AT159201B - Verfahren zur Herstellung von Tonerde und deren Verbindungen. - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Tonerde und deren Verbindungen.

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  Verfahren zur Herstellung von Tonerde und deren Verbindungen. 



   Das vorliegende Verfahren ist zur Verarbeitung beliebig zusammengesetzter,   natürlicher   oder   künstlicher tonerdehaltiger   Stoffe auf Tonerde und ihre Verbindungen geeignet, soweit die enthaltene
Tonerde genügend reaktionsfähig ist. Ein geeignetes Kriterium für die Löslichkeit ist die Löslichkeit in kochender verdünnter (5%iger) Salzsäure. 



   Dies trifft bei den leicht löslichen Tonerdesilikaten, Nephelin, Leuzit, von vornherein zu. Die
Tone und Kaoline, welche in erster Linie für das vorliegende Verfahren in Betracht kommen, müssen vor der Verwendung erst in bekannter Weise vorgeglüht werden. Praktisch unlösliche Mineralien, wie Bauxit, Feldspat u. a., sind vorher z. B. mit Kalk od. dgl.   aufzuschliessen. *  
Es ist vorteilhaft, die anzuwendenden Ausgangsstoffe möglichst fein zu vermahlen. 



   Zum Aufschluss eignen sich alle flüchtigen Säuren, insbesondere schweflige Säure. Als   flüchtige  
Säuren im Sinne der Erfindung gelten alle Säuren, welche sowohl an sich als auch aus ihren Tonerde- verbindungen, sei es unzersetzt oder unter Zersetzung, verhältnismässig leicht verflüchtigt werden können. In Betracht kommen ausser der schwefligen Säure die stärkeren organischen Säuren, wie
Oxalsäure, Ameisensäure, Trichloressigsäure u. a. 



   Den Vorteilen, welche diese   Säuren-wie schweflige Säure-schon   bisher bei der Verarbeitung tonerdehaltiger Mineralien, insbesondere Glühton, bieten, stehen schwerwiegende Nachteile gegenüber, welche einerseits in der geringen Wirksamkeit dieser Säuren und anderseits in der Reaktionsträgheit der zu lösenden Tonerde begründet sind, wodurch man zu Arbeitsbedingungen genötigt ist, bei welchen schon stärkere Tonerdelösungen nicht mehr beständig sind. 



   Wegen dieser Eigenschaft wurden die Tonerdelösungen vielfach als unechte Lösungen bezeichnet, bevor noch erkannt war, dass das Lösungsmittel selbst,   nämlich   das Wasser, auf die gelösten Tonerdeverbindungen hydrolysieren einwirkt, indem eg dieselben unter Bildung basischer Produkte zersetzt. Es ist bekannt, dass im allgemeinen die hydrolytische Wirkung des Wassers mit steigender Temperatur stark zunimmt. 



   Daher konnte auch die Wirksamkeit der wässrigen schwefligen Säure auf Glühton trotz Anwendung derselben in höchster Konzentration bei verhältnismässig hohen Drücken nicht beliebig gesteigert werden, da bei stark erhöhter Temperatur die hydrolytische Rückwirkung des Wassers ein immer stärkeres Abfallen der erzielten Konzentrationen zur Folge hatte, wenngleich dieselben in kürzeren Zeiten erreicht wurden. Immerhin wurde zunächst noch trotz sinkender Konzentration eine geringe Steigerung der Leistung der Anlagen bis zu einem gewissen, sehr begrenzten Optimum erreicht. Als günstigstes Ergebnis der bisher bekannten Verfahren kann die Herstellung einer Lösung von 50    < y AIO   in einer Reaktionsdauer von zirka 6 Stunden gelten. 



   Bei dem im folgenden beschriebenen Verfahren hingegen ist es möglich, aus denselben Rohmaterialien und mit der gleichen Säure Lösungen von 200   9     All   unter einer etwa 10 fachen Leistungssteigerung, bezogen auf die Zeiteinheit und gleiche Apparatgrösse, zu erhalten. 



     Dieses überraschende   Ergebnis wurde dadurch ermöglicht, dass erkannt wurde, in welcher Weise die reaktionshindernde Wirkung des Wassers umgangen bzw. nutzbar gemacht werden kann. Wie bekannt, enthalten alle Salze der Tonerde, welche aus wässrigen Lösungen oder in Gegenwart von Wasser entstehen, chemisch gebundenes Konstitutionswasser. Die Salze der Tonerde mit flüchtigen Säuren sind zum Teil unlöslich in Wasser oder mindestens unlöslich in der eigenen, nahezu wasserfreien 

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 Säure.

   Der Aufschluss tonerdehaltiger Stoffe mit flüchtigen Säuren wird erfindungsgemäss so vorgenommen, dass bei   Überschuss   der wasserfreien Säure das zur Reaktion erforderliche Wasser bei mittlerer oder erhöhter Temperatur und gewöhnlichem oder erhöhtem Druck nur in solcher Menge zugesetzt wird, dass es zur Lösung der gebildeten Tonerdeverbindungen nicht ausreicht. Es können sieh dann im wesentlichen nur feste Tonerdesalze bilden, welche der hydrolytischen Spaltung durch das vorhandene Wasser bei der Reaktionstemperatur überhaupt schon schwerer zugänglich sind als gelöste Tonerdeverbindungen und ausserdem dem Einfluss des Wassers bei Säureüberschuss weitgehend entzogen sind. 



  Vorteilhafterweise erfolgt die Zugabe des Wassers erst im Lauf der Reaktion während des Aufschlusses nach Massgabe seiner chemischen Bindung im   Reaktionsgemiseh.   Nach dem Entfernen, z. B. Abdestillieren des angewendeten Überschusses der flüchtigen Säure hinterbleibt das feste Reaktionsgemisch selbst. 



   Wird dieses feste Reaktionsgemisch nun weiter erwärmt, dann beginnt schon knapp über 100  C durch Wasserdampf die hydrolytische Abspaltung der gebundenen flüchtigen Säure, welche bereits unterhalb Rotglut, z. B. bei   3000 C, praktisch   vollkommen beendet ist. Am wirksamsten bei dieser Hydrolyse ist der im Reaktionsgemiseh selbst entwickelte Wasserdampf, welcher aus dem beim Aufschluss zugeführten Konstitutionswasser entsteht. Interessanterweise findet diese   Dampfentwicklung   aus dem trockenen Reaktionsprodukt unter hydrolytischer Abspaltung der Säure tatsächlich so statt, als ob das feste, feingemahlene Produkt "kochen" würde. Diese Erscheinung des Kochens"ist vom kristallinen Bayerit   AOg.

   S HO   her, wie er in den   Tonerdefabriken   durch Kalzinieren auf Tonerde verarbeitet wird, seit langer Zeit bekannt und ist die unangenehme Ursache der starken Staubentwicklung. Genau dieselbe Erscheinung spielt sich auch bei der trockenen Hydrolyse des aus dem Rohmaterial durch Einwirkung der flüchtigen Säure erhaltenen Reaktionsgemisches ab, wobei die Abspaltung der flüchtigen Säure und des Wasserdampfes auch in der Weise erfolgt, dass die Teilchen des feingemahlenen Produkts beim Erwärmen plötzlich zu schweben, zu fliessen und zu zirkulieren beginnen, während gleichzeitig immer wieder kleine Krater aus der Oberfläche, ähnlich wie Dampfblasen, ausbrechen und dabei mehr oder minder stark Staubfontänen entwickeln. Nach dieser Behandlung hinterbleibt z.

   B. bei Anwendung von Glühton ein Material, dessen chemische Zusammensetzung sich vom   ursprünglichen   Material nur durch einen etwas höheren   Glühverlust   unterscheidet. 



   Dieses neue Reaktionsprodukt jedoch, welches also aus dem festen Aufschlussprodukt dadurch erhalten wurde, dass die Hauptmenge der gebundenen Säure durch mässiges Erwärmen wieder hydrolytisch abgespalten wird, hat aber die aussergewöhnliche Eigenschaft, einmal zur Reaktion gebracht, von selbst Tonerdelösungen oder   flüchtige   Tonerdeverbindungen zu geben, je nachdem, ob wässrige Lösungen von Säuren oder Laugen oder halogenhaltige Gase in Gegenwart von Reduktionsmitteln zur Einwirkung gelangen.

   Diese Eigenschaft ist darauf   zurückzuführen,   dass das Reaktionsprodukt, welches durch die hydrolytische Abspaltung der flüchtigen Säure entstanden ist, die Fähigkeit besitzt, alle Arten von flüssigen oder gasförmigen Stoffen unter Selbsterwärmung zunächst adsorptiv zu binden und infolgedessen auch damit von selbst weiter zu reagieren, wenn eine chemische Reaktion mit dem absorbierten Stoff möglich ist. 



   Mit reinem Wasser allein tritt an sich schon eine namhafte   Wärmeentwicklung   auf. So kann z. B. das oben genannte Zwischenprodukt beim Anrühren mit mässigen Mengen kalten Wassers Temperaturen bis zu 80  C annehmen. 



   Auch mit reinem wasserfreiem   Sagas   oder flüssigem   S02   tritt Selbsterwärmung unter adsorptiver Bindung von   S02   ein. 



   Werden Wasser und   S02   gleichzeitig zur Einwirkung gebracht, dann tritt ausserdem noch eine erhebliche Reaktionswärme auf, so dass, wenn nicht hydrolytische Zersetzung der gebildeten Lösungen eintreten soll, für Kühlung gesorgt werden muss. So entstehen die oben angeführten starken Lösungen von zirka 200 g   ALO   in ganz kurzen Reaktionszeiten von selbst. 



   Dadurch, dass alle flüchtigen Säuren durch das gleichzeitig in den Tonerdeverbindungen gebundene Konstitutionswasser bei erhöhter Temperatur praktisch vollständig hydrolytisch abgespalten werden, ist es daher auch nahezu bedeutungslos, welche der   flüchtigen   Säuren zum Aufschluss des tonerdehaltigen Materials verwendet wurde, da lediglich das durch hydrolytische Spaltung erhaltene Zwischenprodukt im weiteren Verlauf des Verfahrens Verwendung findet. Anderseits ist die Anwendbarkeit dieses Zwischenprodukts allein durch die besonderen Eigenschaften seines Tonerdegehalts bedingt, chemische Reaktionen von selbst und mit grösserer Geschwindigkeit einzugehen.

   Es bietet daher bei der Verwendung zu an sieh bekannten chemischen Umsetzungen in allen Fällen ausserordentliche Vorteile, welche oft von   ilberrasehenden   Wirkungen begleitet sind. 



   Bei der Umsetzung mit schwefliger Säure, welche bereits bei Temperaturen von +20  C beginnt und eine Erwärmung durch die stattfindende Reaktion auf   70-80  C   zur Folge hat, werden nicht nur Lösungen von weit über 100 g   ALO ;,/   erhalten, welche durch ihre hohen Konzentrationen besonderen technischen Wert besitzen, sondern es wird auch in diesen Lösungen nur eine so geringe Kieselsäuremenge mitgelöst, dass direkt eine Tonerde mit nur mehr   0'04% Si02-GehaIt   daraus gewonnen werden kann. 



   Natürlich ist es trotzdem vorteilhaft, auch bei dieser Reaktion besondere Massnahmen anzu-   wenden, welche die Gewinnung von möglichst kieselsäurefreien Lösungen gestatten. Es geht um so mehr Kieselsäure in Lösung, je höher die Temperatur der angewendeten Säure, je niedriger deren Konzen-   

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   tration,   je geringer deren Gehalt an Salzen und je grösser die Reaktionsdauer ist ; es ist demnach am vorteilhaftesten, bei niedriger Temperatur, d. h. unter Anwendung von Kühlung, eine an sich schon verhältnismässig starke Tonerdelösung mit Gehalt an freier Säure zur Reaktion anzuwenden, wobei wieder vorteilhafterweise zuerst die reine wasserfreie Säure in Berührung mit dem Material kommt und erst hierauf die Tonerdelösung bzw. das Wasser eingebracht wird. 



   Die grosse auftretende Reaktionswärme wird am besten dadurch unwirksam gemacht, dass die berechnete   Wasser- oder Tonerdelösungsmenge   auf einmal zugegeben wird, damit die Reaktionswärme durch die spezifische Wärme   der Lösung   ohne grosse Temperatursteigerung verbraucht wird. 



   Da die erhaltenen Laugen oft so dickflüssig sind, dass sie sich kaum mehr filtrieren lassen, wird nach dem Abreagieren des Zwischenprodukts ein verhältnismässig starkes Verdünnen notwendig, was vorzugsweise mit   schwächeren Laugen   erfolgt. Gleichzeitig kann die Aufarbeitung der schlammhaltigen Laugen durch   Gegenstromwäsche,   wie z. B. in Dorr-Eindiekern, vorgenommen werden. Aus den filtrierten klaren Sulfitlaugen, welche im praktischen Betrieb leicht mit 80-100    < ALOg/l laufend   gewonnen werden können, kann hierauf in bekannter Weise die Herstellung reiner Tonerde oder Tonerdeverbindungen erfolgen. 



   Bei einer Temperatur von etwa 40  C reagiert das nach der hydrolytischen Abspaltung der gebundenen flüchtigen Säure erhaltene Zwischenprodukt sogar schon mit Essigsäure   (1   : 10) unter Bildung von starker Aluminiumacetatlösung, welche leicht mit einem Gehalt von etwa 60   9     ALOs/ !   hergestellt werden kann. 



   Auch die schwer flüchtigen Mineralsäuren, wie Schwefelsäure und Salzsäure, sind schon bei niedriger und leicht zu handhabender Temperatur zur Einwirkung zu bringen, was die Herstellung der entsprechenden Salze wesentlich erleichtert. 



   Aber nicht nur auf die Herstellung wässriger Tonerdelösungen erstreckt sich das vorteilhafte Verhalten des durch hydrolytische Spaltung erhaltenen Zwischenprodukts, sondern auch auf nicht wässrige Reaktionen bei erhöhter Temperatur, wie z. B. die Herstellung von wasserfreiem Aluminiumchlorid durch die bekannten Mittel wie Chlor und Kohle oder Chlor bei Gegenwart gasförmiger Reduk-   tionsmittel.   Die Bildung von wasserfreiem Aluminiumchlorid erfolgt   überraschenderweise   bereits unterhalb Rotglut und verläuft von selbst weiter, wenn die Reaktion einmal durch Erwärmen eingeleitet ist. Das erhaltene Produkt ist auch im wesentlichen frei von   Siliciumverbindungen.   Durch fraktionierte Sublimation des erhaltenen eisenhaltigen Chlorids kann reines, wasserfreies Aluminiumchlorid erhalten werden. 



   Auch ohne eintretende chemische Umsetzungen ist das durch hydrolytische Spaltung erhaltene Zwischenprodukt als regenerierbares Absorptionsmittel für Flüssigkeiten, Dämpfe und Gase geeignet. 



   Die Verarbeitung tonerdehaltiger Stoffe mit flüchtigen Säuren nach dem beschriebenen Verfahren bringt aber nicht nur die Unterschiede im chemischen Verhalten der Tonerde und der Kieselsäure besser zur Geltung, wodurch wesentlich kieselsäureärmere Lösungen erzielt werden können wie bisher, sondern bewirkt auch, dass z. B. Titansäure ebenfalls unlöslich wird. 



   In dem durch den Aufschluss erhaltenen festen, trockenen Reaktionsgemisch sind ferner die Alkalien, Erdalkalien und die meisten Schwermetalle als Salze enthalten und können in vielen Fällen entweder durch Waschen mit Säure oder Wasser ausgelaugt und so von der enthaltenen Tonerde getrennt werden. 



   Nach der hydrolytischen Abspaltung der flüchtigen Säure sind im wesentlichen nur noch die Salze der Alkalien aus dem Reaktionsprodukt durch Wasser auswaschbar. 



   Erfindungsgemäss gelingt es nicht nur, Glühton, sondern auch beliebige Rohstoffe, wie Nephelin oder aufgeschlossenen Bauxit zu verwenden. Man erhält nach dem Aufschluss und Waschen des trockenen Reaktionsprodukts oder Waschen des durch hydrolytische Spaltung der gebundenen Säure erhaltenen Zwischenprodukts mit Wasser ein Produkt, welches im wesentlichen neben Tonerde schwer löslich gewordene Kieselsäure und Titansäure enthält und nur mehr die Oxyde des P, V, Cr, Mo und As als nennenswerte Verunreinigungen enthält. Sind vorher grössere Eisenoxydmengen vorhanden, dann bildet auch dies noch eine gewisse Verunreinigung. 



   Die nach dem beschriebenen Verfahren hergestellte Tonerde oder deren Verbindungen sind an sich schon sehr rein und nur noch durch die oben genannten Stoffe verunreinigt, soweit diese im Rohmaterial vorhanden waren. 



   Die praktische Durchführung des Aufschlusses unter Anwendung sehr geringer Wassermengen kann unter Umständen in der technischen Durchführung auf Schwierigkeiten stossen. Bei Verwendung flüssiger flüchtiger Säuren, wie Ameisensäure, wird vorteilhafterweise so verfahren, dass die Säure mit geringem Wassergehalt in einem solchen Überschuss angewendet wird, dass sie mit dem aufzuschliessenden Gut ein während der Reaktion fliessbar bleibendes Gemisch bildet. Es ist dann nicht schwer, die Reaktion in einem   Rührapparat   zu Ende zu führen und hierauf den Überschuss an Säure durch Filtration oder Abdestillieren zu entfernen. 



   Findet der Aufschluss z. B. mit Trichloressigsäure oder Oxalsäure statt, dann werden vorteilhafterweise die angewendeten Gewichtsmengen an Säure, Wasser und   aufzuschliessendem   Material von vornherein so gewählt, dass nach dem Abreagieren das fertige feste Reaktionsgemisch hinterbleibt. 

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   Wird zum Aufschluss hingegen schweflige Säure verwendet, dann besteht die Möglichkeit, sowohl in   fliessbarem   Reaktionsgemisch bei Gegenwart von ausreichenden Wassermengen zu arbeiten, da bei der Reaktionstemperatur die entstehenden Tonerdeverbindungen sehr schwer löslich sind, oder aber es besteht die Möglichkeit, im wesentlichen in fester Phase dadurch zu arbeiten, dass das aufzuschliessende Material nur mässig befeuchtet zur Reaktion gebracht wird und auf diese Weise nach dem Verflüchtigen der schwefligen Säure das fertige Reaktionsgemisch erhalten wird. 



   Ausführungsbeispiele :
Das zu den chemischen Umsetzungen auf Tonerde oder Tonerdesalze erforderliche Zwischenprodukt kann   erfindungsgemäss   durch den Aufschluss tonerdehaitiger Stoffe mit   flüchtigen   Säuren in verschiedener Weise erhalten werden. Im folgenden wird dies durch einige Beispiele belegt. 
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 2-19% Alkalien, 2-15%   TiO2, 1#62% Fe2O3, 0#4% CaO, 0#81% P2O5, 0#025% Cr2O3, 0#024% V2O5,   1-61% Glühverlust. 



   Durch kochende verdünnte Salzsäure waren davon   32-8% löslich   und aus der Lösung mit NH3 fällbar. 



   Die Vorbehandlung dieses Tones kann in verschiedener Weise erfolgen. a) In einem Autoklaven aus säurefestem Chromnickelstahl werden 1000 g des obigen Glühtons eingefüllt, der Autoklav verschlossen, evakuiert und hierauf 1000 g praktisch wasserfreies   SO   aus einer   Sttlh1fIasche   unter Druck eingefüllt. Der Autoklav wird nun auf 80  C gebracht und hierauf mit dem Einpumpen von Wasser begonnen. 550 cm3 Wasser werden in 100 gleichen Portionen von je 5 em3 in 550 Minuten, also in 9 Stunden 10 Minuten, eingepumpt, wobei während der letzten 7 Stunden die Reaktionstemperatur zirka 90  C beträgt. Das unter hohem Druck (zirka 20-22 atü) stehende 
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  Nach dem Entlüften werden   1690 9   einer pulverigen, sich schwach feucht anfühlenden Reaktionsmasse erhalten, welche nach dem Trocknen 1500 g Material von   33'5%   Glühverlust ergibt. Daraus errechnet sich, dass beim Abblasen des überschüssigen   S02   zirka 50 Wasser in Dampfform mitgeführt wird. 



   Zur hydrolytischen Abspaltung der im Material gebundenen schwefligen Säure werden die 1500 9 trockenes Reaktionsprodukt unter Absaugen des entweichenden feuchten   SO-Gases   in einer rotierenden Trommel aus Chromnickelstahl auf 250-280  C erhitzt und 16 Stunden lang auf dieser Temperatur gehalten. 1150 g fertiges Zwischenprodukt mit   14#6% Glühverlust   und   15'2% in   kalter, verdünnter Säure von selbstlöslicher Tonerde werden erhalten. b)   1000 g   Ton und 1000 g wasserfreies Schwefeldioxyd werden in den Autoklaven eingefüllt und 900 cm3 Wasser eingepumpt. Hierauf wird auf zirka 90  C angeheizt (etwa   21'5 a)' ?), nach   5 Stunden der   SOfÜberschuss   entfernt und dann geöffnet.

   Der Inhalt, welcher vor der Reaktion flüssig war, besteht nun aus 2060   g   einer stark feuchten, krümeligen Masse, welche aber beim Absaugen auf der Nutsche keine Flüssigkeit mehr abgeben kann. Durch Trocknen werden daraus 1480 9 trockenes Reaktionsprodukt erhalten, welches, 20 Stunden lang auf 220-240  C erhitzt, 1090   g   fertiges Zwischenprodukt von   17'6% Glühverlust   und 15'24% leicht löslicher Tonerde ergeben.

   e) 1000 g eines Nephelins, wie er bei der Tonerdefabrikation als Nebenprodukt gewonnen wird und dessen Analyse   22#4% Al2O3, 20#1% SiO2, 15#6% Na2O, 3#8% SO3, 38#1% Gesamtwassergehalt   ergibt, wird in den Autoklaven eingefüllt,   1000 g SO,   zugegeben und hierauf bei   950 C   innerhalb 4 Stunden weitere 300   CM   Wasser eingepumpt.

   Es wird ein Produkt mit   23'5% SO   erhalten, welches   schliesslich   nach dem 15stündigen Erhitzen auf 250 C 750 g eines Produkts liefert, welches beim Waschen mit Wasser fast alle enthaltenen Natronsalze abgibt und schliesslich nach dem Trocknen 455   g   eines Produkts liefert, welches 41%   Al203   und   36'5% Sitz   enthält, wovon 28-6% AIz03 in verdünnter Säure leicht löslich sind. d) 1000   9   Ton der früher angegebenen Analyse werden mit 1100 g reiner Ameisensäure gemischt, zur Behinderung der Verdunstung mit etwas Paraffinöl überschichtet und bei 90  C im offenen Gefäss gerührt. Es werden nach und nach 2100 cm3 Wasser zugegeben.

   Nach 15 Stunden wird auf der Nutsche die   überschüssige   Ameisensäure abgesaugt und das erhaltene Produkt getrocknet. Erhalten werden 1760   g   Material von 43% Glühverlust und einem Gehalt von   26-9%   gebundener Ameisensäure. Nach 20 Stunden Erhitzen auf 275  C werden 1100g eines fertigen Zwischenprodukts mit   25-3% leicht los-   licher Tonerde erhalten. e) 1000g Ton werden mit 1200g kristallisierter Oxalsäure gemischt und   650cm3Wasser   in kleinen Portionen während des Erhitzens in einer offenen Schale zugesetzt. So wird die Temperatur während der Reaktion schliesslich auf 106  C gesteigert. Nach dem Abreagieren wird weiter getrocknet und 
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   Aus diesen im wesentlichen säurefreien Zwischenprodukten, deren Herstellung oben beschrieben wurde, ist nun die Gewinnung der verschiedensten Tonerdeprodukte leicht   möglich.   



   II. Herstellung der Tonerdeverbindungen aus dem Zwischenprodukt. a) Das nach I. a erhaltene Zwischenprodukt (1150 g) wird in den Autoklaven eingefüllt,   SO   im Überschuss, z. B. 800 g, zugegeben und hierauf in den vorher gut gekühlten Autoklaven 800 cm3 Wasser möglichst rasch zugeführt. Der rollende Autoklav zeigt schon nach einigen Minuten eine sehr erhebliche Temperatursteigerung, welche bis gegen 80  C gehen würde, wenn nicht gekühlt wird. Nach weiteren 10 Minuten wird der   SO-Überschuss   abgeblasen und der Inhalt des Autoklaven durch ein weites Rohr in eine grosse Flasche herausgesaugt. Diese etwa wie Honig zähe Aufschlämmung ist infolge ihrer grossen Viskosität kaum mehr filtrierbar. Es sind 190 g Al2O3/l gelöst.

   Vor dem Filtrieren wird mit 700   cm3   Wasser (oder einer Waschlauge von einem früheren Versuch) verdünnt, die Sulfitlauge mit einer Dichte von 1'260 und 100   g Al203/l abfi1triert   und der Rückstand   schliesslich   gewaschen. Die klar filtrierten Laugen enthalten nur mehr   0'04% Si02, bezogen   auf gelöste Tonerde. In bekannter Weise werden aus den vereinigten Laugen schliesslich 152 g kalzinierte Tonerde gewonnen, was einer   87% igen   Ausbeute, bezogen auf den löslichen Tonerdeanteil des Zwischenprodukts, entspricht. 



   Sind Schwachlaugen schon vorhanden, dann ist es zweckmässig, dieselben sowohl an Stelle des Wassers bei der Auslaugung der Tonerde zu verwenden als auch zunächst beim Auswaschen des Rückstandes. b) Das nach I b hergestellte Zwischenprodukt wurde mit   300   9 feingemahlener Holzkohle gemischt, das Gemisch in ein Quarzrohr eingefüllt und unter Darüberleiten von trockener Luft in der Hitze vollkommen ausgetrocknet. Dies ist deshalb nötig, weil sowohl die Holzkohle wie auch das Zwischenprodukt begierig Feuchtigkeit anziehen, welche dann den Erfolg der Chlorierung zum Teil aufhebt. Am besten wird die Feuchtigkeit durch Erhitzen bis zur schwachen Rotglut ausgetrieben und hierauf Chlorgas, welches auch Dampf von   CCl enthalten   kann, über das Gemisch bei zirka 300  C darübergeleitet. 



   Es setzt sofort lebhafte Reaktion ein unter Entwicklung von Dämpfen von wasserfreiem   AlCIg.   



  Durch Verstärken des Chlorstromes kann auf diese Art schliesslich die reagierende Masse bis zur Rotglut von selbst erhitzt werden. Es ist daher zweckmässig, den Chlorstrom in mässigen Grenzen zu halten, weil sonst schliesslich auch der Siliciumgehalt der Mischung in steigendem Masse angegriffen werden würde. In der Vorlage werden schliesslich 360   9   rohes AlCL3 niedergeschlagen, was einer Ausbeute von 76-5% der im Zwischenprodukt leicht löslichen Tonerde entspricht.

   Ein Teil dieses Produkts wird mit Wasser zersetzt und zeigt hierauf folgende   Analyse: 91#55% Al2O3, 5#83% Fe2O3, 2#15% TiO2,     0-46% SiO,.   e) Aus 1000 g eines nach I a hergestellten Zwischenprodukts wird unter Verwendung überschüssiger   10% iger   Essigsäure   (2l)   eine Lösung von essigsaurer Tonerde durch   15stündiges   Rühren bei gewöhnlicher Temperatur hergestellt, welche sich nach der zuerst stattgefundenen Selbsterwärmung auf zirka   400 C allmählich   wieder einstellt. Es wird eine Lösung mit 45-5   g     ALOg   erhalten. Der Gehalt an   Sitz, bezogen   auf Tonerde, ist 0-05%.

   Durch Auskochen und Neutralisieren kann das basische   Acetat ausgeschieden werden und ergibt nach dem Trocknen 142 9 eines Produkts mit 47-7% Glühverlust ; es werden demnach 49% der leicht löslichen Tonerde des Zwischenprodukts in kalter, ver-   dünnter Essigsäure gelöst. d) 1000 g eines nach I c hergestellten Zwischenprodukts werden mit   einem Überschuss   von   SOjj   (900 g) in den Autoklaven eingefüllt und hierauf   2l   Wasser eingepumpt. Es wird eine Lauge mit 118 g Al203/l erhalten. Aus dieser und den Waschwässern kann in bekannter Weise 235 g Tonerde hergestellt werden, welche allerdings durch zirka 2% SiO2 verunreinigt ist und daher erst nach einer Nachreinigung zu verwenden ist.

   Die Ausbeute beträgt   82%   des im Zwischenprodukt leicht löslichen Tonerdeanteils. 
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 schlämmung hergestellt, in welche nun 5 Stunden hindurch verdünntes   Sagas   eingeleitet wird. 



  Trotz der schwachen Säure wird eine Temperatursteigerung bis auf   500 C   in kurzer Zeit festgestellt, so dass gekühlt werden muss. Es wird eine Starklauge mit 100 g   AL : Og/ !   erhalten und aus den vereinigten Laugen in bekannter Weise 220   9   Tonerde mit einem Gehalt von   0-5% SiOz   gewonnen. Die Ausbeute ist demnach   85%   der im Zwischenprodukt vorhandenen leicht löslichen Tonerde. f) Aus 1000 g des nach I e hergestellten Zwischenprodukts wird mit 2165 em3 Wasser eine Mischung hergestellt und gerührt. 2320   cm"l1'7% iger   Flusssäure werden nun innerhalb 2 Stunden eingetropft ; das Gemisch wird dann noch weitere 5 Stunden gerührt. Trotz des langsamen Zutropfens wird eine erhebliche Temperatursteigerung nach einiger Zeit bemerkt.

   In der Gesamtmischung sind 64   g HF/l vorhanden. Nach dem Abfiltrieren zeigt die erhaltenen Lauge einen Gehalt von 60#8g Al2O3/l.   



  Die vereinigten Laugen enthalten insgesamt 250 g   Al203, was   einer   95% eigen   Ausbeute, bezogen auf den Gehalt des Zwischenprodukts in leicht löslicher Tonerde, entspricht. Unter Zusatz von Na2S04 und nach Reduktion des 3wertigen Eisens durch SO2 in der Hitze wurde ein Kryolith erhalten, welcher nur mehr durch   0#03% Fe2O3   und 0-06% Si02 verunreinigt ist.

Claims (1)

  1. PATENT-ANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von Tonerde und deren Verbindungen durch Aufschliessen tonerdehaltiger Stoffe mit flüchtigen Säuren, insbesondere schwefliger Säure, dadurch gekennzeichnet, dass die Behandlung des Materials bei mittlerer oder erhöhter Temperatur, gewöhnlichem oder erhöhtem Druck mit der flüchtigen Säure in Gegenwart einer zur Lösung der gebildeten Tonerdeverbindungen nicht ausreichenden Wassermenge erfolgt, worauf, gegebenenfalls nach Entfernung der überschüssigen Säure, aus dem erhaltenen festen Reaktionsprodukt die Hauptmenge der gebundenen Säure durch mässiges Erwärmen wieder hydrolytisch abgespalten wird, worauf gegebenenfalls der Rückstand auf reine Tonerde oder Tonerdesalze weiter verarbeitet wird.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Wasserzugabe während des Aufschlusses nach Massgabe seiner chemischen Bindung im Reaktionsgemisch erfolgt.
    3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass mit überschüssiger Säure von geringem Wassergehalt in fliessbarem Reaktionsgemisch gearbeitet wird.
    4. Verfahren nach den Ansprüchen 1, 2 und (oder) 3, dadurch gekennzeichnet, dass vor der hydro- lytischen Abspaltung der gebundenen Säure das Reaktionsprodukt mit Wasser oder der wässrigen Lösung einer flüchtigen, vorzugsweise der vorher zum Aufschluss verwendeten Säure gewaschen wird.
    5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der nach der hydro- lytischen Abspaltung von Säure aus dem Reaktionsprodukt verbliebene Rückstand vor weiteren chemischen Umsetzungen mit Wasser gewaschen wird.
    6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der nach der hydrolytischen Abspaltung von Säure aus dem Reaktionsprodukt verbliebene Rückstand mit niohtflüchtigen Säuren, vorzugsweise mit Schwefelsäure, behandelt und aus der Lösung die entsprechenden Tonerdesalze hergestellt werden.
    7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass aus dem durch hydrolytische Abspaltung von Säure aus dem Reaktionsprodukt verbliebenen Rückstand in an sich bekannter Weise bei erhöhter Temperatur flüchtige Tonerdeverbindungen, z. B. AlCI3, hergestellt werden.
    8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der nach der hydrolytischen Abspaltung von Säure aus dem Reaktionsprodukt verbliebene Rückstand als Absorptionsmittel verwendet wird.
AT159201D 1936-04-02 1937-03-27 Verfahren zur Herstellung von Tonerde und deren Verbindungen. AT159201B (de)

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