CN101048482A - 无灰可消耗机油 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及适用于内燃机的低硫、低磷、低灰分、不含锌的可消耗润滑油组合物，含有：硫含量低于0.01重量％的润滑粘度的油；高TBN琥珀酰亚胺分散剂，整个润滑油组合物的硫酸化灰分值最高约0.2，磷含量最高约50到约800ppm，硫含量最高约0.4重量％。

Description

无灰可消耗机油
发明背景
本发明涉及适用于内燃机的低硫、低磷、低灰分可消耗润滑油组合物。
过去最近的二十年里，通过显著改变发动机，发动机制造商在颗粒物质(PM)排放上已经得到显著降低。一个最有创造性的最近的尝试包括引入非常高级的，液压或非液压的，电磁驱动的电子控制(它淘汰了机械驱动凸轮轴)。现在需要润滑这些新发动机，同时保持PM排放的减少。本发明的低硫、低磷、低灰分可消耗润滑油可以满足这些要求。
伴随着装有尾气后处理装置(例如催化转换器、颗粒捕集器、催化捕集器等)的内燃机的另一个问题是用于这些发动机的润滑油也可以被用在曲柄轴箱以及被用在高磨损区域如气阀机构。因为这些油被用在高磨损区域，为了使之有效，它们一般含有通常含有金属(例如，锌)和磷的极压(EP)剂。在发动机运行期间，这些EP剂分解，所产生的分解产物最终进入到后处理装置，从而损害到装置。由此问题是要提供能避免损害尾气后处理装置的润滑油组合物。由于本发明没有含金属和磷的高浓度EP剂，尾气后处理装置可以免受这样会破坏尾气后处理装置的有害接触。
伴随常规内燃机的另一个问题是更换油所要求的时间间隔通常小于其他维护项目如更换空气过滤器、更换冷却剂、更换刹车片等所要求的时间间隔。从车主的角度来看，更换油是最麻烦的维修，而且有时是最昂贵的维修之一。通常，基油和添加剂升级已经延长了更换油的间隔。例如，自从二十世纪二十年代以来，已经延长了约15倍或更长。尽管有了这种进步，更换油所要求的时间间隔仍比其他维护项目后所要求的时间间隔短。因此问题是要提高这些发动机的润滑技术，以使得更换油的时间间隔与其他维护时间间隔相一致。依照本发明的方法，由于在发动机的运行过程中，用过的机油是连续或间歇地从发动机中移走并被更换成新的油，更换油所要求的间隔被延长。
随着内燃机的运行，另一个问题是从这些发动机排出含有NOx(它是一种不受欢迎的污染物)的尾气。如果内燃机尾气中的NOx含量降低，这将是有利的。本发明可以帮助降低尾气的NOx含量，因为本发明对降低NOx排放催化剂的损害小。
随着内燃机的运行，另一个问题是常规润滑油的处置。本发明的低硫、低磷、低灰分可消耗润滑油组合物的好处是从环境的观点，这些润滑油组合物比常规润滑油更易于处置。这是因为在这些润滑油组合物中没有含金属、硫和磷的EP剂。常规润滑油组合物通常含有相对高浓度的这样EP添加剂。
美国专利6588393公开一种低硫可消耗润滑油组合物，它含有合成润滑基油和从约1％到约25％重量的具有至少约10个脂肪碳原子的取代基的酰化含氮化合物。这种可消耗润滑油的含硫量约为250ppm。
美国专利5955403公开了一种不含硫的润滑油组合物，它含有大部分的合成润滑基油和少部分的三(烷基苯基)磷酸酯或二(烷基苯基)磷酸抗磨剂、胺抗氧化剂、取代的琥珀酰胺防锈剂和甲苯基三唑。被混合到油中的三(烷基苯基)磷酸酯抗磨剂的量在约0.1到2.0重量％的范围内，胺抗氧化剂的量在约0.1到5重量％的范围内。琥珀酰胺的量在约0.01到0.5重量％的范围内，而甲苯基三唑在约0.01到0.5重量％的范围内。
美国专利4392463公开了一种具有含有常规机油、用于润滑发动机遭受过度磨损的部位、气阀机构包括凸轮轴、阀提升器、摇臂、阀杆等的第一润滑系统和利用柴油来润滑发动机-曲轴其他部分和相关部件的其余部分、活塞、连杆等的第二润滑系统的柴油机。通过暴露于被尾气吹过的曲轴箱，用于润滑曲轴的柴油吸收了其中所含的污染物和杂质并将这些杂质通过燃料系统循环以备燃烧并排出。通过用新鲜的润滑油不断润滑，在这些特定部位上的磨损减少了。参考文献指出频繁的润滑油更换已经被消除，因为柴油/润滑剂被连续更换并通过燃料系统循环。由于机油和第一润滑系统没有被暴露到被尾气吹过的曲轴箱，它的使用寿命得到延长了，因而减少了所要求的油更换的频率。
发明概述
本发明提供适于润滑内燃机的配方以及方法，包括：
适用于内燃机的低硫、低磷、低灰分可消耗组合物，含有：
(a)润滑粘度的油，和
(b)基于不含稀释剂的TBN至少为80的琥珀酰胺分散剂，其量足以提供至少8TBN到(a)和(b)的混合物中；
其中上述的(a)和(b)的混合物的锌的含量为0到0.07重量％，硫酸化灰分百分值最高0.2，磷含量为50到800ppm以及硫含量最高0.4重量％；
另外含有(c)硫含量为0到50ppm的柴油。
本发明另外提供润滑内燃机的方法，包括：
(i)供给润滑剂到上述发动机，所述润滑剂含有(a)润滑粘度的油和(b)基于不含稀释剂的TBN至少为80的琥珀酰胺分散剂，其量足以提供至少8TBN到润滑剂中；
其中上述润滑剂锌含量为0到0.07重量％，硫酸化灰分百分值最高0.1，磷含量为50到800ppm以及硫含量最高0.4重量％；
(ii)移走一部分(i)的润滑剂；
(iii)将(ii)的移走的部分和大量的硫含量为0到50ppm的柴油合并；
(iv)将(iii)的合并的部分供给到上述发动机的燃烧室中，在那里，上述的合并的部分被消耗。
本发明的详细说明
下面通过非限制性例子，对各种优选的特征和实现方案进行说明。
本发明提供了如上所述的组合物。在一个实现方案中，组合物的总硫量低于0.4重量％，在另一个实现方案中低于0.3重量％，在又另一个实现方案中为0.2重量％或更低以及在又另一个实现方案中为0.1重量％或更低。在本发明的组合物中，硫的主源通常是从常规稀释油得到的。一般总硫量在0.01到0.1或0.4重量％的范围内。
通常组合物的总磷量小于或等于800ppm，在另一种情况等于或小于500ppm，在又另一种情况等于或小于300ppm，在又另一种情况等于或小于200ppm，在又另一种情况等于或小于100ppm以及在又另一种情况等于或小于50ppm。对于含磷量，通常范围在100到800ppm。
通常，根据ASTM D-874所确定的组合物的总硫酸化灰分量低于0.2重量％，在一个实现方案中，等于或低于0.1重量％，在一个实现方案中等于或小于0.07重量％，在又另外一个实现方案中等于或小于0.04重量％，在又另外一个实现方案中等于或小于0.03重量％和在又另外一个实现方案中等于或小于0.05重量％。总硫酸化灰分量的典型范围在0.05到0.2重量％，的组合物。
润滑剂组合物的总锌量在0到0.07重量％，在另一个实现方案中，为0.01到0.05重量％。
此外，前面所提及的润滑剂组合物是可消耗润滑剂，其中组合物被直接供给到或与燃料预混然后被供给到内燃机，其中组合物不会损害或破坏内燃机或后处理装置。另外，可消耗润滑剂可以帮助清洁内燃润滑剂的燃烧室和活塞区域。
润滑油；粘度
低硫、低磷、低灰份可消耗润滑油组合物含有一般以主要量存在的一种或多种基油(也就是，量大于约50重量％)。通常基油存在的量大于约60％，或大于约70％，或大于约80重量％的润滑油组合物。基油硫含量通常小于0.2重量％。
低硫、低磷、低灰份可消耗润滑油组合物在100℃的粘度最高约16.3mm2/s(cSt)，在一个实现方案中，在100℃的粘度为5到16.3mm2/s(cSt)，而在一个实现方案中，在100℃的粘度为6到13mm2/s(cSt)。在一个实现方案中，润滑油组合物具有下列的SAE粘度等级：OW、OW-20、0W-30、0W-40、0W-50、OW-60、5W、5W-20、5W-30、5W-40、5W-50、5W-6O、10W、1OW-20、10W-30、10W-40或10W-50。
根据ASTM D4683中的程序来测量，低硫、低磷、低灰份润滑油组合物在150℃可具有最高4mm2/s(cSt)的高温/高剪切粘度，在一个实现方案中最高3.7mm2/s(cSt)，在一个实现方案中最高2到4mm2/s(cSt)，在一个实现方案中最高2.2到3.7mm2/s(cSt)，在一个实现方案中最高2.7到3.5mm2/s(cSt)。
用于低硫、低磷、低灰分润滑剂组合物的基油可以是天然油、合成油或其混合物，条件是这样的油的硫含量不超过本发明的低硫、低磷、低灰分润滑油组合物所限定的上述提及的硫含量。可用的天然油包括动物油和植物油(举例来说，蓖麻油，猪油)以及矿物润滑油如液态石油和溶剂处理过的或酸处理过的石蜡族、环烷族或石蜡族-环烷族混合型的矿物润滑油。也可以使用从煤或页岩得到的油。合成润滑油包括烃油如聚合或共聚的烯烃(例如，聚丁烯、聚丙烯、丙烯异丁烯共聚物等)；聚(1-己烯)，聚(1-辛烯)，聚(1-癸烯)等及其混合物；烷基苯(例如十二烷基苯，十四烷基苯、二壬基苯，二(2-乙基己基)苯等)；聚苯(例如联苯、三联苯、烷基化聚苯等)；烷基化二苯基醚及其衍生物、类似物和同系物等。
端羟基已经被诸如酯化作用或醚化作用改性过的烯化氧聚合物和共聚物和其衍生物构成可以使用的另一类已知的合成润滑油。其例子是通过环氧乙烷或环氧丙烷、这些聚氧化烯聚合物的烷基和芳基醚(例如平均分子量约为1000的甲基-聚异亚丙基二醇醚，平均分子量约为500-1000的聚乙二醇的二苯基醚，或平均分子量约为1000-1500的聚丙二醇二乙醚)或其单羧酸或多所酸酯，例如四甘醇的醋酸酯、混合C3-8脂肪酸酯或羧酸二酯的聚合所制得的油。
另一类可用的合成润滑油包括二羧酸(例如，邻苯二甲酸、琥珀酸、烷基琥珀酸、烯基琥珀酸、马来酸、壬二酸、辛二酸、癸二酸、富马酸、己二酸或亚油酸二聚物)与各种醇(例如，丁醇、己醇、十二醇、2-乙基己醇、乙二醇、二甘醇单醚或丙二醇)的酯类。这些酯的具体例子包括己二酸二丁酯、癸二酸二(2-乙基己)酯、富马酸二正己酯、癸二酸二辛酯、壬二酸二异辛酯、壬二酸二异癸酯、邻苯二甲酸二辛酯、邻苯二甲酸二癸酯、癸二酸二(二十烷基)酯、亚油酸二聚物的2-乙基己基二酯，以及由1摩尔癸二酸与2摩尔的四甘醇和2摩尔的2-乙基己酸所形成的复合酯。
可用作合成油的酯也包括那些从C5到C12的单羧酸和多元醇和多元醇醚如新戊二醇、三羟甲基丙烷、季戊四醇、二季戊四醇或三季戊四醇所得到的酯。
油可以是聚-α-烯烃(PAO)。一般PAO得自于有4到30，或从4到20，或从6到16个碳原子的单体。有用的PAO例子包括源自于辛烯、癸烯或其混合物的那些。这些PAO在100℃的粘度从2到15，或从3到12，或从4到8mm2/s(cSt)。有用的PAO例子包括在100℃的粘度为4mm2/s(cSt)的聚-α-烯烃，在100℃的粘度为6mm2/s(cSt)的聚-α-烯烃，及其混合物。可以使用矿物油与一种或多种前述PAO的混合物。
未精炼，精炼和再精炼油，无论是上面所公开的天然油还是合成油(以及两种或多种任意这些的混合物)可被用于本发明的润滑剂中。未精炼油是从天然或合成来源直接获得且没有经过进一步的提纯处理的那些。例如，直接从干馏操作所获得的页岩油，从初级蒸馏所获得的石油或直接从酯化工艺所获得的酯油，未经过进一步处理就使用，就是未精炼油。精炼油类似于未精炼油，但是已经在一个或多个提纯步骤进行进一步处理以提高一种或多种特性。许多这样的提纯技术对本领域技术人员来说是已知的，例如溶剂萃取，次级蒸馏，酸或碱提取，过滤，渗滤等。通过将类似于那些被用来获得精炼油的工艺(它们已经正在被使用中)应用到精炼油上来获得再精炼油。这样的再精炼油同样也是以回收或再处理油而得名，并且它们经常通过旨在除去失效的添加剂和油分解产物的技术来进行另外的处理。
此外，已知通过蜡(例如，软蜡或费-托合成蜡)的加氢异构制得的油也可以使用。
琥珀酰胺分散剂
本发明的分散剂通常是源自于N-取代的长链烯基琥珀酰胺。本发明利用的是具有高总碱值的琥珀酰胺分散剂。一般具有高TBNJ数的分散剂氮对羰基之比至少约为1.4，在一个实现方案中至少约为1.6，在一个实现方案中为1.8或更大，在另一个实现方案中为2.0或更大。在摩尔的基础上来计算氮对羰基之比，即氮官能度(例如胺氮)的摩尔数对羰基(例如，-C(O)O-)官能度的摩尔数之比。在一个实现方案中，TBN值为60，在另一个实现方案中为80，在一个实现方案中为90到100，在又另一个实现方案中为100到110或120。
在润滑剂领域中琥珀酰胺分散剂是众所周知的，主要包括有时被称作“无灰”的分散剂，因为(混入润滑剂组合物之前)它们不含形成灰的金属而且当被加到润滑剂时，它们一般也不会贡献任何灰份形成金属。琥珀酰胺分散剂是烃基取代的琥珀酰化剂与有机羟基化合物或，优选地，含有至少一个连接到氮原子的氢的胺，或上述羟基化合物和胺的混合物，的反应产物。术语“琥珀酰化剂”指的是烃取代的琥珀酸或产生琥珀酸的化合物(该术语也包括酸本身)。这样的物质通常包括烃取代的琥珀酸、酸酐、酯(包括半酯)和卤化物。
琥珀酸基分散剂有各种化学结构，包括如以下的典型结构：
Figure A20058003665100111
在上面的结构中，每一个R1各自是烃基，可连接到多琥珀酰胺基上，通常是数均分子量为500或700到10000的聚烯烃衍生的基团。一般烃基是烷基，经常是分子量为500或700到5000，优选1500或2000到5000的聚异乙烯基。或者表述为，R1基可含40到500个碳原子并优选至少50，例如，50到300个碳原子，优选是脂肪碳原子。R2是亚烷基，常常是亚乙基(C2H4)。这样的分子是通常从亚烷基酰化剂与多胺的反应得到的，除了如上所示的简单亚酰胺结构之外，两个部分之间的各种连接都是可能的，包括各种酰胺和季铵盐。在美国专利4234435和6165235中对琥珀酰胺分散剂有更充分的叙述。
形成取代基的聚烯烃通常是2到16个碳原子，常常是2到6个碳原子的可聚合烯单体的均聚物和共聚物。
得到聚烯烃的烯单体衍生自可聚合的烯单体，其特征是存在一个或多个烯不饱和基团(也就是，＞C＝C＜)；也就是，它们是单烯单体如乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和1-辛烯或多烯单体(通常是二烯单体)如1，3-丁二烯和异戊二烯。这些烯单体一般是可聚合端烯烃；也就是，其特征是在它们的结构中存在＞C＝CH2基团。在聚烯烃中可含有相对小量的非烃取代基，条件是这些取代基对形成取代的琥珀酰化剂基本上没有妨碍。
每个R1基团可含有一个或多个活性基团，例如，琥珀酸基，因而用例如下面的结构来表示(在与胺反应之前)：
Figure A20058003665100121
其中y代表接到R1上的这类琥珀酸基的数目。在一类分散剂中，y＝1。在另一类分散剂中，y大于1，在一个实现方案中大于1.3或大于1.4；在另一个实现方案中y等于或大于1.5。在一个实现方案中y为1.4到3.5，例如1.5到3.5或1.5到2.5。因为不同具体的R1链可与不同数量的琥珀酸基反应，y的小数值当然可以上升。
与琥珀酰化剂反应以形成羧酸分散剂组合物的胺可以是一元胺或多胺。在任一情形中它们可用R4R5NH式来描述，其中R4和R5独自是氢，烃，氨基取代的烃，羟基取代的烃，烷氧基取代的烃，氨基，氨基甲酰基，硫代氨基甲酰基，脒基，或酰基亚胺基(acylimidoyl)，前提是R4和R5中不超过一个是氢。因此，在所有的情形中，它们可被描述成在它们的结构中存在至少一个H-N＜基团。所以，它们有至少一个伯氨基(即H2N-)或仲氨基(即H-N＜)。一元胺例子包括乙胺、二乙胺、正丁胺、二正丁胺、烯丙胺、异丁胺、可可胺(cocoamine)、硬脂胺、月桂胺、甲基月桂胺、油胺、N-甲基-辛胺、十二烷胺和十八烷胺。
形成分散剂的多胺主要包括大部分符合下式的亚烷基胺
Figure A20058003665100122
其中，t通常是小于10的整数，A是氢或一般有最高30个碳原子的烃基，亚烷基一般是含有小于8个碳原子的亚烷基。亚烷基胺主要包括亚乙基胺、亚己基胺、亚庚基胺、亚辛基胺、其他多亚甲基胺。其具体例子有：乙二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、丙二胺、癸二胺、辛二胺、二(亚庚基)三胺、三亚丙基四胺、四亚乙基五胺、三亚甲基二胺、五亚乙基六胺、二(三亚甲基)三胺。同样也可以使用通过两个或多个上述亚烷基胺缩和所得到的高级同系物。四亚乙基五胺尤其有用。
亚乙基胺，也被称作多亚乙基多胺，尤其有用。在Encyclopedia ofChemical Technology，Kirk and Othmer，Vol.5，pp.898-905，IntersciencePulishers，New York(1950)的“Ethylene Amines”标题下有些详细叙述。
羟基烷基取代的亚烷基胺，即有一个或多个羟基取代在氮原子上的亚烷基胺同样有用。这样胺的例子包括N-(2-羟基乙基)乙二胺、N，N’-二(2-羟基乙基)乙二胺、1-(2-羟基乙基)哌嗪、单羟基丙基哌嗪、二-羟基丙基取代的四亚乙基五胺、N-(3-羟基丙基)-四-亚甲基-二胺和2-十七烷基-1-(2-羟基乙基)-咪唑啉。
高级同系物，如通过上面列举的亚烷基胺或羟基烷基取代的亚烷基胺经过氨基或通过羟基的缩合所获得的，同样也可以使用。通过至少一种羟基化合物与至少一种含有至少一个伯或仲氨基的多胺反应物的缩合反应，可以形成缩合多胺，它们在美国专利5230714(Steckel)中有叙述。
琥珀酰胺分散剂被这样称呼是因为它一般含有大量以酰亚胺官能团形式的氮，尽管它可以是胺盐、酰胺、咪唑啉以及其混合物的形式。为了制出琥珀酰胺分散剂，在升高的温度下，一般在80℃到混合物或产品的分解点、典型为100℃到300℃的温度范围内，在任选的普通液体、基本为惰性的有机液态溶剂/稀释剂的存在下，将一种或多种产生琥珀酸的化合物和一种或多种胺加热，通常伴随有水的去除。
通常以能够提供每当量产生酸的化合物至少半当量的胺(或羟基化合物，根据具体情况而定)的量，让提供琥珀酰化剂和胺(或有机羟基化合物，或其混合物)进行反应。一般，胺存在的最大量约为每当量琥珀酰化剂2摩尔胺。为了本发明的目的，胺的当量是对应于胺的总重除以存在氮原子的总数所得到的量。产生琥珀酸的化合物的当量数将随着其中存在的琥珀基的数目而变化，一般酰化试剂中每个琥珀基两当量酰化试剂。制备本发明琥珀酰胺分散剂的程序更详细的内容和例子见美国专利3172892、3219666、3272746、4234435、6440905和6165235。
分散剂可以是硼酸处理过的(borated)物质。硼酸处理过的分散剂是众所周知的物质，可通过用硼化剂如硼酸进行处理来制备出来。典型条件包括在100到150℃的温度下将分散剂与硼酸一起进行加热。分散剂也可以与马来酸酐反应来进行处理，如WO00/26327中所述。
在一个实现方案中，完全配制的可消耗润滑剂中的琥珀酰胺分散剂的量一般为2.0到20重量％；在另一个实现方案中，4到16重量％或6到14重量％，或7到10重量％。在浓缩物中，它的浓度相应会上升到，例如，15到80重量％。
燃料
燃料可以是柴油。这些包括烃质石油馏出物燃料如由ASTM规格D396所定义的柴油。含有例如醇类、醚类和有机硝基化合物(例如，甲醇、乙醇、二乙醚、甲基乙基醚、硝基甲烷)的物质的普通液态柴油，以及从植物或矿物来源如玉米、紫花苜蓿、页岩和煤所获得的液态燃料，也在本发明的范围内。这种混合物例子包括柴油和醚。
有用的柴油是低硫柴油。一般这些柴油的90％点蒸馏温度在300℃到390℃的范围内，而在一个实现方案中330℃到350℃。这些燃料在40℃的粘度一般约在1.3到24厘沲的范围内。可将柴油划归1-D、2-D或4-D，如ASTM D975中所规定的任何等级。这些柴油可含有醇和醚。特别是被称之为超低硫柴油(ULSD)的柴油，它的硫含量为50ppm，95％蒸馏温度小于345℃，根据ASTM D2622-87中所规定的测量方法来确定。燃料的硫含量一般在0到50ppm或1到30ppm或2到15ppm的范围内。
燃料组合物可含有一或多种本领域已知的燃料添加剂，用来提高燃料的性能。这些包括防沉积剂或改性剂、染料、十六烷值改善剂、抗氧化剂如2，6-二-叔丁基-4-甲基-苯酚、腐蚀抑制剂如烷基化琥珀酸和酸酐、抑菌剂、胶质抑制剂、金属钝化剂、破乳剂、上缸润滑剂(upper cylinderlubricant)、防冻剂和无灰分散剂。
可将燃料添加剂直接加到燃料中，或在将它们添加到燃料之前，用普通液态有机稀释剂如石脑油、苯、甲苯或二甲苯将它们稀释成添加剂浓缩物。这些浓缩物一般含有10重量％到90重量％的稀释剂。
内燃机
内燃机可以是火花点火或压缩点火的发动机。这些发动机包括汽车发动机和卡车发动机，二循环发动机，航空活塞发动机，和船舶以及铁路柴油发动机。包括高速公路上、下的发动机。压缩点火发动机包括那些用于移动式和固定式发电装置的发动机。压缩点火发动机包括那些被用于城市公共汽车以及所有卡车类的发动机。压缩点火发动机可以是每循环两冲程或每循环四冲程的。压缩点火发动机包括用于移动式(包括船舶)和固定式发电装置的重型柴油发动机。这些包括每循环两冲程和每循环四冲程的柴油发动机，高速公路上、下的发动机，包括新发动机以及在用发动机，汽车，卡车，公共汽车和机车。
后处理装置
尾气后处理装置可被称作催化转换器并可以是任意的常规设计。尾气后处理装置可含有陶瓷或金属的流道，其涂有由沸石、Al2O3、SiO2、TiO2、CeO2、ZrO2、V2O5、La2O3或其两种或多种的混合物所组成的修补基面涂层(washcoat)，修补基面涂层承载选自下列的催化剂：Pt、Pd、Rh、Ir、Ru、V、Cr、Mn、Pe、Co、Ni、Cu、Zn、Ag、Ce、Ga或其两种或多种的混合物。在一个实现方案中，后处理装置是含有柴油氧化催化剂(DOC)的柴油颗粒过滤器(DPF)。DPF实质上是用来捕集从燃烧室而来的小颗粒物质的微孔过滤器，而DOC是贵金属，例如铂和钯，它们催化在柴油颗粒过滤器上的物质以减少毒物排放。
尾气循环
尾气循环(EGR)是一种直接将尾气送到吸入空气的技术。因为这些气体已经被发动机使用，它们的氧水平更低。通过降低吸入空气的氧水平，就有更少的氧可以获得从而形成氮氧化物。在燃烧过程中，在吸入空气中的尾气也可以吸收更多的能量，这将降低汽缸气温度的峰值并可帮助降低NOx的水平(NOx的形成需要高温)。
杂项
可以使用抗氧化剂(也就是，氧化抑制剂)，它含有受阻酚抗氧化剂如2，6-二-叔丁基苯酚，和受阻酚的酯，如由下式所代表的类型：
Figure A20058003665100161
以及，在具体的实现方案中，
Figure A20058003665100162
其中，R3是含有2到10个碳原子的直链或支化烷基，在一个实现方案中含有2到4，而在另一个实现方案中含有4个碳原子。在一个实现方案中，R3是正丁基。在另一个实现方案中，R3可以是8个碳原子，如从Ciba得到的Irganox L-135TM。这些抗氧化剂的制备在美国专利6559105中有叙述到。
另外的抗氧化剂可含有芳香仲胺抗氧化剂如二烷基(举例来说二壬基)二苯基胺，硫化苯酚(sulfurized ptienolic)抗氧化剂，油溶性铜化合物，含磷抗氧化剂，钼化合物如二硫代氨基甲酸钼，有机硫化物，二硫化物和多硫化物(例如丁二烯和丙烯酸丁酯的硫化Diels Alder加合物)。在美国专利6251840中可以找到详细的抗氧化剂列表。
与本发明相关使用的EP/抗磨剂一般是式(R1X)(R2X)P(X)nX1nR3的含磷酯形式或其胺盐。这里，每一个X独自是氧原子或硫原子，n是0或1，m是0或1，ni-i-n是1或2，R1、R2和R3是氢或烃基。至少R1、R2和R3之一是烃基，而在一个实现方案中至少一个是氢。因而这种成份包括亚磷酸酯，磷酸酯以及硫代亚磷酸和硫代磷酸酯。酯可以是一，二或三烃基酯。注意，某些这些物质是以互变异构体形式存在，而所有的这种互变异构体应被包含在上式中并被包括在本发明中。例如，某些亚磷酸酯可以被写成至少两种方式，(RO)2-PH(＝O)和(RO)2-P-OH，差别仅在于氢的位置。每一种这些结构都将被囊括在本发明中。
在每一个上式(对于磷化合物)，R1、R2和R3中碳原子总数应足以使化合物可可溶于介质中。一般，R1、R2和R3中的碳原子总数至少为8，而在一个实现方案中至少为12，而在一个实现方案中至少为16。对所要求的R1、R2和R3中的碳原子总数没有限制，但实践中，上限是400或500个碳原子。在一个实现方案中，上式中的R1、R2和R3独自是优选有1到100个碳原子，或1到50个碳原子，或1到30个碳原子的烃基。R1、R2和R3可以是一样的，尽管它们可以不一样。有用的R1、R2和R3的例子包括氢、正丁基、异丁基、戊基、异辛基、癸基、十二烷基、油基、C18烷基、二十烷基、2-戊烯基、十二烯基、苯基、萘基、烷基苯基、烷基萘基、苯基烷基、萘基烷基、烷基苯基烷基和烷基萘基烷基。
在一个实现方案中，上式中至少两个X原子是氧，因此结构式变成(R1O)(R2O)P(X)nXmR3。在一个实现方案中，R1、R2和R3全部是芳基而所有的X是O。
R1和R2可含有从市售醇类衍生得到的烃基混合物。一些优选的单羟基醇和醇混合物例子包括由Continental Oil Corporation出售的AlfolTM醇类。例如，AlfolTM 810，是基本上由有8到10个碳原子的直链伯醇所组成的混合物。另一种市售的醇混合物是AdolTM 60，它含有约75重量％的直链C22伯醇，约15％的C20伯醇，和约8％的C18和C24醇。AdolTM醇由Ashland Chemical销售。
各种从自然界存在的甘油三酸酯衍生得到的且链长在C8到C18的一羟基脂肪醇的混合物可从Procter & Gamble Company获得。另一组市售的混合物包括从Shell Chemical Co.所获得的NeodolTM产品。可以使用的其他醇是更低分子量醇类如甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、戊醇、己醇、庚醇、辛醇(包括2-乙基己醇)、壬醇、癸醇及其混合物。
用于本发明的亚磷酸氢二烃基酯，例如亚磷酸氢二丁酯，可以通过本领域众所周知的工艺来制备，而许多这类亚磷酸盐有市售。
在一个实现方案中，含磷的试剂是磷酸烃基酯。在另一个实现方案中，磷酸烃基酯可以是硫代磷酸烃基酯。在又另一个实现方案中，磷化合物可以是含磷的酰胺，例如二硫代磷酸与丙烯酰胺或亚甲基二丙烯酰胺的反应产物。
含磷物质的例子有亚磷酸酯和磷酸酯如亚磷酸二丁酯、亚磷酸二苯酯、亚磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯和硫代磷酸三苯酯。
含磷酯或胺盐的存在的量一般足以提供0.05重量％的磷给组合物，在一个实现方案中为0.002到0.01重量％的磷而在另一个实现方案中为0.005到0.05重量％的磷。0.05重量％的磷包一般相当于完成的流体配方的0.5重量％含磷酯的水平。
在本发明中，腐蚀抑制剂的任务是优选地吸附到金属表面上以提供保护膜，或以中和腐蚀性的酸。这些的例子包括，但不限于，从环氧乙烷和环氧丙烷共聚物得到的聚醚，乙氧基化物，亚烷基琥珀酸半酯酸，二硫代磷酸锌，苯酚金属盐，碱金属(basic metal)磺酸盐、脂肪酸和胺的盐。
消泡剂可被用来减少或防止稳定泡沫的形成，并包括硅酮和有机聚合物。这些和其他消泡剂组合物的例子被描述于“Foam Control Agent”，Henry T.Kerner(Noyes Data Corporation，1976)，125-162页。
可以使用倾点抑制剂来改善油基组合物的低温性能。见，例如，“Lubricant Additive”，CV.Smalheer and R.Kennedy Smith(Lezius HilesCo.publishers，Cleveland，Ohio，1967)的第8页。可用的倾点抑制剂例子包括聚甲基丙烯酸酯、分散体-聚甲基丙烯酸酯、聚丙烯酸酯、聚丙烯酰胺、卤化石蜡和芳香化合物的缩合产物、乙烯羧酸乙烯酯共聚物以及富马酸二烷酯、脂肪酸的乙烯酯和烷基乙烯基醚的三聚物。倾点抑制剂在美国专利2387501，2015748，2655479，1815022，2191498，2666746，2721877，2721878和3250715中有叙述。
另一类倾点抑制剂是马来酸酐和苯乙烯的酯化聚合物。这些倾点抑制剂是苯乙烯和马来酸酐在自由基引发剂存在的情况下进行共聚所获得的酯，其后用C4-18醇的混合物酯化共聚物也被用作粘度调节添加剂。一般苯乙烯酯被认为是优质的多功能粘度调节剂。除了它们的粘度调节特性之外，苯乙烯酯也是倾点抑制剂而且当酯化在完成之前被终止，留下一些未反应的酸酐或羧酸基时就会展现出分散特性。然后通过与伯胺反应，这些羧酸根可被转变成酰亚胺。
在实践中本发明的组合物通过以使得发动机在运行期间润滑剂可以被输送到发动机要害部位从而润滑了发动机的方式供给润滑剂到内燃机(例如固定式气驱动内燃机或重型柴油机)被用作润滑剂。被用于发动机中的本发明的一部分收集到机油箱里，并被和油一起被泵送到燃料系统里，在那里它和燃料合并然后被发动机消耗。将本发明引入到燃料中可以发生在一个或多个燃料箱，燃料回油管，燃料喷射器，吸入歧管，曲轴箱主动通风系统，尾气循环系统，吸入和/或排出气门导管，或发动机的吸气系统。在发动机运行期间，从发动机中移走使用过的油并用新油替换它的顺序可以连续或间歇进行。可以通过加入相当的量的本发明的润滑剂到发动机中来补充被发动机所消耗的本发明润滑剂的量。
在此所用到的术语“烃取代基”或“烃基”，使用的是它的通常含义，这对本领域技术人员来说是众所周知的。具体地说，它指的是碳原子直接连到分子的其余部分并且烃特性占优的基团，烃基的例子包括：烃取代基，也就是，脂肪族(例如烷基或亚烷基)的、脂环族(例如，环烷基，环烯基)的取代基，和芳香族、脂肪族和脂环族取代的芳香取代基，以及其中环完全贯穿分子另一部分的环取代基(例如两个取代基一起构成环)；取代的烃取代基，也就是，在本发明的上下文中，含有没有改变烃取代基的占优的烃类性质的非烃基团(例如，卤素(尤其是氯和氟)，羟基、烷氧基、巯基、alkylαiercapto、硝基、亚硝基和硫氧基)的取代基；杂原子取代基，也就是，在本发明的上下文中，在若非如此由碳原子所组成的环或链中含有其他原子，同时具有占优的烃类性质。杂环原子包括硫、氧、氮，并包括取代基如吡啶基、呋喃基、噻吩基和咪唑基。通常在烃基中每10个碳原子存在不超过两个，优选不超过一个非烃取代基；经常在烃基中不含非烃取代基。
已经知道，在最终的配方中，上述的一些物质会相互作用，因此最终配方的成分科与那些最初被添加的成分不一样，例如金属离子(例如去垢剂的)可以迁移到其他酸或其他分子的阴离子位点。因而形成的产品，包括凭借利用本发明组合物的预计用途而形成的产品，可能不容易简单地叙述。不过，所有这样改变和反应产物均被包括在本发明的范围内；本发明包含通过上述成分的混合所制得的组合物。
实施例
实施例1(发明)和实施例2(对比)(见表1中的配方)在改装CaterpillarTMIP试验装置上进行测试。测试持续时间是288小时，测试发动机是在下面的条件下运行的：转速1800rpm，功率50kW，扭矩263Nm，冷却剂出90℃，油130℃和空气进入60℃。测试结果可在表2中找到。
                    表1：配方
  实施例1(发明)   实施例2(对比)
  成份(基于无油)   重量％   成份(基于无油)   重量％
  基油：聚α烯烃   85.29   矿物油
  分散剂：聚异丁烯(数均分子量(Mn)约为1000)与四亚乙基五胺的缩合产物衍生而来的琥珀酰亚胺，从羰基对氮的比例约为0.6   7.8
  倾点抑制剂   0.3
  胺抗氧化剂   0.7
  磷抗磨剂   0.3
  苯酚抗氧化剂   0.3
  聚醚腐蚀抑制剂   0.02
  酯共聚物消泡剂   0.09
  化学分析
  钙(％)   ～0   0.291
  磷(％)   0.01   0.120
  硫(％)   0.03   0.440
  锌(％)   ～0   0.135
  硫酸化灰分(％)   ＜0.1   1.2
                        表2
  测试结果  实施例1(发明)  实施例2(对比)
  上活塞沉积(值大于40为失败)   通过(21.75)   失败(48)
  耐磨金属(ppm Fe)   31   89
  油消耗(克/小时)   4.8   7.6
  颗粒物质减少(克)   0.0027   0.0038
结果说明了本发明的润滑剂组合物的优点，包括提供能减少沉积的形成，减少发动机中的磨损，降低油耗和减少颗粒物质的形成的可消耗润滑剂。
上面所参考的每一个文献被合并在此作为参考。除了在实施例中，或另外明确指出之外，在本说明书中明确说明的物质的量，反应条件，分子量，碳原子的数目等所有的数量应被理解为可以通过“大约”来修饰。除非另外指出，在此所指的每种化学品和组合物应被解释为商品级物质，它可能含有异构体、副产物、衍生物和一般可以理解将存在于商品级中的其他的这样的物质。然而，每一种化学品组分的量不将任何溶剂或稀释剂油(除非另外指出，它们通常会存在于工业物质中)计算在内。可以理解的是，在此所提出的较大量和较小量，范围和比值极限可以单独被组合。类似地，对于发明的每种元素的量和范围可以和对于任意其它元素的范围和量一起使用。如在此所使用的，表述“基本上是由......组成”允许混入不会实质影响所研究的组合物的基本和新颖特性的物质。

Claims (17)

1.适用于内燃机的低硫、低磷、低灰分可消耗组合物，含有：
(a)润滑粘度的油，和
(b)基于不含稀释剂的TBN至少为80的琥珀酰亚胺分散剂，其量足以提供至少8TBN到(a)和(b)的混合物中；
其中所述(a)和(b)的混合物中，锌的含量为0到约0.05重量％，硫酸化灰分百分值最高为约0.2，磷含量为约50到约800ppm，硫含量最高为约0.4重量％；
另外含有(c)硫含量为0到约50ppm的柴油
2.权利要求1的组合物，其中所述琥珀酰亚胺分散剂是其中聚异丁烯基团的数均分子量为约500到约2000的聚异丁烯琥珀酸酐与有约4到约6个氮原子的聚亚乙基胺缩合的产物。
3.权利要求2的组合物，其中所述分散剂的氮：羰基之比为至少1.6。
4.权利要求2的组合物，其中所述琥珀酰亚胺分散剂的量为(a)和(b)的混合物的约1到15重量％。
5.权利要求1的组合物，另外含有至少一种抗氧化剂。
6.权利要求1的组合物，另外含有抗磨剂。
7.权利要求6的组合物，其中抗磨剂是磷酸酯或亚磷酸酯。
8.权利要求1的组合物，另外含有腐蚀抑制剂。
9.权利要求1的组合物，另外含有倾点抑制剂。
10.权利要求9的组合物，其中倾点抑制剂是马来酸酐与苯乙烯的酯化聚合物。
11.权利要求1的组合物，另外含有消泡剂。
12.权利要求1的组合物，其中有润滑粘度的油含有低于0.01重量％的硫。
13.内燃机的运行方法，包括：
(i)供给润滑剂到所述发动机，所述润滑剂含有(a)润滑粘度的油和(b)基于不含稀释剂的TBN至少为80的琥珀酰亚胺分散剂，其量足以提供至少8TBN到润滑剂；
其中所述润滑剂的锌含量为0到约0.05重量％，硫酸化灰分百分值最高约0.2，磷含量为约50到约800ppm，硫含量最高为约0.4重量％；
(ii)移走一部分(i)的润滑剂；
(iii)将(ii)的移走的部分和大量的硫含量为0到约50ppm的柴油合并；
(iv)将(iii)的合并的部分供给到所述发动机的燃烧室中，在那里，所述合并部分被消耗掉。
14.权利要求13的方法，其中在所述发动机运行过程中消耗掉部分润滑剂，额外的量润滑剂被加入到所述发动机中以替代所述被消耗掉的润滑剂。
15.权利要求13的方法，其中内燃机装有尾气循环。
16.权利要求13的方法，其中内燃机是重型柴油机。
17.权利要求16的方法，其中重型柴油机进一步包括尾气后处理装置。
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