Verfahren zur Sorption eines Gases in einer metallischen, auf einer Unterlage aufgebrachten Schicht, Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens und nach diesem Verfahren hergestellte Vorrichtung Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Sorption eines Gases in einer metalli schen, auf einer Unterlage aufgebrachten Schicht, eine Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens und eine nach diesem Verfahren hergestellte Vorrich tung.
Die hohe Affinität von Metallen, wie z. B. Li- thium, Tantal, Beryllium, Zirkon oder Titan für Gase, wie z. B. Sauerstoff, Stickstoff, Wasserstoff, Deuterium oder Tritium, wird in der Technik für die verschiedensten Zwecke nutzbar gemacht, z. B. zur Herstellung von Prallkörpern zum Beschuss mit Teil chen, die in Beschleunigern auf hohe Energien be schleunigt wurden. Körper, die einen Tritium enthal tenden Überzug aufweisen, werden ferner als Quellen für ionisierende Strahlung, z.
B. zur Lumineszenz, anregung von Phosphoren, zur Erzeugung von posi tiven oder negativen Ionen oder zur Erzeugung von f-Teilchen für elektrische Stromquellen, die auf der direkten Umsetzung von Kernstrahlung in elektrische Energie beruhen, gebraucht.
Tritium, das radioaktive Isotop des Wasserstoffes mit der Massezahl 3 emittiert fl-Teilchen mit einer maxi malen Energie von etwa 18 keV und einer mittleren Energie von etwa 6 keV. Da Tritium sehr teuer ist und da seine Strahlung nicht in der Lage ist, dicke Schichten eines Trägermaterials zu durchdringen, müssen Quel len für ionisierende Strahlung, die mit Tritium arbei ten:, sehr dünn sein, damit unnötige Verluste vermie- den werden.
Die ss-Teilchen mit der grössten Energie, die beim Zerfall von Tritium entstehen, können be kanntlich z. B. eine Aluminiumschicht nicht mehr durchdringen, deren Dicke grösser als 0,54 mg pro Quadratzentimeter ist. Bei Titan als Tritium enthal tendem Metall beträgt die maximale Reichweite für Elektronen, um von der innersten Schicht noch an die Oberfläche gelangen zu können, eine Schichtdicke von ungefähr 1,2,u. In der Vergangenheit fanden be reits kleinerflächi:
gea Meballkörper Vea Wendung, die mit mit Tritium beladenen Filmen mit einer Dicke von der angegebenen Grössenordnung überzogen waren; die für diesen Zweck üblichen Verfahren und Ein richtungen haben; sich jedoch nicht geeignet für die Erzeugung von Strahlungsquellen erwiesen, die eine grosse Fläche oder die entsprechende Dicke besitzen, wie sie für viele Anwendungsgebiete gebraucht wür den.
Durch die Erfindung sollen daher Verfahren und Einrichtungen angegeben werden, durch die es möglich wird, reproduzierbar grosse, mit Schichten ge wünschter Dicke überzogene Metallflächen herzustel len.
Ein weiterer Faktor, von dem der Nutzeffekt bei der Verwendung von Tritium abhängt, ist die Tri- tiummenge, die in einem Film von gegebener Dicke enthalten ist. Da sich Wasserstoff z. B. mit Titan oder Zirkon in einem Verhältnis von 1,75 bzw. 1,92 verbindet, kann angenommen werden, dass das Isotop Tritium ähnliche Verbindungsverhältnisse ergibt.
Es hat sich jedoch als schwierig erwiesen, gleichmässige Kombinationsverhältnisse und annähernd volle Sät tigung zu erreichen, wenn man vorher. hergestellte Finne oder Schichten dieser Metalle nachträglich gas- förn-igem Tritium aussetzte. Bei einem bekannten Verfahren zur Herstellung von Tritium enthaltendem Zirkonium ergaben sich im allgemeinen Kombina tionsverhältnisse zwischen 0,8 und 1,2, wobei nur gelegentlich Verhältnisse bis zu 1,5 erhalten werden konnten. Aus diesen Gründen wurde die Fläche, die zur Erzeugung einer bestimmten Strahlungsintensität zur Ionisation nötig war, unnötig gross.
Die nach bekannten Verfahren hergestellten Folien zeigten fer ner noch eine von Punkt zu Punkt der Oberfläche schwankende Strahlungsintensität, was auf eine un- gleichmässige Kombination des Tritiums mit dem Sorbermetall schliessen lässt und diese Folien für manche Zwecke, z. B. für die Lumineszenzerregung von flächenhaften Quellen mit gleichmässiger Strah lungsstärke, ungeeignet macht.
Ein dritter, wichtiger Faktor bei der Bildung von Folien mit hohem Tritiumgehalt ist die Vergiftung der sorbierenden Schicht. Eine Vergiftung der sorbie- renden Schicht vor der Sorption eines gewünschten Gases kann vom Einschluss von Verunreinigungen im Sorbermetall vor seiner Verwendung oder von Ver unreinigungen, die während der Herstellung der Schicht in diese gelangen, herrühren. Solche Ver unreinigungen können aus Gasen, wie z. B.
Stickstoff, Sauerstoff, Wasserstoff usw. bestehen, die leicht mit den Sorbermetall'en unter Bildung von Nitriden, Oxyden, Hydriden usw. reagieren, ferner auch aus Ö1- oder Wasserdämpfen, die in ähnlicher Weise mit den Atomen des Sorbermetall'es reagieren können und dabei in der Sorberschicht den Platz besetzen, der sonst von dem gewünschten Gas eingenommen würde.
Zusätzlich behindern Oberflächenschichten von Ni triden, Oxyden und anderen Verunreinigungen auf der Sorberschicht das Eindringen des gewünschten Gases in das Innere der Schicht; da sie nicht leicht reduziert oder entfernt werden können, müssen sie in der Schicht verteilt werden, um die Beladung der Schicht mit Tritium zu erleichtern.
Die oben genannten Mängel werden durch die Er findung beseitigt.
Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch ge kennzeichnet, dass zuerst die Unterlage in zylindri scher Form um eine längliche, das Sorptionsmetall tragende Wärmequelle angeordnet wird, hierauf un erwünschte Gase aus dem Raum zwischen der Un terlage und der Wärmequelle entfernt und das Sorp- tionsmetall und die Unterlage entgast werden, weiter die Wärmequelle erhitzt wird, um das Sorptionsmetall auf die Unterlage aufzudampfen, und schliesslich das zu sorbierend'e Gas eingebracht wird,
so dass es in der frisch gebildeten Schicht auf der Unterlage sor- biert wird.
Die Einrichtung zur Durchführung des erfin dungsgemässen Verfahrens ist gekennzeichnet durch eine zylindrische, evakuierbare Reaktionskammer; durch eine längs der Zylinderachse verlaufende Wärmequelle; durch eine Halterung zur Aufnahme einer zylinderförmigen, zu bedampfenden Unterlage in der Reaktionskammer, wobei die Unterlage durch die Halterung gegen das Äussere der Kammer wärme isoliert ist.
Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren her gestellte Vorrichtung ist dadurch gekennzeichnet, dass sie eine aus nichtoxydierendem Metall bestehende Un terlage aufweist, welche eine gleichmässig verteilte Schicht eines Sorptionsmetalls trägt. In der beiliegenden Zeichnung ist ein Ausfüh rungsbeispiel des Erfindungsgegenstandes dargestellt.
In den Zeichnungen bedeuten: Fig. l einen Querschnitt durch eine Tritium ent haltende Folie, Fig. 2 eine schematische Darstellung einer Ein richtung zur Herstellung von tritiumbeladenen Fo lien, Fig. 3 einen Querschnitt durch eine Reaktions kammer zur Herstellung von tritiumbeladenen Folien und Fig. 4 einen Querschnitt durch ein weiteres Aus führungsbeispiel einer Reaktionskammer.
In Fig. 1 ist schematisch eine Tritium enthal tende Folie, die einen grossflächigen ss-Strahler bildet, dargestellt und die eine Trägerschicht 4, die vor zugsweise aus Metall bestehen soll, aufweist, welche eine Schicht 6 trägt, die au einem Material mit hoher Aufnahmefähigkeit für Tritium besteht. Besonders geeignete Materialien als Trägerfolien sind Wolfram, Silber, Kupfer, Molybdän, Nickel und rostfreier Stahl.
Selbstverständlich können auch andere Materialien verwendet werden, vorausgesetzt, dass die Schicht des Sorbermetalles gut auf ihnen haftet, und dass sie selbst keine hohe Aufnahmefähigkeit für Tritium aufweisen. Eine gute Haftfähigkeit des Sorbermetal- les ist deshalb erforderlich, da die Folie beispiels weise als ungekapselte Ionisationsquelle Verwendung finden soll und unter diesen Umständen natürlich ein Abblättern der radioaktiven Schicht unerwünscht ist.
Das Trägermetall soll vor allem dann das verwendete Gas wenig sorbieren, wenn teure Gase, wie z. B. Tri- tium, Verwendung finden. Unter den oben genannten Metallen besitzt rostfreier Stahl gute Eigenschaften in bezug auf Adhäsion, geringe Neigung zürn Brü- chigwerden, Billigkeit und die Eigenschaft, nur im geringen Masse Tritium zu okkludieren. Die Dicke dier Unterlagenfolie 4 ist nicht kritisch, da sie nur als Träger für die sehr dünne Sorptionsschicht 6 dient.
Die Dicke der Sorptionsschicht 6 ist jedoch sehr kritisch. Wie bereits erwähnt, ist der Nutzeffekt der Strahlungequelle eine Funktion der Dicke dieser Schicht. Wenn die Dicke der radioaktiven Schicht zu gross ist, können auch die ss-Teilchen mit der höch sten Energie, die beim Zerfallen von Tritiumatomen an der Grenzschicht 7 zwischen der aktiven Schicht 6 und der Unterlage 4 emittiert werden, nicht aus treten und nicht zur Gesamtemission der Quelle bei tragen.
Bei Titan ergab sich z. B. als Maximum eine Dicke von ungefähr 1,2 @t, die ohne Tritium zu ver schwenden noch angewandt werden kann. Bei Zirkon beträgt die maximale Dicke der Sorptions-schicht etwa 0,85,u. Für manche Zwecke sind dünnere Schichten überlegen, bei denen zwar die Gesamtemission pro Fläche verringert ist, da die Tritiumkosten pro Flä cheneinheit wesentlich sinken und das Haften der tritiumlbeladenen Schicht auf der Unterlage besser gewährleistet ist.
Die in Fig. 1 dargestellte Strahlungsquelle und andere ähnliche Anordnungen, die eine Gasatome enthaltende Schicht auf einer Unterlage aufweisen, können durch eine Anordnung nach Fig. 2 in Ver bindung mit einer Reaktionskammer nach Fig. 3 oder 4 hergestellt werden.
Die Einrichtung nach Fig. 2 enthält eine Haupt pumpleitung 9, die die Reaktionskammer 26 mit einer öldiffusionspumpe 10 verbindet. Die Leitung 9 hat einen ausreichenden Durchmesser, um eine schnelle Evakuierung der Reaktionskammer 26 zu ermöglichen und enthält einen Absperrhahn 12, um die Reaktionskammer 26 von der Pumpe 10 abzu trennen. Die Pumpe 10 ist in üblicher Weise mit einer Vorpumpe 14 verbunden.
Die Reaktionskammer 26 ist mit der Diffusionspumpe 10 weiterhin noch durch eine Parallelleitung 11 verbunden, die den Absperr hahn 12 in der Leitung 9 überbrückt. In der Mitte der Parallelleitung 11 ist eine Verteilerleitung 8 an geschlossen. In die Parallelleitung 11 sind auf beiden Seiten der Abzweigung zur Verteilerleitung 8 je ein Absperrhahn 13 und 15 eingeschaltet, so dass die Verteilerleitung 8 wahlweise an die Reaktionskammer 26 oder die Vakuumpumpe 10 angeschlossen werden kann.
An die Verteilerleitung 8 sind jeweils absperr bar angeschlossen ein Membranvakuummeter 16 über den Hahn 17, ein Vakuummeter 18 über den Hahn 19, eine Verbindung 24 und ein Gasvorratsbehälter 28 über den Hahn 20, eine Uranfalle 30 über einen Hahn 32 und ein Reserveanschluss 36 über einen Hahn 34. Aus später noch zu besprechenden Grün den sollen die Länge der Leitung 9 vom Hahn 12 zur Reaktionskammer 26, die Länge und der Durchmes ser der Leitung 11 zwischen dem Hahn 15 und der Reaktionskammer 26 und die Länge und Durchmes ser der Leitung 8 und der angeschlossenen Geräte so klein wie möglich sein.
Zur Speisung der Heizvorrichtung in der Reak tionskammer wird elektrische Energie über die Lei tungen 21 und 22 aus dem Regeltransformator 23 zugeführt. Dieser Regeltransformator 23 ist seiner seits über die Anschlüsse 25 und 27 mit einer ge eigneten Wechselspannungsquelle verbunden.
Wärme zur Aktivierung der Uranfalle 30 wird durch eine geeignete Heizs#pul'e 40 geliefert, die über einen Regelwiderstand 42 mit den Anschlüssen 44 verbunden ist. Die Anschlüsse 44 sind mit einer geeig neten Stromquelle verbunden. Für die Uranfalle 30 kann statt der Heizspule 40 selbstverständlich auch ein Gebläsebrenner oder irgendeine andere bekannte Wärmequelle vorgesehen sein.
Mit Ausnahme der Reaktionskammer 26 sind alle Einzelteile des Pumpstandes für sich bekannt und dem Fachmann vertraut.
Das in Fig. 3 im Schnitt dargestellte Ausführungs beispiel einer Reaktionskammer 26 enthält einen Hohlzylinder 46 und die Endplatten 48, 50 und 51. Der Zylinder 46 kann aus Glas oder einem anderen Isoliermaterial bestehen, das genügend fest und va kuumdicht ist. Die Endplatte 48 besitzt eine Mittel öffnung 52, mit der eine Pumpleitung 54 verlötet ist.
Die Endplatte 48 ist dadurch unlösbar mit dem Pumpstand nach Fig. 2 verbunden, das Rohr 54 ent spricht dabei der in Fig. 2 schematisch gezeichneten Leitung 9. Die Innenfläche der Endplatte 48 ist mit einer ringförmigen Nut 56 zur Aufnahme eines Dich tungsringes 58 versehen.
Der Dichtungsring 58 kann aus Gummi oder einem andern Dichtungsmaterial be stehen und gewährleistet eine hermetische Abdich tung zwischen dem Zylinder 46 und der Endplatte 48. längs des Umfanges der Endplatte 48 befinden sich drei oder mehr Öffnungen 69 zur Aufnahme von mit Flanschen versehenen Isolierbuchsen 62.
In den Iso- lierbuchsen 62 liegen ihrerseits wiederum Schrauben- bolzen 64, die durch die Isolierbuchsen elektrisch gegenüber der Endplatte 48 isoliert sind.
An der Endplatte 48 ist fernerhin noch ein U-förmiger Bügel 66 befestigt, der eine Schraube 70 zur Befestigung des einen Endes eines Wolframfadens 78 trägt, der in. der gemeinsamen Achse der Endplatte 48 und des Zylin ders 46 liegt.
Entsprechende Endplatten 50 und 51 sind am anderen Ende des Zylinders 46 angeordnet und schliessen diesen an diesem Ende ab, sie werden durch die Schraubenbolzen 64 an Ort und Stelle ge halten, die durch am Umfang liegende ,Öffnungen 68 bzw. 69 hindurchtreten. Die Anordnung wird durch Flügehnuttern 67 zusammengehalten, die auf die Schraubenbolzen 64 aufgeschraubt sind und an der Aussenfläche der Endplatte 51 anliegen.
Die End- platte 50 ist innen mit einer kreisförmigen Nut 71 zur Aufnahme eines Dichtungsringes 72 versehen, ferner mit einer äusseren Ringnut 74 für einen Dichtungs ring 76 und einer Mittelöffnung 77 für den Heizfaden 78.
Zur Erleichterung der Evakuierung ist die End- platte 50 fernerhin mit Öffnungen 80 innerhalb des Bereichs, versehen, der von der Ringglut 71 umschlos sen wird. Der Heizfaden 78 tritt durch die Endplatte 50 hindurch und ist über eine Spannfeder 86 mit einem, Halter 88 verbunden, an dem er mittels einer Halteschraube 84 verankert ist.
Die Endplatte 51 ist mit einer Ringnut 82 glei chen Durchmessers wie die Ringnut 74 für den Dich tungsring 76 versehen. Der Mittelteil der Endplatte 51 weist einen vorspringenden Teil auf, um einen Raum für die Spannfeder 86 und die Befestigung 88 für den Heizfaden zu schaffen. Zum elektrischen An schluss der Anordnung sind Leitungen 21 und 22 vor gesehen, die mit den jeweiligen Endplatten 48 und 50 verbunden sind.
Wie aus der Zeichnung ersichtlich ist, passen die kreisförmigen Endflächen des zylindrischen Hohlkör pers 46 auf die Dichtungsringe 58 und 72. Der Dich tungsring 76 schliesst seinerseits den Zwischenraum zwischen den Platten 50 und 51 vakuumdicht ab.
Auf diese Weise wird unter Verwendung von in der Vakuumtechnik üblichen Mitteln eine vakuumdichte Reaktionskammer gebildet (mit Ausnahme der Aus- pumpleitung 54), die zur Aufnahme eines Hohlzylin ders 93 aus dem zu überziehenden Material geeignet ist und diesen koaxial in einem bestimmten Abstand vom Heizfaden 78 halten kann. Um eine bessere Wärmeisolation vorzusehen, als durch den Glaszylin- der 46 gegeben ist, wird zwischen den Zylinder 46 und den zu bearbeitenden Zylinder 93 eine dünne Lage 91 aus wärmeisolierendem Material, beispiels weise aus Glaswolle, eingefügt.
Das Ausführungsbeispiel nach Fig. 3 ist beson ders dann zweckmässig, wenn eine sehr gute Wärme isolation für das zu überziehende Trägermetall wün schenswert ist. Dies wird durch die Kombination eines Materials geringer Leitfähigkeit für die Zylinderwand 46 und die zusätzliche Glaswolleschicht 91 erreicht.
Anderseits ermöglicht die durchsichtige Wand des Zylinders 46, den Zustand und die Temperatur des Heizfadens während der Arbeit bequem zu beobach, ten. Anderseits schliesst die Glaswollschicht 91 Gas ein, so dass sich das Volumen des Systems erhöht. Die abgeschnittenen und geschliffenen Enden des Glaszylinders 46 neigen zum Absplittern, wodurch das Vakuum gefährdet wird.
Diese Nachteile werden bei der in Fig. 4 gezeigten Reaktionskammer vermie den, die sich besonders für Produktionszwecke eignet.
Bei dem Ausführungsbeispiel nach Fig. 4 ist der Zylinder 96, der die Kammer einschliesst und z. B. aus rostfreiem Stahl bestehen kann, mit Endflanschen 98 und 100 versehen:. Beide Endflansche 98 und 100 haben eine Ringnut 104 zur Aufnahme der Dich tungsringe 105 bzw.<B>108</B> und sind mit Löchern 109 und<B>111</B> zur Aufnahme von Schraubenbolzen 110 versehen. Die Löcher<B>111</B> im Flansch 100 sind etwas erweitert, um Isolierkörper 114 aufnehmen zu kön nen, die die Schraubenbolzen 110 vom Flansch 100 elektrisch trennen.
Der Flansch 98, der am pumpstandseitigen Ende der Reaktionskammer liegt, ist ferner innen mit einer längs des Umfangs verlaufenden Schulter 115 ver sehen, auf welcher eine Haltescheibe 116 für den Heizfaden ruht. Die Haltescheibe 116, die aus rost freiem Stahl bestehen kann, besitzt eine Mittelöff nung 118 für den Heizfaden 120 und grössere öffnun- gen 122, die zwischen der Öffnung 118 und dem Um fang der Scheibe 116 liegen und zur Erleichterung der Evakuierung dienen.
Die Bohrung 118 für den Heizfaden ist von einer Ansenkung 124 umgeben, die zur Aufnahme des einen Endes einer Spannfeder 126 dient und eine seitliche Verschiebung der Feder ver hindert. Der Heizfaden 120 tritt dadurch axial durch die Spannfeder<B>126</B> in eine Befestigungsvorrichtung 128. Die axiale Bohrung dieser Befestigungsvorrich tung, die den Heizfaden aufnimmt, wird von einem Schraubenloch geschnitten, das eine Befestigungs schraube 130 aufnimmt.
Das beschriebene Ende der Reaktionskammer mit dem Flansch 98 passt auf eine Endplatte 134, mit der sie durch Schraubenbolzen 110, die in geeigneten Löchern in der Scheibe 134 liegen, verbunden ist. Die Abdichtung erfolgt durch den Dichtungsring 105. Der Mittelteil der Endplatte 134 ist ausgebohrt, um die Auspumpleitung 54 aufzunehmen, die ihrerseits einen genügend grossen Innendurchmesser hat, um einen genügenden Abstand von der Befestigungsvorrichtung 128 undderFeder 126 zubesitzen. Die Endplatte 134 ist mit der Leitung 54,
die der Leitung 9 in der Anlage nach Fig. 2 entspricht, verbunden.
Der vakuumdichte Abschluss des anderen Endes des Zylinders 96 und die weitere Befestigung des Fadens 120 erfolgen durch die Endplatte 138. Die Endplatte 138 wird durch die Schraubenbolzen 110 und Flügelmuttern 112 wie beim vorhergehenden Bei spiel gegen den Dichtungsring 108 gedrückt. In die sein Falle dürfen sich jedoch die Endplatte 138 und der Flansch 100 nach der Montage nicht berühren, sondern sollen durch den Dichtungsring<B>108</B> elek trisch isoliert werden. Der Haltezapfen 140 für den Heizfaden ist axial in die Endplatte 138 eingeschraubt und hält den Heizfaden mittels einer Halteschraube 144.
Um die Wärmeableitung vom Heizfaden zu ver ringern, ist der Halter 140 mit einem Hals 142 von verringertem Durchmesser versehen, der zwischen der Halteschraube 144 und der Endplatte 138 liegt. Die Endplatte 138 ist ferner mit einer Einblicköffnung 146 versehen, die mit einem Fenster 148 verschlossen ist, so dass die Heizfadentemperatur mittels eines aussenliegenden Pyrometers (nicht dargestellt) genau eingestellt werden kann. Die Abdichtung der End- platte 138 und des Fensters 148 erfolgt durch einen Dichtungsring 150, die Anordnung wird durch einen Haltering 152 gehalten.
Wenn für eine bestimmte Vorrichtung und einen bestimmten Verfahrensschritt die Innentemperaturen einmal als Funktion des Stro mes durch den Heizdraht 120 bestimmt sind, ist eine weitere Beobachtung durch das Fenster 146 nicht mehr notwendig.
Die im vorstehenden beschriebene Reaktionskam mer kann bequem zusammengebaut und wieder zer legt werden, so d'ass der zu bearbeitende Metallzylin- der 154, der aus einer zylindrisch gerollten Metall folie besteht, bequem ersetzt werden kann. Die Wärmeisolation dies zu bedampfenden Metallzylinders 154 von dem Zylinder 96 der Reaktionskammer er folgt durch einen zylindrischen Glaseinsatz 156, in den der Zylinder aus dem Trägermaterial eingepasst wird.
Die Sorption eines Gases, wie beispielsweise Tri- tium, in einem sorbierenden Film auf einer Unterlage kann in einer Einrichtung nach Fig. 2 entweder in Verbindung mit einer Reaktionskammer nach Fig. 3 oder einer nach Fig. 4 erfolgen, ohne dass umfang reiche zusätzliche Pumpeinrichtungen nötig sind, um das Gas, das sorbiert werden soll, unter Druck zu zuführen.
Bei einer Betriebsart kann also das zu sor- bierend'e Gas in einer üblichen 100-cm3-Flasche unter einem Druck von ungefähr 150 mm Quecksilber zu geführt und aus der Flasche in das System eingeleitet werden.
In einem Pumpstand, bei welchem die In nenmasse der Reaktionskammer etwa 30 cm Länge und 4,5 cm Durchmesser betrugen und bei welchem sorgfältig darauf geachtet wurde, dass das Volumen der zusätzlichen Leitungen möglichst gering bleibt, so dass das Gesamtvolumen (Hähne 12, 15, 19, 32 und 34 geschlossen) in der Grössenordnung von etwa einem Liter liegt, kann also ein Druck von etwa 15 mm Quecksilber in der Reaktionskammer 26 er reicht werden, wenn man von einem Druck von etwa 150 mm Hg in der Vorratsflasche ausgeht.
Durch eine derartige Verringerung des Totraumes kann auch ein Verhältnis von ungefähr 2 : 1 zwischen dem Volumen der Reaktionskammer und den übrigen Teilen des Systems, einschliesslich Verteilerleitung 8, Niederdruckvakuummeter 16 und Flansche 28 erreicht werden.
Eine Verunreinigung von eben erzeugten Sorp- tionsschichten kann dadurch möglichst weitgehend verringert werden, dass die Fläche der neu gebildeten Sorptionsmetallschicht im Verhältnis zum Gesamt volumen des Systems möglichst gross gemacht wird.
Dadurch werden im System nach der Evakuierung noch vorhandene Restgase stark verdünnt und er geben bei einer Sorption durch die aktive Oberfläche der neu ge'bild'eten Schicht eine nur schwache Ver unreinigung pro Flächeneinheit. Rechnet man mit einer Fläche der behandelten Folie von 325 cm2, so bekommt man ein Verhältnis von Fläche zu Volumen von mehr als ein cm2 zu 8 cm3. Indem man eine Ver unreinigung der so gebildeten Schichten mit un erwünschten Nitriden, Oxyden usw.
weitgehend ver ringert, entfällt die Notwendigkeit eines gesonderten Verfahrensschrittes zur Beseitigung der Verunreini gungen aus der Sorptionsschicht vor der Sorption des gewünschten Gases.
Mit der beschriebenen Einrichtung können über zugsschichten aus Sorptionsmetall mit einer gleich förmigen Dicke, die sich sehr gut zur Sorption von Tritium eignen, auf Folienflächen von ungefähr 18 X 13 cm in der folgenden Weise hergestellt wer den: Um die mittleren 18 cm eines Wolframdrahtes wird reines Sorbermetall in Drahtform gleichmässig herumgewickelt, so dass sich ein das aufzudampfende Material tragendes Heizorgan ergibt.
Es hat sich als günstig erwiesen, den das Aufdampfmaterial tragen den Teil des Heizdrahtes in einer gesättigten Lösung von Natriumcarbonat elektrolytisch zu polieren, so d'ass sich eine Oberfläche ergibt, die durch das schmelzende Sorptionsmetall leicht benetzt wird. Wenn Sorptionsmetallüberzüge von hoher Haftfestig keit erzeugt werden sollen, wird etwa 0,1 g Sorp- tionsmetal'1 um den Heizfaden gewickelt.
Die 0,1 g schwere Ladung kann aus 0,2 mm dickem Titandraht bestehen, die mit einer Steigung von 0,8 mm auf die mittleren 18 cm einfies dreihitzigen 0,5-mm-Wolfram- heizdrahites gewickelt sind. Diese Materialmenge ist so berechnet, d'ass sie aufgedampft eine Titanschicht von ungefähr 0,8 iG Dicke und eine Zirkonschicht von etwa 0,6 ,u. Dicke auf einer Fläche von 325 cm2 er gibt.
Bei der Verdampfung der 18 cm langen Ladung ergeben sich natürlich gewisse Unterschiede in der Dicke der erzeugten Schicht wegen der Verteilung des verdampfenden Metalles entlang der Achse der Re aktionskammer, indem nämlich eine Schicht von ziemlich gleichförmiger Dicke auf einem Teil der Unterlage entsteht, die der Länge der Ladung ent spricht, während anschliessend an diesen mittleren, 18 cm fangen Teil der Unterlage die Schichtdicke bis auf Null abfällt.
Wenn Schichten maximaler Dicke zur Erzeugung von Strahlungsquellen mit maximaler Strahlungs dichte gewünscht werden, beträgt das Gewicht der Ladung ungefähr 0,15 g. Es hat sich jedoch gezeigt, dass .solche Schichten schlecht haften.
Für den folienförmigen Träger 4 (Fig. 1) eignet sich besonders 0,05 mm dickes Blech aus rostfreiem Stahl der Type 302, das elektrolytisch in einer Lö sung von einem Teil konzentrierter Schwefelsäure, einem Teil 3011/o Wasserstoffsuperoxyd und drei Tei len Wasser geätzt wurde.
Die so geätzte Oberfläche bildet eine Unterlage, an der das aufgedampfte Soirp- tionsmaterial .gut haftet. Die Masse der rechteckigen Folie 4 sollen ungefähr 15 X 30 cm betragen, so dass sich eine überlappung von ungefähr 2,5 cm ergibt, wenn das Blech beim Einsetzen in die Reaktionskam mer aufgerollt wird, wobei eine aktive Fläche von ungefähr 23 X 13 cm verbleibt. Die überlappung bietet ausreichend Platz zur Befestigung der Ränder des Bleches aneinander, z.
B. durch Punktschweissung, um ein Werfen des Zylinders während der Bearbei tung zu verhindern. Die Überlänge des Zylinders ver hindert die Bildung von tritiumbeladenen Schichten von nennenswerter Dicke auf den Innenwänden der Reaktionskammer und dient zusätzlich zur Aufnahme des erwähnten, seitlich verteilten Sorptionsmetalles über einen Bereich, der mithilft, die Aufzehrung von Restgasen durch den Mittelteil der Folie zu verrin gern.
Dies ergibt eine Steigerung von ungefähr 40 "/o für das Verhältnis von Sorptionsfläche zu Apparate volumen gegenüber dem, das vorhanden wäre, wenn die Folie auf die Länge begrenzt wäre, die der Länge der Ladung auf dem Heizfaden entspricht.
Die so vorbereiteten Heizdrähte und folienför- mgen Unterlagen können austauschbar in den Reak tionskammern nach Fig. 3 oder 4 verwendet werden. Bei der Beschickung einer Reaktionskammer russ darauf geachtet werden, dass die Spannfeder 86 oder 126 genügend zusammengedrückt ist, um die ganze Verlängerung des Heizfadens, die bei der Erhitzung auftritt, aufnehmen zu können.
Man verhindert da durch ein Durchsacken des Heizfadens und ein davon verursachtes ungleichmässiges Heizen und Bedamp fen oder sogar eine Berührung der Folie.
Wenn die Reaktionskammer 26 beschickt und eine Flasche mit 50 Curie Tritium an das System nach Fig. 2 angeschlossen ist, wird das System eva kuiert, bis das Vakuummeter 18 einen Druck von weniger als 5,10-5 mm Hg anzeigt. Die Verbindung zwischen dem Hahn 20 und der Tritiumflasche 28 russ ausgepumpt werden, bevor der Hahn 20 ge schlossen und der Verschluss der Flasche 28 zum Freilassen des Gases aufgebrochen wird.
Der Heiz- faden mit der Ladung Sorbermetall und der Unter- Lagezylinder aus rostfreiem Stahl werden dann ent gast, indem man einen Strom von ungefähr 35 Am pere aus dem Autotransformator 23 durch den Heiz- faden leitet, der diesen auf eine Temperatur von: un gefähr 1l00 C bringt.
Wenn diese Teile dann unter Vakuum ausgeheizt und entgast sind, was wiederum durch eine Vakuumanzeige von weniger als 5,10-5 mm Hg angezeigt wird, wird die Temperatur des Heizfadens durch Verstellung des Regeltransforma tors auf ungefähr 2200 C gesteigert, so dass die La dung schmilzt, über den Heizfaden verläuft und Be sen benetzt.
Anschliessend schaltet man die Heizung ab und lässt die Folie abkühlen, worauf die Tempe ratur des Heizfadens wieder auf 2200 C erhöht und auf diesem Wert gehalten wird, bis die gesamte La dung von dem Heizfaden abgedampft und auf der Folie niedergeschlagen ist. Für diesen Zweck hat sich ein Heizstrom von etwa 50 Ampere für 20 Sekunden als ausreichend erwiesen. Anschliessend wird Bier Heizstrom abgeschaltet und die Hähne 13 und 15 zur Vakuumpumpe 10 geschlossen.
Der Verschluss der Tritiumflasche 28 wird dann in üblicher Weise mit einem durch eine äussere, nicht dargestellte Spule bewegtem Eisenstück aufgebrochen, so dass das Tri- tium in das Verteilerrohr 8 strömen kann. Nach Ab lesung des Druckes am Vakuummeter 18 wird Hahn 12 geschlossen und Hahn 13 geöffnet, so d'ass das Tritium in die Reaktionskammer 26 strömen kann.
Wenn das Tritium sofort in das System eingeleitet wird!, das heisst im Verlaufe von Minuten, beginnt die Sorption des Tritiums durch eine eben gebildete Ti- tanschicht sofort. Lässt man das Tritium erst nach einiger Zeit einströmen, so kann eine Vergiftung der Oberfläche der neu gebildeten Schicht durch einige Moleküllagen von restlicher Luft oder Dämpfen statt finden.
Störende Oberflächenschichten, die sich auf der Oberfläche der frisch gebildeten Sorptionsmetall- schicht durch die Verzögerung der Zuführung des Tritiums gebildet haben und die erwiesenermassen die Sorption behindern, können in der Sorptionsschicht verteilt werden, indem man so lange Wärmestrahlung durch erneutes Heizen. des. Heizdrahtes der Schicht zuführt, bis die Sorption beginnt, was durch einen Druckabfall am Vakuummeter 16 angezeigt wird.
In allen Fällen, wo die volle Tritiummenge, die von der 100-cm-3-Flasche zugeführt wurde, nicht un mittelbar durch den Titanfilm absorbiert wird, was auch von der nachlassenden Sorptionsgeschwindig- keit mit geringer werdendem Druck in der Reaktions- kammer herrühren kann, wird zusätzlich Wärme durch den Heizfaden zugeführt, um weitere Sorp- tionsreaktionen anzuregen.
Es hat sich überraschen derweise gezeigt, dass sich Tritium mit Titan in einem Verhältnis, das wesentlich grösser als 1 ist, verbindet, auch bei so niedrigen Drücken, wie etwa 2 mm Quecksilber in; der Reaktionskammer. Diese Resultate stehen im Gegensatz zu veröffentlichten Werten, wie z.
B. in Fig. 1, 10, 7 auf Seite 167 des The Reactor Hand'book , United Stetes Atomic Energy Commis- sion, März 1955, AECD-3647, aus welchem hervor geht, dass Drücke oberhalb 7 mm nötig sind, damit sich Tritium mit Titan in einem Verhältnis, das grö sser als 0,8 ist, verbinden.
Es wird vermutet, dass dieses unerwartete Verhalten seinen Grund nicht nur in der zusätzlichen Anwendung von Wärme bei der Reaktion durch die zusätzliche Heizung hat, sondern auch in der Gegenwart von ionisiertem Tritium, das durch die Hitze des Heizfadens erzeugt wird. Un abhängig von der Erklärung soll erwähnt werden, dass es sich herausgestellt hat, dass eine praktisch vollstän dige Tritiumbeladung von Schichten der gewünschten Dicke erreicht werden kann, wobei praktisch das ganze Tritiumvolumen, das zugeführt wurde, nutzbar gemacht ist.
Bei einer zweiten Betriebsart können Tritium- mengen über die in einer 50 Curie, 100-cm3-Flasche zugeführten hinaus verfügbar gemacht werden, indem man den Inhalt von mehreren Flaschen in der Uran falle 30 speichert. Die Beschickung der Uranfalle 30 wird vor dem Anschluss der Reaktionskammer 26 an das Verteilerrohr 8 vorgenommen. Zu diesem Zwecke werden die Hähne 12 und 13 geschlossen, so dass die Reaktionskammer 26 abgesperrt ist und das Vertei lerrohr 8 und der Raum zwischen der Flasche 28 und dem Hahn 20 werden über den Hahn 15 evakuiert, bis das.
Vakuummeter 18 einen Druck von 10-1 mm Hg oller weniger anzeigt. Anschliessend wird der Hahn 15 geschlossen und der Verschluss der Vor ratsflasche 28 aufgebrochen und der Hahn 32 zur Uranfalle 30 geöffnet. Nun wird der Uranfalle 30 durch die Heizspule 40 Wärme zugeführt, um den Sorptionsvorgang des Urans in der Falle einzuleiten. Nach Beendigung der Sorption des in das Verteiler rohr 8 eingeleiteten Tritiums wird der Hahn 32 zur Uranfalle 30 und der Hahn 20 zur Tritiumflasche 28 geschlossen und eine zweite Tritiumflasche an die Schnellkupplung 24 angeschlossen.
Der Vorgang wird dann wiederholt, wobei der Hahn 20 geöffnet wird, um die Kupplung 24 vor dem Aufbrechen der Tri- tiumflasche zu evakuieren. Auf diese Weise kann in der Uranfalle 30 eine Menge Tritium gespeichert wer den, die nur durch das Sorptionsvermögen des in der Falle enthaltenen Urans begrenzt ist.
Die Verwen dung einer derartigen Falle 30 bringt ferner noch den Vorteil mit sich, das Verhältnis zwischen dem Volumen der Reaktionskammer und dem Volumen des Systems weiterhin zu verbessern, da das Volumen der Flasche 28 während der Beladung .einer Folie mit Tritium nicht mit dem System verbunden zu wer den braucht. Da mehr als nur 50 Curie an Tritium in der Falle gespeichert werden können, kann ein hö herer Druck im System erzeugt werden, wobei diese Drücke die Tritiumbeladung von gewissen Materia lien beträchtlich erleichtern.
Selbstverständlich kann die beschriebene Ein richtung und das beschriebene Verfahren in verschie dener Weise abgewandelt werden. So kann z. B. eine Reinigung und ein Entgasen der Teile durch eine Gasentladung vorgenommen werden, anstatt dass diese Teile im Vakuum, wie beschrieben wurde, aus geheizt werden. Ferner durch eine Ausheizung des Aufdampfmaterials, des Heizfadens und der Unter lage vor dem Zusammenbau oder durch eine Kom bination dieser Verfahren.
Die Reaktionskammer nach Fig. 4 kann für Gasentladungen ausgebildet wer den, indem man einen vakuumdicht eingeschmol zenen Leiter durch das Fenster 148 führt und einen üblichen elektrischen Leiter zum Anschluss zwischen der Durchführung und der zylindrischen Aufdampf- unterlage vorsieht. Durch ein elektrisches Feld zwi schen dem Heizfaden und der Unterlage kann ein inertes Gas, wie z. B. Helium, das durch den Reserve anschluss 36 in die Reaktionskammer eingeleitet wurde, ionisiert werden. Die gewünschte Reinigung kann durch Ionenbeschuss des Heizfadens, der Ladung und der Unterlage erreicht werden.
Obwohl die vorhergehende Beschreibung nur die Herstellung von Titan- oder Zirkonschichten, die mit Tritium beladen wurden, betraf, ist es für einen Fachmann selbstverständlich, das Verfahren und die Einrichtung zur Herstellung von Schichten von an deren Metallen, wie z. B. Beryllium, Lithium, Niob usw. zu verwenden, wobei auch andere Gase als Tri- tium, wie z. B. Wasserstoff, Deuterium, Sauerstoff oder Stickstoff, verwendet werden können.
Das beschriebene Ausführungsbeispiel der Ein richtung eignet sich zur Herstellung von Metallen, die mit mit Tritium beladenen Schichten versehen sind und die keine grossen Mengen von Tritium über die beim Verfahren benötigte Menge hinaus benötigt, ob wohl die Einrichtung gewünschtenfalls auch hiefür geeignet ist.
Das beschriebene Verfahren und die Einrichtung eignen sich zur Herstellung von Materialien, die mit Schichten überzogen sind, die ein spezielles, okklu- dertes Gas enthalten, wobei die Einrichtung und das Verfahren einfach sind, so d'ass sie von ungeübten Kräften bedient und ausgeführt werden können und sich für eine wiederholte Benützung eignen und Fo lien von gleichmässiger Beschaffenheit liefern.