CN101351920A - 用于燃料电池双极板的组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种适用于制造具有改善的电导率和机械强度的燃料电池双极板的组合物。该用于燃料电池双极板的组合物包含100重量份由10～50重量份作为热塑性树脂的聚苯硫醚和50～90重量份导电填料组成的基础树脂组合物以及0.01～30重量份二硫化物化合物。该组合物可以改善导电填料对于热塑性树脂的浸渍。

Description

用于燃料电池双极板的组合物
技术领域
本发明涉及一种用于燃料电池双极板的组合物。更具体地，本发明涉及一种用于燃料电池双极板的组合物，该组合物通过用导电填料浸渍聚苯硫醚(PPS)热塑性树脂来制备，并以能够改善浸渍程度的组成比包含各组分。
背景技术
燃料电池直接将燃料气体(即，氢气(H2))的化学能转换为电能。
燃料电池能够产生直流电。与常规电池相比，燃料电池利用从外部供应的燃料和空气连续发电。
具体地，燃料电池是用包含在碳氢化合物(例如甲醇或天然气)中的氢气(H2)和空气中的氧气(O2)作为燃料气体通过电化学反应将燃料气体的化学能直接转换成电能的发电机。
燃料电池是一种高效清洁能量转换器，既使用由燃料气体与氧化气体的电化学反应(不需要任何燃烧)产生的电，也使用作为副产品的热。
基于所用的电解质，将燃料电池分为约在150～200℃温度下操作的磷酸燃料电池、约在室温到100℃以下的温度下操作的聚合物电解质燃料电池和碱性燃料电池、约在600～700℃的高温下操作的熔融碳酸盐燃料电池以及约在1,000℃以上的高温下操作的固体氧化物燃料电池。
这些燃料电池在主要操作机构方面几乎彼此相同，但是它们在燃料类型、操作温度以及所用的催化剂和电解质方面彼此不同。
图1是显示组成燃料电池的单元电池中的发电机构的剖视图。
如图1所示，燃料电池的单元电池由以如下顺序层合的干燥层16(由Nafion溶液制成)、设置在干燥层16相反侧的Nafion膜15、15′、作为电极的铂/碳催化剂层14、14′、经特氟隆处理的碳布13、13′、双极板12、12′和金属端板11、11′组成。
图2是显示图1中的双极板12、12′的俯视图。
将参照图1和2描述燃料电池的发电机构。
从在一个双极板12中的气流通道C供应的作为燃料气体的氢气(H2)与构成正极14的铂/碳催化剂反应并释放电子以形成氢离子。
氢离子通过聚合物电解质膜15、15′和Nafion干燥层16到达相对的负极14′。
由另一个双极板12′中的气流通道C′供应的氧气(O2)被经由外部电路引入到负极14′中的电子还原，由此形成氧离子。氧离子(O2-)与氢离子(H+)在负极14′中反应，以在负极14′的表面上产生水(H2O)。
该水与剩余的氧气一起排入气流通道C′的出口。此时，通过催化反应所产生的电子迁移通过外部电路来发电。
用作气流通道C、C′的双极板12、12′的性能对燃料电池的发电系统具有巨大影响。双极板12、12′必须在许多特性方面具有优势，例如导电性、机械强度、耐腐蚀性和热稳定性。
在常规情况下，通常将金属双极板、碳双极板和碳复合材料双极板用作双极板。
金属双极板的缺点是耐腐蚀性差。碳双极板的缺点是生产成本高、机械强度低。碳复合材料双极板的问题是电导率低。
尝试解决常规双极板的这些问题，提出一种基于热塑性树脂的双极板。该基于热塑性树脂的双极板通过用导电填料填充作为基体的热塑性树脂来制备，以获得导电性。
基于热塑性树脂的双极板用聚合的热塑性树脂作为基体，由此适用于注射成型和大规模生产。
正在积极地研究基于热塑性树脂的双极板，并且由于它们具有高耐腐蚀性和机械强度(这些是聚合物的固有特性)，开发出常规双极板的替代品。
通过用导电填料浸渍熔融热塑性树脂来制备基于热塑性树脂的双极板。热塑性树脂固有地具有高粘度，由此不可能得到导电填料对树脂所希望的浸渍程度(具体而言，最大浸渍程度的理论值为67体积％，但其试验值不超过40体积％)。
在通过使用具有低对导电填料浸渍程度的热塑性树脂制备双极板的情况下，所制备的双极板具有低电导率，由此使其难以市售(为了使双极板是商业上可行的，双极板必须具有50S/cm以上的电导率)。
此外，由于热塑性树脂的固有流动性，以低浸渍程度制备的双极板具有低抗弯强度，由此难以得到所希望的机械强度。
发明内容
技术问题
因此，本发明的一个方面是提供一种用于燃料电池双极板的组合物，当通过用导电填料填充作为热塑性树脂的聚苯硫醚基体来制备燃料电池双极板时，通过提高导电填料对二硫化物化合物热塑性树脂的浸渍程度，使双极板具有商业化所需的电导率和机械强度。
本发明的上述和其它方面不限于上述内容。本领域技术人员将更清楚地理解多个方面可以源自以下的详细描述。
技术方案
根据本发明的一个方面，提供一种用于燃料电池双极板的组合物，其包含：100重量份由作为热塑性树脂的聚苯硫醚和导电填料组成的基础树脂组合物；和0.01～30重量份二硫化物化合物。
有益效果
在根据本发明一个示例性实施方案的用于燃料电池双极板的组合物中，当使用甚至少量二硫化物化合物时，就可大大提高导电填料对聚苯硫醚树脂的浸渍程度，由此使得可以制造具有适于商业化的电导率和机械强度的燃料电池双极板。
附图说明
由下面的详细描述并结合附图将更清楚地理解本发明的上述和其它方面、特征和其它优点，其中：
图1是显示构成燃料电池的单元电池中的发电机构的剖视图；以及
图2是显示图1中的双极板12、12′的俯视图。
具体实施方式
根据本发明的一个示例性实施方案，燃料电池双极板组合物包含100重量份由作为热塑性树脂的聚苯硫醚和导电填料组成的基础树脂组合物以及0.01～30重量份二硫化物化合物。
通常，采用挤出方法由聚合物树脂制备组合物。
通过如下步骤进行挤出：将物料注入料斗，在双螺杆挤出机中熔融并混合注入的物料以使混合物粒化，将丸粒注射成型以得到板形制品。
在一个或更多个步骤中将物料注入料斗。
在本发明中，将作为热塑性树脂的聚苯硫醚(PPS)、二硫化物和导电填料同时注入第一料斗，随后熔化并混合。作为替代方案，可以将聚苯硫醚(PPS)和导电填料注入第一料斗，随后熔化。之后，将二硫化物注入第二或第三料斗。
在聚苯硫醚树脂与二硫化物混合的情况下，混合物具有低分子量和粘度，由此表现出改善的流动性。
导电填料可以单独注入第一、第二和第三料斗，或者同时注入第一料斗。优选单独注入。
根据本发明，聚苯硫醚树脂优选为含有由下式1表示的重复单元的聚合物，其中芳环与硫(S)原子键合：
Figure A20068005013900061
优选地，聚苯硫醚树脂包含70mol％以上式1的重复单元。
在聚合物以70mol％以上的量含有所述重复单元的情况下，聚合物表现出优异的结晶性(这是结晶聚合物的固有特性之一)、高耐热性、耐化学性和强度。
聚苯硫醚树脂可以是线型、支化型或交联型。任何类型的聚苯硫醚树脂均可使用，而没有具体限制。
日本审查专利公开昭45-3368公开了一种制备交联型聚苯硫醚树脂的典型方法。同时，日本审查专利公开昭52-12240公开了一种制备线型聚苯硫醚树脂的典型方法。
除式1重复单元之外，本发明的聚苯硫醚树脂还可包含选自以下结构的单元：
由如下结构1表示的间位键合；
Figure A20068005013900071
由如下结构2表示的醚键合；
Figure A20068005013900072
由如下结构3表示的砜键合；
Figure A20068005013900073
由如下结构4表示的硫醚酮键合；
由如下结构5表示的联苯键合；
Figure A20068005013900075
由如下结构6表示的取代苯基硫醚键合；
Figure A20068005013900076
其中R是烷基、硝基、苯基或烷氧基；
由如下结构7表示的苯基二硫醚键合；以及
Figure A20068005013900077
由如下结构8表示的萘基键合
Figure A20068005013900078
选自结构1～8的单体的含量优选小于50mol％，更优选小于30mol％。
聚苯硫醚树脂的熔体指数(MI)为3,000g/10分钟。熔体指数(MI)根据ASTM D 1238在316℃、2.16kg条件下测量。
在本发明中，将聚苯硫醚树脂用作热塑性树脂。
可以使用任何聚合物树脂而没有具体限制，只要其包含芳环与硫(S)原子键合的单体即可。例如，聚苯硫醚酮和聚苯硫醚砜均可用在本发明中。
优选地，构成式1聚苯硫醚树脂的单体具有在芳环对位引入硫的结构。
芳环可以包含取代基。共聚物可以是无规共聚物、嵌段共聚物、其混合物或其与均聚物的混合物。
由于聚苯硫醚树脂固有地是非常脆的，所以它们通常通过改性剂改性或填充填料。本文所用的填料是导电填料。
包含在树脂中的改性剂或填料的含量越大，树脂的机械强度就越高。
聚苯硫醚树脂用来制造双极板。因此，为了满足使燃料电池双极板商业化的电导率和机械强度要求，必须将导电材料用作填料。
导电填料包含选自碳黑、碳纤维、石墨和金属填料中的至少一种填料。导电填料可以单独使用或以其中两种或更多种的混合物使用。
包含在本发明组合物中的二硫化物化合物用来改善聚苯硫醚的流动性并降低其粘度。二硫化物化合物包含选自二硫化苯并噻唑、二硫化四苄基秋兰姆、二硫化四甲基秋兰姆、二硫化四乙基秋兰姆、二硫化异丙基秋兰姆、二硫化苯乙基秋兰姆和2，2′-二硫化苯并噻唑中的至少一种二硫化物化合物。优选2，2′-二硫化苯并噻唑。
如上所述，在注射成型期间，二硫化物化合物降低聚苯硫醚树脂的粘度，由此改善其流动性。因此，可以改善导电填料对树脂的浸渍程度。
二硫化物化合物缓解树脂的硬化，由此提高可加工性。
由于导电填料浸渍到树脂中的含量增加，因此制得的燃料电池双极板的电导率和机械强度倾向于增加，这对本领域技术人员来说是显而易见的。
基于100重量份由作为热塑性树脂的聚苯硫醚和导电填料组成的基础树脂组合物，二硫化物化合物以0.01～30重量份的量使用。
二硫化物化合物的含量优选为0.01～10重量份，更优选1～7重量份。
本发明的组合物还可以包含一种或更多种热塑性树脂和热固性树脂，只要包含的树脂对本发明的最初方面无害即可。
可用在本发明中的热塑性树脂包含选自聚苯乙烯(PS)、丙烯腈丁二烯苯乙烯(ABS)共聚物、苯乙烯丙烯腈(SAN)共聚物、橡胶改性的聚苯乙烯(HIPS：高抗冲聚苯乙烯)、丙烯腈苯乙烯丙烯酸酯(ASA)共聚物、聚碳酸酯(PC)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚氯乙烯(PVC)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚酰胺(PA)及其共聚物和混合物中的至少一种。
本发明的树脂组合物还可包含选自助阻燃剂、润滑剂、脱模剂、成核剂、抗静电剂、稳定剂、改性剂、无机添加剂、染料和颜料的通用添加剂。
基于100重量份基础树脂组合物，这样的无机添加剂以0～60重量份的量使用，优选1～40重量份。
在下文中，事实上，下面的实施例和对比例表明：利用根据本发明一些示例性实施方案的组合物制造的燃料电池双极板表现出高电导率和机械强度。尽管本文没有特别提及，但详细内容可得自下面的描述，这对本领域技术人员来说是显而易见的。
由下面的实施例将更好地理解本发明。然而，这些实施例不被解释为限制本发明的范围。
实施例
实施例1
将(A)30重量份聚苯硫醚、(B)20重量份作为导电填料的碳黑和(C)50重量份石墨混合来制备基础树脂组合物。
将2重量份作为二硫化物化合物的2，2′-二硫化苯并噻唑与总计100重量份的基础树脂组合物混合，以制备用于燃料电池双极板的最终组合物。
将二硫化物化合物与聚苯硫醚一起引入第一料斗中。随后将导电填料引入第一、第二和第三料斗中。
在此所用的聚苯硫醚为
Figure A20068005013900101
(得自Chevron Phillips Chemical(CPC)Company，LLC.US)，其在316℃、1,270g条件下的熔体流动指数(MFI)为100g/10分钟到2,000g/10分钟，以得到所希望的浸渍程度。
在此所用的作为导电填料的碳黑为Kenjenblack(得自AkzoNobel，Corp.)。作为替代方案，可使用Ketj enblack
Figure A20068005013900103
在此所用的作为导电填料的石墨为Expanded
Figure A20068005013900104
(得自SGLTechnologies GmbH，Germany)。
在此所用的作为聚苯硫醚的2，2′-二硫化苯并噻唑得自DC chemicalCo.，Ltd。
实施例2
除了将(A)20重量份聚苯硫醚、(B)20重量份作为导电填料的碳黑和(C)60重量份石墨与3重量份(基于总计100重量份的(A)、(B)和(C))作为二硫化物化合物的2，2′-二硫化苯并噻唑混合之外，以与实施例1相同的方式制备用于燃料电池双极板的组合物。
实施例3
除了将(A)30重量份聚苯硫醚和(C)70重量份石墨与2重量份(基于总计100重量份的(A)和(C))作为二硫化物化合物的2，2′-二硫化苯并噻唑混合之外，以与实施例1相同的方式制备用于燃料电池双极板的组合物。
实施例4
除了将(A)15重量份聚苯硫醚和(C)85重量份石墨与5重量份(基于总计100重量份的(A)和(C))作为二硫化物化合物的2，2′-二硫化苯并噻唑混合之外，以与实施例1相同的方式制备用于燃料电池双极板的组合物。
对比例1
除了仅将(A)80重量份聚苯硫醚与(B)20重量份作为导电填料的碳黑彼此混合之外，以与实施例1相同的方式制备用于燃料电池双极板的组合物。
对比例2
除了仅将(A)40重量份聚苯硫醚与(C)60重量份石墨彼此混合之外，以与实施例1相同的方式制备用于燃料电池双极板的组合物。
分别用在对比例1和2中的导电填料的含量均是最大量。分别用在实施例1～4中的导电填料的含量大于分别用在对比例1和2中的导电填料的含量。
根据ASTM D257测量分别用实施例和对比例中制备的组合物制造的双极板的电导率。根据ASTM D790测量双极板的抗弯强度。结果如表1所示。
表1
 实施例1  实施例2  实施例3  实施例4  对比例1  对比例2
  电导率(S/cm)   50   100   50   150   1   10
  抗弯强度(MPa)   200   100   130   95   150   180
使通常用于燃料电池中的双极板商业化所需的电导率和抗弯强度分别为50S/cm以上和60Mpa以上。
对比例1和2的燃料电池双极板表现出相对好的抗弯强度，但即使以最大量使用导电填料也仅表现出50S/cm以下的相对低的电导率。
另一方面，可证实实施例1～4的燃料电池双极板即使使用少量二硫化物化合物也能满足商业可用性所需的电导率。
虽然为了示例性目的公开了本发明的优选实施方案，但是本领域技术人员应理解各种变化方案、附加方案和替代方案也是可行的，而不会背离在所附权利要求书中公开的本发明的范围和精神。

Claims (8)

1.一种用于燃料电池双极板的组合物，其包含：
100重量份基础树脂组合物，所述基础树脂组合物包含作为热塑性树脂的聚苯硫醚和导电填料；和
0.01～30重量份二硫化物化合物。
2.根据权利要求1的用于燃料电池双极板的组合物，其中基于100重量份的所述基础树脂组合物，所述二硫化物化合物以0.01～10重量份的量使用。
3.根据权利要求1的用于燃料电池双极板的组合物，其中基于100重量份的所述基础树脂组合物，所述二硫化物化合物以1～7重量份的量使用。
4.根据权利要求1的用于燃料电池双极板的组合物，其中所述基础树脂组合物包含10～50重量份聚苯硫醚和50～90重量份所述导电填料。
5.根据权利要求1的用于燃料电池双极板的组合物，其中所述导电填料包含选自碳黑、碳纤维、石墨和金属填料的至少一种填料。
6.根据权利要求1的用于燃料电池双极板的组合物，其中所述二硫化物化合物包含选自二硫化苯并噻唑、二硫化四苄基秋兰姆、二硫化四甲基秋兰姆、二硫化四乙基秋兰姆、二硫化异丙基秋兰姆、二硫化苯乙基秋兰姆和2，2′-二硫化苯并噻唑的至少一种二硫化物化合物。
7.一种使用双螺杆挤出机制造燃料电池双极板的方法，其中将聚苯硫醚、二硫化物化合物和导电填料同时引入第一料斗中，随后熔融并混合。
8.一种使用双螺杆挤出机制造燃料电池双极板的方法，其中将聚苯硫醚引入第一料斗中，将二硫化物化合物单独引入选自第二料斗和第三料斗的至少一个料斗中，并将导电填料单独引入选自第一料斗、第二料斗和第三料斗的至少一个料斗中。
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