WO2024112009A1 - 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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WO2024112009A1
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jelly
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roll type
current collector
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PCT/KR2023/018515
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김윤화
이중훈
한인기
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주식회사 엘지에너지솔루션
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    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
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    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H—ELECTRICITY
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a jelly-roll type electrode assembly and a secondary battery including the same, and more specifically, to a jelly-roll type electrode assembly with an outer tab structure and a cylindrical secondary battery including the same.
  • a jelly roll-shaped electrode assembly is manufactured by rolling long electrodes with a fixed width into a roll.
  • a cylindrical battery manufactured by inserting such a jelly-roll type electrode assembly into a battery case undergoes repeated contraction/expansion of the electrodes during charging and discharging, and stress is formed according to the level difference depending on the structure of the jelly-roll.
  • the outermost cathode covers the end of the anode, and the space next to the anode free edge becomes empty due to the thickness of the anode.
  • the step due to the thickness of the anode creates stress in the cathode, and this stress is concentrated on the surface opposite to the side facing the anode during charging and discharging, causing cracks in the outer shell of the cathode.
  • the present invention seeks to provide a jelly-roll type electrode assembly with a modified design of the jelly-roll type electrode assembly and a secondary battery including the same.
  • One embodiment of the present invention is a jelly-roll type electrode assembly in which a first electrode, a separator, and a second electrode are stacked and wound, wherein the outermost portion of the first electrode is formed on one side and the opposite side of the first electrode current collector.
  • a jelly-roll type electrode assembly is provided, including a first electrode double-side holding portion provided with an electrode active material layer, wherein the first electrode double-side holding portion includes an area corresponding to a longitudinal end of the second electrode.
  • Another embodiment of the present invention includes the jelly-roll type electrode assembly; and a battery case for accommodating the electrode assembly.
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same include a holding portion on both sides of the first electrode, thereby preventing cracks and deformation of the electrode assembly due to stress concentration on the outermost first electrode. .
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same have a process advantage because the double-sided holding portion can be formed using the same material and the same equipment as the first electrode active material layer, and can be used separately. Because the disconnection prevention tape can be omitted, low-cost production is possible, and the possibility of defects can be reduced by simplifying the process.
  • Figure 1 shows a jelly-roll type electrode assembly including a double-sided holding portion according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 2 shows a jelly-roll type electrode assembly including a cross-sectional holding portion according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 3 shows a jelly-roll type electrode assembly as a reference drawing.
  • Figure 4 shows a jelly-roll type electrode assembly according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 5 schematically shows a stepped portion of a jelly-roll type electrode assembly according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 6 shows a secondary battery according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 7 is an image showing the results of evaluating the occurrence of cracks in the core portion of the electrode assembly according to Example 1 and Comparative Example 1.
  • L1, L1' Distance between the longitudinal end of the first electrode double-sided holding portion and the longitudinal end of the second electrode
  • L2, L3 Longitudinal length of the first electrode cross-section holding portion
  • One embodiment of the present invention is a jelly-roll type electrode assembly in which a first electrode, a separator, and a second electrode are stacked and wound, wherein the outermost portion of the first electrode is formed on one side and the opposite side of the first electrode current collector.
  • a jelly-roll type electrode assembly is provided, including a first electrode double-side holding portion provided with an electrode active material layer, wherein the first electrode double-side holding portion includes an area corresponding to a longitudinal end of the second electrode.
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same include a holding portion on both sides of the first electrode, thereby preventing cracks and deformation of the electrode assembly due to stress concentration on the outermost first electrode.
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same according to an embodiment of the present invention have a process advantage because the double-sided holding portion can be formed using the same material and the same equipment as the first electrode active material layer, and can be used separately. Because the disconnection prevention tape can be omitted, low-cost production is possible, and the possibility of defects can be reduced by simplifying the process.
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same adjust the position and thickness of the double-sided holding portion to prevent local problems such as reduction of roundness and lithium precipitation due to formation of additional steps. , the occurrence of additional cracks and deformation of the electrode assembly can be minimized.
  • FIG. 1 shows a jelly-roll type electrode assembly including a double-sided prevention portion according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating an embodiment including a first electrode double-sided holding portion in an area corresponding to a longitudinal end of the second electrode of the first electrode current collector.
  • the jelly-roll type electrode assembly is a jelly in which the first electrodes (100, 100'), separators (20, 20'), and second electrodes (300) are laminated and wound.
  • the second electrode 300 includes a second electrode current collector 301; and second electrode active material layers 302 and 303 provided on at least one surface of the second electrode current collector 301, wherein the first electrode 100 includes a first electrode current collector 101; and a first electrode active material layer (102, 103) provided on at least one surface of the first electrode current collector (101).
  • the outermost portion of the first electrode 100 is a first electrode double-sided holding portion 10 provided with first electrode active material layers 102 and 103 on one side and the opposite side of the first electrode current collector 101. It includes, and the first electrode double-sided holding portion 10 includes a region 10' corresponding to the longitudinal end 310 of the second electrode.
  • the 'longitudinal direction' may mean the longitudinal direction of the first electrode, separator, second electrode, and the electrode assembly in which they are stacked before winding, that is, the direction perpendicular to the winding axis direction of the electrode assembly after winding
  • the 'corresponding area' may mean an area including a line perpendicular to the longitudinal direction of the electrode assembly and parallel to the winding axis direction.
  • the 'area corresponding to the longitudinal end of the second electrode' is formed from a line parallel to the longitudinal end of the second electrode on the first electrode double-sided holding portion, based on the longitudinal direction of the first electrode.
  • An area up to the longitudinal end of the one-electrode double-sided holding portion that is, an area having a distance (L1) between the longitudinal end of the first electrode double-sided holding portion and the longitudinal end of the second electrode, and a direction opposite to the longitudinal direction of the first electrode. This may mean an area consisting of an area having the same distance L1' as the L1.
  • the first electrode double-sided holding portion includes an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode, cracking and deformation of the electrode assembly due to stress concentration on the outermost first electrode can be prevented.
  • the outermost portion of the first electrode is a first electrode active material layer 102 on the opposite side of the first electrode current collector 101 located in an area corresponding to the longitudinal end 310 of the second electrode. ) is provided, the thickness of the surface opposing the longitudinal end of the second electrode can be increased. Through this, it is possible to prevent damage to the first electrode located in the outermost part from cracks and deformation of the electrode assembly due to the formation of a step due to the thickness of the longitudinal end of the second electrode and stress concentration in the corresponding area that occurs during charging and discharging. and can improve the lifespan characteristics of the battery.
  • the longitudinal end of the first electrode active material layer may not coincide with the longitudinal end of the second electrode.
  • the first electrode active material layer may form a longitudinal end at a position different from the longitudinal end of the second electrode, and the longitudinal end of the first electrode active material layer is the length of the second electrode. It may be formed by moving the direction end by a predetermined distance. Through this, an additional step may not be formed in relation to the thickness of the first electrode active material layer formed on the surface opposite to the longitudinal end of the second electrode of the first electrode current collector or on the opposite surface of the opposing surface. and the first electrode double-sided holding portion may be adjusted to include an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode.
  • the first electrode double-sided holding portion 10 by adjusting the distance (L1, L1') between the longitudinal end of the first electrode double-sided holding portion and the longitudinal end of the second electrode to a specific range, the first electrode double-sided holding portion 10
  • the area 10' corresponding to the longitudinal end 310 of the second electrode may be adjusted to a specific range.
  • the longitudinal length of the region of the first electrode double-sided holding portion corresponding to the longitudinal end of the second electrode may be 9 mm or more and 20 mm or less.
  • the longitudinal length of the region 10' corresponding to the longitudinal end of the second electrode of the first electrode double-sided holding portion may be 11 mm or more, 13 mm or more, or 15 mm or more
  • the first electrode The longitudinal length of the region 10' corresponding to the longitudinal end of the second electrode of the double-sided holding part may be 18 mm or less, 16 mm or less, or 15 mm or less.
  • the first electrode current collector opposite to the longitudinal end of the second electrode It can effectively complement the opposite side of the surface and prevent cracks and deformation due to stress concentration on the first outermost electrode.
  • the first electrode may further include a first electrode cross-section holding portion provided with a first electrode active material layer on one surface of the first electrode current collector.
  • Figure 2 shows a jelly-roll type electrode assembly including a cross-sectional holding portion according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • Figure 2 (a) includes a first electrode double-sided holding portion 10, and further includes a first electrode single-sided holding portion 12 at a longitudinal end of the first electrode double-sided holding portion 10.
  • FIG. 2(b) includes a first electrode double-sided holding portion 10, and the first electrode cross-section is maintained at the longitudinal end of the first electrode double-sided holding portion 10.
  • the first electrode 100 is formed on one side of the first electrode cross-section holding portion 12 or the first electrode active material layer 102 provided on one side of the first electrode current collector 101. It may further include a first electrode cross-section holding portion 13 provided with a first electrode active material layer 103. Specifically, the first electrode single-sided holding parts 12 and 13 may be included at a longitudinal end of the first electrode double-sided holding part with a predetermined length. That is, the first electrode active material layer 102 formed on one side of the first electrode current collector 101 and the first electrode active material layer 103 formed on the opposite side form longitudinal ends at different positions. You can.
  • the length of the first electrode active material layer is adjusted so that the first electrode double-sided holding portion includes a region 10' corresponding to the longitudinal end of the second electrode, and the first electrode current collector 101 It is possible to prevent the problem of forming additional steps that may occur when the first electrode active material layers formed on one side and the opposite side form ends at the same position.
  • the longitudinal length of the cross-section retaining portion may be 3 mm or less.
  • the longitudinal lengths (L2, L3) of the single-sided retaining portion may be greater than 0 mm, 1 mm or greater, or 2 mm or greater, and the longitudinal lengths (L2, L3) of the single-sided retaining portion may be 3 mm or less, 2 mm. It may be less than or equal to 1 mm.
  • the longitudinal length L3 of the single-sided holding portion satisfies the above-mentioned range, the surface of the first electrode current collector opposing the longitudinal end of the second electrode can be effectively supplemented, and the second electrode current collector The formation of additional steps can be minimized in relation to the thickness of the longitudinal end of the electrode.
  • the first electrode may further include a first electrode uncoated portion not provided with a first electrode active material layer.
  • the first electrode includes a first electrode double-sided holding portion in an area corresponding to a longitudinal end of the second electrode of the first electrode current collector, and both surfaces of the first electrode The longitudinal end of the holding portion may further include a first electrode uncoated portion not provided with a first electrode active material layer.
  • the first electrode may include a first electrode cross-section retaining portion, and the first electrode active material layer is not provided at a longitudinal end of the first electrode cross-section retaining portion. It may further include an electrode uncoated region.
  • productivity can be increased by preventing unnecessary application of the first electrode active material slurry in areas not facing the second electrode, exposing the surface of the first electrode current collector and inserting it into the battery case. It may be possible to implement an electrode assembly of an outer tab structure by directly facing the.
  • the first electrode uncoated portion may further include a first electrode tab provided on one surface of the first electrode current collector.
  • the surface of the first electrode current collector may be exposed and directly faced with the battery case to serve as a tab.
  • one surface of the exposed first electrode current collector may be exposed.
  • a low-resistance design may be implemented by including a first electrode tab and additionally forming a conductive passage.
  • the thickness of the first electrode active material layer provided on one side and the opposite side of the first electrode current collector in the first electrode double-sided holding portion may be different from each other.
  • the thickness of the first electrode active material layers 102 and 103 provided on the first electrode current collector 101 is such that at least a portion of the first electrode active material layers 102 and 103 are formed on one side of the first electrode current collector 101 in the region 10' corresponding to the longitudinal end of the remaining second electrode. And it may be thinner than the thickness of the first electrode active material layers 102 and 103 provided on the opposite side.
  • the first electrode is provided on one side and the opposite side of the first electrode current collector 101 in the region 10' corresponding to the longitudinal end of the second electrode of the first electrode double-sided holding portion 10.
  • the thickness of the electrode active material layers 102 and 103 may be at least partially thinner than the thickness of the remaining first electrode active material layers 102 and 103 of the first electrode double-sided holding portion 10 .
  • the first electrode active material layer may be adjusted so that certain areas have a thinner thickness than the rest by varying the rolling degree of some parts or adjusting the amount of the applied first electrode active material slurry, and through this, the This may be to minimize the formation of additional steps in relation to the longitudinal end of the second electrode or the first electrode tab.
  • the thickness of the first electrode active material layer provided on one side and the opposite side of the first electrode current collector in the first electrode double-sided holding portion and the thickness of the first electrode active material layer in the first electrode single-sided holding portion may be different.
  • the thickness of the first electrode active material layers 102 and 103 provided on one side or the opposite side of the first electrode current collector in the first electrode cross-section holding portions 12 and 13. is greater than the thickness of the first electrode active material layers 102 and 103, at least a portion of which is provided on one side and the opposite side of the first electrode current collector 101 in the first electrode double-sided holding portion 10. It may be thin.
  • the first electrode active material layer may be adjusted to have a thinner thickness than the rest by varying the rolling degree of some parts or adjusting the amount of the applied first electrode active material slurry, and through this, the second electrode This may be to minimize the formation of additional steps in relationship with the longitudinal end or the first electrode tab.
  • Figure 3 shows a jelly-roll type electrode assembly as a reference drawing
  • Figure 4 shows a jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • the first electrode double-sided holding portion does not include an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode, and the first electrode single-sided holding portion does not include an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode.
  • It shows a jelly-roll type electrode assembly including, and FIG. 3(b) shows the jelly-roll type electrode assembly shown in FIG. 3(a) further including a first electrode tab.
  • the first electrode double-sided holding portion includes an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode, and the first electrode single-sided holding portion does not include an area corresponding to the longitudinal end of the second electrode.
  • FIG. 4(b) shows the jelly-roll type electrode assembly shown in FIG. 4(a) further including a first electrode tab.
  • the first electrode double-sided holding portion 10 does not include an area corresponding to the longitudinal end 310 of the second electrode, that is, the first electrode single-sided holding portion or
  • the space next to the longitudinal end 310 of the second electrode has a step due to the thickness of the second electrode. It becomes empty as it forms, and stress is concentrated in that area when charging and discharging the battery, causing cracks in the first electrode present at the outermost layer.
  • a separate disconnection prevention tape 70 can be attached to the relevant area, but separate attachment processes and equipment are required, which may reduce the productivity of the electrode assembly, and defects may occur depending on the adjustment of the attachment position.
  • the jelly-roll type electrode assembly uses a first electrode active material layer ( By adjusting the length of the first electrode double-sided holding portion 10 to correspond to the longitudinal end 310 of the second electrode, the thickness of the first electrode current collector 101 at the corresponding position is reinforced. And, the width, length, and thickness of the first electrode double-sided holding portion 10 can be adjusted to a specific range.
  • the jelly-roll type electrode assembly and the secondary battery including the same have a process advantage because the double-sided holding portion can be formed using the same material and the same equipment as the first electrode active material layer, Since separate disconnection prevention tape can be omitted, low-cost production is possible, and the possibility of defects can be reduced by simplifying the process. Furthermore, even when the electrode assembly further includes a first electrode tab according to the design, the width and length of the region 10' corresponding to the longitudinal end of the second electrode of the first electrode double-sided holding portion 10 And by adjusting the thickness to a specific range, it can be easy to minimize the formation of additional steps in the relationship with the longitudinal end of the second electrode or the first electrode tab.
  • the longitudinal end of the first electrode may be extended longer than the longitudinal end of the second electrode and may be additionally wound around the outside of the electrode assembly.
  • the first electrode 100 located at the outermost side is longer than the longitudinal end 310 of the second electrode 300. It may be extended and further wound around the outside of the electrode assembly, and a step portion 60, which is an area where a step due to the thickness of the second electrode is formed, is located next to the longitudinal end 310 of the second electrode 300. It may be formed.
  • the outermost portion of the first electrode 100 is a first electrode double-sided holding portion 10 provided with first electrode active material layers 102 and 103 on one side and the opposite side of the first electrode current collector 101. ), and the first electrode double-sided holding portion 10 may include an area corresponding to the longitudinal end 310 of the second electrode and the step portion 60.
  • the second electrode includes a second electrode current collector; and a second electrode active material layer provided on at least one surface of the second electrode current collector, wherein the second electrode active material layer may have a longitudinal end at the same position as the second electrode current collector. That is, the longitudinal ends of the second electrode active material layer and the second electrode active material layer may coincide.
  • the longitudinal end of the second electrode may be a free edge.
  • the free edge shape may mean a shape in which the end of the second electrode active material layer and the end of the electrode current collector match, and this is not only the case where the longitudinal ends completely match with respect to the plane perpendicular to the longitudinal direction. In addition, it may also include cases where there are errors in process and measurement. That is, the jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention may have a structure in which the first electrode, which is the outermost layer, covers the longitudinal end of the second electrode, which is in the form of a free edge, and the first electrode is It may include a step portion, which is an empty space formed in an area covering the second end of the second electrode.
  • a first electrode 100 is present at the outermost part of the electrode assembly 1000, and the first electrode 100 is on both sides of the first electrode current collector 101.
  • Each may be provided with first electrode active material layers 102 and 103 and may include a non-coating area.
  • a second electrode 300 is present at the outermost part of the electrode assembly 1000, and the second electrode 300 has second electrode active material layers 302 and 303 on both sides of the second electrode current collector 301, respectively. It may be provided, but may not include a non-coating area. In other words, it may be in the form of a free edge where the ends of the second electrode current collector and the second electrode active material layer coincide.
  • the longitudinal end 310 of the second electrode 300 may include the ends of the second electrode active material layers 302 and 303 and the end of the second electrode current collector 301 having the same length in the longitudinal direction. And, the longitudinal end 310 of the second electrode 300 may coincide with the end of the second electrode active material layers 302 and 303 and the end of the second electrode current collector 301. Meanwhile, according to an exemplary embodiment of the present invention, the uncoated portion present on the surface opposite to the end of the longitudinal end 310 of the second electrode 300 of the first electrode 100 is the first electrode 100. It may further include an electrode tab 50.
  • the first electrode may be a cathode and the second electrode may be an anode.
  • the first electrode which is the outermost layer of the electrode assembly, may be a cathode, and the electrode assembly may have a cathode outermost structure in which a cathode/separator/anode/separator is wound. In other words, it may have an outer tab structure that exposes the cathode to the outermost part of the jelly-roll type electrode assembly.
  • the first electrode may include a first electrode current collector and a first electrode active material layer provided on the first electrode current collector.
  • the first electrode may include a first electrode current collector and a first electrode active material layer formed on one or both sides of the first electrode current collector and including a first electrode active material.
  • the first electrode active material layer is formed on the first electrode holding portion of the first electrode current collector, and the surface not provided with the first electrode active material layer may be expressed as a first electrode uncoated region.
  • the first electrode current collector may include a first electrode holding portion on which the first electrode active material layer is formed and a first electrode uncoated portion on which the first electrode active material layer is not formed, It may include a first electrode tab on the first electrode uncoated area.
  • the first electrode current collector may include a first electrode uncoated portion, and may include a first electrode tab formed on the first electrode uncoated portion.
  • the manufactured electrode assembly may include one or more first electrode tabs.
  • the first electrode active material layer may include a first electrode active material containing at least one selected from the group consisting of silicon-based materials and carbon-based materials.
  • the first electrode active material layer may further include a first electrode conductive material and a first electrode binder, and may include: the first electrode active material; First electrode conductive material; And the first electrode binder is a negative electrode active material; cathode conductive material; And as the cathode binder, materials used in the art can be used without limitation.
  • the first electrode current collector can be any conductive material without causing chemical changes in the battery, and is not particularly limited.
  • the first electrode current collector may be copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or aluminum or stainless steel surface treated with carbon, nickel, titanium, silver, etc. You can.
  • a transition metal that easily adsorbs carbon, such as copper or nickel can be used as the first electrode current collector.
  • the thickness of the first electrode current collector may be 16 ⁇ m or more and 180 ⁇ m or less, but the thickness of the first electrode current collector is not limited thereto.
  • the first electrode binder is polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer (PVDF-co-HFP), polyvinylidenefluoride, and polyacrylonitrile.
  • polymethylmethacrylate polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, polyacrylic acid , ethylene-propylene-diene monomer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butadiene rubber (SBR), fluororubber, polyacrylic acid, and a group consisting of materials in which hydrogen thereof is replaced with Li, Na, or Ca, etc. It may include at least one selected from, and may also include various copolymers thereof.
  • the first electrode conductive material is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical changes in the battery.
  • graphite such as natural graphite or artificial graphite
  • Carbon black such as acetylene black, Ketjen black, channel black, Paneth black, lamp black, and thermal black
  • Conductive fibers such as carbon fiber and metal fiber
  • Conductive tubes such as carbon nanotubes
  • Metal powders such as fluorocarbon, aluminum, and nickel powder
  • Conductive whiskers such as zinc oxide and potassium titanate
  • Conductive metal oxides such as titanium oxide
  • Conductive materials such as polyphenylene derivatives may be used.
  • the second electrode may include a second electrode current collector and a second electrode active material layer provided on the second electrode current collector.
  • the second electrode may include a second electrode current collector and a second electrode active material layer formed on one or both sides of the second electrode current collector and including a second electrode active material.
  • the second electrode active material layer is formed on the second electrode holding portion of the second electrode current collector, and the surface not provided with the second electrode active material layer may be expressed as a second electrode uncoated region.
  • the second electrode current collector may include a second electrode holding portion on which the second electrode active material layer is formed and a second electrode uncoated portion on which the second electrode active material layer is not formed, It may include a second electrode tab on the second electrode uncoated area.
  • the second electrode current collector may include a second electrode uncoated portion, and may include a second electrode tab formed on the second electrode uncoated portion.
  • the manufactured electrode assembly may include one or more second electrode tabs.
  • the second electrode current collector is not particularly limited as long as it is conductive without causing chemical changes in the battery.
  • the second electrode current collector is stainless steel, aluminum, , nickel, titanium, fired carbon, or aluminum or stainless steel surface treated with carbon, nickel, titanium, silver, etc. can be used.
  • the second electrode current collector may typically have a thickness of 80 ⁇ m or more and 190 ⁇ m or less, and fine irregularities may be formed on the surface of the second electrode current collector to increase the adhesion of the second electrode active material.
  • it can be used in various forms such as films, sheets, foils, nets, porous materials, foams, and non-woven materials.
  • the second electrode active material may be a commonly used positive electrode active material.
  • the second electrode active material is a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium iron oxide such as LiFe 3 O 4 ; Lithium manganese oxide with the formula Li 1+x Mn 2-x O 4 (0 ⁇ x ⁇ 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , LiMnO 2 , etc.; lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); Vanadium oxides such as LiV 3 O 8 , V 2 O 5 , and Cu 2 V 2 O 7 ; With the chemical formula LiNi 1-y M y O 2 (where M is at least one selected from the group consisting of Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B and Ga, and satisfies 0.01 ⁇ y ⁇ 0.3) Ni site type lithium nickel oxide expressed;
  • the second electrode active material layer may further include a second electrode conductive material and a second electrode binder.
  • the second electrode conductive material is used to provide conductivity to the electrode, and can be used without particular restrictions in the battery being constructed as long as it does not cause chemical change and has electronic conductivity.
  • the second electrode conductive material may be graphite such as natural graphite or artificial graphite; Carbon-based materials such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, and carbon fiber; Metal powders or metal fibers such as copper, nickel, aluminum, and silver; Conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Alternatively, conductive polymers such as polyphenylene derivatives may be used, and one type of these may be used alone or a mixture of two or more types may be used.
  • the second electrode binder serves to improve adhesion between particles of the second electrode active material and adhesion between the second electrode active material and the second electrode current collector.
  • Specific examples include polyvinylidene fluoride (PVDF), vinylidene fluoride-hexafluoropropylene copolymer (PVDF-co-HFP), polyvinyl alcohol, polyacrylonitrile, and carboxymethyl cellulose (CMC). ), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene-diene polymer (EPDM), sulfonated-EPDM, styrene butadiene rubber. (SBR), fluororubber, or various copolymers thereof, and one type of these may be used alone or a mixture of two or more types may be used.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • PVDF-co-HFP vinyli
  • the jelly-roll type electrode assembly may further include a plurality of separators.
  • the jelly-roll type electrode assembly may have a structure in which a first electrode/separator/second electrode/separator are stacked in that order.
  • the separator separates the first electrode and the second electrode and provides a passage for lithium ions to move. It can be used without particular restrictions as long as it is normally used as a separator in secondary batteries. In particular, it has low resistance to ion movement in the electrolyte and provides a passage for lithium ions to move. It is desirable to have excellent moisturizing ability.
  • porous polymer films for example, porous polymer films made of polyolefin polymers such as ethylene homopolymer, propylene homopolymer, ethylene/butene copolymer, ethylene/hexene copolymer, and ethylene/methacrylate copolymer, or these.
  • a laminated structure of two or more layers may be used.
  • conventional porous non-woven fabrics for example, non-woven fabrics made of high melting point glass fibers, polyethylene terephthalate fibers, etc., may be used.
  • the separator may typically have a thickness of 10 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less, and a coated separator containing a ceramic component or a polymer material may be used to ensure heat resistance or mechanical strength, and may optionally have a single-layer or multi-layer structure. can be used
  • One embodiment of the present invention includes the jelly-roll type electrode assembly; and a battery case for accommodating the electrode assembly. Contents included in the jelly-roll type electrode assembly are the same as described above.
  • the secondary battery according to one embodiment of the present invention includes a first electrode double-sided holding portion, thereby preventing cracks and deformation of the electrode assembly due to stress concentration on the outermost first electrode.
  • the secondary battery according to an embodiment of the present invention has a process advantage because the double-sided holding portion can be formed using the same material and the same equipment as the first electrode active material layer, and a separate disconnection prevention tape can be omitted. Low-cost production is possible, and the possibility of defects can be reduced by simplifying the process.
  • the secondary battery according to an embodiment of the present invention adjusts the position and thickness of the double-sided holding portion to prevent local problems such as lithium precipitation due to reduction of roundness and formation of additional steps, and additional cracks and deformation of the electrode assembly. can be minimized.
  • the secondary battery may include a cap assembly coupled to the opening of the battery case, and the cap assembly may include a top cap, a safety vent, and a current blocking element.
  • the first electrode may be in direct contact with the inner surface of the battery case, so that the battery case may function as a first electrode terminal.
  • the interior of the battery case may include an electrolyte.
  • the electrolyte may include, but is not limited to, an organic liquid electrolyte, an inorganic liquid electrolyte, a solid polymer electrolyte, a gel-type polymer electrolyte, a solid inorganic electrolyte, or a molten inorganic electrolyte that can be used when manufacturing a lithium secondary battery.
  • the electrolyte may include a non-aqueous organic solvent and a metal salt.
  • the non-aqueous organic solvent includes, for example, N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, gamma- Butylolactone, 1,2-dimethoxy ethane, tetrahydrofuran, 2-methyl tetrahydrofuran, dimethylsulfoxide, 1,3-dioxorane, formamide, dimethylformamide, dioxoren, acetonitrile, nitro Methane, methyl formate, methyl acetate, phosphoric acid triester, trimethoxy methane, dioxoran derivative, sulfolane, methyl sulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbonate derivative, tetrahydrofuran derivative Aprotic organic solvents such as , ether, methyl propionate, and ethylene carbonate derivative, tetra
  • the metal salt may be a lithium salt
  • the lithium salt is a material that is easily soluble in the non-aqueous electrolyte solution.
  • anions of the lithium salt include F - , Cl - , I - , NO 3 - , N(CN) 2- , BF 4 - , ClO 4 - , PF 6 - , (CF 3 ) 2 PF 4 - , (CF 3 ) 3 PF 3 - , (CF 3 ) 4 PF 2 - , (CF 3 ) 5 PF - , (CF 3 ) 6 P - , CF 3 SO 3 - , CF 3 CF 2 SO 3 - , (CF 3 SO 2 ) 2 N - , (FSO 2 ) 2 N - , CF 3 CF 2 (CF 3 ) 2 CO - , (CF 3 SO 2 ) 2 CH - , (SF 5 ) 3 C - , (CF
  • the electrolyte in addition to the electrolyte components, includes, for example, halo such as difluoroethylene carbonate for the purpose of improving battery life characteristics, suppressing battery capacity reduction, and improving battery discharge capacity.
  • halo such as difluoroethylene carbonate
  • Alkylene carbonate compounds pyridine, triethylphosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylene diamine, n-glyme, hexanoic acid triamide, nitrobenzene derivative, sulfur, quinone imine dye, N-substituted oxazoli
  • One or more additives such as dinon, N,N-substituted imidazolidine, ethylene glycol dialkyl ether, ammonium salt, pyrrole, 2-methoxyethanol, or aluminum trichloride may be further included.
  • the battery case may be cylindrical. That is, referring to Figure 6, the jelly-roll type electrode assembly according to the present invention can be accommodated in a cylindrical battery case 80, and includes an assembly including a first electrode, a separator, and a second electrode; cap assembly; And since the battery case containing the electrolyte has a cylindrical shape, the manufactured secondary battery 1000 itself may be cylindrical.
  • One embodiment of the present invention provides a battery module including the secondary battery as a unit cell and a battery pack including the same. Since the battery module and battery pack include the secondary battery with high capacity, high battery stability, and improved lifespan characteristics, it is selected from the group consisting of electric vehicles, hybrid electric vehicles, plug-in hybrid electric vehicles, and power storage systems. It may be used as a power source for the device.
  • Li(Ni 0.89 Co 0.07 Mn 0.04 )O 2 as the second electrode active material, CNT as the second electrode conductive material, and polyvinylidene fluoride (PVdF) as a binder were used as N-methyl-
  • a second electrode active material slurry was prepared by adding 2-pyrrolidinone (N-methyl-2-pyrrolidone, NMP).
  • the second electrode active material slurry was coated on an aluminum current collector with a thickness of 15 ⁇ m and a width direction of 62 mm, followed by drying and rolling to form a second electrode active material layer, thereby preparing a second electrode with a total thickness of 129 ⁇ m.
  • a first electrode active material slurry was prepared by mixing the mixture of (CMC) at a weight ratio of 97.12:0.4:2.48.
  • the first electrode active material slurry was coated on a copper (Cu) current collector with a thickness of 8 ⁇ m and a width direction of 64.9 mm, followed by drying and rolling to form a first electrode active material layer, forming a first electrode with a total thickness of 162 ⁇ m. did.
  • the longitudinal length L1+L1' of the first electrode double-sided holding portion corresponding to the longitudinal end of the second electrode is 20 mm
  • the longitudinal length L3 of the first electrode single-sided holding portion is 2 mm.
  • a jelly-roll type electrode assembly was manufactured by attaching and finishing as shown.
  • ethylene carbonate (EC):ethylmethyl carbonate (EMC):diethylmethyl carbonate (DMC) was mixed at a volume ratio of 20:5:75 to obtain LiPF 6 of 0.7.
  • the dissolved electrolyte solution was injected to M, and the cylindrical battery case was sealed with a cap assembly to manufacture a secondary battery.
  • a disconnection prevention tape with a longitudinal length of 17 mm is attached so that the longitudinal end of the second electrode coincides with the center of the disconnection prevention tape.
  • a jelly-roll type electrode assembly and a secondary battery were manufactured in the same manner as Example 1, except that it had the same structure as (a) in FIG. 3. At this time, based on the longitudinal end of the second electrode, the longitudinal length of the cross-sectional holding portion of the first electrode was adjusted to be 54 mm in the winding direction of the electrode assembly and 9 mm in the direction opposite to the winding direction.
  • the secondary batteries prepared in Example 1 and Comparative Example 1 were activated by performing three cycles of 4.2 V-2.5 V, 0.2 C charging, and 0.2 C discharging, respectively, to prepare secondary batteries. Afterwards, the activated secondary batteries were each subjected to 30 cycles under the conditions of 4.35 V (1 C)-2.0 V (1 C) and @25°C, and then the secondary batteries were disassembled and visually inspected to see whether cracks or wrinkles occurred in the core part. It was confirmed. At this time, if cracks or wrinkles were included in the core part, it was evaluated that core crack had occurred.
  • Figure 7 is an image showing the results of evaluating the occurrence of cracks in the core portion of the electrode assembly according to Example 1 and Comparative Example 1.
  • the first electrode double-sided holding portion is not formed at a position corresponding to the longitudinal end of the second electrode in the core portion of the electrode assembly, so the length of the second electrode is It was confirmed that the stress generated by the step formed by the thickness of the directional end was concentrated on the first electrode corresponding to the longitudinal end of the second electrode, causing wrinkles or cracks in the core portion.
  • the electrode assembly according to Example 1 forms a first electrode double-sided holding portion at a position corresponding to the longitudinal end of the second electrode in the core portion of the electrode assembly, so that the electrode assembly corresponds to the longitudinal end of the second electrode. It was confirmed that cracks and deformation of the first electrode could be prevented. In addition, it was confirmed that the electrode assembly according to Example 1 has an additional first electrode cross-section holding portion to prevent reduction in roundness and formation of additional steps, thereby dispersing the stress concentrated on the outermost first electrode.
  • the jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention prevents cracks and deformation of the electrode assembly due to stress concentration of the outermost first electrode, thereby providing better stability and lifespan characteristics of the secondary battery.
  • the jelly-roll type electrode assembly according to an embodiment of the present invention has a process advantage because the double-sided holding portion can be formed using the same material and equipment as the first electrode active material layer, and a separate disconnection prevention tape is omitted. It can be seen that low-cost production is possible and the possibility of defects occurring can be reduced by simplifying the process.

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Abstract

본 발명은 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 제1 전극 양면 유지부는 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.

Description

젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지
본 발명은 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 외주 탭 구조의 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다. 본 출원은 2022년 11월 21일 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2022-0156478호의 출원일의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서에 포함된다.
원통형 전지의 경우 폭이 정해진 긴 전극을 롤 형태로 말아 젤리-롤(Jelly Roll) 형태의 전극조립체를 제조한다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체를 전지케이스에 삽입하여 제조되는 원통형 전지는 충방전시 전극의 수축/팽창을 반복하게 되고, 젤리-롤의 구조에 따라 단차에 따른 응력이 형성된다.
특히, 음극 최외각 구조의 젤리-롤형 전극조립체의 경우 최외각의 음극이 양극의 말단을 덮고 있으며, 양극 프리엣지(free edge) 옆의 공간이 양극의 두께로 인해 비어 있게 된다. 이 때, 양극 두께에 의한 단차는 음극에 응력을 형성하게 되고, 이러한 응력은 충방전 시 양극에 대향하는 면의 반대면에 집중되어 음극 외각 크랙을 유발한다.
이러한 음극 외곽 크랙 발생을 방지하기 위하여 해당 영역의 음극 응력 집중을 개선할 수 있는 기술 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 젤리-롤형 전극조립체의 설계를 변경한 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지를 제공하고자 한다.
다만, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 하기의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시상태는 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 다른 실시상태는 상기 젤리-롤형 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
본 발명의 효과는 상술한 효과로 한정되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 효과들은 본원 명세서 및 첨부된 도면으로부터 당업자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.
도 1는 본 발명의 일 실시상태에 따른 양면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 단면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 3은 참고도면으로서의 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단차부를 모식적으로 도시한 것이다.
도 6은 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지를 도시한 것이다.
도 7은 실시예 1 및 비교예 1에 따른 전극조립체의 코어부 크랙 발생 평가 결과를 나타낸 이미지이다.
[부호의 설명]
100, 100': 제1 전극
10: 제1 전극 양면 유지부
10': 제1 전극 양면 유지부의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역
12, 13: 제1 전극 단면 유지부
101: 제1 전극 집전체
102, 103: 제1 전극 활물질층
110: 제1 전극의 길이방향 단부
L1, L1': 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리
L2, L3: 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이
20, 20': 분리막
300: 제2 전극
301: 제2 전극 집전체
302, 303: 제2 전극 활물질층
310: 제2 전극의 길이방향 단부
60: 단차부
70: 단선방지 테이프
80: 전지케이스
1000: 이차전지
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
이하, 도면을 참고하여 본 발명을 상세히 설명한다. 그러나, 도면은 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 도면에 의하여 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시상태는 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시상태에 따른 양면 방지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다. 구체적으로, 도 1은 제1 전극 집전체의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역에 제1 전극 양면 유지부를 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 제1 전극(100, 100'), 분리막(20, 20') 및 제2 전극(300)이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제2 전극(300)은 제2 전극 집전체(301); 및 상기 제2 전극 집전체(301)의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층(302, 303)을 포함하고, 상기 제1 전극(100)은 제1 전극 집전체(101); 및 상기 제1 전극 집전체(101)의 적어도 일면상에 구비되는 제1 전극 활물질층(102, 103)를 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극(100)의 최외각부는 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102, 103)이 구비되는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)는 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')을 포함하는 것이다. 여기서, '길이방향'은 권취 전 제1 전극, 분리막, 제2 전극 및 이들이 적층된 형태인 전극조립체의 길이방향, 즉 권취 후 전극조립체의 권취축방향에 수직한 방향을 의미하는 것일 수 있고, '대응하는 영역'은 상기 전극조립체의 길이방향과 수직하고, 권취축방향과 평행한 선을 포함하는 일 영역을 의미하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 '제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역'은 제1 전극의 길이방향을 기준으로, 상기 제1 전극 양면 유지부 상의 제2 전극의 길이방향 단부와 평행한 선으로부터, 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부까지의 영역, 즉 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리(L1)를 갖는 영역과, 상기 제1 전극의 길이방향과 반대방향으로 상기 L1과 동일한 거리 L1'를 갖는 영역으로 이루어진 영역을 의미하는 것일 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극 양면 유지부 상의, 제2 전극의 길이방향 단부와 평행한 선으로부터 상기 제1 전극의 길이방향의 양측으로 L1 및 L1'의 거리를 갖는 영역을 의미하는 것일 수 있고, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')은 'L1 + L1' = L1 + L1 = 2 X L1'의 길이를 갖는 것일 수 있다.
상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극의 최외각부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역에 위치하는 제1 전극 집전체(101)의 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102)이 구비되도록 함으로써, 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 두께를 증가시킬 수 있다. 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부의 두께에 의한 단차 형성 및 충방전시 발생하는 해당 영역에 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형으로부터 최외각부에 위치한 제1 전극의 손상을 방지할 수 있으며, 전지의 수명 특성을 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 일치하지 않는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 상이한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 소정 거리만큼 이젹되어 형성되는 것일 수 있다. 이를 통해, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 대향하는 면 또는 대향하는 면의 반대면에 형성된 제1 전극 활물질층의 두께와의 관계에서 추가적인 단차를 형성하지 않는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하도록 조절하는 것일 수 있다.
즉, 도 1을 참고하면, 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리(L1, L1')를 특정 범위로 조절함으로써, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')을 특정 범위로 조절하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역의 길이방향 길이는 9 mm 이상 20 mm 이하인 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 길이방향 길이는 11 mm 이상, 13 mm 이상 또는 15 mm 이상인 것일 수 있고, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 길이방향 길이는 18 mm 이하, 16 mm 이하 또는 15 mm 이하인 것일 수 있다. 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역의 길이방향 길이가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 반대면을 효과적으로 보완할 수 있으며, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 크랙 및 변형을 방지할 수 있다.
본 발명의 다른 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 단면 유지부를 더 포함하는 것일 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 단면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다. 구체적으로, 도 2의 (a)는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(12)를 더 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이고, 도 2의 (b)는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(13)를 더 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이다.
도 2를 참고하면, 상기 제1 전극(100)은 제1 전극 집전체(101)의 일면 상에 제1 전극 활물질층(102)가 구비되는 제1 전극 단면 유지부(12) 또는 일면 상에 제1 전극 활물질층(103)이 구비되는 제1 전극 단면 유지부(13)를 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(12, 13)를 소정의 길이로 포함하는 것일 수 있다. 즉, 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 상에 형성된 제1 전극 활물질층(102)과 반대면 상에 형성된 제1 전극 활물질층(103)은 서로 상이한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것일 수 있다. 이를 통해, 상기 제1 전극 활물질층의 길이를 조절하여 상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')을 포함하도록 하면서도, 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면에 형성된 제1 전극 활물질층이 서로 동일한 위치에서 단부를 형성하는 경우 발생할 수 있는 추가적인 단차를 형성 문제를 방지할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이는 3 mm 이하인 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2, L3)는 0 mm 초과, 1 mm 이상 또는 2 mm 이상인 것일 수 있고, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2, L3)는 3 mm 이하, 2 mm 이하 또는 1 mm 이하인 것일 수 있다. 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2)가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 반대면을 효과적으로 보완할 수 있다. 또한, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L3)가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면을 효과적으로 보완할 수 있고, 상기 제2 전극의 길이방향 단부의 두께와의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 상기 제1 전극 집전체의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역에 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 단면 유지부를 포함하는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 제1 전극 무지부를 더 포함함으로써, 상기 제2 전극과 대면하지 않는 영역에서의 불필요한 제1 전극 활물질 슬러리 도포를 방지하여 생산성을 높일 수 있으며, 제1 전극 집전체의 표면을 노출시키고 이를 전지케이스와 직접 대면하도록 하여 외주 탭 구조의 전극조립체를 구현하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 무지부는 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 구비되는 제1 전극 탭을 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 집전체 표면을 노출시키고 이를 전지케이스와 직접 대면하도록 하여 탭 역할을 수행하도록 할 수 있으나, 전지케이스 내부 및 전극조립체의 구조에 따라 노출된 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 탭을 포함하도록 하고 전도성 통로를 추가로 형성하여 저저항 설계를 구현하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것일 수 있다. 구체적으로, 도 1을 참고하면, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 나머지 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 나머지 상기 제1 전극 양면 유지부(10)에서 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 일부의 압연 정도를 달리하거나, 도포되는 제1 전극 활물질 슬러리의 양을 조절하여 특정 영역이 나머지보다 얇은 두께를 갖도록 조절되는 것일 수 있으며, 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께와, 상기 제1 전극 단면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것일 수 있다. 구체적으로, 도 2를 참고하면, 상기 제1 전극 단면 유지부(12, 13)에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 상기 제1 전극 양면 유지부(10)에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 일부의 압연 정도를 달리하거나, 도포되는 제1 전극 활물질 슬러리의 양을 조절하여 나머지보다 얇은 두께를 갖도록 조절되는 것일 수 있으며, 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화하는 것일 수 있다.
도 3은 참고도면으로서의 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 4는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
구체적으로, 도 3의 (a)는 제1 전극 양면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않고, 제1 전극 단면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 3의 (b)는 제1 전극 탭을 더 포함하는 상기 도 3의 (a)에 도시된 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
한편, 도 4의 (a)는 제1 전극 양면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하고, 제1 전극 단면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 4의 (b)는 제1 전극 탭을 더 포함하는 상기 도 4의 (a)에 도시된 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 3 및 도 4를 참고하면, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역을 포함하지 않는 경우, 즉 상기 제1 전극 단면 유지부 또는 상기 제1 전극 무지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역을 포함하는 경우, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310) 옆의 공간이 상기 제2 전극의 두께로 인해 단차를 형성하면서 비어 있게 되며, 해당 영역은 전지 충방전 시 응력이 집중되어 최외각에 존재하는 제1 전극에 크랙을 유발한다. 이를 방지하기 위해, 해당 영역에 별도의 단선방지 테이프(70)를 부착할 수 있으나, 별도의 부착공정 및 설비가 필요하게 되어 전극조립체의 생산성이 감소될 수 있고, 부착위치의 조절에 따라 불량이 발생하는 경우 해당 전지의 수명 특성이 열등할 수 있다. 반면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 해당 영역을 별도의 단선방지 테이프가 아닌, 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면에 구비되는 제1 전극 활물질층(102, 103)의 길이를 조절하여 제1 전극 양면 유지부(10)가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응되도록 함으로써, 해당 위치의 제1 전극 집전체(101)의 두께를 보강하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 폭, 길이 및 두께를 특정 범위로 조절할 수 있다. 이를 통해, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 나아가, 상기 전극조립체가 설계에 따라 제1 전극 탭을 더 포함하는 경우에도, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 폭, 길이 및 두께를 특정 범위로 조절함으로써, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화가 용이할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것일 수 있다.
구체적으로, 도 1 및 도 4를 참고하면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극조립체는 최외각에 위치한 제1 전극(100)이 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것일 수 있고, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310) 옆에는 제2 전극의 두께에 의한 단차가 형성되는 영역인 단차부(60)가 형성되는 것일 수 있다. 이 때, 상기 제1 전극(100)의 최외각부는 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102, 103)이 구비되는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)는 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310) 및 상기 단차부(60)에 대응하는 영역을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체; 및 상기 제2 전극 집전체의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층을 포함하고, 상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체와 동일한 위치에서 길이방향 단부를 갖는 것일 수 있다. 즉, 상기 제2 전극 활물질층 및 제2 전극 활물질층은 길이방향 단부가 일치하는 것일 수 있다.
다시 말해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부는 프리엣지(free edge) 인 것일 수 있다. 여기서, 프리엣지 형태는 전극 제2 전극 활물질층의 단부와 전극 집전체의 단부가 일치하는 형태를 의미하는 것일 수 있으며, 이는 길이방향 단부가 길이방향에 수직한 면을 기준으로 완전히 일치하는 경우뿐만 아니라 공정 및 측정상의 오차를 갖는 경우도 포함하는 것일 수 있다. 즉, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 프리엣지 형태인 상기 제2 전극의 길이방향 단부를 최외각 층인 제1 전극이 덮고 있는 구조를 갖는 것일 수 있고, 상기 제1 전극이 상기 제2 전극의 제2 단부를 덮고 있는 영역에 형성되는 빈 공간인 단차부를 포함하는 것일 수 있다.
구체적으로, 도 4 및 도 5를 참고하면, 상기 전극조립체(1000)의 최외각에는 제1 전극(100)이 존재하며, 상기 제1 전극 (100)은 제1 전극 집전체(101)의 양면에 각각 제1 전극 활물질층(102, 103)을 구비하고, 무지부(non-coating area)를 포함할 수 있다. 반면, 상기 전극조립체(1000)의 최외각에는 제2 전극(300)이 존재하며, 상기 제2 전극(300)은 제2 전극 집전체(301)의 양면에 각각 제2 전극 활물질층(302,303)을 구비하지만, 무지부(non-coating area)를 포함하지 않는 것일 수 있다. 다시 말해, 제2 전극 집전체와 제2 전극 활물질층의 말단이 일치하는 프리엣지(free edge) 형태일 수 있다. 즉, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)는 길이방향으로 동일한 길이를 갖는 제2 전극 활물질층(302,303)의 단부와 제2 전극 집전체(301)의 단부를 포함하는 것일 수 있고, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)는 상기 제2 전극 활물질층(302, 303)의 단부와 제2 전극 집전체(301)의 단부가 일치하는 것일 수 있다. 한편, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극(100)의 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)의 단부에 대향하는 면의 반대면 상에 존재하는 무지부는 제1 전극 탭(50)을 더 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 음극이고, 상기 제2 전극은 양극일 수 있다. 구체적으로, 전극조립체의 최외각층인 제1 전극이 음극일 수 있고, 상기 전극조립체는 음극/분리막/양극/분리막이 권취되는 음극 최외각 구조인 것일 수 있다. 다시 말해, 젤리-롤형 전극조립체의 최외각에 음극을 노출시키는 외주 탭 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체 및 상기 제1 전극 집전체 상에 구비된 제1 전극 활물질층을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체 및 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 양면에 형성되며, 제1 전극 활물질을 포함하는 제1 전극 활물질층을 포함할 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극 활물질층은 상기 제1 전극 집전체의 제1 전극 유지부에 형성되고, 상기 제1 전극 활물질층이 구비되지 않은 면은 제1 전극 무지부로 표현될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 집전체는 제1 전극 활물질층이 형성되는 제1 전극 유지부와 제1 전극 활물질층이 형성되지 않는 제1 전극 무지부를 포함하는 것일 수 있고, 제1 전극 무지부 상에 제1 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 집전체는 제1 전극 무지부를 포함할 수 있으며, 상기 제1 전극 무지부에 형성된 제1 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 이에 따라, 제조되는 전극조립체는 제1 전극 탭을 1개 이상 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 활물질층은 실리콘계 물질 및 탄소계 물질로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는 제1 전극 활물질을 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극 활물질층은 제1 전극 도전재 및 제1 전극 바인더를 더 포함할 수 있으며, 상기 제1 전극 활물질; 제1 전극 도전재; 및 제1 전극 바인더는 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로서 당업계에 사용되는 물질이 제한 없이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 되고, 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 제1 전극 집전체로는 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 구체적으로는, 구리, 니켈과 같은 탄소를 잘 흡착하는 전이 금속을 제1 전극 집전체로 사용할 수 있다.
상기 제1 전극 집전체의 두께는 16 ㎛ 이상 180 ㎛ 이하일 수 있으나, 상기 제1 전극 집전체의 두께가 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 물질로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으며, 또한 이들의 다양한 공중합체를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체 및 상기 제2 전극 집전체 상에 구비된 제2 전극 활물질층을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체 및 상기 제2 전극 집전체의 일면 또는 양면에 형성되며, 제2 전극 활물질을 포함하는 제2 전극 활물질층을 포함할 수 있다. 다시 말해, 상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체의 제2 전극 유지부에 형성되고, 상기 제2 전극 활물질층이 구비되지 않은 면은 제2 전극 무지부로 표현될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 집전체는 제2 전극 활물질층이 형성되는 제2 전극 유지부와 제2 전극 활물질층이 형성되지 않는 제2 전극 무지부를 포함하는 것일 수 있고, 제2 전극 무지부 상에 제2 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극 집전체는 제2 전극 무지부를 포함할 수 있으며, 상기 제2 전극 무지부에 형성된 제2 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 이에 따라, 제조되는 전극조립체는 제2 전극 탭을 1개 이상 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 구체적으로, 상기 제2 전극 집전체로는 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인레스 스틸 표면에 탄소, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다.
또한, 상기 제2 전극 집전체는 통상적으로 80 ㎛ 이상 190 ㎛ 이하의 두께를 가질 수 있으며, 상기 제2 전극 집전체 표면 상에 미세한 요철을 형성하여 제2 전극 활물질의 접착력을 높일 수도 있다. 예를 들어, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 활물질은 통상적으로 사용되는 양극 활물질일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; LiFe3O4 등의 리튬 철 산화물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (0≤x≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-yMyO2 (여기서, M은 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 및 Ga으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤y≤0.3를 만족한다.)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-zMzO2 (여기서, M은 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 및 Ta 으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤z≤0.1를 만족한다.) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M은 Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이다.)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 상기 제2 전극은 Li-metal일 수도 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 활물질층은 제2 전극 도전재 및 제2 전극 바인더를 더 포함할 수 있다. 상기 제2 전극 도전재는 전극에 도전성을 부여하기 위해 사용되는 것으로서, 구성되는 전지에 있어서, 화학변화를 야기하지 않고 전자 전도성을 갖는 것이면 특별한 제한 없이 사용 가능하다. 구체적으로, 상기 제2 전극 도전재는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등을 사용할 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
또한, 상기 제2 전극 바인더는 제2 전극 활물질 입자들 간의 부착 및 제2 전극 활물질과 제2 전극 집전체와의 접착력을 향상시키는 역할을 한다. 구체적인 예로는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐알코올, 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 또는 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 젤리-롤형 전극조립체는 복수의 분리막을 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 젤리-롤형 전극조립체는 제1 전극/분리막/제2 전극/분리막을 순서대로 적층한 구조일 수 있다. 상기 분리막은 제1 전극과 제2 전극을 분리하고 리튬 이온의 이동 통로를 제공하는 것으로, 통상 이차전지에서 분리막으로 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용가능하며, 특히 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해질 함습 능력이 우수한 것이 바람직하다. 구체적으로는 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름 또는 이들의 2 층 이상의 적층 구조체가 사용될 수 있다. 또 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포가 사용될 수도 있다. 또한, 상기 분리막은 통상적으로 10 ㎛ 이상 20 ㎛ 이하의 두께를 가질 수 있고, 내열성 또는 기계적 강도 확보를 위해 세라믹 성분 또는 고분자 물질이 포함된 코팅된 분리막이 사용될 수도 있으며, 선택적으로 단층 또는 다층 구조로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태는, 상기 젤리-롤형 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지를 제공하며, 상기 젤리-롤형 전극 조립체에 포함되는 내용은 전술한 바와 동일하다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 이차전지는 상기 전지케이스의 개구부에 결합되는 캡 어셈블리를 포함할 수 있고, 상기 캡 어셈블리는 탑 캡, 안전 벤트 및 전류차단소자 등을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 전지케이스의 내면과 직접 접촉하여 상기 전지케이스가 제1 전극 단자의 역할을 수행하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전지 케이스의 내부는 전해질을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질은 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질 또는 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 상기 전해질은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라하이드로푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속염은 리튬염일 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, I-, NO3 -, N(CN)2-, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질에는 상기 전해질 구성 성분들 외에도 전지의 수명특성 향상, 전지 용량 감소 억제, 전지의 방전 용량 향상 등을 목적으로 예를 들어, 디플루오로에틸렌카보네이트 등과 같은 할로알킬렌카보네이트계 화합물, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사인산 트리아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시에탄올 또는 삼염화 알루미늄 등의 첨가제가 1종 이상 더 포함될 수도 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전지케이스는 원통형인 것일 수 있다. 즉, 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지케이스(80)에 수용될 수 있으며, 제1 전극, 분리막 및 제2 전극을 포함하는 조립체; 캡 어셈블리; 및 전해질이 포함되어 있는 전지케이스가 원통 형상을 가지므로, 제조되는 이차전지(1000) 자체의 형태가 원통형일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태는 상기 이차전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지 팩을 제공한다. 상기 전지 모듈 및 전지 팩은 고용량, 높은 전지 안정성 및 수명 특성이 개선된 상기 이차전지를 포함하므로, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 중대형 디바이스의 전원으로 이용되는 것일 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 기술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실시예
실시예 1
전극조립체 제조
제2 전극 활물질로서 Li(Ni0.89Co0.07Mn0.04)O2, 제2 전극 도전재로서 CNT 및 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidenefluoride, PVdF)를 97.8:0.6:1.6의 중량비로 N-메틸-2-피롤리디논(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)에 첨가하여 제2 전극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 제2 전극 활물질 슬러리를 두께 15 ㎛, 폭방향 길이 62 mm의 알루미늄 집전체 상에 코팅 후 건조 및 압연함으로써 제2 전극 활물질층을 형성하여, 총 두께 129 ㎛를 갖는 제2 전극을 준비하였다.
다음으로, 제1 전극 활물질로서 천연흑연 및 인조흑연을 각각 50 중량부 준비하고, 상기 제1 전극 활물질, 도전재로서 카본 블랙, 바인더로서 스티렌-부타디엔 러버(styrene butadiene rubber, SBR) 및 카르복시메틸셀룰로오스(CMC)의 혼합물을 97.12:0.4:2.48의 중량비로 혼합하여 제1 전극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 제1 전극 활물질 슬러리를 두께 8 ㎛, 폭방향 길이 64.9 mm인 구리(Cu) 집전체 상에 코팅 후 건조 및 압연함으로써 제1 전극 활물질층을 형성하여, 총 두께 162 ㎛의 제1 전극을 형성하였다. 이 때, 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 길이 L1+L1'는 20 mm, 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이 L3는 2 mm를 갖도록 제1 전극 양면 유지부 및 제1 전극 단면 유지부를 형성함으로써, 도 2의 (b)와 같은 구조를 갖도록 하였다.
이후, 권심을 이용하여 분리막 2 장을 차례로 배치하여 권취한 뒤, 상기 음극을 상기 2장의 분리막 사이에 투입하여 추가 권취하였다.
상기 분리막 및 음극의 권취가 약 1 턴(Turn) 이루어진 후, 상기 양극을 투입하여 권취하고, 권취가 종료되는 단부에 PET 소재의 씰 테이프(Seal tape)를 젤리-롤의 상단 및 하단 외주면을 감싸도록 부착 및 마감하여 젤리-롤형 전극조립체를 제조하였다.
이차전지의 제조
상기 젤리-롤형 전극조립체를 원통형 전지케이스에 삽입한 후, 에틸렌카보네이트(EC):에틸메틸카보네이트(EMC):디에틸메틸카보네이트(DMC)를 20:5:75의 부피비로 혼합하여 LiPF6가 0.7 M이 되도록 용해한 전해액을 주액하고, 캡 조립체로 원통형 전지케이스를 밀봉하여 이차 전지를 제조하였다.
비교예 1
상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 구비하지 않고, 길이방향 길이 17 mm의 단선방지 테이프를 제2 전극의 길이방향 단부와 단선방지 테이프의 중심부가 일치하도록 부착하여 도 3의 (a)와 같은 구조를 갖도록 한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 젤리-롤형 전극조립체 및 이차전지를 제조하였다. 이 때, 상기 제2 전극의 길이방향 단부를 기준으로, 상기 제1 전극의 단면 유지부의 길이방향 길이는 전극조립체의 권취 방향으로 54 mm, 권취방향의 반대방향으로 9 mm가 되도록 조절하였다.
실험예: 코어부 크랙(Core Crack) 발생 평가
하기의 방법으로 상기 실시예 1 및 비교예 1의 전극조립체에 대한 Core Crack 발생 여부를 평가하고, 그 결과를 하기 도 7에 각각 나타내었다.
구체적으로, 상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 이차전지를 각각 4.2 V-2.5 V, 0.2 C 충전, 0.2 C 방전으로 3 사이클 진행하여 활성화한 후의 이차전지를 준비하였다. 이후, 상기 활성화된 이차전지를 각각 4.35 V(1 C)-2.0 V(1 C), @25 ℃ 조건에서 30 사이클 진행한 후, 상기 이차전지를 분해하여 코어부에 크랙 또는 주름 발생 여부를 육안으로 확인하였다. 이 때, 코어부에 크랙 또는 주름이 포함되는 경우, Core Crack이 발생한 것으로 평가하였다.
도 7은 실시예 1 및 비교예 1에 따른 전극조립체의 코어부 크랙 발생 평가 결과를 나타낸 이미지이다.
도 7을 참고하면, 비교예 1에 따른 전극조립체는, 상기 전극조립체의 코어부에서, 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 형성하지 않으므로, 제2 전극의 길이방향 단부의 두께에 의해 형성되는 단차에 의해 발생하는 응력이 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 제1 전극에 집중되고, 이로 인해 코어부 주름 또는 크랙이 발생하는 것을 확인하였다.
반면, 실시예 1에 따른 전극조립체는, 상기 전극조립체의 코어부에서 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 형성함으로써, 제2 전극의 길이방향 단부에 의해 대응하는 제1 전극의 크랙 및 변형을 방지할 수 있음을 확인하였다. 또한, 실시예 1에 따른 전극조립체는, 추가적인 제1 전극 단면 유지부를 구비하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성을 방지함으로써, 최외각 제1 전극에 집중되는 응력이 분산될 수 있음을 확인하였다.
이를 통해, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지하여 이차전지의 안정성 및 수명특성이 보다 우수한 것을 알 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있음을 알 수 있다.
이상 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시상태를 제시하였으나, 상기 실시상태는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.

Claims (13)

  1. 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서,
    상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고,
    상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 일치하지 않는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 단면 유지부를 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1 전극 단면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이는 3 mm 이하인 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 제1 전극 무지부는 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 구비되는 제1 전극 탭을 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전극은 제2 전극 집전체; 및 상기 제2 전극 집전체의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층을 포함하고,
    상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체와 동일한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 음극이고, 상기 제2 전극은 양극인 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 젤리-롤형 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 전지케이스는 원통형인 것인 이차전지.
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