CN100550479C - 一种锌镍液流电池 - Google Patents
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Abstract
一种锌镍液流电池，由电池单体多节串联成的电堆、电解液、储罐、液泵及管道组成，其中电池单体由镍电极正极、沉积锌的负极集流体和电解液构成，其中电解液为含锌的碱性溶液，两节电池单体之间以双极板串连在一起。在充放电过程中，电解液在液泵推动下通过管道在储罐和电堆之间不断流动。充电时锌从电解液中沉积到负极集流体上成为负极活性物质，放电时锌从负极集流体上溶解到电解液中。该液流电池具有制造工艺简单、成本低、循环寿命高等优点。
Description
技术领域
本发明涉及新型电池的组合原理和制备方法，特别涉及到一种锌镍液流电池的原理和制备，属于化工领域，可广泛应用于电子工业、交通运输、电力、矿冶等领域。
背景技术
已有的碱性锌镍二次电池具有比能量高(55～85Wh/kg)，比功率大(可超过200W/kg)，开路电压高(1.75V)，工作温度范围宽广(-20～60℃)，可大电流充电的特点，并且原材料丰富、成本低，不会对环境造成污染，兼有锌银电极中锌负极高容量和镉镍电池中镍正极长寿命的优越性能，所以作为动力电源具有广泛的应用前景。在碱性电池中为防止储存期间锌负极的自放电，电解液常用氧化锌饱和，但锌电极仍然是电池循环使用寿命较短的主要原因，表现在以下4个方面：
1、锌电极的形变
在传统锌镍电池中锌电极由氧化锌(金属锌粉)、添加剂和聚四氟乙烯乳液滚制而成(70％孔率)，放电时，锌电极生成氧化锌、氢氧化锌，这些产物大量溶解于强碱电解液中，而锌酸盐密度较大，趋于下沉；随着充放电循环的进行，电极上部消耗由于活性物质的流失而变薄；大量锌沉积于电极下部，活性物质变厚变硬，这导致电极变形，电极变形减少有效面积，降低放电速率，减少了电池容量。
2、锌枝晶
碱性锌电极在充放电时会产生树枝状结晶——锌枝晶，造成电池短路或使活性物质从电极上脱落，从而导致电池循环寿命缩短。而造成锌枝晶形成的主要原因是物质传递的影响或者说浓差极化的影响。在充电时，由于产物的溶解性，大部分的锌酸盐不沉积在多孔的锌电极，而沉积在电解液的周围和隔膜中，静止的电解液使得锌电极的传质过程产生了困难，造成电极的外部表面和某些点上形成枝状沉积物。
3、镍电极的膨胀和毒化
镍电极的膨胀是指镍电极在充放电的过程中晶形变化，使电极发生膨胀。镍电极的毒化是指在电池的循环过程中，放电时，饱和的锌酸盐沉淀为氧化锌，充电时氧化锌溶解。由于氧化锌的过饱和作用和陈化作用，导致镍电极微孔中生成难溶的氧化锌阻塞液相传质通道，导致电池失效。
4、锌电极的钝化
锌镍电池在大电流密度下工作时，锌负极会发生钝化现象，从而失去电化学活性，限制了电池的性能。
在浓碱液中，锌的阳极溶解产物为可溶性锌酸盐：
Zn+4OH-＝Zn(OH)4 2-+2e-
当溶液为锌酸盐所饱和或OH-离子浓度减小时，锌的阳极产物为Zn(OH)2或ZnO：
Zn+2OH-＝Zn(OH)2+2e-或Zn+2OH-＝ZnO+H2O+2e-
研究发现，对于整体锌电极，只有在很小的电流密度下工作时，才能按上两式进行。电流密度增大时，极化加剧，如果电流密度超过临界值时，电极电势向正方向突变，锌的阳极氧化过程受到很大的阻滞，电池不能继续工作。这种现象称为阳极钝化现象。
锌电极钝化主要原因是因为锌电极阳极溶解时，电极表面附近溶液中的锌酸盐浓度逐渐增大，当锌酸盐达到饱和后，开始在电极表面生成ZnO和Zn(OH)2固态沉积物，因而减小了电极的有效面积，使真实电流密度增大，极化加剧，电极电势迅速向正方向移动。当达到生成吸附ZnO的电势时，则锌电极表面生成致密的ZnO吸附层，因此，大大提高了锌的阳极溶解过程的活化能，致使锌的阳极过程受到很大阻滞而进入钝态。对于电极表面的物质传递，由于Zn(OH)4 2-的扩散系数比OH-离子的扩散系数小一个数量级，因此钝化过程主要受Zn(OH)4 2-离子扩散控制。因此，凡是提高电极表面附近电解液中锌酸盐的扩散，降低其过饱和的因素，都将降低锌电极的钝化，故此可以提高液体的流动速度来消除阳极钝化。
液流蓄电池又称液流氧化还原电池，可简称液流蓄电站或液流电池，是1974年Thaller，L.H.(NASA Lewis Research Center，Cleveland，US)提出的一种电化学储能概念。液流蓄电池的核心是进行氧化-还原反应、实现充、放电过程的活性物质存在于电解液中，单电池或半电池电极只是作为发生反应的场所，而不是活性物质储存的地点。由于活性物质储存在电解液中，液流电池具有功率与容量分离、寿命长等优点。如全钒液流电池(US006764789)，正极反应是V5+和V4+之间的氧化还原，负极反应是V2+和V3+之间的氧化还原，正负电极的活性物质均溶解在溶液中，正负极的氧化还原反应发生在惰性集流体上(如碳毡)。正极电解液(包含V5+和V4+的溶液)与负极电解液(包含V2+和V3+的溶液)分别储存，电池单体的正负电极之间用离子交换膜分隔，以避免正负区的电解液在电池内混合。离子交换膜价格昂贵，性能稳定性不高，因而离子交换膜不仅是全钒、铬铁等液流电池的性能决定因素，也是这些电池体系成本决定因素之一。
发明内容
本发明提出一种锌镍液流电池，综合锌镍电池和液流电池的优点，将负极活性物质锌以锌盐溶液的形式储存在电解液中，以克服锌电极大电流放电时的钝化和消除锌电极的形变及枝晶问题，同时也减少镍电极的毒化问题，提高电池的循环寿命。
本发明的目的是通过下述方式实现的：
一种锌镍液流电池，其特征在于该锌镍液流电池由电池单体(11)多节联成的电堆(1)、电解液(8)、储罐(7)、液泵(9)及管道(10)组成，其中电池单体(11)由镍电极(4)正极、沉积锌的负极集流体(3)和电解液(8)构成，负极活性物质溶解并储存在电解液(8)中；电堆(1)的串连的两节电池单体(11)之间以双极板(5)串连在一起；电解液(8)的主体存放在储罐(7)中，以管道(10)通过液泵(9)与电堆(1)连成回路；在充放电过程中，电解液(8)在液泵(9)推动下通过管线(10)在储罐(7)和电堆(1)之间不断流动。
电池单体(11)的正极镍电极(4)的活性物质主要是氧化镍、氢氧化亚镍或羟基氧化镍(NiOOH)。
电解液(8)是含可溶性锌盐的碱性电解液，该电解液中碱的主要成份是以下一种或一种以上：Ba(OH)2、NaOH、KOH、LiOH。
电池单体(11)的负极集流体(3)是碳材料、金属箔、金属板或泡沫金属。
电池单体(11)的正极与负极之间不装隔膜，也可以加装防止正极与负极短路的隔膜。
本发明的原理如图1所示。图中镍电极(4)是正极，负极仅有负极集流体(3)，电解液(8)由液泵(9)通过管线(10)循环流经电堆(1)进行充放电。充电时可溶性锌离子在负极集流体(3)上还原成金属锌，放电时生成可溶性锌的离子。电极反应如下：
负极：Zn+4OH-＝Zn(OH)4 2-+2e-
正极：2NiOOH+2H2O+2e-＝2Ni(OH)2+2OH-
本发明的锌镍液流电池在充放电过程中，电解液由液泵不断通入电池单体当中，由于电解液的流动增大了电极界面溶液中的物质传递的速度，消除了浓差极化，充电时降低产生锌枝晶的可能。即使负极产生了锌枝晶，在放电中负极的金属锌以Zn(OH)4 2-形式溶入电解液时，锌枝晶将首当其冲地溶解；放电结束时，负极的金属锌溶解完毕，负极的集流体恢复到“新鲜”的原始状态，从而能够有效地重新充电。同时，电解液始终处于均一流动状态不会分层而消除了电极形变的问题。而电解液可以是锌盐的不饱和溶液，因此在充电时不会在正极产生氧化锌，消除了正极的毒化问题。由于仅有一个电极的火星物质处于电解液中，而且锌盐在正极不反应，因而锌镍液流电池不使用离子交换膜，甚至可以不使用隔膜，正负电极直接由电解液分隔。
本发明的锌镍液流电池具有制造工艺简单、成本低、循环寿命高等优点，具有较高的能量密度和功率密度，能量利用效率高，可广泛应用于电力、交通、电子等行业。
附图说明
图1锌镍液流电池
1.锌镍液流电堆，2.正极端子，3.负极集流体，4.镍电极，5.双极板，6.负极端子，7.储罐，8.电解液，9.液泵，10.管线，11.电池单体
具体实施方式
实例1
正极制备
以导电剂羰基镍粉和粘接剂CMC(羧甲基纤维素钠)以质量比1∶1混合，用多元醇和水调成浆料，用湿式刮浆方法均匀刮涂到打孔镀镍钢带上，在立式炉中连续干燥，得到烘干的镍基板。烘干的镍基板在烧结炉中，以还原气氛下1000℃烧结10分钟，得到烧结镍基板。烧结镍基板作为阴极在含镍、镉、钴盐的微酸性水溶液中电解，电解过程中控制镍、镉、钴生成氢氧化物沉淀共同沉积在基板的微孔中，同时不会析出金属。电解基板的活性物质填充量达到要求后，经刷洗、水洗到中性，在碱性电解液中作为正极与辅助电极一起进行化成。化成后的电极板经水洗、干燥即可作为成品。烧结镍电极经适当裁切，即可作为正极用于锌镍液流电池中。
实例2
负极制备
将钢带轧制到50μm左右，用穿孔机在钢带上制出合适的孔，得到穿孔钢带，一般孔率要求在10-50％。穿孔钢带经适当裁切，即可作为负极集流体用于锌镍液流电池中，也可经镀镍后使用。
实例3
锌镍液流电池组装
将正负电极按正负相对的方式排列在合适的容器中，电极之间预留一定的间隙，间隙处设置电解液流通通道后密封成电池单体，连接电解液管道、泵和电解液储罐。电解液流动时，可以进行充电(负极沉积锌)和放电(负极的锌重新溶解到电解液中)。这样制备的锌镍液流电池，比能量和比功率均可达到全钒液流电池的水平，而循环寿命更高。
Claims (5)
1、一种锌镍液流电池，其特征在于该锌镍液流电池由多节电池单体(11)串联成的电堆(1)、电解液(8)、储罐(7)、液泵(9)及管道(10)组成，其中电池单体(11)由镍电极(4)正极、沉积锌的负极集流体(3)和电解液(8)构成，负极活性物质溶解并储存在电解液(8)中；电堆(1)的相邻的两节电池单体(11)之间以双极板(5)串连在一起；电解液(8)的主体存放在储罐(7)中，以管道(10)通过液泵(9)与电堆(1)连成回路；在充放电过程中，电解液(8)在液泵(9)推动下通过管线(10)在储罐(7)和电堆(1)之间不断流动。
2、根据权利要求1所述的锌镍液流电池，其特征在于电池单体(11)的正极镍电极(4)的活性物质主要是氧化镍、氢氧化亚镍或羟基氧化镍(NiOOH)。
3、根据权利要求1所述的锌镍液流电池，其特征在于电解液(8)是含可溶性锌盐的碱性电解液，该电解液中碱的主要成份是以下一种或一种以上：Ba(OH)2、NaOH、KOH、LiOH。
4、根据权利要求1所述的锌镍液流电池，其特征在于电池单体(11)的负极集流体(3)是碳材料、金属箔、金属板或泡沫金属。
5、根据权利要求1所述的锌镍液流电池，其特征在于电池单体(11)的正极与负极之间不装隔膜，或加装防止正极与负极短路的隔膜。
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