AT228400B - Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Cephalosporin C - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Cephalosporin C

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AT228400B AT286661A AT286661A AT228400B AT 228400 B AT228400 B AT 228400B AT 286661 A AT286661 A AT 286661A AT 286661 A AT286661 A AT 286661A AT 228400 B AT228400 B AT 228400B
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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Cephalosporin C 
Die Erfindung betrifft Derivate des Cephalosporin C und ähnlicher Verbindungen sowie Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen. 



   Cephalosporin C kommt folgende Strukturformel   zu :   
 EMI1.1 
 
Gemäss vorliegender Erfindung wird ein Verfahren zur Entfernung der Acetylgruppe des Cephalosporin C angegeben, wobei das entsprechende Alkoholderivat erhalten wird. 



   In den   brit. Patentanmeldungen Nr. 26569/59   und Nr. 2135/60 wird ein Verfahren zur Entfernung der Aminoadipyl-Seitenkette des Cephalosporin C beschrieben und das nach diesem Verfahren erhaltene Produkt der Formel 
 EMI1.2 
 als 7-aminocephalosporanic acid   (7-Aminocephalosporansäure)   bezeichnet. In der brit. Patentanmeldung   Nr. 2135/60 (provisionalspecification   bzw. complete specification) sind ferner   N-Acylderivatedieser   Säure beschrieben. Vorliegende Erfindung schafft auch ein Verfahren zur Entfernung der Acetylgruppe aus der   7-Aminocephalosporansäure   und deren N-Acylderivaten. 



   Gemäss vorliegender Erfindung werden demnach Desacetylverbindungen der Formel 
 EMI1.3 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 angegeben, in welcher R ein Wasserstoffatom oder eine N-Acylgruppe darstellt, und deren Salze,   z. B.   die Natrium-, Kalium- und Ammoniumsalze, sowie die Säureadditionssalze von Verbindungen, bei welchen R für ein. Wasserstoffatom steht. 



   Wenn das Symbol R eine N-Acylgruppe bedeutet, steht es vorzugsweise für eine   cc-Aminoadipylgrup-   pe, eine Benzyloxycarbonylgruppe, eine Benzylgruppe oder eine substituierte Benzylgruppe oder eine Gruppe der Formel 
 EMI2.1 
 in der   R,   und   fL,   die gleich oder verschieden sein können, ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe, - eine Phenylgruppe, eine substituierte Phenylgruppe oder eine Gruppe der Formel   Rg"0-darstellen,   in der R eine Alkylgruppe, eine Phenylgruppe oder eine substituierte Phenylgruppe bedeutet. 



   Wenn eines der Symbole   R,. R,   oder Rs für eine Alkylgruppe steht, können diese Gruppen verhältnismässig gross sein, wobei Gruppen mit 1-10 Kohlenstoffatomen, insbesondere solche mit   1 - 6   Kohlenstoffatomen bevorzugt werden. Wenn eines der Symbole   R,   R2 oder   R   für eine substituierte Phenylgruppe 
 EMI2.2 
 zählen die Phenylacetyl-, Phenoxyacetyl-, n-Propionyl-, a-Phenoxypropionyl-, Isobutyryl-, Hexanoyl-, p-Nitrophenylacetyl-,   p-Nitrophenoxyacetyl-und   2, 6-Dimethoxybenzoyl-Derivate. 



   Erfindungsgemäss wird ein Verfahren zur Herstellung von oben definierten Verbindungen angegeben, das darin   besteht, dass   die Acetylgruppe einer Verbindung der Formel 
 EMI2.3 
 in der R für ein Wasserstoffatom oder eine N-Acylgruppe steht, oder ein lösliches Salz einer solchen Verbindung, mit einem geeigneten Enzym hydrolysiert wird. 



   Es wurde festgestellt, dass sich von den hiefür verwendbaren Enzymen insbesondere die Citrus-Acetylesterase (citrus acetyl esterase,   hergestellt nach Hansen, Jang and MacDonell,   Archiv., Biochem., 15   [ 1947], S. 415)   besonders eignet. Es sei bemerkt, dass das Enzym eine spezifische Acetylesterase sein kann, dass aber auch ein Enzym. verwendet werden kann, dass jede Estergruppe, einschliesslich einer Acetylgruppe, entfernt. Wenn auch der pH-Wert und die Temperatur während der enzymatischen Reaktion in Abhängigkeit von dem verwendeten Enzym verschieden sein werden, soll der PH-Wert gewöhnlich im Bereiche von ungefähr 5, 5bis 8, 0 und die Temperatur im Bereiche von ungefähr 20 bis 400C liegen.

   Bei Verwendung der Citrus-Acetylesterase wurden die besten Resultate bei einem pH-Wert von 6,0 bis 7,0 und einem Temperaturbereich von ungefähr 25 bis 37  C erhalten. 



   Das gewünschte Desacetylderivat kann aus dem Reaktionsmedium in an sich bekannter Weise,   z. B.   mittels Chromatographie bzw. Ionenaustausch, abgetrennt werden. 



   Desacetylcephalosporin C ist eine besonders wichtige Verbindung. Sie wird vorzugsweise unter Verwendung des Natriumsalzes des Cephalosporin C als Ausgangsmaterial hergestellt und kann aus dem Reaktionsgemisch isoliert werden, indem dieses Gemisch in eine Kolonne eines Anionenaustauscherharzes eingeführt wird, das in Form dessen Salzes mit einer schwachen Säure vorliegt, wonach das Desacetylcephalosporin C mit einer Lösung eluiert wird, die das Anion einer schwachen Säure enthält. Für diesen Zweck eignen sich Lösungen von flüchtigen Puffersubstanzen, z. B. Ammoniumacetat oder Pyridinacetat, bei einem pH-Wert von ungefähr 5. Das Desacetylcephalosporin C kann in dem Eluat in verschiedener Weise in Abhängigkeit von dem verwendeten Eluierungsmittel,   z.

   B.   durch das Ultraviolett-Absorptions- 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 spektrum des Produktes, dessen Reaktion mit Ninhydrin und dessen antibakterielle Wirkung nachgewiesen werden. Wenn das Eluierungsmittel eine Lösung einer flüchtigen Puffersubstanz ist, kann das Produkt durch Verdampfen der entsprechenden Fraktionen des Eluats als feste Substanz erhalten werden. Ein Salz dieses Produktes, z. B. das Natriumsalz, kann hierauf in reiner Form durch Kristallisation hergestellt werden. 



   Desacetylcephalosporin C kann durch folgende Eigenschaften gekennzeichnet werden :
1. Es zeigt kein C-Methyl nach der   Kuhn-Roth-Bestimmung.   



   2. Das Ultraviolett-Absorptionsspektrum seines Natriumsalzesbei einer Konzentration von 0,05 mg/cm3 in wässeriger Lösung zeigt ein   À   max bei 261 mu (wie in   Fig. 1   dargestellt). 



   3. Das Infrarotspektrum des Natriumsalzes (in Nujol) ist wie in Fig. 2 dargestellt. 



   4. Die Wirksamkeit seines Natrium salzes liegtunge fähr bei 2,3 Einheiten/mg gegenüber Staph.aureus und 1, 8 Einheiten/mg gegenüber Salmonella typhi (vgl. hiemit die Wirksamkeit des Natriumsalzes des Cephalosporin C, die gegenüber beiden Organismen 8-10 Einheiten/mg beträgt). 



   5. Bei Chromatographie aufWhatman Nr. l-Papier (auf das Papier als Natriumsalz aufgetragen, mit   herabfliessendem   Lösungsmittel) zeigt es die folgenden   R@-Werte:   
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> Lösungsmittel
<tb> RGlycin
<tb> A <SEP> n-Butanol-Essigsäure-Wasser
<tb> (4 <SEP> : <SEP> 1 <SEP> : <SEP> 4 <SEP> pro <SEP> Vol.) <SEP> 0, <SEP> 57 <SEP> 
<tb> B <SEP> Propan-l-ol-Wasser
<tb> (7 <SEP> : <SEP> 3 <SEP> pro <SEP> Vol.) <SEP> 0, <SEP> 60 <SEP> 
<tb> 
 
 EMI3.2 
 es 7, 9cm zu der Anode (Cephalosporin C wandert unter gleichen Bedingungen 7,5 cm zu der Anode und Cephalosporin Ce   1.   9 cm zu der Kathode). 



   Wird die Elektrophorese in   10%   (Vol/Vol) Essigsäure vorgenommen, wandert es 1,2 cm zu der Kathode (Cephalosporin C wandert unter den gleichen Bedingungen 0,8 cm zu der Kathode und Cephalosporin Cc 4,6 cm zu der Kathode. 



     7.   Wird es in   0.     1n-Salzsäure   oder 1, On-Salzsäure aufgelöst, so wird es schnell in Cephalosporin Cc überführt (Cephalosporin Cc wird in der brit.Patentanmeldung Nr.2554/58 beschrieben). Diese Reaktion kann leicht aufgezeigt werden, indem eine Probe der Lösung der Elektrophorese auf Papier in 10% (Vol/ Vol) Essigsäure unterworfen wird. Das gebildete Cephalosporin Cc wandert 4. 6 cm zu der Kathode und kann durch dessen antibakterielle Wirkung nachgewiesen werden. 



   8. Wenn es mit bestimmten   Säurechloriden, z. B.   dem Phenylacetylchlorid, reagieren gelassen wird, bildet es N-Acylderivate mit einer verstärkten Wirksamkeit gegenüber Staph. aureus. Die Acylierung kann wie in der   brit. Patentanmeldung Nr. 2135/60   beschrieben, auf Papier ausgeführt werden. Diese N-Acylderivate haben die Formel 
 EMI3.3 
 in der   R   für eine N-Acylgruppe steht. 



   9.   Elektrometrisch   in Wasser bei 20 C titriert, zeigt es   Gruppen mit ungefähren   pKa-Werten von < 2, 5 ; 3, 0 und 9,6. Eine Rücktitrierung mit dem Alkali einer Lösung, die 2 h bei einem pH - Wert von 1, 9 gehalten worden ist, ergibt, dass ungefähr   28%   einer sauren Gruppe verschwunden waren (infolge der Lactonbildung unter Bildung von Cephalosporin   Cc)'Eine Ri1cktitrierung   mit der Säure einer Lösung, die 30 min bei einem PH-Wert von 11, 5 gehalten worden ist, zeigt an. dass unter Bildung einer neuen sauren Gruppe eine partielle Hydrolyse stattgefunden hat. Dies ist voraussichtlich auf die Öffnung des   ss-Lactam-   ringes zurückzuführen. 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 



   Eine andere wichtige Verbindung gemäss vorliegender Erfindung ist das Desacetylderivat der   7-Amino-     cephalosporansäure ;   dieses Derivat kann nämlich als Zwischenprodukt für die Herstellung von acylierten Derivaten desselben verwendet werden. Daraus ist ersichtlich, dass zur Herstellung solcher acylierter Derivate zwei Verfahren zur Verfügung stehen. Entweder kann das acylierte Derivat der 7-Aminocephalosporansäure mit einem geeigneten Enzym behandelt oder es kann zunächst die   7-Aminocephalosporan-   säure mit der Esterase behandelt und dann, zwecks Herstellung des N-Acylderivates, acyliert werden,   z. B.   mittels eines Säurehalogenids unter Verwendung eines Verfahrens, das in analoger Weise   deminderbrit.   



  Patentanmeldung Nr. 2135/60 beschriebenen Verfahren entspricht. 



   Die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen können bei der Synthese von antibiotisch-aktiven Cephalosporinen verwendet werden. So kann die freie Alkoholgruppe der Desacetylverbindung unter Herstellung anderer, noch besser verwendbarer Derivate,   z. B.   durch Rückveresterung mit einer andern Säure umgesetzt werden. Durch Änderung dieser Substituenten können Verbindungen verschiedener Wirksamkeit hergestellt werden. Des weiteren kann Desacetylcephalosporin C an dessen endständige Aminogruppe, 
 EMI4.1 
 schenprodukte darstellen, die bei der Synthese von neuen 0-Acylderivaten des Desacetylcephalosporin   Q   die eine antibiotische Wirksamkeit aufweisen   können. verwendet   werden   können.

   Auch'ie   N-Acylderivate des Desacetylcephalosporin C selbst können eine gewisse antibiotische Wirksamkeit aufweisen. 



   Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. 



     Beispiel l :   Das Natriumsalz des Cephalosporin C (52 mg) wurde in einer Lösung von CitrusAcetylesterase (Jansen, Jang und MacDonell [1947]) aufgelöst. Die Lösung wurde auf   300C   aufgewärmt und der pH-Wert durch Zusatz von 0, In-Natronlauge schnell auf 6, 5 eingestellt, wonach die Temperatur bei 30 C und der pH-Wert durch Zusatz von 0, In-Natronlauge im Bereiche von 6, 2 bis 6, 8 gehalten wurde. Die Geschwindigkeit des zur Einhaltung des obigen pH-Wertes erforderlichen Alkalizusatzes nahm während der ersten 15 min schnell ab ; nach 40 min blieb der pH-Wert ohne weiteren Alkalizusatz konstant, womit das Reaktionsende angezeigt war.

   Die Lösung wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und in eine Kolonne (20   X   0, 9 cm) gefüllt mit Amberlite Xe-58 (120-200 Maschen), Acetatform, eingebracht, die zuvor mit einer Lösung von Ammoniumacetat,   0,     2m - Ammonium,   auf einen PH-Wert von 5, 0 ein-   gestellt worden war. Die Eluierung erfolgte mit dem Ammoniumacetatpuffer gleicher Konzentration, wobei in Abständen von je 35 min 3 cm3 Fraktionen gesammelt wurden. Die Fraktionen wurden untersucht,   indem deren Absorption bei 260   in   gemessen wurde, wobei die Spitze zwischen den Fraktionen 16 und 26 gelegen war. Die Fraktionen   17 - 24   wurden in wenigen cm Wasser vereinigt und zweimal, zwecks Entfernung von möglichst viel Ammoniumacetat, einer Gefriertrocknung unterworfen.

   Der Rückstand enthielt das Ammoniumsalz des Desacetylcephalosporin C. 



   Beispiel 2 : Natriumsalz des Cephalosporin C (601 mg) wurde in Wasser (3   cm3)   gelöst und einer Lösung von Citrus-Acetylesterase (5   cm3)   (Jansen   u. a'., [1947])   zugesetzt, die zuvor auf einen PH-Wert von 6, 5 eingestellt worden war. Um den pH-Wert zwischen 6, 2 und 6, 9 zu halten, wurde in Abständen 
 EMI4.2 
 
25n-Natriumhydroxydlösung zugesetzt ;der Enzymlösung   hinzugefügt. Nach200min   blieb der pH-Wert ohne Alkalizusatz praktisch konstant. Die Lösung wurde mit Essigsäure auf einen pH-Wert von 5, 0 angesäuert, auf Raumtemperatur abgekühlt und in aine Kolonne (21   x2, 0 cm)   von Amberlite Xe-58   (120-200   Maschen) in Acetatform eingebracht.

   Die Eluierung wurde mit einer, bezogen auf die Essigsäure, 0,   3m - Pyridinacetatlösung, PH   = 5, 0 vorgenommen. In Abständen von 14 min wurden Fraktionen von   4, 5 cm3   gesammelt und diese durch Auftragen auf Papier und Anfärben mit Ninhydrin untersucht. Wenn bei diesem Vorgang eine Spitze festgestellt werden konnte, wurden 0, l cm Proben genommen, diese mit Ninhydrinlösung (Moore und Stein,   J. Biol. Chem.   



  176   [1948], S. 367)   reagieren gelassen und sodann die Farbintensität bestimmt. Die Hauptspitze lag zwischen den Fraktionen 45 und 77. Die Fraktionen   50 - 62   wurden vereinigt und der Gefriertrocknung unterworfen. Das so erhaltene Pulver wurde in einem Minimum an Wasser aufgelöst, mit Aceton (ungefähr 50   cm3)   ausgefällt, unter Aceton zu einem Pulver vermahlen und mit einer weiteren Menge (ungefähr 50   cm3)   von trockenem Aceton gewaschen. Dieses Pulver wurde in Wasser (3   cm3)   gelöst und der pH-Wert durch Zusatz von 1, 6n-Natronlauge auf 7,9 eingestellt. Hierauf wurde noch Wasser   (10 cm3)   zugesetzt und die Lösung der Gefriertrocknung unterworfen.

   Das so getrocknete Produkt, das Natriumsalz des Des-   acetylcephalosporin   C, wurde aus wässerigem Äthanol kristallisiert. 



   Beispiel 3 : Die Aussenschalen von 80 Orangen wurden   entfernt und gewogen - 1334 g.   Diese zer- : iebenen Schalen wurden mit Sand   (B. D. H. ;   100 g), der mit Säure gewaschen war, und Natriumchlorid 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 (20 g) vermischt und durch ein Filtertuch gepresst. Der erhaltene Saft wurde mit Natriumoxalat gesättigt und durch ein Whatman Nr. 42-Filterpapier filtriert. Der Extrakt (310   cm')   wurde mit einem gleichen Volumen von gesättigtem Ammoniumsulfat vermischt und der gebildete Niederschlag durch Zentrifugieren   (2000 Umdr/min, 15 min) isoliert. Dieser Niederschlag wurde wieder in 0,1m - Natriumoxalat (60 cm3) suspendiert und über Nacht bei 5 C mit 0, lm - Natriumoxalat dialysiert.   



   Das Natriumsalz des Cephalosporin C (1, 8 g) wurde in Wasser (9   cm')   gelöst und mit zuvor auf einen pH-Wert von 6,5 eingestellter Citrus-Acetylesterase   (15 cm*) behandelt.   Das Gemisch wurde gerührt und der pH-Wert durch Zusatz von   0.     ln-Natronlauge   zwischen 6,2 und 6,9 gehalten. Sobald weniger Natronlauge zugesetzt werden musste, wurde noch Citrusenzym (15   ems,   bei einem pH-Wert von 6, 5) hinzugefügt und auf   300C   erwärmt. Die Reaktion hörte nach Zusatz von 33, 7 cm'0, In-Natronlauge fast zur Gänze auf (theoretisch = 34,0 cm3). Ein Bioautograph (bioautograph) zeigte nur einen aktiven Fleck, der dem Desacetylcephalosporin C entsprach.

   Die Hauptmenge des Reaktionsgemisches wurde mit 2n-Essigsäure auf einen pH-Wert von 5,0 eingestellt und in eine 21   X   2, 5 cm Kolonne von Xe-58-Harz, gepuffert auf PH =   4, 0 eingebracht. Hierauf wurden in die Kolonne 0, 3m - Essigsäure, gepuffert auf pH = 5, 0 mit Pyridin, eingeführt. Es wurden scum'Fraktionen gesammelt und 0, 1 cm Proben nach dem Verfahren von Moore und   Stein (J. Biol. Chem. 176 [1948], S. 367) auf die   Ninhydrinfärbung untersucht. Die Spitze   der Wirksamkeit lag zwischen den Fraktionen 66 und 101. Diese Fraktionen wurden vereinigt und der Gefriertrocknung unterworfen. Die feste Substanz wurde in Wasser (10   cerf)   aufgenommen, wonach mit Aceton (200 cm3) ausgefällt wurde. Das Öl wurde schliesslich durch mässiges Eindampfen unter Vakuum verfestigt.

   Die feste Substanz wurde durch Zentrifugieren (1500 Umdr/min, 15 min) isoliert und mit trockenem Aceton (50   cm')   vermahlen. Die feste Substanz wurde filtriert, in Wasser (10 cm3) gelöst und mit 0, In-Natronlauge auf einen pH-Wert von 7,9 gebracht. Die erhaltene Lösung des Natriumsalzes des Desacetylcephalosporin C wurde der Gefriertrocknung unterworfen - Ausbeute 526 mg. Nach Kristallisation aus wässerigem Äthanol wurden 342 mg eines Produktes erhalten, das bei bioautographischer Aufzeichnung nur einen dem Desacetylcephalosporin C entsprechenden Fleck ergab. 



   Wirksamkeit des Desacetylderivates des Cephalosporin C. 
 EMI5.1 
 
<tb> 
<tb> 



  Organismus <SEP> % <SEP> Cephalosporin <SEP> C
<tb> B. <SEP> subtilis <SEP> C289 <SEP> 58,0
<tb> Staph. <SEP> aureus <SEP> C864 <SEP> 23, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> V. <SEP> choierae <SEP> G833 <SEP> 22,9
<tb> 
 
 EMI5.2 
 kubiert. 10   pl   Proben dieser Lösung und 5 pl Proben der ursprünglichen Lösung wurden dann auf ein Elektrophoreseblatt aufgetragen, wonach noch zum Vergleich Cephalosporin C aufgebracht und das Blatt bei Raumtemperatur trocknen gelassen wurde. Sodann wurde es mit einer   m-Pyridinacetatlösung, pH   = 7,0 be-   sprüht, bei Raumtemperatur fast ganz   trocknen gelassen und in einer Pyridinatmosphäre (Dampf in Gleichgewicht mit   m-Pyridinacetatlösung,   PH = 7,0) bei 370C 18 h hängen gelassen.

   Hierauf wurde das Blatt mit Zeichen für die ursprüngliche Lösung, die mit dem Enzym inkubierte Lösung und das Cephalosporin C 
 EMI5.3 
 phorese unterworfen. Das Elektrophoresegramm wurde 1 h in Zugluft aufgehängt, wonach es bioautographisch auf Agarplatten, die mit Staph. aureus beimpft waren, untersucht wurde. Die Resultate sind in der folgenden Tabelle zusammengefasst. Die Wanderungen in Richtung zu der Kathode sind mit einem Miniuszeichen, die zu der Anode mit einem Pluszeichen versehen. 
 EMI5.4 
 
<tb> 
<tb> 



  Muster <SEP> Wanderung <SEP> (cm)
<tb> * <SEP> Ceph. <SEP> G. <SEP> +6, <SEP> 6 <SEP> 
<tb> Ceph. <SEP> G <SEP> behandelt <SEP> mit <SEP> Pyridin <SEP> - <SEP> 1, <SEP> 4 <SEP> 
<tb> Ceph. <SEP> G <SEP> behandelt <SEP> mit <SEP> Enzym <SEP> +7, <SEP> 4
<tb> Ceph. <SEP> G <SEP> behandelt <SEP> mit <SEP> Enzym <SEP> und <SEP> dann <SEP> mit <SEP> Pyridin <SEP> + <SEP> 7, <SEP> 1 <SEP> 
<tb> Ceph. <SEP> C <SEP> + <SEP> 6,6
<tb> Ceph. <SEP> C <SEP> behandelt <SEP> mit <SEP> Pyridin-1, <SEP> 3
<tb> * <SEP> Mit <SEP> Ceph. <SEP> G <SEP> ist <SEP> die <SEP> 7-Phenylacetamidocephalosporansäure <SEP> bezeichnet.
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



     7-P'nenylacetamidocephalosporansäure   wird wie aus obiger Tabelle ersichtlich, durch die Wirkung von Citrus-Acetylesterase in eine Substanz   überführt,   die bei Behandlung mit Pyridin unter den verwen- 
 EMI6.1 
 säure und weist eine hohe Wirksamkeit gegenüber Staphylococcen auf, die jedoch nicht so hoch ist, wie die der   7-Phenylacetamidocephalosporansäure   selbst. 



   Beispiel 5 : 7-Aminocephalosporansäure (1 mg) wurde in   O. lcmeinesO. lm-Phosphatpuffers,     pH=   7,0 gelöst. Eine Probe (10   jul)   dieser Lösung wurde mit 10   ui   Wasser vermischt und die erhaltene   Lö-   sung als Kontrollösung verwendet. 



   Die restlichen 90   pl   der   7-ACA-Lösung wurden mit 90 j l   der Citrus-Acetylesteraselösung (eingestellt auf einen pH-Wert von 7,0) vermischt. Diese Mischung und die Kontrollösung wurden 1 1/2 h bei 300 C gehalten. Proben (5   f. Ll)   von sowohl der Mischung als auch der Kontrolle wurden auf Whatman Nr. 1-Papier aufgebracht, wonach das Papier mit m-Pyridinacetat besprüht, über Nacht in einer Atmosphäre von Pyridinacetat aufgehängt und schliesslich luftgetrocknet wurde. Weitere Proben (5   jul)   der Mischung und der Kontrolle wurden auf das Papier aufgetragen und über Nacht in der   Laborátoriumsluft   belassen. Sowohldie mit Pyridin behandelten als auch die nicht behandelten Flecken wurden auf Papieren (14 v/cm) gepuffert auf pH = 4,5 der Elektrophorese unterworfen.

   Die Kern-Verbindungen wurden dann auf dem Papier mit Phenylacetylchlorid, wie zuvor beschrieben, behandelt. Die Flecken (spots) des aktiven phenylacetylierten Materials wurden schliesslich mittels bioautographischer Aufzeichnungen mit Staph.aureus (Oxford strain) als Testorganismus festgestellt. 



   Die Resultate waren wie folgt :
1. 7-ACA ergab einen grossen wirksamen Fleck, der 3,4 cm zu der Anode gewandert war. 



   2. Das Produkt der Reaktion von 7-ACA mit Acetylesterase ergab einen etwas kleineren Fleck, der 3,6 cm zu der Anode gewandert war. 



   3. Das Produkt der Reaktion von 7-ACA mit Pyridin ergab infolge des Cephalosporin CA- (Pyridin)Kernes einen grösseren aktiven Fleck, der 3 cm zu der Kathode gewandert war. 



   4. Das Produkt der Reaktionen von 7-ACA mit (a) Acetylesterase und (b) Pyridin zeigte nur eine Spur eines zu der Kathode wandernden Produktes. 



   Demnach wird 7-Aminocephalosporansäure durch die Wirkung von Acetylesterase in eine aktive Verbindung überführt, die in ähnlicher Weise wie 7-ACA selbst bei der Elektrophorese bei einem PH-Wert von 4,5 wandert, jedochmit Pyridin nicht unter Bildung eines aktiven Derivates der CA-Art reagiert. Dies zeigt die Bildung der   Desacetyl-7-aminocephalosporansäure   an. 



   Die Desacetyl-7-aminocephalosporansäure kann in N-Acylderivate dieser Säure mittels Verfahren überführt werden, die Analogverfahren zu den in der brit.Patentanmeldung Nr.2135/60 beschriebenen Verfahren zur Acylierung der 7-Aminocephalosporansäure sind. 



   Es sei darauf hingewiesen, dass bei Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens die wesentliche Cephalosporin-Kern-Struktur und die mit dieser verbundene Stereo-Struktur, die für die antibiotische Wirksamkeit erforderlich ist, aufrecht erhalten bleibt. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel EMI6.2 n der R für ein Wasserstoffatom oder eine N-Acylgruppe steht, sowie von deren Salzen, dadurch gekennzeichnet, dass die Acetylgruppe einer Verbindung der Formel <Desc/Clms Page number 7> EMI7.1 EMI7.2 OCdesselben mit einem Natrium-, Kalium-oder Ammoniumsalz, in üblicher Weise abgetrennt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Citrus-Enzym bei einem pH-Wert von 6, 0 bis 7, 0 und einer Temperatur von 25 bis 37 C verwendet wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,dadurch gekennzeichnet, dass R eine Gruppe der Formel EMI7.3 bedeutet, in der R und R2. die gleich oder verschieden sein können, für ein Wasserstoffatom, eine Alkyl gruppe, eine Phenylgruppe oder eine Gruppe der Formel Rs -0- steht, in der Rg eine Alkylgruppe, eine Phenylgruppe oder eine substituierte Phenylgruppe bedeutet.
    4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass R eine Phenylgruppe und R, ein Wasserstoffatom bedeutet.
    5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass R die Gruppe EMI7.4 bedeutet.
    6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die freie Alkoholgruppe der Desacetylverbindung in einen andern Ester oder ein anderes Derivat überführt wird.
AT286661A 1960-04-11 1961-04-10 Verfahren zur Herstellung von Derivaten des Cephalosporin C AT228400B (de)

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