BE529550A - - Google Patents

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BE529550A
BE529550A BE529550DA BE529550A BE 529550 A BE529550 A BE 529550A BE 529550D A BE529550D A BE 529550DA BE 529550 A BE529550 A BE 529550A
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sep
coating
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water
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C22/00Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals
    • C23C22/05Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions
    • C23C22/06Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions using aqueous acidic solutions with pH less than 6
    • C23C22/46Chemical surface treatment of metallic material by reaction of the surface with a reactive liquid, leaving reaction products of surface material in the coating, e.g. conversion coatings, passivation of metals using aqueous solutions using aqueous acidic solutions with pH less than 6 containing oxalates

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  • Chemical Treatment Of Metals (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention se rapporte à des solutions pouvant être utilisées pour former des revêtements sur le titane et à des procédés pour revêtir le titane de ces solutions* 
Il est connu d'appliquer à des métaux des revêtements cristal- lins d'oxydes et de sels pour faciliter leur déformation plastique. Des détails d'un tel procédé sont donnés dans le brevet anglais No 455.077 qui cite l'emploi de revêtements de phosphates et d'oxalates. 



   Au cours de ces dernières années de grands progrès ont été ré- alisés dans la fabrication du titane, mais on a trouvé que les solutions de phosphates ou d'oxalates qui donnent des revêtements satisfaisants sur le fer, l'acier, l'acier inoxydable et l'aluminium et facilitent la déforma- tion plastique de ces métaux ne donnent pas des revêtements satisfaisants sur le titane, et souvent pas de revêtement du tout. Par exemple, on ne peut obtenir des revêtements sur du titane à partir,d'une solution contenant de l'acide oxalique;, de l'oxalate ferrique et du chlorure de sodium. 



   Cependant, on a trouvé que certaines solutions d'oxalate peuvent former des revêtements sur le titane, et que ces revêtements réduisent les risques d'apparition de divers défauts (écorchures, érosions, auto-soudure etc. ) pendant les opérations de pressage, estampage, étirage ou d'autres déformations plastiques. 



   La présente invention procure une solution aqueuse acide contenant des ions ferriques, oxalates et fluorures. 



   La présente Invention procure,également un procédé dans lequel on forme sur une surface de titane un revêtement continu étroitement adhérent et cristallin, en traitant cette surface par une solution aqueuse acide contenant des ions ferriques, oxalates et fluorures. 



   La présente invention procure également un procédé pour la déformation plastique du titane dans lequel on forme sur le titane un revêtement cristallin étroitement adhérent par traitement par une solution suivant 1' invention avant de soumettre le titane à la déformation plastique. 



   Dans sa forme la plus simple, la solution de l'invention est une solution aqueuse d'oxalate ferrique et d'acide fluorhydrique et peut être avantageusement formée en dissolvant de l'oxalate ferrique et de l'acide fluorhydrique dans l'eau. Comme l'acide fluorhydrique existe dans le commerce sous la forme d'une solution aqueuse, cette solution peut être diluée à la concentration   -voulue   et l'oxalate ferrique peut être ensuite dissous dans cette solution diluée.

   Toutefois, comme l'oxalate ferreux insoluble est moins cher que l'oxalate ferrique, un procédé avantageux pour préparer les solutions de l'invention consiste à convertir l'oxalate ferreux en oxalate ferrique aavant de le dissoudre, par exemple à l'aide d'un agent oxydant comme le peroxyde d'hydrogène, le nitrite de sodium ou le chlorate de sodium en proportion   stoéchiométrique.   



   Plutôt que d'employer l'acide fluorhydrique, il est plus pratique d'utiliser un mélange de substances solides donnant de l'acide fluorhydrique lorsqu'elles sont dissoutes dans l'eau, par exemple de   1/acide   oxalique et un sel d'acide fluorhydrique comme le fluorure de sodium ou le   bifluorure   d' ammonium, parce que les ingrédients actifs de la composition de revêtement peuvent être alors mis sur le marché sous la forme d'une poudre, ce qui évite les difficultés du transport de liquides corrosifs. 



   On pense que les revêtements sont formés par'la réaction de la solution acide sur le titane donnant de l'hydrogène qui,   à l'état   naissant, réduit l'oxalate ferrique dans la solution en oxalate ferreux, ce composé insoluble se déposant en une pellicule sur la surface du métal. La formation du revêtement est donc généralement accompagnée d'un dégagement de bulles d'hydrogène à la surface du métal bien que dans certaines circonstances, vraisemblablement celles où tout l'hydrogène est utilisé à mesure de sa 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 formation, des pellicules très minces peuvent se former lentement sans aucune libération visible d'hydrogène.

   A l'autre extrême, il est important 
 EMI2.1 
 que le dégagement d'hydrogèie ne soit pas trop énergiqx;e parce qu'on ob- tient alors des dépôts lourds, friables et peu adhérents qui peuvent même être détachés de la surface métallique par la vive effervescence produite. 



   L'épaisseur des revêtements adhérents dépend normalement de la durée d'immersion dans le liquide de revêtement, mais on atteint finalement un état   où   le revêtement isole complètement la surface métallique et empêche la réaction de se poursuivre. 



   La vitesse de revêtement peut être également réglée dans une certaine mesure en agissant sur la température de la solution de   revête-   ment. En outre, si une solution n'est pas suffisamment active pour une application déterminée, son action peut être accélérée par addition d'un sel d'acide fluorhydrique comme le fluorure de sodium. Si elle est trop active, son action peut être ralentie par le phosphate de zinc dihydrogéné le phosphate d'ammonium dihydrogéné, les chlorures de sodium, de zinc, et de magnésium et le thiocyanate de   potass@@@   
L'invention est illustrée par les exemples qui suivent. 



    EXEMPT   1. 



   Une solution à 120 F (48 C) de 5 g d'oxalate ferrique et 0,5 cm3 d'acide fluorhydrique à 40% dans   100   cm3 d'eau n'a aucun effet sur des tôles de titane plongées dans cette solution pendant 5 minutes. La solution est modifiée par de nouvelles additions de 0,5 cm3 d'acide fluorhydrique à 40% et l'effet est le suivant : 
 EMI2.2 
 Tota1 de 1'acide ajout4. Egrgt à 120 F (à8%¯1 
 EMI2.3 
 
<tb> 
<tb> 1,0 <SEP> cm3 <SEP> Aucune <SEP> réaction <SEP> avant <SEP> 3 <SEP> minutes
<tb> 1,5 <SEP> cm3 <SEP> Réaction <SEP> énergique <SEP> immédiate*
<tb> Pratiquement <SEP> complète <SEP> en <SEP> 1,5,minute.
<tb> 



  2,0 <SEP> cm3 <SEP> Réaction <SEP> énergique <SEP> immédiate.
<tb> 



  Pratiquement <SEP> complète <SEP> en <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb> 



  2,5 <SEP> cm3 <SEP> Réaction <SEP> énergique <SEP> immédiate;
<tb> Pratiquement <SEP> complète <SEP> en <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb> 



  3,0 <SEP> cm3 <SEP> Réaction <SEP> énergique <SEP> immédiate.
<tb> 



  Pratiquement <SEP> complète <SEP> en <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb> 



  3, <SEP> 5 <SEP> cm3 <SEP> Réaction <SEP> énergique <SEP> immédiate. <SEP> '
<tb> Pratiquement <SEP> complète <SEP> en <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb> 



  4,0 <SEP> cm3 <SEP> Revêtement <SEP> enlevé <SEP> à <SEP> mesure <SEP> de <SEP> sa <SEP> - <SEP> 
<tb> formation <SEP> par <SEP> le <SEP> dégagement <SEP> des <SEP> gaz.
<tb> 
 



  EXEMPLE 2.- 
On modifie une solution de 2 g d'acide oxalique et de 1 g de fluorure de sodium dans 100 cm3   d'eau.   par des additions d'oxalate ferrique. L'effet sur des tôles de titane immergées pendant 5 minutes dans cette solution est le suivant : 
 EMI2.4 
 Tota1 de l'oxala.tA aj9uté. effet à. 120 ;

  f' (LB9CÎ 
 EMI2.5 
 
<tb> 
<tb> 0,5 <SEP> g <SEP> ' <SEP> Trace <SEP> de <SEP> revêtement
<tb> 1,0 <SEP> g <SEP> Léger <SEP> revêtement
<tb> 2,0 <SEP> g <SEP> Revêtement <SEP> peu <SEP> adhérent
<tb> 3,0 <SEP> g <SEP> Revêtement <SEP> peu <SEP> adhérent
<tb> 4,0 <SEP> g <SEP> Revêtement <SEP> peu <SEP> adhérent
<tb> 5,0 <SEP> g <SEP> Léger <SEP> revêtement
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> 7,0 <SEP> g <SEP> Pas <SEP> de <SEP> revêtement
<tb> 10,0 <SEP> g <SEP> Pas <SEP> de <SEP> revêtement
<tb> 
   EXEMPT 3.'-    
On obtient des   revêtements   continus, étroitement adhérents et cristallins en immergeant des tôles de titane pendant 2 minutes dans une solution à   180 F   (82 C) préparée à partir de :

   
 EMI3.2 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> ferreux <SEP> 10 <SEP> g
<tb> Eau <SEP> oxygénée <SEP> (100 <SEP> vol) <SEP> 4 <SEP> cm3
<tb> Acide <SEP> fluorhydrique <SEP> à <SEP> 40% <SEP> 5 <SEP> cm3
<tb> Eau <SEP> 200 <SEP> cm3
<tb> 
 
 EMI3.3 
 EXEMPLE A.En utilisant une solution 13. 1".'i'J>F (7600) préparée à partir de : 
 EMI3.4 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> ferreux <SEP> 10 <SEP> g
<tb> Nitrite <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 4 <SEP> g
<tb> Acide <SEP> fluorhydrique <SEP> à <SEP> 40% <SEP> 5 <SEP> cm3
<tb> Eau <SEP> 100 <SEP> cm3
<tb> 
 on obtient des revêtements continus étroitement adhérents et cristallins sur des tôles de titane immergées pendant 20 minutes dans cette solution. 



    EXEMPLE 5.-   
Une solution à 120 F (48 C) de : 
 EMI3.5 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> ferrique <SEP> 5 <SEP> g <SEP> 
<tb> Acide <SEP> oxalique <SEP> 5 <SEP> g
<tb> 
 
 EMI3.6 
 Bifluorure d'ammonium 5 g 
 EMI3.7 
 
<tb> 
<tb> Eau <SEP> 85 <SEP> cm3 <SEP> 
<tb> 
 réagit trop énergiquement sur des tôles de titane mais peut être utilisée à cette température pour revêtir des fils de titane- EXEMPLE 6.- 
On prépare une série de solutions contenant du fluorure de   sodium   et on étudie leur réaction à 120 F   (48 C)   sur des   tôles   de titane.

   Ces solutions et leurs résultats sont les suivants :   Constituants   des solutions (en g) 
 EMI3.8 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> Acide <SEP> Fluorure <SEP> Eau <SEP> Effet
<tb> 
 
 EMI3.9 
 '3 ,..3 S 
 EMI3.10 
 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> 5 <SEP> 3 <SEP> 87 <SEP> trop <SEP> actif
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 91 <SEP> trop <SEP> actif
<tb> 5 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 93 <SEP> donne <SEP> de <SEP> bons <SEP> rev@tements <SEP> en <SEP> 3 <SEP> minutes.
<tb> 
 



    EXEMPT   7.- 
On forme sur des tôles de titane des revêtements minces en les plongeant pendant 10 minutes dans une solution à   130 F     (54 C)   contenant: 
 EMI3.11 
 
<tb> 
<tb> uxalate <SEP> rerrique <SEP> 7,5 <SEP> g
<tb> Acide <SEP> oxalique <SEP> 3 <SEP> g
<tb> Fluorure <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 1,5 <SEP> g
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> Thiocyanate <SEP> de <SEP> potassium <SEP> 3,0 <SEP> g
<tb> Eau <SEP> 150 <SEP> g
<tb> 
 Cependant, on a constaté que des revêtements plus épais peuvent être obtenus en réduisant la quantité de thiocyanate à lamoitié et en immergeant les tôles dans une solution à   140 F   (60 C) pendant 6 minutes. 



    EXEMPT 8.-    
L'effet sur des   tôles   de titane de solutions de revêtement modifiées par l'addition de chlorure de sodium est le suivant :   Constituants     des solutions   (en g) Effet à 120 F (48 ) 
 EMI4.2 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> Acide <SEP> Chlorure <SEP> Fluorure <SEP> Eau
<tb> 
 
 EMI4.3 
 f,r a e osr de Qo ' m od ##.¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯ 
 EMI4.4 
 
<tb> 
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> - <SEP> 1 <SEP> 92 <SEP> Revêtement <SEP> en <SEP> 1:

   <SEP> minute,
<tb> complet <SEP> en <SEP> 5 <SEP> minutes-
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 91 <SEP> Revêtement <SEP> en <SEP> 2,5 <SEP> minutes, <SEP> complet <SEP> en <SEP> 5 <SEP> minutes
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 90 <SEP> Pas <SEP> de <SEP> revêtement <SEP> en
<tb> 5 <SEP> minutes*
<tb> 
 
Le chlorure de sodium n'a aucun effet sur la nature du revêtement mais ralentit l'action de revêtement. 



  EXEMPLE 9. - 
On obtient des revêtements satisfaisants sur des tôles de titane en utilisant des solutions à 120 F   (48 C)   contenant : 
 EMI4.5 
 
<tb> 
<tb> A <SEP> B <SEP> C <SEP> D
<tb> Oxalate <SEP> ferrique <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5
<tb> Acide <SEP> oxalique <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2
<tb> Fluorure <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 1
<tb> 
 
 EMI4.6 
 Phosphate d'azmonivm dïhydrogéné 0,33¯ ¯ - # 
 EMI4.7 
 
<tb> 
<tb> 0,66
<tb> Phosphate <SEP> de <SEP> zinc <SEP> di- <SEP> - <SEP> 0,1- <SEP> - <SEP> .
<tb> hydrogéné <SEP> 1,0
<tb> Chlorure <SEP> de <SEP> zinc <SEP> - <SEP> - <SEP> 1-2 <SEP> Chlorure <SEP> de <SEP> magnésium <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 0,1-
<tb> 1,0
<tb> Eau <SEP> jusqu'à, <SEP> jusqu'à <SEP> jusqu'à <SEP> jusqu'à
<tb> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb> 
 
Toutes les parties sont en grammes.

     EXEMPLE  10.- 
 EMI4.8 
 On traite des fils de titane de 0,11 pouce (2,79 Mn) de 1:ï.illI1etre pendant 10 minutes dans la solution suivante   à 120 F     (48 C).   
 EMI4.9 
 
<tb> 
<tb> Oxalate <SEP> ferrique <SEP> 4 <SEP> g
<tb> Acide <SEP> oxalique <SEP> 2 <SEP> g
<tb> Fluorure <SEP> de <SEP> sodium <SEP> 2 <SEP> g
<tb> Eau <SEP> 92 <SEP> g <SEP> 
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 
Après revêtement on fait bouillir les fils dans une solution à 10% de savon industriel pendant 2 minutes. On les étire ensuite à une vitesse de   40   pieds (12 m) par minute pour leur donner un diamètre de 0,098 pou- 
 EMI5.1 
 ce (2,48mm) c'est-à-dire une réduction de 20,5 %.

   Le fil ainsi étiré est ensuite ramené à 0,087 pouce (2,20 mm) puis aminci de nouveau à 0,078 pouce (1,98 mm), soit une réduction totale de 49,5   %'   
Au lieu de les faire bouillir dans une solution de savon, les pièces revêtues peuvent être frottées d'un lubrifiant, par exemple de savon calcique à point de fusion élevé. En général, les revêtements suivant la présente invention retiennent les lubrifiants de façon satisfaisante. 
 EMI5.2 
 



  R'f;'UF'1¯iTt'(''G A 1'T01I" 
1. A titre de produit industriel nouveau, une solution aqueuse acide contenant des ions ferriques, oxalates et fluorures, utilisée pour former un revêtement cristallin étroitement adhérent sur du titane métallique.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



   The present invention relates to solutions which can be used to form coatings on titanium and to methods for coating titanium with these solutions *
It is known to apply crystalline coatings of oxides and salts to metals to facilitate their plastic deformation. Details of such a process are given in British Patent No. 455,077 which cites the use of coatings of phosphates and oxalates.



   In recent years great progress has been made in the manufacture of titanium, but it has been found that solutions of phosphates or oxalates which give satisfactory coatings on iron, steel, stainless steel and aluminum and facilitate plastic deformation of these metals do not give satisfactory coatings on titanium, and often no coating at all. For example, coatings on titanium cannot be obtained from a solution containing oxalic acid ;, ferric oxalate and sodium chloride.



   However, it has been found that certain oxalate solutions can form coatings on titanium, and that these coatings reduce the risks of the appearance of various defects (scratches, erosions, self-welding etc.) during pressing, stamping operations. , stretching or other plastic deformations.



   The present invention provides an acidic aqueous solution containing ferric ions, oxalates and fluorides.



   The present invention also provides a process in which a tightly adherent and crystalline continuous coating is formed on a titanium surface by treating this surface with an acidic aqueous solution containing ferric ions, oxalates and fluorides.



   The present invention also provides a process for the plastic deformation of titanium in which a tightly adherent crystalline coating is formed on the titanium by treatment with a solution according to the invention before subjecting the titanium to plastic deformation.



   In its simplest form, the solution of the invention is an aqueous solution of ferric oxalate and hydrofluoric acid and can be advantageously formed by dissolving ferric oxalate and hydrofluoric acid in water. Since hydrofluoric acid is commercially available in the form of an aqueous solution, this solution can be diluted to the desired concentration and the ferric oxalate can then be dissolved in this dilute solution.

   However, since insoluble ferrous oxalate is less expensive than ferric oxalate, an advantageous method for preparing the solutions of the invention is to convert the ferrous oxalate to ferric oxalate before dissolving it, for example using an oxidizing agent such as hydrogen peroxide, sodium nitrite or sodium chlorate in stoichiometric proportion.



   Rather than using hydrofluoric acid, it is more practical to use a mixture of solid substances which give hydrofluoric acid when dissolved in water, for example 1 / oxalic acid and a salt of. hydrofluoric acid such as sodium fluoride or ammonium bifluoride, because the active ingredients of the coating composition can then be marketed in the form of a powder, which avoids the difficulties of transporting corrosive liquids.



   The coatings are believed to be formed by the reaction of the acidic solution with titanium giving rise to hydrogen which, in its nascent state, reduces the ferric oxalate in solution to ferrous oxalate, this insoluble compound depositing in a film on the metal surface. The formation of the coating is therefore generally accompanied by the evolution of hydrogen bubbles at the surface of the metal although in certain circumstances, presumably those where all the hydrogen is used as it is consumed.

 <Desc / Clms Page number 2>

 formation, very thin films can form slowly without any visible release of hydrogen.

   At the other extreme, it is important
 EMI2.1
 that the release of hydrogen is not too energetic because heavy, friable and poorly adherent deposits are then obtained which can even be detached from the metallic surface by the lively effervescence produced.



   The thickness of the adherent coatings normally depends on the time of immersion in the coating liquid, but eventually a state is reached where the coating completely isolates the metal surface and prevents the reaction from continuing.



   The coating speed can also be controlled to some extent by controlling the temperature of the coating solution. In addition, if a solution is not sufficiently active for a specific application, its action can be accelerated by adding a hydrofluoric acid salt such as sodium fluoride. If it is too active, its action can be slowed down by dihydrogenated zinc phosphate, dihydrogenated ammonium phosphate, sodium, zinc, and magnesium chlorides and potassium thiocyanate @@@
The invention is illustrated by the examples which follow.



    EXEMPT 1.



   A 120 ° F (48 ° C) solution of 5 g of ferric oxalate and 0.5 cm3 of 40% hydrofluoric acid in 100 cm3 of water has no effect on titanium sheets immersed in this solution for 5 minutes. The solution is modified by further additions of 0.5 cm3 of 40% hydrofluoric acid and the effect is as follows:
 EMI2.2
 Tota1 of added acid. Egrgt at 120 F (at 8% ¯1
 EMI2.3
 
<tb>
<tb> 1.0 <SEP> cm3 <SEP> No <SEP> reaction <SEP> before <SEP> 3 <SEP> minutes
<tb> 1.5 <SEP> cm3 <SEP> Immediate <SEP> energetic <SEP> reaction *
<tb> Almost <SEP> completes <SEP> in <SEP> 1.5, minute.
<tb>



  2.0 <SEP> cm3 <SEP> Immediate <SEP> energetic <SEP> reaction.
<tb>



  Almost <SEP> completes <SEP> in <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb>



  2.5 <SEP> cm3 <SEP> Immediate <SEP> energetic <SEP> reaction;
<tb> Almost <SEP> completes <SEP> in <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb>



  3.0 <SEP> cm3 <SEP> Immediate <SEP> energetic <SEP> reaction.
<tb>



  Almost <SEP> completes <SEP> in <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb>



  3, <SEP> 5 <SEP> cm3 <SEP> Immediate <SEP> energetic <SEP> reaction. <SEP> '
<tb> Almost <SEP> completes <SEP> in <SEP> 1 <SEP> minute.
<tb>



  4.0 <SEP> cm3 <SEP> Coating <SEP> removed <SEP> to <SEP> measurement <SEP> of <SEP> sa <SEP> - <SEP>
<tb> training <SEP> by <SEP> the <SEP> release <SEP> of the <SEP> gases.
<tb>
 



  EXAMPLE 2.-
A solution of 2 g of oxalic acid and 1 g of sodium fluoride in 100 cm3 of water is modified. by additions of ferric oxalate. The effect on titanium sheets immersed for 5 minutes in this solution is as follows:
 EMI2.4
 Tota1 of the oxala.tA aj9uté. effect to. 120;

  f '(LB9CÎ
 EMI2.5
 
<tb>
<tb> 0.5 <SEP> g <SEP> '<SEP> Trace <SEP> of <SEP> coating
<tb> 1.0 <SEP> g <SEP> Light <SEP> coating
<tb> 2,0 <SEP> g <SEP> Coating <SEP> little <SEP> adherent
<tb> 3,0 <SEP> g <SEP> Coating <SEP> little <SEP> adherent
<tb> 4,0 <SEP> g <SEP> Coating <SEP> little <SEP> adherent
<tb> 5.0 <SEP> g <SEP> Light <SEP> coating
<tb>
 

 <Desc / Clms Page number 3>

 
 EMI3.1
 
<tb>
<tb> 7,0 <SEP> g <SEP> No <SEP> of <SEP> coating
<tb> 10.0 <SEP> g <SEP> No <SEP> of <SEP> coating
<tb>
   EXEMPT 3 .'-
Continuous, tightly adherent, crystalline coatings are obtained by immersing sheets of titanium for 2 minutes in a 180 F (82 C) solution prepared from:

   
 EMI3.2
 
<tb>
<tb> Ferrous <SEP> oxalate <SEP> 10 <SEP> g
<tb> <SEP> oxygenated water <SEP> (100 <SEP> vol) <SEP> 4 <SEP> cm3
<tb> Hydrofluoric <SEP> <SEP> to <SEP> 40% <SEP> 5 <SEP> cm3
<tb> Water <SEP> 200 <SEP> cm3
<tb>
 
 EMI3.3
 EXAMPLE A. Using a 13.1 ". 'I'J> F (7600) solution prepared from:
 EMI3.4
 
<tb>
<tb> Ferrous <SEP> oxalate <SEP> 10 <SEP> g
<tb> Nitrite <SEP> of <SEP> sodium <SEP> 4 <SEP> g
<tb> Hydrofluoric <SEP> <SEP> to <SEP> 40% <SEP> 5 <SEP> cm3
<tb> Water <SEP> 100 <SEP> cm3
<tb>
 tightly adherent and crystalline continuous coatings are obtained on titanium sheets immersed for 20 minutes in this solution.



    EXAMPLE 5.-
A 120 F (48 C) solution of:
 EMI3.5
 
<tb>
<tb> Oxalate <SEP> ferric <SEP> 5 <SEP> g <SEP>
<tb> Oxalic acid <SEP> <SEP> 5 <SEP> g
<tb>
 
 EMI3.6
 Ammonium bifluoride 5 g
 EMI3.7
 
<tb>
<tb> Water <SEP> 85 <SEP> cm3 <SEP>
<tb>
 reacts too vigorously on titanium sheets but can be used at this temperature to coat titanium wires - EXAMPLE 6.-
A series of solutions containing sodium fluoride are prepared and their reaction is studied at 120 F (48 C) on titanium sheets.

   These solutions and their results are as follows: Constituents of the solutions (in g)
 EMI3.8
 
<tb>
<tb> Oxalate <SEP> Acid <SEP> Fluoride <SEP> Water <SEP> Effect
<tb>
 
 EMI3.9
 '3, .. 3 S
 EMI3.10
 
<tb>
<tb> 5 <SEP> 5 <SEP> 3 <SEP> 87 <SEP> too <SEP> active
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 91 <SEP> too <SEP> active
<tb> 5 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 93 <SEP> gives <SEP> of <SEP> good <SEP> rev @ tements <SEP> in <SEP> 3 <SEP> minutes.
<tb>
 



    EXEMPT 7.-
Thin coatings are formed on titanium sheets by immersing them for 10 minutes in a solution at 130 F (54 C) containing:
 EMI3.11
 
<tb>
<tb> uxalate <SEP> rerrique <SEP> 7,5 <SEP> g
<tb> Oxalic acid <SEP> <SEP> 3 <SEP> g
<tb> <SEP> sodium <SEP> fluoride <SEP> 1.5 <SEP> g
<tb>
 

 <Desc / Clms Page number 4>

 
 EMI4.1
 
<tb>
<tb> Thiocyanate <SEP> of <SEP> potassium <SEP> 3.0 <SEP> g
<tb> Water <SEP> 150 <SEP> g
<tb>
 However, it has been found that thicker coatings can be obtained by reducing the amount of thiocyanate to half and immersing the sheets in a 140 F (60 C) solution for 6 minutes.



    EXEMPT 8.-
The effect on titanium sheets of coating solutions modified by the addition of sodium chloride is as follows: Constituents of the solutions (in g) Effect at 120 F (48)
 EMI4.2
 
<tb>
<tb> Oxalate <SEP> Acid <SEP> Chloride <SEP> Fluoride <SEP> Water
<tb>
 
 EMI4.3
 f, r a e osr of Qo 'm od ##. ¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯¯
 EMI4.4
 
<tb>
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> - <SEP> 1 <SEP> 92 <SEP> Coating <SEP> in <SEP> 1:

   <SEP> minute,
<tb> complete <SEP> in <SEP> 5 <SEP> minutes-
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 91 <SEP> Coating <SEP> in <SEP> 2.5 <SEP> minutes, full <SEP> <SEP> in <SEP> 5 <SEP> minutes
<tb> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 1 <SEP> 90 <SEP> No <SEP> of <SEP> coating <SEP> in
<tb> 5 <SEP> minutes *
<tb>
 
Sodium chloride has no effect on the nature of the coating but slows down the coating action.



  EXAMPLE 9. -
Satisfactory coatings are obtained on titanium sheets using solutions at 120 F (48 C) containing:
 EMI4.5
 
<tb>
<tb> A <SEP> B <SEP> C <SEP> D
<tb> Ferric oxalate <SEP> <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 5
<tb> Oxalic acid <SEP> <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 2
<tb> Fluoride <SEP> of <SEP> sodium <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 1
<tb>
 
 EMI4.6
 Hydrogenated azmonivmphosphate 0.33 ¯ - #
 EMI4.7
 
<tb>
<tb> 0.66
<tb> <SEP> zinc <SEP> <SEP> di- <SEP> - <SEP> 0.1- <SEP> - <SEP> phosphate <SEP>.
<tb> hydrogenated <SEP> 1.0
<tb> <SEP> zinc chloride <SEP> <SEP> - <SEP> - <SEP> 1-2 <SEP> Magnesium <SEP> <SEP> <SEP> - <SEP> - <SEP> - <SEP> 0.1-
<tb> 1.0
<tb> Water <SEP> up to, <SEP> up to <SEP> up to <SEP> up to
<tb> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb>
 
All parts are in grams.

     EXAMPLE 10.-
 EMI4.8
 0.11 inch (2.79 Mn) titanium threads of 1: 1llleter were treated for 10 minutes in the following solution at 120 F (48 C).
 EMI4.9
 
<tb>
<tb> Ferric oxalate <SEP> <SEP> 4 <SEP> g
<tb> Oxalic acid <SEP> <SEP> 2 <SEP> g
<tb> <SEP> sodium <SEP> fluoride <SEP> 2 <SEP> g
<tb> Water <SEP> 92 <SEP> g <SEP>
<tb>
 

 <Desc / Clms Page number 5>

 
After coating, the threads are boiled in a 10% solution of industrial soap for 2 minutes. They are then stretched at a speed of 40 feet (12 m) per minute to give them a diameter of 0.098 inch.
 EMI5.1
 ce (2.48mm) i.e. a reduction of 20.5%.

   The yarn thus drawn is then reduced to 0.087 inch (2.20 mm) and then thinned again to 0.078 inch (1.98 mm), a total reduction of 49.5% '
Instead of boiling them in a soap solution, the coated parts can be rubbed with a lubricant, for example high melting point calcium soap. In general, the coatings according to the present invention retain lubricants satisfactorily.
 EMI5.2
 



  R'f; 'UF'1¯iTt' ('' G A 1'T01I "
1. As a new industrial product, an acidic aqueous solution containing ferric ions, oxalates and fluorides, used to form a tightly adherent crystalline coating on metallic titanium.


    

Claims (1)

2.- A titre de produit industriel nouveau, une poudre qui, dissoute dans l'eau, donne une solution suivant la revendication 1. 2.- As a new industrial product, a powder which, dissolved in water, gives a solution according to claim 1. 3.- Procédé caractérisé en ce qu'on forme,un revêtement continu cristallin et étroitement adhérent sur une surface de titane en traitant cette surface par une solution aqueuse d'acide contenant des ions ferriques, oxa- lates et fluorures. 3. A process characterized in that a continuous crystalline coating and closely adherent to a titanium surface is formed by treating this surface with an aqueous acid solution containing ferric ions, oxalates and fluorides. 4.- Procédé suivant les revendications précédentes, caractérisé en ce que l'ion ferrique est obtenu in situ par oxydation d'ion ferreux par le peroxyde d'hydrogène ou par un nitrite ou un chlorate de métal alcalin, en proportions stoéchiométriques. 4.- Method according to the preceding claims, characterized in that the ferric ion is obtained in situ by oxidation of ferrous ion with hydrogen peroxide or with a nitrite or an alkali metal chlorate, in stoichiometric proportions. 5.- Procédé suivant l'une ou l'autre des revendications ci-dessus caractérisé en ce que l'ion fluorure est obtenu à partir d'un mélange de substances donnant de l'acide fluorhydrique lorsqu'elles sont dissoutes dans l'eau. 5.- A method according to either of the above claims characterized in that the fluoride ion is obtained from a mixture of substances giving hydrofluoric acid when they are dissolved in water . 6.- Procédé en substance comme décrit dans l'un ou l'autre des exemples cités. 6. A process essentially as described in one or other of the examples cited. 7.- Procédé caractérisé en ce qu'on forme un revêtement continu cristallin et étroitement adhérent suivant l'une ou l'autre des revendica- tions précédentes, sur du titane métallique par exemple et en ce qu'on soumet ensuite le métal à une déformation plastique ou à un étirage. 7.- A method characterized in that a crystalline continuous coating and closely adherent is formed according to one or the other of the preceding claims, on metallic titanium for example and in that the metal is then subjected to a plastic deformation or stretching. 8.- Titane métallique traité par l'un ou l'autre des'procédés définis ci-dessus. 8.- Metallic titanium treated by one or the other of the processes defined above.
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