CN101217167A - 一种机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池 - Google Patents

一种机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池 Download PDF

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一种机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池，属于一种半导体薄膜太阳电池的结构设计，它是由AlSb顶电池机械叠合在CIS底电池上而成的双结四端薄膜太阳电池。其中AlSb顶电池，指的是在Corning 7459玻璃上先沉积n型掺铝氧化锌导电层，然后沉积氧化锌高阻层，再沉积硫化镉缓冲层，随后沉积锑化铝吸收层以及碳纳米管涂层作为透明导电层，最后，沉积镍/铝栅线而制成的太阳电池；而CIS底电池，指的是在Soda lime玻璃上沉积钼，然后沉积吸收层硒铟铜，再沉积缓冲层硫化镉，随后沉积高阻氧化锌和掺铝氧化锌，最后沉积与顶电池相同形状和大小的镍/铝栅线而制成的太阳电池。采用上述结构的叠层电池，可以选择性地吸收和转化太阳光谱的不同区域的能量，扩展光谱响应的范围，有效地提高薄膜太阳电池的转换效率。

Description

一种机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池
技术领域
本发明属于一种半导体薄膜太阳电池的结构设计，特别涉及一种机械叠层的薄膜太阳电池。
背景技术
单结结构的薄膜太阳电池，只能吸收和转换特定光谱范围的太阳光，光电转换效率不高。如果用不同能隙宽度(Eg)的材料，按其大小从上而下叠合成双结或多结太阳电池，可以选择性吸收和转换太阳光谱的不同区域的能量，就能大大提高薄膜太阳电池的转换效率。
美国可再生能源实验室(NREL)的Coutts等人(见Proceedings of the 12th PhotovoltaicScience and Engineering Conference，Cheju Island，Korea，2001：277)计算了在AM1.5，100mW/cm2，25℃条件下，双结叠层多晶薄膜太阳电池的效率可达28％，其中顶电池和底电池吸收层的能隙分别要满足1.7eV和1.1eV。由于适宜的底电池吸收层能隙为1.1eV，正好与CuInSe2(CIS)的能隙接近，而且CIS作为吸收层的电池(简称CIS电池)的制备工艺也比较成熟，因此，双结薄膜叠层电池中底电池常选用CIS电池，这种底电池的结构一般为：玻璃/Mo/CIS/ZnO或玻璃/Mo/CIS/CdS/TCO，但上述结构的底电池效率通常不高。对顶电池而言，要求吸收层的能隙比较宽，因此选择的范围主要集中在I-III-VI和II-VI族化合物半导体材料中，如Ag(InGa)Se2(1.7eV)，CuGaSe2(1.6eV)，CdSe(1.7eV)等，这些材料的能隙接近1.7eV，虽然前两者已经分别在日本的青山学院大学(Aoyama Gakuin University)和美国的NREL获得了9.3％(见Proceedings of the 2005 Spring MRS，2005)和10.2％(见Proceedings of the 31stIEEE PVSEC，Lake Buena Vista，Florida，2005：299)的单结电池效率，但存在如下缺点：
1.这类三元或多元化合物制备困难，很难控制化学配比。
2.尤其足这类三元或多元化合物材料作为顶电池的吸收层，需得把不透明的背接触换成透明的背接触材料，如透明导电氧化物薄膜(TCO)，但制备的高温过程导致Ga2O3的形成及TCO中组分的缺失，严重影响器件的性能，从而使效率大大降低。
对于II-VI族化合物半导体材料CdSe，虽然能隙大小很适宜于制作顶电池，但材料本身吸收系数不高，因此，以CdSe作为吸收层的电池(简称CdSe电池)，其转换效率不高，如美国的南佛里达大学(University of South Florida)仅仅获得了1.9％的效率(见Proceedings of the 19thEuropean Photovoltaic Solar Energy Conference and Exhibition，Paris，France，2004：1651)。值得一提的是，美国的NREL采用II-VI族化合物半导体CdTe作为双结机械叠层电池中顶电池的吸收层，并采用CIS作为底电池的吸收层，获得了15.31％的叠层电池转换效率(见Prog Photovolt：Res Appl，2006，14：471)，但该结构也存在明显的不足。首先，CdTe作为顶电池的吸收层，其能隙偏小；其次，CdTe的功函数很高，很难与后面的金属直接形成欧姆接触，通常需加复杂的复合层形成透明背接触，如ZnTe:Cu/ITO、CuxTe/ITO。
发明内容
本发明的目的是为了消除上述不足或缺陷，进一步改进双结叠层薄膜太阳电池的结构设计，提出一种以AlSb作顶电池(简称AlSb顶电池)，而以CIS作底电池的AlSb/CIS双结叠层太阳电池结构，选择性地吸收和转化太阳光谱的不同波段的能量，从而获得更高的光电转换效率。
为实现本发明目的，本发明的技术方案是：把AlSb作为吸收层的顶电池直接叠合在CIS作为吸收层的底电池之上，形成双结四端的机械叠层薄膜太阳电池。所谓AlSb作为吸收层的顶电池(简称AlSb顶电池)，指的是在玻璃衬底和吸收层AlSb间顺序添加ZnO:Al导电层、ZnO高阻层和CdS缓冲层，并在吸收层AlSb后增加碳纳米管(CNT)涂层作透明背接触层，最后制作Ni/Al栅线这样结构的太阳电池；所谓CIS作为吸收层的底电池(简称CIS底电池)，指的是在玻璃衬底和吸收层CIS间沉积Mo作背电极，然后，在吸收层CIS上顺序制备CdS缓冲层、ZnO高阻层、ZnO:Al导电层以及制作与AlSb顶电池形状和大小相同的Ni/Al栅线而制成的太阳电池。
由于AlSb薄膜的能隙～1.65eV，CIS薄膜的能隙～1.1eV，与Coutts等人提出的高效双结叠层电池的条件非常吻合。另外，AlSb的功函数不高，约3.65eV，作为一种优异的光伏材料，其理论转换效率较高(～28％)。而CIS作底电池可在900nm～1300nm有良好的光谱响应。因此，AlSb/CIS双结叠层电池，可以有效扩展光谱响应，提高薄膜太阳电池的光电转换效率。
附图说明
图1为机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池的结构示意图。
图2为机械叠层AlSb/CIS薄膜太阳电池的安装示意图。
图1和图2中的符号表示是：G1为Croning 7059玻璃，G2为Soda lime玻璃，Z1为掺铝氧化锌(ZnO:Al)，Z为氧化锌(ZnO)，B为硫化镉(CdS)，A为锑化铝(AlSb)，A2为硒铟铜(CIS)，T为碳纳米管涂层，M为镍/铝(Ni/Al)，M2为钼(Mo)，S为支柱，AIR为空气。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
AlSb薄膜的能隙～1.65eV，CIS薄膜的能隙～1.1eV，满足高效双结叠层电池的基本条件，因此我们选择这两种材料作双结叠层电池的顶电池和底电池，并把二者上下叠合在一起。
在图1中，AlSb(A)顶电池的结构为Corning 7459玻璃(G1)/掺铝氧化锌(Z1)/氧化锌(Z)/硫化镉(B)/锑化铝(A)/碳纳米管涂层(T)/Ni/Al(M)，即首先在Corning 7459玻璃(G1)上沉积0.3～0.5μm的n型掺铝氧化锌(Z1)导电层，然后沉积～50nm氧化锌(Z)高阻层，再沉积～50nm硫化镉(B)缓冲层，随后沉积2～8μm锑化铝(A)吸收层以及100～500nm的碳纳米管涂层(T)作为透明导电层，最后，顺序沉积～50nm的镍和～3μm的铝组成镍/铝(M)栅线。而CIS(A2)底电池的结构为Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)/硒铟铜(A2)/硫化镉(B)/氧化锌(Z)/掺铝氧化锌(Z1)/镍/铝(M)，即首先在Soda lime玻璃(G2)上沉积钼(M2)约1～2μm，然后沉积2～4μm的吸收层硒铟铜(A2)，再沉积～50nm的缓冲层硫化镉(B)，随后沉积～50nm高阻氧化锌(Z)和0.3～0.5μm掺铝氧化锌(Z1)，最后沉积与顶电池相同形状、大小及厚度分别为～50nm的镍和～3μm铝的镍/铝(M)栅线。图2示出了AlSb/CIS叠层电池机械叠合的情况，首先，分别在AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池的掺铝氧化锌(Z1)透明导电层和金属电极钼(M2)上焊铟(In)，并接出引线作为顶电池的负极(-)和底电池的正极(+)，分别从AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池的镍/铝(M)栅线接出引线作为顶电池的正极(+)和底电池的负极(-)，然后把AlSb(A)顶电池置于CIS(A2)底电池的三个高度相同的绝缘支柱(1～8mm)上，对准AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池镍/铝(M)栅线使之能重合，最后，固定AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池，这样，就制成了双结四端的AlSb/CIS机械叠层电池。
在AlSb(A)顶电池中，采用p型碳纳米管涂层(T)作上述叠层电池中顶电池的透明背接触，主要原因是通常的透明导电膜为n型，如果直接沉积在p型吸收层上作背接触，会产生与主结相反的结，阻碍载流子的输运；如果选取常用的p型透明导电膜，其载流子浓度则比常见的n型透明导电膜低一到两个数量级。由于碳纳米管涂层(T)具有较高电导率和透明度，在800～1500nm的波段内，碳纳米管涂层(T)具有40％～50％的透过率(见Appl Phys Lett，2007，90：243503)，因此非常适宜于制作顶电池的透明背接触层，尤其重要的是，碳纳米管涂层(T)的导电类型为p型，与主结的n型层作用，会使p型吸收层AlSb(A)的耗尽区变宽，有利于提高电池的开路电压和填充因子，增大器件的效率。在AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池中，都采用了硫化镉(B)作为缓冲层，硫化镉(B)可以是纳米结构也可以不是纳米结构，其作用包括两个方面：一方面，可以改善氧化锌(Z)与吸收层AlSb(A)或CIS(A2)的晶格匹配，减少界面态密度，另一方面，对AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池的能带结构也有修饰作用，使陡变结变为缓变结。这样，极大改进了薄膜叠层电池的结构，从而改善了叠层电池的性能，极大提高薄膜叠层电池的效率。
实施例一：
1制备CIS(A2)底电池
1.1在Soda lime玻璃(G2)上，用纯度99.999％的钼靶，在本底真空～10-4Pa、工作气体为氩、溅射气压～1Pa、溅射功率20～300W的条件下，首先直流溅射钼(M2)，厚度0.1～0.5μm，然后改变溅射气压为～0.1Pa，再溅射厚度约0.9～1.5μm的钼(M2)；
1.2取出溅射后的样品Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)，在真空度～10-4Pa，采用铜、铟、硒三源(纯度都为99.99％)共蒸发法制备CIS(A2)，在样品温度300℃时，调整铜、铟、硒的速度比(0.3～0.7)∶(0.8～1.2)∶(2.2～2.6)，沉积出厚度0.5～1.5μm富铜CIS，随后调整样品温度为450℃，调整速度比为(0.1～0.5)∶(0.8～1.2)∶(1.8～2.2)，再沉积出贫铜CIS 1.5～2.5μm；
1.3待样品Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)/CIS(A2)冷却后取出，采用化学水浴法制备缓冲层材料硫化镉(B)，所用药品均为分析纯试剂，采用二次去离子水配制，各成分的浓度为[CdCl2]＝0.0012M，[NH3H2O]＝0.1M，[(NH2)2CS]＝0.004M，[NH4Cl]＝0.02M，沉积硫化镉薄膜时，把样品垂直放入密闭容器中，加入镉盐、铵盐和氨水，当反应温度保持在约82℃时，再加入硫脲，沉积过程中PH值约8.5～8.8，转子以适当的速度转动，沉积时间10～30分钟，厚度约～50nm，取出沉积后的样品，去离子水清洗，再用氮气吹干；
1.4接着，再把上述Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)/CIS(A2)/硫化镉(B)样品放入溅射室，本底真空～10-4Pa，室温下，先在氩氧气氛下(氧气浓度1％～3％)，工作气压～1Pa，溅射功率20～300W，射频溅射氧化锌靶(99.999％)，沉积高阻氧化锌(Z)～50nm，改变工作气体为氩，调整工作气压～0.1Pa，射频溅射掺铝氧化锌靶(其中Al2O3的重量百分比1％～4％)，沉积掺铝氧化锌(Z1)0.35～0.55μm；
1.5最后，取出结构为Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)/硒铟铜(A2)/硫化镉(B)/氧化锌(Z)/掺铝氧化锌(Z1)的样品，在真空～10-4Pa，借助栅线掩膜，电子束蒸发法顺序沉积镍～50nm和铝～3μm组成的镍/铝(M)栅线，其中镍、铝源纯度99.99％，通过栅线接出引线，完成结构为Soda lime玻璃(G2)/钼(M2)/硒铟铜(A2)/硫化镉(B)/氧化锌(Z)/掺铝氧化锌(Z1)/镍/铝(M)栅线的底电池制备。另外，在钼(M2)上制作3个高度相同(1～8mm)的绝缘支柱(S)，用来支撑AlSb(A)顶电池。
2制备AlSb(A)顶电池
2.1在Corning 7459玻璃(G1)上，先射频溅射掺铝氧化锌(Z1)0.35～0.55μm，随后射频溅射高阻氧化锌(Z)～50nm，这两个过程与步骤1.4顺序相反，工作条件和参数与步骤1.4中的相同；
2.2取出结构为Corning 7459玻璃(G1)/掺铝氧化锌(Z1)/氧化锌(Z)的样品，按照步骤1.3化学水浴法制备～50nm缓冲层硫化镉(B)；
2.3接着，把步骤2.2的样品放入真空室(～10-5Pa)，把样品加热到550℃，利用Sb和Al双源(纯度都为99.999％)其蒸发Sb和Al，速率比2～4，沉积AlSb(A)厚度2～8μm，随后冷却到70℃时再充入空气，当真空度5×104Pa，停止充气，10～20分钟后，逐步升高温度至180℃，抽真空至10-4Pa，停止加热，自然冷却10～20小时后，取出样品；
2.4随后，把碳纳米管均匀分散到1％的CH3(CH2)11OSO3Na水溶液中(碳纳米管浓度为1～2mg/ml)形成悬胶，然后用活塞空气刷把悬胶直接喷涂在步骤2.3中的样品上形成碳纳米管涂层(T)，喷涂过程中保持样品温度为100℃，最后用去离子水清洗，并在空气中干燥，于是获得结构为Corning 7459玻璃(G1)/掺铝氧化锌(Z1)/氧化锌(Z)/锑化铝(A)/碳纳米管涂层(T)的样品；
2.5最后，把步骤2.4中的样品，防入真空室，采用电子束蒸发法沉积与底电池形状和大小相同的镍/铝(M)栅线(镍～50nm，铝～3μm)，由栅线接出引线，其工艺参数及流程与步骤
1.5完全同，于是制作出结构为Corning 7459玻璃(G1)/掺铝氧化锌(Z1)/氧化锌(Z)/硫化镉(B)/锑化铝(A)/碳纳米管涂层(T)/镍/铝(M)的顶电池；
3制备AlSb/CIS机械叠层电池
分别在AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池的透明导电层掺铝氧化锌(Z1)和金属电极钼(M2)上焊铟(In)(纯度99.999％)，接出引线作为顶电池的负极(-)和底电池的正极(+)，分别从AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池的镍/铝(M)栅线接出引线作为顶电池的正极(+)和底电池的负极(-)，然后把AlSb(A)顶电池置于CIS(A2)底电池的三个高度相同的绝缘支柱(1～8mm)上，对准AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池镍/铝(M)栅线，最后，固定AlSb(A)顶电池和CIS(A2)底电池，这样，就制成了双结四端AlSb/CIS机械叠层电池。
实施例二：
把实施例一中步骤1.3和步骤2.2中～50nm缓冲层硫化镉(B)的制备方法改为射频溅射法，以获得纳米结构的缓冲层硫化镉(B)。其中CdS靶纯度99.99％，本底真空～10-4Pa，工作气体为氩氧(氧1％～2％)，工作气压1～2Pa，溅射功率30～100W，在上述条件下，沉积～1小时，可获得纳米结构的缓冲层硫化镉(B)。其他的工艺不改变，与实施例一相同。同样，可制得缓冲层硫化镉(B)为纳米结构的双结四端的AlSb/CIS机械叠层电池。

Claims (5)

1.一种薄膜太阳电池，其结构为AlSb/CIS，其特征是：AlSb作为吸收层的顶电池直接叠合在CIS作为吸收层的底电池之上，形成双结四端的机械叠层薄膜太阳电池。
2.根据权利要求1所述的AlSb作为吸收层的顶电池，其特征是：在玻璃衬底和吸收层AlSb间顺序添加ZnO:Al导电层、ZnO高阻层和CdS缓冲层，并在吸收层AlSb后增加碳纳米管涂层作透明背接触层，最后制作Ni/Al栅线。
3.根据权利要求1所述的CIS作为吸收层的底电池，其特征是：在玻璃衬底和吸收层CIS间沉积Mo作背电极，随后在吸收层CIS上顺序制备CdS缓冲层、ZnO高阻层、ZnO:Al导电层以及制作与AlSb顶电池相同形状和大小的Ni/Al栅线。
4.根据权利要求1所述的AlSb作为吸收层的顶电池直接叠合在CIS作为吸收层的底电池之上，其特征是：顶电池和底电池叠合时，二者的Ni/Al栅线要对齐。
5.根据权利要求2和3所述的CdS缓冲层，其特征是：可以为纳米结构，也可以为非纳米结构。
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