BE628194A - - Google Patents

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BE628194A
BE628194A BE628194DA BE628194A BE 628194 A BE628194 A BE 628194A BE 628194D A BE628194D A BE 628194DA BE 628194 A BE628194 A BE 628194A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/10Esters
    • C08F220/12Esters of monohydric alcohols or phenols

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  :" MICROGELS D'ESTERS ALCOYLIQUS5DE L'ACIDE METHA- CRYLIQUE ET COMPOSITIONS EN CONTENANT " # 

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La présenta invention est relative   à   des microgels d'esters alcoyliques intérieure de l'acide   aéthacrylique   et à des compositions de revêtement formulées avec de tels ester.. 



   Les   laques à   base d'esters alcoyliques inférieurs de l'acide méthacrylique sont utilisées sur une grande échelle   de-   puis   qu.lques   années, étant donné qu'elles peuvent être   appli-   quées sur des supports et séchées, de manière à former des   pel-     licules   et des revêtements possédant une durabilité remarqua- ble et une brillance durable. Ces laque ontiennent habituelle- ment, comme constituant filmogène principal, des   homopolymres   ou copolymères sensiblement linéaires d'esters alcoyliques de l'acide   méthacrylique   en solution dans un solvant organique. 



  Ces laques habituelles doivent ordinairement être appliquées à due teneurs en matières solides comprises entre 10 et 20%.      



  Lorsque due concentrations plus élevées en matières solides cont utilisées, les laques obtenues sont beaucoup trop visqueu- ses pour être appliquées pur les procédés habituels et elles forment des revêtements rugueux et non uniformes, 
Les organosols habituels,   c'est-à-dire   les suspensions de particules de polymère linéaire dans un liquide organique volatil, présentent divers avantages par rapport aux laques du type solution courantes, en ce sens qu'ils peuvent présenter des concentrations en matières solides beaucoup plus élevées et peuvent être préparés de manière à former des compositions fluides.

   Cependant, les organosols connus de   polymère-'5   d'ester  alcoyliques inférieurs de l'acide méthacrylique présentent plusieurs inconvénients.   Ainsi,   ils sont généralement instables 

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 et les polymères y   contenue   se déposent, en particulier lors- 
 EMI3.1 
 que les ar;anasola sont chauffée.

   Par ailleurs. à des concen- trationa en polymère do 20 à 40t. les orgamoeole sont égale. ment assez visqueux et sont médiocrement atomisés par les   tech-   niques de pulvérisation usuelles,tandis qu'ils forment   géné-   
 EMI3.2 
 ralement des pellicules et revêtements rugueux et irrÓu11ore, Lorsque les organosols sont appliqués à la brooco, dos masses de polymère s'accumulent à l'avant de la   brosse ;

     en sorte qu'à l'arrière de celle-ci il reste un liquide volatil exempt de polymère ,Au surplus, les revêtements d'organosols doivent souvent être polis de manière intense pour présenter la bril- lance voulue, 
Les   microgels   et les compositions de revêtements formées 
 EMI3.3 
 de ceux-ci présentent ,ombre des avantages des organoeole, tout en ne possédant pas plusieurs dos inconvénients susmentionnés. 



  Ainsi, eus microgels peuvent être formulés, do façon à former des compositions fluides à forte teneur en matières solides. 



  Le terme "mioro'el", tel qu'il est utilisé dans le présent mue- moire, désigne des particules de dimensions   colloïdales,   par 
 EMI3.4 
 exemple, de t7,t?5 1 micron de diamètre, ces dimensions étant déterminées par dispersion de la lumière ou à l'aide d'un mi- croscope électronique, ces particules étant torméenpar gélifl- cation dans les particules de monomrsa-pa.ymras en cours de polymérisation en Pulsion ou suspension. Les misAraf;o,a sont constitués de molécules de poids moléculaire élevé (de l'ordre de 10   billions à   100 billions), qui contiennent des points de réticulation et sont comparables, au point de vue de leur   ca-   
 EMI3.5 
 libre, aux particules en émulsion ou suspension dans losquellas ils sont formés.

   Des solvants forte font gonfler ces particules, mais n'en détruisent pas la structure réticulée, Les systèmes      
 EMI3.6 
 dispersés connus de mierogels dans dos solvants, c'est-à-dire les microaols n'ont cependant pas convenu pour des compositions 

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 EMI4.1 
 de revôtcment. Aimi, lorsque ces microsols sont étendue par pulvérisation, les revêtements obtenus sont rugueux et 1rréu- liers, tout an présentant de nombreuses boursouflures ou clo- j qucs.

   La demanderesse a découvert des microgels qui ne poe- si'dent pas les inconvénients sue6noncéo et qui peuvent 8tre 
 EMI4.2 
 utilisés pour former des compositions pouvant être appliquées, 
 EMI4.3 
 (le manière à former don revôtemente et des polliculea lisses, durua ot résistant z l' tH1domml1eùment, ces pellicules et revote-  -anta étant etz4blea ut possédant une concentration élevée en rautièros solides. 



  Lee suivant la présente invention sont con- etitue par un ropolynitro réticulé de 95 à .9 et# do prêta- rwi'ea, do iv 5 mole pourcent de monomère mono-éthylé. ti,ttwrnt:nt inmturë, dont une fraction importante \3et constituée par un ester A'tcoyli\1U inférieur d'acide méthacrylique et de 5 0,1 et, de pr6tranco, 0#5 0,1 mole pourcent d'un agent de r":ti(,\11atior.

   C'on enûnt au n'oins deux doubles liaisons, le 
 EMI4.4 
 niions *- 1 ayant un taux de gonflement dans le toluène d'environ 
 EMI4.5 
 à b et, de préférence, de 3 à 4, et étant sensiblement exempt >4e PQ1)"'n:-'r sensiblement non réticule ayant un poils moléculaire oyn supérieur à 2OC.ÛC0, ce poids moléculaire étant déterminé d'après la viscosité du polymère  L'expression" polymère sen- sibltftwmt nnn réticulé*1, telle qu'elle est utilisée dans le présent te rapporte aux polymères qui sont principale-  ont linéaires ou ratifiés par opposition au réseau réticulé #prés-ant dans les particules de microzol,

   Lorsqu'un microgel suivant la présente invention est mêlaned à -le l'acétone ou à 4* l*Ai4t te 4* 2*4thoxyéthyle ut centrifuge de la manière dé- crite plus 1*iil le polysre sensiblement non réticulé reste en solution  lue les particules de microeel se déposent. 



  Les ceapoaitions de revit  tent suivant la présente in. vemion "l\t. des t3i.*rosol3# *test-à-dire des systèmes dispersés 

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 EMI5.1 
 lyophiles contenant du solvant et, comme constituant filmogène essentiel, au moins un des mlroge1 e,.innentiotm43. Dans ces m1cro&01a, les micro'.la forcent un oy:5tê,ie dispersé mol4culni  ressent Les particules de micro.l sensiblement uni- moléculaires  à cause de leur tailla< donnent aux ai croula un aspect troubla ou laiteux. A proprement parler* les microsols 
 EMI5.2 
 constituent réellement des solutions. 
 EMI5.3 
 



  Les monomères monothylniquuament non saturés  qui sont ut'.lîz43 pour préparer les micra;a.s suivant la prisant* 
 EMI5.4 
 invention, sont constitués d'une fraction principal* et  de pré- 
 EMI5.5 
 férence, de 70 à 100 mole pourcent d'au Moins un eator alcoy  lique inférieur de l'acide méthacrylique, c'Çst-,..d3.re au moins on aotar de l'acido nthacryliquu et d'un alcanol contenant 1 fi d tomsta tio Cr\\Qlh1, Pl4rmt c,sa uat'arttf on p  ut 111\ IH', p<4- rxa'ïa, 1a !ntH.hH'I'Yk\,'1 d tn.\UIY1, 110 1I1.1tlull'I'y11H1t tttkjyl le m<jtthbt'ryl<*t<' tits n"[1ropyL. la m,tIHhry1.atd 1'icH>Pl'opyl,'. 1,1 méthacrylate do n-butyle, le méthacrylate de n-#nyll). le mttha- 
 EMI5.6 
 crylate de 2-éthylhexyle et le méthacrylate de n-octyle. D'au- 
 EMI5.7 
 tres monomères éthyléniquement saturés copolymérisables peuvent 
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 être ajoutés en petites proportions.

   Ces monomères sont, par exemple, l'acide acrylique, l'acide méthacrylique, les esters 
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 contenant 1 à 4 atomes de carbone, c'est-à-dire les entera m6- 
 EMI5.10 
 thylique à butylique de l'acide acrylique, l'acétate de vi- 
 EMI5.11 
 nyle, le propionate de vinyle  le chlorure de vinyle, le 5typo. ne, ltleobutylnQ. le propylène, l'éthylène  ltacrylonitrilo, le mthacrylon3,trilc, le chlorure d'allyle, 1* acide itaconique 
 EMI5.12 
 et leurs mélanges. Sont préférés les microgels dont le consti- 
 EMI5.13 
 tuant mono-éthylêniquemont intaturd est constitué d'esters d'alcanols comptant 1 à 4 atomes de carbone avec de l'acide m  thacrylique et, en particulier, le méthacrylate de méthyle. 
 EMI5.14 
 



  Comme exemples d'agents de réticulation contenait au moins deux doubles liaisons éthyléniques, qui peuvent être 
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 utilisés dans 10 cadre de la présente invention, on ta.ut citer 

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 EMI6.1 
 le dir-4tha-rylate de glycol, le dîmêthacrylate de tétraéthy- 12n ?ly?ol# le méthylène b1$acryl&oie, le méthylène b1amétha- crylanide, le divinyl benzène, le méthacrylate de vinyle, ie crotonate de vinyle, l'acry1ate de vinyle, le vinyl acétylène, le trivinyl benzène, le tr1éthcr)late de glycérine, le tétra- Il méthacrylate de p;

  .ta6rythritol. le cyanurate de triallyle, le divinyl acétylène, le divinyï éthane, le sulfure de divinyles li divinyl sulfone, l'hexatritne, le diméthacrylate de triéthy- lène clycol  la diallyl cyanamide, le diacrylate de glycol, le divinyl éther d'éthylène glycol# le phtalate de diallyle, le d1vinyl diméthyl silane et l'éther trivinylique de glycérol. 



  Les esters d'acide méthacrylique de diola ainsi que les déri'" v4c de ml:thhcrylEllli"!11 l'a-nin'sa rU fonct1onnolloe sont prM'6r&a. 



  Ln '<:)')M'p-*tM .}'âthyl'*n   t'ynl *>*, lM t.hyU't bihthM" f l'y l 41ntl  m fi y, ph". t 111111'" II'l1uut. pr'lttl.t&t, Ji& r 0 'tU' Un rd mit, la- %ent rapidement v% se r4tiriilont le manière Ilfticuco, loraqutile 
 EMI6.2 
 sont présents en petites quantités. 
 EMI6.3 
 Comme on l'a signalé plus haut, les mierogele suivant 
 EMI6.4 
 la présente invention ont un taux de gonflement dans le toluène d'environ 2 à 6 et, de préférence, de 3 à 4. Cette propriété des microgels est critique.

   Les microgels dont le taux de gon- flement est inférieur à environ 2, ont une très petite affinité pour les solvants ou les solutions de polymère et ne peuvent 
 EMI6.5 
 pas etro transformée en microsols stables, dO,'111 lesquels les Microfels ne floculent pas o+e se déposent pas  'Les mierogoles 
 EMI6.6 
 dont le taux de gonflement dans le toluène est supérieur à 
 EMI6.7 
 environ 6 oV;3to par exemple, de 10 ou 20, gonflent fortement dans les micro501a qui on contiennent, en aorte quo les compo- 
 EMI6.8 
 sitions obtenues sont visqueuses et difficiles à appliquer.

   Par ailleurs, dans ces microsols, aux concentrations pratiques 
 EMI6.9 
 en matières solides, les m1(..'0::;ele absorbent une fracton telle. mont 2** ndo du solvant qu'il ne reste plus suffisamment de 

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 solvant pour disperser le   microgel   et le pigment éventuel ou 
 EMI7.1 
 log 9çlpap msi4àro  diftiiituion y rt#rtai t 11i1 durnl4l 11rb' #J", nu jtr4 du rnantr$ IHrtri(J\tliljr'tJlllunt1 iâl'.Eslk:l !qnHjlti1 du  n<!  moments humides de con micronole sont appliquée, Le taux de gonflement des microgela suivant la présen- te invention dans le toluène est déterminé par l'équation 1 R # Vi$cotiS pécf'iC1\1 2,5 C "##- ' dans laquelle R est le taux de gonflement et C est le nombre de grammes do microsol par   gramme   de microsol.

   La viscosité 
 EMI7.2 
 xp6citique est déterminée par un procédé analogue à celui dé- crit dans A.S.TM. Spécification tu 1243.54. Han bref, 0,4 g de mlcronel sont UiJ.sporsds dans 50 millilitres de toluène et chauf- fés à 100 C pendant environ 30 à 60 minutes. On ajoute ensuite du toluène à la dispersion pour amener le volume total à exac- temant 100   millilitres.   Les viscosités de la dispersion et du toluène sont alors déterminées à l'aide d'une viscosité   d'Ubbe-   lohde Série U-1,0 selon   A.S.T.M.   Spécification D 445. La   visco-   sité spécifique est le rapport de la viscosité cinématique de la dispersion de   microgel   à la viscosité cinématique de   toluène,   moins 1. 
 EMI7.3 
 



  Comme on l'a signalé plus haut, les microsels suivant la présente invention doivent être sensiblement exempts de polymère sensiblement non réticulé. Initialement, au cours de la polymérisation du monomère monoéthyléniquement insaturé ot 
 EMI7.4 
 de l'agent de réticulatlon, il se forme des polymères sensible- ment linéaires. Ces polymères croissent à mesure que la   réac-   tion de polymérisation se poursuit, en liant un monomère mono- 
 EMI7.5 
 fonctionnel à l'agent -le r.:ticulation, principalement par l'in- termédiaire d'une double liaison éthylénique de l'agent de   ré-   ticulation.

   Lorsque la réaction progresse vers son terme et lorsque le nombre de doubles liaisons pendantes n'ayant pas 
 EMI7.6 
 r%';ae,i (c'est-à-dire los doubles liaisons n'ayant pas r6twi 

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 EMI8.1 
 dans l'amont de rJticu.t.at1an) dans Ion molécules de polymère a,fvi,3, 1',jththlIHul\t .1tUY,1, pur rapport. ,,\1 nmnhrtt do ruai boules -iu .razirr't,, t 1.. 1'.l.lltinn du l.t ilmlf4tion, qui impliqua lUttu** ' que de radicaux libres sur lus doubles liaisons éthylérJ1quee 
 EMI8.2 
 
 EMI8.3 
 pendantes dans los chaînes en cours de croissance ou les chat- opus mortes est favorisée. Cette dernière réaction a pour effet du former une particule de microel ratifiée et finalement ré- ti.cul.5e.

   Il a été découvert à présent que vers la fin de la réaction  lorsque le :nicrolel rticuld est formd, des frac- 
 EMI8.4 
 tiens faibles mais notables de polymère linéaire sensiblement 
 EMI8.5 
 non J'l5t ieul.: ot do poids moléculaire élevé se forment, A moins que dos précautions sy-olalea soient prises pour limiter cette réaction do formation de polymères sensiblement non réticulée, les produits obtenus ne sont pas utilisables pour des composi- tions dc rc'fttn4nt base de microgel. 



  La figure unique du dessin ci-annexé est un schéma semi- 
 EMI8.6 
 logarithmique, qui indique la corrélation entre la fraction pondérale maximale permise de polymère sensiblement non réticu- 
 EMI8.7 
 i, dans les microgols suivant l'invention, avec le poids molé- 
 EMI8.8 
 culaire du polymère sensiblement non réticule. ladite fraction 
 EMI8.9 
 4v  .,;,SAnzr ssn ibit"nant réticule étant indiquée en ordonnée tu 10" ), tandis que le poids moléculaire du polymèrliensi. lù<unt non réticulé (x 10""') est indiqué en abscisse.

   Les ;Qicro;15 dont la concentration en polymère non réticulé d'un poi,'3 'aoléclaire noyen supérieur à 200.000 tombe dans la zone . .¯,=:x., graphique peuvent être utilisés pour former des expositions de r,:vtannt possédant des propriétés excellentes 
 EMI8.10 
 pour leur application , ces coapositions pouvant être appliquées 
 EMI8.11 
 sur de3 $j'?rts, de manière à former des pellicules et revête- 
 EMI8.12 
 
 EMI8.13 
 nta lisses  durs et résistant à l'endommageaient. Les micro- :a'ia dent la teneur en polymère sensiblement non réticulée toon jiu3 la 4-mont non hachurée 3 forcent, lorsqu'ils eont uti lises ,=4 des compositions de r'svCt'aaentt des r v5tementa 
 EMI8.14 
 

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 rugueux, comportant des bour8oure. irr611'ra et extrê- 
 EMI9.2 
 mement difficiles à appliquer.

   Il est à noter que la concentra- tion permise en polymère sensiblement non réticule possédant 
 EMI9.3 
 un poids moléculaire moyen supérieur à environ 200,000 ( dêtet- miné en fonction de leur viscosité) est xtr3mment faible, en comparaison du poids total du Microl? c'cat ainsi que la fraction pondérale maximale paratsaible de polymère saneible- ment nonéticul possédant un poids moléculaire moyen (viscosité) de 500*0*.,O est d'environ 5 x 10..J, cellw du pol'1nre ayant un poids moléculaire moyen (viscosité) de 1,800,000 est d'environ 1 x 10**" et celle du polymère ayant un poiis moléculaire moyen d'environ 4.500.000 est d'environ 5 x 10****  Il est donc Iclair que l'expression "essentiellement JX011pt do polymère tStf:

  '1a1ble... 
 EMI9.4 
 ment non réticulé ayant un poids moléculaire moyon (viscosité) 
 EMI9.5 
 supérieur à environ 200,000" d i.gno dos !nicro.-elee dans 1\1s- Itiule 1\l polira non ret.iu' tomhd Ihu1/.. 1  ion* )\\\nv&t>> du défait), 1,,tt4lit donné 'lUit Itim II\tl'11\.111I11'1 qui no*m?<tnh \0 tHlH <} * fîonl'J.ntflrtnt unia Mnt habit u tj lt*munti tranpfrtrroéu t'a bon d'environ 80 à 90;' en polymères réticules, les pointe se trou- vant au-lessus d'une fraction pondérale d'environ 0,20 ont peu 
 EMI9.6 
 de signification. 
 EMI9.7 
 



  La quantité de polymère sensiblement non réticulu ot le poids moléculaire de cc polymère peuvent être détenninéal en dimporsant d'abord environ 5 parties en poids du m1crool dans environ 95 partira tin }1otot\ d'aoébona pu ti$4cte4tu tltt 2* étboxyâthyle $ puis en ctmtr1fI1t.tcmt Ig Itopuroton Obt,tSO\lfI par application d'une force centrifuge correspondant à environ 60.000 fois la pesanteur, jusqutà ce que sensiblement toutes les particules de microgel se déposent ou jusqu'à co qu'au moine 
 EMI9.8 
 une fraction surnageante claire de produit centrifugé se forme. 



  La concentration en matières solides du produit centrifugé. qui se présente sous forme d'une solution du polymère sensible* 

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 ment non réticulé est déterminée par   évaporation   d'une frac. tion aliquote de ce produit   centrifugé*   Cette détermination indique la concentration en polymère sensiblement non   réticulé.   



  La viscosité d'une fraction aliquote similaire du produit cen-   trifugé   et le poids moléculaire en est déterminé par l'équation 
 EMI10.1 
 de ;"tAt;,u11ngér: 1/a 1,4.3 Max ( Vsp, ) # 7.9 x 105 ( tUS. 



  C C 
 EMI10.2 
 dans laquelle M est 10 poids moléculaire moyen G est la coin- centration en polymère en gres par 100 ml de solution et yyfeft ust, viscosité spécifique du produit centrifugé. 



   Les produits suivant la présente invention se pré- parent, en formant une émulsion aqueuse de monomère monoéthy- 
 EMI10.3 
 1Zniquement non saturé et d'agent de réticulation, en chauffant l'é:1iuh,1on A un*5 température d'environ 40 à 100'C jusqu'à ce ellift lit r.ftt1on soit t\')1I:l1hlMlfH1t tHVl\oll1tfJ, da faaqon A former un 11'11, '-0;'IJ1 ftthtlir,;*t un toux Itl1 rotlCl9r1 Il t UI\V1t'OI' ..

   A 6 un i4 !()Itht, zut C(lur titi lu rt,4mottnnf AU malgrieel rt'ar'tiennali un agent inhibant la formation de matières sensiblement non ré-   ticulées   de poids moléculaire élevé, 
Dans une forme d'exécution préférée du procédé suivant   1&     présente   invention, on commence par disperser dans de l'eau mono- 
 EMI10.4 
 du monomro/thyln1quomant insaturé. un agent de réticulationt ainsi que dos initiateurs et émulsionnants appropriés bion con- nus, iiluit que il fHt rligre-un contenant ,1Ut\qu'A aviron 70(. de ma- t.j'ro opDlym'r1eAbl puissent Stre uttlto6e, la flharj?e eat   constituée    de préférence, par environ 25 à 50% en poids de matières copolymérisables.

   On peut utiliser n'importe quel 
 EMI10.5 
 émulsionnant anionique, cationique ou non ionique classique et n'importe quel initiateur soluble dans l'eau, Comme exemples d'agents   émulsionnants   utilisables  on peut citer le lauryl 
 EMI10.6 
 3ulf<::t.") 'le sodium  le chlorure de lauryl pyridino, le polyoxy- 4-euliyl%'enop le polyoxypropylcno, la silice colloïdale, les 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 phosphatée organiques anioniques, la montmorillonite mewiéslqua, le produit r!a réaction du 12 à 1J moi   illoxycla ti',ithytn6 aven 3. mole Iloatyl phénolt las alcoyl sulfates da sodiun et aura mélangea. Ordinairement, on utilise 0,25 à 4% d'agent émulsion-* nant, par rapport au poids total des réactifs.

   Comme exemples 
 EMI11.2 
 d'initiateurs, on peut citer le persulfate de potassium, le par- : 
 EMI11.3 
 sulfate de sodium, le persulfatu d'ammonium, 1'hydroperoxyde de tort.-butylo, le puroxydo d'hydroglnB, l'asso bie (ioobut.yron1- trilla), Uazo bis (icobtityroimidine chlorhydrate) ), divure aya- tèmos Rodox (réduction-oxydation) tels que le peroxyde d'hy" drogèno et 10 sulfate ferreux, ainsi que des combinaisons bien 
 EMI11.4 
 t 
 EMI11.5 
 connues.da persulfate et do bisulfate, etc. Ordinairement, on 
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 utilise environ 0,05 à 5:' en poids d'initiateur, par rapport au , 
 EMI11.7 
 poids des monomères copolymri3ables. 



  L'émulsion contenant les monomères copolym4rinables# l'initiateur et lf4mulcionnant est ensuite chauffée à une tes- pérature comprise entre environ 40 et 110 C, jusqu'à ce que la polymérisation soit achevée à dO...Y5% et, de préférence, 4 en- viron 85-90', Le degré d'achèvement de la réaction peut $tre 
 EMI11.8 
 déterminé, en plaçant un échantillon de 0,5 g du mélange réac- tionnel sur une cuvette d'évaporation de 5 cm, en chauffant 
 EMI11.9 
 l'échantillon dans utfouz à circulation d'air chaud pendant unviron 1 heure à 110.C et un posant rnsuite l'échantillon ob- 
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 tenu, pour déterminer la concentration en matières solides du 
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 mélange réactionnel. z. ce moment, au moins 25;( environ et, de préférence, environ 25 à 100/:

   en poids d' olvant non oiscibit 
 EMI11.12 
 à l'eau des monomères, tel que, par exemple, du toluène, du ben- zène, du bichlorure d'éthylène, du chloroforme ou un mélange de 
 EMI11.13 
 /ces solvants sont ajoutés au mélange r4ectietinale lao pourcentages étant basée sur le poids de monôme, La polym6r1Dltlon se poursuit sensiblement à la même température et, de arfërenc 
 EMI11.14 
 à la température de reflux, jusqu'à ce que cette polymérisation 
 EMI11.15 
 soit complète à environ 95<-1003C< 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 Dans une variante du mode opératoire décrit ci-dossus  on ajoute au moins 25.%el environ et# de préférence* 25 à 100 en   poids   du   solvant   non miscible à   l'eau     susmentionné ±   la 
 EMI12.2 
 charge initiale, ces pourcentages étant ta,

  enant basée sur      le poids de monomère* Dans ce   cas,   la réaction peut se dérouler jusqu'à être sensiblement complète ot   sans   autre addition d'agents   modificateur ,   
On peut autel opérer de la   manière   décrite en   premier   
 EMI12.3 
 lieu, si os n'est qu'au lien d'ajouter lu solvant vers la fin de la polymérisation, un agent de transfert de chaîne peut être ajouté.

   On utilise habituellement au moins 0,05:  et  de préfé- rence  de 0,05 à 1; environ datant do transfert de chaîne  par rapport au poids des monomères  L'acent de transfert de chaîne dat, de préférence  aussi ajouté en deux fractionna la promit  étant ajoutée lorsque la polymérisation eat acliev44 à raison d'environ 85 à 90.\, 0" la secon,,Ie fraction étant ajoutée lorsque la polymérisation est achevée   à   raison d'environ 90 à 95%. 



  Ces agents de transfert do chaîne   inhibent   la formation do 
 EMI12.4 
 polymères sensiblement non réticulée à longuu cha",..,ina, en ache- vant la croissance de la chaîne et en transférant les centres actifs de polymérisation, à d'autres chaînes de   polymères.   



  Comme agents de transfert de chaîne actifs, on peut citer, par exemple, le   thiophénol,   les   thiophénols     substitués    tels que le 
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 4-méthylphényl mercaptan  les alcoyl mercaptans en C à 06, tels que le tert.-amyl mercaptan, le n-biitylmercaptang l'éthyl mercaptan et l'isopropyl mercaptan, la ttrabromure de carbone,   l'éthyl   benzène, le pentaph6nyl éthane, le thioglycolate   d'é-     thyle     ainsi   que leurs mélanges, qui ont une constante de trans- fort de chaîne supérieure à environ 0,1. Les constantes de 
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 transfert de chaîne sont définies par Paul J, Flory danet'Prin- ciples of Polymer Chomistry", Cornel Univertity Press, Ithmous Now York, page 13ë et aeq.

   (1953). 

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 lino autre variante du modu opératoire général décrit vonbibtu 14 préparer une mi4loion d'une; petite trop  tion de monomère tI1onoéthyléniquemant non saturé, d'agent da ré.. 
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 ticulation ot d'environ 0,25 à 1 mole d'agent de transfert da chaîne par mole d'agent de réticulation, puis à ajouta le mo- 
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 0re monoéthyléniquement incaturé restant à une vitesse sen- ciblèrent 4 celle à laquelle il se liolymérine, Un procédé t'cmvtuiablo pour d.t.I!I"n:Lnor la vi Meao A la'1uuUQ le monom&ri <t)onothvlniucmMnt in&ttli-6 doit Atre ajouté consiste à exécu- tex la r.'nction ft la t.mj3raturcz do reflux, soit ordinairement à environ 1.:'0 (; et 4 ajouter le monomère à une vitesse suffisante 
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 pour maintenir la réaction exothermique au reflux.

   Un autre 
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 ..a-o4wctâ convenable pour déterminer la vitesse d'addition cons1t)... te à a,1o,ltl.\r le -:.onomè.re à un débit suffisant pour maintenir la 
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 réaction exothermique 4 une température comprise entre environ 
 EMI13.7 
 40 et 1CO*C. 



  Lorsque la réaction est achevée , le mîcrogel obtenu est s parC- et séché. Un procède convenable consiste à filtrer la mi::oYPI. puia cocher par pulvérisation ou dans un tambour 
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 le produit obtenu. Le produit humide peut aussi être dispersé 
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 dans un non solvant tel que l'hexane.et être distillé azéotro"' piqueaent, ;5ar 1 ini;r=,r l'eau entraînée. Le mirrogul séché rl':H et habituellement un calibre particulière d'environ 0#05 à 1 micron et  de préférence  d'environ 0#1 à qu micron.

   Lors- 17a 10 à une polymérisation en suspension, plutôt qU'à une polymérisation en émulsion, ce qui a pour effet de produire 4es particules un peu plus eror3e3# le microgel est, de préfé- rence, broy4. je faon que le calibre des particules se trouve iwïs les limites indiquées ci.-d-, 33uz, t Les aulvant là présenta invention, préparés j le L1r iéerite plus haut, peuvent Stre utilisée pour for*  .r'1 de* compositions de revêteserst en les aélansa* siaple- 3 at aux solvants et dilaants pour laques courants qui sont 

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 vounent utilisée pour préparer des laques d'esters 81coy11- ques inférieure de l'acide tr.acryl3çu, tels que, par exemple, l'aclt6te d'éthyle, l'acétate de butyle, ou l'acétate de 2- 6tf:oxytf.yle: les cétonea, telles que l'acétone, la methylethyl c4teee. ou la  ±thyl isobutyl cétone;

   les alcools, tels que 1ûarol, le 2.proanol ou le n-butanol; les éthers tels que l'éther onobty11qu l'éthylène glycol, les hyrlraaurhurea, talr que le toluène, le xylène ou le naphte ou leurs m4lan,4,oao Ci * pendant, les mierolel3# sont de préférence, mélangés à une so- 
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 lution d'une autre matière filmogène organique désignée, dans 
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 la suite du présent nimoires sous l'appellation de polymère dc support", oe exemploo de polymères de support utilisables dans les cposit1ons à base de ai croyais, c'est-à-dire dans les microsols suivant la présente invention, on peut citer la nitrocellulose;

   l'acâtbte butyrate de cellulose, l'acétate 1 cellulonet les copolyèrue de chlorure do vinyle contenant une proportion majeure (habitullC1\nt au moins 85. environ en poids) de chlorure "3e vinyle et une proportion mineure, par exemple, d'acvtste de vinyle, de chlorure do vinylidène. d'a- crvlanitri.3.e, d'acide 'null:ique, dacic4a fumarique, ou d'acide )- acrylique ou leurs store; tlèmopolymras et copolymères liné- 
 EMI14.4 
 aires des esters alcoyliques inférieurs susmentionnés de l'acide 
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 méthacrylique;

   des résines amino-aldéhyde, telles que celles 
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 formées par la réaction de polyamides telles que,par exemple, la mélamine et l'urée avec des aldéhydes tels que le formaldé- 
 EMI14.7 
 hyde, 1actaldiryde et la furfural , en particulier leurs dé- rivés éthérifiés, tels que le1résines ure formaldéhyde et mélanine formaldéhyde butylées et dus matières alcoyl4oe sembla- blot; doo résines alkyde modtriÓIt3 par due huiles, due résinée polyÓpoxy-polyhydroxy16os. etc.

   Une condition à laquelle le polymère de support doit abwolurnwnt répondre -st/elle d'être soluble dans le micro;;:el et compatible avec lui, c'est-à-dire 

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 que le   microgel   doit être apte à former un système dispersé lyophile dans le polymère de support et dans 'Les revêtements   Bêches.   Bien que l'on   puisse   utiliser seulement environ 20% 
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 do microgel par rapport au poids total du constituant r Llmor.ène. dans les compositions susmentionnées, on   profère   habituellement  pour tirer   pleinement   profit de la concentration élevée en ma- 
 EMI15.2 
 tierea solides conférée aux compositions de revêtement formu.

   lées à l'aide dé ce m.craral, utiliser environ 50 à 75A de   microgel   et 25 à 50%   de   polymère de support. 



   Comme il est d'usage dans cette technique, d'autres agents modificateurs   bien   connus, tels que des pigmenta, des 
 EMI15.3 
 diluants, des plastifiants et Ô'J8 amonts (Ici replace duo la t'lut.. dite peuvent tre ajoutas an quantités ordinaire  aux compost*   tions   suivant la présente invention.

   Comme exemples do   pimente   et de chargea, ou   diluants    on peut citer   les   oxydée, hydro-   xydes,   chromates,   silicates,   sulfures, sulfates, carbonates 
 EMI15.4 
 de métaux, les noirs de carbone, los colorante organique ainsi que leurs laques et los pigments de métaux en flocons ou pail- lettes, Comme exemples de plastifiants, on peut citer le   phta.   late de   dibenzyle,   le phtalate de   butyle   et de cyclohexylo, les esters mixtes d'acide benzoïque et d'acides d'huiles grasses 
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 de pentaérythritol, le poly(propyléne udipate), le d1bcnzoate de d'éthylène glycol, le succinate de tétrabutylthioglycolate de butyl phtalyl butyle, le citrate iac3ty, tributyla, le tta* late de d1benzyla,

   le phosphate de tricersylo, la toluène thyl eiilfonmmidus lthexam4thylbne diphtalate do d1(2...6thylhoxylo), le phtalate de di,(rthtxycyclahexyls, le phtalate de d1b'.ltyle, le phosphate de triphenyle, le phtalate de 2d hylhecr, beny.s,      le phtalate de   dicyclohexyle   et le phtalate de benzyl butyle, 
 EMI15.6 
 Comte il ressort de la description prc'1onte, les matières d'ad- dition qui détruisent la nature lyophile des microsola doivent être exclues. 

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 Lne microftsls suivant la présente invention conviennent 
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 pour former dos compositions de revêtement possédant une forte 
 EMI16.3 
 ('\':

  H1C'ontrntion en matières solides et pouvant être appliquée par n'importe laquelle dis techniques d'enduction courantes, par exefnple au rouleau, à la brosse et, en particulier, par pulvé- risutîotil de manière à former des revêtements uniformes  lisse , duras, résistant ltendominueument et résistant à ltimpresmiont Ainsi, dos compositions de revêtement suivant la présente inven- tion puvnt. par axnpl0, contenir au moins environ de ,matière rilnone organique de plus, par unité de roide de la ,'nt1\,'odtiot1.quu 1 lnquoa habituelles z bas  d'esters alcoyli. quu  inf.'':'t't!r! -li* 1.' thif\\J m6thücryl tqlu.

   Loe cofnpozitions do t'\vtè:!i.mt \:\i;1t <.!mmt les 'ni croquis suivant la présents invention peuvent ?tre utiliajea (tans un rrand nombre d'applications dans losoueUcs 1*'S laques habituelles à base d'esters a1.co>'lique8 lnNt'1  r  4e l'acide m:'th6ryliq1.\e sont utilisées à présent, da aanTre à former des pellicules et revôtaments possédant un* 'xt'11entt.' dux'abllitl.Î et un brillant très durable. 
 EMI16.4 
 
 EMI16.5 
 



  Les exemples suivants illustreront davantage Ilinven" tion, 8\S que colle-ci y soit limitée. Sauf indication contrai. v-st les parties et pourcentage  sont en poids, Les matières suivantes sont chargées dans urécipient : Je réaction, 'j1té$ pour foraar une dispersion uniforme et chauffées dans une dtazote à 60*C pendant environ 115 -ainutes 
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 Eau 4irtUlé  4.00 Kha.?!'ylat<; cl* méthyle 2.400 3iasthaîrvlAt  d*éthyl%n  48 Alkyl 'jsifat de scitaa *econC&îre- 4â'G*àtir At¯1"ii.iV \w1A?j,ArVi.yYyj Uo 6riM i k Carbon Corporation) l,ityHl;4 de potassixa (solution ,i.rfâ.';l: c 4t) 60 

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 A ce Notant, la réaction est complet  à environ 9o.;.

   On ajoute ensuite 24 parties de tertt-amyl mercaptan (agent de transfert de chaîne) et 0,6 partie d'asobisisobutyronitrile (cat-alyaanr) dissaiii 4#nb lu parU*  %la m4th  'rvUta du màtitylit <tU ",1..mg. 



  1"'i5'ilhirllr m on continua à "11.Ï'd r',)ul1r 1t m4hnv A un* \.\"ilU" jrérutui1* da 6û. p*m4*nt 'n1t\ut",   Hpl4 n nt trti* ta rdac.-. tion 4bt "lùrtt atrra raison 11' nn" lron t)"!. ."nu, le a<t''ro<* 'f)1 clG11U v.t trahit ou 1I\"Y"'t\ :'t tvï, Athyt'4} 1111\uur 1 is titt-ttm wny'1 m reuntm 1'd810""l, puis filtré A tt'uv...t'" \\I\et CO\1l"hll tte feutre et finn1."'hmt "Óch6 A to-nlitlruttirs 4\!nt"l\t.. On obtient avec un rencoment de .'v un microge1 ssa présentant bous forme de particules d'un calibre d'environ 0<174 micron (ce calibre 
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 étant déterminé par des te ci niques de dispersion ou de diffusion 
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 de lumière), un taux de ,onrlament de zip et une teneur d'en- 
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 viron 4% on polymère sensiblement non rticul ayant un poids 
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 moléculaire de 120.000.

   La taux de gonflement et la quantité, aimii que lu poids tnu3nlfar'a du pOt)'1II'l'U o><ntiU4<i.nent non t'utieulâ ooit dôt.jtn1.nJe du la muni-Vu dlhwttu plu  haut, Prunaration e evaltl44ion du ('o!tJ\1oi'ti1) do j'cYntp. 



  On pr,pz:re ut  composition de rov'4%tomtrit claire en dispersant 525 parties du microgel susdécrit dans une solution de 200 parties d'un homopolymre de m4thacrylate de méthyle ayant une viscosité relative do l<15t ( déterminée selon In spee- cification A.S.T.M. D 445-46Tt Méthode 8 à 25*Co dans un vioco- simètre d'Oswald, modifia, série 50), dans 1375 parties d'un mélange solvant constitué da 20;w do toluène  de 10,' de mdthyl isobutyl cétono, do bzz d'hexano, de 30.'.' de xylèno, do 5," de butanol et de 15 d'acétate de 2-âthoxyithyle. 
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  On prépare aussi une composition de revêtement pig- 
 EMI17.7 
 mentée, en dispersant 525 parties du microgel et 294 parties de phtalato ,la benzyle et du butyle dvne un mélange de solvants semblables celui utilisé pour la préparation de la composition 

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 de reversent claire, et en y mélangeant une solution de 75 
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 parties d'un copolymère , de 98 parties de aethacyylate de mé¯ 
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 thyle et de 2 parties diacide méthacrylique ainsi que 135 par. 
 EMI18.4 
 tiea :y'ri4ßO'- de !li.3G'!'H 4 méthyle pondant dee vi r>Bit4i rI1411t1v... dg t,?1 et 1t3 x"4Aj'4t.'Ylcttl"re âf.:1"s min:qt -fit tte monter* d4$rit  jiluo haut, lfa CO!f\l'ot1t.1on do ra )/I!t":;',nt p36i'.irttâl 4liîs,r 1ora . tr1i.tlonn.'. ;itun4t baan cfln.t1tud. de 1#10 portée de pilant ! t1oxydo Il. titan  din,-4ro4,w dune 1  fil... DO) vul'It.

   LI! teneur an nat,oo 00111101 de la eompna 1t ion '1ft "tlfo!;1r d "IHir.t &'1 ,et 't'nvifon JJ.:. en poids* LOI compo- s1tiQr. p1entéo et claires sont exemptée de tout dépôt , ar8 plusieurs mois de repos à la température ambiante. 



  Des panneaux ou plaques en acier traitée  à l'aide d'un ant1.rouillp. classique sont revêtue d'une couche de fond en un* résine alkyde modifiée par une huile, puis en-duit,,a d'une composition dencpllenent contenants comme constituant fil?)'; principal* 10 produit 'le Im réaction d'acide loapto. ri'tUt' r, d'un '.opolyn''.r<! titi m4thftt:rylftt  <1(\ m6thyl et d   m6- thttcrylatc <ff; .:lyddylr., Lois compositions -,'.u rovôtoment claires et pimentées suivant la présente invention eu3ddcritea sont 
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 appliquées, par pulvérisation, sur les plaques en acier trai- 
 EMI18.6 
 t'oo d.. la;

   manière décrite ci-dessus, et ensuite cuites à en-  viron 73  C pendant bzz minutes, Lors componitiors en question poseront dos propriétés d'application par pulvérisation een  eibiement équivalentes à celles de laques courantes à base de 74%'thtierylate appliquée <fi une concentration de 20,' on Matière solidr- , Les doux compositions do revêtement forment des re.. v8tumonts uniformes et lisses, qui sont exempts de bour50fluex res ou de cloques. Lus deux revêtements posaant uno/"1.1ente 
 EMI18.7 
 résistance à l'endommagement et à 1'impression, tout un étant 
 EMI18.8 
 durs <t durables. 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 



   Exemple 2. 



     On   prépare une dispersion aqueuse à l'aide des matières suivantes: 
 EMI19.1 
 
<tb> parties
<tb> 
<tb> Eau <SEP> distillée <SEP> 4.800
<tb> 
<tb> 
<tb> Méthacrylate <SEP> de <SEP> méthyle <SEP> 2,400
<tb> 
<tb> 
<tb> Diméthacrylate <SEP> d'éthylène <SEP> 12
<tb> 
<tb> 
<tb> Alkyl <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> secondaire <SEP> 18
<tb> 
<tb> 
<tb> Persulfate <SEP> de <SEP> potassium <SEP> (solution
<tb> 
<tb> à <SEP> 4%) <SEP> 60
<tb> 
 
La dispersion est chauffée à 60 C jusqu'à ce que la réaction soit achevée à raison d'environ 85%. On ajoute ensuite au mélange réactionnel 4 parties de   thiophénol   dissoutes dans 6 parties de toluène et on continue à chauffer pendant 10 mi- nutes à 60 C.

   A ce moment, la réaction est achevée à raison d'environ 90%. 4 parties supplémentaires de thiophénol   dissou-   tes dans 6 parties de toluène sont ajoutées au mélange   réac**   tionnol et l'on continue   à   chauffer a une température de 60 C, pendant 10 minutes supplémentaires, jusqu'à ce que la réaction soit achevée à raison d'environ 95%. Le produit obtenu est filtré et séché dans un   bac 4   température ambiante, en aorte que l'on obtient, avec un rendement de 94%. un microgel en particules d'environ   0,195   micron, dont le taux de gonflement est d'environ 3,6 et qui contient 4,0% de polymère   sensible-   ment nonréticulé possédant un poids moléculaire moyen (viscos- té) de   100.000.   



   Une composition de revêtement transparente est   prépa-   rée en dispersant 35 parties du   microgel   préparé de la manière décrite   ci-dessus   dans 65 parties du mélange de solvants dé- crit dans l'exemple précédent, en ajoutant ensuite 10 parties d'un homopolymère de méthacrylate de méthyle dissous dans 50 parties du môme solvant, la composition obtenue étant pulvérisée sur des panneaux ou plaques semblables à ceux décrits dans 

 <Desc/Clms Page number 20> 

 l'exemple   procèdent,   La composition de   revêtement   possède des propriétés semblables à celles de la composition de revêtement claire ou transparente décrite dans l'exemple 1, 
On prépare une dispersion aqueuse par le   procède     dé-   crit plus haut,

   en utilisant 4.800 parties d'eau,   2.400   parties do méthacrylate de méthyle, 12 parties de diméthacrylate d'éthy- 
 EMI20.1 
 lune, 1.c parties d 'alkyl sulfate do sodium (amont dispersant) et   60   parties   'le   persulfate de potassium (initiateur-solution à 
 EMI20.2 
 4/). Le mélange ractionnel est chauffé à environ 6fl C jusqu'à ce que la réaction soit achevée à raison d'environ 96.%. Le microl obif,,nu est alors filtré et séché de la manière décrite plus haut. Le microgel obtenu a un taux de gonflement d'environ 
 EMI20.3 
 7,:' ot contient i;1 de polymère sensiblement non réticulé ayant un poi,13 moléculaire moyen d'environ 1.000,000.

   Lorsque le microgel est   utilisa   pour former des compositions de revêtement et que ces compositions sont   pulvérisées,   elles se déposent sous 
 EMI20.4 
 for-ne Je /rosses out,t01:l ayant un diamètre do 0,6; ce! à 1,27 cm, tes ;:1.:u,s Svchëes du -nirosol sont irréulicres et sont l'ch'\u\''rtI25 de boursouflures ou cloques. Ce microgel compara- tif et indiqué par le point X sur le dessin. 



    .::1 PI,': Ji. 



  On 3r;j r une dispersion aqueuse il l'aide des matières oui. v a,., t 0 3.0, 
 EMI20.5 
 
<tb> parties
<tb> Sau <SEP> distillée <SEP> 1.200
<tb> 
 
 EMI20.6 
 Kûth&cï'late de =4thyle 600 3ait:zavlat. d'éthylène ;.Ikyl sulfate due sodium secondaire (aient dispersant) 19 Pzr.t::r'te a potasse (initiateur- :,uio:

   aqueuse à 4:*.) 60 On chauffe le mélange réactionnel à 60 C pendant 169 
 EMI20.7 
 1nuts. jutqu'4 ce que la réaction soit achevée à raison d'en- viron e5,-'ee, On ajoute ensuite OO parties de toluène au mélange rêaationnel qui est alors chauffé à la température de reflux. 

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 soit à environ 85 C.

   tandis que 230 parties d'un   mélange   binaire   toluène.-.au   distillent en   l'espace   d'environ 1 heure, Le 
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 microgel obtenu est filtré et eêchà n euvette à la tomp4r*ture ambiante, Le produit a un taux (le gonflômont da 3o2s environ 4 du polymère   sensiblement   non réticule ayant un poids moléculaire moyen d'environ   100.000   et un calibre d'environ 0,143 
 EMI21.2 
 Nieront te microfiol décrit ci-dessus est utilisé pour fortn*r une composition dfi revitement à 3,'aida de* M&tira 8u1vW"ltl)8& 
 EMI21.3 
 
<tb> partice
<tb> 
<tb> Microgel <SEP> 15
<tb> 
<tb> 
<tb> Acétate <SEP> butyrate <SEP> de <SEP> cellulose
<tb> 
<tb> (viscosité <SEP> 1/2 <SEP> seconde) <SEP> 5
<tb> 
<tb> 
<tb> Bioxyde <SEP> de <SEP> titanu <SEP> (pigment)

   <SEP> 10
<tb> 
<tb> 
<tb> Phosphate <SEP> de <SEP> trisrésyle <SEP> (plastifiant) <SEP> 5
<tb> 
<tb> 
<tb> Solvant <SEP> 65
<tb> 
 
 EMI21.4 
 La composition de rov3tement obtenue peut etro pul.- vérisée ou   étalée   aisément à la brosse sur   des     supports    Elle forme des revêtements lisses et uniformes, qui   possèdent   une durabilité   remarquable    conservent bien leur brillant et sont exempts de   boursouflures   ou de cloques. 
 EMI21.5 
 



  'X x"dF?,.. ;",   On   prépare une dispersion aqueuse   à   l'aide de 6.300 
 EMI21.6 
 parties d'eau, z.6,2 parties de lauryl sulfate do sodium, 4 2 parties d'hydroperoxyd do tert.-butyle et on chauffe la dis- persion à 90#C, On ajoute ensuite 300 parties d'un mélange de 2,025 parties de méthacrylate de méthyle  13ô S parties de di'- mdthacrylate d'ëthylène et 751*#g parties do phtalate de bensyle et de butyle, ainsi que 63 parties de leuryl mercaptan, Le mé- lange réactionnel est maintenu à la température do reflux pon- dant environ 3 heures, on ajoutant de potitoe fractions du cn3  lange susmentionné de méthacrylate do m6t!iyle. du ltm4tlilery- late dtïtty.e ot de phtalate de bonzylc et do tutv.

   et du Itturyle mercaptan au mélange réactionnel, Au cours de cette p6riolop la température du mélange réactionnel ulii-inonte ci7 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 
 EMI22.1 
 viror  33 à 93'Ct Snfin, le monomère qui n'a pas réagi est 411min4 par distillation azéotrop1qut du mélange réactionnel. apr?;a quoi le taicrogôl *et filtré et séché. Le aicrogel obtenu      
 EMI22.2 
 z un taux de onrlent d'environ 2,9 et ne contient qu'une trace de polymère sensiblomcnt non réticulé ayant un poids ma- 14calairt d'environ 100.000. 



   On prépare une dispersion aqueuse à l'aide des   matières   suivantes : 
 EMI22.3 
 
<tb> parties
<tb> 
<tb> '.-,au <SEP> distillée <SEP> 400
<tb> 
 
 EMI22.4 
 .M6thaCfl'late de méthyle 200 Diaêthacrylate d'é'Chylène 1,4 
 EMI22.5 
 
<tb> Sec. <SEP> Alkyl <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (agent <SEP> dispersant) <SEP> 1,5
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Persulfate <SEP> de <SEP> potassium <SEP> (initiateur.
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> solution <SEP> aqueuse <SEP> à <SEP> 4%) <SEP> 5
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> Benzine <SEP> 100
<tb> 
 On agite le mélange réactionnel sous une atmosphère 
 EMI22.6 
 1ta7.otJ, pendant 4 heures, à une température de 600C, jusque ce que la réaction soit achevée à raison d'environ 97,2;%, Le obtenu -at alors filtre et séché.

   Le produit obtenu a un taux do ;:ontlel1'Jnt l'environ 2,5 à 3,0 et contient moins de 4,4 environ de pol1l1rù sensiblement non réticulé ayant un poids   moléculaire   moyen {viscosité) de   100.000.   



   Lorsqu'on utilise 4 parties d'acide méthacrylique ou 10parties de styrène au lieu d'un poids équivalent de   métha-   
 EMI22.7 
 crylate -Se méthyle, comme ci-dceeus# et lorsqu'on opère de la manière eucd6crite, on obtient des mierogols possédant des proprit s sensiblumcnt tO'blablcs à celles décrites plue haut, ;;y:cMPLv. 



  On op7.ru comme dans l'exemple jo si ce n'est que l'on utilise 6 parties de bismêthacrylaiaide méthylénique au lieu de dirntttho.cry1 umidl d' éthyH'I1.') mpioye dans cet exemple,      

 <Desc/Clms Page number 23> 

 Le   microgel   obtenu est constitué de particules d'un calibre 
 EMI23.1 
 d'environ Qr,7 micron, ce mirrogel ayant un taux de gonflement d'environ 4 et contenant une   certaine   quantité de copolymère sensiblement non réticulé tombant dans la zone A du graphique du   demain   ci-annexe, 
 EMI23.2 
 'Xl.;r.1PHl 1. 



  On forme une   dispersion   aqueuse à l'aide des matières   suivantes}   
 EMI23.3 
 
<tb> parties
<tb> Eau <SEP> distillée <SEP> 1.200
<tb> 
<tb> Méthacrylate <SEP> de <SEP> méthylo <SEP> 420
<tb> 
<tb> Acrylato <SEP> d'éthyle <SEP> 180
<tb> 
 
 EMI23.4 
 Din)4thMrylat8 d'ôthyU'ne 9 sec, alkyl sulfate de sodium le#5 Pot'1$1,11i'a.te de potassium (initiateur- 
 EMI23.5 
 
<tb> solution <SEP> aqueuse <SEP> à <SEP> 4%) <SEP> 15
<tb> 
 
La dispersion aqueuse est chauffée à 60 C pendant 130 minutes, puis 300 parties de toluène sont ajoutées et on chauffe 
 EMI23.6 
 au reflux à 35*0 à 92'C pendant 45 minutas tandis que 235 par- ties d'un mélange binaire   d'eau   et de toluène sont chassées. 



  Le   microel   obtenu est alors filtré et séché,en sorte que l'on obtient un produit possédant un taux de   gonflement     d'en-   
 EMI23.7 
 viron tu : 6 et contenant moins de 5; environ de po.;rnt'rs son- s3.bLenant n 1réticulé dont le poids Moléculaire moyen ( viscosité est inférieur à environ 150,000. 



  1i1;(ri11Pf,:': 8. 



  On charge, les Matières suivantes dans uqrcip1ont de réaction, puis on les agite de manière à former une dispersion uniforme que l'on chauffe dans une atmosphère d'azote à une   température   d'environ 60 C pendant environ   75   minutes 
 EMI23.8 
 
<tb> parties
<tb> Eau <SEP> distillée <SEP> 1.200
<tb> 
 
 EMI23.9 
 '44thacrylate de butyle 600 DÎm4thacrylate d'éthylène 9 
 EMI23.10 
 
<tb> Sec.

   <SEP> alkyl <SEP> sulfate <SEP> de <SEP> sodium <SEP> (agent <SEP> dispensant) <SEP> 9
<tb> 
 
 EMI23.11 
 Pereultate de potassium (solution aqueuse & 4%) 15 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 
 EMI24.1 
 ce moment, 1 partie environ da thiophenol disaou,.te dans 5 partes do tolu"nu out ajoutée au mélnnut) réactionnel# et on continue à chauffer à 60 C pendant 10 minutes supplémen-   taires,   Salement, on ajoute environ 1 partie supplémentaire 
 EMI24.2 
 ;

  - tisio7l.no1 dissoute dans environ 5 parties de toluène et on continue à chauffer à environ 6Q*Cpendant environ 20 minutes, Le rac-tionnel obtenu est filtre et séché  en sorte   que   l'on   obtient   un microsel possédant un taux do ronflement de 5,4 et contenant environ   10.'   de polymère sensiblement non   réticulé   ayant un poids moléculaire   moyen   inférieur à environ 160. 000. 
 EMI24.3 
 



  Ou prûparo une composition de revStemantt en melan" e,o,tnt un mi(%itoeol 1- '?0 parties de microçel décrit plus haut, de 65   parties     d'acétone   et de 65 parties de toluène à une   base     constituée   de 5 parties de noir de carbone (pigment) dis- 
 EMI24.4 
 p rsM duns 5 parties ii nitrocellulose ont 10 parties de phta- ; lut- do brosyle et de butyle.

   La composition de revêtement obtenue n.?ut btre pulvérisée ou étalée à la brosse sur des supports, Après s.awr, o: obtient des rùvtte.nonts lisses et uniforssesi qai sont rxs.apta da boursouflures ou de cloques  On prépara u ., dispersion aqueuse à l'aide dos matières suivant es 
 EMI24.5 
 
<tb> parties
<tb> 
 
 EMI24.6 
 3au distlllôe 1,20C ;,!Jthacry1ate de #,jthyle 460 Acrylnte la !'1s3.::i't 120 ..''i't;:'S', ' i':2 'T'fc,' â .:,:

   :, sulfate J sciu3! (agent dispersant) 4t5 r"'r11z.t' 4t  pî>ta  i',w{ initiateur  soluti "1  :é'4:.â 4 ...) 15 
 EMI24.7 
 Cn chauffe la Solange r.atir1 60'C pendant 205 a-r'3 quoi en ajoute 00 parties de toluène et on yourautt 1& réaction sous reflux, jusqu'à ce que 252 parties de   distillas   en   aient     été   chassas, en   l'espace     d'environ     45     @   

 <Desc/Clms Page number 25> 

 minuteo, Au coura do la   distillation,   la   température   de la 
 EMI25.1 
 réaction augmente d'environ .!3 te produit obtenu se présente sous tome de   particules   de 0,15 micron.

   Il   possède   un taux de   gonflement   d'environ 4 à 6 et contient une certaine 
 EMI25.2 
 quantité de poivre sensiblencnt non réticulé tombant dans la zone A du graphique du dessin ci-arr.exé. 



  Lorsqu'on utilise 10 parties do di,méthacrylate de triéthylèno Slycol au lieu ..la .1inthacrylato d'thylne employé dans cet exemple,on   obtient   dos   résultats     sensiblement   identi- ques. 



   EXEMPLE   10.   



  Cet exemple décrit des   compositions   de   revêtement   suivant la 
 EMI25.3 
 présente invention contenant divers pOlym;;l'd8 de support* Le microk!,o4téczit dans l' exemple 1 est aux ma- tières indiquées, do fa.;on ;1. forcer des composition  de revête- ment présentant les   fornules   suivantes: 
 EMI25.4 
 
<tb> Composition <SEP> A.
<tb> 
<tb> 
<tb> parties
<tb> 
<tb> 
<tb> Microgel <SEP> 50
<tb> 
 
 EMI25.5 
 Ânûtitttiï \')utyrnt.J de H1' lut.;!:)l! (viniaitâ !/ oti<<.'mdn) SCI M''t.h'/) imttt's (u'tmifi )'' iROttpKnnI 
 EMI25.6 
 
<tb> Toluène <SEP> 50
<tb> 
 
 EMI25.7 
 C ru:!-1(\ ll i t,, r o ,4, e ')0 Co('olvrn'rtJ de 00,'' tin ch1.ot"U"'\) do viiLylo ot 10,;

   d'ucwtùto ,J'3 villylè 50 MthyU. isobutyl cttono 150 
 EMI25.8 
 
<tb> loopropanol <SEP> 50
<tb> Toluène <SEP> 50
<tb> 
 
 EMI25.9 
 Composilion C parties WicroK&l 50 llomopolvtnùro da méthacrylato de t,Îthyle (vi:;conitt; rolativo 1,15) 50 Htinzyle ut clo butyle 40 
 EMI25.10 
 
<tb> Acétone <SEP> 150
<tb> 
<tb> Toluène <SEP> 50
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 
 EMI26.1 
 9osition P parias . sISSé. 50 Sopolyaîre de 9Sf5 de méthacrylate de 4tyl t 2ft d'acide "t8tha':rylique v;;.c^ .It relative 1,1$) 50 ?htlte de bcnzyls et de butyle 40 
 EMI26.2 
 
<tb> Acétone <SEP> 150
<tb> 
 
 EMI26.3 
 a G.L 1:.c 50 Cooosition 
 EMI26.4 
 
<tb> parties
<tb> 
 
 EMI26.5 
 ;irox -.1 50 ;oro.;^^.r:

   de méthacrylate de méthyle {viscosité rolutive 1,15) 50 1troclluloe (vi.:':c5it 1/2 seconde) 20 'rjt.ï:6 de bibuty1e 30 Pir-nint do noir de carbone 
 EMI26.6 
 
<tb> Acétone <SEP> 100
<tb> 
<tb> Toluène <SEP> 100
<tb> 
 
 EMI26.7 
 Pour prprer la composition Et on forma, de prêté- rence, un base de broyas avec la nitrocellulose, le pigment da noir de carbone, le phtalate de dibutyle plastifiant et, si 
 EMI26.8 
 on le désire, une petite fraction de solvant; une solution du 
 EMI26.9 
 ,oi^,,'r: ! '11.:t}ucr:llntn fi" méthyle cet rnG,anâa à ladite bnsoi 1F.1 f, 5¯atc ta d! (pt.. 1 t, tun obtenu*, ont 10,1,1 Htwh, A un mi l'NHi01. 



  #'Aiuqum '1\ t, '..1 tif 1t'IHt t ktt9! ^;tiaiJt'IU ' 3E p.O'1'1)r)ftitinn: d rlJvtf)1Hmt nç.".r, ç31 d-cruc pout titre appliquée par pulvérisation ou à la brocao i;ur '.!-s Plppl}rt:3 '.;t n<5ch/jo  on formant drH. "3Y'Gt:tttallt lisses '" uniform :0, nuifaont ex'i!)tpt8 du tJ bouraotl.....fl ur,)o ou de cloques, Par ailleurs  au lieu du microt el de l'exemple 1, utilisé ci- tl '.::1t.IW, on p<-ut rv.1x'o u±'\!fj du /'importe quel autre mi?r0i"al r10crit. duns lus tutroe  x nples précédentoo. On obtient alors 
 EMI26.10 
 des compositions de revêtement similaires avec des résultats similaires . 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. EMI26.11 i?:: CJ 2Cll"" 1,- Microbe! caractérisa en ce qu'il comprend un copoly .1- r't; 3,cula do '5,0 à 'h,'i molu pourcent d'un monomère <Desc/Clms Page number 27> EMI27.1 monoGthyléniquemt3nt insaturl,), dont une proportion majeure est constituée par un ester alcoylique inférieur de l'acide m6tha- crylique, ainsi que 5 à 0,1 mole poi,rcent d'un aient de rêtieu.. lation contenant au moins deux doubles liaisons ëthyluniquee, le microgel ayant un taux de onflpnt9nt dans le toluène de 2 à 6 et étant sensiblement exempt tlo polymère consibleinent, non r'Sticu?a ayant un poids rnolÓcul:
    ire mOYtm d4-t,-min d'après sa viscosité supérieur à 200,000, 2.-* Microgel suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le copolymère est constitué de à Si9, CJ mo],o poureent du ntonomi'-ru monodthy16niunmont 1natur t de 0 à Ool mole pourcunt de l'agent du rdticll1ution.
    34- Mierolcol suivant l'une ou l'autre dos revendications 1 '3t 2, caractérisa an M qu'une proportion ajoura du monomère monoôthyléniquo11ont intattir4 est {('H1f)tltuùfl )ar du -n4thacry- EMI27.2 late de méthyle. EMI27.3
    4.*- 4viicroi,al suivant l'une ou 1 'autr\) des rovondicationc 1 à 3p caractérise en ce qu'il iin taux 10 gonflement de à 4 5 age M:l.croÍtiJl suivant l'une ou l'autre des revendication 1 à 4t caractérisa un ce que l'amont do r 0ticula.tion est du dim4thacrylate d'éthylène ou du méthylène b111êthcrylidQ.
    6.- Composition de rcyStutn-nt, crutúri3e en ce qu'elle est constituée par une dispersion lyopHiLe duno unvhieul<: or- ganique liquide d'au moins un 'ro'9l suivant l'une ou l'autro dos revendications préculdontue.
    7,- Composition de rvtount. ca.ratGr1e en ce qu'elle est constituée par une dispersion lyo;)i1'1 1nM! une solution polyïa*;r* l'au '!)oins un mi 'r(}J'11. u1v'\ 1, t'm" ou 1 fburfl de* ruvin4lnationn 1 à 5.
    8#M Composition de rv3t'!!'.:nt Rivant la revendication 7, EMI27.4 caractérisée en ce que la solution contient 25 à 50 EMI27.5 partira en poids d'un polymère 1:1 n.$rtir" -\(, ml:thEicrylate de <Desc/Clms Page number 28> EMI28.1 t:, xl, "t. '"0 à 7ri parties on poids de microc-ol, le monomère !'f('!rh'tt\:rt\'n 1 GiJ\\:H\t, in:. 3tltr à partir duquel le microgel a été '##;r rn' ri! s ei, -lu ': "ß,Pox'.3,L #..7...' ,u muthyle.
    .... froevdu pour la production d'un ;rli.C"oa;el , caractérisé ,1 :1tI:H' ';,'Nï1" une .:; twtan nquùtt:Ji3 do 95 à 99i9 proportion!! .:.1; i 'I\b -h" #soniXitt-rc !non".;:t.hylf!1iqth1'n0l1t inultur6. dont une friction ;;:û,1'ur<- cE>t rrra G *v, pur un ester a.1co'llioue infé- , e iwxiw .a . , r i-*: ...4.t :: râr,i;u r, tit duo 5 à 0,1 proportions ma- ; l..4i'siS 'nt. ,! '.n:. -5," r'.:1("!ltltion ('ontm1tmt au moins deux dou- '-#I-,-*-- 1;' '.:#*<-. ',' '-1 :'Ij 1'\!':. "n -"huut'f!'- la i',,'!t'l3t1Y1 obtenue à {)## <! ,' ;; ',' ,.,;0':'1 ; ,',' tr 1 '#0 t!t lOU.C. jusqu'à ce que le ta':< '! ',fi #n--rt ,1' 'ot'.''I"\-'\l a;*:ztu dans le toluène soit de ;
    , ..'',,r. >." '-#s- ri- k la rFâ,. :r on aioute ù . un suivent '1''" . ;F.a 5,' . i .\. -':1'.1 ou un t\'0nt. de transfert de #''#atî'S :,f'>\ #-'.'#!'! /"t'hi-r la l'tH"7.±.tlon de polymère sensiblement '\:m 1":-:. ':"1., ;.:,.,.n un f i io ":'\ol\:';('ulwt1'e moyenf détermina par ii.i1 \ 1 ,'\;,': i t... -tir A .. '. 0,,'0.
    1...1..... '1.>x,',- ".,:'4:':: !*# revendication 9# caractérisé en .:u,' ...... \ h'.," f pur rapport a11 poil !f'!5 mo- OmrE:8. d'un 001- it non ...z-=.r : l eau poï* les "orlom ras est ajouté à la âi""4X":. .'ir ..',.':s.aT.Y là réaction t achevée à raison de 47!l il ,...,1 oui '\1' c - .j' -, :..is i';.i.:."r(t I!t poursuivie jusqu'à ce que le ieHl - ''''1.'''':n,:':.nt du ":li :'1'"" ".:1 01'" n.u dans le toluène soit com.
    :'!.ris v4.re.b±t* 3 .'t :.
    ::1.... F':',:..: 3t suivant la revendication 9 caractérisé en ce ",t ,., 'S% i t ,'" '\;;:. l., 1 , 1 41t transfert de chaîne par rap ,..s, .iA - jviis t ta; .d..., hy.a=..ac à la j1perston lorsque la rMac- . *, ':" ,,' 'o A r.i'r 1,' r'C1 à *-5 * ?t vn c* qu'on poursuit \& v a.-", ; #"# "4- v .''# ,'' ..#.#- :". tau< ' .'nfli dans 1 tol'Jène .. ---l........,.. \ """"'t"11 "-,:",,;;,,, t's.4 entre 2 et 6< ':i w a. h !' ,'^.v. s a 1, ! a i 4 i: s .r 1 aj x Y l& production j'un -2it-roeel, caractérisé c-- ?'#? <u* *. "'''''''' ur.
    Y. ; .. #w ânl.if..4 aqueuse de ?5 à 'r/a41IVF1 <Desc/Clms Page number 29> EMI29.1 -solaires de i'n'fa4."'iYkr #sy'rr± '.4rreasi3-, âv'..'..,'.s' â.xü ésfn' vient un* frac- tion majeur* est constitué ?ur x -:stov â 4','.lt.' inférieur dû l'acide m,:th;j,cr}'l.i:1J,\", -K- > A '>11 ;" reportions molaire d'un agent do I'::' C2â 1'r.'sâ '.t'wt2'. ¯"'.,.C-g w:â3 #-.cins A,;i..L'!1 doublé liaison i L''1û'?'.3^z,l.li'..t ainsi que ,r ;:'= h, 1- ' ,'-: ;:'I."L. par rapport au po!'1e des ,. .", ."., a d'un $..)l\'.:nt nor :i1is\:n;l à l'oM pour ceux-it, ot or!h1Jt!\ 'h1 mzR $,1S i' 1 ,:\.'t 1\)l1'1 114KjüN 5t! At!'1n1 ce que la taux..1- /.:>!'\f1.t'.11,<I\L vi9 fi'" f',-'" ,;1 ü, "='.,t Uuie t 0 t'i7.ti^t!r! soit "i 2 à 6.
    1:>..... #I'C:C'tiG' pour lfi ""$','''a;,a br': "t2t's ': '*i"a"tâ"j',2"it''rii!'.a'âf en ce qu'on ajéute 5 te l' ',\: h E 7"''',.,'ri.lt.\n'(! de 40 à 100-C, tout on njout{1.nt \.;*) hl- ':' ¯ ,<#'.;,a,. ,y '\:11i.t'tw..!. 'np ",lt;'r'2tlf:x'dr mono6thy1.tni:1ut.r:ier)t iUf;,;1"U\'. bzz. '.;15 ' ¯ ,''a' -t.âf,t majeurs t.'. i# con- stttuée par un ostor i1l'.0,..1. \,.,;.: 5sa'.:'>.,tt ,t" l t <,dde mthfiory- lique, à 0,1 proportions nia-: ,1.' )l éi ,r2t. -?c'a;.2C'.tl.iAxr.41l1 continent au zinc d'1\t.; 'v .1 1 ### 1 .:.kr4:s .t.z2'.sil3 aine Vu? 0,4f> à i Ii! 01.'! d'un 2c-"t''. ".#..*-> ###-"t.
    I .#Uaînu 11.,' mol-* It 1 {V(.l\t ". 1<t..:\.t':11 lM.'. \,on. ##' #vf'l" "##-. f.1t!tH\ ibttu,\ I:! nt. à ct-lui i2t!7' loe 2kïC's;'.it'I'E-Ki r:' ',,1: ; >,':t. . 'm. uv Unutru et on continua la r.'ftctior jn ,"11.', '., C,'. , 'l""" Jo onflonont du itÎ3.ts1"rfli",t,i obtenu dans le #-r'v>e.2,'3. ;.olî: #.!>-# a''. 6t, Lay 14.- Procédé suivant t , .> ;5?ï t'nuïro d--s revendications 9. 11 et 13, caractérise en :''=.' :.1,1.."'" .1. t ;:\::t)nt de transfert "!û chaîna net -IH t;i's9r7"l4FiC:B,t 6i! =,âic.2'.i;"j$'=¯t21. "ütï'1'..:,-e'hy. \111. ul1-:yt 1lil rS1'Ic114i'é n(1nt.tmli"' ;: ;\ :\ :\,"11"t\ -ln ".-on", #!' t.rtra- brt:>tnl1ro do cúrhmh1, fi.: 1t:jt',hy'i ..'1.;';'''i'y '\11 j'Ar!'ïitlst(tITRo-ir'l;G?ltrle ou du thior.lycolato rI' 0tb1tlú.
    15.- i il.GxfO ;ât en r:.1.'i'r;t'\1,'i,-, t..:l que d-Scrlt dans les exem- EMI29.2 pies là 9.
    16.- Procéda pour la yro-1uotion d'un mico :>VI suivant l'un) ou l'autre dos rav:=n.HcoU'->n:< à substance t"l quo dé- cris dans 1,;'1',> exQpls 1 '?.
    17.- Composition de r,-v.*-r..:.t-- vivant '. "ndicat.ion on [uh::3ta!'l,Ù, t\:110 vn- -.u #: -.. ### A'u.: tp)..:lt:jnrIJ." th;!,'; oxemplot, 1 à 3, at 10.
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