CN101538158B - 低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法 - Google Patents

低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法。该微波介电陶瓷材料由含正、负温度系数的两相陶瓷材料复合而成，采用向Ba3-xSrx3LaNb3O12中添加适量TiO2，同时掺杂少量的低熔点燃烧助剂BaCuB2O5(BCB)，然后采用相应的方法烧结制备而成。该陶瓷材料的组分组成为：Ba3-xSrxLaNb3O12+μTiO2+aBaCuB2O5，其中：0≤x≤3，2％≤μ≤25％，2％≤a≤10％，μ、a分别为TiO2、BaCuB2O5占Ba3-xSrxLaNb3O12的重量百分数。本发明的陶瓷材料能在960℃以下温度烧结，满足与低成本银电极共烧要求，具有微波性能：介电常数达到30～50，高Qf值(9000～30000GHz)，谐振频率温度系数小，具有良好的热稳定性与高品质因子。

Description

低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法
技术领域
本发明涉及一种低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
微波介电陶瓷是指应用于微波频段(主要是UHF、SHF频段)电路中作为介电材料并完成一种或多种功能的陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介电基片、介电导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、汽车电话、无绳电话、电视卫星接受器、军事雷达等方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。对微波介电元器件的要求主要在于：1)介电常数要高，以实现小型化；2)介电损耗要小，即品质因子Qf值要高；3)热稳定性高，即谐振频率温度系数(TCF)接近0ppm/℃。近年来，随着低温共烧陶瓷技术(Low Temperature Co-firedCeramics，LTCC)和微波多层器件发展的发展，要求使用价格低廉的金属如Ag作为形成多层陶瓷电容器中的内电极的材料来代替Pd、Pt和Au等贵金属。Ag的熔点为960℃，而一般微波陶瓷的烧结温度大都在1300℃左右。如果将Ag与烧结温度高于960℃的介电陶瓷合并在一起形成多层陶瓷电容器，则会出现在介电陶瓷材料烧结过程中Ag被熔化出来的问题。近年来，国内外的研究人员对一些低烧体系材料进行了广泛的探索和研究，为降低微波介电材料的烧结温度，传统的方法有三种：掺杂适当的氧化物或者低熔点玻璃等烧结助剂；采用化学合成法和使用超细粉体作为起始原料以及选用固有烧结温度较低的材料。采用化学合成方法需要复杂的处理步骤，会大大增加微波介电元器件的生产成本和时间。许多研究表明，氧化物或低熔点玻璃的掺入可以有效的降低陶瓷材料的烧结温度，但是会不同程度的损坏材料的微波介电性能，因此合理选择烧结助剂和加入量就变的很有意义了。方亮等在《Journal of the American Ceramic Society》2009年92期556～558页发表的“Sr3LaNb3O12：A New Low Loss and TemperatureStable A4B3O12-Type MicrowaveDielectric Ceramic”一文中公开了Sr3LaNb3O12陶瓷的微波介电性能：介电常数εr为35.8，品质因子Qf为45327GHz，频率温度系数τf为-9ppm/℃。Ritesh Rawal等在《Journal of the American CeramicSociety》2006年89期332～335页发表的“Microwave Dielectric Propertiesof Hexagonal 12R-Ba3LaNb3O12 Ceramics”一文公开了Ba3LaNb3O12陶瓷的微波性能：介电常数εr为44，品质因子Qf为9000GHz，频率温度系数τf为-100ppm/℃。上述两种材料具有较高的介电常数，高的品质因子，但是谐振频率温度系数需要进一步修正，以使τf接近0ppm/℃；另外它们的烧结温度都在1300℃以上，远远高于Cu、Ag的熔点，不能实现和廉价金属的共烧，必须对其进行低温化研究。考虑到金红石相的TiO2本身具有高的介电常数εr为100，低的介电损耗tanδ为6×10-5(室温下，频率为3GHz)，但是TiO2不能直接用于微波介电谐振器，因为它的谐振频率温度系数τf为450ppm/℃。
发明内容
本发明的目的是通过具有正、负谐振频率温度系数的Ba3-xSrx3LaNb3O12和TiO2两相陶瓷复合，同时掺杂少量的低熔点燃烧助剂BaCuB2O5(BCB)，然后采用相应的方法烧结制备而成，提供一种能在低温下烧结的具有良好的热稳定性与高品质因子，同时具有较高介电常数的铌酸盐微波介电陶瓷材料及其制备方法。
本发明的低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的组成为：
Ba3-xSrxLaNb3O12+μTiO2+aBaCuB2O5，其中：0≤x≤3，2％≤μ≤25％，2％≤a≤10％，μ、a分别为TiO2、BaCuB2O5占Ba3-xSrxLaNb3O12的重量百分数。
上述低温烧结复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法，其特征在于，按照以下步骤进行：
1)将99.9％分析纯的化学原料SrCO3、BaCO3、Nb2O5、La2O3，按
Figure GSB00000594514700021
Figure GSB00000594514700022
学式称量配料，其中0≤x≤3；
2)将上述配置好的化学原料混合，放入球磨罐中，加入氧化锆球和无水乙醇，球磨15～20h，混合磨细，取出烘干，过200目筛；
3)上述混合均匀的粉料在1000～1200℃预烧，并保温8～10h，即可得到Ba3-xSrxLaNb3O12粉末；
4)将预烧得到的Ba3-xSrxLaNb3O12粉末与TiO2和BaCuB2O5粉体充分混合，组成为Ba3-xSrxLaNb3O12+μTiO2+aBaCuB2O5，其中2％≤μ≤25％，2％≤a≤10％，μ、a分别为TiO2、BaCuB2O5占Ba3-xSrxLaNb3O12的重量百分数，加入无水乙醇，放入球磨罐中二次球磨，取出在120～140℃温度下烘干，经造粒后压制成直径为13mm，厚度为6.5～8mm的圆片，在500℃～600℃条件下排胶，随炉冷却，然后在870℃～960℃下烧结，保温4～8h，即得到低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料。
上述BaCuB2O5粉体的制备方法为：根据BaCuB2O5化学式，分别称取相应原料BaCO3、CuO、B2O3配制，混合均匀的粉料置于氧化铝坩埚中，缓慢升温至800℃，保温4～15h，自然冷却至室温，经过研磨后即得到BaCuB2O□粉体。
具体实施方式
表1示出了构成本发明的组分组成的几个具体实例及其微波介电性能。其制备方法如上所述，用圆柱介电谐振器法进行微波介电性能的评价。
本发明制备的低温烧结复合铌酸盐微波介电陶瓷具有以下特点：相对介电常数εr为35-50，高的品质因子(Qf＝9000～30000GHz)，谐振频率温度系数可调(τf＝-10～10ppm/℃)，另外它还可以在较低温度(870℃～960℃)下进行烧结，这种新型微波介电陶瓷能与银电极共烧，而且化学组成及制备工艺简单，可以用来制备集成化的多层介电谐振器、滤波器等多层片式元件，有利于工业化生产。
表1陶瓷组分组成、烧结温度与性能表
Figure GSB00000594514700031

Claims (1)

1.一种低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料的制备方法，其特征在于步骤为：
1)将99.9％分析纯的化学原料SrCO3、BaCO3、Nb2O5、La2O3，按Ba3-xSrxLaNb3O12化学式称量配料，其中0≤x≤3；
2)将上述配置好的化学原料混合，放入球磨罐中，加入氧化锆球和无水乙醇，球磨15～20h，混合磨细，取出烘干，过200目筛；
3)上述混合均匀的粉料在1000～1200℃预烧，并保温8～10h，即可得到Ba3-xSrxLaNb3O12粉末；
4)将预烧得到的Ba3-xSrxLaNb3O12粉末与TiO2和BaCuB2O5粉体充分混合，组成为Ba3-xSrxLaNb3O12+μTiO2+aBaCuB2O5，其中2％≤μ≤25％，2％≤a≤10％，μ、a分别为TiO2、BaCuB2O5占Ba3-xSrxLaNb3O12的重量百分数，加入无水乙醇，放入球磨罐中二次球磨，取出在120～140℃温度下烘干，经造粒后压制成直径为13mm，厚度为6.5～8mm的圆片，在500℃～600℃条件下排胶，随炉冷却，然后在870℃～960℃下烧结，保温4～8h，即得到低温烧结的复合铌酸盐微波介电陶瓷材料；
上述BaCuB2O5粉体的制备方法为：根据BaCuB2O5化学式，分别称取相应原料BaCO3、CuO、B2O3配制，混合均匀的粉料置于氧化铝坩埚中，缓慢升温至800℃，保温4～15h，自然冷却至室温，经过研磨后即得到BaCuB2O5粉体。
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