BE567909A - - Google Patents

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BE567909A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention est relative à des perfection- nements à des composés organiques et plus particulièrement à la préparation de dérivés stéroïdes ayant un groupe 17ss- hydroxyle et un groupe   17 [alpha]-alkynyle.   



   Un but ce l'invention est de procurer un nouveau procédé de préparation de dérivés   17     -hydroxy-17 [alpha]     -alkynyli     ques   de perhydrocyclopenténophénanthrène substitué, procédé qui peut être appliqué à la préparation de dérivés 17 ss -hydo -   xy-17   -alkynyliques de stéroïdes saturés et non saturés des 

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 EMI2.1 
 classes de l'androstane et du 3,5..cycloandrostane, substitués dans les anneaux A et B par non moins de l'un des groupes OH, 0-alkyle ou GO. 



   Un autre but de l'invention est de procurer des   déri   
 EMI2.2 
 vés 17 1,<-alkynyliques du 17 P. -hydroxy-perhydrocyclopenténo- phénanthrène, qui sont de valeur du fait de leurs propriétés biologiques ou comme intermédiaires dans la préparation de composés ayant des propriétés biologiques utiles. C'est ainsi, par exemple, que l'invention procure des composés qui sont les homologues actifs progestationnellement d'éthistérone et de 6 X -méthyléthistérone ou peuvent être convertis en ces homolo- gues. 
 EMI2.3 
 



  L'invention procure de nouveaux 17 fi -hydroxy-17 G' - alkynyl stéroldes des classes de l'androstane et du 3,5-cyclo- androstane ayant la formule générale : 
 EMI2.4 
 dans laquelle R est un groupe alkylique ne contenant pas plus de 4 atomes de carbone. 



   L'invention procure également les nouveaux composés particuliers : 
 EMI2.5 
 17 c( .-prap-.1-ynyl)-androst-,-èn-3 ,1 -diol 17tX' -(but-1-ynyl)-androst-5-èn-31iY ,17 ! -diol 17 ±X -(pent-l-ynyl)-androst-5-èn-3 17P -diol 17 Dl -(p1>p-1-yny1}-3,5jcyc10andro;:':.<,.n-6 f? ,17 JJ -diol 17 lX -(but-1-ynyl)-3,5-cycloandrosûan-6 P ,17/:;

   -diol 1' t -( rent-1--yny7¯ j .-3, 5-cycloandrostan-fi , ,17/?J -4:tsl- 

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Les composés ci-avant sont des intermédiaires de va- leur dans la préparation de   21-méthyl,   21-éthyl et 21-propyl- éthistérone qui ont des propriétés progestationnelles de valeur, lors d'une administration par la voie buccale.   Le .6     [alpha]   -méthyl-   17[alpha]   -(prop-1-ynyl)-androst-5-èn-3 ss ,17 ss -diol est un intermédiaire de valeur dans la préparation de   6 [alpha]   ,21-diméthyl éthistérone qui est un agent   progestationnel   actif par voie buccale.et puissant. 



   Suivant la présente invention, on prévoit un procédé de préparation àe 17 ss   -hydroxy-17 [alpha]   -alkynyl stéroïdes des   !,;lasses   de l'androstane et du 3,5-cycloandrostane ayant la for,. mule générale : 
OH   He -- C- C. R H (I)   dans laquelle R est un groupe alkylique ne   contenant.pas   plus de 4 atomes de carbone, procédé qui comprend la réaction d'un - 17-oxo   stéroîde   substitué ayant la formule générale :

   
 EMI3.1 
 avec l'halogénure d'alkynyl magnésium approprié, et la régéné- ration- ensuite du stéroide désiré à pertir du complexe ainsi formé.' 

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La conversion du 17-oxo-stérolde substitué (II)   subs,   titué en le   17 [alpha]   -alkynyl stéroïde (I) correspondant peut être convenablement effectuée en ajoutant une solution du composé du type II dans un solvant, tel que le tétrahydrofurane, à un excès de   l' halogénure, d' alkynyl   magnésium, de préférence le bromure ou l'iodure, dans un solvant, tel que, par exemple, le tétrahydrofurane, et ensuite le reflux du mélange ou le repos du mélange à la température ambiante pendant plusieurs heures. 



  Ensuite, le complexe résultant peut être décomposé par l'addi- tion, par exemple, de chlorure d'ammonium aqueux, et le dérivé stéroïde est isolé par des méthodes courantes, telles qu'une extraction avec un solvant organique, comme l'éther par exemple 
Le procédé de l'invention peut être appliqué aux 17-   oxo-stéroldes   des séries de l'androstane et du 3,5-cycloandros- tane, contenant une variété de substituants et de liaisons non saturées dans la molécule, comme cela apparaîtra aux spécialis- tes en ce domaine. 



   Des groupes   hydroxyls   ou acyloxy n'apporteront géné- ralement pas de perturbation dansée procédé de l'invention. 



   Des liaisons non saturées conjuguées ou isolées qui peuvent être présentes dans les anneaux   A,   B et C et qui ne sont pas conjuguées avec un groupe contenant de l'oxygène   n'ap-   porteront généralement pas de perturbation dans le procédé de l'invention. 



   Des groupes   alkyliques   ou alkoxy situés dans une posi- tion quelconque (autre qu'en C17) ne gêneront pas non plus le procédé   de' l'invention.   



   Des groupes Oxo et en particulier ceux en C3, C6 et 
C12 (mais en excluant C17) demanderont cependant en général une , protection afin que leur participation dans la réaction de 
Grignard puisse être évitée. Une telle protection peut facilement 

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 être réalisée, par exemple par formation d'énol éther ou cétal, en permettant ainsi une régénération ultérieure de la fonction Oxo.

   En particulier, le procédé de l'invention peut être appli- qué aux structures suivantes : 
 EMI5.1 
 3 -hydroxyacyloxy)-androst-5-én-17-one, 6 -hydroxy-3,5-cycloandrostan-17-one, les dérivés 3-énol éther et 3-céval d'androst-l-ène- 
3,17-dione et de   androst-4-èn-3,17-diones     11-oxygénées    
Ci-après est donnée une   description,à   titre   d'exemple,   de procédés de mise en oeuvre de l'invention. 



   EXEMPLE 1 
 EMI5.2 
 1. 7 t( -( Prop-1-ynyl ) androst-5-èn-3 l ,17l?> -diol 
 EMI5.3 
 
 EMI5.4 
 ( TCI; R = CH3 ) . 



   Une solution de bromure d'éthyl magnésium était   prépa-   rée sans azote dans.un flacon à 3 cols équipé d'un entonnoir à 
 EMI5.5 
 ;.iS. i,,; robinet, d'un agitateur et d'un condenseur de reflux,en.par- . tant de magnésium (3,65 gr), de bromure d t ét;rly (,16., : gr ) et ' Aù3-S " . r, , de tétrahydrofurane anhydre ( 150 ml) .

   La ggli ¯4tion était chauf- fée sous reflux pendant 30 minutes,   e laissée   ensuite à re- froidir jusqu'à la tenipérature   ambiante.   Le condenseur de reflua était ensuite remplacé par,un condenseur refroidi par de l'acé-   tone/CO2   solide,   et'l'entonnoir   à robinet était refroidi par l'addition de tétrahydrofurane (20 ml) à   -60 C.   De la 1-pro- pyne (8 gr) était pesée dans un flacon refroidi jusqu'à   -60 C,   

 <Desc/Clms Page number 6> 

 dissoute dans du   tétrahydrofurane   (60 ml) à   -60 C,   transférée à l'entonnoir à robinet et rapidement ajoutée à la solution de Grignard avec agitation.

   Un développement d'éthane se produi- sait, et l'agitation était poursuivie pendant 30 minutes, pé- riode après laquelle le   développement   dtéthane avait cessé. Le   condensateur   de reflux était ensuite renvoyé au flacon et une solution de déhydroisoandrostérone   (4,3   gr) dans du tétrahydro-   furane .(100   ml) était ajoutée goutte à goutte avec agitation. 



  Il se formait un précipité gélatineux et le mélange était agité sous reflux pendant 2 heures. Le complexe était décomposé avec du chlorure   d'ammonium   (50 gr) dans de l'eau (200 ml), et le produit était isolé avec de   l'éther.   L'enlèvement du solvant sous pression réduite donnait un résidu solide qui se cris- tallisait à partir   a'acétone/hexane   sous forme de plaques ou lames incolores d'un point de fusion de   176    à 180 C.

   Une re- cristallisation avec du méthanol aqueux donnait le   monohydrate   de   17 [alpha]   -(prop-1-ynyl)-androst-5-èn-3ss ,17 ss -diol sous forme 
21 de lames ayant un point de fusion de   179  à 180 C, un [[alpha]]D de   -121  (c, 0,98) (partout dans du chloroforme à moins d'in- dications contraires). 



   EXELPLE 2   17 [alpha]   -(Btu-1-ynyl-androst-5-èn-3 ss ,17 ss -diol (III; R = C2H5) 
Une solution de bromure d'éthyl magnésium était prépa- rée sous azote dans un flacon à trois cols comportant un enton- noir à robinet, un agitateur et un condenseur de reflux, à par- tir de magnésium (4,86 gr), de bromure d'éthyl (21,8 gr) et de tétrahydrofurane anhydre (200 ml). La solution était chauffée sous reflux pendant 30 minutes et on la laissait ensuite'refroidi      jusqu'à la température ambiante. Le condenseur de reflux était remplacé par un condenseur refroidi avec   de     l'acétone/00 2   solide, et l'entonnoir à robinet était refroidi par addition de tétra-   hydrofurane   (50 ml) refroidi jusqu'à -60 C.

   De la 1-butyne (12 gr) était pésée dans un flacon refreidi jusqu'à -6Q C,, dissoute 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 dans du tétrahydrofurane (50 ml) à -60 C et ajoutée rapidement avec agitation à la solution de Grignard. De l'éthane se déve- loppait et l'agitation était poursuivie pendant 30 minutes. Le .condensateur de reflux était renvoyé au flacon et une solu- tion de déhydroisoandrostérone   (5,8   gr) dans du tétrahydrofura- ne (100 ml) était ajoutée goutte goutte avec agitation. Il se formait un précipité gélatineux et le mélange était chauffé sous reflux pendant 2 heures. Le complexe était décomposé avec du chlorure d'ammonium (50 gr) dans de l'eau (200 ml), et le produit était isolé avec de l'éther. L'enlèvement du. solvant sous pression réduite donnait une gomme qui se cristallisait lors de l'addition d'hexane.

   Une recristallisation à partir d'acétone/hexane.donnait du   17 [alpha]     -(but-l-ynyl)-androst-5-èn-      3 ss ,17 ss -diol sous forme d'aiguilles, ayant un point de fusion de 78  à 81 C, un [[alpha]] 24 de -121  (c, 0,83).   



   D 
EXEMPLE   17 [alpha]     -(Pent-l-vnvl)-androst-5-èn-3   ss ,17 ss -diol (III; R=n-C3H7) 
Une solution de bromure d'éthyl magnésium était prépa- rée dans une atmosphère d'azote, à partir de magnésium (4,86   gr   de bromure d'éthyle (21,8 gr) et de tétrahydrofurane anhydre (200 ml). La solution était chauffée sous reflux pendant 30 mi- nutes, et ensuite laissée à refroidir   jusqu'à   la température ambiante. De la 1-pentyne (15 gr) dans du tétrahydrofurane (20 ml) était lentement ajoutée à la solution avec agitation. De l' éthane se développait, et l'agitation était poursuivie pendant 30 minutes supplémentaires.

   Une solution de déhydroisoandrosté- rone (5,8 gr) dans du tétrahydrofurane (100 ml) était ensuite ajoutée goutte à goutte avec agitation, avec formation d'un précipité gélatineux. Le mélange était agité pendant 5 heures à la température ambiante et on le laissait ensuite reposer pen- dant la nuit à la température ambiante. Une décomposition avec 

 <Desc/Clms Page number 8> 

      du chlorure d'ammonium (50 gr) ,kans de l'eau (200 ml) et l'iso- 
 EMI8.1 
 lement du produit avec dt, l'éther donnait un= gornr..ie qui se cris- tallisait à l'addition d'hexane. Une recristallisation à partie d'acétone/hexane donnait du 17 : .-(p;:nt-1-3rny1)-androst-5-èn- 3j )17 lz -diol sous forme d'aiguilles ayant un point de fu- 2.j sion ue 67 à 69 C, un L 1:>; -.23 ." D de-120  (c, 0,97). 



  K{.PLE :.1:. 



  17 x( Hex-1-vnyl ) -anârost-5--èn-z ,17:" -diol ( III; R==n-Cl He) Une solution de bromure d'éthyl magnésium était prépa- 
 EMI8.2 
 rée sous .azote, à partir de ma8nésium (ly,b6 gr), de bromure d'éthyle ( 21, gr) et de tétrahydrofurane anhydre (200 ml). La solution était chauffée sous reflux pendant   30   minutes et lais- sée ensuite à refroidir jusqu'à   Ici,     température   ambiante. De la 
 EMI8.3 
 1-hexyne (18 gr) dans du tétrahydrofurane (20 :al) était lente- ment ajoutée à la solution avec agitation. De l'éthane se dé- gageait et l'agitation était poursuivie   penaant   30 minutes.

   Une solution de déhydroisoandrostérone (5,8 gr) dans du   tétrahydro-   furane (100 ml) était ensuite   ajoute   goutte à goutte avec agi- 
 EMI8.4 
 tation, avec forbiation d'un précipité gélatineux. Le mélange était chauffé sous reflux psnèant 2 heures. Le complexe était décomposé avec du chlorure d'a,i.-onium (50 gr ) dans de l'eau (200   ni)   et le produit était isolé avec de   1' éther.   Un enlève- ment du solvant sous pression réduite donnait une gomme qui se cristallisait à partir   d'acétone/hexane   sous'forme d'aiguilles 
 EMI8.5 
 Cl'L n point de fusion de 60 L 2 C.

   Une recristaiiisation à partir d'acétone/hexane donnait du   17 [alpha]     -(hex-l-ynyl)-androst-     5-en-31/3   ,17 ss -diol sous forme d'aiguilles, ayant un point de fusion de 80 à 82 C, et qui, lors d'une   dessication   prolongée, 
 EMI8.6 
 ont un point de fusion de 70  à 72 C et un 1,,X j 22 de -114    @@D   (c, 1). 



   EXEMPLE 5 
 EMI8.7 
 1 x - Pro -1.. n 1 - -c cloandrostan-6 i .l 1 / -diol 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 (IV ; R = CH3e. 



   Une solution de bromure   d'éthyl   magnésium était prépa- rée sous azote dans un flacon à trois cols pourvu d'un enton- noir à robinet, d'un agitateur et d'un condenseur de reflux, à partir de magnésium   (3,65     gr),   de bromure d'éthyle   -(16,3   gr) et de tétrahydrofurane anhyare (150 ml). La solution était chauffée sous reflux pendant 30 minutes et ensuite laissée à refroidir   jusqu'à   la température ambiante. Le condenseur de   relux   était remplacé par un condenseur refroidi avec de l'acé-   tone/CO2   solide, et l'entonnoir à robinet était refroidi par addition de tétrahydrofurane (50 ml) à -60 C.

   De la 1-propyne (8 gr) était pesée dans un flacon   refroidi jusqu'à     -60 C,   dis- soute dans du tétrahydrofurane (50 ml) à -60 C,   transférera   l'entonnoir à robinet et ajoutée rapidement à la solution de Grignard avec agitation. De l'éthane se dégageait et la solu- tion était agitée pendant 30 minutes. Le condenseur de reflux était ensuite renvoyé au flacon et une solution de 6 ss -hydroxy- 3,5-cycloandrostan-17-one (4,3 gr) dans du tétrahydrofurane (100 ml) était ajoutée goutte à goutté avec agitation. La solu- tion était ensuite chauffée sous reflux-pendant 2 heures.

   Le com, plexe était décomposé avec du chlorure d'ammonium (50 gr) dans de l'eau (200 ml) et le produit était isolé avec de l'éther. l'enlèvement du solvant sous pression réduite donnait une gomme qui se cristallisait à l'addition d'hexane. Une recristallisa- tion à partir d'acétone/hexane donnait du 17   [alpha]   -prop-1-ynyl- 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 3' 5-cYcloandrostan-6 jâ ,17 -diol sous forme d'aiguilles, 
21 ayant un point de fusion de   199    à 201 C et un   [[alpha]]   de-12  (c, 1,03). 



   EXELPLE 6 
 EMI10.2 
 l7,'f. -(But-l-ynyl)-3.5-cycloandrostan-6 f 17 l3 -diol (IV; R =   C2H5)  
Une solution de bromure dtéthyl magnésium était pré- parée spus azote dans un flacon à trois cols pourvu d'un 
 EMI10.3 
 entonnoir à robinet, d'un agitateur et d'un cond8nseur de reflux, à partir de magnésium (3,65 gr), de bromure d'éthyle (16,3 gr) et de tétrahydrofurane anhydre (150 ml). La solution était chauffée sous reflux pendant 30 minutes, et ensuite lais- sée à refroidir jusqu'à la température ambiante. Le condenseur de deflux était remplané par un condenseur refroidi avec de 
 EMI10.4 
 ltacétone/00 2 solide, et l'Rntonuoir à robinet était refroidi par l'addition de tétrahydrofurane (50 ml)à- 60 C.

   De la 1- 
 EMI10.5 
 butyne (9,2 gr) était pesée,a.ans un flacon refroidi jusqu'à -60  C, dissoute   (Jans   du tétrahydrofurane (50 ml) à   -60 C,     transfé-   rée à   l'entonnoir   à robinet et ajoutée rapidement à la solu- tion de Grignard avec agitation. De l'éthane se dégageait et . l'agitation était poursuivie pendant 30 minutes. Le condenseur de reflux étai renvoyé au flacon et une solution de 6 ss - hydroxy-3,5-cycloandrostan-17-one (4,3 gr) dans du   tétrahydro-.   furane (100 ml) était ajoutée goutte à goutte avec agitation. 



  La solution était agitée saus reflux pendant 2 heures.   Une' dé-   composition du complexe avec du chlorure d'ammonium (50 gr) dans de l'eau (200 ml) et un isolement du produit avec de l'é- ther donnaient une gomme qui se cristallisait à partir d'acé- tone/hexane sous forme de prismes d'un point de fusion de 166 à   169 C.   Une recristallisation à partir de méthanol aqueux 
 EMI10.6 
 donnait du 17.x -(but-1-ynyl)-3,5-cycloandrostan-6 A ,17 - 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 diol sous forme de lames ayant un point de fusion de   172  'à   
22 
 EMI11.1 
 17léoc un FOCI de -Il., 50 (c, 0,92). 



  D
EXEMPLE 7 
 EMI11.2 
 1 Pent-1- n 1 - -c cloandrostan-6 .17 -diol   ( IV;   R = n-C3H7)
Une s-olution de bromure d'éthyl magnésium était pré- parée dans une atmosphère d'azote, à partir de magnésium (3,65 gr), de bromure d'éthyle (16,3 gr) et de tétrahydrofurane an- hydre (150 ml). La solution était chauffée sous 'reflux pendant 30 minutes et laissée ensuite à refroidir jusqu'à la tempéra- ture ambiante. De la 1-pentyne (13,6 gr) dans du tétrahydro- furane (50 ml) était ajoutée lentement avec agitation. De l'é- thane était dégagé et l'agitation était poursuivie pendant 30 
 EMI11.3 
 minutes. De la 6 t) -hydroxy-3,5-cycloandrostan-17-one (iF,3 gr) dans du tétrahydrofurane (100 ml) était ensuite ajoutée goutte à goutte avec agitation, et la solution était chauffée sous re- flux pendant 2 heures.

   Le complexe était décomposé avec du chlo. rure d'ammonium (50 gr) dans de l'eau   (200   ml) et le produit était isolé avec de l'éther. Un enlèvement du solvant sous pres, sion réduite   donnait   une gomme. Une filtration d'une solution dans du   benzène   à travers une courte colonne d'alumine (10 gr) et l'enlèvement du solvant donnaient un résidu qui se cristal- lisait à partir de benzène/pétrole léger (point d'ébullition de 60 à 80 C) sous forme de touffes d'aiguilles d'un point de fu- 
 EMI11.4 
 sion de 140  à 11FIF"C. Une recristallisation à partir de métha- nol aqueux donnait du   17 ce     -(pent-1-ynyl)-3,5-cycloandrostan-   
 EMI11.5 
 6 jl ,17 j' -diol sous forme de lames ayant un point de fusion 22 de 146  à lik8oc, un j.X de -13  (c, 1,Ol-). 



   ' D 
 EMI11.6 
 EXKPLJJ; 8 6-mé thyl-17 x - ( prop-1-ynyl ) -andro st-5 -ène ; r/j ,17 -diol (VI; R ,,= Me) 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 
Le processus décrit à l'exemple 1 était emplyé, et de l'acétate de 6-méthyld'hydroisoandrostérone était utilisé au lieu de la déhydroisoandrostérone. Le produit était isolé avec de l'éther de la manière habituelle et purifié avec de   l'acétone/hexane.   Du   6-méthyl-17 [alpha]     -(prop-1-ynyl)-androst-5-   ène-3 ss ,17 ss -diol formait des aiguilles ayant un point de fusion de   115 C,     un [[alpha]]   de -105  (c, 0,5). 



   D 
EXELPLE 9 17 ss -Hydroxy-17 ss - (prop-1-ynyl)-androst-4-én-3-one (VII; R = Me; R'   = H)   
 EMI12.2 
 (a) Une solution d'un réactif de Grignard, employant de la 1- propyne   (8   gr), était préparée par la métholde décrite à   l'exem-   ple 1. A ce réactif, on ajoutait l'éther 3-énol éthylique (4 gr) dérivant d'androst-4--ne-3,17-dione dans du tétrahydrofurane (100 ml), et le mélange était chauffé sous reflux pendant 2 heures.

   Le complexe était décomposé avec du chlorure d'ammo- nium (50 gr) dans de   1' au     ( 200   ml) et le produit était isolé avec de   l'éther.La   solution dans ce l'éthanol (100 ml) était 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 traitée avec de l'acide chlorhydrique cuncentré (5 ml) pendant 2 heures à la   température,   et le produit était isolé avec de 
 EMI13.1 
 l' éther et cristallisé à partir d'acétone/hexane. Le 17 p hydroxy-17.,Y -(proP-1-ynyl)-androst-lp-én-3-one formait des aiguilles ayant un point de fusion de 151  à 152 C, $un   [[alpha]]25D   de +11  (c, 0,53 dans de l'éthanol). 



  (b) Une solution d'un réactif de   Grignard,   employant de la   1-propyne     (4   gr), était préparée par la méthode décrite à l'exem- ple 1. A ce réactif; on ajoutait le dérivé 3,3-éthylènedioxy 
 EMI13.2 
 (2 gr) d'androst-4-ène-3,17-dione dans du tétrahydrofurane (50 ml), et le mélange était chauffé sous reflux pendant 2 heures. Le mélange refroidi était traité avec du chlorure d'ammonium (25 gr) dans de l'eau   (100     ni),   leproduit était isolé avec de l'éther et traité avec de l'acide'acétique à 
95% (25 ml) pendant 18 heures à la température ambiante.

   L'iso-   lement   du produit avec de l'éther, suivi d'une purification 
 EMI13.3 
 avec de l'acétone/hexane, donnait de la 17 P., -hydro.y-17. - (prop-l-ynyl)androst-4-én-3-one d'un point de fusion de 151 C, identique à un'échantillon préparé par.la méthode (a) ci-avant. 
 EMI13.4 
 



  EET4ïP ZE . l0 1 a -H drox -6 .,' -méthyl-17 tiro -l:- nz 1 and.rost-L -én- -one (VII; R et R' = Me) Une solution d'un réactif rye rignard,employant de la 1-propyne (8 gr), était préparée par la méthode décrite à l'exem ple 1. A   ce/réactif,   on ajoutait le dérivé 3,3-éthylènedioxy 
 EMI13.5 
 (4 gr) de 6 (>' -méthylandrost-IF-ène-3,17-dione dans; du tétrahy- drofurane (100 ml), et le mélange était chauffé sous'reflux pendant 3 heures. Après décomposition du complexe avec du chlorure   d'ammonium   aqueux, le produit était isolé avec de l'éther et traité avec de l'acide acétique à 90% (50 ml) pen- dant 30 minutes à 100 C. Le produit obtenu par déversement du 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
 EMI14.1 
 mélange fans de 1 T 8<.:.U et extraction avec de 1 Té-cher 6 bail cris- tallidé avec du mthanol aqueux.

   La 17 fi -hydroxy-6   -rf10tbyl- 17 IX - (prop-l-ynyl )é"nàrost-4-én- 3-one iot-mait des aiguilles ayant un point de fusion de 77 à lil G, un )<! ,. # 20 de + 100 o D 
 EMI14.2 
 (c, 1 dans du chiroforme) EX-PLIi: 11 17 ri. -(But-l-vnvl) -17 fi -hvdroxv-6 oC -méthylandrost-.-ên-3-one (VII ; R.= Et; R' = Le) Une solution d'un réactif de Grignat-d,.eraployant de la 1-butyne (12 gr),   était   préparée par le méthode décrite à l'exel ple 2. A ce réactif, on ajoutait le dérivé 3,3-éthylènedioxy 
 EMI14.3 
 (6 gr) de 6 ()( -méthylandrost-l.-ène-3,17-dione dans du tétrahy- drofurane (100 ml), et le   mélange   était chauffé sous reflux pendant 2 heures.

   Le produit était isolé   comme   décrit dans l'exemple précédent, traité avec de l'acide acétique à 90% pen- dant 30 minutes à 100 C, et la matière résultante était isolée et purifiée par cristallisation avec du méthanol aqueux. La 
 EMI14.4 
 17 tX -(but-1-ynyl)-17 I! -hydroxy-6 X-ùiéthylandt-ost-ly-én- 3-one se séparait en lames, ayant point de fusion de 74  à 76 C 
22 un   [[alpha]]   de + 17  (c, 1 dans du chloroforme). 



   - D 
 EMI14.5 
 Pm LTûli IC11ü11S 1. Un proc ëc.F ae préparation c. e 17 3 -hydroxy-17 0( - alkyuyl stéroldes des séries de l'androstane et du 3,5-cyclo- androstane ayant la formule générale : 
 EMI14.6 
 dans laquelle R est un groupe   alkyliqu   ne contenant pas plus de 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. EMI14.7 4 atO.l'3S rie carbone, ce procédé comprenant la réaction ci'un <Desc/Clms Page number 15> 17-oxo-stéroide substitué ayant la formule générale : EMI15.1 avec l'halogénure d'alkynyl magnésium approprié, et ensuite la régénration du stéroïde désiré à partir du complexe ainsi forme 2. Un procédé suivant la revendication 1, dans lequel une solution du 17-oxo-stéroîde substitué dans un solvant est ajoutée à un excès d'un bromure ou iodure d'alkynyl magnésium dans un. solvant,, et le mélange est soumis au reflux ou laissé au repos à la température ambiante pendant plusieurs heures.
    3. Un procédé suivant la revendication 2, dans lequel le solvant est le tétrahydrofurane.
    4. Un procéué suivant l'une quelconque des revendica- tions précédentes, dans lequel le complexe est décomposé par l'addition de chlorure d'ammonium aqueux et le produit est iso. lé avec de l'éther.
    5. Composés pbtenus grâce au procédé ci-avant.
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