CH633910A5 - Pile a oxyde d'argent. - Google Patents
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Description
L'invention concerne une pile alcaline à oxyde d'argent.
Les piles de ce type sont devenues la source principale d'alimentation en énergie de nombreux appareils électronique portatifs tels que des récepteurs radiophoniques, des appareils de correction auditive, des montres, des calculatrices, etc. Pour avoir un volume aussi faible que possible, l'appareil électronique est généralement conçu de manière à présenter des cavités destinées à recevoir des piles miniatures constituant sa source d'alimentation en énergie. Les cavités sont généralement réalisées de manière qu'une pile puisse y être logée étroitement en établissant un contact électrique avec des bornes appropriées placées à l'intérieur de l'appareil. Un problème important pouvant se poser lors de l'utilisation d'une pile à forte énergie volumique, par exemple une pile alcaline à oxyde d'argent bivalent et zinc, est que, dans le cas où la pile gonfle, elle se coince généralement dans la cavité de l'appareil, ce qui peut provoquer parfois une détérioration de ce dernier. De plus, lorsque la pile gonfle, son étanchéité peut se détériorer, de sorte que l'électrolyte peut s'échapper et endommager l'appareil et/ou que l'oxygène de l'air ambiant peut pénétrer et pro voquer une corrosion nuisible de l'anode. Par ailleurs, dans le cas où l'étanchéité de la pile reste intacte, une pression gazeuse interne élevée peut apparaître et provoquer non seulement un gonflement de la pile, mais également une séparation possible de ses différents éléments.
Bien que l'oxyde d'argent bivalent constitue une matière active positive de grande capacité et puisse donc être utilisé de manière satisfaisante dans des piles alcalines, cette matière est relativement instable au contact d'un électrolyte alcalin aqueux. En particulier, l'oxyde d'argent bivalent est une matière très oxydante et elle peut donc décomposer l'eau présente dans un électrolyte alcalin aqueux. L'oxyde d'argent bivalent peut également attaquer des matières cellulosiques se trouvant dans la pile, par exemple constituant l'élément de séparation, pour former un ion carbonate en consommant encore plus d'électrolyte. Ces processus sont indésirables, car ils provoquent un gonflement de la pile, la détérioration de ses éléments et une diminution de sa durée de vie utile.
Le brevet des Etats-Unis d'Amérique N° 3.853.623 décrit un procédé de stabilisation de l'oxyde d'argent bivalent utilisé dans une pile alcaline à oxyde d'argent et zinc. Ce procédé consiste à introduire des ions or dans l'électrolyte alcalin, sur le côté positif de l'élément de séparation de la pile, ou bien à ajouter de l'oxyde d'or à la matière active positive de la pile.
La demande de brevet des Etats-Unis d'Amérique N° 891.824, déposée le 30 mars 1978 par Robert Francis SCARR, décrit une pile à oxyde d'argent bivalent, dans laquelle une petite quantité d'un composé de cadmium est introduite dans l'électrolyte alcalin et/ou dans l'électrode positive, afin d'améliorer la stabilité chimique de l'oxyde d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin. La demande précitée décrit également l'addition d'aluminium à la pile, conjointement avec le composé de cadmium, pour stabiliser chimiquement l'oxyde d'argent bivalent dans des milieux alcalins.
L'invention vise à limiter efficacement l'élévation de la pression gazeuse à l'intérieur de la pile et d'éviter pratiquement toutes déformations du boîtier de cette pile.
L'invention concerne donc une pile à oxyde d'argent comportant une électrode négative, un électrolyte alcalin aqueux, une électrode positive qui comprend une majeure partie d'oxyde d'argent bivalent, et un élément de séparation disposé entre les électrodes négative et positive. La pile est caractérisée par le fait qu'un additif à base d'aluminium est introduite dans l'électrode positive ou dans l'électrolyte afin d'améliorer la stabilité de l'électrode contenant de l'oxyde d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin aqueux.
L'expression «électrode positive» ou «électrode à base d'oxyde d'argent» utilisée dans le présent mémoire désigne une électrode dont la matière cathodique active est de l'oxyde d'argent bivalent (AgO), ou bien une électrode dont la matière active principale est de l'oxyde d'argent bivalent, auquel est ajoutée une certaine quantité, inférieure à 50% en poids, d'oxyde d'argent monovalent (Ag2<3) et/ou d'une autre matière positive active du point de vue électro-chimique.
L'additif à base d'aluminium peut être ajouté à l'électrode positive solide et/ou dissous dans l'électrolyte. Cet additif, par exemple de l'oxyde d'aluminium, introduit dans l'électrode positive peut être soit mélangé à l'oxyde d'argent bivalent, soit introduit dans les crystallites d'oxyde d'argent bivalent, par coprécipitation ou absorption pendant la synthèse. Le mélange d'additif à base d'aluminium et de matière à base d'oxyde d'argent bivalent présente l'avantage d'offrir une plus grande souplesse dans le choix de la matière à base d'oxyde d'argent bivalent en ce qui concerne la dimension, la pureté et d'autres caractéristiques des particules.
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
3
633910
La quantité d'additif à base d'aluminium, par exemple réalisée, par exemple, en zinc, en cadmium, en indium ou d'oxyde d'aluminium, utilisée dans l'électrode positive de la autres. Le couple d'électrodes ainsi choisi peut être utilisé
pile selon l'invention pour améliorer la stabilité de l'oxyde avec un életrolyte compatible, et de préférence avec un élec-
d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin aqueux de trolyte alcalin. Des exemples d'électrolytes convenables com-
la pile peut être comprise entre 0,001 et environ 5% en poids, s prennent des solutions aqueuses d'hydroxydes de métaux sur base sèche de l'oxyde d'argent bivalent entrant dans la alcalino-terreux tels que l'hydroxyde de strontium, et constitution de l'électrode positive, et de préférence entre d'hydroxydes de métaux alcalins, par exemple de l'hydro-
environ 0,005 et environ 0,05% en poids, sur base sèche, de xyde de sodium, de l'hydroxyde de potassium, de l'hydro-
l'oxyde d'argent bivalent entrant dans la constitution de xyde de lithium, de l'hydroxyde de rubidium et de l'hydro-
l'électrode positive. Une quantité d'additif à base d'alumi- io xyde de césium.
nium inférieure à 0,001 % en poids est en général insuffisante Des mélanges compatibles, constitués par les matières pré-
pour améliorer efficacement la stabilité de la matière à base cédentes, peuvent également être utilisés. L'électrode selon d'oxyde d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin l'invention est de préférence poreuse, afin que les parois des aqueux. Une quantité d'additif à base d'aluminium supé- pores ei ies interstices de cette électrode puissent être mouillés rieure à 5% en poids, ajoutée à l'électrode positive, n'apporte îs par l'électrolyte.
pas d'amélioration sensible de la stabilité de l'oxyde d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin aqueux et remplace Exemple 1
une trop grande quantité de matière à base d'oxyde d'argent, On produit plusieurs lots de piles d'essai comportant cha-
ayant une capacité élevée. cune une » astille positive qui contient de l'oxyde d'argent l'additif à base d'aluminium, par exemple des ions alumi- 20 bivalent et qui présente un poids spécifique de 5,5 grammes nate, peut être ajouté à l'électrolyte de la pile selon l'inven- par centimètre cube, chaque pile comportant également une tion en quantité comprise entre 0,01 et 10% en poids de l'élec- électrode négative en zinc et un électrolyte à 33% de KOH.
trolyte alcalin aqueux, et de préférence entre 0,5 et 2,0% en L'électrode positive est placée dans une coupelle collectrice poids de l'électrolyte. Une quantité d'additif à base d'alumi- de cathode, une toile ou un tamis en zinc étant disposé entre nium inférieure à 0,01% est en général insuffisante pour amé- 25 la surface intérieure de la coupelle et la pastille positive,
liorer efficacement la stabilité de la matière à base d'oxyde comme décrit dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique N°
d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin aqueux. 3.920.478, précité.
Une quantité d'additif à base d'aluminium supérieure à 10% Un élément double de séparation, comprenant une pelli-
ne peut le plus souvent pas être dissoute dans l'électrolyte cule celulosique d'arrêt et une couche absorbante, est ensuite alcalin aqueux. 30 disposé sur le dessus de la pastille positive contenant l'oxyde
Des électrolytes contenant l'additif à base d'aluminium d'argent bivalent. Une coupelle d'anode, contenant l'élec-
peuvent être préparés soit par saturation de l'électrolyte en trode en zinc, est ensuite placée sur la coupelle de cathode de
AI2O3, soit par dissolution d'aluminate de sodium ou de fixée plastiquement et de manière étanche à cette dernière,
potassium. Les composants exacts de l'électrode positive et tous les
On peut ajouter également une petite quantité d'un agent 35 additifs ajoutés à l'électrolyte sont indiqués dans le tableau 1
de stabilisation, d'un agent modifiant les caractéristique suivant.
d'écoulement et/ou d'un agent de lubrification au mélange Les piles sont stockées pendant trois mois dans diverses positif actif, afin d'en modifier davantage les caractéristiques conditions de température. On mesure ensuite le gonflement,
physiques en vue de son moulage pour la production d'élec- le cas échéant, des piles et on calcule la moyenne des résultats trodes de diverses dimensions et de divers types. Des exem- 40 obtenus avec chaque lot d'essai. Ces résultats sont indiqués pies de certains de ces additifs comprennent l'éthylène-bis- dans le tableau 2, de même que le gonflement maximal des stéaramide, le stérate de zinc, le stéarate de plomb, le stéarate piles observé dans chaque lot. De plus, la durée de vie utile,
de calcium et autres. pour une tension de coupure de 1,3 volt, est observée pour la
Les électrodes à base d'oxyde d'argent peuvent être utili- plupart des piles, comme cela est également indiqué dans le sées dans des piles à système aqueux comportant une anode 45 tableau 2.
Tableau 1
N° du lot d'essai
% d'AgO
% d'Ag20
Additif
Cathode
Electrolyte
% d'Additif
Mode
Autres
% d'Autres
Additif
% d'Additif
1
80
19,75
_
_
-
Pb. Str.
0,25
-
-
2
80
19,75
_
-
-
Pb. Str.
0,25
AI2O3
Sat.
3
80
19,74
AI2O3
0,01
mél.
Pb. Str.
0,25
-
-
4
80
18,75
AI2O3
1,0
mél.
Pb. Str.
0,25
-
-
5
80
18,99
AkOa
0,01
mél.
EAA
1,0
-
-
6
80
19,0
—
_
—
EAA
1,0
AI2O3
Sat.
7
80
19,0
_
-
EAA
1,0
NaA102
1,0
8
80
18,99
AI2O3
0,01
mél.
EAA
1,0
ZnO
1,0
9
80
18,99
AhOa
0,01
mél.
EAA
1,0
CdO
Sat.
10
79,91
19
AI2O3
0,088
mél.
EAA
1,0
-
-
11
79,91
19
AI2O3
0,088
mél.
EAA
1,0
ZnO
5,0
12
79,1
19
AI2O3
0,88
mél.
EAA
1,0
-
-
13
80
19
_
-
-
EAA
1,0
KAIO2
1,0
14
80
18,99
AbOs
0,01
mél.
EAA
1,0
-
-
15
80
18,99
AI2O3
0,01
mél.
EAA
1,0
ZnO
5,0
Pb. Str. = Stéarate de plomb mél. - mélange
EAA = Polymère d'éthylène et d'acide acrylique Sat. = Saturé
633910 4
Tableau 2 Gonflement à trois mois
N°dulot Témperature ambiante 35°C 45°C 55°C Durée de vie d'essai utile (Heures)
moyen max moyen max moyen max moyen max
1
35,56
63,5
81,28
101,6
142,24
165,1
147,32
152,4
346
2
25,4
88,9
73,66
88,9
91,44
114,3
91,44
114,3
339
3
22,86
38,1
71,12
76,2
76,2
101,6
101,6
558,8
340
4
25,4
38,1
119,38
139,7
106,68
139,7
162,56
635
308
5
17,78
38,1
45,72
63,5
134,62
165,1
152,4
177,8
196
6
12,7
25,4
38,1
63,5
114,3
330,2
149,86
292,1
316
7
20,32
50,8
35,56
50,8
116,84
254
81,28
165,1
317
8
5,08
25,4
27,94
38,1
78,74
127
111,76
152,4
260
9
5,08
25,4
33,02
50,8
83,82
114,3
317
10
7,62
25,4
12,7
38,1
35,56
63,5
111,76
127
316
11
-7,62
0,0
2,54
12,7
43,18
63,5
38,1
76,2
276
12
10,16
25,4
10,16
12,7
35,56
63,5
76,2
88,9
332
13
10,16
25,4
20,32
38,1
71,12
101,6
66,04
88,9
14
-2,54
25,4
22,86
38,1
60,96
101,6
66,04
101,6
15
0,0
12,7
10,16
25,4
25,4
88,9
40,64
50,8
* Le gonflement moyen et le gonflement maximal sont indiqués en micromètres.
** Pile déchargée dans une résistance de 3 k£2 jusqu'à une tension de coupure de 1,3 volt.
- Le gonflement négatif et les nombres négatifs contenus dans ce tableau indiquent une diminution de la hauteur de la pile se produisant parfois pendant le stockage.
Les résultats des données indiquées dans le tableau 2 montrent que l'invention permet d'ajouter un additif à base d'aluminium à une pile à l'oxyde d'argent bivalent afin d'améliorer la stabilité chimique de cet oxyde d'argent bivalent au contact de l'électrolyte alcalin de la pile.
30 II va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées à la pile décrite et représentée sans sortir du cadre de l'invention.
B
Claims (10)
1. Pile à oxyde d'argent comportant une électrode négative, un électrolyte alcalin aqueux, une électrode positive qui comprend une majeure partie d'oxyde d'argent bivalent, et un élément de séparation disposé entre l'électrode négative et l'électrode positive, la pile étant caractérisée en ce qu'un additif à base d'aluminium est ajoutée à l'électrode positive ou à l'électrolyte afin d'améliorer la stabilité de l'électrode positive au contact de l'électrolyte alcalin aqueux.
2. Pile selon la revendication 1, caractérisée en ce que la quantité d'additif à base d'aluminium ajoutée à l'électrode positive est comprise entre 0,001 et 5, et plus particulièrement entre 0,005 et 0,05% en poids, sur base sèche, de l'oxyde d'argent bivalent entrant dans la constitution de l'électrode positive.
2
REVENDICATIONS
3. Pile selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que l'électrode positive contient de l'oxyde d'argent monovalent en quantité inférieure à 50% en poids, sur base sèche, de l'oxyde d'argent bivalent entrant dans la constitution de cette électrode positive.
4. Pile selon la revendication 1, caractérisée en ce que l'additif à base d'aluminium est présent dans l'électrolyte en quantité comprise entre 0,01 et 10% en poids de l'électrolyte.
5. Pile selon la revendication 4, caractérisée en ce que l'électrode positive contient moins de 50% en poids d'oxyde d'argent bivalent.
6. Pile selon la revendication 4, caractérisée en ce que l'électrode positive contient de l'oxyde de zinc.
7. Pile selon la revendication 4, caractérisée en ce que l'additif à base d'aluminium est présent dans l'électrolyte en quantité comprise entre 0,5 et 2% en poids de l'électrolyte.
8. Pile selon la revendication 4, caractérisée en ce que l'électrode positive contient un additif à base d'aluminium, cette quantité étant de préférence comprise entre 0,001 et 5% en poids, sur base sèche, de l'oxyde d'argent bivalent entrant dans la constitution de l'électrode positive.
9. Pile selon l'une des revendications 1 et 4, caractérisée en ce que l'électrode positive contient une matière choisie parmi Féthylènebis-stéaramide, le stéarate de zinc, le stéaratë de plomb et le stéarate de calcium.
10. Pile selon l'une des revendications 1 et 4, caractérisée en ce que l'électrode négative est réalisée dans une matière choisie parmi le zinc, le cadmium et l'indium.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PL | Patent ceased |