CN101198566A - 氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体 - Google Patents

氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体 Download PDF

Info

Publication number
CN101198566A
CN101198566A CNA2006800218039A CN200680021803A CN101198566A CN 101198566 A CN101198566 A CN 101198566A CN A2006800218039 A CNA2006800218039 A CN A2006800218039A CN 200680021803 A CN200680021803 A CN 200680021803A CN 101198566 A CN101198566 A CN 101198566A
Authority
CN
China
Prior art keywords
aluminium nitride
aluminum nitride
scope
slurry
nitride
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CNA2006800218039A
Other languages
English (en)
Inventor
梅川秀喜
东正信
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
TOKUNOYAMA CO Ltd
Tokuyama Corp
Original Assignee
TOKUNOYAMA CO Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by TOKUNOYAMA CO Ltd filed Critical TOKUNOYAMA CO Ltd
Publication of CN101198566A publication Critical patent/CN101198566A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/62605—Treating the starting powders individually or as mixtures
    • C04B35/6261—Milling
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/62605—Treating the starting powders individually or as mixtures
    • C04B35/62625—Wet mixtures
    • C04B35/62635—Mixing details
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/62605—Treating the starting powders individually or as mixtures
    • C04B35/62625—Wet mixtures
    • C04B35/6264—Mixing media, e.g. organic solvents
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/63—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B using additives specially adapted for forming the products, e.g.. binder binders
    • C04B35/632—Organic additives
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/63—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B using additives specially adapted for forming the products, e.g.. binder binders
    • C04B35/632—Organic additives
    • C04B35/634—Polymers
    • C04B35/63404—Polymers obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
    • C04B35/63432—Polystyrenes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/626—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B
    • C04B35/63—Preparing or treating the powders individually or as batches ; preparing or treating macroscopic reinforcing agents for ceramic products, e.g. fibres; mechanical aspects section B using additives specially adapted for forming the products, e.g.. binder binders
    • C04B35/638—Removal thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3217—Aluminum oxide or oxide forming salts thereof, e.g. bauxite, alpha-alumina
    • C04B2235/3222—Aluminates other than alumino-silicates, e.g. spinel (MgAl2O4)
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/32—Metal oxides, mixed metal oxides, or oxide-forming salts thereof, e.g. carbonates, nitrates, (oxy)hydroxides, chlorides
    • C04B2235/3224—Rare earth oxide or oxide forming salts thereof, e.g. scandium oxide
    • C04B2235/3225—Yttrium oxide or oxide-forming salts thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/30—Constituents and secondary phases not being of a fibrous nature
    • C04B2235/38—Non-oxide ceramic constituents or additives
    • C04B2235/3895—Non-oxides with a defined oxygen content, e.g. SiOC, TiON
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/50—Constituents or additives of the starting mixture chosen for their shape or used because of their shape or their physical appearance
    • C04B2235/54—Particle size related information
    • C04B2235/5418—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof
    • C04B2235/5436—Particle size related information expressed by the size of the particles or aggregates thereof micrometer sized, i.e. from 1 to 100 micron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/02—Composition of constituents of the starting material or of secondary phases of the final product
    • C04B2235/50—Constituents or additives of the starting mixture chosen for their shape or used because of their shape or their physical appearance
    • C04B2235/54—Particle size related information
    • C04B2235/5463—Particle size distributions
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/60—Aspects relating to the preparation, properties or mechanical treatment of green bodies or pre-forms
    • C04B2235/602—Making the green bodies or pre-forms by moulding
    • C04B2235/6025—Tape casting, e.g. with a doctor blade
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/60—Aspects relating to the preparation, properties or mechanical treatment of green bodies or pre-forms
    • C04B2235/608—Green bodies or pre-forms with well-defined density
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/77—Density
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/74—Physical characteristics
    • C04B2235/78—Grain sizes and shapes, product microstructures, e.g. acicular grains, equiaxed grains, platelet-structures
    • C04B2235/786—Micrometer sized grains, i.e. from 1 to 100 micron
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/80—Phases present in the sintered or melt-cast ceramic products other than the main phase
    • C04B2235/85—Intergranular or grain boundary phases
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/95—Products characterised by their size, e.g. microceramics
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
    • C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
    • C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
    • C04B2235/9607—Thermal properties, e.g. thermal expansion coefficient

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

本发明提供破坏韧性值高，机械强度、热导率也良好的氮化铝烧结体及其原料。所制造的氮化铝烧结体是包含氮化铝晶粒和来源于烧结助剂的晶界相的氮化铝烧结体，在自上述烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中，相对于上述晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积在50％以上，且氮化铝粒子的平均粒径在3.0μm～7.0μm的范围内。该氮化铝烧结体可以通过具有特定的粒度分布的氮化铝浆料、具有特定的水中密度的氮化铝生坯、具有特定的细孔径的氮化铝脱脂体制造。

Description

氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体
技术领域
本发明涉及氮化铝烧结体以及该氮化铝烧结体的制造中所用的氮化铝浆料、氮化铝生坯及氮化铝脱脂体。
背景技术
氮化铝的热导率高，绝缘性也良好，因此其烧结体被用于以半导体安装用基板为代表的基板、半导体制造装置的部件等各种用途。
其中，对于半导体安装用基板，随着安装的半导体元件的高功率化，半导体元件驱动时的发热增大，为了应对该发热，大多在基板上接合铜等的薄膜，或者在基板上接合金属制散热片等散热部件。因此，半导体安装基板用途中，与以往相比，基板材料还在可能承受各种应力的环境下使用，需要具有更高的破坏韧性的基板材料。
作为提高了破坏韧性的氮化铝烧结体，例如已知将粒度分布不同的两种氮化铝粉末作为原料的扩大了粒度分布的氮化铝烧结体(例如专利文献1和2)。此外，还已知使YAG(3Y2O3·5Al2O3)相的不均匀应变在特定值以上的氮化铝烧结体(例如专利文献3)。
专利文献1和2的方法中，使用平均粒径为0.5μm～3μm的氮化铝粉末和平均粒径为3μm～15μm的氮化铝粉末作为原料。但是，这两种氮化铝粉末中，平均粒径为3μm～15μm的氮化铝粉末一般通过烧结性差的直接氮化法制造，所以为了均匀地烧结，需要复杂的工艺和精密的烧结温度的控制。此外，通过这些方法得到的氮化铝烧结体的破坏韧性值、机械强度还存在进一步平衡地提高的空间。
此外，专利文献3的烧结体虽然强度高，但在平衡地提高破坏韧性值、热导率、机械强度方面仍存在改善的空间。
专利文献1：日本专利特开2001-2474号公报
专利文献2：日本专利特开2002-220283号公报
专利文献3：日本专利特开平10-203873号公报
发明的揭示
本发明的目的在于提供破坏韧性值高且平衡地提高了破坏韧性值、热导率、机械强度的氮化铝烧结体。此外，本发明的目的还在于提供作为上述氮化铝烧结体的原料的氮化铝浆料、生坯和脱脂体。
本发明者发现，通过在自烧结体表面100μm以内的区域中来源于烧结助剂的晶界相具有特定的结构且氮化铝粒子的平均粒径在特定的范围内，可以获得破坏韧性值高且平衡地提高了破坏韧性值、热导率、机械强度的氮化铝烧结体，该烧结体可以通过特定的氮化铝浆料、生坯和脱脂体制造，从而提出了本发明。
即，本发明是包含氮化铝晶粒和来源于烧结助剂的晶界相的氮化铝烧结体，在自上述烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中，相对于上述晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积在50％以上，且氮化铝粒子的平均粒径在3.0μm～7.0μm的范围内。
另外，根据本发明，这样的烧结体可以通过将下述的氮化铝浆料作为原料获得，所述浆料包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末、烧结助剂、粘结剂和有机溶剂，粒度分布曲线中的累计50％值(D50)在0.8μm～1.2μm的范围内，粒度分布曲线中的累计90％值和累计10％值的比值(D90/D10)在6.0～6.8的范围内。
此外，根据本发明，这样的烧结体可以通过下述的氮化铝生坯获得，所述生坯包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末和粘结剂，水中密度在2.25g/cm3～2.45g/cm3的范围内。
另外，根据本发明，这样的烧结体可以通过下述的氮化铝脱脂体获得，所述脱脂体的以水银孔率计测定的细孔分布的最大峰位置在0.18μm～0.28μm的范围内。
本发明的氮化铝烧结体的破坏韧性值高，且平衡地提高了破坏韧性值、热导率、机械强度。该氮化铝烧结体可以容易地由本发明的氮化铝浆料、氮化铝生坯和氮化铝脱脂体制造。
附图的简单说明
图1图示了烧结体样品的形状为长方体时的自烧结体表面100μm的区域，截面图的自表面至虚线的部分为自烧结体表面100μm的区域。
图2图示了烧结体样品的形状为圆柱时的自烧结体表面100μm的区域，截面图的自表面至虚线的部分为自烧结体表面100μm的区域。
图3表示了实施例1中得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。
实施发明的最佳方式
〔氮化铝烧结体〕
首先，对通过本发明得到的氮化铝烧结体的结构进行说明
<烧结体的晶界相>
本发明的氮化铝烧结体至少将氮化铝粉末和烧结助剂作为原料而制成。该氮化铝烧结体的晶界的至少一部分形成来源于烧结助剂的晶界相。
作为可形成上述晶界相的烧结助剂，可以例举一般被用作氮化铝烧结体的烧结助剂的化合物，例如可以例举氧化钇(Y2O3)、氧化镧(LaO3)、氧化铈(CeO3)、氧化钬(HoO3)、氧化镱(Yb2O3)、氧化钆(Gd2O3)、氧化钕(NdO3)、氧化钐(Sm2O3)、氧化镝(Dy2O3)等稀土类化合物，氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化锶(SrO)等碱土金属化合物，或者这些化合物的混合物。这些烧结助剂中，由于得到的烧结体致密且热导率高，较好是氧化钇(Y2O3)。
此外，作为烧结助剂，较好是烧结体中的残存率在40％以上的烧结助剂，更好是50％以上的烧结助剂。在这里，烧结体中的烧结助剂的残存率由(烧结后的烧结体中所含的来源于烧结助剂的成分)/(烧结前的生坯所含的烧结助剂)的值求得。如果使用达到如上所述的残存率的烧结助剂，得到的烧结体在自烧结体表面100μm以内的区域中来源于烧结助剂的晶界相具有特定的结构且氮化铝粒子的平均粒径在特定的范围内，从而可以获得破坏韧性值高且平衡地提高了破坏韧性值、热导率、机械强度的氮化铝烧结体。
作为烧结体中的残存率达到40％以上的烧结助剂，可以例举氧化钇(Y2O3)、氧化镧(LaO3)、氧化铈(CeO3)、氧化钬(HoO3)、氧化镱(Yb2O3)、氧化钆(Gd2O3)、氧化钕(NdO3)、氧化钐(Sm2O3)、氧化镝(Dy2O3)等稀土类化合物，氧化钙(CaO)、氧化镁(MgO)、氧化锶(SrO)等碱土金属化合物，或者这些化合物的混合物。
本发明中，来源于烧结助剂的晶界相是指氮化铝的晶粒的晶界中烧结助剂单独形成的相、多种烧结助剂反应形成的相和烧结助剂与氮化铝的杂质反应形成的相。
例如，烧结助剂使用氧化钇的情况下，氧化钇与氮化铝原料粉末中所含的杂质氧反应，形成3Y2O3·5Al2O3(以下也称为“YAG”)、Y2O3·Al2O3(以下也称为“YAL”)、2Y2O3·Al2O3(以下也称为“YAM”)等组成的晶界相。
特别是氮化铝粉末使用通过还原氮化法制造的氮化铝粉末的情况下，容易形成富YAM组成的晶界相，可以表现出良好的热导率。
本发明的氮化铝烧结体中，在自烧结体表面100μm以内的区域中来源于烧结助剂的晶界相具有特定的结构。即，本发明的烧结体中，在自烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中，相对于上述晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积在50％以上。
自烧结体表面100μm以内的区域是指选择包含烧结体表面的任意截面，对于该截面所含的烧结体表面的任意点，引相对于烧结体表面曲线外切的切线并引相对于该切线垂直的直线A时，自烧结体表面的点向烧结体内部100μm以内的直线A的区域。
烧结体的形状为长方体、圆柱的情况分别示例于图1、图2。
晶界相的外接圆直径如下求得。切断通过本发明得到的烧结体样品。烧结体表面附近的结构基本上等价，所以切断面的方向没有特别限定，是任意的，但通常在相对于与要开始切断的烧结体表面部分相切的平面大致垂直的平面切断。例如，烧结体样品的形状为长方体的情况下，以形成相对于烧结体表面大致垂直的切断面的条件进行切断。将该切断面镜面研磨，以不发生氮化铝的粒成长的条件进行热处理。通过扫描型电子显微镜(SEM)观察该经热处理的样品切断面中包含在烧结体表面100μm以内的区域的部分。烧结体表面100μm以内的区域中，选择组织特别平均的部分，设为1张得到的SEM照片中包含1000个～2000个氮化铝晶粒的倍数，拍摄SEM照片。制备5张这样的SEM照片。将这些照片的图像数据导入图像分析系统，描绘与图像数据中的晶界相相接的外接圆，求得外接圆直径。
另外，SEM照片中，氮化铝晶粒为灰色～黑色，晶界相晶粒为白色，所以它们的区别可以容易地识别。
此外，烧结体截面中的相对于晶界相总面积的外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例(％)根据上述的SEM照片的图像分析的结果计算{(外接圆直径在1μm以下的晶界相的总面积)/(晶界相的总面积)}而求得。
自烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中的晶界相中外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例相对于于晶界相总面积在上述范围内的情况下，认为可以将加于烧结体的应力有效地分散于来源于烧结助剂的上述晶界相，所以可以提高烧结体的韧性值。晶界相的面积比例不在上述范围内的情况下，氮化铝晶粒直接接触的部分增多，因此可能会无法有效地分散应力。此外，晶界相的面积比例不在上述范围内的情况下，存在来源于烧结助剂的晶界相将氮化铝晶粒全部覆盖的倾向，因此烧结体整体的强度可能会下降。
其中，自烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中，相对于上述晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例较好是在60％以上，更好是在70％以上。
外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例在上述范围内的情况下，可以获得热导率高且破坏韧性值高的氮化铝烧结体。
本发明中，自烧结体表面100μm以内的区域外的来源于烧结助剂的晶界相的结构没有特别限定，但自烧结体表面超过100μm的区域的截面中，相对于晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例也较好是在50％以上，更好是在60％以上，特别好是在70％以上。自烧结体表面超过100μm的区域的任意截面中晶界相的结构也为上述结构的情况下，不仅可以显著地改善氮化铝烧结体的破坏韧性值，而且可以使机械强度提高，获得可靠性更高的烧结体基板。
<氮化铝晶粒>
本发明的氮化铝烧结体中包含氮化铝晶粒，该氮化铝晶粒的平均粒径在3.0μm～7.0μm的范围内，较好是在3.0μm～6.0μm的范围内，更好是在3.5μm～5.0μm的范围内。
上述的氮化铝晶粒的平均粒径如下求得。与求得晶界相的外接圆时同样，切断通过本发明得到的烧结体样品，将该切断面镜面研磨后，以不发生氮化铝的粒成长的条件进行热处理。对该经热处理的样品的包含自烧结体100μm以内的区域的部分进行SEM观察。自烧结体表面100μm以内的区域中，选择组织特别平均的部分，设为1张得到的SEM照片中包含1000个～2000个氮化铝晶粒的倍数，拍摄SEM照片。制备5张这样的SEM照片。将这些照片的图像数据导入图像分析系统，测量图像数据中的各氮化铝晶粒的粒径。将该粒径的累计值除以粒子个数而得的值作为平均粒径。
氮化铝晶粒的平均粒径在上述范围内的情况下，可以获得所得氮化铝烧结体的破坏韧性值高且平衡地提高了破坏韧性值、热导率、机械强度的氮化铝烧结体。如果氮化铝晶粒的平均粒径高于上述范围内，虽然热导率提高，但机械强度和破坏韧性值可能会下降。此外，如果氮化铝晶粒的平均粒径低于上述范围内，虽然机械强度提高，但破坏韧性值可能会下降。
作为用作本发明的氮化铝烧结体的原料的氮化铝粉末，只要氮化铝烧结体中所含的氮化铝晶粒的平均粒径达到上述范围，可以无特别限定地使用。例如，可以使用后述的氮化铝浆料所含的氮化铝粉末。
〔氮化铝浆料〕
上述的本发明的氮化铝烧结体例如可以将下述氮化铝浆料作为原料而制成。即，本发明的氮化铝烧结体可以由下述的氮化铝浆料制成，所述浆料包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末、烧结助剂、粘结剂和有机溶剂，粒度分布曲线中的累计50％值(D50)在0.8μm～1.2μm的范围内，粒度分布曲线中的累计90％值和累计10％值的比值(D90/D10)在6.0～6.8的范围内。
<氮化铝粉末>
本发明的氮化铝浆料中所用的氮化铝粉末的平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内。本发明中，氮化铝粉末的平均粒径是指通过激光衍射式粒度分布测定装置测定的氮化铝的凝集粒子的以粒子个数平均求得的平均粒径。平均粒径在上述范围内的氮化铝粉末的情况下，可以提高得到的氮化铝浆料的固体成分浓度，而且容易均匀地分散，流动性、干燥效率良好。此外，可以容易地获得氮化铝晶粒为规定结构的本发明的氮化铝烧结体。
这样的氮化铝粉末中，平均粒径较好是在1.0μm～2.5μm的范围内，更好是在1.0μm～2.0μm的范围内。氮化铝粉末的平均粒径在上述范围内的情况下，更容易均匀地分散，流动性、干燥效率良好。
本发明的氮化铝浆料中使用的氮化铝粉末可以单独使用一种平均粒径在上述范围内的氮化铝粉末，也可以以平均粒径达到上述范围的条件混合平均粒径不同的两种以上的氮化铝粉末使用。
本发明的氮化铝浆料中所使用的氮化铝粉末除平均粒径外没有特别限定。
例如，对于氮化铝粉末的制造方法没有特别限定，可以使用通过还原氮化法得到的氮化铝粉末、通过直接氮化法得到的氮化铝粉末或它们的混合物，但由于最终所得的氮化铝烧结体具有良好的热导率，较好是通过还原氮化法得到的氮化铝粉末。
此外，对于上述氮化铝粉末的杂质没有特别限定，但较好是氧、阳离子等杂质少的粉末，例如理想的是含氧量较好是在1.5重量％以下、更好是在0.4重量％～1.3重量％的范围内，阳离子杂质的含量较好是在0.3重量％以下、更好是在0.2重量％以下的氮化铝粉末。将这样的氮化铝粉末作为原料的情况下，可以获得导热性良好的氮化铝烧结体。
另外，纯氮化铝是铝和氮的摩尔比为1∶1的化合物，所以将作为原料的氮化铝粉末中所含的来源于超出该量比范围的元素的成分作为阳离子杂质处理。例如，氮化铝中作为杂质含有金属铝的情况下，作为阳离子杂质处理。但是，氮化铝粉末的表面在空气中不可避免地被氧化，Al-N键的至少一部分可能会置换为Al-O键，但对于这样的来源于Al-O键的成分，不作为氮化铝中的阳离子杂质处理，作为氧成分处理。
<烧结助剂>
作为本发明的氮化铝浆料中使用的烧结助剂，可以使用上述的氮化铝烧结体的项中说明的烧结助剂。优选的烧结助剂也是同样。
相对于100重量份氮化铝粉末，这些烧结助剂的使用量通常可以在2重量份～6重量份、较好是3重量份～5重量份的范围内。
通过以上述范围内的量使用烧结助剂，可以提高由本发明的氮化铝浆料得到的烧结体的破坏韧性值，而且可以容易地制造来源于烧结助剂的晶界相为规定结构的本发明的氮化铝烧结体。
<粘结剂>
作为本发明的氮化铝浆料中使用的粘结剂，没有特别限定，可以使用一般的陶瓷粉末成形用的粘结剂。
例如，可以使用聚乙烯醇缩丁醛、聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸-2-乙基己酯、聚甲基丙烯酸丁酯、聚丙烯酸酯、乙酸丁酸纤维素、硝化纤维素、甲基纤维素、羟甲基纤维素、聚乙烯醇、聚环氧乙烷和聚环氧丙烷等含氧有机高分子，石油树脂、聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯等烃类有机高分子，聚氯乙烯等其它有机高分子，蜡等，或者这些化合物2种以上混合使用。
这些粘结剂中，含氧有机高分子与氮化铝粉末具有良好的化学亲和性，可以牢固地与氮化铝粉末结合，所以是理想的。
此外，作为粘结剂使用有机高分子的情况下，数均分子量没有特别限定，但以聚苯乙烯换算的数均分子量计，通常在3000～1000000的范围内，较好是在5000～300000的范围内。有机高分子的数均分子量在上述范围内的情况下，可以获得高强度、柔软性良好的生坯。
这些粘结剂的使用形态没有特别限定，例如可以直接使用，也可以制成乳状液使用。
相对于100重量份氮化铝粉末，这些粘结剂的使用量通常可以在4重量份～30重量份、较好是5重量份～20重量份的范围内。
<有机溶剂>
作为本发明的氮化铝浆料中使用的有机溶剂，没有特别限定，可以使用一般的有机溶剂。
例如，可以使用丙酮、甲基乙基酮和甲基异丙基酮等酮类，乙醇、丙醇和丁醇等醇类，苯、甲苯和二甲苯等芳烃类，三氯乙烯、四氯乙烯和溴氯甲烷等卤代烃类，或者这些有机溶剂的混合物。
相对于100重量份氮化铝粉末，这些有机溶剂的使用量通常可以在20重量份～200重量份、较好是40重量份～150重量份的范围内。
<其它成分>
本发明的氮化铝粉末中，作为其它成分，可以使用表面活性剂、增塑剂等添加剂。
表面活性剂可以没有特别限定地使用，但较好是非离子型表面活性剂。
作为该非离子型表面活性剂，可以使用羧基化三氧乙烯十三烷基醚、双甘油单油酸酯、双甘油单硬脂酸酯、羧基化七氧乙烯十三烷基醚、四甘油油酸酯、聚氧乙烯脱水山梨糖醇单油酸酯、丙二醇单硬脂酸酯、甘油单硬脂酸酯、甘油三硬脂酸酯、甘油单油酸酯、甘油三油酸酯、脱水山梨糖醇三油酸酯和脱水山梨糖醇单油酸酯等，或者它们的2种以上的混合物。
相对于100重量份氮化铝粉末，这些表面活性剂的使用量通常可以在0.01重量份～10重量份、较好是0.02重量份～3.0重量份的范围内。
在上述范围内使用表面活性剂的情况下，粘结剂和氮化铝的分散良好，可以提高由该氮化铝浆料得到的氮化铝生坯的强度。
增塑剂可以没有特别限定地使用，例如可以例举聚乙二醇及其衍生物，邻苯二甲酸二甲酯、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸苄基丁基酯和邻苯二甲酸二辛酯等邻苯二甲酸酯类，硬脂酸丁酯等硬脂酸酯类，磷酸三甲苯酯，磷酸三正丁酯和甘油等，或者它们的2种以上的混合物。
相对于100重量份氮化铝粉末，这些增塑剂的使用量通常可以在0.1重量份～20重量份、较好是0.4重量份～15重量份的范围内。
<氮化铝浆料的粒度分布>
本发明的氮化铝浆料为上述的氮化铝粉末、烧结助剂、粘结剂、有机溶剂等原料混合而成的浆料，具有特定的粒度分布。
即，本发明的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的累计50％值(D50)在0.8μm～1.2μm的范围内，累计90％值和累计10％值的比值(D90/D10)为6.0～6.8。
本发明中，氮化铝浆料的粒度分布通过激光衍射法求得。另外，氮化铝浆料的粒度分布测定中的粒子包括所有可通过激光衍射法作为粒子测定的粒子，不仅是氮化铝本身，也会包含粘结剂、烧结助剂、添加剂等。
接着，将该测定结果以粒度分布曲线表示，对于氮化铝浆料中所含的可通过激光衍射法测定的所有粒子，从粒径小的一侧累计，将达到累计10％值时的粒子的粒径作为D10求得，将达到累计50％值时的粒子的粒径作为D50求得，将达到累计90％值时的粒子的粒径作为D90求得。接着，由这些值，求得累计90％值和累计10％值的比(D90/D10)的值。
本发明的氮化铝浆料的粒度分布在上述范围内的情况下，即使氮化铝浆料的固体成分浓度高时，也可以使粘度小于一般的浆料，浆料的处理性良好。此外，氮化铝浆料所含的有机溶剂的量也少。
另外，由该氮化铝浆料制造片状的氮化铝生坯的情况下，可以减少片上的皱纹、裂缝、厚度不均的发生。
除此之外，将该氮化铝浆料作为原料得到的氮化铝烧结体的破坏韧性值、机械强度都良好，机械强度等物性的偏差减少。此外，可以提高得到的烧结体的尺寸精度，减小端部翘曲。另外，可以容易地获得氮化铝晶粒为规定结构的本发明的氮化铝烧结体。
本发明的氮化铝浆料中粒度分布在上述范围内，但较好是D50在0.9μm～1.1μm的范围内，D90/D10在6.2μm～6.6μm的范围内。
氮化铝浆料的粒度分布在上述范围内的情况下，将该氮化铝浆料作为原料得到的氮化铝烧结体具有更高的破坏韧性值。
<氮化铝浆料的制造方法>
具有上述粒径的氮化铝浆料的制造方法没有特别限定，例如可以通过以电动搅拌机或球磨机等使氮化铝粉末、烧结助剂、粘结剂、有机溶剂等溶解·混合，得到氮化铝溶液后，导入公知的分散装置中，将氮化铝、烧结助剂等固体成分分散到有机溶剂中，从而制成。作为公知的分散装置，例如可以例举超声波分散装置、珠磨机、辊轧机、均相混合机、超混合机、分散混合机、均相混合机、贯通型高压分散装置、撞击型高压分散装置、多孔型高压分散装置、微粒化(だまとり)型高压分散装置、(撞击+贯通)型高压分散装置、超高压匀浆器等。
这些分散装置中，通过贯通型高压分散装置、撞击型高压分散装置、多孔型高压分散装置、微粒化型高压分散装置、(撞击+贯通)型高压分散装置、超高压匀浆器等进行高压分散处理时，可以容易地获得满足本申请的粒度分布的条件的氮化铝浆料，是理想的。
只要可以通过这些分散装置分散粒子而满足上述粒度分布的条件，装置的形状、大小、处理压力、处理次数等没有特别限定，例如使用撞击型高压分散装置的情况下，通过使原料混合物以100MPa～200MPa的压力通过高压分散装置内通常1次～9次，较好是1次～3次，更好是1次～2次，从而可以制造满足上述粒度分布的条件的氮化铝浆料。
〔氮化铝生坯〕
本发明的氮化铝生坯例如可以由上述氮化铝浆料制造。
本发明的氮化铝生坯包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末和粘结剂，水中密度在2.25g/cm3～2.45g/cm3的范围内。这样的氮化铝生坯即使形状为片状时，端部的翘曲也小。另外，因为机械强度良好，所以也容易实现精细的形状和薄膜化。此外，将该氮化铝生坯作为原料得到的氮化铝烧结体的破坏韧性值、机械强度都良好，机械强度等物性的偏差减少。此外，可以提高得到的烧结体的尺寸精度，减小端部翘曲。另外，可以容易地获得氮化铝晶界相为规定结构的本发明的氮化铝烧结体。
这样的氮化铝烧结体可以通过例如以下的方法制造。首先，对于上述的本发明的氮化铝浆料，根据需要进行滤器过滤、脱泡、脱溶剂等操作，进行浆料的粘度调整。然后，使用片成形机通过刮刀法等获得片状成形物。将该片状成形物干燥，除去片状成形物所含的有机溶剂的至少一部分，从而可以得到本发明的氮化铝生坯。
〔氮化铝脱脂体〕
本发明的氮化铝脱脂体例如可以通过将上述的本发明的氮化铝生坯脱脂而获得。
本发明的氮化铝脱脂体在以水银孔率计测定时细孔分布的最大峰位置在0.18μm～0.28μm的范围内。氮化铝脱脂体的细孔在上述范围内的情况下，通过该脱脂体得到的氮化铝烧结体的破坏韧性值、机械强度都良好，机械强度等物性的偏差减少。此外，可以提高得到的烧结体的尺寸精度，减小端部翘曲。另外，可以容易地获得氮化铝晶界相为规定结构的本发明的氮化铝烧结体。
脱脂通常在氧或空气等氧化性气体、氢等还原性气体、氩或氮等惰性气体、二氧化碳或它们的混合气体气氛下或者这些气体与水蒸气混合而得的加湿气体气氛下进行。脱脂温度可以根据粘结剂的种类和脱脂气氛适当选择，可以选自通常300℃～1200℃、较好是400℃～1000℃的温度范围。此外，脱脂时间可以根据粘结剂的种类和脱脂气氛适当选择，可以选自通常30分钟～10小时、较好是2小时～8小时的范围。从使通过本发明的氮化铝烧结体的热导率良好的角度来看，较好是调节脱脂气氛、温度、脱脂时间，使脱脂体的氧浓度在3.0重量％以下的范围内，较好是在0.9重量％～2.5重量％的范围内。
〔氮化铝烧结体的烧结〕
本发明的氮化铝烧结体可以通过将上述氮化铝脱脂体烧结而获得。
上述脱脂体的烧结通常在非氧化性气体气氛下，真空下或减压下进行。另外，作为非氧化性气体，例如使用氢等还原性气体，氩、氦、氮等惰性气体，或者它们的混合气体。烧结温度在通常1650℃～1900℃、较好是1750℃～1800℃、更好是1760℃～1790℃的范围内。
烧结温度在上述范围内的情况下，不仅烧结体变得致密，而且可以使结晶的粒成长在适当的范围内。
此外，除了这些条件之外，通过在非氧化性气氛中，于比最适致密化温度高10℃～40℃的温度下，对氮化铝脱脂体进行加热处理，从而可以容易地获得本发明的烧结体。
上述最适致密化温度是指可以获得相对于理论密度的相对密度在99％以上的烧结体的烧结温度。
以这样的烧结条件得到的烧结体的破坏韧性值高，而且破坏韧性值、热导率、机械强度平衡地提高，且机械强度的偏差降低。此外，可以得到的烧结体的尺寸精度提高，端部翘曲变小。
烧结时间没有特别限定，通常在2小时～20小时的范围内，较好是在5小时～15小时的范围内。烧结时间在上述范围内的情况下，不仅烧结体变得致密，而且可以使结晶的粒成长在适当的范围内，可以平衡地提高得到的烧结体的破坏韧性值、热导率和机械强度。
进行上述的烧结时，可以没有障碍地使用通常在氮化铝的烧结中使用的烧结容器。例如，可以使用氮化铝制或氮化硼制的密闭容器。
本发明的氮化铝烧结体可以直接用作电子部件等的结构材料。此外，也可以用作电源模块等的金属接合基板、具有精细图案等金属包覆面的电路基板等。
作为上述金属接合基板的金属，可以良好地使用铜、铝等。此外，金属接合基板中的金属层的厚度通常在0.1mm～1mm的范围内。这些金属层是将上述金属以活性金属焊料法或其它公知的方法接合于氮化铝烧结体表面而成。
〔实施例〕
为了更具体地说明本发明，以下例举实施例和比较例，但本发明并不局限于这些实施例。
以下的实施例和比较例中，各种物性通过以下的方法进行测定。
(1)氮化铝粉末和氮化铝浆料的粒度分布
使用利诺公司(LEED&NORTHRP)制“MICROTRAC II”，通过激光衍射法进行测定。作为原料的氮化铝粉末的粒度分布通过使氮化铝分散于水中进行测定。氮化铝浆料的粒度分布通过使氮化铝浆料分散于乙醇进行测定。
(2)氮化铝生坯的水中密度
使用东洋精机株式会社(東洋精機)制“高精度比重计D-H”通过阿基米德法求得。
(3)氮化铝脱脂体的细孔径
使用美国康塔仪器公司(カンタクロ一ム社)制“PoreMaster60”(水银孔率计)，测定氮化铝脱脂体的细孔分布。瓦什伯恩(Washburn)的关系式中采用接触角θ＝140°、水银的表面张力σ＝480erg/cm2。加压至60000PSIA，所以测定范围为细孔径35埃～约100000埃。
(3)烧结体密度
使用东洋精机株式会社(東洋精機)制“高精度比重计D-H”通过阿基米德法求得。
(4)破坏韧性值
按照JIS R1607，使用明石株式会社((株)ァカシ)制维氏硬度试验机AVK-CO，测定维氏硬度。由该维氏硬度，通过I.F.法算出破坏韧性值。挤压荷重为49N，保持时间为15秒。将5个样品的平均值作为测定值。
(5)机械强度
按照JIS R1601，以0.5mm/分钟的十字头速度、30mm的跨距测定3点弯曲强度。试验片的宽度为4mm，平面磨削制成。将5个样品的平均值作为测定值。
(6)热导率
使用理学电气株式会社(理学電気(株))制的热常数测定装置PS-7，通过激光闪光法进行测定。厚度校正通过标准曲线进行。
(7)氮化铝烧结体的晶界相的外接圆直径和面积
由烧结体微结构的SEM照片，使用图像分析系统(IP-1000PC；旭化成工业株式会社(旭化成工業)制)，通过以下的方法求得各晶界相的外接圆直径。
首先，将得到的长方体形状的烧结体样品沿相对于烧结体表面大致垂直的方向切断。对包含自烧结体的外表面100μm以内的区域的切断面进行镜面研磨，以1600℃～1650℃的不会发生氮化铝的粒成长的温度热处理数分钟。通过该处理蚀刻观察表面，可以获得能1个1个地识别氮化铝晶粒和来源于烧结助剂的晶界相的表面。
接着，使用扫描型电子显微镜(SEM)(株式会社日立制作所(日立製作所社)制；S-2150型)观察样品的截面，其中包括自烧结体表面100μm以内的区域。倍数设定为一个观察画面中包含200个～300个晶粒的大小。对多个部分进行上述设定倍数下的观察，进行照片的拍摄。照片中包含1000个～2000个晶粒。制备5张拍摄位置不同的这样的SEM照片。烧结体的微结构的黑白照片中，氮化铝晶粒的相呈灰色，来源于烧结助剂的晶界相呈白色，所以可以容易地进行它们的识别。
使用上述的图像分析系统，对这样得到的烧结体的微结构的SEM照片进行图像分析，求得自烧结体表面100μm以内的区域中的晶界相的外接圆直径、晶界相的总面积和外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积。
另外，如上所述，相对于晶界相总面积的外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例(％)通过计算{(外接圆直径在1μm以下的晶界相的总面积)/(晶界相的总面积)}×100的值而求得。
(8)氮化铝烧结体中的氮化铝晶粒的平均粒径
上述的(7)的图像分析的同时，也计算氮化铝烧结体中的氮化铝晶粒的平均粒径。
即，由图像分析求得鉴定为氮化铝晶粒的粒子的最大粒径，计算(氮化铝晶粒的最大粒径的累计值)/(氮化铝晶粒的数量)的值而求得。
(9)烧结助剂的残存率的测定方法
将氮化铝烧结体粉碎而形成粉末状后，加碱熔化，用酸中和，使用岛津制作所株式会社(島津製作所)制“ICP-1000”，通过溶液的ICP发光分析对烧结助剂的金属元素浓度进行定量，换算为氮化铝烧结体中的烧结助剂量，由氮化铝浆料调整时的烧结助剂配比求得烧结助剂的残存率。
〔实施例1〕
在内容积为10L的尼龙制罐中以40％的表观填充率加入维氏硬度1200、球径10mm的氧化铝制球。接着，添加100重量份平均粒径1.5μm的氮化铝粉末(德山株式会社(株式会社トクャマ)制H级)、5重量份氧化钇、2重量份脱水山梨糖醇油酸酯、21重量份甲苯、12重量份乙醇和2重量份丁醇，进行第1段的球磨机混合16小时。然后，在该混合物中加入8重量份聚乙烯醇缩丁醛、3.5重量份邻苯二甲酸二丁酯、27重量份甲苯、16重量份乙醇和2重量份丁醇，进行第2段的球磨机混合18小时，得到氮化铝溶液。
将得到的氮化铝溶液通过撞击型高压分散装置(速技能机械有限公司((株)スギノマシン)制，HJP-25005)以200MPa的压力进行1次高压分散处理，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为1.0μm，D90/D10为6.2。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.35g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.1重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.22μm。图3表示了通过水银孔率计测得的细孔分布。
然后，将该氮化铝脱脂体加入烧结容器中，在氮气气氛中于1780℃(最适致密化温度+30℃)烧结5小时，得到氮化铝烧结体。测定得到的氮化铝烧结体的密度、热导率、机械强度、破坏韧性值、氮化铝结晶的平均粒径、相对于晶界相总面积的外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积比例(％)。此外，再求得烧结助剂的残存率。其结果示于表1。
〔实施例2〕
实施例1中，除了将氮化铝脱脂体的烧结条件改为氮气气氛中于1780℃烧结10小时之外，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔实施例3〕
将实施例1中得到的氮化铝溶液通过撞击型高压分散装置(速技能机械有限公司((株)スギノマシン)制，HJP-25005)以200MPa的压力进行2次高压分散处理，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为1.0μm，D90/D10为6.6。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.37g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.1重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.20μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔实施例4〕
将实施例1中得到的氮化铝溶液通过撞击型高压分散装置(速技能机械有限公司((株)スギノマシン)制，HJP-25005)以200MPa的压力进行5次高压分散处理，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为0.8μm，D90/D10为6.6。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.43g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.1重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.19μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔实施例5〕
实施例1中，除了进行第1段的球磨机混合2小时后，再进行第2段的球磨机混合4小时之外，与实施例1同样地操作，得到氮化铝溶液。将得到的氮化铝溶液通过撞击型高压分散装置(速技能机械有限公司((株)スギノマシン)制，HJP-25005)以200MPa的压力进行1次高压分散处理，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为1.0μm，D90/D10为6.2。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.32g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.0重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.24μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔实施例6〕
实施例5中，除了将氮化铝溶液以100MPa的压力进行1次高压分散处理之外，与实施例5同样地操作，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为1.2μm，D90/D10为6.4。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.27cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.0重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.26μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔比较例1〕
与实施例1同样地得到氮化铝溶液。得到的氮化铝溶液的粒度分布曲线中的D50为1.3μm，D90/D10为7.1。
接着，从得到的氮化铝溶液中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.22g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.1重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.29μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
〔比较例2〕
将实施例1中得到的氮化铝溶液通过撞击型高压分散装置(速技能机械有限公司((株)スギノマシン)制，HJP-25005)以200MPa的压力进行10次高压分散处理，得到氮化铝浆料。得到的氮化铝浆料的粒度分布曲线中的D50为0.7μm，D90/D10为6.9。
接着，从得到的氮化铝浆料中脱溶剂，将粘度调整至20000cP。然后，通过刮刀法进行片成形，制成宽20cm、厚0.75mm的氮化铝生坯片。将该氮化铝生坯片通过压制加工机冲切，得到宽68mm、长68mm、厚0.75mm的氮化铝生坯。得到的氮化铝生坯的水中密度为2.46g/cm3。
将这样得到的生坯在干燥空气中以580℃的温度进行脱脂处理4小时，得到氧浓度为2.1重量％的氮化铝脱脂体。通过水银孔率计测定得到的氮化铝脱脂体的细孔分布。细孔分布的最大峰位置为0.17μm。
然后，与实施例1同样地得到氮化铝烧结体，对该烧结体进行评价。评价结果示于表1。
表1
烧结体密度(g/cm3) 热导率(W/m·K) 弯曲强度(MPa) 破坏韧性值(MPa·m1/2) AlN结晶平均粒径(μm) 1μm以下的晶界相比例(％) 烧结助剂的残存率(％)
实施例1     3.34     181     520     3.2     4.9     86     70
实施例2     3.34     178     530     3.6     4.3     92     55
实施例3     3.34     177     510     3.4     4.0     89     70
实施例4     3.34     180     500     3.0     3.4     57     72
实施例5     3.33     178     530     3.1     4.6     75     70
实施例6     3.33     181     520     3.1     4.8     64     71
比较例1     3.33     178     490     2.2     4.4     30     75
比较例2     3.34     180     440     2.2     3.6     38     74

Claims (4)

1.氮化铝烧结体，它是包含氮化铝晶粒和来源于烧结助剂的晶界相的氮化铝烧结体，其特征在于，在自上述烧结体表面100μm以内的区域的任意截面中，相对于上述晶界相的总面积，外接圆直径在1μm以下的晶界相的面积在50％以上，且氮化铝粒子的平均粒径在3.0μm～7.0μm的范围内。
2.氮化铝浆料，它是用于权利要求1所述的氮化铝烧结体的制造的氮化铝浆料，其特征在于，包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末、烧结助剂、粘结剂和有机溶剂，粒度分布曲线中的50％累计值(D50)在0.8μm～1.2μm的范围内，粒度分布曲线中的90％累计值和10％累计值的比值(D90/D10)在6.0～6.8的范围内。
3.氮化铝生坯，它是用于权利要求1所述的氮化铝烧结体的制造的氮化铝生坯，其特征在于，包含平均粒径在1.0μm～3.0μm的范围内的氮化铝粉末和粘结剂，水中密度在2.25g/cm3～2.45g/cm3的范围内。
4.氮化铝脱脂体，它是用于权利要求1所述的氮化铝烧结体的制造的氮化铝脱脂体，其特征在于，以水银孔率计测定的细孔分布的最大峰位置在0.18μm～0.28μm的范围内。
CNA2006800218039A 2005-06-15 2006-06-15 氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体 Pending CN101198566A (zh)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005175586 2005-06-15
JP175586/2005 2005-06-15

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN101198566A true CN101198566A (zh) 2008-06-11

Family

ID=37532370

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CNA2006800218039A Pending CN101198566A (zh) 2005-06-15 2006-06-15 氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体

Country Status (5)

Country Link
US (1) US20090088312A1 (zh)
EP (1) EP1914214A1 (zh)
JP (1) JPWO2006135016A1 (zh)
CN (1) CN101198566A (zh)
WO (1) WO2006135016A1 (zh)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101570437B (zh) * 2009-04-30 2013-01-09 潮州三环（集团）股份有限公司 一种连续式低温烧结高导热率AlN陶瓷的方法及其产品
CN110088039A (zh) * 2017-03-07 2019-08-02 株式会社德山 不含粗大粒子的氮化铝粉末

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2010109960A1 (ja) * 2009-03-26 2010-09-30 株式会社東芝 窒化アルミニウム基板、窒化アルミニウム回路基板、半導体装置および窒化アルミニウム基板の製造方法
US9308579B2 (en) 2012-10-25 2016-04-12 Beihang University Calcium oxide-based ceramic core and preparation method thereof
CN103121848B (zh) * 2013-02-25 2015-08-19 潮州三环（集团）股份有限公司 一种氮化铝陶瓷基板烧结工艺
JP6721793B2 (ja) * 2017-07-24 2020-07-15 昭和電工株式会社 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
WO2021261453A1 (ja) * 2020-06-22 2021-12-30 デンカ株式会社 セラミック焼結体、基板、及び、セラミック焼結体の電気絶縁性を高くする方法
WO2022210518A1 (ja) * 2021-03-31 2022-10-06 デンカ株式会社 窒化アルミニウム焼結体、及びその製造方法、回路基板、並びに、積層基板

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH0524930A (ja) * 1991-07-16 1993-02-02 Showa Denko Kk ＡｌＮ焼結体およびその製造方法
JP3472585B2 (ja) * 1992-02-21 2003-12-02 株式会社東芝 窒化アルミニウム焼結体
US6383962B1 (en) * 1999-03-17 2002-05-07 Asahi Techno Glass Corporation Aluminum nitride sintered product
JP4447750B2 (ja) * 1999-09-30 2010-04-07 日本碍子株式会社 窒化アルミニウム焼結体および半導体製造用部材
TWI243158B (en) * 2000-12-21 2005-11-11 Ngk Insulators Ltd Aluminum nitride sintered bodies
JP4912530B2 (ja) * 2001-01-24 2012-04-11 電気化学工業株式会社 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
EP1518843A3 (en) * 2003-09-25 2007-05-23 Tokuyama Corporation Aluminum nitride sintered body and method of producing the same
TW200521103A (en) * 2003-11-21 2005-07-01 Toshiba Kk High thermally conductive aluminum nitride sintered product
CN100545082C (zh) * 2004-03-29 2009-09-30 电气化学工业株式会社 氮化铝粉末及氮化铝烧结体
US7211216B2 (en) * 2004-06-18 2007-05-01 Ngk Insulators, Ltd. Aluminum nitride ceramic, semiconductor manufacturing member, and manufacturing method for aluminum nitride ceramic

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN101570437B (zh) * 2009-04-30 2013-01-09 潮州三环（集团）股份有限公司 一种连续式低温烧结高导热率AlN陶瓷的方法及其产品
CN110088039A (zh) * 2017-03-07 2019-08-02 株式会社德山 不含粗大粒子的氮化铝粉末
CN110088039B (zh) * 2017-03-07 2022-05-10 株式会社德山 不含粗大粒子的氮化铝粉末

Also Published As

Publication number Publication date
EP1914214A1 (en) 2008-04-23
WO2006135016A1 (ja) 2006-12-21
US20090088312A1 (en) 2009-04-02
JPWO2006135016A1 (ja) 2009-01-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101198566A (zh) 氮化铝烧结体、浆料、生坯及脱脂体
CN111051267B (zh) 用于制备氮化硅烧结体的流延成型浆料组合物
KR101751531B1 (ko) 질화 규소 기판 제조방법
JP5060092B2 (ja) 半導体装置用放熱板
JP2018184333A (ja) 窒化珪素基板の製造方法、及び窒化珪素基板
JP2004262750A (ja) 窒化アルミニウム質材料および半導体製造装置用部材
JP4386695B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JP3404813B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
JP4615873B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
JP6720053B2 (ja) 窒化ケイ素焼結体の製造方法
JP4859267B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体とその製造方法
KR102139189B1 (ko) 180 W/mk 내지 230 W/mk의 열전도성을 갖는 질화알루미늄 기판의 제조방법
JP2021172556A (ja) 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
JP4065589B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
US10787392B2 (en) Aluminum nitride sintered compact and method for producing same
JP2742600B2 (ja) 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法
JP4564257B2 (ja) 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体
JP2021178756A (ja) 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
JP2006024595A (ja) 発光素子収納用パッケージ
JP5265859B2 (ja) 窒化アルミニウム焼結体
JP2742599B2 (ja) 窒化アルミニウム質焼結体およびその製造方法
JPH0912369A (ja) 窒化アルミニウムグリーンシート
JP2000264736A (ja) 窒化アルミニウムグリーンシートの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C02 Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001)
WD01 Invention patent application deemed withdrawn after publication

Open date: 20080611