AT220731B

AT220731B - Baumaterialien für Atomreaktoren auf Basis der seltenen Erden

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Publication number: AT220731B
Application number: AT875059A
Authority: AT
Original assignee: Rech S Et D Applic Pour L Ind
Priority date: 1959-12-02
Filing date: 1959-12-02
Publication date: 1962-04-10

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Baumaterialien für Atomreaktoren auf Basis der seltenen Erden 
Die   Abschirmmaterialien   sollen beim Bau von Reaktoren (vgl. die Standardwerke S.   Glasstone,"Prin-   ciples of Nuclear Reactor Engineering", New York 1955, Van Nostrand Co., in der Folge   als'T'be-   
 EMI1.1 
 



   ;1. Die schnellen Neutronen auf thermische Geschwindigkeiten herunter zu bremsen, wozu eine Kombination eines mässig schweren oder schweren Elements mit Wasserstoff besonders geeignet ist. Um jedoch auch die unelastische Streuung der schnellen Neutronen wirksam zu machen, wird man nicht zu schwere Elemente heranziehen. So ist z. B. Fe wegen seines günstigen Auffangquerschnittes wirksamer als die gleiche Gewichtsmenge Pb. 



   2. Die nunmehr thermischen Neutronen einzufangen, wozu wiederum ein guter Moderator, wie Wasserstoff, mit einem Medium hoher Ordnungszahl zusammenwirken muss ; die Anwesenheit eines Elementes mit hohem Einfangquerschnitt ist nicht unbedingt erforderlich. 



   3. Die Absorptiorvony-Strahlen, die im wesentlichen durch die Ordnungszahl des Absorbers bestimmt ist. 



   Diesen Anforderungen sucht man durch Betone gerecht zu werden, die neben normalem Portlandzement auch noch Zusätze wie Baryt, Eisenschrot, Brauneisenstein (Limonit) enthalten (vgl.   II. 258).   In I S. 588 sind zwei derartige Rezepte gegeben : 
 EMI1.2 
 
<tb> 
<tb> A) <SEP> Barytbeton <SEP> (Dichte <SEP> d <SEP> = <SEP> 3, <SEP> 5 <SEP> g/cm') <SEP> B) <SEP> Eisenbeton <SEP> (d <SEP> = <SEP> 4, <SEP> 5 <SEP> g/cm3) <SEP> 
<tb> Baryt <SEP> 60 <SEP> 070 <SEP> Stahlabfälle <SEP> 57 <SEP> So <SEP> 
<tb> Limonit <SEP> 22 <SEP> % <SEP> Limonit <SEP> 26 <SEP> lo
<tb> Portlandzement <SEP> 11'10 <SEP> Portlandzement <SEP> 13 <SEP> (vlo
<tb> Wasser <SEP> 7 <SEP> % <SEP> Wasser <SEP> 4 <SEP> % <SEP> 
<tb> 
 
Im Hinblick auf die Bedingung 2. sind auch Zusätze von borhältigen Materialien empfohlen worden. 



   Nun sind gewisse seltene Erden durch ihre sehr hohen Auffangquerschnitte als Zusätze prädestiniert. 



  Es sind dies die Elemente Gadolinium, Samarium und Europium. Ihre Einverleibung in Form ihrer Verbindungen in Abschirmmaterialien für Kernreaktoren lag daher nahe. So wird in der Deutschen   Auslege-   schrift 1064163   Kl. 21g   21/32/1959 ein solches Abschirmmaterial auf Kohlenstoffbasis beschrieben, das mindestens eines der drei genannten Elemente enthalten soll. 



   Nun sind diese drei Elemente in den gebräuchlichen Rohmaterialien für die Gewinnung der seltenen Erden, vor allem im Monazitsand, nur in sehr geringer Konzentration vorhanden, was die Abtrennung und den Preis der reinen Präparate ausserordentlich verteuert. 



   Der erfindungsgemässe Gedanke war, diesen Nachteil zu umgehen, ohne auf die immerhin vorhandene Wirksamkeit der in den Rohmaterialien vorliegenden Quantitäten der drei genannten Elemente zu verzichten. Dies wird erreicht, indem man a) direkt die diese seltenen Erden enthaltenden Mineralien, vor allem den Monazitsand (an Stelle von Sand) der Betonmischung einverleibt oder b) als Zusatz unreine Fraktionen von Verbindungen, vor allem Oxyde der seltenen Erden verwendet, die bei der Extraktion der wertvollsten Bestandteile (U, Th) anfallen und deren weitere Scheidung die hohen Kosten nicht bezahlt machen würde.

   Liegen derartige Abfallfraktionen jedoch in feinpulverigem Zu- 

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 EMI2.1 
 vor, dannAtomgewicht vergesellschaftete hohe Absorptionsvermögen der übrigen vorhandenen seltenen Erden ausnützt und dass es nicht der Einschränkung auf eine Kohlenstoffbasis unterliegt, die in der genannten Auslegeschrift vorliegt. 



   Eine solche direkte Verwendung der seltenen Erden ist bisher übersehen worden, wie ein Blick in die Tabelle 6. 7. 1 und 6. 7. 2 in II. S. 281-283 sofort erkennen lässt. 



   Ausführungsbeispiele !
Für die nachstehenden Ausführungsbeispiele sind zwei Monazitsande verwendet worden (als"A"und "B" unterschieden). Ihre ungefähre Zusammensetzung war 
 EMI2.2 
 
<tb> 
<tb> "Cerit <SEP> Biluba" <SEP> (A) <SEP> Monazit <SEP> Nr. <SEP> 5 <SEP> (B)
<tb> CeO2 <SEP> 27, <SEP> 9 <SEP> 28, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> ThO <SEP> 0,4 <SEP> 0,5
<tb> Obrige <SEP> Oxyde <SEP> der <SEP> seit.
<tb> 



  Erden <SEP> + <SEP> La <SEP> Oj <SEP> 32, <SEP> 6 <SEP> 33.1
<tb> Sm2O3 <SEP> 2,6
<tb> Ru2O3 <SEP> 0, <SEP> 3 <SEP> ? <SEP> 
<tb> Al2O3 <SEP> 1, <SEP> 2 <SEP> 3, <SEP> 6
<tb> Fez <SEP> Os <SEP> 4,5 <SEP> 4, <SEP> 0
<tb> Mono2 <SEP> 0,05 <SEP> 0, <SEP> 35
<tb> PzOs <SEP> 25, <SEP> 3 <SEP> 24, <SEP> 0 <SEP> 
<tb> Six2 <SEP> 5,2 <SEP> 6,4 <SEP> 
<tb> 
 Die für den angegebenen   Verwendungszweck massgebenden   Konstanten der Baustoffe sind :   1. der Auffangquerschnitt für Neutronen aa in cm/g 2. dei Massenabsorptionskoeffizient für y-Strahlen 1J in cm2/g   3. die durch die Neutronenbestrahlung im Reaktor erlangte Aktivität. 
 EMI2.3 
 verschiedenen Bestrahlungsdauern   im y-Strahlenspektrometer.   



   Es handelt sich bei den nachstehenden Ausführungsbeispielen um zwei ganz verschiedene Ausführungsformen : a) Betonmischungen, aus   Portlandzement   hergestellt, jedoch unter Ersatz des Quarzsandes durch Monazitsand. b) Glasfritten mit Monazitsand als Hauptbestandteil. c) Fritten aus Monazitsand mit sehr geringen Zusätzen von Alkalisilikat. 



   Die mit den erfindungsgemäss hergestellten Betonen erhaltenen Kennwerte sind in Tabelle a) mit Betonen üblicher Zusammensetzung verglichen. 

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  Tabelle a) 
 EMI3.1 
 
<tb> 
<tb> 'Vergleich <SEP> der <SEP> Kennwerte <SEP> von <SEP> gewöhnlichen <SEP> Betonen <SEP> (Nr. <SEP> l-3) <SEP> mit <SEP> erfindungsgemäss <SEP> hergestellten <SEP> (Nr. <SEP> 4-8)
<tb> Vers. <SEP> Bezeichnung <SEP> Gewichtsteile <SEP>   <SEP> Aktivität <SEP> in <SEP> (TeilchenNr. <SEP> Quarzsand <SEP> Monazit <SEP> DIN <SEP> Baryt <SEP> DIN <SEP> Port- <SEP> H2O <SEP> Dichte <SEP> oacm2/g <SEP>   <SEP> rur <SEP> zahlen <SEP> pro <SEP> min)
<tb> (gewöhnl.) <SEP> A <SEP> Korm- <SEP> Korn- <SEP> land- <SEP> Ce60 <SEP> &gamma;

  -str <SEP> x10-3 <SEP> nach <SEP> Std.
<tb> grösse <SEP> grosse <SEP> Zement <SEP> 0 <SEP> 6 <SEP> 24 <SEP> 
<tb> 1 <SEP> Sandbeton <SEP> 131 <SEP> 35 <SEP> 16 <SEP> 1, <SEP> 65 <SEP> 0,012 <SEP> 0, <SEP> 062 <SEP> 24, <SEP> 5 <SEP> 6,67 <SEP> 1, <SEP> 825
<tb> la <SEP> Sandbeton <SEP> 170 <SEP> 35 <SEP> 15 <SEP> 1, <SEP> 65-0, <SEP> 0516--- <SEP> 
<tb> 2 <SEP> Barytbeton <SEP> 170 <SEP> > 10 <SEP> 35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 44 <SEP> - <SEP> 0, <SEP> 054 <SEP> 218, <SEP> 9 <SEP> 14, <SEP> 0 <SEP> 1,108
<tb> 3 <SEP> Barytbeton'---170 <SEP> < 40 <SEP> 35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 50-0, <SEP> 051--- <SEP> 
<tb> 4 <SEP> Monazitbeton-241 <SEP> > 8-10--35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 65 <SEP> 1, <SEP> 48 <SEP> 0, <SEP> 06 <SEP> 0, <SEP> 047 <SEP> 862 <SEP> 440 <SEP> 159,7
<tb> 5 <SEP> Monazitbeton-170 <SEP> > 8-10--35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 83-0,

   <SEP> 049--- <SEP> 
<tb> 6 <SEP> Monazitbeton-241 <SEP> 12--35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 70 <SEP> 1, <SEP> 36 <SEP> 0, <SEP> 051---
<tb> 6a <SEP> Monazitbeton-241 <SEP> 11--35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 80 <SEP> 1, <SEP> 90 <SEP> 0, <SEP> 047---
<tb> 7 <SEP> Monazitbeton-241 <SEP> 14--35 <SEP> 16 <SEP> 2, <SEP> 60 <SEP> 1,70 <SEP> 0, <SEP> 045
<tb> 8 <SEP> Monazitbeton <SEP> 170 <SEP> < 40 <SEP> 35 <SEP> 16 <SEP> 2,3 <SEP> 0,050
<tb> 
 

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 Tabelle b)
Glasfritten 
 EMI4.1 
 
<tb> 
<tb> Zusammensetzung <SEP> in <SEP> Gewichtsteilen
<tb> Nr.

   <SEP> Monazit <SEP> 11 <SEP> Pubs <SEP> ou <SEP> Glaspulver <SEP> Fe <SEP> O <SEP> Dichte
<tb> 21 <SEP> 50 <SEP> 10 <SEP> 5 <SEP> 5 <SEP> 3,0
<tb> 22 <SEP> 25 <SEP> 5 <SEP> 2 <SEP> 2 <SEP> 3,8
<tb> 23 <SEP> 46 <SEP> 14 <SEP> 3 <SEP> 3 <SEP> 4,0
<tb> 24 <SEP> 50 <SEP> 10 <SEP> 10 <SEP> 3 <SEP> 3,1
<tb> 25 <SEP> 15 <SEP> 14 <SEP> 8 <SEP> 8 <SEP> 3,50
<tb> 
 
Zu den in Tabelle a) enthaltenen Beispielen ist zu bemerken, dass sie nach der für Betone üblichen Weise hergestellt wurden. 



   In Tabelle b) sind Glasfritten angeführt, die in bekannter Weise unter Zusatz von Monazit hergestellt wurden. 



   Das Pb3O4 kann natürlich wegfallen oder durch andere   geeignete Komponenten. wieBaSO , Braun-   eisenstem usw. ersetzt werden. 



    Eine Ausführungsform nach c) ist die folgende : 384 g Monazitpulver werden mit 20 cm 4%-Natriumsilikat- (Wasserglas-) Lösung ángeteigt, mit 625 kg/cm in die Formen gepresst und bei 8500C gesintert. 



  PATENTANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Herstellung von Abschirmmaterialien auf Basis der seltenen Erden für den Reaktorbau, dadurch gekennzeichnet, dass die letzteren in Form der Ausgangsmineralien für die Gewinnung der seltenen Erden oder in Form von Abfallfraktionen dieser Gewinnung verwendet werden, bei denen auf eine weitere Trennung der seltenen Erden verzichtet wurde.

Claims

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die genannten Träger der seltenen Erden als vollständiger oder teilweiser Ersatz des Sandes in Betonmischungen verwendet werden.

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass bei Verwendung von Abfallfraktionen diesen nötigenfalls durch Vorsintern mit geeigneten Bindemitteln wie Borosilikaten, Borophosphaten, Boraten, Phosphaten eine geeignete Körnung verliehen wird, wobei diese Zusätze, wenn sie löslich sind, vor der Sinterung in Form von Lösungen zugesetzt werden.