CN101202349A - 质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,电极由支撑层、整平层和催化层组成,强憎水大孔层即支撑层,弱憎水中孔层在强憎水大孔层上,弱憎水中孔催化层在弱憎水中孔层上,亲水微孔催化层在弱憎水中孔催化层上。其中弱憎水中孔层包括整平层和催化层中的弱憎水中孔催化层。本发明的优点是:电极催化层由亲、憎水渐进的多层结构组成,克服了憎水催化层中催化剂利用率低的缺点,提高了反应气体,特别是空气氧化剂在催化层中的传递效果。在电极中引入造孔剂,改善了电极整平层及催化层的孔结构,形成孔的渐进结构,减小了反应过程中的传质阻力,提高了电极的性能。
Description
技术领域
本发明涉及质子交换膜燃料电池的电极组件及其制备方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池的核心组件即膜电极(MEA),它由质子交换膜和阴、阳电极组成,阴、阳电极由简称为电极,电极由催化层、整平层组成。这些组件一般被分步制备,然后在高温下压合到一起。根据催化层结构的不同,电极可分为憎水电极和亲水电极。
憎水电极是目前应用最广泛的电极。现有技术中,憎水电极制备过程为:将Pt/C催化剂与PTFE混合后,喷涂或涂布到经过处理的碳纸表面,经热处理后,再浸渍上Nafion溶液,烘干后制得。这种电极的不足在于:在电极表面浸渍的Nafion溶液虽然可以扩展到三相反应区,但浸渍的Nafion溶液很难充分深入到催化层内部与催化剂充分接触(一般只能渗入到催化层内10μm处),造成不与Nafion接触的催化剂失效,降低了催化剂利用率。
亲水电极以Wilson发明的薄层亲水电极为代表,其技术记载在美国专利US005211984A中。制备过程为:将催化剂与Nafion溶液直接混合后,喷涂或涂布到经过处理的碳纸表面,经热处理后制得。这种亲水电极,使催化剂和Nafion充分接触,在一定的Nafion含量下,催化剂的利用率与传统的憎水电极相比有了明显提高,并且催化层与膜的接触面积增大了。其不足在于;由于催化层中没有憎水剂,没有独立的气体通道,O2只能在Nafion和水相中扩散传输,阻力较大。因此,亲水电极的催化层的厚度一般控制在10μm以下,以减小反应气体的传递阻力。同时,由于催化层中Nafion和催化剂具有很强的亲水性,当电极在高电流密度下运行时,随着反应产物水的增加,排水产生困难,容易造成水淹电极,使电极性能下降。
欧洲专利EP1318559 A2描述了一种膜电极组件(MEA)的制作方法。该膜电极组件(MEA)由聚合物电解质膜和阴极、阳极构成。电极催化层介于膜和气体扩散层之间。阴极或阳极催化层至少包含两层子层。催化层至少有一层子层直接实施到膜上,剩余的子层实施到相应的气体扩散层上。电极的两个子层均为亲水催化层。该专利技术也没有解决传统亲水电极存在的不足。
发明内容
本发明的目的是针对现有电极技术存在的催化剂利用率不高,电极中气体传递阻力较大等问题,提供一种具有渐进结构的质子交换膜燃料电池电极及其制作方法。通过具有渐进结构特点的电极来提高催化剂利用率,改善气体在电极中的传递特性以及电极中水管理特性等,从而提高电极性能。本发明的技术方案是;质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,电极由支撑层、整平层和催化层组成,其特征在于所述的支撑层为强憎水大孔层,所述的电极整平层为弱憎水中孔层,电极催化层由弱憎水中孔催化层和亲水微孔催化层两层结构构成。强憎水大孔层即支撑层,弱憎水中孔层在强憎水大孔层上,弱憎水中孔催化层在弱憎水中孔层上,亲水微孔催化层在弱憎水中孔催化层上。
本发明所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的电极的制备方法包括整平层制备方法和催化层制备方法,其中,整平层制备方法是:
1)强憎水大孔层制备:支撑层为大孔碳纸或碳布,将1%~3%(重量百分比)的聚四氟乙烯(PTFE)乳液置于容器中,将碳纸或碳布浸渍在装有聚四氟乙烯(PTFE)乳液的容器中,至碳纸或碳布中聚四氟乙烯的增加量达到占总质量的5%~10%(重量百分比),取出后在培烧炉内经340℃焙烧20~60分钟,冷却后取出;
2)弱憎水中孔层制备:将适量碳粉、与碳粉比例为3∶7~7∶3(干重重量比)的聚四氟乙烯乳液,添加量为碳粉和PTFE总量的50%~100%的造孔剂,以及适量异丙醇在容器内混合均匀,制成弱憎水中孔浆料,将弱憎水中孔浆料均匀涂于经过步骤1处理的碳纸或碳布上,在60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~120℃环境下烘干,直至碳粉上量达到0.3~1.0mg/cm2后,放入焙烧炉内在340℃下焙烧20-60分钟,冷却后取出;
催化层制备方法是:
3)弱憎水中孔催化层制备:将适量催化剂、与催化剂重量比为1∶1~1∶3的聚四氟乙烯乳液(干重重量比)、占催化剂和PTFE总量的50%~100%(重量比)的造孔剂、以及适量异丙醇在容器内混合均匀,制成弱憎水中孔催化浆料,将弱憎水中孔催化浆料均匀涂在经过步骤1和步骤2完成的整平层的碳纸或碳布上,在60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~120℃环境下烘干,直至催化剂量达到0.05~0.5mg/cm2,形成电极,然后将电极放入焙烧炉内在340℃下焙烧20~60分钟,冷却后取出,形成憎水电极;
4)亲水微孔催化层制备:将适量催化剂,与催化剂重量比为1∶9~4∶1的全氟磺酸树脂溶液(Nafion,干重重量比),在容器内混合均匀,制成亲水微孔催化浆料,将亲水微孔催化浆料均匀涂在经过步骤1、步骤2和步骤3完成的憎水电极上,于60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~120℃环境下烘干,直至催化剂量达到0.05~0.5mg/cm2,形成电极。本发明所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的各层涂敷浆料中的碳粉是碳黑Vulcan XC-72、乙炔黑、珍珠碳,所述的各层涂敷浆料中的造孔剂是碳酸铵、碳酸氢铵、碳酸锂、草酸胺、氯化胺、尿素中的任意一种,所述的催化层的催化剂是铂(Pt)浓度为20%~80%(wt)的Pt/C催化剂或纯铂黑催化剂。
本发明所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的弱憎水中孔浆料、弱憎水中孔催化浆料、亲水微孔催化浆料的涂敷方法是印刷、涂布、喷涂方法中的任意一种。
本发明所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的弱憎水中孔层和弱憎水中孔催化层的制备过程是一次完成的,即弱憎水中孔层的浆料涂敷完成并经60℃~120℃环境下烘干后,直接进行弱憎水中孔催化层的制备,待弱憎水中孔催化层的浆料涂敷完成并经60℃~120℃环境下烘干后,将弱憎水中孔层和弱憎水中孔催化层同时放入焙烧炉内在340℃下焙烧20~60分钟,制成一体的弱憎水中孔层。
本发明的宗旨是:在电极制作过程中加入改善整平层和催化层孔结构的造孔剂,形成电极中具有孔隙渐进特点的结构,从而提高电极中气体通道连续性,来降低气体传递阻力;通过改变电极催化层的结构,将电极催化层分为憎水催化层和亲水催化层两层结构,使其具有亲水、憎水性渐进特点的结构,将憎水电极和亲水电极的优点有机地结合在一起,使电极具有更好的水管理特性和气体传导能力,从而提高催化剂利用率和电极性能。根据本发明的技术,根据不同的电极要求,可以将电极制备成本发明的同时具有孔结构渐进特点和亲憎水渐进结构特点的电极,也可以制备成只具有孔结构渐进结构的电极或者制备成只具有亲憎水性渐进结构的电极。
本发明的优点是:
1、电极催化层由亲憎水渐进的多层结构组成,克服了憎水催化层中催化剂利用率低的缺点,提高了反应气体,特别是空气氧化剂在催化层中的传递效果。
2、在电极中引入造孔剂,改善了电极整平层及催化层的孔结构,形成孔的渐进结构,减小了反应过程中的传质阻力,大大提高了电极的性能。
3、弱憎水中孔层与弱憎水中孔催化层在制备过程中,可以共同进行焙烧,使电极中的气体通道连续性得到了加强,使气体传递阻力大大降低。
附图说明
本发明共有附图3幅,其中
附图1是本发明的具有渐进结构的电极的结构示意图:
附图2是本发明的具有渐进结构的电极的分层示意图;
附图3是本发明的具有渐进结构的电极的实施例的常压性能曲线图。
附图中,1、强憎水大孔层2、弱憎水中孔层3、弱憎水中孔催化层4、亲水微孔催化层。
具体实施方式
1、取Toray碳纸,在3%的PTFE乳液中浸渍,使其增量至8%。于焙烧炉中340℃下焙烧。
2、将乙炔黑、造孔剂、PTFE和异丙醇,混合后在超声波中搅拌均匀,将上述混合物均匀涂至碳纸的表面。其中配料中碳粉量为1.0mg/cm2,PTFE占总量的30%,造孔剂占50%,异丙醇适量。
3、将40%Pt/C催化剂、造孔剂、PTFE和异丙醇,混合后在超声波中搅拌均匀,手涂至已完成的整平层上。其中催化剂量为0.5mg/cm2,PTFE占总量的30%,造孔剂占50%。制成的憎水电极于340℃恒温焙烧40分钟。
4、将50%Pt/C催化剂、5%的Nafion溶液和异丙醇的混合均匀物料,用喷涂的方法喷到电极的憎水催化层上。其中50%Pt/C催化剂量为0.8mg/cm2、5%Nafion占总量的30%。完成具有渐进结构的电极,将电极于340℃恒温焙烧40分钟,冷却后取出,具有渐进结构的电极制备完成。经测试,本实施例制备的电极的常压性能曲线如图3。
Claims (5)
1.质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,电极由支撑层、整平层和催化层组成,其特征在于所述的支撑层为强憎水大孔层,所述的电极整平层为弱憎水中孔层,电极催化层由弱憎水中孔催化层和亲水微孔催化层两层结构构成,强憎水大孔层即为支撑层,弱憎水中孔层制备在强憎水大孔层上,弱憎水中孔催化层制备在弱憎水中孔层上,亲水微孔催化层制备在弱憎水中孔催化层上。
2.质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,电极由支撑层、整平层和催化层组成,其特征在于所述的电极的制备方法包括整平层制备方法和催化层制备方法,其中
整平层制备方法是:
1)强憎水大孔层制备:支撑层为大孔碳纸或碳布,将1%~3%(重量百分比)的聚四氟乙烯(PTFE)乳液置于容器中,将碳纸或碳布浸渍在装有聚四氟乙烯(PTFE)乳液的容器中,至碳纸或碳布中聚四氟乙烯的增加量达到占总质量的5%~10%(重量百分比),取出后在培烧炉内经340℃焙烧20~60分钟,冷却后取出;
2)弱憎水中孔层制备:将适量碳粉、与碳粉比例为3∶7~7∶3(干重重量比)的聚四氟乙烯乳液,添加量为碳粉和PTFE总量的50%~100%的造孔剂,以及适量异丙醇在容器内混合均匀,制成弱憎水中孔浆料,将弱憎水中孔浆料均匀涂于经过步骤1处理的碳纸或碳布上,在60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~120℃环境下烘干,直至碳粉上量达到0.3~1.0mg/cm2后,放入焙烧炉内在340℃下焙烧20-60分钟,冷却后取出;
催化层制备方法是:
3)弱憎水中孔催化层制备:将适量催化剂、与催化剂重量比为1∶1~1∶3的聚四氟乙烯乳液(干重重量比)、占催化剂和PTFE总量的50%~100%(重量比)的造孔剂、以及适量异丙醇在容器内混合均匀,制成弱憎水中孔催化浆料,将弱憎水中孔催化浆料均匀涂在经过步骤1和步骤2完成的整平层的碳纸或碳布上,在60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~12℃环境下烘干,直至催化剂量达到0.05~0.5mg/cm2,形成电极,然后将电极放入焙烧炉内在340℃下焙烧20~60分钟,冷却后取出,形成憎水电极;
4)亲水微孔催化层制备:将适量催化剂,与催化剂重量比为1∶9~4∶1的全氟磺酸树脂溶液(Nafion,干重重量比),在容器内混合均匀,制成亲水微孔催化浆料,将亲水微孔催化浆料均匀涂在经过步骤1、步骤2和步骤3完成的憎水电极上,于60℃~120℃环境下烘干后,取出,再重复以上操作,多次涂敷,每次涂敷后,都在60℃~120℃环境下烘干,直至催化剂量达到0.05~0.5mg/cm2,形成电极。
3.根据权利要求2所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的各层涂敷浆料中的碳粉是碳黑Vulcan XC-72、乙炔黑、珍珠碳中的一种,所述的各层涂敷浆料中的造孔剂是碳酸铵、碳酸氢铵、碳酸锂、草酸胺、氯化胺、尿素中的任意一种,所述的催化层的催化剂是铂(Pt)浓度为20%~100%(wt)的Pt/C催化剂或纯铂黑催化剂。
4.根据权利要求2所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的弱憎水中孔浆料、弱憎水中孔催化浆料、亲水微孔催化浆料的涂敷方法是印刷、涂布、喷涂方法中的任意一种。
5.根据权利要求2所述的质子交换膜燃料电池的具有渐进结构的电极及其制备方法,其特征在于所述的弱憎水中孔层和弱憎水中孔催化层的制备过程是一次完成的,即弱憎水中孔层的浆料涂敷完成并经60℃~120℃环境下烘干后,直接进行弱憎水中孔催化层的制备,待弱憎水中孔催化层的浆料涂敷完成并经60℃~120℃环境下烘干后,将弱憎水中孔层和弱憎水中孔催化层同时放入焙烧炉内在340℃下焙烧20~60分钟,制成一体的弱憎水中孔层。
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