CN101465444A - 一种锂离子电池的电解液以及含有该电解液的电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种锂离子电池的电解液,该电解液含有作为电解质的锂盐、有机溶剂和添加剂,其中,所述有机溶剂为含有碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯的混合溶剂;所述添加剂为γ-丁内酯和三氟甲基磺酰亚胺锂的混合物。本发明还提供了一种锂离子电池,该电池包括本发明提供的电解液。本发明提供的电解液,可以有效地提高锂离子电池的综合性能,即低温性能、倍率性能和循环性能。

Description

一种锂离子电池的电解液以及含有该电解液的电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池的电解液,还涉及一种含有该电解液的电池。
背景技术
随着锂离子电池需求量的不断加大,对它的技术要求也日益提高,以便制得能量密度更高、各种电化学性能更优异的电池产品,更好地满足市场的需求。其中,提高锂离子电池低温性能、倍率性能以及循环性能等电化学性能是现在及以后电池技术改进的发展趋势。
锂离子电池的基本组成包括电池壳体、电极组和电解液,电极组和电解液密封在电池壳体内,电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极,正极中以锂金属复合氧化物作为正极活性物质,负极中以石墨、碳材料等作为负极活性物质,隔膜用于分隔正、负极。其中,电解液是电池的一个重要组成部分,对电池的性能有很大影响。
通过向电解液中添加添加剂来改善锂离子电池的性能是近年研究的重点。在首次充电过程中活性物质与电解液反应形成的SEI膜可以在不影响锂离子传导的情况下防止溶剂的共嵌入,以改善电池在循环过程中的稳定性,目前的很多添加剂都可以优化SEI膜,例如碳酸亚乙烯酯(VC)、亚硫酸乙烯酯(ES)。为适应锂离子电池在更多的区域和更广泛的领域中使用,如在寒冷的北方和炎热的赤道地区以及一些受温度限制的特殊条件下,需要采用添加剂来改善电池的高温性能和低温性能,例如芳香族化合物能有效提高电池的低温性能,而双草酸硼酸锂(LiBOB)能有效提高电池的高温性能。
虽然单独添加上述添加剂可在一定程度上改善电池的相关性能,但效果却不是很明显,甚至还对电池其它方面的性能带来负面影响,往往提高了电池的某一性能而不能兼顾其它的性能。例如,双草酸硼酸锂(LiBOB)能有效提高电池的高温性能,但它在碳酸酯类有机溶剂中的溶解性以及电导率都较低,因此会影响电池的大电流放电特性。此外,由于添加剂的价格通常都很贵,有的添加剂单独添加时需要量很大,因此造成成本的增加。
另外,在目前锂离子电池的电解液中使用的有机溶剂通常为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)的混合溶剂,而其中以EC\DMC\EMC组合的混合溶剂低温性能相对较好,但将上述添加剂添加到此种组合的混合溶剂中后,锂离子电池的综合性能即低温性能、倍率性能和循环性能仍然较低。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术中的电解液使锂离子电池的综合性能即低温性能、倍率性能和循环性能较低的缺陷,提供一种使锂离子电池的综合性能即低温性能、倍率性能和循环性能较高的锂离子电池的电解液。并提供含有该电解液的锂离子电池。
本发明提供了一种锂离子电池的电解液,该电解液含有作为电解质的锂盐、有机溶剂和添加剂,其中,所述有机溶剂为含有碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯的混合溶剂;所述添加剂为γ-丁内酯和三氟甲基磺酰亚胺锂的混合物。
本发明还提供了一种锂离子电池,该电池包括电池壳体、电极组和电解液,电极组和电解液密封在电池壳体内,电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极,其中,所述电解液为本发明提供的电解液。
根据本发明提供的电解液,通过将通常所使用的有机混合溶剂碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲乙酯(EMC)中的EMC替换为碳酸甲丙酯(MPC),并将该替换后的有机混合溶剂与添加剂γ-丁内酯和三氟甲基磺酰亚胺锂组合使用,可以弥补使用单一的添加剂所带来的不足或负面影响,并可以有效地提高锂离子电池的综合性能,即低温性能、倍率性能和循环性能。
具体实施方式
本发明提供的锂离子电池的电解液含有作为电解质的锂盐、有机溶剂和添加剂,其中,所述有机溶剂为含有碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯的混合溶剂;所述添加剂为γ-丁内酯和三氟甲基磺酰亚胺锂的混合物。
根据本发明提供的电解液,在优选情况下,基于电解液的总量,所述碳酸乙烯酯的含量为5-70重量%、优选为15-50重量%,所述碳酸二甲酯的含量为10-80重量%、优选为15-60重量%,所述碳酸甲丙酯的含量为5-60重量%、优选为10-50重量%,所述γ-丁内酯的含量为0.2-10重量%、优选为0.5-5重量%,所述三氟甲基磺酰亚胺锂的含量为0.1-5重量%、优选为0.2-3重量%。
在本发明所使用的添加剂中,γ-丁内酯(GBL)为无色透明液态,它的物化性质为,熔点:-43℃,沸点:131℃,密度:0.98g/cm3,粘度:0.9cP,介电常数:2.8,通常可用于锂离子电池电解液中的溶剂,在本发明中用作添加剂仅少量添加,使得GBL在电解液中可以改善正负极SEI膜的作用。同时,另一种添加剂三氟甲基磺酰亚胺锂(LiN(CF3SO2)2)本身为一种有机锂盐,在文献中多作电解质锂盐使用,但它在有机溶剂中溶解度低,相应的电导率也较低,且成本高昂,单独做电解质锂盐与LiPF6相比无论从性能还是成本上均无优势,将它作为添加剂使用,能改善负极成膜,也有利于电池的容量发挥和低温性能的改善;GBL与LiN(CF3SO2)2二者组合使用可以起到改善电极成膜(主要为改善负极SEI)和加强低温性能和倍率效果的作用。
在本发明所使用的有机溶剂中,采用碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲丙酯(MPC)三种有机溶剂的混合溶剂,有着高的电导率和低的粘度,可以起到改善电解液低温和倍率性能的作用,同时还有利于循环性能的作用。
因此,在本发明所提供的电解液中,通过将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲丙酯(MPC)三种有机溶剂的混合溶剂与添加剂γ-丁内酯(GBL)和碳酸甲丙酯(MPC)的组合使用,可以有效提高由该电解液所制成的锂离子电池的综合性能,即低温性能、倍率性能和循环性能。
根据本发明提供的电解液,所述作为电解质的锂盐可以采用本领域技术人员公知的各种电解质,例如所述作为电解质的锂盐为LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiSiF6、LiB(C6H5)4、LiCl、LiBr和LiAlCl4中的一种或几种。
根据本发明提供的电解液,所述作为电解质的锂盐在所述电解液中的浓度为本领域技术人员所公知的,例如该浓度为0.7-1.5mol/L、优选为0.8-1.2mol/L。
本发明提供的电解液的常规制备方法为,在EC、DMC和MPC的混合溶剂中,加入电解质锂盐,在20-50℃的温度下加热搅拌使作为电解质的锂盐充分溶解,然后加入添加剂GBL和三氟甲基磺酰亚胺锂继续搅拌并混合均匀,制成电解液;同时也可随意改变物质的加入顺序,如将GBL和三氟甲基磺酰亚胺锂先加入混合溶剂中,然后再加入电解质锂盐,加入顺序的改变不影响效果的发挥。
本发明提供的锂离子电池包括电池壳体、电极组和电解液,电极组和电解液密封在电池壳体内,电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极,其中,所述电解液为本发明提供的电解液。
所述电极组的结构为本领域技术人员所公知,一般来说,所述电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极,隔膜位于正极和负极之间。卷绕或叠置的方式为本领域技术人员所公知。
所述正极的组成为本领域技术人员所公知,一般来说,正极包括集流体以及涂覆和/或填充在集流体上的正极材料。
所述集流体为本领域技术人员所公知,例如可以选自铝箔、铜箔、镀镍钢带或冲孔钢带。所述正极活性材料为本领域技术人员所公知,它包括正极活性物质和粘结剂。所述正极活性物质可以选自本领域技术人员已知的任何用于锂离子电池的正极活性物质,例如LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiFePO4和锂镍锰氧化物中的一种或几种。
所述正极用粘结剂的种类和含量为本领域技术人员所公知,例如,所述正极用粘结剂可以选自含氟树脂和/或聚烯烃化合物,如聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)或丁苯橡胶(SBR)中的一种或几种。一般来说,所述正极用粘结剂的含量为正极活性物质的0.01-8重量%,优选为1-5重量%。
所述负极采用本领域技术人员所公知的负极,即含有负极集流体和涂覆在该负极集流体上的负极材料层。本发明对负极材料层没有特别的限制,可以采用本领域技术人员已知的负极材料层,所述负极材料层通常包括负极活性物质、粘结剂以及选择性含有的导电剂。所述负极活性物质可以采用现有技术中常用的各种负极活性物质,例如碳材料。所述碳材料可以是非石墨化炭、石墨或由多炔类高分子材料通过高温氧化得到的炭,也可使用其它碳材料例如热解炭、焦炭、有机高分子烧结物、活性炭等。所述有机高分子烧结物可以是通过将酚醛树脂、环氧树脂等烧结并炭化后所得的产物。
本发明提供的负极材料还可以选择性地含有现有技术负极材料中通常所含有的导电剂。由于导电剂用于增加电极的导电性,降低电池的内阻,因此本发明优选含有导电剂。所述导电剂的含量和种类为本领域技术人员所公知,例如,以负极材料为基准,导电剂的含量一般为0.1-12重量%。所述导电剂可以选自导电碳黑、镍粉、铜粉中的一种或几种。
所述负极用粘结剂可以选自锂离子电池常规的负极用粘结剂,如聚乙烯醇、聚四氟乙烯、羟甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶(SBR)中的一种或几种。一般来说,所述粘结剂的含量为负极活性物质的0.5-8重量%,优选为2-5重量%。
本发明用于正极材料和负极材料的溶剂可以选自本领域内通常使用的溶剂,如可以选自N-甲基吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、N,N-二乙基甲酰胺(DEF)、二甲亚砜(DMSO)、四氢呋喃(THF)以及水和醇类中的一种或几种。溶剂的用量使所述浆料能够涂覆到所述集流体上即可。一般来说,溶剂的用量为使浆液中正极活性物质或负极活性物质的浓度为40-90重量%,优选为50-85重量%。
所述正极和负极的制备方法可以采用本领域技术人员所公知的各种方法。
根据本发明提供的锂离子电池,隔膜层设置于正极和负极之间,具有电绝缘性能和液体保持性能,并与正极、负极和电解液一起密封在电池壳体中。所述隔膜层可以选自本领域技术人员公知的锂离子电池中所用的各种隔膜层,例如聚烯烃微多孔膜、改性聚丙烯毡、聚乙烯毡、玻璃纤维毡、超细玻璃纤维纸维尼纶毡或尼龙毡与可湿性聚烯烃微孔膜经焊接或粘接而成的复合膜。
根据本发明提供的锂离子电池,该电池的制备方法包括将正极和负极之间设置隔膜,构成电极组,将该电极组容纳在电池壳体中,注入电解液,然后将电池壳体密闭,其中,所述电解液为本发明提供的电解液。
下面结合实施例对本发明进行进一步详细描述。以下实施例及比较例中所采用的锂盐为上海中锂实业公司提供的锂盐。
实施例1
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按15:8:24的重量比混合均匀,得到94克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.94克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加3克γ-丁内酯(GBL)和3克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
(1)正极的制备
将30克聚偏二氟乙烯(PVDF)溶解在450克N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中制得粘合剂溶液,然后将事先混合均匀的940克LiCoO2与30克乙炔黑粉末加入到上述溶液中,充分搅拌混合均匀制得正极浆料;用拉浆机将该正极浆料均匀地涂覆到厚25微米的铝箔两面,经过150℃真空加热干燥1小时,辊压,裁片制得485mm×43.5mm×128μm的正极,每片正极上含有6.8克的LiCoO2
(2)负极的制备
将950克石墨、20克碳纤维和30克丁苯橡胶(SBR)混合。添加1500毫升的水搅拌均匀配成负极浆料,用拉浆机均匀涂布到18微米的铜箔两面,经过125℃真空加热干燥1小时,辊压,裁片制得476mm×44.5mm×131μm的负极,每片负极上含有3.05克的石墨。
(3)装配电池
将上述得到的正极、负极用20微米聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层复合隔膜卷绕成一个方型锂离子电池的电极组,并将该电极组纳入5.5mm×34mm×50mm的方形电池铝壳中,在手套箱中在氩气环境中手动注入上述电解液约2.8毫升,密封,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
比较例1
1、电解液的制备
按照实施例1中描述的方法制备电解液,不同的是将MPC替换成碳酸甲乙酯(EMC)。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
比较例2
1、电解液的制备
按照实施例1中描述的方法制备电解液,不同的是未加入GBL。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
比较例3
1、电解液的制备
按照实施例1中描述的方法制备电解液,不同的是未加入三氟甲基磺酰亚胺锂。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例2
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按9:6:4的重量比混合均匀,得到95克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入9.04克的LiBF4配成溶液,然后向该溶液中添加4.7克γ-丁内酯(GBL)和0.3克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiBF4的浓度为1.2mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例3
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按25:45:24的重量比混合均匀,得到94克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.8克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加4克γ-丁内酯(GBL)和2克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例4
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按19:60:17的重量比混合均匀,得到96克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入13.2克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加3克γ-丁内酯(GBL)和1克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例5
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按10:5:9的重量比混合均匀,得到96克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.73克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加2.5克γ-丁内酯(GBL)和1.5克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例6
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按50:17:30的重量比混合均匀,得到97克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.45克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加0.8克γ-丁内酯(GBL)和2.2克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例7
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按32:40:25的重量比混合均匀,得到97克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入13.0克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加1.5克γ-丁内酯(GBL)和1.5克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例8
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按30:55:11的重量比混合均匀,得到96克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.75克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加2克γ-丁内酯(GBL)和2克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
实施例9
1、电解液的制备
将EC、DMC和MPC按35:40:21的重量比混合均匀,得到96克的混合溶剂,向所得到的混合溶剂中加入12.7克的LiPF6配成溶液,然后向该溶液中添加3克γ-丁内酯(GBL)和1克三氟甲基磺酰亚胺锂,得到电解液。在该电解液中,LiPF6的浓度为1mol/L。
2、制备锂离子电池
按照实施例1中描述的方法制备锂离子电池,制成型号为LP053450的锂离子电池,电池的设计容量为900mAh。
性能测试
1、容量测试:
测试仪器,BS-9300(R)二次电池性能检测装置;
测试条件,环境温度:常温,相对湿度:25-85%;
充电方式,恒流恒压充电至4.2V
放电方式,恒流放电至3.0V
充放电电流,IC
分别按照上述方法测试由实施例1-9和比较例1-3制得的各8支锂离子电池的容量,所得结果列于表1中。
表1
 
容量1mAh   容量2mAh   容量3mAh   容量4mAh   容量5mAh   容量6mAh   容量7mAh   容量8mAh   平均容量mAh     
实施例1 916 917 914 905 909 907 918 912 912
比较例1 902 905 896 889 897 895 891 898 897
比较例2 908 902 915 907 896 918 909 902 907
比较例3 907 911 908 900 905 896 913 909 906
实施例2 916 898 893 915 910 917 903 905 907
实施例3 911 915 903 913 912 905 902 908 909
实施例4 901 911 907 912 898 902 908 921 908
实施例5 915 914 905 914 913 912 904 906 910
实施例6 917 896 904 921 913 908 913 916 911
实施例7 901 922 906 906 904 918 911 910 910
实施例8 907 910 915 913 903 918 904 907 910
实施例9 910 906 905 925 897 907 907 911 909
2、测试低温放电性能
低温放电性能测试在恒温恒湿箱中进行。将电池放入恒温恒湿箱中在-10℃下放置90分钟,用1C的电流放电至2.75V,并记录定点2.75V、3.0V的容量;然后将电池在常温条件下横流恒压充电至4.2V,再将电池放入恒温恒湿箱中在-20℃下放置90分钟,用1C的电流放电至2.75V,并记录定点2.75V、3.0V的容量。
按照上述方法对实施例1-9和比较例1-3所得到的电池进行测试,所得到的结果列于表2中。
表2
Figure A200710300688D00151
3、倍率放电
将电池分别用0.2C、1C、3C、5C和10C的电流进行放电并测得容量。按照该方法对实施例1-9和比较例1-3所得的锂离子电池进行倍率放电测试。
表3
Figure A200710300688D00161
从表1-3的结果可以明显地看出,使用本发明提供的电解液制成的锂离子电池的低温性能和倍率性能都较高,而且循环性能也较高,使得锂离子电池的综合性能均较高。

Claims (6)

1、一种锂离子电池的电解液,该电解液含有作为电解质的锂盐、有机溶剂和添加剂,其特征在于,所述有机溶剂为含有碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯和碳酸甲丙酯的混合溶剂;所述添加剂为γ-丁内酯和三氟甲基磺酰亚胺锂的混合物。
2、根据权利要求1所述的电解液,其中,基于所述有机溶剂和添加剂的总量,所述碳酸乙烯酯的含量为5-70重量%,所述碳酸二甲酯的含量为10-80重量%,所述碳酸甲丙酯的含量为5-60重量%,所述γ-丁内酯的含量为0.2-10重量%,所述三氟甲基磺酰亚胺锂的含量为0.1-5重量%。
3、根据权利要求2所述的电解液,其中,基于所述有机溶剂和添加剂的总量,所述碳酸乙烯酯的含量为15-50重量%,所述碳酸二甲酯的含量为15-60重量%,所述碳酸甲丙酯的含量为10-50重量%,所述γ-丁内酯的含量为0.5-5重量%,所述三氟甲基磺酰亚胺锂的含量为0.2-3重量%。
4、根据权利要求1所述的电解液,其中,所述作为电解质的锂盐为LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiSiF6、LiB(C6H5)4、LiCl、LiBr和LiAlCl4中的一种或几种。
5、根据权利要求1或4所述的电解液,其中,所述作为电解质的锂盐在所述电解液中的浓度为0.7-1.5mol/L。
6、一种锂离子电池,该电池包括电池壳体、电极组和电解液,电极组和电解液密封在电池壳体内,电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极,其特征在于,所述电解液为权利要求1-5中任意一项所述的电解液。
CNA2007103006885A 2007-12-21 2007-12-21 一种锂离子电池的电解液以及含有该电解液的电池 Pending CN101465444A (zh)

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