一种不仅功率密度高，循环寿命长，而且能量密度也显著提高的混合电化学电容器，以便满足电动车与混合动力汽车动力电池的要求以及太阳能与风能发电站储能器件的要求。
本发明的技术方案是：一种混合电化学电容器，包括正极、负极、介于正极和负极之间的隔板及电解液；其特征在于所述负极由两层以上的薄型碳粉末电极和介于相邻两层薄型碳粉末电极之间的负极隔板一同组合而成。
本发明中所述薄型碳粉末电极之间以平叠的方式与负极隔板进行组合。
或者本发明中所述薄型碳粉末电极以折叠的方式形成多层结构，并与负极隔板进行组合。
或者本发明中所述薄型碳粉末电极以卷叠的方式形成多层结构，并与负极隔板进行组合。
本发明中所述薄型碳粉末电极的层数优选2～12。
本发明中所述正极为普通铅蓄电池PbO2正极。
所述普通铅蓄电池PbO2正极由正极集流体和涂布于正极集流体上的正极铅膏构成；而所述薄型碳粉末电极由负极集流体和涂布于负极集流体上的电容电极材料构成，所述的电容电极材料由碳材料、导电剂和粘合剂组成，它们各自的重量百分比为：碳材料30～90％，导电剂3～50％，粘合剂5～25％；其中所述碳材料为活性炭、碳纳米管、碳纳米纤维、碳/炭复合物、石墨化活性炭及碳气溶胶中的一种或二种以上的混合物；所述导电剂是炭黑、乙炔黑、石墨、膨胀石墨碳纤维中的一种或二种以上的混合物；所述粘合剂是PTFE、PVDF、氟橡胶、CMC及氯丁橡胶中的一种或两种以上的混合物。
当然本发明中如上述普通铅蓄电池PbO2正极的正极铅膏配方为公知技术，本发明对其组分及配比均参照现有技术，而不作任何限定。并且本发明中所述正极可以同现有技术一样任意制成平板式或者管式两种型式，本发明中对此也不作限制。
本发明中所述正极集流体是普通浇铸板栅，或者铅及铅合金箔冲孔拉网板栅，或者铅及铅合金箔冲切拉网板栅，或者铅网板栅；而所述负极集流体则是普通浇铸板栅、或者铅及铅合金箔平板，或者铅及铅合金箔冲孔平板，或者铅及铅合金冲切拉网板栅、或者铅网板栅。
本发明中所述隔板是由微孔橡胶、PE、PVC、PP、AGM中的一种或二种以上材料复合制成；所述负极隔板也是由微孔橡胶、PE、PVC、PP、AGM中的一种或二种以上材料复合制成；而所述的电解液为液状或胶体状稀硫酸。
本发明中同现有技术一样，所述正极底部通过正极汇流条相连，而负极底部通过负极汇流条相连。
本发明所述的这种混合电化学电容器同现有技术一样，其整体可以设计成普通富液型式，或者也可以设计成阀控密封型式。
本发明的优点是：
1、本发明所提供的这种混合电化学电容器，由于负极采用多层薄型碳粉末电极与负极隔板交替排布组合的形式，使得负极的等效串联电阻减小，电解质离子移动路径缩短，而比电容增高，功率密度变大。故与传统设计的混合电化学电容器相比，本发明除了具有功率密度高，循环寿命长这些混合电化学电容器的传统优点外，能量密度也得到了显著提高，超过20Wh/kg，完全可以满足电动车与混合动力汽车动力电池的要求以及太阳能与风能发电站储能器件的要求。
2、本发明中所述正极采用传统的、具有较长循环寿命的铅蓄电池PbO2正极的设计，在寿命指标方面能够与薄型碳粉末电极相匹配，而所述薄型碳粉末电极经过多层平叠、折叠或者卷叠后，总电容量可达到较高的数值，方便与铅蓄电池PbO2正极在容量方面相匹配。
附图说明
下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述：
图1为本发明混合电化学电容器的主剖面图；
图2为本发明混合电化学电容器的正负极连接结构示意图；
图3为本发明混合电化学电容器的局部放大剖面图；
图4为本发明中薄型碳粉末电极平叠组合结构示意图；
图5为本发明中薄型碳粉末电极折叠组合结构示意图；
图6为本发明中薄型碳粉末电极卷叠组合结构示意图。
其中：1、正极；11、正极集流体；2、负极；3、隔板；4、薄型碳粉末电极；41、负极集流体；5、负极隔板；6、正极汇流条；7、负极汇流条；8、外壳。
具体实施方式
实施例1：结合图1、图2所示，本实施例提供的这种混合电化学电容器，其外壳8内封装有间隔排布的二块正极板1和三块负极板2，相邻正极板1和负极板2之间的隔板3采用的是商用AGM隔板(厚度0.6mm 10KPa)进行连续包膜；而灌注的电解液为稀硫酸(密度1.28g/cm3)。所述正极1的底部通过正极汇流条6相连，而负极2的底部则通过负极汇流条7相连。
进一步如图3所示，本实施例中所述正极1为普通铅蓄电池PbO2正极，由正极集流体11和涂布于正极集流体11上的正极铅膏构成。
所述的正极铅膏配比为：铅粉100Kg，短纤维0.07Kg，硫酸(1.40g/cm3)9.8Kg，去离子水11-12Kg。正极铅膏的和制方法为：先将铅粉和短纤维干混2～5分钟，再加入占去离子水总量4/5的去离子水湿和10-15分钟，在开启和膏装置冷却系统的前提下，将硫酸缓缓加入，加完后连续和15-20分钟，添加适量的余下的去离子水，正极铅膏的视密度控制在4.0-4.1g/cm3。
所述正极集流体11：采用锑含量1.6％，镉含量1.2％的铅锑镉合金浇注板栅。将上述制好的正极铅膏涂布于铅锑镉合金浇注板栅上，在60℃、湿度85-95％条件下，持续固化24小时；然后在60℃、湿度小于50％条件下，持续干燥24小时制成所述正极1。
再结合图3、图4所示，本实施例中所述负极2由四层薄型碳粉末电极4和介于相邻两层薄型碳粉末电极4之间的负极隔板5平叠而成。所述的薄型碳粉末电极4由负极集流体41和涂布于负极集流体41上的电容电极材料构成。
所述电容电极材料组分重量比如下：活性炭70％、石墨粉15％、乙炔黑5％、PVDF10％，其中活性炭采用比表面积1500m2/g、中孔率大于40％、粒度5-10μm的商业化活性炭。先将活性炭、石墨粉和乙炔黑干混5分钟，加入PVDF的N-甲基吡硌烷酮(NMP)的溶液，然后用适量的N-甲基吡硌烷酮调成稀浆状，搅拌1-2小时，充分混匀。
所述负极集流体41：采用钙含量0.09％，锡含量0.3％的铅钙锡合金碾压后制成合金薄板，厚度为5mm左右，然后裁剪成四块单片极板。在每块单片极板的双面涂布上述电容电极材料，经过滚压、干燥后，每侧电容电极材料厚度控制在3mm左右，从而制成薄型碳粉末电极4。将四片薄型碳粉末电极4与三片负极隔板5对齐平叠制成负极2，且本实施例中所述负极隔板5采用的是商用薄型AGM隔板。
实施例2：
如图5所示，本实施例与实施例1的不同之处是：所述负极集流体41采用钙含量0.09％，锡含量0.3％的铅钙锡合金碾压制成合金薄板后，裁剪成侧面相连的四联片极板形状，然后在该四联片极板的双面涂布电容电极材料经过滚压、干燥后，将其对齐折叠成四层结构，层与层之间设置负极隔板5，从而制成负极2。
本实施例其余同实施例1。
实施例3：
如图6所示，本实施例与实施例1的不同之处是：所述负极集流体41采用钙含量0.09％，锡含量0.3％的铅钙锡合金碾压制成合金薄板后，裁剪成侧面相连的四联片极板形状，然后在该四联片极板的双面涂布电容电极材料经过滚压、干燥后，将其对齐卷叠成四层结构，层与层之间设置负极隔板5，从而制成负极2。
本实施例其余同实施例1。
以上所述仅为本发明较佳的实施例，本领域的技术人员在不脱离本发明的权利要求限定范围内进行的各种变化均应在本发明的保护范围内。
Claims (10)
1.一种混合电化学电容器，包括正极(1)、负极(2)、介于正极(1)和负极(2)之间的隔板(3)及电解液；其特征在于所述负极(2)由两层以上的薄型碳粉末电极(4)和介于相邻两层薄型碳粉末电极(4)之间的负极隔板(5)一同组合而成。
2.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述薄型碳粉末电极(4)之间以平叠的方式与负极隔板(5)进行组合。
3.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述薄型碳粉末电极(4)以折叠的方式形成多层结构，并与负极隔板(5)进行组合。
4.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述薄型碳粉末电极(4)以卷叠的方式形成多层结构，并与负极隔板(5)进行组合。
5.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述薄型碳粉末电极(4)的层数优选2～12。
6.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述正极(1)为普通铅蓄电池PbO2正极。
7.根据权利要求6所述的混合电化学电容器，其特征在于所述普通铅蓄电池PbO2正极由正极集流体(11)和涂布于正极集流体(11)上的正极铅膏构成；而所述薄型碳粉末电极(4)由负极集流体(41)和涂布于负极集流体(41)上的电容电极材料构成，所述的电容电极材料由碳材料、导电剂和粘合剂组成，它们各自的重量百分比为：碳材料30～90％，导电剂3～50％，粘合剂5～25％；其中所述碳材料为活性炭、碳纳米管、碳纳米纤维、碳/炭复合物、石墨化活性炭及碳气溶胶中的一种或二种以上的混合物；所述导电剂是炭黑、乙炔黑、石墨、膨胀石墨碳纤维中的一种或二种以上的混合物；所述粘合剂是PTFE、PVDF、氟橡胶、CMC及氯丁橡胶中的一种或两种以上的混合物。
8.根据权利要求7所述的混合电化学电容器，其特征在于所述正极集流体(11)是普通浇铸板栅，或者铅及铅合金箔冲孔拉网板栅，或者铅及铅合金箔冲切拉网板栅，或者铅网板栅；而所述负极集流体(41)则是普通浇铸板栅、或者铅及铅合金箔平板，或者铅及铅合金箔冲孔平板，或者铅及铅合金冲切拉网板栅、或者铅网板栅。
9.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于所述隔板(3)是由微孔橡胶、PE、PVC、PP、AGM中的一种或二种以上材料复合制成；所述负极隔板(5)也是由微孔橡胶、PE、PVC、PP、AGM中的一种或二种以上材料复合制成；而所述的电解液为液状或胶体状稀硫酸。
10.根据权利要求1所述的混合电化学电容器，其特征在于正极(1)底部通过正极汇流条(6)相连，而负极(2)底部通过负极汇流条(7)相连。
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