CH392496A - Procédé de préparation de diméthyl-1,1 indanes alcoylés - Google Patents

Procédé de préparation de diméthyl-1,1 indanes alcoylés

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Description


  
 



  Procédé de préparation de   diméthyl-1, 1    indanes alcoylés
 La présente invention a pour objet un procédé de préparation de   diméthyl-1, 1    indanes alcoylés, caractérisé par le fait qu'on fait réagir un benzène   monoaicoylé    contenant un groupe alcoyle avec 1 à 6 atomes de carbone sur un mono- ou diméthyl butadiène-1,3 en présence d'un catalyseur acide apte à l'exécution des réactions de Friedel-Crafts à une température comprise entre - 30' C   C    et 1500 C.



   Jusqu'à présent on a préparé les produits du type de ceux préparés selon l'invention par des procédés coûteux présentant plusieurs phases d'opérations comprenant généralement la préparation du réactif de Grignard suivie d'une condensation avec obtention d'un alcool tertiaire. La cyclodéhydratation de cet alcool tertiaire selon la méthode de Davidson et Bogert (J. Am. Chem. Soc. 56.185 (1934)) permet d'obtenir de l'hydrocarbure diméthyl-1,1 indane.



  Finalement on effectue une alcoylation pour obtenir un mélange isomère contenant les alcoyl -5 et -6   diméthyl-1, 1    indanes. Ce procédé a été exécuté par exemple par Beets et ses collaborateurs dans la synthèse d'un mélange isomère de tert.-butyl diméthyl1,1 indanes (Rec. Trav. Chim. 77.856 (1958)).



  Récemment on a démontré que le produit intermédiaire peut être synthétisé par cyclisation de l'acide   1S-phénylisovalérianique    avec l'acide polyphosphorique pour obtenir un diméthyl-3,3 indanone-1 suivie   d'une    réduction soit catalytique soit selon la méthode de Wolff-Kishner (Ferrero et Helg: Helv
Chim. Acta XLII.2111 (1959)). Bien que les méthodes susindiquées présentent indubitablement un grand intérêt scientifique, il est clair qu'elles ne sont pas utilisables pour la préparation à une échelle commerciale, vu le grand nombre de phases intermédiaires nécessaires et des réactifs coûteux employés. En outre il est évident que la séparation du pur isomère alcoyl-6   diméthyl-l,l    indane de son mélange est très   dîlfictle    et coûteuse à exécuter sur une échelle industrielle.



   Nous avons maintenant trouvé que les diméthyl1,1 indanes alcoylés peuvent être facilement synthétisés par une simple réaction en une phase en utilisant des produits chimiques bon marché et disponibles sur le marché   notamment    le méthyl-2 buta  diène-1, 3,    des catalyseurs acides, tels que par exemple l'acide sulfurique à 93 o/o et des benzènes monoalcoylés. Par le procédé selon l'invention on obtient principalement des indanes ayant la structure du    alcoyl-6 diméthyl-1 , 1 indane, mais dans certains cas    on a pu démontrer par chromatogramme en phase de vapeur, un faible pourcentage d'isomères, probablement de l'alcool-4 ou -5   diméthyl-l 1    indanes.



  Lors de la réaction du mono-méthyl-2 butadiène1,3 avec le cumène ou le tert.-butyl benzène on obtient les   isopropyl -6    ou tert.-butyl-6 diméthyl1,1 indanes dans un haut degré de pureté comme il a été démontré par chromatogramme en phase de vapeur et par une comparaison de son spectre   d'absorption    infrarouge avec celui de l'hydrocarbure authentique.



   La réaction peut être représentée comme suit
EMI1.1     


<tb>  <SEP> CH2 <SEP> H
<tb>  <SEP> i <SEP> Cw
<tb>  <SEP> t <SEP> C- <SEP> RCHs <SEP> catalyseur
<tb>  <SEP> \ll <SEP> C <SEP> acide <SEP> R71C7
<tb> R <SEP> CH-.,
<tb>  <SEP> CH3 <SEP> CH
<tb>   
 R   =    un alcoyle contenant 1 à 6 atomes de carbone;
   Rt    = hydrogène ou méthyle.



   Cette réaction est de préférence exécutée en ajoutant lentement, à une suspension froide   (-100    à 100 C) de monoalcoylbenzène dans l'acide sulfurique aqueux d'une concentration de 93    /o,    agitée énergiquement, le     -diène     ou une solution du    -diène     dans un solvant inerte ou dans le monoalcoylbenzène. La température de réaction est maintenue entre - 100 et 100 C durant l'adjonction qui nécessite généralement 2 à 3 heures, ce temps dépendant de l'efficacité du refroidissement. Lorsque   1' ad-    jonction est terminée, on continue le brassage du mélange pendant une courte durée puis on traite à l'eau ou sépare l'acide. La solution est alors lavée neutre, puis distillée sous vide pour obtenir l'indane.

   Une variante du procédé consiste à ajouter une solution du     -diène     et de tout le monoalcoylbenzène lentement dans l'acide sulfurique à froid.



   L'un des avantages du procédé décrit réside dans le fait qu'il peut être exécuté à basse température et sous pression atmosphérique. Les températures de réaction préférées sont considérablement plus basses que le point d'ébullition du méthyl-2 buta  diène,3    et ceci réduit donc les risques d'inflammation ou d'explosion. En outre les appareils permettant des réactions sous pression atmosphérique sont meilleur marché et plus simples dans leur conception et leur construction que ceux nécessaires pour effectuer des réactions sous pression.



   Les monoalcoylbenzènes qui ont été condensés avec succès sont le toluène, l'éthylbenzène, le cumène, le tert.-butylbenzène, le sec.-butylbenzène et le tert.-amylbenzène. Les essais effectués ont montré que le degré de pureté technique des   -diènes   tels qu'ils se trouvent dans le commerce est suffisant pour la mise en   oeuvre    de procédé.



   Bien que l'acide sulfurique aqueux d'une concentration d'environ 93   o/o    donne des résultats favorables comme indiqué ci-dessus, on peut aussi employer un acide sulfurique à d'autres   concentrations    comme aussi d'autres catalyseurs de condensation.



  Ainsi on a trouvé que l'acide sulfurique dans une concentration comprise entre 75   o/o    et 96   O/o    permet d'obtenir les résultats désirés. Toutefois on préfère utiliser l'acide sulfurique à une concentration de 93   0/o    car il se trouve dans le commerce, donne des rendements excellents avec un minimum de produits secondaires et présente un point de congélation beaucoup plus bas que la température de réaction.



   Les autres acides qui peuvent être employés ici comme catalyseurs de condensation sont les acides aptes à réagir comme catalyseurs dans la condensation de   FriedelXrafts.    Des exemples de tels acides sont l'acide phosphorique, l'acide polyphosphorique, le complexe bortrifluoride-eau et l'acide fluorhydrique.



   Lors de la mise en oeuvre du procédé décrit on peut modifier les proportions des ingrédients dans de larges limites. Il est préférable d'employer au moins   I    mole et avantageusement 2 à 10 moles de   monoaicoylbenzène    par mole de dioléfine afin de minimiser les réactions secondaires, comme la polymérisation du dioléfine. Le catalyseur acide peut être employé en quantité variant entre environ 5   ol    et environ 100   o/o    en poids basée sur le   monoalcoyl -    benzène employé.



   La température à laquelle le procédé décrit est exécuté peut donc être variée dans de larges limites.



  Quand on emploie l'acide sulfurique, la   températurc    peut être avantageusement maintenue   entre - 30"    et 800 C. En général, plus la concentration de l'acide est élevée, plus la température doit être maintenue basse. Ainsi, lorsqu'on utilise un acide sulfurique d'une concentration de 75 à 80    /o,    une température supérieure à 500 C, de préférence comprise entre 600 C et 800 C est judicieuse.

   Si on utilise un acide sulfurique d'une concentration comprise entre 80    /o    et   90 0/o,    une température comprise entre 50 C et 500 C est appropriée, tandis que lorsque l'acide sulfurique présente une concentration de 90   o/o    à 96    lo,    une température comprise entre - 300 C et 150 C, de préférence comprise entre - 100 C et 10" C convient parfaitement.



   En employant des acides ayant une faible forcc de condensation, comme l'acide phosphorique et l'acide polyphosphorique, des températures de réaction plus hautes, telles 105 à 1500C doivent être maintenues. L'acide fluorhydrique anhydre est actif à peu près aux mêmes températures que l'acide sulfurique à 93    /o,    notamment   entre - 300    C et   500    C.



  Le catalyseur, le complexe de trifluoride de bore et l'eau est entièrement actif entre 250 C et 350 C.   



   Les indanes préparés selon n le procédé décrit sont    susceptibles d'être utilisés comme intermédiaires chimiques et intermédiaires pour parfums, y compris pour les parfums au musc. Beets et ses collaborateurs ont par exemple démontré (Rec. Trav. Chim.



  77.856 (1958)) que l'acétylation de produits ayant la structure   suivante   
EMI2.1     
 dans laquelle R   =    tert.-butyle, sec.-butyle, tert.amyle et isopropyle, donne des dérivés ayant une odeur similaire au musc. L'identité des hydrocarbures correspondants formés à partir du méthyl-2 buta  diène- 1,3    selon le procédé décrit a été prouvée par la préparation des dérivés acétylés, qui sont des produits solides ayant une odeur similaire au musc et les mêmes points de fusion que ceux indiqués par Beets.



  Il a été trouvé en outre, que l'acétyl-4 (et -5) dimé  thyl-l,l,    éthyl-6 indane préparé en partant de l'éthyl  benzène, possède une odeur similaire au musc. Pour prouver encore la structure de 1'indane préparé en partant du méthyl-2 butadiène-1,3 et cumène et tert.-butylbenzène, ces hydrocarbures ont été synthétisés selon les méthodes classiques en partant de l'isopropyl-4 benzaldéhyde et du tert.-butyl-4 benzaldéhyde respectivement selon les méthodes décrites par Beets et ses collaborateurs pour l'acétyl diméthyl-l,l isopropyl-6 indane (Rec. Trav. Chim. 77.864 (1958)). Les courbes d'absorption dans l'infrarouge ont été dans les deux cas similaire à celles des indanes correspondants préparés selon le procédé décrit.



   Dans un brevet récent (U. S. A. 2916529 de la
Sinclair Refining Company) il est indiqué que   la production de l'indane et de ses homologues présente un intérêt commercial par le fait que les indanes sont utiles comme intermédiaires dans la fabrication des indanes non saturés, qui sont eux des produits de valeur parce qu'ils sont facilement   poly.-    mérisables en donnant des résines précieuses  . il est donc clair que le procédé décrit présente un intérêt commercial réel dans le domaine des résines synthétiques.



     Exemple    I
   Triméthyl-1 1,6    indane
 Une solution de 115 g de méthyl-2 butadiène-1,3   (1,69    mole) et de 200 g de toluène est ajoutée lentement goutte à goutte à une solution brassée énergiquement de 300 g d'acide sulfurique à 93 % et de 650 g de toluène à une température de -   40    C dans un laps de temps de 4 heures en maintenant le mélange de réaction à une température comprise entre - 40 C et   t    lo C. Cette adjonction terminée, on poursuit le brassage à cette même température encore pendant 40 minutes. On laisse le mélange se déposer, puis, on sépare la couche acide inférieure et élimine celle-ci (307 g). On lave la couche huileuse restante successivement à l'eau, à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de soude.

   On distille l'excès de toluène, puis le liquide résiduel est distillé sous vide et on obtient comme fraction principale 114 g d'un liquide incolore, p. éb. 550 C (1 mn),   nr,      1,5134,    consistant principalement en   triméthyl-1 1,6    indane. Son chromato- gramme en phase de vapeur indique une pureté de
 80 % et la présence de plus petites quantités d'isomères ou produits secondaires.



   Le dérivé acétylé a été préparé et obtenu sous forme d'un liquide incolore visqueux p. éb.   1170 C    (2 mm),   nD'1,      1,5397,    ayant une odeur assez agréable du type   acétophénone  .



   Exemple   II   
 Tétraméthyl-1,1,2,6 indane
 Dans une suspension, brassée énergiquement, de
 toluène (500g) dans de l'acide sulfurique à 93%
 (150 g) refroidie à - 50 C, on ajoute goutte à goutte
 sous un vigoureux brassage une solution de 138 g de diméthyl-2,3 butadiène-1, 3 (1,68 mole dans 250 g de toluène) pendant un laps de temps de   3 1/2    heures, pendant lequel la température est maintenue entre - 60 C et 00 C. Le brassage est poursuivi encore pendant 40 minutes après cette   adjono    tion.

   Après avoir laissé déposer et éliminé l'acide sulfurique, la couche huileuse est lavée successivement à l'eau (2 X 200 cc), à une solution de soude caustique à 5 % (100 cc) et à une solution de bicarbonate de soude à 5 %   (200 ce).    Après élimination du toluène par distillation, le liquide résiduel est distillé sous vide et donne comme produit principal 65 g de   tétraméthyl-1,1,2,6    indane sous forme d'un liquide incolore, p. éb. 77-790 C (3 mm),   n2D0      1,5131.   



   Exemple III
 Ethyl-6   diméthyl-1,1    indane
 Dans une suspension vigoureusement brassée de 275 g d'acide sulfurique à 93 % et de 650 g d'éthylbenzène refroidie   à - 40 C,    on introduit goutte à goutte dans un laps de temps de 23/4 heures, une solution de   115 g    de méthyl-2 butadiène-1,3   (1,69    mole) dans 200 g d'éthylbenzène en maintenant le mélange de réaction sous un brassage énergique et à une température comprise entre - 5  C et 0  C.



  Après l'adjonction le brassage à froid est encore poursuivi pendant 40 minutes. Après avoir laissé déposer et séparé l'acide sulfurique, la solution de réaction est lavée jusqu'à être exempte d'acide puis distillée. L'excès d'éthylbenzène est éliminé par distillation tout d'abord sous vide pour obtenir 138 g d'éthyl-6   diméthyl-l, l    indane désiré sous forme d'un liquide incolore, p. éb.   650 C      (1 mm),      n2D      1,5119.   



  Le   chromatogramme    en phase de vapeur indique une pureté plus grande que 90    /o.   



     L'acétyl-4    (et -5) éthyl-6   diméthyl-l,    indane a été préparé par acétylation de l'hydrocarbure à basse température   (- 10    C à - 40 C) en utilisant le chlorure d'acétyle, le chlorure d'aluminium et le tétrachlorure de carbone comme solvant. Le produit est un liquide incolore, d'une viscosité modérée, p. éb.   122-1230    C   (1,5mm),      n2D      1,5335,    ayant une odeur similaire au musc.



   Exemple IV
 Ethyl-6 triméthyl-1,1,2 indane
 Dans une suspension vigoureusement brassée de 616 g d'acide sulfurique à 93 % et de 500 g d'éthylbenzène refroidie à - 20 C on ajoute goutte à goutte pendant un laps de temps de   2 l/2    heures une solution de 138 g de diméthyl-2,3 butadiène-1,3   (1,68    mole) et de 250 g d'éthylbenzène sous forte agitation et en refroidissant à une température comprise entre - 50 C et   00    C. Le brassage à froid est poursuivi encore pendant 40 minutes après l'adjonction.



  Après avoir laissé déposer et séparé l'acide sulfurique, la solution de réaction est lavée jusqu'à être exempte d'acide et distillée sous vide sur une trace de carbonate de soude. Après la récupération de l'excès d'éthylbenzène on obtient 68 g d'éthyl-6 triméthyl
 1,1,2 indane comme fraction avec le p. éb. 87  
 87,5  C (3,5 mm), nD20 1,5109. L'hydrocarbure est un liquide incolore ayant une odeur douce.



   Exemple V
 Isopropyl-6   diméthyl-1 1    indane
 Dans un mélange brassé énergiquement de 308 g
 d'acide sulfurique à 93 % et de 684 g de cumène on
 introduit lentement goutte à goutte   à - 5o C    une
 solution de 115 g de méthyl-2 butadiène-1,3 dans 200 g de cumène dans une mesure telle que la température de réaction soit maintenue pendant cette
 introduction   entre - 5o    C et 00 C. Le brassage est poursuivi à 0  pendant 40 minutes encore après
 avoir terminé cette opération d'adjonction.

   Après
 avoir laissé déposer la couche inférieure, I'acide sulfurique est éliminé et la couche restante d'huile est lavée successivement à l'eau, à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de soude à 5    /o.    La solution lavée est ensuite soumise à une distillation sous vide et on obtient en plus du cumène récupéré 168 g d'isopropyl-6 diméthyl-1,1 indane comme liquide incolore, p. éb. 7577  C (3 mm), nD20 1,5084, p. spéc. 25 /25  0,8986.



  Le chromatogramme en phase de vapeur indique une pureté supérieure à 95    /o.   



   L'acétylation à 00 C dans la solution de tétrachlorure de carbone donne un mélange qui consiste probablement en acétyl-4 et -5 diméthyl-1,1 isopropyl-6 indane, p. éb. 114-116  C (1 mm), nD20 1,5261,
 à partir duquel on obtient un isomère cristallin. p. f. 48,5-49  C, ayant une forte odeur similaire au musc. Cet isomère a été décrit par Beets (Rec. Trav.



  Chim. 77.859 (1958)) comme le dérivé acétylé en 4.



   Exemple VI
   Isopropyl-6    triméthyl-1 12 indane
 Dans un mélange brassé énergiquement de 308 g d'acide sulfurique à 93 % et de 684 g de cumène refroidi à -5  C on introduit lentement goutte à goutte une solution de 138 g de diméthyl-2,3 buta  diène-1,3    dans 144 g de cumène et de manière à pouvoir maintenir la   température    de réaction pendant cette adjonction   entre - 5o    C et 00 C. Le brassage est encore poursuivi pendant 40 minutes après cette adjonction.

   Après avoir laissé déposer à froid   (0-5O    C), la couche inférieure d'acide sulfurique est éliminée et la couche restante d'huile est lavée successivement à   l'eau,    à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de soude à 5   O/o.    La solution   résultante    est lavée puis soumise à une distillation sous vide et on obtient après élimination de l'excès de cumène 123 g d'indane désiré comme fraction incolore, p. éb. 92-93  C (2 mm),   fl0      1,5061,    p. spéc. 25 /25    0,8964.   



  Acétyl-4 (et -5) isopropyl-6 triméthyl-1,1,2 indane
 Le dérivé acétylé est préparé par adjonction de l'indane susindiqué   (79,5 g)    dans un mélange froid (00 C) de tétrachlorure de carbone (300   cc),    de chlorure d'aluminium granulé (59,5 g) et de chlorure d'acétyle (400 g) dans un laps de temps de 2 ¸ heures. Après un brassage additionnel de 2 heures à une température comprise entre   18 C    ct
   3o    C, la charge est mise à l'eau. Après traitement de la manière usuelle, on obtient le dérivé acétylé par distillation sous vide, sous forme d'un liquide visqueux jaune pâle, p. éb.   125     C (1,2 mm),   nD'1,    1,5255.
 ayant une odeur douce un peu similaire au musc.



   Exemple VII
 Tert.-butyl-6 diméthyl-1,1 indane
 Dans un mélange brassé énergiquement de 308 g d'acide sulfurique à 93 % et de 770 g de tert.-butylbenzène refroidi   à - 5    C on introduit lentement une solution de 115 g de méthyl-2 butadiène-1, 3 (1,69 mole) dans 154 g de tert.-butylbenzène dans un laps de temps de 2 heures en maintenant le mélange de réaction pendant cette adjonction à une température comprise   entre - 5    C et   00    C. Le mélange de   réac-    tion est encore brassé pendant 40 minutes après avoir terminé l'adjonction. Après avoir laissé déposer. la couche inférieure d'acide sulfurique est séparée et éliminée. La couche d'huile est alors lavée successivement à l'eau, à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de soude.



  L'excès de tert.-butylbenzène est éliminé par distillation (15 mm) et le liquide résiduel distillé sous vide pour obtenir 17 g d'une fraction intermédiaire, p. éb.



     35O    à   79    C (2 mm) et 207 g du produit consistant principalement en tert.-butyl-6 diméthyl-1,1 indane, p. éb. 79  à 87  C (2 mm), nD20 1,5045 à 1,5066, un liquide incolore d'une odeur douce. On a obtenu en outre   1 i g    d'une fraction dont le point d'ébullition est plus élevé (p. éb. 87  à   92 >  C    à 2 mm) et de 34 g de résidu.



   Le tert.-butyl-6 diméthyl-1,1 indane ainsi obtenu a été comparé avec le produit obtenu par synthèse selon la méthode de Beets et ses collaborateurs (Rec.



  Trav. Chim. 77.865   (1958),    (composé XII a)) par contrôle du spectre infrarouge et on a trouvé qu'il est identique. Le chromatogramme en phase de vapeur indique une pureté supérieure à 95 %.



   L'acétylation de l'indane selon la méthode de la seconde partie de l'exemple 1 du brevet américain   NO    2889367 donne un dérivé acétylé solide ayant un point de fusion de 77 -77,5  C et possédant une fort odeur similaire au musc.



   Exemple VIII
 Tert.-butyl-6 triméthyl-1,1,2 indane
 Dans un mélange froid (5o C) brassé énergiquement de 308 g d'acide sulfurique à 93 % et de 770 g de tert.-butylbenzène on ajoute lentement goutte à goutte une solution de 138 g de diméthyl-2,3 butadiène-1,3 (1,68 mole) et de 154 g de tert.-butylbenzène de manière que le mélange de réaction puisse être maintenu à une température comprise   entre - 5o    et 0O C pendant la durée de l'addition soit pendant plus de 3 heures. Après avoir terminé l'adjonction, le brassage est poursuivi encore pendant 40 minutes.

   Après avoir laissé déposer, on élimine  la couche inférieure d'acide sulfurique puis la couche d'huile est lavée successivement à   l'eau,    à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de soude à 5    /o.    Ensuite on filtre à travers un filtre super-cel et distille sous vide sur 1 gramme de bicarbonate de soude. Après élimination du tert.-butylbenzène non entré en réaction   (p.éb.    69-720C à 25mm) on obtient 29 g d'un avant coulant (p. éb. 25-85  C à 1,5 mm) suivi de
 154 g de   triméthyl-1, 1, 2    tert.-butyl-6 indane, p. éb.



     88, 5-920 C      (1,5 'mn),      1,      1,5055,    d420   0,8970,    un liquide incolore. Le rendement est de 43,3 % par rapport à la théorie.



   Exemple IX
 Sec.-butyl-6   diméthyl-1, 1    indane
 Dans un mélange brassé énergiquement de 308 g d'acide sulfurique à 93 % et de 500 g de sec.-butylbenzène on introduit lentement à une température de - 40 C une solution de 155 g de méthyl-2 butadiène-1,3 dans 200g de sec.-butylbenzène dans un laps de temps de 4 heures pendant lequel on brasse le mélange de réaction et le maintient pendant l'introduction à une température   comprise      entre - 4    et - lo C. On brasse le mélange de réaction à froid pendant 40 minutes encore après l'adjonction. Après
 avoir laissé déposer, on sépare et élimine la couche inférieure d'acide sulfurique. La couche d'huile est
 alors lavée successivement à l'eau, à une solution de soude caustique à 5 % et à une solution de bicar
 bonate de soude.

   On élimine l'excès du sec.-butyl
 benzène par distillation à 2 mm. (p. éb. 35-38  C)
 puis le liquide résiduel est fractionné sous vide pour
 obtenir 149 g, p. éb. 87-980 C (2-3 mm), nD20   1,5130,    du sec.-butyl-6   diméthyl-1, 1    indane.



   L'acétylation est exécutée à basse température
 selon la technique habituelle pour obtenir le dérivé
 acétylé sous forme d'un liquide jaune pâle,   p. éb.   



   145-147  C (3,5 mm) nD20 1,5244, ayant une odeur
 similaire au musc rappelant celle de l'huile de se
 mences d'ambrette.



   Exemple X
 Tert.-amyl-6   diméthyl-1 1    indane
 Dans un mélange brassé énergiquement de 154 g
 d'acide sulfurique à 93 % et de 276 g de tert.-amyl
 benzène refroidi à - 90 C on introduit goutte à goutte
 une solution de 58 g de méthyl-2   butadiène-1, 3    dans
   110g    de tert.-amylbenzène dans un laps de temps
 de 3 heures en maintenant un bon refroidissement
   (-9f)    à 00 C) ainsi que le brassage. Le brassage du
 mélange de réaction est poursuivi à 00 C pendant
 40 minutes après l'introduction. On laisse déposer
 l'acide sulfurique qui est alors retiré   comme    couche
 inférieure. La couche huileuse restante est alors
 lavée successivement à l'eau, à une solution de soude
 caustique à 5 % et à une solution de bicarbonate de
 soude.

   Par distillation sous vide   fractionnée    on
 obtient 65 g de tert.-amyl-6   diméthyl-1, 1    indane
 sous forme d'un liquide incolore, p. éb.   92-960    C   (2 mm),      n2r,      1,5050,      d4- > 0      0,8958.    L'analyse par chro  matogramme    en phase de vapeur indique une pureté de 93   0/o.   



   Acétyl-4 (et -5)   tert.-amyl-6      diniéthyl-i,1    indane
   56, 5 g    de l'indane   susindiqué    sont acétylés à basse température en employant 40 g de chlorure d'aluminium granulé, 27 g de chlorure d'acétyle et 200 cc de tétrachlorure de carbone comme solvant.



  Après traitement de la manière habituelle, on obtient le dérivé acétylé sous forme d'un liquide incolore, p. éb.   142-144,50    C (3 mm),   n20      1,5210,    ayant une odeur similaire au musc. Cette fraction devient partiellement   cristalline.    La partie solide est séparée et purifiée en la recristallisant du méthanol pour obtenir des cristaux incolores, p. f.   47-500 C,    ayant une odeur similaire au musc.



   En répétant les essais décrits dans les précédents exemples I à X à une température comprise entre   - 100 C    et   100 C    comme limites de température pour les réactions on a constaté qu'on obtient substantiellement les mêmes résultats que ceux indiqués dans les exemples précédents.
  

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation de diméthyl- 1,1 indanes alcoylés, caractérisé par le fait qu'on fait réagir un benzène monoalcoylé contenant un groupe alcoyle avec 1 à 6 atomes de carbone sur un mono- ou diméthyl butadiène-1,3 en présence d'un catalyseur acide apte à l'exécution des réactions de Friedel Crafts à une température comprise entre - 300 C et 1500 C.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé par le fait qu'on emploie comme catalyseur acide un acide sulfurique aqueux d'une concentration comprise entre 75 % et 96 % et qu'on maintient la température de réaction entre - 300 C et 800 C.
    2. Procédé selon la revendication et la sousrevendication 1, caractérisé par le fait qu'on emploie comme catalyseur acide un acide sulfurique d'une concentration d'environ 93 % et qu'on maintient la température de réaction entre - 100 C et 100 C.
    3. Procédé selon la revendication et les sou- revendications 1 et 2, caractérisé par le fait qu'on fait réagir un benzène mono- alcoylé sur le monométhyl-2 butadiène-1,3.
    4. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le toluène sur monométhyl-2 butadiène 1,3.
    5. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir l'éthylbenzène sur le monométhyl-2 buta diène-1,3.
    6. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le cumène sur le monométhyl-2 butadiène-1,3.
    7. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le tert.-butylbenzène sur le monométhyl-2 butadiène-1,3.
    8. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le sec.-butylbenzène sur le monométhyl-2 butadiène-1,3.
    9. Procédé selon la revendication et les sous revendications 1 à 3, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le tert.-amylbenzène sur le monométhyl-2 butadiène-1,3.
    10. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1 et 2, caractérisé par le fait qu'on fait réagir un benzène monoalcoylé sur le diméthyl2,3 butadiène-1,3.
    11. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1. 2 et 10, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le toluène sur le diméthyl-2,3 buta diène-1,3.
    12. Procédé selon la revendication et les sous revendications 1, 2 et 10. caractérisé par le fait qu'on fait réagir l'éthylbenzène sur le diméthyl-2,3 butadiène-1,3.
    13. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1. 2 et 10, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le cumène sur le diméthyl-2,3 buta diène-1,3.
    14. Procédé selon la revendication et les sousrevendications 1, 2 et 10, caractérisé par le fait qu'on fait réagir le tert.-butylbenzène sur le diméthyl 2,3 butadiène-1,3.
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