CH639506A5 - Strahlungsquelle und verfahren zu deren herstellung. - Google Patents

Description

Die vorliegende Erfindung schafft, anders als der genannte der oben erwähnten Tabelle des Periodischen Systems der Ele-Stand der Technik, eine Strahlungsquelle, die nach dem Patent- mente sein, wobei Gold besonders bevorzugt wird, jedoch Sil-anspruch 1 gekennzeichnet ist. 50 ber Platin, Palladium, Rhodium, Iridium aus den Edelmetal-

Das ebenfalls erfindungsgemässe Verfahren zur Herstel- len ebenfalls eingesetzt werden können, und es kann tatsäch-lung der oben definierten Strahlungsquelle ist gemäss dem lieh irgendein Metall oder eine Mischung von Metallen, die in Patentanspruch 21 definiert. den oben erwähnten Gruppen aufgeführt sind, in Abhängig-

Die Erfindung schafft verbesserte a-Strahlung-Rauchde- keit von den Anforderungen im Gebrauch, eingesetzt werden. tektor-Quellen und ein verbessertes Verfahren zum Binden des 55 Normalerweise wird es bevorzugt werden, ein Bindungsmetall radioaktiven Materials einer Strahlungsquelle an ein Substrat. zu verwenden, dessen Oxidationspotential ausreichend nahe

Das verbesserte Verfahren ermöglicht die Herstellung vie- dem Oxidationspotential des in dem erfindungsgemässen Verler abgeschlossener Strahlungsquellen auf einem Substrat der- fahren eingesetzten radioaktiven Isotops liegt, um eine geeig-art, dass jede Quelle für sich abgeschlossen bleibt und keine nete gemeinsame Abscheidungsrate von radioaktivem Isotop Freisetzung von radioaktivem Material auftritt, wenn die 60 und Bindungsmetall zu erzielen. Die Oxidationspotentiale für Quellen voneinander getrennt werden. die verschiedenen Elemente werden im Detail in der Veröf-

Die Strahlungsquellen kann eine a-, ß-, y-Neutronenquelle fentlichung von Wendell M. Latimer, Prentice-Hall, Inc., und/oder eine Strahlungsquelle von einem anderen Typ sein; «Oxidation Potentials», 2. Auflage, 1952, diskutiert. Das Bin-jedoch ist normalerweise das Verfahren der vorliegenden dungsmetall ist nach dem molaren Verhältnis die Hauptkom-

Erfindung besonders zur Herstellung von a-Strahlungsquellen bs ponente in der gemeinsam abgeschiedenen Schicht von Bin-oder y-Strahlungsquellen mit niedriger Energie vorteilhaft. dungsmetall und radioaktivem Isotop, um eine bessere Bin-

Der Begriff «Metall» ist in gleicher Weise wie in «Hackh's dung dieser radioaktiven Schicht an die Oberfläche des Sub-Chemical Dictionary», 4. Auflage, als ein elektropositives strats sicherzustellen, und es wird eine ausreichende Ratioakti-

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vität zur Erfüllung des besonderen Verwendungszwecks gewährleistet, wenn diese radioaktive Schicht eine kleinere molare Menge an radioaktivem Isotop enthält. Jedoch wird normalerweise das radioaktive Isotop in Masszahlen der Radioaktivität der Quelle anstelle des molaren Verhältnisses angegeben, da die Radioaktivität für die Verwendungszwecke die signifikante Angabe ist.

Das Bindungsmetall und das radioaktive Isotop werden vorzugsweise in einer elektrolytischen Lösung gelöst, und es ist ein Überschuss an Bindungsmetall und radioaktivem Isotop über diejenige Menge hinaus in dem Bad enthalten, welche abgeschieden werden soll, so dass die gemeinsame Abscheidung während einer ausreichenden Zeit und unter geeigneten Bedingungen zur Abscheidung einer radioaktiven Schicht durchgeführt wird, wobei die gewünschte Radioaktivität für die fertiggestellte Strahlungsquelle geschaffen wird, und der Elektrolyt noch wesentliche Mengen an Bindungsmetall und radioaktivem Isotop enthält, wenn die gemeinsame Abscheidung zur Herstellung einer Strahlungsquelle oder einer Anzahl von Strahlungsquellen beendet ist. Gewöhnlich wird, wenn eine grosse Anzahl von Strahlungsquellen gewünscht werden, ein grosses Substrat mit vielen Löchern in der Maske für den Zugang zu der leitfähigen Oberfläche des Substrats maskiert und viele im wesentlichen identische radioaktive Quellen werden gleichzeitig hergestellt.

Die elektrolytische Lösung, mit welcher das gemeinsame Plattieren und Plattieren gemäss Erfindung durchgeführt wird, ist jeweils in den spezifischen Beispielen erläutert. Das Elektroplattieren wird in manchem Detail unter Bezugnahme auf Kirk-Othmer, «Encyclopedia of Chemical Technology», Interscience, 2. Auflage, Vol. 8, 1965, Seiten 36 bis 74, diskutiert, und es wird auf diese Veröffentlichung hier ausdrücklich Bezug genommen. Es werden hier viele verschiedenartige Plat-tierungsbäder diskutiert, einschliesslich Gold-, Nickel- und andere Plattierungsbäder.

In der Veröffentlichung von Wendeil M. Latimer, «Oxida-tion Potentials», 2. Auflage, 1952, Prentice-Hall, Inc., Appendix 1, Seiten 339 bis 345, ist eine Zusammenfassung von Oxi-dations-Reduktionspotentialen in sauren Lösungen angegeben, einschliessend Gold, Americium und viele andere Elemente. Oxidations-Reduktionspotentiale in basischer Lösung sind auf den Seiten 345 bis 348 zu finden. Es wird ausdrücklich auf diese Veröffentlichung, nämlich auf «Oxidation Potentials», und insbesondere auf die Seiten 339 bis 348,

Bezug genommen, da sie sehr viel brauchbare Informationen für die Auswahlbedingungen von Plattierungsmetallen und für die Auswahl von Bindungsmetallen zur gemeinsamen Plattierung mit Radioisotopen enthält.

Nachdem die Flecke von radioaktiven Isotopen und Bindungsmetall durch die Löcher in der Maske gemeinsam abgeschieden worden sind, wird die Maske entfernt, und es kann eine schützende, nicht-radioaktive Metallschicht über alle Strahlungsquellen und das Substrat in der Umgebung der Flecke abgeschieden werden. Die Abscheidung der schützenden Metallschicht kann durch Elektroplattieren, Plasmasprühen, Spritzen und andere, dem Fachmann bekannte Verfahren, erfolgen. Es gibt Fälle, wo die radioaktive Schicht für die Verwendung in einem Schutzbehälter untergebracht ist, in welchem Fall es nicht erforderlich ist, über die radioaktive Schicht eine schützende Metallschicht anzubringen. Das Substrat mit den darauf aufgebrachten, fertiggestellten Strahlungsquellen kann dann zur Schaffung einzelner, für sich abgeschlossener Quellen, paarweise abgeschlossener Quelle, oder wie gewünscht, geschnitten werden. Für viele Verwendungszwecke wird es wünschenswert sein, Strahlungsquellen auf beiden Seiten eines Substrats auszubilden, und es können, je nach der gewünschten Verwendung, die Quellen gleiche oder verschiedenartige Radioaktivitätsstufen aufweisen. Die Strah-

Iungsquellen können in beliebiger gewünschter Form, rund, quadratisch, rechtwinklig usw. hergestellt werden.

Die folgende Tabelle enthält Beispiele einer Anzahl geeigneter radioaktiver Isotopen, Bindungsmetalle, Substrate und Metalle für die schützenden Metallüberzüge zur Herstellung von a-, y-, Neutronen- und ß-Strahlungsquellen der Erfindung nach dem erfindungsgemässen Verfahren. Diese Aufstellung soll jedoch lediglich erläuternd sein und die vorliegende Erfindung nicht beschränken.

Isotopen

Gemeinsam abgeschiedenes Plattierungs-metall

Tabelle Substrat

Überzug a-Strahlungsquellen* Cm-244 Ag, Pt Am-241 Ir, Co Pu-238 Au

25 y-Strahlungsquellen Am-241 dieselben wie für

«-Strahl ungs-quellen

Pu-238 dieselben wie für a-Strahlungs-quellen

Rostfreier Stahl Messing Au, Cd Ag, Pt Ni, Ir

Au

Ni

Cd

Pt

Ir

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dieselben wie für dieselben wie «-Strahlungs- für quellen «-Strahlungs quellen dieselben wie für dieselbe wie «-Strahlungs- für quellen «-Strah lungsquellen

Neutronen-Strahlungsquellen

Cf-252

Tb, Au, Ag

ß-Strahlungsquellen Pm-147 Co, Rh, Ir Ni, Pt, Au dieselben wie für dieselben wie a-Strahlungs- für quellen «-Strahlungs quellen dieselben wie für dieselben wie «-Strahlungs- für quellen «-Strahlungs quellen

) * Es können für die «-Strahlungsquellen alle gemeinsam abgeschiedenen Plattierungsmetalle, alle Substrate und alle Überzüge mit jedem Isotop verwendet werden.

Die ursprünglichen Plattierungsversuche wurden in einem 10-ml-Becherglas ohne Rühren und unter Verwendung einer Silberkathode mit 1,61 cm2 und einer Goldanode von ähnlichen Dimensionen durchgeführt. Auf Basis eines Ziels von 2 60 uCi (Mikrocurie) pro 0,19 cm2 (Bereich einer Rauchdetektor-Quelle) würde die gewünschte Ausgangsleistung 9,87 |j.Ci/cm2 betragen. Sie wurde durch Variieren der Goldkonzentration in der Lösung als auch der Konzentration von Am-241 bestimmt, und es ist möglich, die Plattierungsrate von 4,34 Mikrocurie zu 65 54,56 Mikrocurie pro cm2 in 30 Minuten mit einer Gesamtplat-tierungsdicke von bis zu 250 Mikron (250 x 10-6 cm) zu variieren. Diese Proben zeigen vor dem Überplattieren einen engen Energiebereich von etwa 5,2 MeV. Das Überplattieren mit

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einer reinen Goldschicht verbreitert den Energiebereich und verringert die Spitzenausgangsleistung auf annähernd 4,8 MeV ohne ein Anzeichen eines totalen Ausgangsleistungsverlustes. Der Vorteil dieses Systems ist eine dicht anhaftende Americium-241-Schicht, die durch das Gold in der richtigen Lage gehalten wird. Zweck: Herstellung von a- und/oder y-emittie-renden Quellen im Bereich von 1 zu 50 Mikrocurie/cm2. Ein weiter Bereich von Substrat-Materialien sind potentielle Kandidaten für dieses System, wie beispielsweise rostfreier Stahl, Messing, Nickel, Platin usw.

Zusätzliche Laboratoriumsversuche haben gezeigt, dass sich Americium-241 mit Gold durch Elektroplattieren gemeinsam abscheiden lässt. Die Regelung des Verhältnisses von Americium-241 (Am-241) zu Gold in der Plattierungslösung wird die Menge an abgeschiedenem Am-241 von < 1 bis zu mindestens 100 Mikrocuries pro cm2 variieren. Eine andere Variable, welche von dem Konzentrationsverhältnis abhängt, ist die Spitzen-a-Teilchen-Energie. Diese Variablen, d.h. Quantität von Aktivität und Spitzen-a-Energie kann unabhängig innerhalb von Grenzen eingestellt werden. Als Beispiel ist die maximale a-Energie von reinem Am-241 5,45 Millionen Elektronenvolt (MeV). Während des versuchsweisen Plattie-rungsverfahrens wurden die Energien mit bis zu 5,42 MeV und bis herunter zu 4,5 MeV gemessen. Es ist kein Grund vorhanden, dass niedrigere Energien nicht möglich sind, jedoch wurde bis zu diesem Zeitpunkt kein praktischer Grund gefunden. diesen Bereich zu entwickeln. Wenn der Betrag an Aktivität ansteigt, schrägt die Breite der Energiekurve gegen das niedrigere Energieniveau ab, hält jedoch die Spitzenenergie aufrecht.

Die grundlegende Absicht für die Entwicklung der vorstehenden Systeme war die, Am-241-Strahlungsquellen für die Verwendung in Rauchdetektoren herzustellen. Allgemein haben die auf dem Markt befindlichen Strahlungsquellen ein Energieniveau von 4,8 MeV. Da die Rauchdetektor-Einrichtung die verfügbare Energie für die Ionisation eines Luftspaltes verwendet, würde eine höhere Energie mehr ionisierte Luftteilchen pro Einheit von Am-241 bilden. Unter Verwendung einer Testvorrichtung, die von der Firma General Electric geliefert wird, wurde die Ionisation pro Einheit der Aktivität durch Anlegen einer Spannung quer über einen Luftspalt und Messen des Stroms bewertet. Die Versuchsdaten indizieren die höheren Energiequellen, d.h. ~5,3 MeV ermöglichen annähernd den doppelten Stromfluss pro Aktivitätseinheit einer kommerziellen Strahlungsquelle, die ein Energieniveau von 4,8 MeV besitzt. Die Hochenergie-Strahlungsquellen (5,3 MeV) erreichten ein Stromplateau bei 5,92 uCi/cm2. Die kommerziellen Strahlungsquellen von niedrigerer Energie (4,8 MeV) waren in einem weiten Bereich von Mikrocuries nicht zur Bestimmung der Steigung des Stromes, noch seines Plateaus anwendbar, wenn man den Strom (konstante Spannung quer über einem konstanten Luftspalt) gegen Mikrocuries auftrug.

Durch die gesteuerten Plattierungstechniken erlaubt dieses System auch die Herstellung einer vollkommen abgeschlossenen Quelle. Die üblichen kommerziellen Strahlungsquellen werden aus einer Schichtanordnung ausgestanzt, welche eine offene Kante von Am-241 freilässt. Mit dem Elektroplattie-rungssystem kann ein Bereich von AM-241 und Gold abgeschieden und anschliessend darüber eine Abscheidung aus Gold angebracht werden, die sich über den Perimeter des aktiven Bereichs hinaus erstreckt.

Die gewünschten Effekte lassen sich im Bereich von 0,3 und 0,7 g Gold pro Liter besonders gut reproduzieren. Die bis auf den heutigen Tag verwendeten Konzentrationen an AM-241 lagen im Bereich von 5 uCi/Liter bis 11,5 uCi/Liter, wobei gute Ergebnisse erzielt wurden. Der pH-Wert der Plattierungslösung wurde im Bereich von 4 bis 8 variiert, wobei ein Anfangs-pH-Wert im Bereich von 5,5 bis 7,0 besonders wirksam war. Die Dicke der abgelagerten Schicht wurde als kleiner als 25,4 x 10-7 mm bestimmt.

Die Vorteile des Elektro-Coplattierungsystems von Am-241 und Gold sind:

1. Die Schaffung einer Elektroablagerung von Am-241 bei höheren Aktivitätsstufen als früher möglich.

2. Die Schaffung eines Verfahrens zur Regelung der a-Teilchen-Energie bis zu einem gewünschten Niveau.

3. Die Schaffung einer Vorrichtung zur Herstellung einer vollkommen abgeschlossenen-a-Strahlungsquelle mit kleinen Abmessungen unter Verwendung von Am-241.

4. Das System erlaubt eine flexible Strahlungsquellen-Konstruktion.

Beispiel 1

Dieses Beispiel beschreibt ein typisches Plattierungsbad und Plattierungsbedingungen für die gemeinsame Abscheidung von Americium-241 und Gold im erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von Rauchdetektoren im Format der Strahlungsquellen der vorliegenden Erfindung.

Plattierungsbad

~ 0,005 molares Kaliumgoldcyanid

1,5 u.Ci*/mI von Americium-241-nitrat ( 1,39 x 10~9 molar), hergestellt durch Auflösen von Americium-241-oxid in ausreichend konzentrierter ~ 14normal) Salpetersäure zur Auflösung des Oxids.

— 800 ml wässerige Lösung im Bad.

pH-Wert eingestellt auf 6,0 bis 6,5 unter Verwendung von Natriumborat-Puffer.

Plattierungsbedingungen

Spannung ist = 4,5 Volt

Plattierungsstrom ist 0,65 mA (0,02 mA/cm2**).

Abscheidungszeit ist ~ 10 Minuten.

Abscheidung ist 3,0 bis 4,08 jaCi/cm2** (8,7 x IO-5 bis 1, 19 x 10~4g/cm2**).

Die Goldabscheidung wurde nicht quantitativ gemessen, wird jedoch auf ~0,04 g/cm2** geschätzt.

Die Anode ist eine Folie aus Nickelmetall mit den Abmessungen 15,2 x 7,62 cm.

Die Kathode ist eine Messingplatte (70% Cu + 30% Zn) mit den Abmessungen 15,2 x 7,62 cm.

~90 kreisförmige Punktscheibenbereiche auf einer Seite der Kathode, wobei jeder Punkt einen Durchmesser von ~0,5 cm hat.

Die Elektroden, Anode(n) und Kathode(n), sind parallel eingestellt und in engen Abstand (etwa 2,54 bis 5,08 cm) voneinander und in senkrechter Lage in dem Bad angeordnet.

Beispiel 2

Dieses Beispiel beschreibt ein anderes geeignetes Plattierungsbad und Plattierungsbedingungen für die gemeinsame Abscheidung von Americium-241 und Gold in dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen der Abmessungen gemäss der vorliegenden Erfindung.

Plattierungsbad

— 0,005 molar an Kaliumgoldcyanid

1,5 uCi*/ml Americium-241-nitrat (1,39 x 10_y molar), hergestellt durch Auflösen von Americium-241-oxid in ausreichend konzentrierter Salpetersäure zur Auflösung des Oxids.

2,8 Liter wässerige Lösung im Bad pH-Wert wird zwischen 6,0 und 6,5 durch Zugabe von Goldcyanid, Americium-241-Nitrat und Citronensäure-Lösung gehalten.

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Plattierungsbedingungen

Spannung ist = 7 Volt

Plattierungsstrom ist — 200 mA (2,5 mA/cm2**)

Abscheidungszeit ist — 3 Minuten

Abscheidung ist 2,5 bis 5 [iCi*/cm2** (7,25 x 10-5 bis 1,45 x 10_4g/cm2**)

Die Goldabscheidung wurde in ziemlich roher Weise gemessen und zu 0,09 g/cm2** bestimmt.

Die Anode ist eine Gitterplatte (d.h. perforiert) aus rostfreiem Stahl mit den Abmessungen 15,2 x 28,9 cm.

Die Kathode ist eine Messingplatte (70% Cu und 30% Zn) mit den Abmessungen 15,2 x 28,9 cm.

— 250 kreisförmige Punktscheibenbereiche auf einer Seite der Kathode, wobei jeder Punkt einen Durchmesser von —0,5 cm hat.

Die Elektroden, Anode(n) und Kathode(n) sind vertikal eingestellt und parallel in engem Abstand (etwa 1,27 cm zu einander).

* Ein uCi ist der millionste Teil von 1 Curie.

** Dies basiert auf dem gesamten plattierten Punktbereich.

Verfahren

Mit einem herkömmlichen Schablonendruckverfahren wird die Messingkathode mit einem nichtleitenden Abdecklack überzogen, wobei — 90 (Beispiel I und — 250 (Beispiel 2) oder mehr kreisförmige Flecken von unbedecktem Messing zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen ausgespart werden. Die in den Beispielen eingesetzte, besondere, nichtleitende Abdeckfarbe wird durch die Firma Colonial Printing Ink Co., 180 East Union Avenue, East Rutherford, New Jersey 07073 hergestellt und in den Handel gebracht, und es wird diese besondere Abdeckfarbe durch die Herstellerfirma wie folgt beschrieben: ER-6028 R.U. Blau, fertig für den Gebrauch, druckt ausgezeichnete feine Linien und lässt sich leicht abstreifen. Jeder ausgesparte Fleck von nichtüberzogenem Messing hat einen Durchmesser von ~ 0,2 inch (5,08 mm). Zuerst wird ein sehr dünner Überzug von Gold über die Messingflecken elektroplattiert. Wahlweise kann das Messing-Substrat vor dem Maskieren mittels des Schablonendruckverfahrens mit Gold plattiert werden. Dann werden das Ameri-cium-241 und das Gold gemeinsam auf die Flecken durch Elektroplattieren abgeschieden. Die Kathode wird dann in Methylenchlorid eingetaucht und die Farbe von der Kathode unter Verwendung einer mit einem Gewebe überzogenen Bürste abgewaschen. Schliesslich wird ein dünner Überzug aus Gold über die Americium-241/Gold-Schicht elektroplattiert, wodurch die Messingbereiche, welche die Flecken umgeben, abgeschlossene Strahlungsquellen liefern, die durch Schneiden der plattierten Kathode getrennt werden können und einzelne fleckförmige Strahlungsquellen, oder Strahlungsquellen nach Wunsch liefern, ohne dass radioaktives Material freigelegt wird. Eine typische Einzel-Strahlungsquelle für die Verwendung in einem Rauchdetektor hat eine a-Strahlung-Aus-gangsleistung von annähernd 0,5 uCi.

Für die Rauchdetektor-Strahlungsquellen vor dem Plattieren der dünnen schützenden Goldschicht über die radioaktive Americium-241/Gold-Schicht, beträgt das Energieniveau der emitierten a-Teilchen —5,4 MeV, was nahezu den gleichen Wert wie für Americium-241 ( — 5,45) darstellt, das in Abwesenheit von gemeinsam abgeschiedenem Gold plattiert wurde. Für die Rauchdetektor-Strahlungsquellen kann die Dicke der schützenden Goldüberzugsschicht bis zu irgendeiner gewünschten Dicke plattiert werden, um das a-Energieniveau der Quelle zu irgendeinem gewünschten Niveau unterhalb von 5,4 MeV, normalerweise im Bereich von 4,5 bis 5.0 MeV, zu reduzieren.

Beispiel 3

Dieses Beispiel beschreibt geeignete Plattierungsbäder und Plattierungsbedingungen für die gemeinsame Abscheidung von Am-241 und Gold in dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen der Grösse der vorliegenden Erfindung, wobei Nickel das Substrat ist. Gold wird in wirksamer Weise zur Abdichtung des Isotops in vorherbestimmten Bereichen auf der Platte verwendet, und es arbeitet die Strahlungsquelle auch in mechanischen und chemischen Versuchen gut. Strahlungsquellen können auf der einen Seite der Platte oder an beiden Seiten der Platte, je nach Wunsch hergestellt werden.

Bei der Herstellung der Strahlungsquellen dieses Beispiels wird das Nickel-Substrat zuerst dünn mit Gold über die gesamte Oberfläche auf beiden Seiten elektroplattiert. Wenn Strahlungsquellen nur auf einer Seite des Substrates angebracht werden sollen, wird die eine Seite über die gesamte Oberfläche maskiert, während die andere Seite mit Ausnahme der 512 fleckförmigen Bereiche maskiert ist, auf denen die Strahlungsquellen ausgebildet werden sollen. Wenn die Strahlungsquellen auf beiden Seiten des Substrats hergestellt werden sollen, werden beide Seiten maskiert, mit Ausnahme der 512 fleckförmigen Bereiche auf jeder Seite, auf welchen Strahlungsquellen ausgebildet werden sollen. Die drei Kanten einer jeden Substrat-Kathode, die in die plattierende Lösung eingetaucht werden, werden durch Überziehen der Abdeckfarbe von Hand maskiert, um ein Elektroplattieren an diesen Kanten zu verhindern. Als nächstes wird Gold über jeden fleckförmigen Bereich elektroplattiert. Dann wird eine Coplattierung aus Gold und Americium-241 durch Elektroplattierung auf jeden fleckförmigen Bereich durchgeführt. Dann wird über jeden Coplattierungsfleckbereich Gold elektroplattiert. Die Maskierung wird dann entfernt und ein abschliessender Überzug aus Gold wird über beide Seiten elektroplattiert, wobei er sowohl Fleck- als auch Nichtfleck-Bereiche einschliesst. All dies wird in der detaillierten Diskussion dieses Beispiels im nachstehenden erläutert:

Plattierungsbäder

A. Überzugsbad für einen dünnen Goldüberzug oder eine Goldüberplattierung

— 0,003 molares Kaliumgoldcyanid

-0,005 molares Natriumtetraborat

— 18,9 Liter destilliertes Wasser

— pH-Wert = 9, der durch Puffern mit Natriumtetraborat ziemlich konstantgehalten wird

~ Raumtemperatur

B. Americium-241 und Goldbad

— 1,5 LiCi/ml von Americium-241-nitrat ( 1,38 x 10~g molar), hergestellt durch Auflösen von Americium-241-oxid it einem Überschuss von konzentrierter Salpetersäure, der ausreicht, das Oxid zu lösen

— 0,010 molare Citronensäure

— 18,9 Liter destilliertes Wasser der pH-Wert von —6,5 variiert, wird jedoch durch Zugabe von Kaliumgjoldcyanid und Americium-241-salpetersaure Lösungen eingestellt, während die Citronensäure-Konzentra-tion annähernd konstantgehalten wird

— Raumtemperatur

Plattierungsbedingungen und Sequenz der Plattierungsbedingungen für die Herstellung der Strahlungquellen gemäss Beispiel 3

1. Bad zum Überziehen mit einer dünnen Goldschicht als gleichzeitiges Bad zum vorherigen Überziehen von drei Nicke 200-Substraten (Bad A)

— Anoden (4), eine aus rostfreiem Stahldraht 304 herge5

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stellte Netzplatte mit den Abmessungen 8 x 12" (20,32 x 30,48 cm)

— Kathoden (3), aus Nickel-200-Platten mit den Abmessungen 20,3 x 30,48 x 0,053 cm

— Nickel 200 ist annähernd 99,64" o Ni, 0,01 % Cu, 0,04"« 5 Si. 0.003" .. S. 0,01 " o Fe. 0,18% Mn, 0,07% C

— blankes Nickel-200-Metall auf beiden Seiten der Platte -4,5 Volt

— 3,0 Ampere

— 8,0 Minuten Plattierungszeit io 2. Goldüberzugsbad für einen dünnen Überzug als gleichzeitiger dünner Goldüberzug auf drei Nickel 200-Platten in unmaskierten Fleckbereich allein (Bad A)

— gleiche Anode wie 1

— Kathode wie I, mit Ausnahme der Maske auf der 15 Metalloberfläche, welche jedoch die 512 Fleckbereiche auf einer Seite der Platte nicht bedeckt

— die Metalloberfläche in den Fleckbereichen ist der vorher angebrachte dünne Goldüberzug von Teil 1

a) Fleckbereiche auf beiden Seiten der Platte (512 Flecken 20 auf jeder Seite)

-3,2 Volt —1,5 Ampere

— 3,0 Minuten Plattierungszeit b) Fleckenbereiche auf einer Seite der Platte (512 Flecken) 25 -3.0 Volt

— 0,75 Ampere

— 3.0 Minuten Plattierungszeit

Americium-241 und Gold gleichzeitig abgeschieden auf drei 30 Nickel-200-Substraten nur in den Fleckbereichen (Bad B)

— Die Anode ist eine mit einer dünnen Goldschicht s.s. 304 überzogene perforierte Platte mit den Abmessungen

20,3 x 30,48 cm

— die Kathode stammt von 2 oben 35

— die Abscheidung beträgt 2,5 bis 5 uCi/cm:

1. Fleckbereiche auf beiden Seiten der Platte (512 Flecke auf jeder Seite)

-4,5 Volt

— 1,0 Ampere 40

— 5.0 Minuten Plattierungszeit

2. Fleckbereiche auf einer Seite der Platte (512 Flecke)

— 3.6 Volt

— 0.5 Ampere

— 5,0 Minuten Plattierungszeit 45

Goldüberplattierung nur im Fleckbereich (Bad A)

Die Anode ist die gleiche wie die angegebene Kathode zur gemeinsamen Abscheidung aus dem gemeinsamen abgeschiedenen Teil des Plattierungsverfahrens. 00

1. Flecken auf einer Seite der Platte.

-2.6 Volt

— 0,5 Ampere

— 15,0 Minuten Plattierungszeit

2. Flecken auf beiden Seiten der Platte. 55 -3,2 Volt

—1.0 Ampere

—15,0 Minuten Plattierungszeit

Goldüberplattierung über die gesamte Oberfläche der demas- 60 kierten Platte für beide Seiten der Platte ( Bad A)

-2,9 Volt

— 1,5 Ampere

— 45 Minuten Plattierungszeit

Die Elektroden, Anode(n) und Kathode(n) werden vertikal b5 eingestellt und parallel zueinander mit einem Zwischenraum zwischen einer Anode und einer Kathode von etwa 4,57 cm angeordnet.

Verfahren

Zunächst wird das Nickel-200-Substrat mit einer dünnen Goldschicht überzogen, bevor das Maskieren nach dem Schablonendruckverfahren erfolgt. Nach dem herkömmlichen Siebdruckverfahren wird die Gold-überzogene-Nickel 200-Kathode mit dem nichtleitenden Abdecklack überzogen,

wobei die —512 kreisförmigen Flecken von Gold-überzogenem Nickel 200 zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen ausgespart bleiben. Jeder Fleck von nichtmas-kiertem Gold-überzogenen Nickel 200 hat einen Durchmesser von —0,2" (5,08 mm). Ausserdem wird nach dem Maskieren ein sehr dünner Überzug aus Gold über die Gold-überzogenen Nickel-200-Flecken elektroplattiert. Dann wird das Ameri-cium-241 und das Gold gemeinsam durch Elektroplattieren auf den Flecken abgeschieden. Die gemeinsam abgeschiedenen Strahlungsquelle-Flecken werden mit Gold überplattiert, bevor die Maske entfernt wird, um die Unversehrtheit des Quellengehaltes zu erreichen. Die Kathode wird in einen Sprühspülbehälter von Methylenchlorid plaziert und die Abdeckfarbe automatisch gesprüht und unter Verwendung eines weichen Wischtuchs aus Papier die Kathode von Hand abgewischt.

Schliesslich wird ein dünner Goldüberzug auf den gesamten Oberflächenbereich der Strahlungsquellen-Platte elektroplattiert, wodurch abgeschlossene Strahlungsquellen geschaffen werden, die durch Schneiden der plattierten Kathode einzelne fleckartige Strahlungsquellen, paarweise Strahlungsquellen, oder Strahlungsquellen nach Wunsch liefern, bei denen kein radioaktives Material freigelegt ist. Eine typische Einzelstrahlungsquelle für die Verwendung in einem Rauchdetektor hat eine a-Strahlungsausgangsleistung von annähernd 0,5 uCi.

Beispiel 4

Dieses Beispiel beschreibt geeignete Plattierungsbäder und Plattierungsbedingungen für die gemeinsame Abscheidung von Am-241 und Gold in dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen der Grösse der vorliegenden Erfindung, wobei Nickel das Substrat ist. Gold wird zum wirksamen Abschluss des Isotops in vorherbestimmten Bereichen auf der Platte verwendet. Ein Nickel-Aussenüberzug wird verwendet, und so die Unversehrtheit des Goldüberzugs in einem Hochtemperatur-Feuertest als auch in mechanischen Versuchen aufrechterhalten. Die Strahlungsquellen können auf einer Seite der Platte oder auf beiden Seiten der Platte, je nach Wunsch, hergestellt werden.

Bei der Herstellung der Strahlungsquellen dieses Beispiels werden die gleichen Stufen wie in Beispiel 3 angewandt, plus eine vierte Stufe, in welcher ein Nickelüberzug über die abschliessende Goldschicht auf beiden Seiten der Platten von Beispiel 3 elektroplattiert wird.

Plattierungsbad-Typ und annähernde Zusammensetzungen

Bad A ist das gleiche wie in Beispiel 3.

Bad B ist das gleiche wie in Beispiel 3.

Bad C - Nickelsulfat-Überplattierung

— 0,050 molares Nickelsulfat

— 0,040 molares Kaliumeitrat

— 18,9 Liter destilliertes Wasser der pH-Wert von —6,5 variiert leicht, wird jedoch durch das Kaliumcitrat-Puffer nahezu konstantgehalten

— Raumtemperatur

Bad D - Nickelchlorid-Überplattierung

— 0,105 molares Nickelchlorid

— 0,020 molares Kaliumeitrat

— 18,9 Liter destilliertes Wasser der pH-Wert von —6,8 variiert, wird jedoch durch das Kaliumcitrat-Puffer nahezu konstantgehalten

— Raumtemperatur

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Plattierungsbedingungen für ein gegebenes Nickelbad

Die Anode ist die gleiche und die Kathode ist die gleiche wie in Beispiel 3 mit einer Gold-Überplattierung.

1. Nickelsulfat (Plattierung an beiden Seiten von einer Kathode) 5

-2,2 Volt

-0,30 Ampere

—10 Minuten Plattierungszeit

- Raumtemperatur

2. Nickelchlorid (beide Seiten von drei Kathoden) io

-2,0 Volt

~4,2 Ampere

—15 Minuten

- Raumtemperatur

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Die Elektroden (Anode(n) und Kathode(n) sind vertikal eingestellt und parallel eng zueinander (etwa 1,27 cm) angeordnet.

* Ein uCi ist der millionste Teil von 1 Curie.

** Dies basiert auf dem gesamten plattierten Punktbe- 20 reich.

Verfahren

Zunächst wird das Nickel-200-Substrat mit einer dünnen Goldschicht überzogen, bevor das Maskieren nach dem Scha- 25 blonendruckverfahren erfolgt. Nach dem herkömmlichen Siebdruckverfahren wird die Gold-überzogene Nickel-200-Kathode mit dem nichtleitenden Abdecklack überzogen,

wobei die —512 kreisförmigen Flecken von Gold-überzoge-nem Nickel 200 zur Herstellung von Rauchdetektor-Strah- 30 lungsquellen ausgespart bleiben. Jeder Fleck von nichtmas-kiertem Gold-überzogenen Nickel 200 hat einen Durchmesser von —0,05 cm. Ausserdem wird nach dem Maskieren ein sehr dünner Überzug aus Gold über die goldüberzogenen Nik-kel-200-Flecken elektroplattiert. Dann wird das Americium-24lJ5 und das Gold gemeinsam durch Elektroplattieren auf den Flecken abgeschieden. Die gemeinsam abgeschiedenen Strah-lungsquelle-Flecken werden mit Gold überplattiert, bevor die Maske entfernt wird, um die Unversehrtheit des Quellengehaltes zu erreichen. Die Kathode wird in einen Sprühspülbehälter 40 von Methylenchlorid plaziert und die Abdeckfarbe automatisch gesprüht und unter Verwendung eines weichen Wischtuchs aus Papier die Kathode von Hand abgewischt. Es wird ein dünner Goldüberzug über den gesamten Bereich der Oberfläche der Strahlungsquellen-Platte elektroplattiert, wodurch 45 abgeschlossene Strahlungsquellen geschaffen werden. Zum Schluss wird ein dünner Überzug von Nickel unter Verwendung von entweder dem Bad C oder dem Bad D über die gesamte überplattierte Goldoberfläche elektroplattiert, um die Unversehrtheit des Golds während eines Hochtemperatur- 50 Feuertests, als auch bei mechanischen Untersuchungen aufrechtzuerhalten. Eine typische Einzelstrahlungsquelle für die Verwendung in einem Rauchdetektor hat eine a-Strahlungs-ausgangsleistung von annähernd 0,5 uCi.

55

Beispiel 5

Dieses Beispiel beschreibt geeignete Plattierungsbäder und Plattierungsbedingungen für die gemeinsame Abscheidung von Am-241 und Gold in dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von Rauchdetektor-Strahlungsquellen der w Grösse der vorliegenden Erfindung, wobei Nickel das Substrat ist.

Gold wird zum wirksamen Abschluss des Isotops in vorherbestimmten Fleckbereichen auf der nächsten Platte verwendet. Ein Nickelüberzug wird über den Goldüberzug pia- « ziert und der äussere Überzug ist Gold über dem Nickelüberzug. Dies wird so gemacht, damit die Strahlungsquelle sich in den mechanischen, Hochtemperaturfeuer- und chemischen

Untersuchungen gut verhält. Strahlungsquellen können auf einer Seite einer Platte oder auf beiden Seiten einer Platte, je nach dem gewünschten Zweck, ausgebildet werden.

Bei der Herstellung der Strahlungsquellen dieses Beispiels werden die gleichen Stufen wie in Beispiel 4 durchgeführt,

plus einer weiteren Stufe, in der ein Goldüberzug über den abschliessenden Nickelüberzug auf beiden Seiten gemäss Beispiel 4 elektroplattiert wird.

Plattierungsbad-Typen und annähernde Zusammensetzungen

Die Bäder A, B, C und D sind die gleichen wie in Beispiel 4. Die Plattierungsbedingungen für Gold sind die gleichen wie in Beispiel 4. Die Plattierungsbedingungen für Nickel sind die gleichen wie in Beispiel 4.

Die Elektroden (Anode(n) und Kathode(n) sind vertikal eingestellt und parallel eng zueinander [etwa 0,5" ( 12,7 mm) angeordnet.

* Ein uCi ist der millionste Teil von 1 Curie.

** Dies basiert auf dem gesamten plattierten Punktbereich.

Verfahren

Zunächst wird das Nickel-200-Substrat mit einer dünnen Goldschicht überzogen, bevor das Maskieren nach dem Schablonendruckverfahren erfolgt. Nach dem herkömmlichen Siebdruckverfahren wird die Gold-überzogene-Nickel 200-Kathode mit dem nichtleitenden Abdecklack überzogen,

wobei die —512 kreisförmigen Flecken von Gold-überzoge-nem Nickel 200 zur Herstellung von Rauchdetektor-Strah-lungsquellen ausgespart bleiben. Jeder Fleck von nichtmas-kiertem Gold-überzogenen Nickel 200 hat einen Durchmesser von —0,2" (5,08 mm). Ausserdem wird nach dem Maskieren ein sehr dünner Überzug aus Gold über die Gold-überzogenen Nickel-200-Flecken elektroplattiert. Dann wird das Americium-241 und das Gold gemeinsam durch Elektroplattieren auf den Flecken abgeschieden. Die gemeinsam abgeschiedenen Strahlungsquelle-Flecken werden mit Gold überplattiert, bevor die Maske entfernt wird, um die Unversehrtheit des Quellengehalts zu erreichen. Die Kathode wird in einen Sprühspülbehälter von Methylenchlorid plaziert und die Abdeckfarbe automatisch gesprüht und unter Verwendung eines weichen Wischtuchs aus Papier die Kathode von Hand abgewischt. Ausserdem wird ein dünner Überzug von Nickel unter Verwendung von entweder dem Bad C oder dem Bad D über die gesamte Goldüberplattierung elektroplattiert, um die Unversehrtheit der Goldschicht während eines Hochtempera-tur-Feuertests aufrechtzuerhalten. Schliesslich wird ein dünner Überzug aus Gold über den Nickelüberzug elektroplattiert, so dass die Unversehrtheit des Nickels während eines chemischen Korrosionstests aufrechterhalten wird. Eine typische Einzelstrahlungsquelle für die Verwendung in einem Rauchdetektor hat eine a-Strahlungsausgangsleistung von annähernd 0,5 uCi.

Es existieren Hinweise aus der Literatur und aus Diskussionen mit vielen Fachleuten, dass zumindest manche radioaktive Metallisotopen, wie beispielsweise Americium-241, Pluto-nium-238 und dergleichen nicht als Metalle als solche heraus-elektroplattieren können, sondern als Oxide, Hydroxide, Salze oder Komplexe, oder dass sie, falls sie als Metalle herausplattieren, beinahe augenblicklich auf den Substraten, aufweichen sie abgeschieden worden sind, in die Oxide, Hydroxide, Salze oder Komplexe umgewandelt werden.

Obwohl die Erfindung anhand spezifischer Ausführungsformen detailliert beschrieben wurde, sei daraufhingewiesen, dass dies lediglich Erläuterungen der vorliegenden Erfindung darstellt und dass die Erfindung hierdurch nicht eingeschränkt werden soll, da dem Fachmann nach Kenntnisnahme der vorliegenden Beschreibung alternative Ausführungsfor

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men und Arbeitstechniken nahegelegt werden. Beispielsweise liegt es für den Fachmann nahe, elektrolytische Lösungen herzustellen, d.h. elektrolytische Bäder, die andere radioaktive Isotopen als Americium-241 und andere Bindungsmetalle als

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darin gelöstes Gold enthalten, die einen anderen eingestellten pH-Wert aufweisen usw., wobei diese Bäder gemäss dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung anderer Strahlungsquellen nach der vorliegenden Erfindung geeignet sein s werden.

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Claims (13)

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1. ORNL-3335, The Préparation, Properties and Uses of Am-41, Alpha-, Gamma- und Neutron Sources. J.E. Strain und G.W. Leddicote, 1962, UC-4, Seiten 12 bis 15. Dieser Artikel beschreibt die Elektroabscheidung von Americium-241 zur Herstellung von a-Strahlungsquellen. Jedoch wird in dieser Veröffentlichung festgestellt, dass die besonderen angewandten Verfahren es unmöglich machen, mehr als 100 ug an Ame-ricium-241 pro cm- mit annehmbaren physikalischen Eigenschaften elektrisch abzuscheiden. Drei andere Verfahren zur Herstellung von Americium-a-Strahlungsquellen werden beschrieben, einschliessend Verdampfung von Americiumni-trat plus Glühen, eine Schlämmtechnik und eine Reduktion von Americiumfluorid bei hohen Temperaturen. Die Einkap-seiung von Americium-241-a-Strahlungsquellen wird ebenfalls beschrieben.

1. Strahlungsquelle, gekennzeichnet durch ein Substrat mit nen schützenden Überzug aus Gold.

einer elektrisch-leitenden, nicht-radioaktiven Metalloberfläche 12. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, gekennzeichnet und einer auf dieser Oberfläche aufgebrachten Schicht eines durch ein Substrat aus Messing beschichtet mit Gold, einen «-

ein radioaktives Metallisotop von Scandium, Yttrium, Lan- 5 Strahler von Curium-244, ein Bindungsmetall Gold und einen than, Actinium oder einem Element der Lanthaniden- oder schützenden Überzug aus Nickel.

Actinidenreihe enthaltenden nicht-radioaktiven Bindungsme- 13. cx-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, gekennzeichnet talls, ausgewählt aus den Gruppen VB, VIB, VIIB, VIII, IB, durch ein Substat aus rostfreiem Stahl beschichtet mit Gold,

IIB und IVB des periodischen Systems der Elemente, wobei einen «-Strahler von Americium-241, ein Bindungsmetall das Isotop in der Schicht im Vergleich zu dem Bindungsmetall io Gold und einen schützenden Überzug aus Nickel.

in einer kleineren molaren Menge zugegen ist. 14. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, gekennzeichnet,

2. Carrier Technique for Quantitative Electrodeposition of Actinides, M.Y. Donnan and E.K. Dukes, Analytical Chemi-stry. Vol. 36, No. 2, Februar 1964, Seiten 392 bis 394. Dieser Artikel beschreibt die Herstellung von kleinen Strahlungsquellen, worin eine quantitative Elektroabscheidung erwünscht wird und Uran-238 als Träger zur Erhöhung der Abscheidung von Uran-233, Neptunium, Americium und Curium zur beinahe quantitativen Elektroabscheidung aus Lösung durch den verwendeten Apparat wirkt.

2. Strahlungsquelle nach Anspruch I, dadurch gekenn- durch ein Substrat aus Messing beschichtet mit Gold, einen Gezeichnet, dass ein nicht-radioaktiver schützender Metallüber- Strahler von PIutonium-238, ein Bindungsmetall Gold und ei-zug das Isotop und das Bindungsmetall auf der Oberfläche nen schützenden Überzug aus Nickel.

bedeckt, wobei der Überzug ausreichend dünn ist, um den is 15. «-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, gekennzeichnet

Durchgang der Strahlung durch ihn hindurch zu ermöglichen. durch ein Substrat aus Nickel beschichtet mit Gold, einen a-

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PATENTANSPRÜCHE Strahler von Americium-241, ein Bindungsmetall Gold und ei-

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3. The Préparation of Samples by Electrochemical Methods, Paper 12, V. Verdingh, C.B.N.M., Euratom, Geel. Proceedings of the Seminar on the Préparation and Standard-ization of Isotopie Targets and Foils, gehalten bei A.E.R.E., Harwell, Oktober 20-21, 1965, Smith, M.L. (Atomic Energy Research Establishment, Harwell [England]), Dezember 1965. AERE-R-5097, UC-4-2, Seiten 58 bis 62. Dieser Artikel diskutiert die Elektroabscheidung von Uran und Plutonium auf eine Anzahl verschiedenartiger Substrate. Der Artikel weist darauf hin, dass die Haftung manchmal durch Brennen oder Calci-nieren der abgeschiedenen Schicht erhöht wird. In diesem gleichen Artikel wird das Elektrosprühen von Uran, Plutonium, Americium und einer Reihe nicht-radioaktiver Elemente, wie beispielsweise Bor, Lithium, Kobalt, Nickel und Kupfer diskutiert. Das Elektrosprühen ist selbstverständlich ein vom Elektroplattieren vollständig verschiedenartiges Verfahren. Das Elektrosprühen verwendet sehr hohe Spannungen in der Grössenordnung von 3000 bis 6000 Volt im Vergleich zu etwa weniger als 10 Volt für das erfindungsgemässe Verfahren. In diesem gleichen Artikel wird die elektrophoretische Abscheidung ebenfalls im Hinblick auf die Abscheidung von Uran beschrieben. Jedoch auch das elektrophoretische Verfah639 506

ren ist ein Hochspannungsverfahren in der Grössenordnung von 3000 Volt im Vergleich zu dem Niederspannungsverfahren des Elektroplattierens.

3. Strahlungsquelle nach Anspruch 2, dadurch gekenn- Strahler von Americium-241, ein Bindungsmetall Gold und ei-zeichnet, dass das radioaktive Isotop ein a-Strahler ist. nen schützenden Überzug aus Gold.

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(1971) 209-211. Es wird die Elektroabscheidung von unlösli- chemisches Element definiert, das durch Duktilität Verform-chen Hydroxiden von Americium-241, Uran-233, Terbium- barkeit bzw. Dehnbarkeit, Glanz, Wärmeleitfähigkeit und 160, Promethium-147 und Scandium-46 diskutiert. Sehr elektrische Leitfähigkeit gekennzeichnet ist, welches den Was-

geringe Mengen in der Grössenordnung von 1 bis 2 [ig von serstoff einer Säure ersetzen kann und mit dem Hydroxylrest verschiedenen Trägern werden diskutiert, und diese Träger 5 Basen bildet. Radioaktivität und/oder Nicht-Radioaktivität sind Lanthan, Uran und Scandium. Von diesen Trägern wird von Metallen bezieht sich auf die radioaktiven Isotope der gezeigt, dass sie die Abscheidung des Radioisotops gegen Scandium-Gruppe, wie sie in der «Sargent Periodic Table»

100"» Ausbeute erhöhen, ausgenommen in dem Fall von Pro- definiert werden, wobei auf diese Tabelle hier Bezug genom-methium. wo kein Träger verwendet wird und die Abschei- men wird.

dung dennoch zwischen 98 und 100% liegt. io Die elektrisch-leitende Oberfläche auf dem Substrat kann

4. Préparation of Alpha-Actinide Foils by Electrolysis, M. Valentin und J. Champion, Paper 15, AERE-R-5097, Proceedings of the Seminar on the Préparation and Standardisation of Isotopie Targets and Foils, gehalten bei A.E.R.E. Harwell, Oktober 20-21, 1965. Smith, M.L. (Atomic Energy Research Establishment, Harwell [England]), Dezember 1965, Seiten 86 und 87. Dieser Artikel beschreibt das Elektroplattieren von Uran, Neptunium und Plutonium. Im numerierten Absatz 4 wird auch das Elektroplattieren von Americium, Curium, Cali-fornium und Mischungen dieser Elemente beschrieben. Die experimentellen Untersuchungen diskutieren hauptsächlich Americium, von dem nach Erhitzen der Abscheidung festgestellt wird, dass das Bündel farblos wird.

4. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, dadurch gekenn- 16. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 15, gekennzeichnet zeichnet, dass der a-Strahler ausgewählt ist aus der Gruppe 20 durch einen schützenden Überzug aus Nickel über dem schüt-bestehend aus Americium-241, Curium-244 und Plutonium- zenden Überzug aus Gold.

238, das Bindungsmetall ausgewählt ist aus der Gruppe beste- 17. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 16, gekennzeichnet hend aus Silber, Iridium, Gold, Platin, Kobalt und Mischun- durch einen schützenden Überzug aus Gold über dem schüt-

gen davon, das Substrat eine elektrisch-leitende Oberfläche zenden Überzug aus Nickel.

aufweist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus rostfreiem 25 18. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, enthaltend ein Stahl, Messing, Gold, Silber, Nickel, Cadmium, Platin, Iri- auf beiden Seiten mit a-Strahler und Bindungsmetall dium und Mischungen davon, und der Metallüberzug ausge- beschichtetes Substrat, wodurch im wesentlichen gleiche Gewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Gold, Nickel, Cad- Strahlung von beiden Seiten des Substrats sichergestellt wird, mium, Platin, Iridium und Mischungen davon. 19. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, enthaltend einen

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5. Quantitative Electrodeposition of Actinides from Iso-propyl Alcohol, M. Yates Donnan and E. Kenneth Dukes, U.S. Atomic Energy Commission, August 1966, DP-1048, Chemistry (TID-4500), freigegeben für die Veröffentlichung in Nuclear Science Abstracts, Seiten 1 bis 7 plus einführende Seiten i, ii und iii. Der Artikel diskutiert hauptsächlich die experimentellen Arbeiten über die Elektroabscheidung von Pluto-nium-239 aus Isopropanol und den Effekt von Aluminium-und Eisenverunreinigungen auf die Abscheidung. Auf Seite 4, erster Absatz, werden einige vorläufige Versuche diskutiert, in denen festgestellt wird, dass Isopropanol auch ein zufriedenstellendes Medium für die quantitative Abscheidung von Americium, Curium, Neptunium und Plutonium ist. Bezüglich des abgeschiedenen Plutonium-239 besteht das auf Seite 7 empfohlene Verfahren darin, die die Abscheidung enthaltende Platte zu flammen.

5. Strahlungsquelle nach Anspruch 2, dadurch gekenn- io a-Strahler und Bindungsmetall an mehr als einem getrennten zeichnet, dass das radioaktive Isotop ein y-Strahler ist. Lageort an der gleichen Seite des Substrats, wobei jeder

6. Quantitative Electrodeposition of Actinides from Dime-thylsulfoxide, Thomas H. Handley and J.H. Cooper, Analytical Chemistry, Vol. 41, No. 2, Februar 1969, Seiten 381 und 382. Die Abscheidungen wurden von Americium, Cer, Europium und Curium aus Dimethylsulfoxid-Lösungsmittel durchgeführt.

6. v-Strahlungsquelle nach Anspruch 5, dadurch gekenn- Lageort im wesentlichen gleiche Mengen an a-Strahlung zeichnet, dass der y-Strahler Americium-241 oder Plutonium- sicherstellt.

238 ist; das Bindungsmetall ausgewählt ist aus der Gruppe 20. a-Strahlungsquelle nach Anspruch 19, enthaltend einen bestehend aus Silber, Iridium, Gold, Platin, Kobalt und 35 a-Strahler und Bindungsmetall an zwei getrennten Lageorten

Mischungen davon; das Substrat eine elektrisch-leitende des Substrats.

Oberfläche aufweist, ausgewählt aus der Gruppe bestehend 21. Verfahren zur Herstellung der Strahlungsquelle nach aus rostfreiem Stahl, Messing, Gold, Silber, Nickel, Cadmium, Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man gemeinsam

Platin, Iridium und Mischungen davon: und der schützende eine Schicht aus einem radioaktiven Metallisotop der Scan-

Metallüberzug ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus 40 dium-Gruppe der Lanthaniden oder der Actiniden mit einem

Gold, Nickel, Cadmium, Platin, Iridium und Mischungen nicht-radioaktiven Bindungsmetall, ausgewählt aus den Grup-

davon. pen VB, VIB, VIIB, VIII, IB, IIB und IVB des periodischen

7. Electrodeposition of Americium and Observation of the Surface by Means of Alpha Particle Tracks on a Cellulose Nitrate Film, T. Hashimoto, Journal of Radioanalytical Chemistry, Vol. 9 ( 1971 ), Seiten 251 bis 258. Es werden optimale Bedingungen für hohe Elektroabscheidungsausbeuten von Spurenmengen von auf einer Platte aus rostfreiem Stahl und auf einer Aluminiumfolie abgeschiedenem Americum beschrieben.

7. Strahlungsquelle nach Anspruch 2, dadurch gekenn- Systems der Elemente aus einer elektrolytischen Lösung, in zeichnet, dass das Isotop ein Neutronen-Strahler ist. welcher das Isotop im Vergleich zu dem Bindungsmetall in ei-

8. Thin Film Radiation Sources by Radiofrequency Sputte-ring, J.H. Jarrett, Proceedings of Third International Symposium on Research Materials for Nuclear Measurements, Gat-linburg, Tenn., Oktober 5-8, 1971, Seiten 147 bis 159. Die Antikathode, aus welcher das Americium und das Kupfer zerstäubt wurde, war durch Kaltverpressen von Americium-241-oxid und Kupferpulver zu einem Cermet-Pellet und anschliessendes Binden des Pellets zu einer Kupfer-Trägerplatte hergestellt. Die durch Zerstäuben von der Antikathode entfernte aktive Schicht ist nach Aussage der Autoren eine Kombination von Americium-241-oxid und Kupfer.

8. Neutronen-Strahlungsquelle nach Anspruch 7, dadurch 45 ner kleineren molaren Menge anwesend ist, derart durch Elek-gekennzeichnet, dass der Neutronen-Strahler Californium-252 troplattieren auf eine elektrisch-leitende, nicht-radioaktive ist, das Bindungsmetall ausgewählt ist aus der Gruppe beste- Metalloberfläche eines Kathodensubstrats abscheidet, dass die hend aus Terbium, Silber, Gold und Mischungen davon, das Schicht im Vergleich zu dem Bindungsmetall eine kleinere

Substrat eine elektrisch-leitende Oberfläche hat, ausgewählt molare Menge an dem Isotop enthält.

aus der Gruppe bestehend aus rostfreiem Stahl, Messing, 50 22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, Gold, Silber, Nickel, Cadmium, Platin, Iridium und Mischun- dass man einen nicht-radioaktiven, schützenden Metallübergen davon, und der schützende Metallüberzug ausgewählt ist zug über das Isotop und das Bindungsmetall auf der Oberfiä-aus der Gruppe bestehend aus Gold, Nickel, Cadmium, Platin, che abscheidet, wobei der Überzug ausreichend dünn ist, um Iridium und Mischungen davon. den Durchgang der Strahlung durch ihn hindurch zu ermögli-

9. The Préparation of Layers by Electrospraying and Elec-trophoresis, V. Verdingh, Proceedings of Third International Symposium on Research Materials for Nuclear Measurements, Gatlinburg, Tenn., Oktober 5-8, 1971, Seiten 160 bis 165. Elektroversprühte Isotopen einschliesslich Uran, Plutonium, Americium, Neptunium und Protactinium. In den Elek-trophorese-Versuch wurden Uran-238 und Uran-235 abgeschieden.

9. Strahlungsquelle nach Anspruch 2, dadurch gekenn- 55 chen.

zeichnet, dass das radioaktive Isotop ein ß-Strahler ist. 23. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet,

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10. Cell and Techniques for the Electrodepositon of Insoluble Hydroxides on Thin Metallized Plastic Films, M. Belle-mare and J.C. Roy, Nuclear Instruments and Methods 96

10. ß-Strahlungsquelle nach Anspruch 9, dadurch gekenn- dass der schützende Metallüberzug durch Elektroplattieren zeichnet, dass der ß-Strahler Promethium-147 ist und das Bin- abgeschieden wird.

dungsmetall ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Kobalt, Rhodium. Iridium, Nickel, Platin, Gold und Mischun- m gen davon; das Substrat eine elektrisch-leitende Oberfläche hat, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus rostfreiem

Stahl, Messing, Gold, Silber, Nickel, Cadmium, Platin, Iri- Die vorliegende Erfindung betrifft eine Strahlungsquelle dium und Mischungen davon; und der schützende Metall- ur|d ein Verfahren zu deren Herstellung.

Überzug ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Gold, Eine kommerziell verfügbare a-Strahlungsquelle, die ins-

Nickel, Cadmium, Platin, Iridium und Mischungen davon. besondere in Rauchdetektoren brauchbar ist, wird von der

11. Préparation of Actinide Targets by Electrodeposition durch irgendein nicht-radioaktives Metall gebildet werden, on Aluminum, S. Prakash, S.B. Manohar, R.J. Singh und M.V. welches auch das Substrat sein kann, oder es kann irgendein Ramaniah, International Journal of Applied Radiation and Kunststoff, Keramik oder irgendein anderes elektrisch nicht-Isotopes, 1971, Vol. 22, Seiten 128 und 129. Experimentell leitfähiges Material als Substrat verwendet und mit einer wurden Thorium-232, Uran-233, Neptunium-237, Plutonium- 15 nicht-radioaktiven Metalloberfläche überzogen werden, die 239 und Americium-241 auf Aluminium-Substrate durch Elek- elektrisch leitend ist. Obwohl flache Substrate verwendet wer-troabscheidung aufgebracht. den und normalerweise erwünscht sind, können die Strah-

11. «-Strahlungsquelle nach Anspruch 3, gekennzeichnet Amersham Corporation of Arlington Heights, Illinois, herge-durch ein Substrat aus Messing beschichtet mit Gold, einen «- stellt und ist wie folgt gestaltet: Ein offenes Silbergehäuse lie-

f'ert das Substrat für die Quelle. Dieses Silbergehäuse hat auf der inneren Oberfläche einen dünnen Goldüberzug. In dem Silbergehäuse ist eine Matrix plaziert, die eine Mischung aus Gold und Americium-24I-oxid-Pulver ist. was zu einem festen Barren verpresst wurde. Der Barren wird zuerst gesintert und dann heiss in das Silbergehäuse mit einer Gold-Platin-Legierungsfolie als Deckmantel geschmiedet. Wiederholtes Walzen dieser Verbundanordnung unter gesteuerten Bedingungen liefert einen kontinuierlich geschweissten Metallstreifen der gewünschten Dimensionen mit der zwischen inaktiven Rändern eingeschlossenen aktiven Americium-241 'Gold-Matrix-schicht und geschützt durch eine oben befindliche dünne Goldlegierungsschicht. Ein anderer Lieferant für kommerzielle a-Strahlungsquellen ist die Firma Nuclear Radiation Development, Inc., of Grand Island, New York. Deren Strahlungsquellen sind in einer ähnlichen Weise wie die von der Firma Amersham hergestellt, mit der Ausnahme, dass nach der Herstellung der Strahlungsquelle die Firma Nuclear Radiation auf die Strahlungsquelle eine darüberliegende dünne Goldschicht elektroplattiert.

Zum Stand der Technik sind auch die folgenden Veröffentlichungen bekannt geworden:

12. A Modular System for Electroplating Alpha Nuclides, lungsquellen auch an gekrümmten Oberflächen hergestellt R.Foreman, G.J. Parks, Jr. and V.F. Hodge, Analytica Chimica werden. Rostfreier Stahl, Messing und Nickel sind insbeson-Acta, 81 (1976), 413-417. Dieser Artikel diskutiert das Elektro- 20 dere dort geeignet, wo die Strahlungsquelle hohen Temperatu-plattieren von Plutonium, Americium, Polonium und Uran auf ren unterworfen sein kann, wie sie zum Beispiel durch Feuer Platten von rostfreiem Stahl. im Falle von Rauchdetektoren erzeugt werden können, jedoch

13. Die US-Patentschrift 3859 179, Ausgabedatum 7. wird rostfreier Stahl und Nickel normalerweise einer VerJanuar 1975, beschreibt ein Verfahren zur Herstellung einer ß- schlechterung bei beträchtlich höheren Temperaturen als Mes-Kalibrierquelle durch gleichzeitiges elektrolytisches Abschei- 25 sing widerstehen. Es kann erwünscht sein, auf den Stahl, das den von Ruthenium-106, stabilem Ruthenium und Nickel auf Messing oder das Nickel einen dünnen (rasch hergestellten) einem Nickel-plattierten-Typ 347-Substrat aus rostfreiem Überzug aus Gold aufzubringen, der insbesondere gut als leit-Stahl, und anschliessendes Abdichten der Abscheidung durch fähige Oberfläche dienen wird. Der rasch aufgebrachte Über-Überplattieren mit Nickel. Sowohl Ruthenium und Nickel zug kann auch aus anderen Metallen anstelle von Gold beste-sind Mitglieder der gleichen Gruppe, nämlich der Gruppe 30 hen, wobei Nickel und andere Edelmetalle besonders geeig-VIII des Periodischen Systems der Elemente, und die Literatur nete Alternativen darstellen. Der dünne (rasch aufgebrachte) gibt an. dass sie aus wässerigen Lösungen in Metallform elek- Überzug kann durch Elektroplattieren, Plasmasprühen, Sprit-troplattieren. Jedoch weist die Literatur daraufhin, dass Acti- zen oder andere dem Fachmann bekannte Verfahren aufge-niden aus wässerigen Lösungen in Form ihrer Hydroxide elek- bracht werden.

troplattieren, und Beispiele schliessen die Abscheidung von 35 Es können irgendwelche der radioaktiven Metallisotope Plutoniumhydroxid und Americiumhydroxid ein. Es wird der Scandium-Gruppe in dem erfindungsgemässen Verfahren nicht angenommen, dass diese und andere Literaturstellen, die eingesetzt werden, jedoch sind insbesondere die radioaktiven zeigen, dass zwei Elemente, die unabhängig aus wässeriger Metallisotopen der Actinidenreihen, insbesondere Americium-Lösung in Metallform elektroplattieren, aus wässeriger 241 und Curium-244 brauchbar, die zur Herstellung der a-

Lösung gemeinsam plattiert werden können, vorschlägt oder 40 Quellen verwendbar sind. Es wird Bezug auf die Tabelle des nahelegt, dass ein Element, das nicht aus wässeriger Lösung Periodischen Systems der Elemente, Copyright 1964, von E.H. als Metall elektroplattiert, aus wässeriger Lösung coplattiert Sargent und Company genommen, die eine Tabelle der radiowerden kann. Insbesondere legt die Tatsache, dass Ruthenium aktiven Isotopen enthält. Plutonium-238 kann ebenfalls in und Nickel aus wässeriger Lösung coplattieren, nicht nahe, dem erfindungsgemässen Verfahren zur Herstellung von a-dass ein Element der Gruppe IIIB aus wässeriger Lösung 45 Strahlungsquellen verwendet werden.

zusammen mit einem Element coplattiert werden kann, das Das Bindungsmetall kann irgendein nicht-radioaktives unabhängig als Metall plattiert. Metall aus der Gruppe VB, VIB, VIIB, VIII, IB, IIB und IVB