CA1192024A - Reacteurs a plaques pour syntheses chimiques effectuees sous haute pression en phase gazeuse et en catalyse heterogene - Google Patents
Reacteurs a plaques pour syntheses chimiques effectuees sous haute pression en phase gazeuse et en catalyse heterogeneInfo
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Abstract
Procédé et appareil pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des synthèses chimiques à partir de gaz réactionnels dans une zone de réaction définie par une enceinte de forme sensiblement cylindrique et dont la section en coupe est sensiblement circulaire. Le procédé est effectué en présence d'un catalyseur solide, et est d'une part caractérisé en ce que la zone de réaction est divisée en une pluralité d'enceintes renfermant le catalyseur, lesdites enceintes étant de forme allongée et de forme palallèlépipédique et adjacentes les unes aux autres, les sections en coupe de ces enceintes s'inscrivant sensiblement dans un cercle coaxial au cercle défini par la section circulaire de la zone de réaction. Les parois adjacentes de ces enceintes sont étanches aux gaz qui circulent dans la zone réactionnelle, et les parois latérales de ces enceintes sont perméables aux gaz, les gaz introduits dans la zone réactionnelle circulant ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes de façon sensiblement perpendiculaire à l'axe de la zone de réaction, ces gaz pénétrant dans chaque enceinte par une paroi perméable et en en sortant par une paroi perméable opposée à la paroi par laquelle les gaz sont entrés. Le procédé est d'autre part caractérisé en ce que les dites parois adjacentes sont des plaques creuses dont les espaces internes sont en communication les uns avec les autres, un fluide caloporteur circulant à travers ces parois ou plaques sous une pression sensiblement égale à la pression à laquelle sont soumis les gaz réactionnels.
Description
La presente invention concerne un procede et un appareillage pour des syntheses chimiques effectuees en phase gazeuse et sous pression.
En particulier, l'invention a pour objet un pro-cede et un appareillage correspondant pour effectuer soushaute pression des syntheses chimiques, en catalyse hetero-gene, a partir de gaz tels que, par exemple, des melanges d'hydrogene et d'oxydes de carbone ou des melanges d'hydro-gène et d'azote.
Grâce a une meilleure compacite, grâce surtout a une possibilite de mecanisation poussee lors de la fabrica-tion, on a vu, ces dernieres annees, des appareils a plaques prendre la place des appareils à tubes et calandre dans de nombreux domaines de l'echange thermique.
Dans le domaine des reacteurs, l'utilisation des appareils a plaques reste cependant rare et exceptionnelle.
Ainsi, il a ete propose un modele de reacteur fait d'un empilement de couches, dont certaines peuvent contenir du catalyseur, tandis que d'autres determinent des canaux pour l'ecoulement de l'agent de transmission de chaleur. Les differentes couches sont separees pax des plaques sensiblement planes.
Ce modele de reacteur, bien que de fabrication aisee et de prix de revient modique, reste cependant d'appli-cation limitee a cause de sa faible resistance a la pression interne.
Par les procedes de l'invention, il est propose d'etendre l'application des appareils a plaques au domaine des reactions de synthèse sous haute pression.
En effet, c'est sous tres haute pression que se fabriquent presque tous les grands produits de base de la chimie, tels que le méthanol et l'ammoniac par exernple.
Par ailleuxs, sous tres haute pression, l'espace est précieux et la compacite des echangeurs à plaques doit . ~
constituer un atout decisif.
Selon la presente invention il est prevu un procede pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des syn-theses chimiques a partir de gaz reactionnels dans une zone de reaction definie par une enceinte de forme sensi-blement cylindrique et dont la section en coupe est sensi-blement circulaire, le procede etant effectue en presence d'un catalyseur solide, le procede etant d'une part carac-terise en ce que la zone de reaction est divisee en une pluralite d'enceintes renfermant le catalyseur, lesdites enceintes etant de forme allongee et de forme parallelepi-pédique et adjacentes les une aux autres, les sections en coupe de ces enceintes s'inscrivant sensiblement dans un cercle coaxial au cercle defini par la section circulaire de la zone de reaction, les parois adjacentes de ces enceintes etant etanches aux gaz qui circulent dans la zone reactionnelle, les parois laterales de ces enceintes etant permeables aux gaz, les gaz introduits dans la zone reac-tionnelle circulant ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes de façon sensiblement perpendiculaire a l'axe de la zone de reaction, ces gaz penetrant dans cha-que enceinte par une paroi permeable et en sortant par une paroi permeable opposee a la paroi par laquelle les gaz sont entres, le procede etant d'autre part caracterise en ce que les dites parois adjacentes sont des plaques creuses dont les espaces internes sont en communication les uns avec les autres, un fluide caloporteur circulant a travers ces parois ou plaques sous une pression sensiblement egale a la pression a laquelle sont soumis les gaz reactionnels.
Selon la presente invention, il est egalement prevu un appareillage pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des syntheses chimiques, comportant un reac-teur de forme sensiblement cylindrique et dont la section en coupe a une forme circulaire, caracterise en ce que cet .D~
appareil comprend une pluralite de compartiments parallèle-pipediques allonges adjacents les uns aux autres dont les sections en coupe s'inscrivent dans un cercle coaxial au cercle defini par la section circulaire de la paroi interne du reacteur, les parois adjacentes des compartiments ou les parois communes des compartiments adjacents, etant des parois etanches a des ga~, les parois laterales des dits compartiments etant permeables à des gaz, les dites parois etanches consitutant ainsi des plaques creuses dans les-quelles sont amenages des canaux pour la circulation d'un fluide, les sections des dits canaux ayant au choix l'une au moins des formes suivantes carree, rectangulaire, cur-viligne, cylindrique, elliptique, circulaire ou triangulaire, l'appareil comprenant en outre:
- des moyens d'introduction d'une phase gazeuse au voisinage de chacun des deux compartiments les plus eloignes de l'axe vertical du reacteur, ces deux comparti-ments etant diam~etralement opposes l'un par rapport à
l'autre, - des espaces pour la circulation des gaz d'un compartiment à l'autre, ces espaces etant amenages au voi-sinage de la plupart des parois dites permeables, entre les dites parois permeables et la paroi interne du reacteur, - des lumières ~mena~ees entre la paroi interne du reacteur et la plupart des parois etanches, pour assumer le passage de gaz d'un desdits espaces dans un desdits compartiments.
Un mode de realisation preferentiel sera decrit ci-après à titre d'exemple non limitatif en se referant aux dess.ins attaches dans lesquels.
La Fig. 1 : represente une vue schematique de l'ensemble de l'invention, Les Figs 2, 2A et 2B : representent diverses formes de plaques à l'interieur du réacteur, La Fig. 3 : represente un reacteur du type axial, z~
- 2b -La Fig. 4 : représente en coupe horizontale la disposition des plaques à l'interieur du reacteur, et La Fig. 5 : represente en coupe verticale la disposition des plaques à l'intérieur du reacteur.
On se reportera à la figure schematique 1 de la presente invention.
Le melange 1 des gaz de synthèse, par exemple, soit de l'hydrogène et au moins un oxyde de carbone, soit de l'hydrogène et de l'azote, est d'abord convenablement conditionne en pression grâce au compresseur 2 /
et en teMp~rature grâce aux cchangeurs charge-er.luent 3 et rechauffcur 6, en circulant à travers les lignes 4 et 5.
Il est ensuite introduit, par les lignes 7 et 18 dans un réacteur 8, définissant un espace cylindrique et contenant un lit 19 de cataly-seur solide. Au contact du catalyseur, les gaz reagissent et la syn-thèse s'effectue. Le produit reactionnel est soutiré par les conduites 20 et 21. La description de la zone reactionnelle, qui fait l'objet de l'invention, est donnee plus loin.
Au fur et à mesure du deroulement de la reaction, la température des gaz a tendance à varier à cause de la chaleur de réaction, soit dega-gee, soit absorbee. Les gaz sont maintenus aux bonnes conditions opé-ratoires par echange thermique avec des plaques echangeuses de cha-leur telles que 9. Ces plaques 9, disposées parallèlement à l'axe du cylindre du reacteur, sont reliees d'une part entre elles et d'autre part avec un appareil (schematise par 12) d'echange de chaleur avec l'extérieur.
On fait circuler (par les conduites 10, 11, 13, 15~ à l'intérieur des plaques 9, grâce à la pompe 14, du fluide caloporteur destiné à
transférer la chaleur du réacteur 8 à l'échangeur 12.
Ce fluide, du fait des évolutions thermiques, a tendance à varier de volume. Ces variations sont rendues possibles par l'utilisation du vase d'expansion 16 dont le niveau évolue selon le volume instantané du liquide caloporteur contenu dans la oucle 'ormee par les ~ ments 9,12 et 14. de preférence/
L'atmosphère gazeuse de 16 peut être constituée/par les gaz de syn-thèse qui y sont amenés par le conduit de dérivation 17. La prise de 17 est effectuée le plus près possible de l'entree du réacteur 8.
3n Cette disposition est ainsi une de celles qui permettent d'avoir sensiblement la même pression dans la zone réactionnelle et à l'in-térieur des plaques où circule le liquide caloporteur.
En effet, de par cette disposition, les plaques 9 sont soumises à une JJ~
différentielle de pression, sinon nulle, du moins negligeable (0,1 a 0,5 ~IPa)par rapport à la pression regnant dans le reacteur 8, cette pression etant, par exemple, de l'ordre de 5 à I~IPa pour la synthese du methanol, ou de l'ordre de 20 à IO~IPa pour la synthèse de l'ammo-niac.
Grâce à cette faible differentielle de pression,les plaques 9 peuvent être constituées simplement de deux tôles planes minces dont l'écarte-ment peut être assure,par exemple,par une âme soit en tôle ondulee soit en metal deploye,rëalisant ainsi des canaux à l'interieur d'une plaque , canaux qui assurent la solidite des plaques qui peuvent attein-dre et depasser par exemple 10 mètres de hauteur.
Pour creer une bonne turbulence du fluide caloporteur dans les canaux ainsi constitues, l'âme en tôle peut prendre diverses formes, par ex-emple celle de la figure 2 (canaux dont la section a une forme sensi-blement rectangulaire ou carrée) ou de la figure 2a (canaux dont la section a une forme sensiblement curviligne, cylindrique, elliptique ou circulaire) ou de la figure 2b (canaux dont la section a une for-me sensiblement triangulaire).
L'assemblage des tôles peut être realise soit par soudure, soit beau-coup plus economiquement par brasure soit par points, soit par immer-sion dans un bain, ou toute autre technique adequate.
Sur la figure l,comme sur le figure 3 , on a arbitrairement represente la conduite 18 d'admission des gaz au sommet du reacteur et la conduite 20 de soutirage de l'effluent reactionnel à la base du reacteur;mais ces conduites 18 et 20 peuvent en fait se situer à tout niveau adequat du reacteur, ainsi qu'il apparaîtra par exemple sur la figure 4. L'alimentation en catalyseur dans le reacteur est faite de fac,on conventionnelle, qu'il s'agisse de lits fixes, ou mobiles, ou fluides, ou en ebullition.
On utilise ~neralement des reacteurs du tVpe axial.
. -5-Lorsqu'on utilise un réacteur de type axial,schematisé par la figure 3, on distingue le reacteur 8, les lits catalytiques 19, l'entree 18 et la sortie 20 des réactifs.
On adopte parfois preferentiellement le reacteur de type axial pour les debits gazeux relativement faibles (avec adoption parfois d'un reacteur de type radical pour les debits gazeux relativement éleves).
Il est bien evident que le niveau de l'arrivee du fluide caloporteur et le niveau de son soutirage (qui sur la figure 1 ont ete dessines a la partie supérieure pour l'arrivée, à la partie inférieure pour le soutirage) sont indifféremment choisis en position hau-te ou basse.
~.9~
.. 6-La disposition des plaques selon 1 inventinest illustrée par la fi-gure 4 et la figure en coupe correspondant 4A-Le catalyseur est enfermé dans des espaces parallèlépipédiques déli-mités par des plaques échangeuses de chaleur la, lb, Ic, etc... e,des parois perméables 2a, 2b, 2c, etc.. Ces espaces s'inscrivent sen-siblement dans un cercle coaxial au cercle défini par la section circu-laire de la zone de réaction.
Vis-à-vis des gaz introduits, par au moins une conduite 7, dans cles espaces 3, les parois la et Ib forment une liaison étanche avec la pa-roi inférieure 4 du réacteur. De ce fait, les gaæ de synthèse sont obligés de passer à travers une paroi perméable telle que 2a pour venir au contact du catalyseur.
Au contact du catalyseur, les gaz se combinent et leur température a tendance à evoluer.
Pour empêcher cette evolution, on peut disposer en supplément des pla-ques la et lb formant paroi, des plaques intermediaires 5. I.e nombre de ces plaques 5 depend evidemment des quantités de chaleur mises en jeu dans la réaction.
Les gaz ressortent par des parois permeables telles que 2b pour passer par le catalyseur contenu entre les parois Ib et Ic.
A cet effet, ils passent à travers les fentes délimitées par les pa-rois Ib et la paroi intérieure 4 du reacteur. Le phénomène se répète a travers tous les espaces parallélépipédiques et fina-Lement, les gaæ
sortent par au moins une ouverture 6 aménagée dans la paroi 4 du réac-teur 8.
~z~
Le réacteur peut etre decrit plus precisément comme suit (on se réfè-re aux figures 4 et aA):
Le reacteur cylindrique de synthèse chimique (8) est divise en plu-sieurs compartiments 9 parallèlépipédiques renfermant du catalyseur.
Ces compartiments sont délimités par des parois étanches telles que la, lb, lc, etc... qui sont les plaques decrites précedemment dans lesquelle circulent le fluide caloporteur et des parois perméables 2a, 2b, 2c, etc..., ces dernières étant seulement visibles sur la fi-gure en coupe 4. Les parois perméables peuvent être constituées soit par des fils en disposition parallèle ou croisee, soit par des pla-ques perforées ou alvéolées, ou de tout autre type équivalent.
Les compartiments (9) (délimités par 2 parois I et 2 parois 2) sont remplis de catalyseur solide, par exemple d'un catalyseur de synthèse d'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote ou de synthese de mothanol et/ou d'alcools homologues à partir d'hydrogene, de monoxyde de car-bone et éventuellement de dioxyde de carbone.
Les gaz frais (par exemple, soit un mélange d'hydrogène et d'azote, soit un mélange d'hydrogène et d'oxydes de carbone) convenablement conditionnés en pression et en temperature, sont introduits par au moins une conduite 7 dans les espaces 3 aménagés entre la paroi cy-lindrique 4 du réacteur et des parois I et 2 des compartiments cata-lytiques.
Depuis les espaces 3, les gaz passent à travers les parois permeables
En particulier, l'invention a pour objet un pro-cede et un appareillage correspondant pour effectuer soushaute pression des syntheses chimiques, en catalyse hetero-gene, a partir de gaz tels que, par exemple, des melanges d'hydrogene et d'oxydes de carbone ou des melanges d'hydro-gène et d'azote.
Grâce a une meilleure compacite, grâce surtout a une possibilite de mecanisation poussee lors de la fabrica-tion, on a vu, ces dernieres annees, des appareils a plaques prendre la place des appareils à tubes et calandre dans de nombreux domaines de l'echange thermique.
Dans le domaine des reacteurs, l'utilisation des appareils a plaques reste cependant rare et exceptionnelle.
Ainsi, il a ete propose un modele de reacteur fait d'un empilement de couches, dont certaines peuvent contenir du catalyseur, tandis que d'autres determinent des canaux pour l'ecoulement de l'agent de transmission de chaleur. Les differentes couches sont separees pax des plaques sensiblement planes.
Ce modele de reacteur, bien que de fabrication aisee et de prix de revient modique, reste cependant d'appli-cation limitee a cause de sa faible resistance a la pression interne.
Par les procedes de l'invention, il est propose d'etendre l'application des appareils a plaques au domaine des reactions de synthèse sous haute pression.
En effet, c'est sous tres haute pression que se fabriquent presque tous les grands produits de base de la chimie, tels que le méthanol et l'ammoniac par exernple.
Par ailleuxs, sous tres haute pression, l'espace est précieux et la compacite des echangeurs à plaques doit . ~
constituer un atout decisif.
Selon la presente invention il est prevu un procede pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des syn-theses chimiques a partir de gaz reactionnels dans une zone de reaction definie par une enceinte de forme sensi-blement cylindrique et dont la section en coupe est sensi-blement circulaire, le procede etant effectue en presence d'un catalyseur solide, le procede etant d'une part carac-terise en ce que la zone de reaction est divisee en une pluralite d'enceintes renfermant le catalyseur, lesdites enceintes etant de forme allongee et de forme parallelepi-pédique et adjacentes les une aux autres, les sections en coupe de ces enceintes s'inscrivant sensiblement dans un cercle coaxial au cercle defini par la section circulaire de la zone de reaction, les parois adjacentes de ces enceintes etant etanches aux gaz qui circulent dans la zone reactionnelle, les parois laterales de ces enceintes etant permeables aux gaz, les gaz introduits dans la zone reac-tionnelle circulant ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes de façon sensiblement perpendiculaire a l'axe de la zone de reaction, ces gaz penetrant dans cha-que enceinte par une paroi permeable et en sortant par une paroi permeable opposee a la paroi par laquelle les gaz sont entres, le procede etant d'autre part caracterise en ce que les dites parois adjacentes sont des plaques creuses dont les espaces internes sont en communication les uns avec les autres, un fluide caloporteur circulant a travers ces parois ou plaques sous une pression sensiblement egale a la pression a laquelle sont soumis les gaz reactionnels.
Selon la presente invention, il est egalement prevu un appareillage pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des syntheses chimiques, comportant un reac-teur de forme sensiblement cylindrique et dont la section en coupe a une forme circulaire, caracterise en ce que cet .D~
appareil comprend une pluralite de compartiments parallèle-pipediques allonges adjacents les uns aux autres dont les sections en coupe s'inscrivent dans un cercle coaxial au cercle defini par la section circulaire de la paroi interne du reacteur, les parois adjacentes des compartiments ou les parois communes des compartiments adjacents, etant des parois etanches a des ga~, les parois laterales des dits compartiments etant permeables à des gaz, les dites parois etanches consitutant ainsi des plaques creuses dans les-quelles sont amenages des canaux pour la circulation d'un fluide, les sections des dits canaux ayant au choix l'une au moins des formes suivantes carree, rectangulaire, cur-viligne, cylindrique, elliptique, circulaire ou triangulaire, l'appareil comprenant en outre:
- des moyens d'introduction d'une phase gazeuse au voisinage de chacun des deux compartiments les plus eloignes de l'axe vertical du reacteur, ces deux comparti-ments etant diam~etralement opposes l'un par rapport à
l'autre, - des espaces pour la circulation des gaz d'un compartiment à l'autre, ces espaces etant amenages au voi-sinage de la plupart des parois dites permeables, entre les dites parois permeables et la paroi interne du reacteur, - des lumières ~mena~ees entre la paroi interne du reacteur et la plupart des parois etanches, pour assumer le passage de gaz d'un desdits espaces dans un desdits compartiments.
Un mode de realisation preferentiel sera decrit ci-après à titre d'exemple non limitatif en se referant aux dess.ins attaches dans lesquels.
La Fig. 1 : represente une vue schematique de l'ensemble de l'invention, Les Figs 2, 2A et 2B : representent diverses formes de plaques à l'interieur du réacteur, La Fig. 3 : represente un reacteur du type axial, z~
- 2b -La Fig. 4 : représente en coupe horizontale la disposition des plaques à l'interieur du reacteur, et La Fig. 5 : represente en coupe verticale la disposition des plaques à l'intérieur du reacteur.
On se reportera à la figure schematique 1 de la presente invention.
Le melange 1 des gaz de synthèse, par exemple, soit de l'hydrogène et au moins un oxyde de carbone, soit de l'hydrogène et de l'azote, est d'abord convenablement conditionne en pression grâce au compresseur 2 /
et en teMp~rature grâce aux cchangeurs charge-er.luent 3 et rechauffcur 6, en circulant à travers les lignes 4 et 5.
Il est ensuite introduit, par les lignes 7 et 18 dans un réacteur 8, définissant un espace cylindrique et contenant un lit 19 de cataly-seur solide. Au contact du catalyseur, les gaz reagissent et la syn-thèse s'effectue. Le produit reactionnel est soutiré par les conduites 20 et 21. La description de la zone reactionnelle, qui fait l'objet de l'invention, est donnee plus loin.
Au fur et à mesure du deroulement de la reaction, la température des gaz a tendance à varier à cause de la chaleur de réaction, soit dega-gee, soit absorbee. Les gaz sont maintenus aux bonnes conditions opé-ratoires par echange thermique avec des plaques echangeuses de cha-leur telles que 9. Ces plaques 9, disposées parallèlement à l'axe du cylindre du reacteur, sont reliees d'une part entre elles et d'autre part avec un appareil (schematise par 12) d'echange de chaleur avec l'extérieur.
On fait circuler (par les conduites 10, 11, 13, 15~ à l'intérieur des plaques 9, grâce à la pompe 14, du fluide caloporteur destiné à
transférer la chaleur du réacteur 8 à l'échangeur 12.
Ce fluide, du fait des évolutions thermiques, a tendance à varier de volume. Ces variations sont rendues possibles par l'utilisation du vase d'expansion 16 dont le niveau évolue selon le volume instantané du liquide caloporteur contenu dans la oucle 'ormee par les ~ ments 9,12 et 14. de preférence/
L'atmosphère gazeuse de 16 peut être constituée/par les gaz de syn-thèse qui y sont amenés par le conduit de dérivation 17. La prise de 17 est effectuée le plus près possible de l'entree du réacteur 8.
3n Cette disposition est ainsi une de celles qui permettent d'avoir sensiblement la même pression dans la zone réactionnelle et à l'in-térieur des plaques où circule le liquide caloporteur.
En effet, de par cette disposition, les plaques 9 sont soumises à une JJ~
différentielle de pression, sinon nulle, du moins negligeable (0,1 a 0,5 ~IPa)par rapport à la pression regnant dans le reacteur 8, cette pression etant, par exemple, de l'ordre de 5 à I~IPa pour la synthese du methanol, ou de l'ordre de 20 à IO~IPa pour la synthèse de l'ammo-niac.
Grâce à cette faible differentielle de pression,les plaques 9 peuvent être constituées simplement de deux tôles planes minces dont l'écarte-ment peut être assure,par exemple,par une âme soit en tôle ondulee soit en metal deploye,rëalisant ainsi des canaux à l'interieur d'une plaque , canaux qui assurent la solidite des plaques qui peuvent attein-dre et depasser par exemple 10 mètres de hauteur.
Pour creer une bonne turbulence du fluide caloporteur dans les canaux ainsi constitues, l'âme en tôle peut prendre diverses formes, par ex-emple celle de la figure 2 (canaux dont la section a une forme sensi-blement rectangulaire ou carrée) ou de la figure 2a (canaux dont la section a une forme sensiblement curviligne, cylindrique, elliptique ou circulaire) ou de la figure 2b (canaux dont la section a une for-me sensiblement triangulaire).
L'assemblage des tôles peut être realise soit par soudure, soit beau-coup plus economiquement par brasure soit par points, soit par immer-sion dans un bain, ou toute autre technique adequate.
Sur la figure l,comme sur le figure 3 , on a arbitrairement represente la conduite 18 d'admission des gaz au sommet du reacteur et la conduite 20 de soutirage de l'effluent reactionnel à la base du reacteur;mais ces conduites 18 et 20 peuvent en fait se situer à tout niveau adequat du reacteur, ainsi qu'il apparaîtra par exemple sur la figure 4. L'alimentation en catalyseur dans le reacteur est faite de fac,on conventionnelle, qu'il s'agisse de lits fixes, ou mobiles, ou fluides, ou en ebullition.
On utilise ~neralement des reacteurs du tVpe axial.
. -5-Lorsqu'on utilise un réacteur de type axial,schematisé par la figure 3, on distingue le reacteur 8, les lits catalytiques 19, l'entree 18 et la sortie 20 des réactifs.
On adopte parfois preferentiellement le reacteur de type axial pour les debits gazeux relativement faibles (avec adoption parfois d'un reacteur de type radical pour les debits gazeux relativement éleves).
Il est bien evident que le niveau de l'arrivee du fluide caloporteur et le niveau de son soutirage (qui sur la figure 1 ont ete dessines a la partie supérieure pour l'arrivée, à la partie inférieure pour le soutirage) sont indifféremment choisis en position hau-te ou basse.
~.9~
.. 6-La disposition des plaques selon 1 inventinest illustrée par la fi-gure 4 et la figure en coupe correspondant 4A-Le catalyseur est enfermé dans des espaces parallèlépipédiques déli-mités par des plaques échangeuses de chaleur la, lb, Ic, etc... e,des parois perméables 2a, 2b, 2c, etc.. Ces espaces s'inscrivent sen-siblement dans un cercle coaxial au cercle défini par la section circu-laire de la zone de réaction.
Vis-à-vis des gaz introduits, par au moins une conduite 7, dans cles espaces 3, les parois la et Ib forment une liaison étanche avec la pa-roi inférieure 4 du réacteur. De ce fait, les gaæ de synthèse sont obligés de passer à travers une paroi perméable telle que 2a pour venir au contact du catalyseur.
Au contact du catalyseur, les gaz se combinent et leur température a tendance à evoluer.
Pour empêcher cette evolution, on peut disposer en supplément des pla-ques la et lb formant paroi, des plaques intermediaires 5. I.e nombre de ces plaques 5 depend evidemment des quantités de chaleur mises en jeu dans la réaction.
Les gaz ressortent par des parois permeables telles que 2b pour passer par le catalyseur contenu entre les parois Ib et Ic.
A cet effet, ils passent à travers les fentes délimitées par les pa-rois Ib et la paroi intérieure 4 du reacteur. Le phénomène se répète a travers tous les espaces parallélépipédiques et fina-Lement, les gaæ
sortent par au moins une ouverture 6 aménagée dans la paroi 4 du réac-teur 8.
~z~
Le réacteur peut etre decrit plus precisément comme suit (on se réfè-re aux figures 4 et aA):
Le reacteur cylindrique de synthèse chimique (8) est divise en plu-sieurs compartiments 9 parallèlépipédiques renfermant du catalyseur.
Ces compartiments sont délimités par des parois étanches telles que la, lb, lc, etc... qui sont les plaques decrites précedemment dans lesquelle circulent le fluide caloporteur et des parois perméables 2a, 2b, 2c, etc..., ces dernières étant seulement visibles sur la fi-gure en coupe 4. Les parois perméables peuvent être constituées soit par des fils en disposition parallèle ou croisee, soit par des pla-ques perforées ou alvéolées, ou de tout autre type équivalent.
Les compartiments (9) (délimités par 2 parois I et 2 parois 2) sont remplis de catalyseur solide, par exemple d'un catalyseur de synthèse d'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote ou de synthese de mothanol et/ou d'alcools homologues à partir d'hydrogene, de monoxyde de car-bone et éventuellement de dioxyde de carbone.
Les gaz frais (par exemple, soit un mélange d'hydrogène et d'azote, soit un mélange d'hydrogène et d'oxydes de carbone) convenablement conditionnés en pression et en temperature, sont introduits par au moins une conduite 7 dans les espaces 3 aménagés entre la paroi cy-lindrique 4 du réacteur et des parois I et 2 des compartiments cata-lytiques.
Depuis les espaces 3, les gaz passent à travers les parois permeables
2, pour être mis en contact avec du catalyseur.
:~0 La section des compartiments est choisie de façon à obtenir une bon-ne vitesse de gaz à travers la masse catalytique. On sait que de cette vitesse de gaz dépend l'homogéneité de la distribution du gaz et l'ab-sence de point chaud a la surface des grains de catalyseur.
Selon les procedes de l'invention,les vitesses de gaz doivent être de preference co~prises entre I et 200 mètres par seconde, de preference entre 5 et 100 mètres par seconde.
Les vitesses de gaz donnees ci-des3us sont basees sur le debit yolu-metrique du gaz, ramene aux conditions normales de pression et de tem-perature, c'est-à-dire sous la pression atmospherique et à 0 degre centigrade.
A la sortie du ou des premiers compartiments (delimites par les parois 2a, la, 2b et Ib), les gaz penètrent dans l'espace vide 10 qui fait pendant à l'espace vide 3 de l'entree.
Depuis un espace tel que 10, les gaz passent par un passage (ou lu-mière) tel que 11 amenage entre les parois I et la paroi 4 du reacteur pour passer sur le ou les compartiments (delimites par les parois Ib, 2c, Ic, 2d) et ainsi de suite.
Sur la figure 4, on voit que le gaz est reparti s~netriquement par rapport au diamètre du reacteur. Il est evident qu'une circulation continue d'un bout à l'autre du reacteur fait aussi partie integrante de l'invention.
Les gaz reactionnels circulent ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes 9 de fac,on sensiblement perpendiculaire à l'axe de la zone de reaction.
Sur toutes les figures,le reacteur est represente en position vertica-le. ~ais dans certains cas, la position oblique, ou même horizontale du reacteur peut comporter des avantages. C'est par exemple le cas où
le reacteur etant très long, il y a une difference sensible de la pres-sion statique entre le haut et le bas du reacteur.
Dans le cas des reacteurs radiaux, cette differente de pression amène ~2~
une mal-distribution du gaz que differentes inventions ont cherche à
pallier (Brevet U.S. n3.754.078, brevet britannique n1.118.750).
Dans le cas de l'invention, du fait du bon contrôle de la vitesse de circulation, ce problème presente moins d'importance. ~our des tail-les extrêmes de réacteur,la disposition horizontale peut se révéler cependant interessante.
Sur la figure 4, la paroi cylindrique 4 du reacteur est simple et mo-nopièce. ~lais, par exemple, dans le cas de la synthèse d'ammoniac, afin de ne pas diminuer la resistance de la paroi par une temperatu-re trop élevée, la paroi du réacteur peut être doublée ou sa résis-tance augmentee par tout dispositif adéquat.
S'agissant de catalyseur fonctionnant sous des conditions sevères de pression et de temperature, les problèmes de chargement et de dechar-gement du catalyseur sont très importants. Ainsi,dans le reacteur de la figure 4A, les chambres parallèlépipèdiques 9 peuvent être fermées à leurs deux extrémités, de manière à ce que les gaz ne puissent pas passer d'une chambre à l'autre par ces extrémités. Pour cela, on peut disposer une plaque étanche telle que 12 à chacune des extremités axiales desdites chambres(on n'a représenté que l'une de ces plaques).
L'un des avantages des procédés de l'invention est de permettre le chargement et le déchargement du catalyseur sans démontage du reac-teur et de ses internes.
Le soutirage du catalyseur est particulièrement facile selon la va-riante representée sur la f;gure 4A.
Selon cette variante, le fond des compartiments parallèlépipèdiques, au lieu d'être constitue par un fond plat, est forme par une couche 13 de particules solides remplissant le fond generalement elliptique du reacteur : ces particules sont caractérisées en ce que leur dia-mètre moyen dans cette couche est compris entre la moitie et le millieme du diamètre moyen dcs grains de catalyseur constituant le lit ~2~
cat~lytique et de pref~rence entre le cinquieme et le centième de ce diamètre moyen.
Ces particules solides peuvent être constituees au moins partiellement soit du catalyseur reduit en poudre, soit de metaux, soit de matières inertes comme de l'alumine ou du carborundum ou tout solide equivalent.
Dans le present procede, la charge gazeuse peut être int~oduite soit par en haut, soit par en bas, soit en un point quelconque de la paroi du reacteur, l'essentiel est qu'elle soit répartie ensuite verticaie-ment le long des entrees permeables des enceintes catalytiques.
Les reacteurs peuvent contenir plusieurs lits catalytiques superposes, chaque lit etant accompagné du dispositif selon l'invention.
Les détails de l'invention figurant dans les revendications qui sui-vent sont considéres comme faisant partie integrante de la présente description.
:~0 La section des compartiments est choisie de façon à obtenir une bon-ne vitesse de gaz à travers la masse catalytique. On sait que de cette vitesse de gaz dépend l'homogéneité de la distribution du gaz et l'ab-sence de point chaud a la surface des grains de catalyseur.
Selon les procedes de l'invention,les vitesses de gaz doivent être de preference co~prises entre I et 200 mètres par seconde, de preference entre 5 et 100 mètres par seconde.
Les vitesses de gaz donnees ci-des3us sont basees sur le debit yolu-metrique du gaz, ramene aux conditions normales de pression et de tem-perature, c'est-à-dire sous la pression atmospherique et à 0 degre centigrade.
A la sortie du ou des premiers compartiments (delimites par les parois 2a, la, 2b et Ib), les gaz penètrent dans l'espace vide 10 qui fait pendant à l'espace vide 3 de l'entree.
Depuis un espace tel que 10, les gaz passent par un passage (ou lu-mière) tel que 11 amenage entre les parois I et la paroi 4 du reacteur pour passer sur le ou les compartiments (delimites par les parois Ib, 2c, Ic, 2d) et ainsi de suite.
Sur la figure 4, on voit que le gaz est reparti s~netriquement par rapport au diamètre du reacteur. Il est evident qu'une circulation continue d'un bout à l'autre du reacteur fait aussi partie integrante de l'invention.
Les gaz reactionnels circulent ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes 9 de fac,on sensiblement perpendiculaire à l'axe de la zone de reaction.
Sur toutes les figures,le reacteur est represente en position vertica-le. ~ais dans certains cas, la position oblique, ou même horizontale du reacteur peut comporter des avantages. C'est par exemple le cas où
le reacteur etant très long, il y a une difference sensible de la pres-sion statique entre le haut et le bas du reacteur.
Dans le cas des reacteurs radiaux, cette differente de pression amène ~2~
une mal-distribution du gaz que differentes inventions ont cherche à
pallier (Brevet U.S. n3.754.078, brevet britannique n1.118.750).
Dans le cas de l'invention, du fait du bon contrôle de la vitesse de circulation, ce problème presente moins d'importance. ~our des tail-les extrêmes de réacteur,la disposition horizontale peut se révéler cependant interessante.
Sur la figure 4, la paroi cylindrique 4 du reacteur est simple et mo-nopièce. ~lais, par exemple, dans le cas de la synthèse d'ammoniac, afin de ne pas diminuer la resistance de la paroi par une temperatu-re trop élevée, la paroi du réacteur peut être doublée ou sa résis-tance augmentee par tout dispositif adéquat.
S'agissant de catalyseur fonctionnant sous des conditions sevères de pression et de temperature, les problèmes de chargement et de dechar-gement du catalyseur sont très importants. Ainsi,dans le reacteur de la figure 4A, les chambres parallèlépipèdiques 9 peuvent être fermées à leurs deux extrémités, de manière à ce que les gaz ne puissent pas passer d'une chambre à l'autre par ces extrémités. Pour cela, on peut disposer une plaque étanche telle que 12 à chacune des extremités axiales desdites chambres(on n'a représenté que l'une de ces plaques).
L'un des avantages des procédés de l'invention est de permettre le chargement et le déchargement du catalyseur sans démontage du reac-teur et de ses internes.
Le soutirage du catalyseur est particulièrement facile selon la va-riante representée sur la f;gure 4A.
Selon cette variante, le fond des compartiments parallèlépipèdiques, au lieu d'être constitue par un fond plat, est forme par une couche 13 de particules solides remplissant le fond generalement elliptique du reacteur : ces particules sont caractérisées en ce que leur dia-mètre moyen dans cette couche est compris entre la moitie et le millieme du diamètre moyen dcs grains de catalyseur constituant le lit ~2~
cat~lytique et de pref~rence entre le cinquieme et le centième de ce diamètre moyen.
Ces particules solides peuvent être constituees au moins partiellement soit du catalyseur reduit en poudre, soit de metaux, soit de matières inertes comme de l'alumine ou du carborundum ou tout solide equivalent.
Dans le present procede, la charge gazeuse peut être int~oduite soit par en haut, soit par en bas, soit en un point quelconque de la paroi du reacteur, l'essentiel est qu'elle soit répartie ensuite verticaie-ment le long des entrees permeables des enceintes catalytiques.
Les reacteurs peuvent contenir plusieurs lits catalytiques superposes, chaque lit etant accompagné du dispositif selon l'invention.
Les détails de l'invention figurant dans les revendications qui sui-vent sont considéres comme faisant partie integrante de la présente description.
Claims (10)
1. Procédé pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des synthèses chimiques à partir de gaz reac-ti.onnels dans une zone de réaction définie par une enceinte de forme sensiblement cylindrique et dont la section en coupe est sensiblement circulaire, le procédé étant effec-tué en présence d'un catalyseur solide, le procédé étant d'une part caractérisé en ce que la zone de réaction est divisée en une pluralité d'enceintes renfermant le cata-lyseur,lesdites enceintes étant de forme allongée et de forme parallèlépipédique et adjacentes les unes aux autres, les sections en coupe de ces enceintes s'inscrivant sensi-blement dans un cercle coaxial au cercle défini par la sec-tion circulaire de la zone de réaction, les parois adjacentes de ces enceintes étant étanches aux gaz qui circulent dans la zone reactionnelle, les parois latérales de ces enceintes étant perméables aux gaz, les gaz introduits dans la zone reactionnelle circulant ainsi de proche en proche à travers chacune des enceintes de façon sensiblement perpendiculaire à l'axe de la zone de réaction, ces gaz pénétrant dans cha-que enceinte par une paroi perméable et en en sortant par une paroi perméable opposée à la paroi par laquelle les gaz sont entrés, le procédé étant d'autre part caractérisé en ce que les dites parois adjacentes sont des plaques creuses dont les espaces internes sont en communication les uns avec les autres, un fluide caloporteur circulant à travers ces parois ou plaques sous une pression sensiblement égale à la pression à laquelle sont soumis les gaz réactionnels.
2. Procédé selon la revendication 1 dans lequel le fluide caloporteur circule dans chacune des dites plaques creuses dans un réseau de canaux sensiblement parallèles dont les sections ont au choix au moins l'une des formes suivantes : carrée, rectangulaire, curviligne, cylindrique, elliptique, circulaire ou triangulaire.
3. Procédé selon la revendication 1, dans lequel des gaz frais ou une charge gazeuse pénètrent dans la zone de réaction par deux conduites au voisinage de cha-cune des deux premières enceintes les plus éloignées l'une de l'autre, donc les plus éloignées de l'axe de la zone réactionnelle, ces deux premières enceintes étant diamétra-lement opposées l'une par rapport à l'autre, les gaz ou la charge pénétrant ensuite dans chacune de ces deux enceintes, à travers les deux parois perméables de chacune de ces deux enceintes, les gaz ou la charge cheminant ensuite à
l'intérieur des deux premières enceintes en direction de la deuxième paroi perméable de chacune de ces deux premières enceintes, les gaz quittant chacune de ces deux premières enceintes à travers cette deuxième paroi dite perméable et pénétrant dans une autre enceinte adjacente aux deux premières enceintes par une des deux parois perméables de cette autre enceinte, ces parois perméables étant celles qui sont immé-diatement au voisinage des parois perméables, par lesquelles étaient sortis lesdits gaz des dites premières enceintes, les gaz cheminant ainsi, en deux courants distincts, de proche en proche à travers les autres enceintes, pénétrant dans chaque enceinte par une de ses deux parois perméables et en sortant par l'autre paroi perméable, atteignant ainsi la ou les enceintes allongées centrales, c'est-à-dire dis-posées sensiblement le long d'un des diamètres de la section circulaire de la zone de réaction, d'où ils sont ensuite soutirés par une conduite au titre d'effluent réactionnel.
l'intérieur des deux premières enceintes en direction de la deuxième paroi perméable de chacune de ces deux premières enceintes, les gaz quittant chacune de ces deux premières enceintes à travers cette deuxième paroi dite perméable et pénétrant dans une autre enceinte adjacente aux deux premières enceintes par une des deux parois perméables de cette autre enceinte, ces parois perméables étant celles qui sont immé-diatement au voisinage des parois perméables, par lesquelles étaient sortis lesdits gaz des dites premières enceintes, les gaz cheminant ainsi, en deux courants distincts, de proche en proche à travers les autres enceintes, pénétrant dans chaque enceinte par une de ses deux parois perméables et en sortant par l'autre paroi perméable, atteignant ainsi la ou les enceintes allongées centrales, c'est-à-dire dis-posées sensiblement le long d'un des diamètres de la section circulaire de la zone de réaction, d'où ils sont ensuite soutirés par une conduite au titre d'effluent réactionnel.
4. Procédé selon la revendication 1, 2 ou 3, dans lequel la vitesse des gaz à l'intérieur des dites enceintes est comprises entre environ 1 à 200 mètres/seconde.
5. Procédé selon la revendication 1, 2 ou 3, dans lequel la zone de réaction est diposée sensiblement verticalement.
6. Procédé selon la revendication 1, 2 ou 3, dans lequel la zone de réaction est disposée sensiblement horizontalement.
7. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la partie inférieure de la zone de réaction, dans laquelle s'enfoncent au moins partiellement les dites enceintes, est remplie d'une couche de particules solides dont le diamètre moyen est compris entre la moitié et le millième du diamètre moyen des grains du catalyseur.
8. Procédé selon la revendication 7, dans lequel, pour maintenir sensiblement égales la pression des gaz réac-tionnels et la pression à laquelle est soumise le fluide caloporteur, les espaces internes des plaques creuses dans lesquels circule le dit fluide caloporteur sont en contact avec un vase d'expansion dont le niveau évolue selon le volume instantané du liquide caloporteur dans les dites plaques, l'atmosphère gazeuse du vase d'expansion étant constitué de gaz réactionnels atteignant le dit vase par une dérivation adéquate en communication avec l'espace réactionnel dans la zone de réaction.
9. Appareillage pour effectuer en phase gazeuse et sous pression des synthèses chimiques, comportant un réac-teur de forme sensiblement cylindrique et dont la section en coupe a une forme circulaire, caractérisé en ce que cet appareil comprend une pluralité de compartiments paral-lèlépipédiques allongés adjacents les uns aux autres dont les sections en coupe s'inscrivent dans un cercle coaxial au cercle défini par la section circulaire de la paroi in-terne du réacteur, les parois adjacentes des compartiments ou les parois communes des compartiments adjacents, étant des parois étanches à des gaz, les parois latérales des dits compartiments étant perméables à des gaz, les dites parois étanches constituant ainsi des plaques creuses dans lesquelles sont aménagés des canaux pour la circulation d'un fluide, les sections des dits canaux ayant au choix l'une au moins des formes suivantes carrée, rectangulaire, curvili-gne, cylindrique, elliptique, circulaire ou triangulaire, l'appareil comprenant en outre:
- des moyens d'introduction d'une phase gazeuse au voisinage de chacun des deux compartiments les plus éloignés de l'axe vertical du réacteur, ces deux compartiments étant diamétra-lement opposés l'un par rapport à l'autre, - des espaces pour la circulation des gaz d'un compartiment à
l'autre, ces espaces étant aménagés au voisinage de la plupart des parois dites perméables, entre les dites parois perméables et la paroi interne du réacteur, - des lumières aménagées entre la paroi interne du réacteur et la plupart des parois étanches, pour assumer le passage de gaz d'un desdits espaces dans un desdits compartiments.
- des moyens d'introduction d'une phase gazeuse au voisinage de chacun des deux compartiments les plus éloignés de l'axe vertical du réacteur, ces deux compartiments étant diamétra-lement opposés l'un par rapport à l'autre, - des espaces pour la circulation des gaz d'un compartiment à
l'autre, ces espaces étant aménagés au voisinage de la plupart des parois dites perméables, entre les dites parois perméables et la paroi interne du réacteur, - des lumières aménagées entre la paroi interne du réacteur et la plupart des parois étanches, pour assumer le passage de gaz d'un desdits espaces dans un desdits compartiments.
10. Utilisation du procédé selon la revendication 1, ou de l'appareil selon la revendication 9 pour la synthèse d'ammoniac à partir d'hydrogène et d'azote ou par la synthèse de méthanol ou d'alcools homologues supérieurs à partir d'hydrogène et d'au moins un oxyde de carbone.
Applications Claiming Priority (2)
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| FR82/20026 | 1982-11-26 | ||
| FR8220026A FR2536676B1 (fr) | 1982-11-26 | 1982-11-26 | Reacteurs a plaques pour syntheses chimiques effectuees sous haute pression en phase gazeuse et en catalyse heterogene |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CA1192024A true CA1192024A (fr) | 1985-08-20 |
Family
ID=9279638
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CA000441955A Expired CA1192024A (fr) | 1982-11-26 | 1983-11-25 | Reacteurs a plaques pour syntheses chimiques effectuees sous haute pression en phase gazeuse et en catalyse heterogene |
Country Status (7)
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| DE (1) | DE3342749A1 (fr) |
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| FR2625692B1 (fr) * | 1988-01-13 | 1990-06-22 | Inst Francais Du Petrole | Reacteur a controle thermique interne par plaques creuses echangeuses de chaleur |
| FR2633284B1 (fr) * | 1988-06-24 | 1990-09-28 | Inst Francais Du Petrole | Procede catalytique de dimerisation, de codimerisation ou d'oligomerisation d'olefines avec utilisation d'un fluide autogene de thermoregulation |
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