CN101399347A - 用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层及制法和应用 - Google Patents

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Abstract

一种用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层，其中气体扩散层由基底层和微孔层构成，其中基底层中总的憎水剂质量百分含量为1～50wt.％；基底层中憎水性从微孔层侧向流场侧梯度减小。其制备步骤为：a)将憎水剂在溶剂中分散均匀，形成浆液；b)将此浆液均匀地从一侧制备到多孔导电基底层材料表面，浆液在重力和粘滞力作用下向基底层材料内部下沉，实现在基底层内部的梯度分布；c)于300－400℃焙烧20－40分钟形成气体扩散电极的基底层。本发明气体扩散层应用于氢氧质子交换膜燃料电池、直接醇类燃料电池及具有气体扩散电极结构的电池、电解池和传感器中。由于本发明采用梯度憎水化，利于阴极产物水的排出，提高了电池性能。

Description

用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层及制法和应用
技术领域
本发明涉及一种用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层。
本发明还涉及上述气体扩散层的制备方法。
本发明还涉及上述气体扩散层的应用。
背景技术
质子交换膜燃料电池由于其高效、环境友好等特点，近年来受到各国研究机构的密切关注。其核心部件膜电极三合一(MEA)组件通常由气体扩散层、催化层和质子交换膜热压组成。气体扩散层由单独基底层或基底层和微孔层组成，具有支撑催化层、收集电流、传导反应气体和排出产物水等多项功能。扩散层能有效实现气液在流场和催化层中的均衡分配，是影响电池性能的关键部件之一。
气体扩散基底层通常使用多孔导电材料，如碳纸、碳布，其厚度大约为100～500μm。基底层中的气体扩散通道通常由包裹憎水剂的憎水性孔道充当，常用的憎水剂为聚四氟乙烯(PTFE)，而未被憎水剂包裹的亲水性孔道充当产物水的传递通道。基底层所用憎水剂的含量及分布情况是影响扩散层性能的一个重要因素，如果基底层憎水性太弱，产物水容易积聚在基底层表面及内部；如果基底层憎水性太强，产物水容易积聚在催化层和微孔层表面。两种情况都会造成阴极“水淹”，使气体传质阻力相应增加，传质极化严重，降低电池性能。
中国专利02136605.5，提供了一种膜气体扩散电极的制备方法，将多孔导电材料按质量比3～60％掺入60％聚四氟乙烯乳液，200℃以上热处理2～6小时，使聚四氟乙烯软化并均匀分布在多孔导电材料内部，制成疏水的基底层。中国专利200510047370.1，提供一种低温燃料电池用气体扩散层及其制备方法，其中多孔导电基底为浸渍憎水处理而得。中国专利02116609.9，提供一种两面具有不同亲疏水性能的功能碳纸材料，利用两种组成和疏水性能不同的碳纸浆液，经滤浆压制成型，再后处理而得。
欧洲专利DE19840519公开了由具有不同孔隙率的两个子结构构成的双层扩散层结构，利用梯度孔隙率提供较好的气体传输通道，提高了扩散层水管理能力。美国专利US20050106450提供一种实现孔隙率/憎水性精细梯度分布的微孔层结构，通过3～8层不同碳粉/憎水剂组成的微孔层，加速了水气传质，提高了电池性能。
综上所述，目前扩散层研究主要集中在微孔层方面，而对于基底层还没有进行过多考察。扩散层内液态水主要以毛细压力方式传递，根据开尔文方程，接触角越大，毛细压力越大，而传统的浸渍憎水化方法往往使基底层两侧憎水剂含量多，而内部憎水剂含量少，即是说基底层两侧毛细压力大，内部毛细压力小，这样当阴极反应产物水进入基底层时，很容易被积聚在基底层内部，难以排除。
发明内容
本发明基于制备利于传质气体扩散层的思想，提出了采用单面憎水方式制备梯度憎水基底层的方法。
本发明的目的在于提供一种有利于阴极产物水排出的气体扩散层，其基底层具有憎水性由大至小的单一变化趋势，使基底层两侧产生较大的毛细压力差，驱动产物水较快排出，同时有利于反应气体的传入，提高电池性能。
本发明的又一目的在于提供一种制备上述气体扩散层的方法。
为实现上述目的，本发明提供的用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层，其气体扩散层由基底层和微孔层构成，其中基底层中总的憎水剂质量百分含量为1～50wt.％，较好为5～30wt.％，最好为10～20wt.％；基底层中憎水性从微孔层侧向流场侧梯度减小。
本发明提供的制备上述气体扩散层的方法，其步骤如下：
a)将憎水剂在溶剂中分散均匀，形成浆液；
b)将此浆液均匀地从一侧制备到多孔导电基底层材料表面，浆液在重力和粘滞力作用下向基底层材料内部下沉，实现在基底层内部的梯度分布；
c)于300-400℃培烧20-40分钟形成气体扩散电极的基底层。
所述的制备方法，其中多孔导电基底层材料为碳纤维纸(碳纸)、碳纤维编织布(碳布)、非织造布、碳黑纸或泡沫金属。
所述的制备方法，其中憎水剂为聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)、聚醚砜(PES)、氟化乙丙烯(FEP)或乙烯/四氟乙烯共聚物树脂(ETFE)。
所述的制备方法，其中基底层中总的憎水剂质量百分含量为1～50wt.％，较好为5～30wt.％，最好为10～20wt.％；
所述的制备方法，其中溶剂为水、乙醇、异丙醇或乙二醇；溶剂用量为憎水剂质量的10～100倍。
本发明提供的气体扩散层可应用于氢氧质子交换膜燃料电池、直接醇类燃料电池及具有气体扩散电极结构的电池、电解池和传感器中。
本发明具有以下优点：
本发明的特征在于利用所述的单面憎水化方法制备气体扩散层。由于基底层两侧憎水性的梯度变化，使其两侧产生额外的毛细压力差驱动产物水的排出，也为反应气体的有效进入提供有利保障。梯度憎水基底层的使用在一定程度上降低了传质极化，提高了电池性能。
附图说明
图1为本发明的梯度憎水基底层所基于的设计方案(憎水剂分布示意图)。
图2为本发明的梯度憎水基底层(图2(a)，实施例1)与传统浸渍憎水基底层(图2(b)，比较例1)的憎水剂分布比较；图中的左侧为流场侧，右侧为催化层侧。
图3为本发明的梯度憎水基底层的电极性能与传统浸渍憎水基底层的电极性能比较。
图4为本发明的梯度憎水基底层与传统浸渍憎水基底层的排水量比较。
图5为本发明的梯度憎水基底层与传统浸渍憎水基底层的水淹时透气性比较。
图6为本发明的梯度憎水基底层(实施例2)与传统浸渍憎水基底层(比较例1)的电极性能比较。
图7为本发明的梯度憎水基底层(实施例3)与传统浸渍憎水基底层(比较例1)的电极性能比较。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明作详细描述，但是本发明不仅限于实施例。
实施例1
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。将制好的气体扩散基底层按传统方法制备上微孔层，作为气体扩散层，最后把制好的阴、阳极扩散层置于附有催化层的质子交换膜两侧，在120℃，1.0MPa条件下，热压30min，制成膜电极三合一组件。将此组件置于阴、阳极流场板两侧组成单电池。电池性能曲线参见图3。
比较例1
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将裁剪好的碳纸置于浆液中浸渍1min，取出碳纸置于玻璃板上吹干，分多次浸渍，每浸渍一次吹干后再浸渍，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为20wt.％，即两侧各为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。电池性能曲线参见图3。
实施例2
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为20wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。电池性能曲线参见图6。
实施例3
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为30wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。电池性能曲线参见图7。
实施例4
取100mg 60％ PTFE乳液，加入0.6g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为30wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。
实施例5
取100mg 60％ PTFE乳液，加入3.0g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为30wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。
实施例6
取100mg 60％ PVDF乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。
实施例7
取100mg 60％ FEP乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。
实施例8
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g无水乙醇，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳纸一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。
实施例9
取100mg 60％ PTFE乳液，加入5.9g去离子水，超声震荡10min，制得分散均匀的憎水剂浆液，然后将浆液均匀喷涂于裁剪好的碳布一侧，分多层喷涂，每喷涂一层吹干后再喷涂下一层，称重使基底层中总的憎水剂质量百分含量为10wt.％，最后将制备好的气体扩散基底层置于高温培烧炉中，340℃培烧30分钟。按照实施例1的方法组成单电池。

Claims (7)

1、一种用于质子交换膜燃料电池的气体扩散层，其特征在于：所述气体扩散层由基底层和微孔层构成，其中基底层中总的憎水剂质量百分含量为1～50wt.％；基底层中憎水性从微孔层侧向流场侧梯度减小。
2、一种制备权利要求1所述气体扩散层的方法，其步骤如下：
a)将憎水剂在溶剂中分散均匀，形成浆液；
b)将此浆液均匀地从一侧制备到多孔导电基底层材料表面，浆液在重力和粘滞力作用下向基底层材料内部下沉，实现在基底层内部的梯度分布；
c)于300-400℃培烧20-40分钟形成气体扩散电极的基底层。
3、根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述多孔导电基底层材料为碳纤维纸、碳纤维编织布、非织造布、碳黑纸或泡沫金属。
4、根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述的憎水剂为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚醚砜、氟化乙丙烯或乙烯/四氟乙烯共聚物树脂。
5、根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述基底层中总的憎水剂质量百分含量为1～50wt.％。
6、根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：所述溶剂为水、乙醇、异丙醇或乙二醇；溶剂用量为憎水剂质量的10～100倍。
7、权利要求1所述的气体扩散层应用于氢氧质子交换膜燃料电池、直接醇类燃料电池及具有气体扩散电极结构的电池、电解池和传感器中。
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