WO2024122041A1 - 燃料電池モジュール及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

燃料電池セルを積層する燃料電池スタック構造において、燃料電池スタック内の燃料ガスと空気の混合を抑制し、高効率化発電とともに、安定した発電による信頼性向上、および低コストの燃料電池システムを提供することを目的とする。　本発明の一側面は、第１の部材と、燃料電池セルと、前記燃料電池セルを支持する支持基板と、第２の部材が積層された構造体と、前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第１の気体を供給する第１の供給路と、前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第２の気体を供給する第２の供給路と、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間に設けられたシール材とを有し、前記シール材は一の材料からなり一つの面において段差が設けられ、前記第２の供給路の外周部のシール材は同一の厚さである燃料電池モジュールである。　本発明のさらに好ましい一側面では、前記シール材は、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間の領域で密度が不均一であることを特徴とする。

Description

燃料電池モジュール及びその製造方法

　本発明は、燃料電池モジュールに関する。

　近年、高エネルギー変換が可能であり、かつ炭酸ガスや窒素酸化物などの汚染物質を排出しないクリーンエネルギー源として、燃料電池が注目されている。燃料電池のなかでも、固体電解質型燃料電池（以下、ＳＯＦＣ（Ｓｏｌｉｄ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｕｅｌ　Ｃｅｌｌ）と略す）は、発電効率が高く、取り扱いが容易な水素、メタン、一酸化炭素などのガスを燃料にできるので、他の方式と比較して優位な点が多く、省エネ性・環境性に優れたコージェネレーションシステムとして期待されている。ＳＯＦＣは、固体電解質を燃料極と空気極で挟む構造となっており、電解質を隔壁として燃料極側に水素などの燃料ガスを供給し、空気または酸素ガスを供給する。特に平板型のＳＯＦＣは、積層することで高出力が得られるため有望である。

　特許文献１に開示される平板型ＳＯＦＣ単セルは、上下のインターコネクタ板の間において、燃料極フレームにセル本体を搭載した基板と、電極および燃料ガスと空気を分離するセパレータと、前記燃料電池セルを搭載した基板とセパレータの間にガスリークを抑制するためのガスシール層を設けており、前記ガスシール層は、シール性と弾性を両立するため、硬度の異なる材質を３層構造としている。

特開２０１１－２１０４２３号公報

　特許文献1においは、外側に燃料ガスと空気を供給、排出する貫通孔を設けたセル本体を搭載した燃料極フレームと前記燃料ガスと空気と重なるように配置させた貫通孔を設けたセパレータとを積層し、圧縮してセパレータと燃料電池セルを搭載した基板の隙間を塞ぎ、燃料ガスや酸化剤ガスのガスリークを防止するため、弾性のガスシール層によって吸収する構造となっている。

　しかしながら、ガスシール層に接する燃料極フレーム、およびセパレータとの界面は、平面同士で圧力が一定であるため、高出力化による燃料電池セル面積の大型化に伴いシール材との接触面積が増加した場合、通常の圧縮力では界面のガスリークを抑えることが困難になっている。特に、燃料ガスに対して空気の流量は、３～５倍程度多く流す必要があり、この流量差によって圧力差が発生し、中心に配置された燃料電池セルの燃料ガス領域に外側にある高い圧力の空気がシール材の界面を通り混合して出力低下の要因となる。また、前記燃料電池セルの燃料ガス領域の反対側は空気の領域になるが、前記とは逆に内部の空気領域の圧力が高いため外周部にある燃料ガスの貫通穴にガスリークすることにより、燃料ガスとの反応による発電出力の低下、および燃料利用効率の低下の要因となる。

　本発明は、上記のような課題に鑑みてなされたものであり、燃料電池セルを積層する燃料電池スタック構造において、燃料電池スタック内の燃料ガスと空気の混合を抑制し、高効率化発電とともに、安定した発電による信頼性向上、および低コストの燃料電池システムを提供することを目的とする。

　本発明の一側面は、第１の部材と、燃料電池セルと、前記燃料電池セルを支持する支持基板と、第２の部材が積層された構造体と、前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第１の気体を供給する第１の供給路と、前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第２の気体を供給する第２の供給路と、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間に設けられたシール材とを有し、前記シール材は一の材料からなり一つの面において段差が設けられ、前記第２の供給路の外周部のシール材は同一の厚さである燃料電池モジュールである。

　本発明のさらに好ましい一側面では、前記シール材は、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間の領域で密度が不均一であることを特徴とする。

　本発明のさらに好ましい一側面では、前記シール材は、前記第１の部材と前記支持基板の間、および前記第２の部材と前記支持基板の間の少なくとも一つに挟まれており、前記シール材の弾性率は、前記第１の部材、前記第２の部材、および前記支持基板の弾性率より小さく、前記構造体に対して積層方向に圧力を加えて結合する固定部材を備えることを特徴とする。

　本発明の他の一側面は、第１の板状部材、燃料電池セル、前記燃料電池セルを支持する支持基板、および第２の板状部材が積層された構造体と、前記燃料電池セルに第１の気体を供給する第１の供給路と、前記燃料電池セルに第２の気体を供給する第２の供給路と、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間に設けられたシール材とを有する燃料電池モジュールの製造方法である。この製造方法では、前記シール材は、前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材よりも変形しやすく、前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材のうち少なくとも一つは前記シール材と接する部分に段差を有し、前記構造体の積層方向に圧力をかけて前記シール材を前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材のうち少なくとも二つにより挟持することにより、前記第１の供給路と前記第２の供給路の間の前記シール材に段差を形成し、前記シール材により、前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材の面内方向の、前記第１の気体および前記第２の気体の少なくとも一つの移動を抑制する。

　燃料電池セルを積層する燃料電池スタック構造において、燃料電池スタック内の燃料ガスと空気の混合を抑制し、高効率化発電とともに、安定した発電による信頼性向上、および低コストの燃料電池システムを提供することができる。

燃料電池モジュールの概略斜視図である。 燃料電池モジュールの上側の平面構成図である。 実施形態１に係る燃料電池モジュール１０のＡ－Ａ断面図である。 実施形態１に係る燃料電池モジュール１０のＢ－Ｂ断面図である。 実施形態１に係る発電セル支持基板３０の上側の平面構成図である。 実施形態１に係る発電セル支持基板３０のＡ－Ａ断面構成図である。 実施形態１に係るシール材３１Ａの平面構成図である。 実施形態１に係るシール材３１ＡのＡ－Ａ断面構成図である。 実施形態１に係るシール材３１Ｂの平面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９Ａの上側の平面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９ＡのＡ－Ａ断面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９ＡのＢ－Ｂ断面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９Ｂの下側から見た平面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９ＢのＡ－Ａ断面構成図である。 実施形態１に係る電極基板２９ＢのＢ－Ｂ断面構成図である。 実施形態１に係るセパレータ３２の上側の平面構成図である。 実施形態１に係るセパレータ３２のＡ－Ａ断面構成図である。 実施形態１に係るセパレータ３２のＢ－Ｂ断面構成図である。 比較例の燃料電池モジュールの断面図である。 実施形態１に係る燃料電池モジュールのリークレートを示すグラフ図である。 実施形態１に係る酸化剤ガスシール部と燃料ガスシール部間の形状の断面図である。 実施形態１に係る酸化剤ガスシール部と燃料ガスシール部間の他の形状の断面図である。 実施形態１に係る酸化剤ガスシール部と燃料ガスシール部間の他の形状の断面図である。 実施形態２に係る発電セル支持基板の断面図である。 実施形態２に係る発電セル支持基板とシール材を積層した断面図である。 実施形態３に係る電極基板の平面図である。 実施形態３に係る発電セル支持基板Ｃ－Ｃの断面図である。

　実施の形態（実施例）について、図面を用いて詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。本発明の思想ないし趣旨から逸脱しない範囲で、その具体的構成を変更し得ることは当業者であれば容易に理解される。

　以下に説明する実施例の構成において、同一部分又は同様な機能を有する部分には同一の符号を異なる図面間で共通して用い、重複する説明は省略することがある。

　同一あるいは同様な機能を有する要素が複数ある場合には、同一の符号に異なる添字を付して説明する場合がある。ただし、複数の要素を区別する必要がない場合には、添字を省略して説明する場合がある。

　本明細書等における「第１」、「第２」、「第３」などの表記は、構成要素を識別するために付するものであり、必ずしも、数、順序、もしくはその内容を限定するものではない。また、構成要素の識別のための番号は文脈毎に用いられ、一つの文脈で用いた番号が、他の文脈で必ずしも同一の構成を示すとは限らない。また、ある番号で識別された構成要素が、他の番号で識別された構成要素の機能を兼ねることを妨げるものではない。

　図面等において示す各構成の位置、大きさ、形状、範囲などは、発明の理解を容易にするため、実際の位置、大きさ、形状、範囲などを表していない場合がある。このため、本発明は、必ずしも、図面等に開示された位置、大きさ、形状、範囲などに限定されない。

　本明細書で引用した刊行物、特許および特許出願は、そのまま本明細書の説明の一部を構成する。

　本明細書において単数形で表される構成要素は、特段文脈で明らかに示されない限り、複数形を含むものとする。

　本実施例に係る燃料電池は、同一面のシール材に接するセパレータ、または燃料電池セルを搭載した基板の燃料ガス領域を覆う部分と空気の領域を覆う部分の高さを変えて段差を有する。

　本実施例に係る燃料電池によれば、シール部材に接する空気領域を覆う部分より燃料ガス領域を覆う部分を高くした電極基板、セパレータ、または燃料電池セルを搭載した基板を積層して圧縮した場合、燃料ガス領域を覆う部分に接するシール材の厚みは、空気領域を覆う部分に接するシール材の厚みより薄くなり、シール材の密度が高くなるため、燃料ガスの外部への流出とともに外部からの空気の流入が抑制される。その他の課題と新規な特徴は、本明細書の記述および添付図面から明らかになるであろう。本明細書で記載している同一の厚さとは、製造上または構造上実質的に同一の厚さであることを表し、20μm程度の誤差は同一の厚さとして取り扱う。

　図１は、実施の形態１に係る燃料電池モジュール１０の構成を説明する概略図である。
  図２は、燃料電池モジュール１０を上側から見た平面構成図である。なお、図１、図２では、燃料電池モジュール１０の構成をわかりやすくするため、一部の構成を透過し破線で示したり、一部の構成の図示を省略したりしている。

　本明細書では、便宜上にZ軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池モジュール１０にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図２以降についても同様である。

　燃料電池モジュール１０は、ベースプレート１２とトッププレート１３の間に燃料電池スタック１１（発電単位の積層）を有している。なお、後述するが、燃料電池スタック１１内、ベースプレート１２、トッププレート１３間には、ガスリーク防止、およびガス流路の役割を果たすシール材３１を有しており、各部材にはボルト２６が通る貫通穴が加工され、上下をナット２７により一定の圧力で締付けている。なお、本実施の形態１では、ボルト２６を燃料電池モジュール１０周辺４カ所で発電領域となる発電セル（燃料電池セルともいう）２８の外側に設けてあるが、締付け圧力の設定により設置個所と設置数は変更してもよい。

　前記ベースプレート１２には、例えば酸化剤ガス供給配管１４が連結され、前記ベースプレート１２の内部に設けられた酸化剤ガス供給流路１５を通り、酸化剤供給ガス１６が燃料電池スタック１１内に供給され、発電セル２８で発電したのち酸化剤ガス排出流路１７を通り酸化剤ガス排出配管１８から酸化剤排出ガス１９が排出される。

　また、前記酸化剤ガス供給配管１４とY－X面内で９０°回転したベースプレート１２には、例えば燃料ガス供給配管２０が連結される。燃料ガス供給配管２０から供給される燃料供給ガス２２は、前記ベースプレート１２の内部に設けられた燃料ガス供給流路２１を通り、燃料電池スタック１１内の発電セル２８に供給され、発電したのち燃料ガス排出流路２３、燃料ガス排出配管２４を通り燃料排出ガス２５として外部へ排出される。

　なお、本実施の形態１の、ガス配管の方向、配管接続部の形状は、一例を示したもので、大きさや形が変わっても機能が同じであればよい。また、酸化剤供給ガス１６としては空気、燃料供給ガス２２としては、水素、メタン、一酸化炭素などや、一部混合した前記ガスや水蒸気を含んだ改質ガスでもよい。なお、ベースプレート１２、トッププレート１３、ボルト２６、ナット２７の材質は、ステンレス系の金属を用いている。

　図３は、図２のＡ－Ａ断面図である。図３に示すように、燃料電池モジュール１０は、下側に酸化剤ガス供給配管１４、酸化剤ガス供給流路１５、酸化剤ガス排出流路１７、酸化剤ガス排出配管１８を備えたベースプレート１２上にシール材３１Ｂを介して金属製の電極基板２９Ａを重ねる。次にシール材３１Ａを介して発電セル２８を装着した発電セル支持基板３０を重ね、さらにシール材３１Ａを介して金属製のセパレータ３２を重ねる。

　なお、発電セル２８上下には多孔質の金属からなる集電体３３を挿入し、発電セル２８のアノード電極４１と電極基板２９Ａ、カソード電極４３とセパレータ３２とを導通させる。発電セル２８の詳細は後に図６等で説明する。

　次にシール材３１Ａを介して集電体３３を挿入後、発電セル支持基板３０を再度重ね、シール材３１Ａと集電体３３を挿入してセパレータ３２を重ねる。前記発電セル支持基板３０を電極基板２９Ｂとセパレータ３２を挟んだ構成、または発電セル支持基板３０を上下のセパレータ３２で挟んだ構成がひとつの発電単位３４となっており、本実施の形態１では、発電単位３４が３層積層した場合を示している。前記発電単位をさらに積層（スタック）することで高出力が得られる燃料電池スタックが構成される。なお、電極基板２９Ａと電極基板２９Ｂは、図示していないが外部に配線で接続され、外部出力ができるようになっている。

　また、後で詳しく説明するが、前記電極基板２９Ａ、シール材３１Ａ、３１Ｂ、発電セル支持基板３０には、外周部に酸化剤供給ガス１６を供給する酸化剤供給ガス貫通穴３６および排出するための酸化剤排出ガス貫通穴３７と、図示していないがボルト２６のネジ穴となる貫通穴３５を共通して配置している。前記セパレータ３２の下側、および電極基板２９Ｂには、酸化剤供給ガス１６を発電セル２８のカソード電極４３を経由して排出するための酸化剤ガス流路４９が形成されている。また、発電セル２８のアノード電極４１側には燃料ガスを供給、排出する燃料ガス流路４６が形成されている。

　この時、電極基板２９Ａ、およびセパレータ３２上部は、燃料ガス流路４６と酸化剤供給ガス貫通穴３６間の燃料ガスシール部４７と酸化剤ガスシール部４８において厚さを変化させた段差を有している。燃料電池モジュール製造の最終工程においてトッププレート１３とベースプレート１２をナット２７により圧縮した場合、シール材３１Ａは弾性率が小さいため、前記段差に追随してシール材３１Ａの厚みが変化する。したがって、燃料ガスシール部４７に接するシール材３１Ａは、薄くなり密度が高くなる。

　次に、本実施形態１の燃料電池モジュールの酸化剤ガスの流れについて説明する。なお、図３に矢印で酸化剤ガスの流れを記載している。例えば室温の酸化剤供給ガス１６は、一定温度（例えば５００℃以上）に保たれた燃料電池モジュール１０下部の酸化剤ガス供給配管１４からベースプレート１２の酸化剤ガス供給流路１５を通り、シール材３１Ｂ、電極基板２９Ａ、シール材３１Ａ、発電セル支持基板３０の酸化剤供給ガス貫通穴３６を通り、各層の発電セル２８に供給され、酸化剤ガスを排出する流路を構成する酸化剤排出ガス貫通穴３７より、酸化剤ガス排出配管１８を通り外部へ排出される。

　図４は、図２のＢ－Ｂ断面図である。図４に示すように、燃料電池モジュール１０は、下側に燃料ガス供給配管２０、燃料ガス供給流路２１、燃料ガス排出流路２３、燃料ガス排出配管２４を備えたベースプレート１２上に、図３の構成と同様にシール材３１Ｂを介して金属製の電極基板２９Ａを重ねる。次にシール材３１Ａを介して発電セル２８を装着した発電セル支持基板３０を重ね、さらにシール材３１Ａを介して金属製のセパレータ３２を重ねる。なお、発電セル２８上下には多孔質の金属からなる集電体３３を挿入し、発電セル２８のアノード電極４１と電極基板２９Ａ、カソード電極４３とセパレータ３２とを導通させる。次にシール材３１Ａを介して集電体３３を挿入後、発電セル支持基板３０を再度重ね、シール材３１Ａと集電体３３を挿入してセパレータ３２を重ねる。前記発電単位３４も前述と同様の構成である。

　図３と異なるのは、前記電極基板２９Ａ、およびセパレータ３２の上側には、燃料供給ガス２２を発電セル２８のアノード電極４１を経由して排出するための燃料ガス流路４６が形成されていることである。また、発電セル２８のカソード電極４３側には前述したが酸化剤ガスを供給、排出する酸化剤ガス流路４９が形成されている。

　この時、電極基板２９Ｂ、およびセパレータ３２下部には、酸化剤ガス流路４９と燃料供給ガス貫通穴３８間の燃料ガスシール部４７と酸化剤ガスシール部４８において厚さを変化させた段差を有しており、最終工程においてトッププレート１３とベースプレート１２をナット２７により圧縮した場合、シール材３１Ａは弾性率が小さいため、前記段差に追随してシール材３１Ａの厚みが変化する。したがって、燃料ガスシール部４７に接するシール材３１Ａは、薄くなり密度が高くなる。

　次に、図４の矢印で示した燃料ガスの流れを説明する。酸化剤供給ガス１６同様、燃料供給ガス２２は、一定温度（例えば５００℃以上）に保たれた燃料電池モジュール１０下部の燃料ガス供給配管２０からベースプレート１２の燃料ガス供給流路２１を通り、シール材３１Ｂ、電極基板２９Ａ、シール材３１Ａ、発電セル支持基板３０の燃料供給ガス貫通穴３８を通り、各層の発電セル２８に供給され、燃料排出ガス流路を形成する燃料排出ガス貫通穴３９より、燃料ガス排出配管２４を通り外部へ排出される。

　なお、一般的に酸化剤供給ガス１６は燃料供給ガス２２の約３倍から５倍の流量が必要とされるため、燃料電池モジュール内の酸化剤供給ガス１６の圧力は、燃料供給ガス２２の圧力よりも高くなる。さらに燃料電池モジュール内は高温のため、ガスの熱膨張により圧力差は数十kPaになるといわれている。そのため、シール材３１と電極基板２９、またはセパレータ３２が接触する界面を通り、例えば酸化剤ガス流路４９から燃料供給ガス貫通穴３８に酸化剤供給ガス１６がリークしやすくなる。しかしながら、本実施例１では、電極基板２９、またはセパレータの一表面に酸化剤ガスシール部４８と燃料ガスシール部４７のように段差を設けることにより、酸化剤供給ガス１６が燃料ガス供給流路にリークするのを抑制する効果が得られる。以下、各構成部品について説明する。

　図５は、実施形態１に係る発電セル支持基板３０の上側の平面構成図である。
  図６は、図５のＡ－Ａ断面図を示す。発電セル支持基板３０の外形は、ベースプレート１２、トッププレート１３と同様とし、材質はセラミック基板を用いる。外周部にはボルト２６を通す貫通穴３５が４カ所配置され、中央部には発電セル２８を設置するための発電セル用ザグリ４０が設けられており、深さは例えば発電セル２８を前記発電セル用ザグリ４０に乗せ接着して密封した場合に発電セル２８が若干高くなるようにしてある。

　なお、発電セル２８は、アノード電極４１上に電解質膜４２が形成され、その内側にカソード電極４３が形成されている。アノード電極４１と電解質膜４２は同じ大きさでもよい。また、発電セル支持基板３０の中央部は、発電セル２８のカソード電極４３より大きく電解質膜４２より内側の大きさでアノード側貫通穴４４が開いており、集電体３３がアノード電極４１に接触できるように加工されている。発電セル用ザグリ４０の外周には、前述したように、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９が四辺に設けられている。なお、ガス供給、排出の接続穴は、複数であっても良い。

　シール材３１は、燃料ガスと酸化剤ガスの混合を防止するためのもので、例えばガラス系材質やバーミキュライトを原料とした耐熱性に優れたシート材、例えばバーミキュライト、ライカ、ステアタイト等の少なくとも一つ以上から形成され、弾性率が前記発電セル基板３０や電極基板２９Aより小さいものが好ましい。前記シール材３１は、３種類の形状を本実施形態１では使用している。

　図７は、実施形態１に係るシール材３１Ａの上側の平面構成図である。
  図８は、図７のＡ－Ａ断面図を示す。シール材３１Ａは、電極基板２９Ａ、２９Ｂと発電セル支持基板３０間、および発電セル支持基板３０とセパレータ３２間に用いるシール材である。３１Ａの中央部に、シール材ガス用貫通穴４５が形成されており、前記発電セル２８に干渉しない大きさで開口されている。なお、外周部には、前記発電セル支持基板３０と一致した場所に、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９と、ボルト２６を通す貫通穴３５が設けられている。

　図９は、シール材３１Ｂの上側の平面構成図であり、ベースプレート１２と電極基板２９Ａ間に使用しており、シール材Ａとの形状の違いは、中央部のシール材ガス用貫通穴４５が形成されていないことである。なお、外周部には酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９と、ボルト２６を通す貫通穴３５が形成されている。

　シール材３１Ｃは、図示していないが、外周部のボルト２６を通す貫通穴３５が４箇所設けられている。なお、シール材３１の厚みは一定であり、0.5mm以下が望ましい。

　図１０は、実施形態１に係る電極基板２９Ａの上側の平面構成図である。
  図１１は、図１０のＡ－Ａ断面図である。
  図１２は、図１０のＢ－Ｂ断面図を示す。図１０にて、電極基板２９Ａの外形は、ベースプレート１２、トッププレート１３と同様とし、金属で形成されている。外周部には、発電セル支持基板３０と同様にボルト２６を通す貫通穴３５が４カ所配置され、さらに酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９の間には燃料ガス流路４６のザグリ部分が形成されている。なお、電極基板２９Ａの下側は平坦とし、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９、燃料ガス流路４６の外周の燃料ガスシール部４７の厚さｄ１は約3mmである。

　これに対し、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７、および貫通穴３５を含む酸化剤ガスシール部４８の厚さは、ｄ１よりｄ２（0.1mm）薄く形成されており、厚さが異なり、燃料ガスシール部４７と酸化剤ガスシール部４８において段差を有している。また、燃料ガス流路４６の深さは、1mm程度とした。

　図１０のＡ－Ａ断面図の燃料ガス流路４６から酸化剤供給ガス貫通穴３６間の燃料ガスシール部４７のシール幅をｗ１とし、酸化剤ガス貫通穴までの酸化剤ガスシール部４８のシール幅をｗ２とした場合、ｗ１＞ｗ２とすることにより、接触するシール材３１Ａを圧縮して密度を高めた領域が多くなるため、酸化剤供給ガス１６が燃料ガス流路４６内にリークするのを抑制する効果が高い。

　図１２のＢ－Ｂ断面図において、燃料電池モジュール１０の外部と燃料ガス流路４６においては、外部よりも燃料ガス流路の方が圧力が高いため、燃料供給ガス２２の外部流出が発生しやすく、燃料利用効率低下の要因となる。そのため、外部と燃料ガス流路４６の燃料ガスシール部４７のシール幅ｗ３は、少なくとも4mm以上が望ましい。これよりシール幅が狭くなると著しくガスリーク量が増加傾向を示す。

　なお、ｗ１＋ｗ２のシール幅の合計も4mm以上が望ましい。なお、燃料ガスシール部４７、酸化剤ガスシール部４８の表面公差は小さいことが望ましく、それぞれ圧縮時に一定の密度で一定の幅を確保することが望ましい。なお、本実施例において、ｄ２を0.1mmとしたが、この値はシール材３１Ａの厚さが0.5mmの場合であり、シール材厚さによって異なる。本実施例ではｄ２が0.15mm以上では、燃料供給ガス２２のガスリークは低減するが、酸化剤供給ガス１６のガスリークが増加するため、好ましくなくなる。また、ｄ２が0.02mm未満では燃料ガスシール部の平坦性を保つことが困難である。したがって、シール材３１Ａの段差範囲は、0.02mm以上、0.15mm未満が良いといえる。

　また、燃料ガスシール部４７の接触するシール材の密度と酸化剤ガスシール部の密度比は、１．０５倍以上～１．５倍以下にｄ２を設計するのが好ましい。本実験では、酸化剤ガスシール部に対して料ガスシール部の密度比は１．２５倍であった。また、本実施例では、ボルト２６用の貫通穴３５周辺の厚さを酸化剤ガスシール部４８と同等にしたが、前述したシール幅ｗ３の4mm以上間隔がある場合は、シール材３１Ａと接触しない厚さまで電極基板２９Ａを薄くしてもよく、シール材３１Ａとの接触面積が減少するほど単位面積当たりの圧縮力が増加し、相対的にガスリークをより低減することができる。

　図１３は、実施形態１に係る電極基板２９Ｂの下側から見た平面構成図である。
  図１４は、図１３のＡ－Ａ断面図である。
  図１５に図１３のＢ－Ｂ断面図を示す。電極基板２９Ｂの外形は、ベースプレート１２、トッププレート１３と同様とし、金属で形成されている。外周部には、発電セル支持基板３０と同様にボルト２６を通す貫通穴３５が４カ所配置され、さらに燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７の間には酸化剤ガス流路４９のザグリ部分が形成されている。

　なお、図１４のＡ－Ａ断面における電極基板２９Ｂの厚さｄ３は、2.9mmであり、酸化剤ガス流路４９のザグリ深さは、0.9mmである。なお、外部と酸化剤ガス流路４９の酸化剤ガスシール部４８のシール幅ｗ３は、少なくとも4mm以上が望ましい。図１５のＢ－Ｂ断面図においては、電極基板２９Ｂの下側（トッププレート１３側）は平坦とし、燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９の外周は、燃料ガスシール部４７の厚さｄ１に等しく約3mmである。

　燃料供給ガス貫通穴３８から中央部に向かうと酸化剤ガスシール部４８があり、ｄ２は0.1mmの段差により薄くなっており、前述したｄ３は2.9mmの厚さになっている。さらに中央部には酸化剤ガス流路４９が形成されている。燃料供給ガス貫通穴３８から酸化剤ガス流路４９間の燃料ガスシール部４７のシール幅ｗ１と酸化剤ガスシール部４８のシール幅ｗ２は、上述した電極基板２９Ａと同様の関係にあり、ｗ１＞ｗ２とすることにより、接触するシール材３１Ａを圧縮して密度を高めた領域が多くなるため、燃料供給ガス貫通穴３８への酸化剤供給ガス１６のリーク抑制効果が高くなる。

　図１６は、実施形態１に係るセパレータ３２の上側の平面構成図である。
  図１７に、図１６Ａ－Ａにおける断面図を示す。
  図１８に、図１６Ｂ－Ｂにおける断面図を示す。セパレータ３２の形状は、電極基板２９Ａの燃料ガス流路を形成した面と電極基板２９Ｂの酸化剤ガス流路４９を形成した面を組み合わせた構造となっている。セパレータ３２の全体の厚さはｄ１の3mmであり、貫通穴３５が４カ所配置され、さらに燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７が形成されている。

　図１７においてセパレータ３２上面側には中央部に燃料ガス流路４６が形成されており、深さは1mmである。また、電極基板２９Ａと同様に燃料ガス流路４６の外周には燃料ガスシール部４７が配置され、外周に向かうと酸化剤ガスシール部４８となり、ｄ２（0.1mm）だけ薄くなっている。

　図１７では下側全域が酸化剤ガス流路４９側のため、ｄ４はｄ１（3mm）からｄ２（0.1mm）分薄くなり2.9mmとなる。ｄ５は、両面が酸化剤ガス流路４９になるためｄ２（0.1mm）×2薄くなり2.8mmとなる。

　図１８において下面側には中央部に酸化剤ガス流路４９が深さ1mmで形成され、外周に向かうと酸化剤ガスシール部４８があり、さらに外周に向かうと燃料ガスシール部４７となり、前記酸化剤ガスシール部４８よりｄ２（0.1mm）だけ厚くなっている。なお両面に燃料ガスシール部４７の加工がなされているため、酸化剤供給ガス貫通穴３６、酸化剤排出ガス貫通穴３７周辺の厚さは、ｄ５（2.8mm）となっている。

　図１９は、比較例における、燃料電池モジュールの断面図である。本実施例１との違いは、電極基板１９２９とセパレータ１９３２である。双方とも酸化剤ガスシール部と燃料ガスシール部の厚さが同一であり段差がなく、シール材３１とは平面で接触している。

　図２０は、比較例と実施形態１に係る燃料電池モジュールのリークレートを示す。燃料電池モジュールのガスリークを測定するため、酸化剤ガス排出配管１８、および燃料ガス排出配管２４に圧力計を接続し、各配管を封止して供給ガスが漏れないようする。本実施例のリークレート試験では、酸化剤ガス配管または燃料ガス配管の一方は解放し、もう一方の配管に供給ガスを50kPaまで流入した後、供給ガス側を封止して時間経過による圧力計の変化からリークレートを換算している。横軸に圧力、縦軸にリークレートにより比較例の場合の燃料電池モジュールと本実形態１の厚さ5mmのシール材に段差0.1mmを設けた燃料電池モジュールのリークレートを比較した。この結果、比較例では、酸化剤ガス、および燃料ガスともに50kPaにおいて１層あたりのリークレートは約7.5mL/minであった。これに対し、本実施の形態１では、酸化剤ガス側は比較例と同等の約7.5mL/minであったが、燃料ガス側は約5mL/minと約３０％以上のガスリーク低減効果がみられた。この結果より、電極基板２９Ａ、２９Ｂ、およびセパレータ３２に燃料ガスシール部４７と酸化剤ガスシール部４８の段差を設けることにより、燃料ガスシール部４７のシール材の密度が高くなり、ガスリークを抑えられた。したがって、酸化剤ガスの燃料ガス流路等へのリークも抑制されるといえる。

　以上のように、電極基板２９、または、セパレータ３２の同一面に燃料ガスシール部４７と酸化剤ガスシール部４８において段差を形成し、シール部材の厚みを変化させることにより、ガスリークを低減でき、燃料ガスへの酸化剤ガスリークによる発電出力の低下、および燃料ガスリークによる燃料利用効率低下を抑制できる。

　なお、図２０の本実施の形態1では、0.1mmの段差の場合を示しているが、段差が0.1mmより大きければリークレートが減少し、圧力によるリークレートの傾きが小さくなることを確認している。ただし、前述した通り、段差が0.15mm以上になると、酸化剤ガスのリークレートが増加するため、双方のリークレートのバランスを考慮して段差の深さは、0.02以上、0.1mm未満が望ましい。

　次に前記電極基板２９Ａの燃料ガスシール部４７、酸化剤ガスシール部４８の形状について説明する。

　図２１Ａ、図２１Ｂ、図２１Ｃに、酸化剤ガスシール部４８の３種類の仕様の形状を示す。前記、燃料ガスシール部４７、酸化剤ガスシール部４８の段差部の製造には、切削、プレス等いくつか方法がある。段差部の形状も図２１Ａのようなほぼ垂直な段差であってよく、図２１Ｂのように燃料ガスシール部４７、酸化剤ガスシール部４８部の段差が45°以上の順テーパ５0の角度の傾斜がついていてもよい。また、図２１Ｃのように段差下側にＲ等がついても良い。この部分の形状に関しては、接触するシール材が圧縮された場合に、前記形状に追従して密着することが重要であり、ガスリークを抑制できる。

　実施の形態２は、発電セル支持基板３０に、燃料ガスシール部と酸化剤ガスシール部の段差を設け、セパレータまたは電極基板の両側からシール材を圧縮してガスリークを抑制する燃料電池モジュールである。実施例１との差異は、発電セル支持基板３０の構造である。以下に実施例１との差異を説明する。

　図２２は、本発明の実施形態２に係る発電セル支持基板３０－２を、図５のＡ－Ａ方向で切断した断面図である。
  図２３は図２２の発電セル支持基板３０－２の端部の拡大断面図で、図１１の電極基板２９Ａと協働してガスリークを抑制する様子を示すものである。これらの図において、発電セル支持基板３０－２の燃料ガス流路となる燃料供給ガス貫通穴３８、燃料排出ガス貫通穴３９、発電セル用ザグリ４０（これらは図５に示すとおりである）を取り囲む燃料ガスシール部４７より、厚みが薄い酸化剤ガスシール部４８を形成して段差を設ける。

　この構成により、例えば、前記発電セル支持基板３０－２上にシール材３１Ａとセパレータ３２を重ねて圧縮した場合、燃料ガスシール部４７が上下にあるため、シール材３１がより圧縮されガスリークを抑制する効果が向上する。

　実施の形態３は、電極基板２９に酸化剤供給ガス貫通穴燃料ガス流路間にスリット（溝）による段差を有して、ガスリークを抑制する燃料電池モジュールである。以下に説明する。

　図２４は、本発明の実施形態３に係る電極基板２９－３の平面図である。
  図２５は図２４の電極基板２９－３のＣ－Ｃ断面図である。酸化剤供給ガス貫通穴３６と酸化剤排出ガス貫通穴３７の間に２つの段差を設け、対向するシール材３１に形成される２つの段差の間の密度を低くするスリット部５３を設けた。スリット部５３により形成されたシール材３１の密度の低い部分により、酸化剤の高い圧力によりリークした酸化剤ガスを燃料ガス流路４６に向かう前に、外部に排出するような構造となっている。

　なお、スリット部５３の幅は、燃料ガスシール部４７と酸化剤供給ガス接続穴までのシール幅を確保する必要性から0.5mm以下が好ましい。また、深さｄ２は0.1mm程度が好ましく、が好ましい。
＜本発明の変形例について＞
　本発明は、前述した実施形態に限定されるものではなく、様々な変形例が含まれる。例えば、上記した実施形態は本発明を分かりやすく説明するために詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施形態の構成の一部を他の実施形態の構成に置き換えることが可能であり、また、ある実施形態の構成に他の実施形態の構成を加えることも可能である。また、各実施形態の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能である。

　以上説明した実施例によれば、燃料電池において、セルが搭載されている基板と電極（セパレータ）の間に弾性率の小さいシール材を用い、上下を圧縮してガスリークを抑制する圧着型燃料電池スタックにおいて、シール部材に接する空気領域を覆う部分より燃料ガス領域を覆う部分を高くした電極基板、セパレータ、または燃料電池セルを搭載した基板を積層して圧縮した場合、燃料ガス領域を覆う部分に接するシール材の厚みは、空気領域を覆う部分に接するシール材の厚みより薄くなり、シール材の密度が高くなるため、燃料ガスの外部への流出とともに外部からの空気の流入が抑制される構造となっている。

　上記実施例によれば、炭酸ガスや窒素酸化物などの汚染物質を排出しない高性能のクリーンエネルギー源の提供が可能となる。炭素排出量を減らし、地球温暖化を防止、持続可能な社会の実現に寄与することができる。

　１０：燃料電池モジュール、１１：燃料電池スタック、１２：ベースプレート、１３：トッププレート、１４：酸化剤ガス供給配管、１５：酸化剤ガス供給流路、１６：酸化剤供給ガス、１７：酸化剤ガス排出流路、１８：酸化剤ガス排出配管、１９：酸化剤排出ガス、２０：燃料ガス供給配管、２１：燃料ガス供給流路、２２：燃料供給ガス、２３：燃料ガス排出流路、２４：燃料ガス排出配管、２５：燃料排出ガス、２６：ボルト、２７：ナット、２８：発電セル、２９：電極基板、３０：発電セル支持基板、３１：シール材、３２：セパレータ、３３：集電体、３４：発電単位、３５：貫通穴、３６：酸化剤供給ガス貫通穴、３７：酸化剤排出ガス貫通穴、３８：燃料供給ガス貫通穴、３９：燃料排出ガス貫通穴、４１：アノード電極、４２：電解質膜、４３：カソード電極、４５：シール材ガス用貫通穴、４６：燃料ガス流路、４７：燃料ガスシール部、４８：酸化剤ガスシール部、４９：酸化剤ガス流路、５３：スリット部

Claims (15)

1. 　第１の部材と、燃料電池セルと、前記燃料電池セルを支持する支持基板と、第２の部材が積層された構造体と、
   　前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第１の気体を供給する第１の供給路と、
   　前記構造体に設けられた、前記燃料電池セルに第２の気体を供給する第２の供給路と、
   　前記第１の供給路と前記第２の供給路との間に設けられたシール材とを有し、
   　前記シール材は一の材料からなり一つの面において段差が設けられ、前記第２の供給路の外周部のシール材は同一の厚さである燃料電池モジュール。
2. 　前記シール材は、前記第１の供給路と前記第２の供給路との間の領域で密度が不均一であることを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
3. 　前記シール材は、前記第１の部材と前記支持基板の間、および前記第２の部材と前記支持基板の間の少なくとも一つに挟まれており、
   　前記シール材の弾性率は、前記第１の部材、前記第２の部材、および前記支持基板の弾性率より小さく、
   　前記構造体に対して積層方向に圧力を加えて結合する固定部材を備えることを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
4. 　前記シール材は、バーミキュライト、ライカ、ステアタイトから選択される少なくとも一つ以上を含むことを特徴とする
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
5. 　前記第１の供給路の気体と前記第２の供給路の気体は、圧力差があるように供給されることを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
6. 　前記第１の気体は空気であり、前記第２の気体は燃料ガスであり、前記第１の供給路内の気体の圧力のほうが前記第２の供給路内の気体の圧力より高くなるように供給されることを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
7. 　前記シール材の段差において、前記第１の供給路と前記第２の供給路のうち、圧力の低い方の前記シール材が薄いことを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
8. 　前記シール材の平面視において、前記シール材の段差と前記第１の供給路の間隔よりも、前記シール材の段差と前記第２の供給路の間隔の方が大きいことを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
9. 　前記シール材の段差は、前記シール材の上下方向の両面に形成されていることを特徴とする、
   　請求項１記載の燃料電池モジュール。
10. 　前記シール材の密度は、前記シール材の段差と前記第１の供給路の間の領域より、前記シール材の段差と前記第２の供給路の間の領域の方が、膜密度が１．０５倍以上１．５倍以下の範囲で高いことを特徴とする、
    　請求項１記載の燃料電池モジュール。
11. 　前記シール材の段差の深さは、０．０２ｍｍ以上０．１５ｍｍ未満の範囲であることを特徴とする、
    　請求項１記載の燃料電池モジュール。
12. 　前記段差の断面形状は、垂直あるいは垂直以外の傾斜をなすことを特徴とする、
    　請求項１記載の燃料電池モジュール。
13. 　前記段差の断面形状は、曲面部を有することを特徴とする、
    　請求項１記載の燃料電池モジュール。
14. 　前記第１の供給路の外周部のシール材は同一の高さであり、当該高さは前記第２の供給路の外周部のシール材の高さと同一の高さであり、
    　前記段差は、前記第１の供給路側と前記第２の供給路側の２か所に設けられていることを特徴とする、
    　請求項１記載の燃料電池モジュール。
15. 　第１の板状部材、燃料電池セル、前記燃料電池セルを支持する支持基板、および第２の板状部材が積層された構造体と、
    　前記燃料電池セルに第１の気体を供給する第１の供給路と、
    　前記燃料電池セルに第２の気体を供給する第２の供給路と、
    　前記第１の供給路と前記第２の供給路との間に設けられたシール材とを有する燃料電池モジュールの製造方法であって、
    　前記シール材は、前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材よりも変形しやすく、
    　前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材のうち少なくとも一つは前記シール材と接する部分に段差を有し、
    　前記構造体の積層方向に圧力をかけて前記シール材を前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材のうち少なくとも二つにより挟持することにより、前記第１の供給路と前記第２の供給路の間の前記シール材に段差を形成し、
    　前記シール材により、前記第１の板状部材、前記支持基板、および前記第２の板状部材の面内方向の、前記第１の気体および前記第２の気体の少なくとも一つの移動を抑制する、
    　燃料電池モジュールの製造方法。

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