CN101100388B - 高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了属于无机非金属材料领域的一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法。通过添加稀土氟化物YF3来替代常用的稀土氧化物Y2O3作为烧结助剂,另外添加碱土金属氧化物MgO来降低烧结过程中所产生的玻璃相的熔融温度和粘度以降低烧结温度和使晶界相结晶化,最终获得了热导率相对提高14%,抗弯强度相对增加9%的高热导率高强度氮化硅陶瓷。本发明具有重要的工业应用价值。
Description
技术领域
本发明属于无机非金属材料领域,特别涉及一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
随着以IGBT为代表的电力电子器件功率的不断提高,散热已经成为制约其进一步发展的因素。陶瓷电路基板作为电子器件的载体,直接和半导体芯片接触,提高其热导率或者减少封装材料的厚度是解决电子器件散热问题的前提条件,而采用高热导率高强度陶瓷材料是其关键。此外,随着能源问题和环境问题日益突出,各种使用电力的交通工具如电动汽车、混合动力汽车、燃料电池汽车应运而生,需要使用大量的电力电子器件进行速度调控和交直流变换存储。由于汽车的使用环境条件复杂多样,对基板材料的强度和热导率也提出了苛刻要求。
氮化硅陶瓷具有优异的力学性能,其抗弯强度可以超过1000MPa,作为结构材料得到了广泛的应用。然而,由于传统的氮化硅陶瓷热导率只有20-30W/mK(Rao R.Tummala,Eugene J.Rymaszewski,Alen G.Klopfenstein,Microelectronics packing handbook(2nd Ed.),Kluwer Academic Publisher,Boston,Massachusetts,USA,1997.p56;K.Tsukuma,M.Shimada and M.Koizumi,Thermal conductivity and microhardness of Si3N4with and without additives,Am.Ceram.Soc.Bull.,1981,60(9),P910-912.),与氧化铝陶瓷接近,远远低于高热导率氮化铝陶瓷(180-260W/mK),加上其价格远高于氧化铝陶瓷,因此未能作为导热材料得到普遍应用。
九十年代中期Haggerty通过理论推导得出氮化硅的本征热导率高达320W/mK(J.S.Haggerty,A.Lightfoot,Opportunities for Enhancing the ThermalConductivities of SiC and Si3N4 Ceramics through Improved Processing,Ceram.Eng.Sci.Proc.,1995,16(4):p475-487);最近,Hirosaki等人采用分子动力学方法计算得出β氮化硅晶体的a轴和c轴的理论热导率分别为170和450W/mK(N.Hirosaki,S.Ogata,C.Kocer,H.Kitagawa,and Y.Nakamura,Moleculardynamics calculation of the ideal thermal conductivity of single-crystalα-and β-Si3N4,Phys.Rev.B,2002,65,134110),这些研究从理论上证明氮化硅是一种理论热导率与氮化铝相近的高热导率材料。
Hirosaki等人率先开展了高热导率氮化硅陶瓷的实验研究,通过添加稀土氧化物作为烧结助剂,并在100MPa的氮气气氛和2000℃的高温进行烧结,获得了热导率为120W/mK的氮化硅陶瓷(N.Hirosaki,Y.Okamoto,M.Ando,F.Munakata,Y.Akimune,Thermal Conductivity of Gas-Pressure-SinteredSilicon Nitride,J.Am.Ceram.Soc.1996,79(11):p2878-82)。Hirao等人通过在原料中添加β-Si3N4种晶、并采用流延法使之定向排列,然后在1800℃热压烧结,再在1850℃、1MPa氮气压下热处理66小时,得到了在平行与垂直流延方向的热导率分别为120W/m·K和60W/m·K的氮化硅陶瓷(K.Hirao,K.Watari,M.E.Brito,M.Toriyama,S.Kanzaki,High thermal conductivity in siliconnitride with anisotropic microstructure,J.Am.Ceram.Soc.199679(9):p2485-88)。Watari等人进一步提高热处理温度,采用热等静压烧结装置,在2500℃、200MPa氮气压下热处理2小时,获得了在与β-Si3N4柱状晶平行的方向具有155W/mK热导率的氮化硅陶瓷,这是目前公认的氮化硅陶瓷实际得到的最高热导率(Watari K,Hirao K,Brito ME,Toriyama M,Kanzaki S,Hot isostaticpressing to increase thermal conductivity of Si3N4 ceramics,J.Mat.Res.1999,14(4):p1538-1541)。
与此同时,许多研究者也相应地申请了专利。日本专利特开平9-308665公开了采用在1700℃-2300℃的高温进行烧结,或者在1900℃以上的温度、100大气压以上的氮气气氛中进行高温热处理的方法;特开平11-116341公开了采用在1950-2100℃烧结后,再在2100-2200℃,30-200MPa的氮气气氛中热等静压烧结的方法;特开2002-12475公开了采用在1850-1950℃烧结4-8小时,然后再在100-1000大气压的氮气压力下,在2000-2200℃烧结4-48小时的方法来提高氮化硅陶瓷的热导率。这些研究工作表明可以通过提高烧结温度,延长烧结时间促进β-Si3N4柱状晶成长来提高氮化硅的热导率。
然而,由于上述研究或者发明均采用高温、高压、长时间加热工艺,生产成本昂贵,并且在高温长时间进行加热处理会造成陶瓷晶粒异常长大、导致机械性能下降(Naoto Hirosaki,Yoshio Akimune,Mamoru Mitomo,Effect of GrainGrowth of β-Silicon Nitride on Strength,Weibull Modulus,and FractureToughness,Journal of the American Ceramic Society 76(7),1892-1894),其实际应用受到限制。因此后期的研究大都转向通过控制氮化硅晶粒中的氧含量和杂质含量(日本专利特开2001-335368、特开2002-29850);控制氮化硅原料粉体颗粒分布(日本专利特开2002-29850、特开2002-293642);在氮化硅粉末中添加β氮化硅晶种(日本专利特开平11-116341、特开2002-12475、特开2002-29849、特开2002-97005);优化烧结助剂成分(日本专利特开2002-97005、特开2002-128569、特开2002-293641,特开2003-313079、特开2004-262756);使陶瓷晶界相再结晶(日本专利特开2001-181053)等方法来提高氮化硅陶瓷的热导率。其中优化烧结助剂一方面可以减少β-Si3N4晶粒中诸如空位、间隙原子、位错、取代原子等晶格缺陷,减少声子传播障碍;另一方面可以使晶界相结晶化或者减小晶界厚度,从而减小晶界热阻,被证明是提高氮化硅陶瓷热导率的简单易行的方法。
Hirosaki等人发现,使用Yb2O3-Al2O3做烧结助剂的氮化硅陶瓷的热导率随Al2O3添加量的增加而降低(Hirosaki N,Okamoto Y,Ando M,Munakata F,AkimuneY,Thermal conductivity of gas-pressure-sintered silicon nitride,JOURNALOF THE AMERICAN CERAMIC SOCIETY 79(11):2878-2882 NOV 1996)。Okamoto等人使用Y2O3-Nd2O3-MgO和Y2O3-Nd2O3-Al2O3两种烧结助剂体系进行对比实验发现,氮化硅陶瓷的热导率随着MgO添加量的增加而增加,而随Al2O3添加量的增加而减小。这是因为Al2O3能够和Si3N4发生反应生成β-SiAlON,此时Al3+取代Si4+,O2-取代N3-,导致晶格发生畸变,降低热导率(Okamoto Y,Hirosaki N,Ando M,et al.Effect of sintering additive composition on the thermalconductivity of silicon nitride.J.Mat.Res.1998,13(12):3473-3477)。Kitayama研究了烧结助剂对晶格氧和氮化硅陶瓷热导率的影响,他们使用气体热分解和电子自旋共振两种方法确定氮化硅陶瓷晶粒的晶格氧含量和相应的缺陷,测定了添加不同Y2O3/SiO2复合烧结助剂时的氮化硅陶瓷的热导率和晶格氧含量,结果显示:氮化硅陶瓷的热导率随着Y2O3/SiO2比值的增加而增加,在Y2O3/SiO2=1处有明显增加,此处为晶间相的组成点;而晶格氧含量则随Y2O3/SiO2比值的增加而下降,当Y2O3/SiO2>1时,该值保持为一恒定值。研究表明,添加稀土氧化物Y2O3能够减少氮化硅晶粒中的氧缺陷含量,起到净化晶粒的作用,而最佳添加量要根据氮化硅陶瓷原料粉中的氧杂质含量确定,添加过多只能增加晶界相的含量而不能进一步减少晶格氧含量(Kitayama M,Hirao K,Tsuge A,et al.Thermalconductivity of beta-Si3N4:II,Effect of lattice oxygen.J.Am.Ceram.Soc.2000,83(8):1985-1992)。Hayashi等人对比了使用Y2O3-MgSiN2和Y2O3-MgO两种烧结助剂制备的氮化硅陶瓷的热导率,发现使用MgSiN2的试样热导率比使用MgO的试样要高大约15%(Hayashi H,Hirao K,Toriyama M,et al.,MgSiN2addition as a means of increasing the thermal conductivity of beta-siliconnitride,JOURNAL OF THE AMERICAN CERAMIC SOCIETY 84(12):3060-3062 DEC2001,日本专利特开2002-128569)。
目前所报道的高热导率氮化硅陶瓷均采用稀土氧化物烧结助剂制备而成。添加稀土氧化物可以降低氮化硅陶瓷中氮化硅晶粒的氧含量,净化氮化硅晶格从而提高热导率,然而由于其熔点一般较高,需要在高温进行烧结,需要采用气压烧结或热等静压烧结工艺以防止氮化硅高温分解。为了能够采用常压设备进行烧结,除了添加稀土氧化物之外,还通常添加碱土金属氧化物来降低烧结温度。这些氧化物烧结助剂在烧结过程中和氮化硅粉体表面的氧化膜发生反应,形成氧化物晶界相残留在氮化硅陶瓷中,不可避免地会降低氮化硅陶瓷的热导率。采用MgSiN2替代MgO虽然可以提高热导率,然而由于MgSiN2不能像MgO那样和SiO2反应形成低粘度的晶界相,烧结比较困难。
本发明针对采用常压烧结需要添加较多的氧化物烧结助剂,降低氮化硅陶瓷热导率的问题进行了深入研究,发现添加稀土氟化物能够在烧结过程中和氮化硅原料中的氧化物发生化学反应,形成气相的SiF4从体系中被排出,而剩余的稀土元素(Re)则与氧发生反应,形成Re-Si-O液相,最终与同时添加的碱土金属氧化物(MO)烧结助剂发生反应,形成结晶态的MRe4Si3O13晶界相,从而显著地提高氮化硅陶瓷的热导率。
发明内容
本发明旨在提供一种一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法。其特征在于:所述高热导率氮化硅陶瓷材料是在氮化硅粉体中至少添加一种稀土氟化物和至少一种碱土金属化合物作为烧结助剂烧结而成为材料的组织中至少含有MgY4Si3O13化合物和β-Si3N4结晶相的氮化硅陶瓷材料。
所述添加的稀土氟化物为氟化钇(YF3)、CeF3、YbF3、LaF3、ErF3、SmF3、DyF3或NdF3。
所述添加的碱土金属化合物为MgO、CaO或BaO。
所述添加的稀土氟化物占材料总量的5wt%~8wt%。
所述添加的碱土金属化合物占材料总量的2~4wt%。
所述添加的碱土金属化合物为3wt%MgO。
所述添加的稀土氟化物为5wt%YF3。
所述高热导率、高强度氮化硅陶瓷材料的制备工艺是在氮化硅粉体中添加占材料总量的5wt%~8wt%的稀土氟化物YF3和2~4wt%的碱土金属氧化物MgO,经过球磨、烘干、粉碎、过筛工序,得到混合均匀的复合粉体后,然后在1750~1850℃、0.1MPa的氮气气氛、0.3t的轴向压力下热压烧结1小时,然后再将温度升至1900℃,在1MPa的氮气压下,烧结3小时制备得到高热导率、高强度氮化硅陶瓷。
本发明的有益效果是本发明可以采用普通的常压烧结工艺获得高热导率、高强度氮化硅陶瓷,其热导率可以提高14%,抗弯强度可以提高9%。
具体实施方式
本发明提供一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法。在氮化硅粉体中添加稀土氟化物YF3和碱土金属氧化物MgO,经过球磨、烘干、粉碎、过筛工序,得到混合均匀的复合粉体后,然后采用日本富士电波公司生产的HIGH-MULTI5000多功能烧结炉在1800℃、0.1MPa的氮气气氛、0.3t的轴向压力下热压烧结1小时,然后再将温度升至1900℃,在1MPa的氮气压下常压烧结3小时制备本发明的高热导率、高强度氮化硅陶瓷。
稀土氧化物在氮化硅陶瓷的烧结过程中可以起到净化晶粒,促进氮化硅柱状晶生长的作用,而在本发明的研究也表明,添加稀土氟化物也有相同的效果。添加量过少则不能达到预期的效果,而添加量过多则会增加晶界相含量,导致热导率降低,因此合适的添加量为5-8wt%,最佳添加量为5wt%。
添加稀土氟化物作为烧结助剂所得到的氮化硅陶瓷中可以用XRD方法检测到MRe4Si3O13结晶相,而采用同样工艺但添加稀土氧化物作为烧结助剂制备的氮化硅陶瓷中却只能检测到β-Si3N4结晶相,说明此时晶界相是以非晶态的形式存在于陶瓷中。由于在非晶态中声子的平均自由程仅为原子量级,而在结晶完好的晶体中的平均自由程可达到晶粒尺寸,显然采用稀土氟化物烧结助剂有利于晶界结晶化,从而有利于热传导。
此外,添加稀土氟化物作为烧结助剂可以避免将氧元素带入氮化硅陶瓷。所添加的稀土氟化物在烧结过程中可以和氮化硅中的氧化物以及碱土金属氧化物发生反应,其一例如下式所示:
4YF3+6SiO2+MgO==MgY4Si3O13+3SiF4↑
生成气态的SiF4从氮化硅陶瓷中逸出,这样可以显著减少晶界氧化物含量,从而提高热导率。
应该指出,虽然本发明仅列出采用稀土氟化物YF3作为烧结助剂,但众所周知其它稀土氟化物如CeF3、YbF3、LaF3、ErF3、SmF3、DyF3、NdF3的化学性质也与之相近,因此同样可以用其他稀土氟化物单体或其混合物烧结助剂来达到相同的效果。
碱土金属化合物在烧结过程中可以和氮化硅原料粉中的氧化硅发生反应,在较低的温度形成液相,另外碱土金属氧化物还可以切断氧化硅熔融玻璃相的环状结构,降低其粘度,有利于氮化硅在其中溶解-扩散-再结晶从而有利于氮化硅的烧结。不添加碱土金属或者添加量过少,则不能形成足够量的低粘度液相,试样难以烧结致密;而添加量过多虽然可以提高抗弯强度,但会增加晶界相的含量,降低热导率。合适的添加量为2-4wt%,最佳添加量为3wt%。
虽然本发明实施例仅列出采用碱土金属氧化物MgO作为烧结助剂,但从碱土金属氧化物的作用机理可知,其它碱土金属氧化物如CaO、BaO等也能和MgO起到同样作用,因此同样也可添加其单体或它们的混合物作为烧结助剂来达到相同的效果。
本发明的实施例采用添加一种稀土氟化物和一种碱土金属氧化物烧结助剂制备氮化硅陶瓷,但从原理可知同时添加几种稀土氟化物,或者几种碱土金属氧化物,或者稀土氟化物与其它稀土化合物,或者碱土金属氧化物与其它可以降低晶界相的熔融温度的化合物,也能不同程度地达到预期的效果,显然本发明不应该局限于单一的稀土氟化物与单一的碱土金属氧化物烧结助剂。
本发明的实施例采用最终在1900℃烧结3小时的工艺制备氮化硅陶瓷,这是为了获得具有良好热导率和良好抗弯强度的氮化硅陶瓷。然而,根据文献报道可知,采用提高烧结温度和延长烧结时间的方法,可以进一步提高氮化硅陶瓷的热导率,显然本发明不应局限于该烧结温度和烧结时间;同样,本发明也不应该局限于常压烧结,采用公知的气压烧结、热等静压烧结、或者放电等离子烧结后热处理的方法也可以得到预期的效果。
试样的热导率首先采用波热分析仪(日本ai-phase公司制造,型号为mobile1)测量样品的热扩散率,然后再根据下列公式k=α·ρ·Cp计算求得。
其中k为热导率、α是热扩散率、ρ是试样的密度、Cp是试样的等压热容。ρ是采用阿基米德法测量得到的,而通过计算得到的氮化硅陶瓷的Cp值为0.7J/K·g。
物相分析使用RIGUKU公司生产的X射线衍射仪,使用的是铜靶,灯丝电压为40kV,灯丝电流为120mA,扫描速度6°/min,扫描范围15°-65°。
使用SHIMADZU公司生产的SSX-550扫描电子显微镜观察试样断面的微观形貌。
三点抗弯强度采用日本岛津制作所制造的抗弯强度测试仪Servopulser(型号为EHF-EG50KNT-10L)测量,试样尺寸为3×2×12mm。维氏硬度(Hv)采用上海材料试验机厂制造的Hv-50维氏硬度计测量,压力为49N,施压时间为15s。体电阻率使用Hewlett-Packard公司生产的4140B PA Meter/DC Voltage Source测量。介电常数和介质损耗使用Hewlett-Packard公司生产的4194A Impedance/Gain-phase Analyzer测量,测量频率为1MHz。
下面列举实例对本发明予以进一步说明。
实施例1在氮化硅粉体中添加5wt%的YF3和3wt%的MgO作烧结助剂,添加酒精球磨混合24小时后,经烘干、研磨后过80目筛,获得混合均匀的复合粉料。将粉料放入石墨模具中,按照上述烧结工艺制备氮化硅陶瓷。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99.6%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为97W/mK,抗弯强度为848MPa,维氏硬度为19GPa,介电常数为8.4,介电损耗为1×10-3,体电阻率为1.2×1013Ω·m。
实施例2除了MgO添加量为2wt%之外,其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99.5%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为89W/mK,抗弯强度为722MPa,维氏硬度为19GPa,介电常数为8.9,介电损耗为7×10-4,体电阻率为1.2×1013Ω·m。
实施例3除了MgO添加量为4wt%之外,其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为100%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为86W/mK,抗弯强度为921MPa,维氏硬度为19GPa,介电常数为9.0,介电损耗为6×10-4,体电阻率为1.5×1013Ω·m。
实施例4除了YF3添加量为8wt%之外,其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99.1%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为95W/mK,抗弯强度为842MPa,维氏硬度为18GPa,介电常数为8.9,介电损耗为3.1×10-3,体电阻率为1×1013Ω·m。
实施例5除了YF3添加量为8wt%,MgO添加量为2wt%之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为89W/mK,抗弯强度为595MPa,维氏硬度为17GPa,介电常数为9.3,介电损耗为2.3×10-3,体电阻率为9×1012Ω·m。
实施例6除了YF3添加量为8wt%,MgO添加量为4wt%之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99.2%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为91W/mK,抗弯强度959MPa,维氏硬度为16GPa,介电常数为8.9,介电损耗为1.9×10-3,体电阻率为8×1012Ω·m。
比较例1除了MgO添加量为1wt%之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为96.1%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为64W/mK,抗弯强度为676MPa,维氏硬度为16GPa,介电常数为8.6,介电损耗为6×10-4,体电阻率为6×1012Ω·m。
比较例2除了不添加碱土金属氧化物之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为83.9%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为43W/mK,抗弯强度为413MPa,维氏硬度为8GPa,介电常数为7.4,介电损耗为2.5×10-3,体电阻率为2×1012Ω·m。
比较例3除了MgO添加量为1wt%,YF3添加量为8wt%之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为91.9%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为68W/mK,抗弯强度为650MPa,维氏硬度为13GPa,介电常数为8.9,介电损耗为3.3×10-3,体电阻率为3×1012Ω·m。
比较例4除了不添加碱土金属氧化物,YF3添加量为8wt%之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为83.3%,从其组织中可以检测出含有氮化硅晶粒和MgY4Si3O13晶界相,其热导率为33W/mK,抗弯强度为299MPa,维氏硬度为7GPa,介电常数为7.2,介电损耗为1.9×10-3,体电阻率为2×1012Ω·m。
比较例5除了添加5wt%Y2O3作为烧结助剂而不添加YF3之外,氮化硅陶瓷的其它组分及制备方法与实施例1基本相同。
所得的氮化硅陶瓷的相对密度为99.7%,从其组织中未能检测出MgY4Si3O13晶界相,说明晶界相为非晶态物质。其热导率为85W/mK,抗弯强度779MPa,维氏硬度为16GPa,介电常数为9.0,介电损耗为8×10-4,体电阻率为1.5×1013Ω·m。
应该指出,之所以比较例5采用添加5wt%Y2O3和3wt%MgO烧结助剂的氮化硅陶瓷作为对比对象,是因为前期工作表明添加该烧结助剂的氮化硅陶瓷的热导率和强度等性能最佳(Lin Y,Ning XS et.Al.,Study on the thermalconductivity of silicon nitride ceramics with magnesium and yttria assintering additives,Mater.Lett.2002,57(1),15-19)。对比本发明的实施例1和比较例5可以看出,采用同样制备工艺,添加稀土氟化物代替传统的稀土氧化物作为烧结助剂,热导率可以提高14%,抗弯强度可以提高9%,而其它性能基本相同。由此可以看出本发明具有重要的工业应用价值。
Claims (4)
1.一种高热导率氮化硅陶瓷材料,其特征在于,所述高热导率氮化硅陶瓷材料是在氮化硅粉体中添加占材料总量的5wt%~8wt%的稀土氟化物YF3和占材料总量的2~4wt%的碱土金属氧化物MgO作为烧结助剂,经过球磨、烘干、粉碎、过筛工序,得到混合均匀的复合粉体,然后烧结,在烧结成的材料组织中至少含有MgY4Si3O13化合物和β-Si3N4结晶相的氮化硅陶瓷材料。
2.根据权利要求1所述高热导率氮化硅陶瓷材料,其特征在于,所述添加的碱土金属化合物为3wt%MgO。
3.根据权利要求1所述高热导率氮化硅陶瓷材料,其特征在于,所述添加的稀土氟化物为5wt%YF3。
4.一种高热导率氮化硅陶瓷材料的制备方法,其特征在于,所述高热导率、高强度氮化硅陶瓷材料的制备工艺是在氮化硅粉体中添加占材料总量的5wt%~8wt%的稀土氟化物YF3和2~4wt%的碱土金属氧化物MgO,经过球磨、烘干、粉碎、过筛工序,得到混合均匀的复合粉体后,然后在1750~1850℃、0.1MPa的氮气气氛、0.3t的轴向压力下热压烧结1小时,然后再将温度升至1900℃,在1MPa的氮气压下,烧结3小时制备得到高热导率、高强度氮化硅陶瓷。
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2017030360A1 (ko) * | 2015-08-17 | 2017-02-23 | 한국과학기술원 | 고 열전도도 질화규소 소결체 및 이의 제조 방법 |
Families Citing this family (21)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102783256B (zh) * | 2010-03-02 | 2015-07-01 | 株式会社德山 | 金属化基板的制造方法 |
WO2014051088A1 (ja) * | 2012-09-29 | 2014-04-03 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体および加熱装置ならびに吸着装置 |
CN104072150B (zh) * | 2014-06-12 | 2019-07-02 | 安徽安尔达机电有限公司 | 一种水泵水封用氮化硅陶瓷材料的制备工艺 |
CN107056306A (zh) * | 2017-02-28 | 2017-08-18 | 安徽拓吉泰新型陶瓷科技有限公司 | 氮化硅多孔陶瓷的制备方法 |
WO2018194052A1 (ja) | 2017-04-17 | 2018-10-25 | 株式会社 東芝 | 焼結体、基板、回路基板、および焼結体の製造方法 |
CN107043263A (zh) * | 2017-04-26 | 2017-08-15 | 天津大学 | 一种低温无压烧结氮化硅陶瓷的制备方法 |
CN108585881A (zh) * | 2018-06-14 | 2018-09-28 | 哈尔滨工业大学 | 一种高热导率氮化硅陶瓷及其制备方法 |
CN109516814B (zh) * | 2018-11-28 | 2021-10-01 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种Si3N4/SiC复相陶瓷材料及其制备方法 |
CN116161969A (zh) * | 2018-12-11 | 2023-05-26 | 株式会社东芝 | 滑动构件及使用了其的轴承、发动机以及驱动装置 |
CN110483060B (zh) * | 2019-08-19 | 2021-09-07 | 福建华清电子材料科技有限公司 | 一种高热导率氮化硅陶瓷及其制备方法 |
CN112898031A (zh) * | 2019-11-19 | 2021-06-04 | 广东工业大学 | 一种含稀土元素的高热导高强韧的氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
CN111196728B (zh) * | 2019-11-20 | 2022-07-08 | 江西中科上宇科技有限公司 | 一种高强度、高韧性、高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
CN111302809B (zh) * | 2019-11-20 | 2022-06-14 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导率、高强度氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
CN111196730B (zh) * | 2019-11-20 | 2022-06-14 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导率氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
CN110818428B (zh) * | 2019-12-03 | 2020-12-04 | 清华大学 | 一种共晶增强增韧氮化硅陶瓷的制备方法 |
CN112011182A (zh) * | 2020-08-13 | 2020-12-01 | 乳源东阳光氟树脂有限公司 | 一种聚酰亚胺薄膜及其制备方法 |
CN112159237B (zh) * | 2020-09-28 | 2021-10-01 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高导热氮化硅陶瓷材料及其制备方法 |
CN112358820B (zh) * | 2020-11-09 | 2021-11-19 | 福斯特(滁州)新材料有限公司 | 与电池片具有强粘结力的封装胶膜、形成其的组合物及应用 |
CN113045320B (zh) * | 2021-03-04 | 2022-08-09 | 杭州安誉科技有限公司 | Led用高散热金属基板及其制备方法 |
CN113480318B (zh) * | 2021-08-18 | 2022-10-21 | 河南北星精工技术有限公司 | 一种高热导氮化硅陶瓷及其制备方法 |
CN116444277A (zh) * | 2022-01-07 | 2023-07-18 | 埃克诺新材料(大连)有限公司 | 一种超大型轴承用超大尺寸氮化硅陶瓷球制备方法 |
Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0270233A2 (en) * | 1986-12-03 | 1988-06-08 | Corning Glass Works | Dense sintered bodies of nitride materials |
CN1736950A (zh) * | 2005-08-11 | 2006-02-22 | 武汉理工大学 | 一种半透明氮化硅陶瓷及其制备方法 |
CN1810720A (zh) * | 2006-02-24 | 2006-08-02 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导氮化硅陶瓷的制备方法 |
-
2007
- 2007-07-17 CN CN2007101191608A patent/CN101100388B/zh not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0270233A2 (en) * | 1986-12-03 | 1988-06-08 | Corning Glass Works | Dense sintered bodies of nitride materials |
CN1736950A (zh) * | 2005-08-11 | 2006-02-22 | 武汉理工大学 | 一种半透明氮化硅陶瓷及其制备方法 |
CN1810720A (zh) * | 2006-02-24 | 2006-08-02 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导氮化硅陶瓷的制备方法 |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2017030360A1 (ko) * | 2015-08-17 | 2017-02-23 | 한국과학기술원 | 고 열전도도 질화규소 소결체 및 이의 제조 방법 |
KR101794410B1 (ko) * | 2015-08-17 | 2017-11-07 | 한국과학기술원 | 고 열전도도 질화규소 소결체 및 이의 제조 방법 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN101100388A (zh) | 2008-01-09 |
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