BR112021007837A2 - uso de nanomateriais de carbono produzidos com pegada de baixo carbono para produzir compósitos com baixa emissão de co2 - Google Patents

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Abstract

USO DE NANOMATERIAIS DE CARBONO PRODUZIDOS COM PEGADA DE BAIXO CARBONO PARA PRODUZIR COMPÓSITOS COM BAIXA EMISSÃO DE CO2. Trata-se de um material de pegada de baixo carbono usado para diminuir a emissão de dióxido de carbono para a produção de uma substância de pegada de alto carbono. Um método de formação de materiais compósitos compreende o fornecimento de uma primeira substância de pegada de alto carbono; fornecer um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono; e formar um compósito que compreende a substância de pegada de alto carbono e de 0,001% em peso a 25% em peso do nanomaterial de carbono, em que o nanomaterial de carbono está homogeneamente disperso no compósito para reduzir a emissão de dióxido de carbono para a produção do material compósito em relação à substância de pegada de alto carbono.

Description

USO DE NANOMATERIAIS DE CARBONO
PRODUZIDOS COM PEGADA DE BAIXO CARBONO PARA PRODUZIR COMPÓSITOS COM BAIXA EMISSÃO DE CO2
REFERÊNCIA CRUZADA A PEDIDOS RELACIONADOS
[0001] Este pedido reivindica a prioridade e benefícios de Provisório do Pedido de Patente Nº de Série US 62/752.124, depositado em 29 de outubro de 2018, intitulado Massively amplified carbon cycle GHG CO2 removal with C2CNT carbon nanotube-composites , e Pedido de Patente Provisório Nº de série US 62/890.719, depositado em 23 de agosto de 2019, Massively amplified carbon cycle GHG CO2 removal with C2CNT carbon nanotube-composites , todo o conte do de cada um dos quais é incorporado no presente documento por referência.
CAMPO
[0002] A presente invenção se refere ao uso de nanomateriais de carbono produzidos com pegada de baixo carbono para produzir compósitos com baixa emissão de CO2 e métodos relacionados.
ANTECEDENTES
[0003] Os materiais estruturais, como cimento, metal ou semelhantes, são úteis em várias aplicações e indústrias. Por exemplo, cimento e metal são úteis para a construção de edifícios, pontes e estradas; e os metais são úteis para a produção de veículos e aparelhos industriais e de consumo. Um material estrutural adequado para uma aplicação específica pode exigir certa resistência mecânica e outras propriedades físicas, o que pode colocar limitações no projeto e no custo de um determinado projeto de construção ou produto. O uso generalizado de materiais estruturais é um contribuinte substancial para as emissões globais de dióxido de carbono e mudanças climáticas. Os aditivos para materiais estruturais podem formar compósitos, ligas ou misturas com propriedades desejáveis melhoradas, laminados, isolantes ou placa de gesso podem formar compósitos, ligas ou misturas com propriedades desejáveis melhoradas.
[0004] Muitas vezes é desejável aumentar as propriedades de um material estrutural por meio de aditivos para formar compósitos, ligas ou misturas com propriedades desejáveis melhoradas. Exemplos de propriedades desejáveis incluem resistência à tração, compressão e flexão e durabilidade. De maneira semelhante, aditivos para outros materiais, como condutores elétricos, vidro, cerâmica, papel, resina, polímero ou plásticos, laminados de papelão, isoladores ou placa de gesso podem formar compósitos, ligas ou misturas com propriedades desejáveis melhoradas, Exemplos das propriedades incluem condutividade elétrica ou isolamento, condutividade térmica ou isolamento, pequeno volume ou peso, resistência à fratura, flexibilidade e força.
[0005] Os aditivos para formar compósitos com propriedades desejáveis aumentadas também podem ter desvantagens que incluem complexidade técnica, tal complexidade de formar o compósito, falta de propriedades desejadas no aditivo, ou falta de homogeneidade do aditivo, ou complexidade de aumento de escala, ou escassez do aditivo torna o custo do compósito proibitivo e aumenta as emissões de dióxido de carbono em sua produção, que contribui para as emissões globais de dióxido de carbono e as mudanças climáticas. Além disso, a produção do material estrutural virgem, ou condutores elétricos, vidro, cerâmica, papel, polímero, resina plástica, laminados de papelão, isoladores ou placa de gesso, costuma estar associada a uma pegada de alto carbono. Por exemplo, a produção típica de aço inoxidável tem uma pegada de carbono de 6,15 toneladas de CO 2 emitido por tonelada de aço produzida. A produção de alumínio emite normalmente 11,9 toneladas de CO2 por tonelada de produto; a produção de titânio normalmente emite 8,1 toneladas de CO2 por tonelada de produto; a produção de magnésio normalmente emite 14 toneladas de CO2 por tonelada de produto e a produção de cobre emite 5 toneladas de CO2 por tonelada de produto. Muitas vezes, é desejável formar um material com uma pegada de carbono reduzida. Uma pegada de carbono reduzida emite menos dióxido de carbono de gases de efeito estufa. O dióxido de carbono contribui para a mudança climática, que tem efeitos adversos, incluindo aquecimento global, aumento do nível do mar, seca, inundações, eventos climáticos severos, perda econômica, efeitos adversos à saúde e perda de habitat e extinção de espécies.
SUMÁRIO
[0006] A presente divulgação se refere a métodos de combinação de uma substância de pegada de alto carbono, como materiais estruturais, como cimento, metal, madeira ou semelhantes, ou condutores elétricos, vidro, cerâmica, papel, polímero ou plástico, laminados de papelão, isoladores ou placa de gesso, para formar um compósito com uma pegada de baixo carbono, nanomateriais de carbono prontamente misturados, escalonáveis industrialmente e econômico para reduzir a emissão de dióxido de carbono para a produção do material compósito em relação à substância de pegada de alto carbono.
[0007] Em um aspecto, é fornecido um método para formar materiais com pegada de carbono reduzida, que compreende fornecer uma primeira substância de pegada de carbono elevada a ser convertida em um compósito com propriedades (ou propriedades) melhoradas; fornecer um material que compreende um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono; e formar um compósito que compreende o primeiro material estrutural e de 0,001% em peso a 25% em peso do nanomaterial de carbono, em que o nanomaterial de carbono está homogeneamente disperso no compósito.
[0008] No método do parágrafo anterior, a pegada de carbono pode ser de 1 a 10 ou de 0 a 1. A pegada de carbono pode ser negativa, o que pode indicar o consumo líquido de dióxido de carbono durante a produção do nanomaterial de carbono. O nanomaterial de carbono pode compreender nanotubos de carbono retos que não se enredam para pronta dispersão no compósito.
O nanomaterial de carbono pode compreender nanofibras de carbono.
As nanofibras de carbono podem ter uma razão de aspecto média de 10 a 1.000 e uma espessura de 3 nm a 999 nm.
As nanofibras podem compreender nanotubos de carbono.
As nanofibras podem compreender nanotubos de carbono helicoidais.
As nanofibras de carbono podem compreender nanofibras de carbono soltas.
O nanomaterial de carbono pode compreender nanocebolas.
O nanomaterial de carbono pode compreender um nano-arcabouço de carbono.
O nanomaterial de carbono pode compreender uma nano plaqueta.
O nanomaterial de carbono pode compreender grafeno.
O método pode compreender adicionar o material de reforço a uma fase sólida, uma fase líquida ou uma fase gasosa do material estrutural para formar o compósito.
O método pode compreender dispersar o nanomaterial de carbono em um líquido para formar uma primeira mistura, misturar a primeira mistura com o material estrutural para formar uma segunda mistura e formar o compósito a partir da segunda mistura.
O líquido pode compreender água.
O nanomaterial de carbono pode ser formado a partir de um carbonato fundido por eletrólise.
O carbonato fundido pode ser gerado pela reação de dióxido de carbono e um óxido de metal em um eletrólito fundido.
O óxido de metal pode ser um óxido de lítio.
O carbonato fundido pode compreender um carbonato de lítio, um carbonato litiado ou uma mistura de carbonato alcalino e/ou alcalino-terroso.
O material estrutural pode compreender cimento, concreto, argamassa ou reboco.
O material estrutural pode compreender um metal, como um ou mais de alumínio, aço, magnésio e titânio.
O material estrutural pode compreender um material plástico.
O material estrutural pode compreender um polímero.
O material estrutural pode compreender madeira.
O material estrutural pode compreender um papelão.
O material estrutural pode compreender um laminado.
O material estrutural pode compreender uma placa de gesso.
Outras substâncias de pegada de alto carbono podem compreender uma resina, uma cerâmica, um vidro e um isolante ou um condutor elétrico.
O nanomaterial de carbono pode ter tamanhos de domínio menores que 1.000 µm no compósito. O compósito pode compreender 0,01% em peso a 1% em peso ou 0,01% em peso a 0,5% em peso ou 0,01% em peso a 0,3% em peso ou 0,01% em peso a 0,1% em peso do nanomaterial de carbono.
[0009] Em outro aspecto, é fornecido um compósito produzido de acordo com um método descrito no presente documento.
[0010] Em um aspecto adicional, é fornecido o uso de um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO 2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono, para reforçar um material estrutural.
[0011] Em um aspecto adicional, é fornecido o uso de um nanomaterial de carbono em um compósito que compreende um material estrutural para reforçar o material estrutural, em que o nanomaterial de carbono é produzido com uma pegada de carbono menor que 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono.
[0012] Em um aspecto adicional, é fornecido o uso de um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de baixo carbono em um compósito que compreende um material estrutural e o nanomaterial de carbono, para reduzir a emissão global de dióxido de carbono (CO 2) durante a fabricação do compósito, em que a pegada de baixo carbono é uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de CO 2 durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono. O nanomaterial de carbono pode ser produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise. O compósito pode ser um compósito descrito no presente documento.
[0013] Outros aspectos e características da presente invenção se tornarão evidentes para aqueles versados na técnica após a revisão da seguinte descrição de modalidades específicas da invenção em conjunto com as figuras anexas.
BREVE DESCRIÇÃO DOS DESENHOS
[0014] Nas Figuras, que ilustram, apenas a título de exemplo, modalidades da presente invenção,
[0015] A Figura 1A é uma imagem de microscópio eletrônico de varredura (SEM) de nanotubos de carbono de amostra produzidos a partir de um carbonato fundido por eletrólise;
[0016] A Figura 1B é a imagem fotográfica de um recipiente de vidro que contém uma mistura de água e nanotubos de carbono homogeneamente dispersos em água;
[0017] A Figura 1C é uma imagem fotográfica de um material compósito formado a partir da mistura da Figura 1B;
[0018] A Figura 2 é um diagrama de blocos esquemático que ilustra um exemplo de processo de produção para produzir um compósito de um material estrutural e um nanomaterial de carbono, de acordo com uma modalidade da presente divulgação;
[0019] A Figura 3 é um diagrama de blocos que ilustra os desafios das vias de compósito de nanomaterial de material estrutural de carbono para reduzir materiais estruturais de pegada de carbono e a remoção de obstáculos para materiais estruturais mais ecológicos;
[0020] A Figura 4 é um diagrama de blocos de um sistema de eletrólise para produzir nanomateriais de carbono a partir de carbonato fundido e dióxido de carbono;
[0021] A Figura 5 inclui fotografias da construção da usina de C2CNT de conversão diária de 2 toneladas de CO2;
[0022] A Figura 6 mostra um espectro Raman de nanotubos de carbono de amostra;
[0023] A Figura 7 mostra um espectro Raman de nano-cebolas de carbono de amostras;
[0024] A Figura 8 mostra amostras de espectros Raman de plaquetas de grafeno e carbono;
[0025] A Figura 9 mostra uma amostra de nano- arcabouços de carbono;
[0026] A Figura 10 mostra uma amostra de nanotubos de carbono helicoidais;
[0027] A Figura 11 mostra uma amostra de um componente de nanomaterial de carbono laminado; e
[0028] A Figura 12 mostra exemplos de cimento e alumínio da redução de CO2 através da adição de nanotubos de carbono.
DESCRIÇÃO DETALHADA
[0029] Foi reconhecido que os nanomateriais de carbono podem ser usados para formar compósitos com propriedades aprimoradas. No entanto, os nanomateriais de carbono convencionais são produzidos com uma pegada de alto carbono, são formados a alto custo e geralmente formam materiais torcidos e emaranhados que não conduzem ao requisito de dispersão homogênea de compósitos de alta qualidade. Até o momento, a grande produção (comercial) de nanomateriais de carbono foi realizada por variantes da síntese por deposição química de vapor (CVD). Por exemplo, uma técnica convencional típica para a produção de nanotubos de carbono (CNTs) utiliza a síntese por CVD. A síntese por CVD de CNTs geralmente produz CNTs torcidos e emaranhados que não conduzem a uma mistura simples. Os CNTs emaranhados e torcidos tendem a se aglomerar em uma mistura aquosa e, portanto, são difíceis de serem dispersos homogeneamente nos compósitos à base de misturas de água, como cimento ou concreto. A distribuição desigual de CNTs no cimento ou concreto comprometerá a integridade do produto e reduzirá a utilização eficiente do material de reforço. A síntese por CVD utiliza organometálicos dispendiosos (ou misturas de metais e orgânicos), em concentração diluída e energia muito alta. Isso requer um alto custo de preparação e resulta em um alto custo de mercado (por exemplo, mais de $ 100.000 por tonelada para CNTs e mais de $
1.000.000 por tonelada para grafeno. Portanto, não seria prático e econômico usar nanotubos de carbono produzidos por CVD para produzir compósitos. Além disso, um processo por CVD também tem uma pegada de alto carbono, por exemplo, que emite até 600 toneladas de CO2 para a produção de uma tonelada de nanomateriais de carbono (V. Khanna, B. R. Bakshi, L. J. Lee, J. Ind. Ecology, 12 (2008) 394 a 410.). Conforme usado no presente documento, o termo "pegada de carbono" de um produto específico geralmente se refere à quantidade de dióxido de carbono (CO2) emitida durante a produção do produto específico. A expressão "pegada de carbono", denotada Fc, é usada no presente documento para representar uma métrica específica da pegada de carbono, Fc = o número de unidade de peso de CO2 emitido durante a produção de uma unidade de peso do produto. Fc pode ser calculado como a razão em peso do CO2 total emitido durante a produção e o produto específico produzido durante a produção, Fc = (peso de CO2 emitido durante a produção)/(peso do produto produzido). Portanto, o CVD tem uma pegada de carbono de aproximadamente FC = 600. Um outro desafio técnico na produção de compósitos de cimentos e nanofibras de carbono, como nanotubos de carbono (CNTs), é que os CNTs produzidos por CVD podem ser altamente emaranhados e tendem a se aglomerar em uma mistura aquosa e, portanto, são difíceis de serem dispersos homogeneamente no concreto. A distribuição desigual de CNTs no concreto comprometerá a integridade do produto e reduzirá a utilização eficiente do material de reforço.
[0030] Um nanomaterial de carbono com pegada de baixo carbono pode ser produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise, a baixo custo e usando CO2 como um reagente, por exemplo, como síntese de C2CNT (CO2 para Nanotubo de Carbono). No entanto, desafios técnicos impediram o aumento de escala do processo e o material continua escasso. Embora os exemplos de CNTs C2CNT tenham sido denominados "diretos", cada exemplo de CNTs sintetizados, agrupados e mostrados estava visivelmente emaranhado e torcido ou em forma de gancho, embora menos torcido do que os CNTs denotado "emaranhado". Os CNTs emaranhados e torcidos tendem a se aglomerar e, portanto, são difíceis de serem dispersos homogeneamente em um compósito.
Nos exemplos do C2CNT, diretamente referidos especificamente aos CNTs que contém menos ligações sp 3 entre defeitos de carbonos e os CNTs emaranhados contêm mais defeitos sp 3. Processos de exemplo para a produção de nanomateriais de carbono a partir de carbonatos fundidos por eletrólise são divulgados, por exemplo, Licht et al., Transformation of the greenhouse gas CO2 by molten electrolysis into a wide controlled selection of carbon nanotubes , J.
CO2 Utilization, 2017, vol. 18, páginas 335 a 344; Ren et al., One-pot synthesis of carbon nanofibers from CO2 , Nano Lett., 2015, vol. 15, páginas 6.142 a 6.148; Johnson et al., Carbon nanotube wools made directly from CO2 by molten electrolysis: Value driven pathways to carbon dioxide greenhouse gas mitigation , Materials Today Energy, 2017, páginas 230 a 236; Johnson et al., Data on SEM, TEM and Raman Spectra of doped, and wool carbon nanotubes made directly from CO 2 by molten electrolysis , Data in Brief, 2017, vol. 14, páginas 592 a 606; Ren et. al., Tracking airborne CO2 mitigation and low cost transformation into valuable carbon nanotubes , Scientific Reports, Nature, 2016, vol. 6, páginas 1 a 10; Licht et al., Carbon nanotubes produced from ambient carbon dioxide for environmentally sustainable lithium-ion and sodium-ion battery anodes , ACS Cent.
Sci., 2015, vol. 2, páginas 162 a 168; Dey et al., How does amalgamated Ni cathode affect carbon nanotube growth? A density functional theory study , RSC Adv., 2016, vol. 6, páginas 27.191 a 27.196; Wu et al., One-pot synthesis of nanostructured carbon material from carbon dioxide via electrolysis in molten carbonate salts , Carbon, 2016, vol. 106, páginas 208 a 217; Lau et. al., Thermodynamic assessment of CO2 to carbon nanofiber transformation for carbon sequestration in a combined cycle gas or a coal power plant , Energy Convers.
Manag., 2016, vol. 122, páginas 400 a 410; Licht, Co-production of cement and carbon nanotubes with a carbon negative footprint , J.
CO2 Utilization, 2017, vol. 18, páginas 378 a 389; Ren et al., Transformation of the greenhouse gas CO2 by molten electrolysis into a wide controlled selection of carbon nanotubes , J. CO2 Utilization, 2017, vol. 18, páginas 335 a 344; Licht et al., A new solar carbon capture process: solar thermal electrochemical photo (STEP) carbon capture , J. Phys. Chem. Lett., 2010, vol.1, páginas 2.363 a
2.368; Licht, STEP (Solar Thermal Electrochemical Photo) Generation of Energetic Molecules: A Solar Chemical Process to End Anthropogenic Global Warming , J. Phys. Chem. C, 2009, vol. 113, páginas 16.283 a 16.292; Wang et al., Exploration of alkali cation variation on the synthesis of carbon nanotubes by electrolysis of CO2 in molten electrolytes , J. CO2 Utilization, 2019, vol. 34, páginas 303 a 312; Liu et al., Carbon nano-onions made directly from CO2 by molten electrolysis for greenhouse gas mitigation , Adv. Sustainable Syst., 2019, vol. 3, 1900056; Licht et al., Amplified CO2 reduction of greenhouse gas emissions with C2CNT carbon nanotube composites , Mater. Today Sustainability, 2019, vol. 6, 100023; documento número US 9.758.881 para Licht, intitulado Process for electrosynthesis of energetic molecules ; documento n mero US 9.683.297 para Licht, intitulado Apparatus for molten salt electrolysis with solar photovoltaic electricity supply and solar thermal and heating of molten salt electrolysis ; documento n mero US 2019/0039040 para Licht, intitulado Methods and systems for carbon nanofiber production ; documento n mero WO2016/138469 para Licht et al., intitulado Methods and systems for carbon nanofiber production ; documento n mero WO2018/093942 para Licht, intitulado Methods and systems for production of elongated carbon nanofibers ; e o documento n mero WO2018/156642 para Licht, intitulado Methods and systems for production of doped carbon nanomaterials .
[0031] Em uma breve visão geral, um aspecto da presente divulgação está relacionado a processos de produção com emissões reduzidas de dióxido de carbono de um compósito em que a substância composta de pegada de alto carbono formada com uma pegada de baixo carbono, prontamente dispersível um nanomaterial de carbono (CNM). Antes do trabalho descrito no presente documento, pensava-se que os CNMs eram produzidos apenas em massa com uma pegada de alto carbono dispendiosa e em uma matéria emaranhada. Os CNMs de pegada de baixo carbono podiam ser produzidos, mas também estavam emaranhados, não podiam ser dispersos uniformemente em um compósito e não eram produzidos em massa. Surpreendentemente, foi constatado que os CNMs de pegada de baixo carbono poderiam ser produzidos de uma maneira solta, de baixo custo, produzidos em massa e prontamente dispersos dentro de uma substância de alta pegada que forma um compósito de pegada de baixo carbono.
[0032] Convenientemente, os nanomateriais de carbono produzidos a partir de um carbonato fundido por eletrólise podem ser produzidos com uma pegada de carbono relativamente baixa e um custo relativamente baixo, em comparação com os nanomateriais de carbono produzidos por outras técnicas convencionais, como síntese por deposição química de vapor (CVD), síntese de chama ou síntese de plasma. Aqui, baixo custo se refere a (i) o custo relativo de produção de alumínio, que custa menos de $ 2.000 por tonelada e (ii) ao custo tal que o custo aditivo do CNM sozinho não compreende mais do que o custo do alto carbono virgem substância de pegada usada sozinha no compósito. Aqui, alto custo se refere a um custo como mais de $ 100.000 ou mais de $ 1.000.000 por tonelada, como é típico da produção comercial de CNMs por deposição de vapor químico.
[0033] No entanto, os CNMs produzidos anteriormente com carbonato fundido forneceram desafios técnicos para aumento de escala, como aumento de escala para eletrodos de dimensão industrial, interconexões de alta corrente compatíveis com carbonatos fundidos de alta temperatura e gerenciamento do reagente de gás CO2 em condições industriais. Além disso, todas as sínteses fundidas anteriores produziram CNMs que estavam emaranhados, torcidos ou sobrepostos. Esse emaranhamento, torção ou sobreposição é uma barreira técnica para a separação fácil e a dispersão uniforme e homogênea dos CNMs, necessários para um compósito homogêneo.
[0034] Conforme mostrado na Figura 1A, as novas condições da eletrólise de carbonato fundido produzem CNMs que não se emaranha, torce ou se sobrepõe. A produção de CNMs por eletrólise de carbonato fundido permite um controle substancial sobre o produto CNM pelo controle das condições de eletrólise, como a escolha do material do eletrodo, as composições do eletrólito e a temperatura. Conforme mostrado na Figura 1A, novas condições de um eletrólito de 740 ºC composto (por % em peso) de 73% de Li2CO3, 17% de Na2CO3 e 10% de LiBO2, usando um cátodo bronze Muntz e um ânodo Inconel produzem nanotubos de carbono retos e uniformes. A imagem do microscópio eletrônico de varredura (SEM) do produto CNT é mostrada. O produto CNT é produzido com alta eficiência coulômbica de 97,5% (97,5% da carga aplicada resulta em massa de CNT de acordo com a redução de 4 elétrons de CO2).
[0035] Os CNTs soltos da Figura 1A eram hidrofóbicos, mas estavam prontamente, uniformemente dispersos em água facilitado por uma curta duração de sonicação. Após a mistura da suspensão aquosa de CNTs homogeneamente dispersos com cimento Portland, a mistura resultante foi prontamente fundida em compósitos de cimento de CNT, 0,048% em peso dos CNTs produzidos foram adicionados ao cimento Portland para formar o compósito de cimento de CNT. Foi observado que menos de 0,75 unidade de peso do compósito poderia fornecer a mesma resistência mecânica que 1 unidade de peso do cimento puro, uma redução na massa de pelo menos 25%. A redução de massa da substância de alta pegada, cimento, formado por compósito com mesma resistência de baixa pegada CNM, requer menos cimento para produzir, reduzindo a emissão de dióxido de carbono para a produção do material compósito em relação à substância de pegada de alto carbono.
[0036] Em uma modalidade preferida, uma substância de pegada de alto carbono é combinada com um nanomaterial de pegada de baixo carbono que forma um compósito com emissão de dióxido de carbono reduzida em relação à substância de pegada de alto carbono. Em uma modalidade preferida, esse nanomaterial de carbono de pegada de baixo carbono é industrialmente escalonável e produz nanomateriais de carbono soltos. Em uma outra modalidade preferida, essa substância com pegada de alto carbono é um material estrutural, como cimento, metal, madeira ou semelhante. Em uma outra modalidade preferida, essa substância de pegada de alto carbono trata-se de condutores elétricos, vidro, cerâmica, papel, polímero ou plástico, laminados de papelão, isolantes ou placa de gesso.
[0037] Uma "pegada de baixo carbono" se refere no presente documento a uma pegada de carbono com Fc 10. Processos ou produtos produzidos sem emissão de CO2 ou com consumo líquido de CO2 também são considerados como de pegada de baixo carbono, em que Fc 0.
[0038] A produção de CNM a partir de carbonato fundido por eletrólise consome CO2 como reagente e, portanto, tem uma pegada de carbono negativa.
[0039] Foi reconhecido pelos presentes inventores que as desvantagens acima mencionadas de altos custos, impacto ambiental negativo e dificuldades técnicas provavelmente contribuíram para a utilização limitada de nanomateriais de carbono produzidos por CVD e outras técnicas convencionais semelhantes em aplicações comerciais e industriais.
[0040] Quando os nanomateriais de carbono são adicionados a um material estrutural, como concreto ou uma estrutura de metal, o material compósito resultante pode ter propriedades mecânicas aprimoradas, como resistência à tração, compressão e flexão aprimorada. Por exemplo, foi demonstrado que os nanotubos de carbono (CNTs) têm uma resistência à tração de até cerca de 93.900 MPa e ao adicionar uma pequena quantidade, como menos de 0,05% em peso, menos de 0,8% em peso ou menos de 1% em peso, de CNTs ao cimento pode produzir compósitos de nanotubo de cimento de carbono (cimentode CNT) com propriedades mecânicas muito melhoradas. Por exemplo, as resistências à tração, compressão e flexão do compósito podem ser maiores do que aquelas do cimento virgem, como em 45% em um caso típico.
[0041] A Figura 2 ilustra um exemplo de processo S10 de acordo com uma modalidade da presente divulgação.
[0042] Conforme ilustrado, uma substância de pegada de alto carbono é fornecida em S12. A substância, por exemplo, pode ser um material estrutural que é usado principalmente para fornecer uma estrutura física ou apoiar uma estrutura física em vista das propriedades mecânicas do material, em oposição a suas outras propriedades, como elétrica, magnética, eletromagnética ou química propriedades. Os materiais estruturais comuns incluem concreto, cimento, argamassa, reboco, metais como aço, alumínio, ferro, magnésio, titânio ou ligas, madeira, papel cartão ou papelão, materiais plásticos, compósitos ou semelhantes. Foi observado que em algumas aplicações, um material estrutural pode ser selecionado em vista de suas outras propriedades além de suas propriedades mecânicas.
[0043] O material estrutural fornecido em S12 pode ser obtido, produzido ou preparado por qualquer técnica, incluindo técnicas convencionais conhecidas pelos versados na técnica.
[0044] Por exemplo, o cimento pode ser produzido com uso de um processo seco ou úmido. Em algumas modalidades, o cimento pode ser produzido por meio de combinação química controlada de cálcio, silício, alumínio, ferro e outros ingredientes conhecidos pelos versados na técnica. Os ingredientes usados para fabricar cimento podem incluir calcário, conchas e giz ou marga combinados com xisto, argila, ardósia, entulho de alto- forno, areia de sílica e minério de ferro. Esses ingredientes podem ser aquecidos a altas temperaturas para formar uma substância semelhante a uma rocha, que é então moída em um pó fino para formar cimento. O concreto inclui a adição de agregados, incluindo areia, cinzas volantes ou rocha moída.
[0045] Em um processo de fabricação de cimento e/ou concreto típico, matérias-primas finamente moídas, ou uma pasta fluida das matérias-primas misturadas com água, podem ser fornecidas na estufa na parte superior da estufa. A extremidade inferior da estufa é dotada de uma chama, que pode ser produzida pela queima precisamente controlada de carvão em pó, óleo ou outros combustíveis ou gases sob tiragem forçada. Conforme os materiais se movem pela estufa, certos elementos são expelidos na forma de gases, e os elementos restantes se unem para formar um clínquer, que é extraído ou descarregado da estufa e resfriado. O clínquer resfriado pode ser moído e misturado a pequenas quantidades de gesso e calcário. No processo a seco, as matérias-primas são moídas sem serem misturadas com água. No processo úmido, as matérias-primas são moídas com água antes de serem fornecidas na estufa. O calcário aquecido libera dióxido de carbono, a calcinação do calcário, o processamento e a combustão de combustível emitem o gás de efeito estufa dióxido de carbono na fabricação de cimento e concreto.
[0046] Materiais estruturais metálicos ou de liga também podem ser produzidos de acordo com técnicas conhecidas. Tal como acontece com o cimento ou concreto, embora os materiais estruturais metálicos ou de liga sejam amplamente evidentes por meio de seu uso difundido como na construção, transporte e suporte e embalagem de commodities, seu íon de substância de pegada de carbono de produto tem uma pegada de carbono elevada que contribui para o aquecimento global e as mudanças climáticas.
[0047] Um nanomaterial de carbono é fornecido em S14. O nanomaterial de carbono não é produzido com técnicas convencionais, como CVD, descarga de arco ou ablação a laser que têm pegadas de carbono altas, mas é produzido por um processo com uma pegada de carbono baixa de Fc 10, como Fc 5, Fc 3, Fc 1 ou Fc 0. Em algumas modalidades, Fc < 0, em que o nanomaterial de carbono é produzido com consumo líquido de CO 2. Em algumas modalidades, Fc é de 0 a 1.
[0048] S16 combina a substância de pegada de alto carbono S12 e o nanomaterial de carbono de pegada de baixo carbono S14 para produzir um compósito mais forte, exigindo menos da substância original de pegada de alto carbono.
[0049] Para fins de comparação, a Figura 3 ilustra os processos possíveis 20 com diferentes vias possíveis 21, 31, 41, 51, 61 e 71 para formar compósitos e os desafios das vias de material compósito de nanomaterial de carbono existentes 21, 31, 41 para reduzir os materiais da pegada de carbono e a remoção de obstáculos para a substância da pegada de carbono mais ecológica que pode ser produzida de acordo com uma modalidade da presente divulgação, como através das vias 51, 61 e 71.
[0050] Em particular, na via possível 21, a substância de pegada de alto carbono pode ser combinada com um nanomaterial de pegada de baixo carbono em 22. A via 21, no entanto, inibe, conforme indicado pela cruz (X) em 23, a formação de um compósito de pegada de baixo carbono 24, devido às altas pegadas de carbono da substância de pegada de alto carbono e do nanomaterial de carbono. Assim, uma pessoa versada na técnica não teria sido motivada a seguir a via 21 para produzir materiais compósitos de pegada de baixo carbono 24.
[0051] Na via possível 31, a substância da pegada de carbono pode ser combinada com um nanomaterial de carbono dispendioso em 32. No entanto, o alto custo desincentiva a pessoa qualificada a seguir a via 31, e um especialista na técnica não teria sido motivado a seguir a via 31, conforme indicado pela cruz (X) em 33, para produzir um material compósito de pegada de carbono mais baixa 34.
[0052] Conforme ilustrado na via possível 41, os nanomateriais de carbono produzidos por uma técnica convencional em 42 que tendem a se emaranhar e não podem ser dispersos homogeneamente na substância de pegada de alto carbono não são adequados para produzir uma substância de pegada de baixo carbono e pegada de alto carbono 44, conforme indicado pela cruz (X) em 43. Deve ser entendido que a dispersão uniforme de nanomateriais de carbono pode fornecer propriedades melhoradas de compósitos CNM. No entanto, os CNMs produzidos em grandes volumes por técnicas convencionais existentes são geralmente aglomerados ou emaranhados, tornando os mesmos inadequados para dispersão.
[0053] Em comparação, em algumas modalidades da presente divulgação, uma ou mais dentre as vias 51, 61, 71 podem ser tomadas para reduzir as pegadas de carbono de produção.
[0054] De acordo com algumas modalidades divulgadas no presente documento, um material compósito barato e de pegada de baixo carbono pode ser produzido tomando-se a via 51. De acordo com a via 51, em 57, a substância de pegada de carbono pode ser combinada com um nanomaterial de carbono de pegada de baixo carbono produzido em 52, para fornecer um material compósito mais forte em 57 que diminui a quantidade da substância de pegada de alto carbono usada para atingir a mesma resistência. Reduzir a quantidade da substância de pegada de alto carbono usada diminuiria as emissões de dióxido de carbono da produção de substância de pegada de alto carbono para diminuir a pegada de carbono do material compósito 57 em relação à substância original de pegada de alto carbono. Diferentes fatores ou etapas de processamento na produção do nanomaterial de carbono em 52 podem contribuir para a redução na pegada de carbono de produção. Por exemplo, como indicado em 53, uma pegada de carbono mais baixa na produção do nanomaterial de carbono pode ser alcançada que produz o nanomaterial de carbono com uso de CO 2 como o reagente. Conforme indicado em 54, uma reatividade mais fácil pode contribuir para a redução na pegada de carbono de produção. Conforme indicado em 55, uma etapa de processamento que requer uma energia mais baixa e/ou menos energia de emissão de dióxido de carbono pode contribuir para a redução na pegada de carbono de produção.
[0055] Na via 61, a substância de pegada de alto carbono é combinada com um nanomaterial de carbono de baixo custo que é produzido a 62 com um baixo custo de produção, para formar um compósito 64 com uma pegada de baixo carbono. A via 61 pode fornecer um material compósito menos caro 64 com resistência aumentada, o que também diminui a quantidade de substância de pegada de alto carbono usada para atingir a mesma resistência e diminui a pegada de carbono do material compósito em relação à substância original de pegada de alto carbono.
[0056] Na via 71, a substância de pegada de alto carbono é combinada com um nanomaterial de carbono produzido em 72 e adaptado para um aprimoramento de propriedade de compósito CNM específico para formar um compósito 74. Exemplos de CNM adaptado podem incluir CNM dopado com boro para melhorar a condutividade elétrica do compósito de CNM, bem como resistência, CNTs de paredes espessas para melhorar a resistência à compressão do compósito de CNT ou CNTs longos para melhorar a resistência à flexão do compósito de CNT. Os CNMs adaptados combinados com a substância de pegada de alto carbono podem ser combinados para formar o material compósito de pegada de baixo carbono desejado em 74.
[0057] O nanomaterial de carbono pode ser fornecido na forma de nanofibras de carbono, como fibras fechadas ou nanotubos de carbono (CNT) de nano filamentos sólidos preenchidos com sólido. Os nanotubos de carbono (CNT) podem ser CNT de parede simples (SWCNT) ou CNT de parede múltipla (MWCNT). As nanofibras de carbono podem ser convenientemente desembaraçadas, isto é, sem emaranhamento ou com baixo grau de emaranhamento, por razões a serem discutidas abaixo.
[0058] Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono pode ser nanofibras de carbono com uma razão de aspecto média de 10 a 1.000. As nanofibras de carbono podem ter uma espessura de 3 nm a 999 nm.
[0059] Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono pode incluir nano-cebolas de carbono, nano-arcabouço de carbono, nano-plaquetas de carbono ou grafeno.
[0060] Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono fornecido em S14 pode incluir uma combinação de diferentes formas, incluindo aquelas descritas acima.
[0061] A Figura 4 ilustra um sistema de exemplo 100 para a produção de nanotubos de carbono a partir de carbonato fundido por eletrólise. Veja também sistemas semelhantes descritos em mais detalhes nos documentos números WO 2017/066295 e WO 2016/138469.
[0062] O carbonato fundido pode ser um carbonato de lítio ou carbonato litiado. Carbonatos fundidos, como um carbonato de lítio Li2CO3, que tem um ponto de fusão de 723 ºC, ou carbonatos de ponto de fusão inferior, como LiBaCaCO3, com um ponto de fusão de 620 ºC, quando misturado com óxidos altamente solúveis, como Li 2O e BaO, sustentar a rápida absorção de CO2 a partir de gases de escape de CO2 atmosférico. Os carbonatos adequados podem incluir carbonatos alcalinos e alcalino-terrosos. Os carbonatos alcalinos podem incluir carbonatos de lítio, sódio, potássio, rubídio, césio ou frâncio ou misturas dos mesmos. Os carbonatos alcalinos terrosos podem incluir carbonatos de berílio, magnésio, cálcio, estrôncio, bário ou rádio ou misturas dos mesmos.
[0063] A concentração mais alta do carbonato de sítios de carbono tetravalente redutíveis e ativos adjacentes ao sítio de redução ativo no cátodo diminui a energética e facilita a transferência de carga, resultando em altas taxas de redução de carbonato em baixos potenciais de eletrólise. O CO2 pode ser borbulhado no carbonato de reabastecimento de carbonato fundido transformado em carbono e, durante a eletrólise, o oxigênio é desenvolvido no ânodo, enquanto um carbono sólido espesso se forma no cátodo. O carbono sólido resultante pode ser nanomateriais de carbono, como nanofibras de carbono ou nanotubos de carbono.
[0064] Um agente de nucleação de metal de transição pode ser adicionado durante a eletrólise do carbonato fundido. O metal de transição cria locais de nucleação que permitem o crescimento dos nanomateriais de carbono. Exemplos de agentes de nucleação de metal de transição incluem níquel, ferro, cobalto, cobre, titânio, cromo, manganês, zircônio, molibdênio, prata, cádmio, vanádio, estanho, rutênio ou uma mistura dos mesmos.
[0065] O sistema 100 produz nanomateriais de carbono a partir de materiais carbonáticos fundidos e CO 2 injetado. O sistema 100 inclui um forno de carbonato 102, uma câmara de eletrólise 104 e um coletor 106. Embora o forno 102, a câmara de eletrólise 104 e o coletor 106 sejam mostrados como componentes separados na Figura 2, podem ser fornecidos e integrados na mesma estrutura física. A câmara de eletrólise 104 inclui uma câmara 110 que contém carbonato fundido produzido por aquecimento de carbonato no forno 102. Um ânodo 112 e um cátodo 114 são acoplados a uma fonte de energia 116. O ânodo 112 e o cátodo 114 são inseridos na câmara 110. O CO2 é injetado no carbonato fundido a partir de uma fonte de CO2 118. O gás CO2 é injetado no carbonato fundido para reagir com o óxido e renovar, em vez de consumir, o carbonato, para a reação de eletrólise geral como CO2 convertido em O2 no ânodo 112 e nanomateriais de carbono no cátodo 114.
[0066] Qualquer fonte de CO2 pode ser usada como fonte de CO2 118. Por exemplo, o ar ambiente pode fornecer uma fonte de CO2. Os gases de emissão de várias usinas ou reatores químicos podem fornecer fontes de CO2. Por exemplo, usinas de geração de energia, instalações de geração de vapor ou reatores de pirólise podem emitir CO 2. O CO2 emitido pelo sistema 100 ou na produção da substância de pegada de alto carbono também pode ser usado como uma fonte de CO2.
[0067] Em algumas modalidades, durante a operação, o forno de carbonato 102 aquece um carbonato, como Li 2CO3 puro, até seu ponto de fusão para produzir carbonato fundido. Um metal de transição é adicionado por meio de um dispersor que pode ser o ânodo para servir como um agente de nucleação. O carbonato fundido é submetido a eletrólise ao ser inserido entre o ânodo 112 e o cátodo 114 na câmara de eletrólise 104. A reação resultante separa o carbono do carbonato e deixa o produto de carbono no cátodo 114 dos locais de nucleação. O produto de carbono resultante é coletado no coletor 106, enquanto o oxigênio é produzido no ânodo 112.
[0068] Em algumas modalidades, o carbonato fundido pode ser um carbonato de lítio, Li 2CO3, e o óxido de metal pode ser um óxido de lítio, Li2O. O nanomaterial de carbono, como nanotubos de carbono, pode ser produzido em uma reação representada por: Li2CO3 CCNM + O2 + Li2O (1)
[0069] O CO2 atmosférico se dissolve rapidamente e exotermicamente no eletrólito, que reage quimicamente com o óxido de lítio para renovar e reformar Li2CO3, CO2 + Li2O Li2CO3 (2)
[0070] A eletrólise, via equação (1), libera Li 2O para permitir a absorção contínua de CO2, via equação (2). Tomando as reações líquidas das equações (1) e (2), o CO2 é dividido por eletrólise para formar nanomateriais de carbono e oxigênio, sob a reação líquida: CO2 CCNM + O2 (3)
[0071] Conforme indicado pela equação (3), o CO2 é dividido e o oxigênio é liberado enquanto o carbono sólido é formado no cátodo
114.
[0072] Em outras modalidades, diferentes carbonatos, ou misturas de carbonato, podem ser usados para substituir o carbonato de lítio. Em tais casos, as equações (1) e (2) podem ser modificadas correspondentemente, mas a equação (3) pode permanecer a mesma, como pode ser entendido por aqueles versados na técnica.
[0073] Metais de transição, como Ni ou Cr, podem ser adicionados para formar CNM nucleado. O metal de transição adicionado pode ser menor que 0,1% em peso do produto. O metal de transição ou agente nucleado pode ser adicionado ao eletrólito ou ao cátodo 114, ou pode ser adicionado por lixiviação do ânodo 112.
[0074] O forno e a câmara de eletrólise no sistema 100 podem ser alimentadas por qualquer fonte de energia ou uma combinação de fontes de energia, incluindo fontes de energia elétrica e fontes de energia solar. O aquecimento é fornecido pela reação exotérmica de absorção de dióxido de carbono e conversão em carbonato.
[0075] Os nanomateriais de carbono produzidos podem ter nanofibras, como estruturas de nanotubos. Por exemplo, nanofibras de carbono podem ser produzidas no cátodo 114 quando o ânodo 112 é um ânodo de níquel e a eletrólise é conduzida em uma temperatura inferior livre de corrosão de 630 ºC com um eletrólito Li1 a 6 Ba0,3 Ca 0,1 CO3.
[0076] Os nanomateriais de carbono produzidos também podem ter estruturas amorfas e de plaquetas. Por exemplo, quando o ânodo 112 é um ânodo de platina (e não contém níquel ou revestimento de níquel) e um carbonato de Li3CO2 é aquecido a uma temperatura de cerca de 730 ºC, plaquetas de carbono podem ser formadas, as quais se formaram parcialmente em camadas de grafeno/grafite e pode conter mais de 99% em peso de carbono.
[0077] Conforme descrito na literatura citada acima, o tipo e as características do nanomaterial de carbono produzido usando o sistema 100 podem depender e, assim, ser controlados pelo ajuste do nível de corrente elétrica, da composição do eletrólito, da temperatura de reação, da viscosidade do eletrólito, a quantidade de material de transição presente e os materiais de cátodo e ânodo.
[0078] Por exemplo, o ânodo 112 pode incluir platina, irídio e níquel. Em eletrólitos de carbonato de lítio, a corrosão de níquel no ânodo 112 é lenta e é uma função da densidade de corrente do ânodo, tempo de eletrólise, temperatura, viscosidade e concentração de óxido de lítio.
[0079] Convenientemente, a produção de nanofibras de carbono a partir de carbonatos fundidos e CO2 por eletrólise pode formar nanofibras de carbono homogêneas, que podem ser convenientemente dispersas homogeneamente no material estrutural, como será descrito posteriormente. Em particular, foi mostrado na literatura que a presença de níquel no ânodo 112 pode ser controlada de modo que o níquel possa atuar como um agente de nucleação para facilitar a formação de nanofibras de carbono homogêneas.
[0080] Também foi demonstrado que as nanofibras de carbono produzidas por eletrólise em Li 2CO3 fundido puro, sem adição de Li2O, podem ser consistentemente soltas, uniformes e longas. As nanofibras de carbono resultantes podem ser nanotubos uniformes com uma largura de 0,3 a 1 µm e um comprimento de 20 a 200 µm, com uma razão de aspecto de cerca de 20 a cerca de 600.
[0081] Aditivos podem ser adicionados ao eletrólito fundido para controlar as propriedades dos nanomateriais de carbono produzidos. Alguns aditivos, como o níquel, podem atuar não apenas como locais de nucleação, mas também como agentes de preenchimento nos nanotubos ocos formados. Aditivos diferentes de óxidos ou sais de metal de transição também podem atuar como enchimento de nanomaterial de carbono ou agentes de revestimento, ou ser usados para afetar a viscosidade dos eletrólitos. Por exemplo, tanto o aluminato inorgânico quanto os sais de silicato são altamente solúveis em carbonato de lítio fundido. Altas concentrações de aluminato inorgânico ou sais de silicato podem aumentar a viscosidade do eletrólito.
[0082] Como descrito anteriormente, uma alta voltagem de eletrólise aplicada, geralmente em excesso de ~3 V durante a eletrólise, pode produzir metal de lítio, metal de alumínio ou silício com, sobre ou nos nanomateriais de carbono.
[0083] Diferentes tipos de nanomateriais podem ser gerados controlando-se o processo de eletrólise, as condições e os materiais presentes no eletrólito e nos ânodos. Por exemplo, conforme descrito na literatura, nanotubos de carbono retos e não emaranhados podem ser produzidos a partir de eletrólito de carbonato fundido se nenhum Li2O for adicionado durante a eletrólise. Em contraste, nanotubos de carbono emaranhados podem ser formados se Li2O for adicionado ao eletrólito de carbonato fundido durante a produção. As condições de difusão durante a divisão eletrolítica de CO2 em carbonato de lítio fundido podem ser ajustadas para controlar se as nanofibras de carbono formadas são fibras sólidas (nanofibras preenchidas) ou nanotubos de carbono ocos. As concentrações de óxido e metal de transição podem ser ajustadas para controlar ainda mais a formação de fibras emaranhadas ou retas (soltas). Para fins de dispersão homogênea conveniente dos nanomateriais de carbono no material estrutural, nanofibras não emaranhadas homogêneas com tamanhos mais uniformes são mais desejáveis e podem ser produzidas usando-se o sistema 100.
[0084] A fonte de energia para o sistema 100 pode ser uma fonte elétrica, como uma fonte de energia elétrica gerada por carvão, gás natural, solar, eólica, hidrotérmica ou usina nuclear. Como uma alternativa às fontes elétricas geradas convencionalmente, o nanomaterial de carbono pode ser produzido usando corrente elétrica gerada por uma célula solar.
[0085] Fontes de CO2 alternativas podem ser usadas, as quais podem incluir óxidos de 12C, 13C ou 14C isótopo de carbono ou 12CO mistura dos mesmos. Por exemplo, 2 pode ser apropriada para formar nanotubos de carbono ocas sob certas condições. Em condições semelhantes, adicionar 13CO2 mais pesado ao carbonato fundido pode facilitar a formação de nanofibras de carbono de núcleo sólido.
[0086] Atmosférica de CO2 foi usado para formar nanotubos de carbono de paredes múltiplas de acordo com um processo descrito no presente documento.
[0087] Ao controlar as condições de eletrólise, o produto produzido pode, alternativamente, incluir grafites amorfos ou grafenos.
[0088] Em algumas modalidades, o sistema 100 na Figura 2 pode ser usado para transformar o gás CO2 dissolvido no eletrólito de carbonato fundido por eletrólise em um ânodo de níquel e em um cátodo de aço galvanizado. No ânodo 112, o produto é O2 e no cátodo 114 o produto contém nanofibras de carbono uniformes, que podem ser nanotubos de carbono. Nanotubos de carbono podem ser favorecidos se a eletrólise for realizada em densidades de corrente mais baixas do carbonato fundido sem adição de eletrólitos Li2O.
[0089] O carbono amorfo pode ser produzido em um cátodo de aço sem o uso de um ânodo de metal de transição. O uso de um cátodo de aço revestido de zinco (galvanizado) e um ânodo de metal não de transição na eletrólise pode produzir nanomateriais de carbono esféricos. O uso de um cátodo de aço revestido de zinco (galvanizado) e um ânodo de metal não de transição na eletrólise, mas com alto teor de ferro do óxido de ferro dissolvido no eletrólito, pode produzir carbono amorfo, bem como uma ampla variedade de nanoestruturas de carbono no cátodo.
[0090] O metal de zinco no cátodo pode reduzir a energia para formar carbono e ajudar a iniciar o nanotubo de carbono ou o processo de formação de nanofibra de carbono. A presença do zinco metálico pode atuar como um auxílio benéfico, pois é energeticamente suficiente para ativar (i) a formação espontânea de carbono sólido a partir de carbonato e (ii) a formação espontânea de núcleos de catalisador metálico que auxiliam na iniciação do crescimento controlado de nanomateriais de carbono no local de nucleação. O zinco, portanto, facilita o crescimento subsequente de nanomateriais de carbono de alto rendimento a partir de CO2 dissolvido em carbonato fundido.
[0091] O cátodo 114 e o ânodo 112 podem ter qualquer número de formatos. Por exemplo, o ânodo 112 e o cátodo 114 podem ser um fio enrolado, uma tela, um material poroso, uma placa condutora ou um calço plano ou dobrado. Também podem formar lados internos da câmara de eletrólise 104.
[0092] É também observado que em algumas modalidades, quando uma densidade de corrente relativamente alta é aplicada na eletrólise, o carbono amorfo e uma variedade de nanoestruturas de carbono são mais provavelmente produzidos. Quando uma baixa densidade de corrente inicial e, em seguida, uma alta densidade de corrente é aplicada em combinação com Li2O no eletrólito de carbonato fundido, nanofibras de carbono uniformes, mas torcidas de alto rendimento são provavelmente produzidas no cátodo 114. Quando uma baixa densidade de corrente inicial e, em seguida, uma alta densidade de corrente é aplicada em combinação com um eletrólito de carbonato fundido sem Li2O, nanofibras de carbono lineares de alto rendimento ou nanotubos de carbono são produzidos no cátodo 114.
[0093] Em resumo, durante a eletrólise de CO2 para a produção de nanomateriais de carbono, a deposição de metal de transição pode controlar a nucleação e a morfologia da nanoestrutura de carbono. A difusão pode controlar a formação de nanotubos de carbono conforme crescidos a partir de CO2 em abundância natural ou nanofibras de carbono a 13C. partir de morfologias de isótopos O óxido eletrolítico controla a formação de nanotubos emaranhados a partir de um eletrólito de carbonato fundido de alto Li2O ou nanotubos retos quando o eletrólito de carbonato fundido não tem Li2O adicionado.
[0094] Um metal de transição, como níquel, pode ser adicionado ao ânodo 112, que pode ser dissolvido do ânodo 112 para migrar através do eletrólito para o cátodo 114. O metal de transição adicionado pode funcionar como um agente de nucleação, que pode ser selecionado a partir de níquel, ferro, cobalto, cobre, titânio, cromo, manganês, zircônio, molibdênio, prata, cádmio, estanho, rutênio ou uma mistura dos mesmos. O metal de transição também pode ser introduzido como um sal de metal de transição dissolvido no eletrólito diretamente para migrar para o cátodo 114. Também é possível adicionar o agente de nucleação de metal de transição diretamente no cátodo 114.
[0095] Os CNTs de pegada de baixo carbono eram escassos anteriormente, com desafios técnicos para aumentar a escala e a possibilidade de produção em massa não estava comprovada. Os CNMs produzidos anteriormente com carbonato fundido forneceram desafios técnicos para aumento de escala, como aumento de escala para eletrodos de dimensão industrial, interconexões de alta corrente compatíveis com carbonatos fundidos de alta temperatura e gerenciamento do reagente de gás CO2 em condições industriais. A Figura 5 inclui fotos da construção de 2 toneladas de CO2 conversão diária da usina industrial de C2CNT. Os desafios técnicos da usina de gerenciamento de gás são superados com a troca de calor entre o gás de combustão incidente como a fonte de CO2 e o gás de exaustão liberado de CO2. Os eletrodos de dimensão industrial e as interconexões de alta temperatura estão operacionais. O sistema converte o gás de combustão da usina de gás natural adjacente do Centro de Energio Shepard 860 MW, Calgary, CA.
[0096] Devido ao gasto, intensidade energética e complexidade dos CNTs industriais de síntese, geralmente produzidos por variantes do processo de deposição de vapor químico, atualmente tem um custo de produção na faixa de $ 100 K ($ 85 a $ 450K) por faixa de tonelada e não usa CO2 como reagente. Esse alto custo desincentiva seu uso como um aditivo para reduzir as emissões de CO2 de materiais estruturais e lidera a via da técnica anterior de qualquer conceituação da presente invenção. Todos os componentes da transformação eletrolítica de carbonato fundido de CO 2 em grafeno são baratos. A transformação tem muitas semelhanças com a produção de alumínio, podendo ser comparados aos custos apurados desta última, indústria madura. No século XIX, alumínio era mais caro do que ouro com pouco mercado. No entanto, por meio de uma mudança na tecnologia química hoje, o alumínio é barato com um mercado de massa. Ambos os processos envolvem a redução eletroquímica eletrolítica derretida de alta densidade de corrente direta de um óxido e não usam materiais nobres ou exóticos. A eletrólise de CO2 na produção de carbonato fundido de nanomateriais de carbono facilmente escala para cima linearmente com a área dos eletrodos de eletrólise, facilitando a síntese análoga em larga escala de grafeno. A eletrólise de alumínio usa e consome um ânodo de carbono que emite dióxido de carbono, enquanto o ânodo de eletrólise de nanomaterial de carbono carbonato fundido não é consumido e emite oxigênio. 52% do custo de $ 1.880 por tonelada de produção de Al consiste em bauxita e carbono; ao passo que essa eletrólise de carbonato fundido não consome carbono como reagente e usa um óxido gratuito como o reagente a ser reduzido (CO 2, em vez de bauxita extraída). Os custos de eletrólise de CO2 de carbonato fundido, como estufas, eletrodos e eletrólitos, são semelhantes, mas menos caros do que a produção industrial de alumínio.
[0097] Além de uma pegada de alto carbono, o processo de alumínio requer uma pegada física maior. A produção de alumínio usa a densidade mais alta do alumínio líquido em comparação com a densidade do eletrólito de fluoreto para coletar o produto de alumínio de um eletrodo horizontal; enquanto o produto de nanocarbono reside no cátodo, que, portanto, pode ser empilhado verticalmente em uma configuração de baixa pegada física. O processo de eletrólise de carbonato fundido de nanomaterial de carbono opera sob condições um pouco mais suaves de ~700 a 800 ºC em um eletrólito de carbonato fundido menos exótico em taxas de produção semelhantes, mas com potencial de 0,8 V a < 2 V em comparação com um potencial de eletrólise superior a 4 V para alumínio.
[0098] Portanto, $ 1.000 é uma estimativa razoável do limite superior para a produção industrial de grafeno de carbono por eletrólise de dióxido de carbono, excluindo os custos de ânodo e esfoliação a serem determinados, em carbonatos fundidos. Este custo é significativamente menor do que o preço atual do grafeno e pode fornecer um incentivo significativo para usar o dióxido de carbono do gás de efeito estufa como um reagente para produzir grafeno de carbono. Isso pode fornecer uma via útil para ajudar a quebrar o ciclo antropogênico do carbono para mitigar as mudanças climáticas.
[0099] Diferentes fontes de CO2 podem ser usadas para o processo descrito acima de produção de nanomateriais de carbono. Por exemplo, a fonte de CO2 pode ser ar ou CO2 pressurizado. A fonte de CO2 pode ser CO2 concentrado, como aquele encontrado em uma chaminé ou conduto, incluindo chaminés e pilhas industriais, como nas indústrias de ferro e aço, alumínio, cimento, amônia, material de construção e transporte.
[0100] Outra fonte de CO2 pode ser do CO2 quente gerado durante a combustão de combustível em uma usina elétrica de combustível fóssil. Em tal sistema, eletricidade e nanomateriais de carbono podem ser produzidos sem emissão de CO2. Uma parte da usina elétrica de combustível fóssil fornece energia para o processo de eletrólise. O produto da eletrólise de O2 pode ser reinjetado de volta na usina elétrica de combustível fóssil.
[0101] Alternativamente, uma segunda fonte de eletricidade não emissora de CO2, como eletricidade renovável ou nuclear, pode ser empregada para alimentar o processo de eletrólise e o produto de eletrólise de O2 pode ser injetado de volta na usina elétrica de combustível fóssil.
[0102] Algumas modalidades da divulgação, portanto, se referem a um método de formação de materiais estruturais com pegada de baixo carbono. O método inclui o fornecimento de um material estrutural, o fornecimento de um material de reforço que compreende um nanomaterial de carbono de pegada de baixo carbono (CNM) formado com uma pegada de carbono menor que 10 e que forma um compósito que compreende o material estrutural e 0,001% em peso a 25% em peso de o nanomaterial de carbono. O nanomaterial de carbono é disperso homogeneamente no compósito. Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono é formado a partir de um carbonato fundido por eletrólise, juntamente com oxigênio e óxido de metal dissolvido, como será descrito posteriormente.
[0103] Em algumas modalidades, uma usina de energia pode fornecer uma fonte de CO2 das chaminés de gás que é fornecida em um eletrolisador. O eletrolisador pode conter um eletrólito fundido, como carbonato de lítio, juntamente com um cátodo de metal que pode ser cobre, aço inoxidável ou um cátodo Monel. Conforme descrito acima, a eletrólise nucleada de metal de transição produz um produto de nanomaterial de carbono, juntamente com oxigênio. Em comparação com os métodos convencionais para a produção de nanomateriais de carbono, o método descrito acima tem uma produção geral significativamente menor de gases de efeito estufa. O nanomaterial de carbono pode então ser combinado com um material estrutural para criar um compósito de nanomaterial de carbono.
[0104] O produto de oxigênio quente da reação de eletrólise é útil em uma variedade de processos, se recuperado. O oxigênio recuperado pode então ser usado como matéria-prima para a fabricação de uma variedade de produtos que contêm oxigênio. Por exemplo, uma variedade de produtos químicos industriais e monômeros como TiO2, óxidos de etileno e propileno, acetaldeído, cloreto de vinila ou acetato e caprolactama podem ser preparados. Adicionalmente, a fonte de oxigênio quente pode ser usada como alternativa ao ar na combustão, resultando em menor consumo de combustível ou gerando uma temperatura de combustão mais elevada.
[0105] Os nanomateriais de carbono são sintetizados a partir da eletrólise de CO2 e podem incluir nanotubos de carbono, nanofibras de carbono, nano-cebolas de carbono, nanoplaquetas de carbono, nano- arcabouços de carbono ou grafeno. Em cada caso, os produtos podem ser sintetizados com uma alta eficiência coulômbica de mais de 95% e, em alguns casos, a pureza pode ser superior a 95%.
[0106] Quando nanofibras de carbono são usadas, podem ter uma proporção de aspecto de 10 a 1.000 e uma espessura média de 3 a 999 nm. CNTs soltos com uma razão de aspecto elevada podem ser facilmente dispersos em água com sonicação para formar uma dispersão homogênea.
[0107] As condições de eletrólise podem ser controladas para produzir CNTS de espessura uniforme selecionada, que tem formato longitudinal torcido ou reto; ou para produzir CNTs retos e espessos.
[0108] Em algumas modalidades, CNTs emaranhados de 5 a 8 µm de comprimento podem ser cultivados em um cátodo de cobre nucleado com pó de Ni adicionado ao eletrólito para fornecer pontos de nucleação para o crescimento de CNT. A eletrólise pode ser realizada em diferentes comprimentos de tempo, como 15, 30 ou 90 minutos, para produzir nanofibras de carbono com diferentes espessuras, como CNTs de parede fina (~20 nm), médias (~47 nm) ou espessas (~116 nm). Os CNTs de múltiplas paredes podem exibir a característica distinta em camadas de grafeno de 0,335 nm de separação entre paredes cilíndricas concêntricas. Ao colar níquel em pó diretamente no cátodo de cobre antes da eletrólise, os CNTs retos de 5 a 10 µm de comprimento podem ser formados nos pontos de nucleação do níquel.
[0109] Em algumas modalidades, quando uma carga estendida, catodo de Monel e eletrólise de nucleação induzida por níquel e cromo é aplicada, CNTs muito longos com um comprimento de 200 a 2.000 µm podem ser produzidos.
[0110] Em algumas modalidades, após 5 horas de síntese usando um cátodo de bronze sob várias condições controladas, um produto de nanotubo de carbono incluindo CNTs agrupados, retos ou mais espessos pode ser produzido.
[0111] Em algumas modalidades, o cimento e os nanotubos de carbono podem ser coproduzidos em uma usina com uma pegada de carbono negativa (Fc < 0), por exemplo, conforme divulgado em Licht, Co-production of cement and carbon nanotubes with a carbon negative footprint , J. CO2 Utilization, 2017, vol. 18, páginas 378 a 389.
[0112] Um processo descrito no presente documento pode ser dimensionado para produzir grandes quantidades de produtos e subprodutos com valor comercial.
[0113] Voltando à Figura 1, em S106 o material estrutural e o nanomaterial de carbono são misturados ou combinados para formar um compósito.
[0114] Uma ampla variedade de métodos pode ser utilizada para incorporar os CNMs descritos acima no material estrutural desejado. Ter uma dispersão homogênea do CNM dentro do material estrutural pode fornecer propriedades mecânicas melhoradas no material compósito resultante.
[0115] Conforme usado no presente documento, uma dispersão homogênea do nanomaterial de carbono no compósito se refere à distribuição substancialmente uniforme do nanomaterial de carbono, como nanofibras de carbono, em todo o compósito, de modo que o compósito tenha propriedades mecânicas substancialmente uniformes em diferentes regiões do compósito. Não é necessário que o nanomaterial seja disperso em níveis moleculares ou em níveis de fibras individuais quando as nanofibras são dispersas. A agregação ou emaranhamento limitado das fibras em pequenos domínios, como domínios com tamanhos de domínio menores que cerca de
1.000 µm, pode ser tolerado em algumas aplicações. No entanto, domínios maiores de nanomateriais de carbono concentrados desigualmente distribuídos no compósito podem causar defeitos ou fraquezas do material, ou reduzir a utilização eficiente dos materiais de reforço.
[0116] Em algumas modalidades, o material estrutural é cimento. Para incorporar o CNM ao cimento, uma dispersão do CNM em um líquido aquoso, como água, pode ser formada pela adição do CNM à água, seguido por mistura usando banho de sonicação para dispersar uniformemente e uniformemente o CNM na mistura líquida. Em algumas modalidades, um tensoativo pode ser adicionado para evitar a aglomeração do CNM. A dispersão de CNM pode então ser adicionada ao pó de cimento seco,
juntamente com água adicional, se necessário. A mistura mecânica pode ser usada para dispersar totalmente o CNM na mistura aquosa de cimento, de modo que o CNM seja homogeneamente disperso na mistura e o compósito resultante conterá CNM homogeneamente disperso.
[0117] Em algumas modalidades, a dispersão homogênea do CNM na mistura pode ser facilitada por sonicação, adição de um tensoativo ou agitação ou qualquer combinação dos mesmos. Convenientemente, a sonicação não requer uma pegada de carbono significativa.
[0118] Em algumas modalidades, os processos descritos acima podem ser usados para formar concreto, argamassa ou reboco que contém cimento e CNM homogeneamente disperso.
[0119] A adição de 0,048% em peso de CNT pode aumentar a resistência à tração do cimento, concreto, argamassa ou reboco em 45%. Portanto, para um caso de uso simples (força aplicada unidimensional), como um compósito de cimento de CNT mais fino para suportar a mesma carga, 1 tonelada de CNT pode substituir 938 toneladas de alumínio. O uso de um compósito de cimento de CNT que contém 1 tonelada de CNT para substituir o cimento pode reduzir 844 toneladas de CO 2 emitido durante a produção do cimento, ou da mesma forma, a produção de concreto, argamassa ou reboco. Esse processo de redução da emissão de CO2 na produção de cimento por meio da adição de nanotubos de carbono de baixo custo ou baixo FC é ilustrado na Figura 12(A). A Figura mostra a evasão maciça de dióxido de carbono pela adição de nanotubos de carbono sintetizados a partir de CO2 em compósitos CNT com cimento de CNT. B: Mitigação de carbono com CNT-Al. O último (B) inclui um efeito cascata devido à pegada de alto carbono do Al virgem, provocando uma maior eliminação da emissão de CO2.
[0120] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser alumínio. Um aparelho de aquecimento, como um aquecedor de indução de ar, pode ser usado para aquecer o alumínio sólido até fundir, após o que um CNM pode ser adicionado. As fortes correntes convectivas garantem que o CNM seja bem disperso dentro do alumínio fundido, que pode então ser posteriormente fundido em lingotes ou processado em um produto final. O oxigênio pode ser excluído desse método para evitar a oxidação do CNM devido às altas temperaturas. Alternativamente, um compósito semelhante pode, em última análise, ser formado pela adição de um CNM ao pó de alumínio. A mistura dos dois materiais pode ser afetada por um processo como moagem de bolas, seguida de extrusão a quente.
[0121] A adição de 0,1% em peso de CNT pode aumentar a resistência à tração do alumínio em 37%. Portanto, para um caso de uso simples (força aplicada unidimensional), como uma folha composta de CNT-Al mais fina para suportar a mesma carga, 1 tonelada de CNT pode substituir 370 toneladas de alumínio. Usar um compósito CNT-Al que contém 1 tonelada de CNT para substituir o alumínio virgem pode reduzir 4.403 toneladas de CO2 emitido durante a produção de alumínio. Esse processo de redução da emissão de CO2 na produção de alumínio por meio da adição de nanotubos de carbono de baixo custo ou baixo FC é ilustrado na Figura 12(B). A Figura mostra a evasão maciça de dióxido de carbono pela adição de nanotubos de carbono sintetizados de CO2 para compósitos de CNT com alumínio de CNT e inclui um efeito cascata devido à pegada de alto carbono do Al virgem que desencadeia maior eliminação de emissão de CO2.
[0122] Em algumas modalidades, um compósito de pegada de baixo carbono pode ser preparado usando magnésio e CNM. Espera-se que a aglomeração de CNM diminua a interação de metal de CNM, evitando assim a formação de compósitos de magnésio de CNM eficazes. Esse problema pode ser resolvido revestindo-se os CNMs com níquel, para fornecer uma interface efetiva de Mg2Ni entre o CNM e o magnésio. Ao adicionar 0,3% em peso de CNTs revestidos com Ni, o compósito de magnésio de CNT pode exibir uma resistência à tração aumentada, como em 39% em comparação com magnésio puro. Substituir o magnésio por um compósito de Mg de CNT de resistência equivalente pode reduzir a emissão de CO2 em 1.820 toneladas por tonelada de CNT.
[0123] A produção de um compósito de pegada de baixo carbono com uso de metais com pontos de fusão mais altos, como titânio, cobre e aço, pode ser mais desafiadora devido às dificuldades em alcançar uma dispersão uniforme do CNM. Quando o metal usado é o titânio, uma pré-mistura de pós elementares de titânio pode ser formada e então submetida à sinterização com plasma de centelha.
[0124] Em algumas modalidades, o metal para formar o compósito pode ser cobre. Uma suspensão de CNM em um solvente pode ser formada, e pó de cobre pode ser adicionado à suspensão de CNM para formar uma mistura. A mistura pode ser submetida a calcinação e redução para produzir pó de compósito de cobre de CNT, que tem CNMs homogeneamente dispersos dentro do pó. Em algumas modalidades, a mistura pode ser sinterizada, como por sinterização de plasma de centelha ou sinterização de micro-ondas, para formar o material compósito.
[0125] Com a dispersão homogênea de 1% em peso de CNTs em cobre no compósito de Cu de CNT resultante, foi observado um aumento de resistência de 207% no compósito de Cu de CNT. Esse compósito pode substituir proporcionalmente 67 toneladas de cobre por 1 tonelada de CNT e ainda fornecer a mesma resistência mecânica ao cobre. A pegada de carbono da produção de cobre varia amplamente por região, mas globalmente tem uma média combinada de aproximadamente 5 toneladas de CO 2 por tonelada de Cu. Ao substituir a produção de cobre pela produção de compósito de Cu de CNT equivalente, a emissão de CO2 durante a produção pode ser substancialmente reduzida. Por exemplo, a emissão de 337 toneladas de CO 2 pode ser evitada se 67 toneladas de cobre forem substituídas por uma tonelada de CNT e cada tonelada de produção de cobre emita 5 toneladas de CO2.
[0126] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser aço inoxidável. O CNM pode ser adicionado na forma sólida ao pó de aço e a mistura resultante é colocada em um moinho de bolas para moer e misturar os ingredientes (por moagem de bolas), seguido de sinterização por plasma de centelha para formar o material compósito. A produção maciça anual global de aço inoxidável, juntamente com uma pegada de alto carbono, Fc = 6,15, que inclui 5,3 toneladas de emissão de CO2 para gerar a energia necessária para produzir uma tonelada de aço.
[0127] Um compósito de aço inoxidável de CNT que contém 0,75% em peso de CNT pode apresentar resistência 37% maior. Assim, é esperado que o uso do compósito de aço inoxidável de CNT para substituir o aço inoxidável possa reduzir a emissão de CO2 em 302 toneladas de CO2 por tonelada de CNT.
[0128] A energia líquida exigida pela transformação de CO2 em CNTs é de 2,0 MWh por tonelada de CO2 reagido ao CNT (1,6 MWh a 0,8 V).
[0129] A redução na emissão de CO2 associada ao uso de diferentes compósitos de CNM com cimento, alumínio, magnésio, titânio ou aço inoxidável e a melhoria correspondente na resistência mecânica estão resumidos na Tabela I.
[0130] Na Tabela I, a última coluna lista a energia líquida consumida pela transformação de CO2 em CNTs por eletrólise em carbonato fundido.
TABELA I. Redução Energia % em Muda Redução no necessária por peso nça da emissão Força material Fc tonelada de de na de CO2 estrutural CO2 CNT força (tonelada) (tonelada) (kWh) cimento 0,048% tração 45% 938 0,9 840 2,45 alumínio 0,10% tração 37% 370 11,9 4.400 0,47 magnésio 0,30% tração 39% 130 14 1.820 1,14 rendiment titânio 0,3% 102% 339 8,1 2.750 0,75 o aço 0,75% tração 37% 49 6,15 302 6,85 inoxidável cobre 1,0% tração 207% 207 5 337 1,14
[0131] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser um polímero, como um plástico polimérico. Um CNM pode ser adicionado a um plástico fundido, seguido por mistura mecânica para dispersar o CNM. O compósito pode então ser formado em um produto final por meio de um processo, como moldagem por injeção, moldagem por sopro ou extrusão.
[0132] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser um material de madeira. Em um exemplo, os CNMs podem ser adicionados na forma sólida durante a produção de painel de fibra de média densidade (MDF). A adição de CNMs sólidos às fibras de madeira antes da adição de uma resina de ureia-formaldeído, seguida de prensagem em folhas, produz um material compósito.
[0133] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser um papelão. Os CNMs sólidos podem ser adicionados a uma pasta fluida de fibras de polpa de madeira formada a partir de lascas de pinho. Essa pasta fluida pode então ser bombeada para uma máquina de fabricação de papel para formar papel kraft. O papel kraft é ondulado no material compósito de papelão CNM.
[0134] Em algumas modalidades, o material estrutural pode ser um laminado ou placa de gesso. Durante a produção de uma camada de massa de gesso, os CNMs podem ser adicionados a uma mistura de massa de gesso, fibra, plastificante, agente espumante e quelante que é ensanduichada entre duas folhas de papel grosso ou fibra de vidro. Os CNMs podem ser adicionados à mistura úmida na forma sólida ou como uma suspensão em um solvente, como água para fornecer resistência adicional à placa de gesso. Um laminado é formado por camadas para formar um material plano. As camadas laminadas podem ser formadas de compósito de CNM com resina, plástico, fibras de madeira, papéis ou simplesmente camadas duras de CNM que contém eletrólito conforme ilustrado na Figura 9. Exibem a facilidade com que os filmes crescidos são removidos por simples descolamento do cátodo. O filme é desenvolvido por uma eletrólise de 18 horas a 0,1 A cm -2 em Li2CO3 fundido a 770 ºC em um eletrodo de 12,5 cm x 20 cm. O ânodo Inconel e a caixa de eletrólise de aço 304 não são afetados pela eletrólise repetida. A espessura de filme é diretamente proporcional ao tempo de eletrólise permitindo que filmes nesse objetivo de 0,0004 (ou menos) sejam estudados. O filme é um reflexo espelhado da superfície do cátodo. Nesse caso, o bronze Muntz dourado é usado para destacar que o material do cátodo não é transferido para o filme desenvolvido, que o cátodo está pronto para ser reutilizado (após o descolamento do filme), e que o filme removido espelha a superfície do cátodo ligeiramente deformada. O bronze Muntz tem o ponto de fusão mais baixo, 899 ºC, dos cátodos estudados. A deformação que ocorre durante a eletrólise a 770 ºC é controlada por uma cinta de aço no lado do eletrodo escondido do ânodo, e a deformação menor exagera que o nivelamento do filme descolado espelha a superfície do cátodo.
[0135] Em algumas modalidades, o CNM pode ser adicionado na forma sólida ao pó de cimento e a mistura resultante é colocada em um moinho de bolas para moer e misturar os ingredientes antes da adição de água.
[0136] Deve ser observado que a dispersão homogênea de CNM no compósito pode fornecer um compósito mais forte. Assim, deverão ser tomadas medidas para evitar uma distribuição não homogênea, como concentração local, da CNM no compósito. Por exemplo, os CNTs emaranhados tendem a se aglomerar e não são prontamente miscíveis em misturas aquosas. Assim, os CNTs soltos produzidos a partir de carbonato fundido por eletrólise são particularmente adequados em uma modalidade da presente divulgação. Na produção dos CNTs, as condições de eletrólise devem ser controladas e podem ser modificadas para fornecer controle preciso sobre a morfologia de produto de nanotubo de carbono.
[0137] Em diferentes modalidades, um produto CNM pode ser formado em Li2CO3 puro ou binário misto ou ternário litiado, ou carbonatos fundidos sem lítio a 750 ºC.
[0138] Deve ser observado que as misturas de carbonatos de alcai (lítio, sódio ou potássio) são menos viscosas do que um sal de carbonato puro fundido.
[0139] A corrosão anódica durante a eletrólise pode ser evitada ou reduzida pela exclusão do carbonato de potássio do eletrólito.
[0140] Foi mostrado que a adição de apenas 0,048% em peso (C) de CNT ao cimento pode formar um compósito que tem resistência à tração aumentada (S), como em 45%, em comparação com a resistência à tração do cimento puro. Portanto, em alguns casos, uma camada mais fina do compósito que compreende cimento e CNT pode fornecer a mesma resistência que uma camada mais espessa de cimento puro. Como resultado, o uso de cimento pode ser reduzido. Em outros casos, o CNT pode ser usado como um material de reforço no concreto para substituir outros materiais de reforço que têm pegadas de alto carbono, como o aço. Nesses casos, embora o uso de cimento não possa ser reduzido, a pegada de carbono geral do concreto ainda é reduzida.
[0141] Em um caso de uso simples, como um piso mais fino para suportar a mesma carga, um 1/1,45 tão espesso, mas 45% mais forte, o compósito de cimento de CNT pode ter a mesma resistência que o cimento sem CNT. Ou seja, um compósito de 1 tonelada de CNT (0,048% em peso) em 2.082 toneladas de cimento tem a mesma resistência que 3.021 toneladas de cimento. Assim, o uso de um compósito de cimento de CNT que contém uma tonelada de CNT pode reduzir o cimento necessário em 938 toneladas. Como resultado, uma pegada de carbono muito menor é necessária ao substituir o cimento puro pelo compósito de cimento de CNT.
[0142] Agora pode ser apreciado que um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO 2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono pode ser usado para reforçar um material estrutural. Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono pode ser produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise. O compósito pode ser um compósito divulgado no presente documento.
[0143] Em algumas modalidades, um nanomaterial de carbono pode ser usado em um compósito que compreende um material estrutural para reforçar o material estrutural, em que o nanomaterial de carbono é produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono. Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono pode ser produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise. O compósito pode ser um compósito divulgado no presente documento.
[0144] Em algumas modalidades, um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de baixo carbono é usado em um compósito que compreende um material estrutural e o nanomaterial de carbono, para reduzir a emissão global de dióxido de carbono (CO 2) durante a fabricação do compósito, em que a pegada de baixo carbono é uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de CO 2 durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono. Em algumas modalidades, o nanomaterial de carbono pode ser produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise. O compósito pode ser um compósito divulgado no presente documento.
[0145] Assumindo que "W" representa o peso de um compósito do material estrutural e CNM, "N" representa o material estrutural puro sem CNM adicionado, "C" representa a concentração de peso de CNT no compósito e "S" representa o aumento de resistência em porcentagem, o peso do compósito que contém 1 unidade de peso de CNT é: W = 100% /C (4)
[0146] N pode ser determinado por, N = W x (100% + S) /100%, (5)
[0147] A redução de peso do material estrutural no compósito a partir do material estrutural puro (N- W) é N - W = W (100% + S)/100% - W = W x (S/100%) (6)
EXEMPLOS EXEMPLO I
[0148] Foi demonstrado por testes que os CNTs soltos com uma alta proporção de aspecto foram prontamente dispersos em água por sonicação sem o uso de um tensoativo. Os CNTs dispersos em água foram misturados com cimento Portland para formar um compósito de cimento de CNT. Consulte as Figuras 3A, 3B e 3C.
[0149] Nesse exemplo, os CNTs de amostra mostrados na Figura 3A foram formados por eletrólise em um eletrólito binário de lítio-carbonato de sódio de baixa viscosidade. CNTs desembaraçados foram sintetizados a 740 ºC no eletrólito fundido que contém 73% em peso de Li2CO3, 17% em peso de Na2CO3 e 10% em peso de LiBO2 por eletrólise com uso de um cátodo de bronze e um cátodo de Inconel, com um sistema conforme ilustrado na Figura 2. Também foi observado que a adição de um sal de metaborato ao eletrólito melhorou a razão de aspecto dos CNTs.
[0150] A imagem do microscópio eletrônico de varredura (SEM) do produto de CNT mostrado na Figura 3A continha cerca de 90% em peso de CNTs. O processo de eletrólise ocorreu com 97,5% de eficiência coulômbica, determinada com a equação (3) que compara os moles do produto CNT à corrente de eletrólise integrada.
[0151] Os CNTs foram dispersos em água e a mistura aquosa resultante foi sonicada. Como pode ser visto na Figura 3B, a sonicação causou a dispersão homogênea dos CNTs na água. Também foi observado que, sem sonicação, os CNTs aglomerados em água e os CNTs não estavam homogeneamente dispersos na água.
[0152] Após a mistura da suspensão aquosa de CNTs dispersos homogeneamente com cimento Portland, a mistura resultante foi prontamente fundida em compósitos de cimento de CNT, conforme mostrado na Figura 3C. Menos de 0,8% em peso, como 0,048% em peso, dos CNTs produzidos foi adicionado ao cimento Portland para formar o compósito de cimento de CNT.
[0153] Foi observado que menos de 0,75 unidade de peso do compósito poderia fornecer a mesma resistência mecânica que 1 unidade de peso do cimento puro, uma redução na massa de pelo menos 25%.
EXEMPLO II
[0154] Nesse exemplo, os materiais de amostra foram produzidos com os seguintes objetivos para fornecer compósitos de cimento de CNT forte: (i) desagregar os nanotubos de carbono produzidos para permitir uma dispersão uniforme e homogênea dos CNTs em todo o cimento e (ii) produzir CNTs mais longos para transpor grãos de cimento no compósito.
[0155] Uma técnica de síntese de CNT conhecida como técnica C2CNT foi usada para produzir os CNTs. A técnica C2CNT envolveu a tecnologia de divisão de CO2 de carbonato eletrolítico e foi mostrado para fornecer controle de morfologia de CNT, e poderia produzir CNTs longos, uniformes e soltos para evitar o agrupamento de CNTs durante a mistura com água e cimento, e permitiu a dispersão conveniente dos CNTs em uma mistura de água.
[0156] O oxigênio foi excluído durante a adição dos CNMs ao material estrutural para evitar qualquer oxidação dos CNMs que foram adicionados. EXEMPLO II(1)
[0157] Compósitos de cimento de CNM foram produzidos por fácil dispersão de CNMs em água, por sonicação ou por adição de tensoativo, e então adição ao pó de cimento, com ou sem agregados para formar compósitos de cimento de CNM e compósitos de concreto de CNM. EXEMPLO II(2)
[0158] Os compósitos de alumínio de CNM foram produzidos adicionando-se CNMs ao alumínio fundido (Ponto de fusão 660 ºC). Os CNMs foram facilmente dispersos no alumínio fundido. O aquecimento indutivo foi usado para fundir o alumínio. EXEMPLO II(3)
[0159] Foi constatado que os CNTs produzidos pela técnica C2CNT têm uma pegada de carbono negativa de pelo menos 800 toneladas de CO2 evitadas por tonelada de CNT produzido (consulte a Tabela I).
[0160] Foi observado que a inclusão de 0,048% em peso de CNT produzido pela técnica C2CNT no compósito de cimento de CNT resultou em um aumento na resistência à tração (módulo de Young) em 60,8% (após cura por 26 dias) e um aumento na resistência à compressão em 80,4% (após cura por 20 dias), em comparação com o cimento puro sem os CNTs.
[0161] Esses aumentos de resistência foram maiores do que aqueles listados na Tabela I e maiores do que os aumentos de resistência relatados na literatura conhecidos pelos inventores. É esperado que o aumento da resistência fosse devido à maior uniformidade e à natureza menos agrupada dos nanotubos de carbono preparados pela técnica C2CNT.
[0162] Sem se limitar a qualquer teoria em particular, esperava-se que para formar compósitos de cimento de CNM mais fortes, não apenas as próprias resistências do CNM deveriam ser altas, de modo a fornecer aprimoramentos de resistência à tração, compressão e flexão, mas também o CNM adicionado deveria ter capacidade para unir os grãos do cimento. Esperava-se que essas pontes fornecessem uma matriz que propaga a resistência por todo o compósito a granel.
[0163] Foi observado que a técnica C2CNT pode controlar o comprimento e o diâmetro uniformes dos CNTs produzidos. Os CNTs com espessuras e comprimentos uniformes foram produzidos com a técnica C2CNT, que incluiu os CNTs com diâmetro de 200 nm e comprimento de 80 m. Esses CNTs foram usados para formar comp sitos de amostra de cimento de CNT, que exibiram a resistência melhorada observada acima.
[0164] Para formar os compósitos, os CNTs foram dispersos em água e ultrassonicados antes de serem misturados com o pó de cimento Portland. Antes da sonicação, a maioria dos CNTs afundou no fundo do recipiente de mistura, enquanto alguns flutuaram no topo da água. Subsequente a 90 minutos de sonicação, foi obtida uma solução castanha/preta de cor uniforme (ver foto representativa mostrada na Figura 3B). Os CNTs uniformemente dispersos em água foram misturados com pó de cimento Portland. A mistura foi fixada em moldes de vários formatos e curada antes do teste.
[0165] Os moldes do cilindro e da Figura 8 foram usados para os testes de compressão e resistência à tração. Os resultados de teste representativos de força são apresentados na Tabela I.
EXEMPLO III
[0166] A tecnologia C2CNT também foi modificada e usada para produzir outros nanomateriais de carbono, incluindo grafeno, nano- cebolas, nano-plaquetas, nano-arcabouços e nanotubos de carbono helicoidais. Foi observado que cada um desses CNMs exibiu propriedades físico-químicas incomuns e valiosas, como lubrificação (nano-cebolas), baterias (grafeno) e sorventes ambientais (aerogéis de nano carbono) antes da adição de materiais estruturais e propriedades especiais, incluindo melhor condutividade elétrica e capacidade de detecção para compósitos de materiais estruturais de CNM.
[0167] É esperado que esses materiais possam fornecer materiais estruturais melhorados.
[0168] Em cada caso, o produto foi sintetizado com uma alta eficiência columétrica de mais de 95% e, na maioria dos casos, o produto tinha uma pureza de mais de 95%.
[0169] Foi observado que uma característica mensurável chave correlacionada à resistência foi uma baixa taxa de defeitos medida pela razão do ordenado (pico G, que reflete a ligação cilíndrica planar sp2 entre os carbonos) em comparação com a desordem (pico D, que reflete a ligação tetraédrica sp3 fora de plano entre carbonos) no espectro Raman. Amostras de nanotubos de carbono de paredes múltiplas produzidos pela técnica C2CNT exibiram uma alta (força) razão G:D nos espectros Raman, conforme mostrado na Figura 6.
[0170] Espectros Raman semelhantes de amostras de nano-cebolas de carbono produzidas pela técnica C2CNT são mostrados na Figura 6. Os espectros Raman de nano-plaquetas de carbono de amostra produzidos pela técnica C2CNT são mostrados na Figura 8 topo e de amostra de grafeno produziram a técnica C2CNT na Figura 8 inferior. A presença da banda D é indicativa das camadas de grafeno em camadas simples e m ltiplas (plaquetas), e o deslocamento para a esquerda da banda 2-D indica a camada fina de grafeno.
[0171] A Figura 9 apresenta SEM de nano- arcabouços de carbono, que são cultivados a 670 ºC em um eletrólito de 50% de Na2CO3 e de 50% de Li2CO3 a uma densidade de corrente de 0,1 A cm-2 com um cátodo de bronze e um ânodo Inconel. As eletrólises incluem um adicional de 10% em peso de H3BO3 que promove uma morfologia uniforme. H3BO3, em vez de Li2BO, foi adicionado como uma medida de redução de custos. H3BO3 com o aquecimento libera água e contribui com o mesmo estado de valência de óxido de boro para o eletrólito fundido como Li 2BO.
[0172] A Figura 10 apresenta SEM de nanotubos de carbono helicoidal após a lavagem do produto, que são cultivados a 750 ºC em um eletrólito 100% Li2CO3 em uma alta densidade de corrente (0,5 A cm-2) por 2 horas em um cátodo de bronze/Monel com uso de um ânodo Cromel C (Nicrome).
[0173] Os compósitos estudados nesses exemplos incluíram alumínio de CNT, aço de CNT, magnésio de CNT, titânio de CNT e cimento de CNT.
OBSERVAÇÕES FINAIS
[0174] Será entendido que qualquer faixa de valores no presente documento se destina a incluir especificamente qualquer valor intermediário ou subfaixa dentro da faixa dada, e todos esses valores intermediários e subfaixas são individual e especificamente divulgados.
[0175] Também será entendido que a palavra "um" ou "uma" se destina a significar "um(a) ou mais" ou "pelo menos um(a)", e qualquer forma singular se destina a incluir plurais no presente documento.
[0176] Será ainda entendido que o termo "compreender", incluindo qualquer variação do mesmo, se destina a ser aberto e significa "incluir, mas sem limitação", a menos que de outra forma especificamente indicado em contrário.
[0177] Quando uma lista de itens é fornecida no presente documento com um "ou" antes do último item, qualquer um dos itens listados ou qualquer combinação adequada de dois ou mais dos itens listados pode ser selecionado e usado.
[0178] Claro, as modalidades descritas acima se destinam a ser apenas ilustrativas e de forma alguma limitantes. As modalidades descritas são suscetíveis a muitas modificações de forma, disposição de partes, detalhes e ordem de operação.
A invenção, em vez disso, pretende abranger todas essas modificações dentro do seu escopo, conforme definido pelas reivindicações.

Claims (42)

REIVINDICAÇÕES:
1. Método de formação de materiais compósitos caracterizado pelo fato de que compreende as etapas de: fornecer uma substância de pegada de alto carbono; fornecer um nanomaterial de carbono produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono; e formar um compósito que compreende a substância de pegada de alto carbono e de 0,001% em peso a 25 % em peso do nanomaterial de carbono, em que o nanomaterial de carbono está disperso no material compósito para reduzir a emissão de dióxido de carbono para a produção do material compósito em relação à substância de pegada de alto carbono e para aumentar a propriedade de força do material compósito.
2. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a pegada de carbono é de 1 a 10.
3. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a pegada de carbono é de 0 a 1.
4. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizada pelo fato de que a pegada de carbono é negativa, o que indica o consumo líquido de dióxido de carbono durante a produção do nanomaterial de carbono.
5. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono compreende nanofibras de carbono.
6. Método, de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que as nanofibras de carbono têm uma razão de aspecto média de 10 a 1.000 e uma espessura de 3 nm a 999 nm.
7. Método, de acordo com qualquer uma das reivindicações 5 ou 6, caracterizado pelo fato de que as nanofibras compreendem nanotubos de carbono.
8. Método, de acordo com a reivindicação 7, caracterizado pelo fato de que os nanotubos de carbono compreendem nanotubos de carbono helicoidais.
9. Método, de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que as nanofibras de carbono compreendem nanofibras de carbono solto.
10. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono compreende nano cebolas de carbono.
11. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono compreende um nano-arcabouço de carbono.
12. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono compreende uma nano-plaqueta.
13. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono compreende grafeno.
14. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a etapa de formação compreende adicionar o nanomaterial de carbono a uma fase sólida da substância com pegada de alto carbono.
15. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a etapa de formação compreende adicionar o nanomaterial de carbono a uma fase líquida da substância com alto carbono.
16. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a etapa de formação compreende adicionar o nanomaterial de carbono a uma fase gasosa da substância com pegada de alto carbono.
17. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a etapa de formação compreende dispersar o nanomaterial de carbono em um líquido para formar uma primeira mistura, misturar a primeira mistura com a substância com pegada de alto carbono para formar uma segunda mistura e formar o material compósito a partir da segunda mistura.
18. Método, de acordo com a reivindicação 17, caracterizado pelo fato de que o líquido compreende água.
19. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono é formado a partir de um carbonato fundido por eletrólise.
20. Método, de acordo com a reivindicação 19, caracterizado pelo fato de que o carbonato fundido é gerado por uma reação de dióxido de carbono e um óxido de metal em um eletrólito fundido.
21. Método, de acordo com a reivindicação 20, caracterizado pelo fato de que o óxido de metal é óxido de lítio.
22. Método, de acordo com a reivindicação 19, caracterizado pelo fato de que o carbonato fundido compreende um carbonato de lítio ou um carbonato litiado.
23. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância com pegada de alto carbono compreende cimento.
24. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância com pegada de alto carbono compreende concreto, argamassa ou reboco.
25. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância com pegada de alto carbono compreende um metal.
26. Método, de acordo com a reivindicação 25, caracterizado pelo fato de que o metal compreende um ou mais dentre alumínio, aço, magnésio e titânio.
27. Método, de acordo com a reivindicação 1,
caracterizado pelo fato de que a substância com pegada de alto carbono compreende um material plástico, uma resina, uma cerâmica, um vidro, um isolante ou um condutor elétrico.
28. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância de pegada de alto carbono compreende um polímero.
29. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância de pegada de alto carbono compreende madeira.
30. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância de pegada de alto carbono compreende um laminado.
31. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância de pegada de alto carbono compreende um papelão.
32. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a substância de pegada de alto carbono compreende uma placa de gesso.
33. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono tem tamanhos de domínio menores que 1.000 µm no material compósito.
34. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o material compósito compreende 0,01% em peso a 1% em peso do nanomaterial de carbono.
35. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o material compósito compreende 0,01% em peso a 0,5% em peso do nanomaterial de carbono.
36. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o material compósito compreende 0,01% em peso a 0,3% em peso do nanomaterial de carbono.
37. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o material compósito compreende 0,01% em peso a 0,1% em peso do nanomaterial de carbono.
38. Material compósito caracterizado pelo fato de que é produzido de acordo com o método, conforme definido na reivindicação 1.
39. Uso de um nanomaterial de carbono em um material compósito caracterizado pelo fato de que compreende ainda um material estrutural, em que o nanomaterial de carbono é produzido com uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de dióxido de carbono (CO2) durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono e em que o nanomaterial de carbono aumenta a propriedade de força do material compósito.
40. Uso de um nanomaterial de carbono caracterizado pelo fato de que se destina a ser produzido por um método de pegada de baixo carbono em um material compósito que compreende uma substância de pegada de alto carbono e o nanomaterial de carbono, para reduzir a emissão global de dióxido de carbono (CO2) durante a fabricação do material compósito, em que a pegada de baixo carbono é uma pegada de carbono de menos de 10 unidades de peso de emissão de CO2 durante a produção de 1 unidade de peso do nanomaterial de carbono e em que o nanomaterial aumenta uma propriedade de força do material compósito.
41. Uso, de acordo com a reivindicação 39 ou 40, caracterizado pelo fato de que o nanomaterial de carbono é produzido a partir de um carbonato fundido por eletrólise.
42. Uso, de acordo com a reivindicação 39 ou 40, caracterizado pelo fato de que o material compósito é o material compósito, conforme definido na reivindicação 38.
BR112021007837-1A 2018-10-29 2019-10-29 uso de nanomateriais de carbono produzidos com pegada de baixo carbono para produzir compósitos com baixa emissão de co2 BR112021007837A2 (pt)

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