KR20240074668A - 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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KR20240074668A
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Abstract

본 발명은 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 외주 탭 구조의 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다.

Description

젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지{JELLY-ROLL ELECTRODE ASSEMBLY AND SECONDARY BATTERY COMPRISING SAME}
본 발명은 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 외주 탭 구조의 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 원통형 이차전지에 관한 것이다. 본 출원은 2022년 11월 21일 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2022-0156478호의 출원일의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서에 포함된다.
원통형 전지의 경우 폭이 정해진 긴 전극을 롤 형태로 말아 젤리-롤(Jelly Roll) 형태의 전극조립체를 제조한다. 이러한 젤리-롤형 전극조립체를 전지케이스에 삽입하여 제조되는 원통형 전지는 충방전시 전극의 수축/팽창을 반복하게 되고, 젤리-롤의 구조에 따라 단차에 따른 응력이 형성된다.
특히, 음극 최외각 구조의 젤리-롤형 전극조립체의 경우 최외각의 음극이 양극의 말단을 덮고 있으며, 양극 프리엣지(free edge) 옆의 공간이 양극의 두께로 인해 비어 있게 된다. 이 때, 양극 두께에 의한 단차는 음극에 응력을 형성하게 되고, 이러한 응력은 충방전 시 양극에 대향하는 면의 반대면에 집중되어 음극 외각 크랙을 유발한다.
이러한 음극 외곽 크랙 발생을 방지하기 위하여 해당 영역의 음극 응력 집중을 개선할 수 있는 기술 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 젤리-롤형 전극조립체의 설계를 변경한 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지를 제공하고자 한다.
다만, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 하기의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 실시상태는 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 다른 실시상태는 상기 젤리-롤형 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
본 발명의 효과는 상술한 효과로 한정되는 것은 아니며, 언급되지 아니한 효과들은 본원 명세서 및 첨부된 도면으로부터 당업자에게 명확히 이해될 수 있을 것이다.
도 1는 본 발명의 일 실시상태에 따른 양면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 단면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 3은 참고도면으로서의 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단차부를 모식적으로 도시한 것이다.
도 6은 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지를 도시한 것이다.
도 7은 실시예 1 및 비교예 1에 따른 전극조립체의 코어부 크랙 발생 평가 결과를 나타낸 이미지이다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
이하, 도면을 참고하여 본 발명을 상세히 설명한다. 그러나, 도면은 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 도면에 의하여 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시상태는 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체를 제공한다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시상태에 따른 양면 방지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다. 구체적으로, 도 1은 제1 전극 집전체의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역에 제1 전극 양면 유지부를 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이다.
도 1을 참고하면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 제1 전극(100, 100'), 분리막(20, 20') 및 제2 전극(300)이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서, 상기 제2 전극(300)은 제2 전극 집전체(301); 및 상기 제2 전극 집전체(301)의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층(302, 303)을 포함하고, 상기 제1 전극(100)은 제1 전극 집전체(101); 및 상기 제1 전극 집전체(101)의 적어도 일면상에 구비되는 제1 전극 활물질층(102, 103)를 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극(100)의 최외각부는 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102, 103)이 구비되는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)는 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')을 포함하는 것이다. 여기서, '길이방향'은 권취 전 제1 전극, 분리막, 제2 전극 및 이들이 적층된 형태인 전극조립체의 길이방향, 즉 권취 후 전극조립체의 권취축방향에 수직한 방향을 의미하는 것일 수 있고, '대응하는 영역'은 상기 전극조립체의 길이방향과 수직하고, 권취축방향과 평행한 선을 포함하는 일 영역을 의미하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 '제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역'은 제1 전극의 길이방향을 기준으로, 상기 제1 전극 양면 유지부 상의 제2 전극의 길이방향 단부와 평행한 선으로부터, 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부까지의 영역, 즉 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리(L1)를 갖는 영역과, 상기 제1 전극의 길이방향과 반대방향으로 상기 L1과 동일한 거리 L1'를 갖는 영역으로 이루어진 영역을 의미하는 것일 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극 양면 유지부 상의, 제2 전극의 길이방향 단부와 평행한 선으로부터 상기 제1 전극의 길이방향의 양측으로 L1 및 L1'의 거리를 갖는 영역을 의미하는 것일 수 있고, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')은 'L1 + L1' = L1 + L1 = 2 X L1'의 길이를 갖는 것일 수 있다.
상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극의 최외각부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역에 위치하는 제1 전극 집전체(101)의 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102)이 구비되도록 함으로써, 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 두께를 증가시킬 수 있다. 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부의 두께에 의한 단차 형성 및 충방전시 발생하는 해당 영역에 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형으로부터 최외각부에 위치한 제1 전극의 손상을 방지할 수 있으며, 전지의 수명 특성을 개선시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 일치하지 않는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 상이한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 소정 거리만큼 이?У퓸? 형성되는 것일 수 있다. 이를 통해, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 대향하는 면 또는 대향하는 면의 반대면에 형성된 제1 전극 활물질층의 두께와의 관계에서 추가적인 단차를 형성하지 않는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하도록 조절하는 것일 수 있다.
즉, 도 1을 참고하면, 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리(L1, L1')를 특정 범위로 조절함으로써, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역(10')을 특정 범위로 조절하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역의 길이방향 길이는 9 mm 이상 20 mm 이하인 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 길이방향 길이는 11 mm 이상, 13 mm 이상 또는 15 mm 이상인 것일 수 있고, 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 길이방향 길이는 18 mm 이하, 16 mm 이하 또는 15 mm 이하인 것일 수 있다. 상기 제1 전극 양면 유지부의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역의 길이방향 길이가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 반대면을 효과적으로 보완할 수 있으며, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 크랙 및 변형을 방지할 수 있다.
본 발명의 다른 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 단면 유지부를 더 포함하는 것일 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시상태에 따른 단면 유지부를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다. 구체적으로, 도 2의 (a)는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(12)를 더 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이고, 도 2의 (b)는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(13)를 더 포함하는 일 실시상태를 도시한 도면이다.
도 2를 참고하면, 상기 제1 전극(100)은 제1 전극 집전체(101)의 일면 상에 제1 전극 활물질층(102)가 구비되는 제1 전극 단면 유지부(12) 또는 일면 상에 제1 전극 활물질층(103)이 구비되는 제1 전극 단면 유지부(13)를 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 단면 유지부(12, 13)를 소정의 길이로 포함하는 것일 수 있다. 즉, 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 상에 형성된 제1 전극 활물질층(102)과 반대면 상에 형성된 제1 전극 활물질층(103)은 서로 상이한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것일 수 있다. 이를 통해, 상기 제1 전극 활물질층의 길이를 조절하여 상기 제1 전극 양면 유지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')을 포함하도록 하면서도, 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면에 형성된 제1 전극 활물질층이 서로 동일한 위치에서 단부를 형성하는 경우 발생할 수 있는 추가적인 단차를 형성 문제를 방지할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이는 3 mm 이하인 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2, L3)는 0 mm 초과, 1 mm 이상 또는 2 mm 이상인 것일 수 있고, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2, L3)는 3 mm 이하, 2 mm 이하 또는 1 mm 이하인 것일 수 있다. 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L2)가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면의 반대면을 효과적으로 보완할 수 있다. 또한, 상기 단면 유지부의 길이방향 길이(L3)가 전술한 범위를 만족하는 경우, 상기 제1 전극 집전체의 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대향하는 면을 효과적으로 보완할 수 있고, 상기 제2 전극의 길이방향 단부의 두께와의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 상기 제1 전극 집전체의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역에 제1 전극 양면 유지부를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 단면 유지부를 포함하는 것일 수 있고, 상기 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 단부에 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 제1 전극 무지부를 더 포함함으로써, 상기 제2 전극과 대면하지 않는 영역에서의 불필요한 제1 전극 활물질 슬러리 도포를 방지하여 생산성을 높일 수 있으며, 제1 전극 집전체의 표면을 노출시키고 이를 전지케이스와 직접 대면하도록 하여 외주 탭 구조의 전극조립체를 구현하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 무지부는 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 구비되는 제1 전극 탭을 더 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 집전체 표면을 노출시키고 이를 전지케이스와 직접 대면하도록 하여 탭 역할을 수행하도록 할 수 있으나, 전지케이스 내부 및 전극조립체의 구조에 따라 노출된 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 탭을 포함하도록 하고 전도성 통로를 추가로 형성하여 저저항 설계를 구현하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것일 수 있다. 구체적으로, 도 1을 참고하면, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 나머지 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 나머지 상기 제1 전극 양면 유지부(10)에서 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 일부의 압연 정도를 달리하거나, 도포되는 제1 전극 활물질 슬러리의 양을 조절하여 특정 영역이 나머지보다 얇은 두께를 갖도록 조절되는 것일 수 있으며, 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께와, 상기 제1 전극 단면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것일 수 있다. 구체적으로, 도 2를 참고하면, 상기 제1 전극 단면 유지부(12, 13)에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께는, 적어도 일부가 상기 제1 전극 양면 유지부(10)에서 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층(102, 103)의 두께의 두께보다 얇은 것일 수 있다. 보다 구체적으로, 상기 제1 전극 활물질층은 일부의 압연 정도를 달리하거나, 도포되는 제1 전극 활물질 슬러리의 양을 조절하여 나머지보다 얇은 두께를 갖도록 조절되는 것일 수 있으며, 이를 통해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화하는 것일 수 있다.
도 3은 참고도면으로서의 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 4는 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
구체적으로, 도 3의 (a)는 제1 전극 양면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않고, 제1 전극 단면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 3의 (b)는 제1 전극 탭을 더 포함하는 상기 도 3의 (a)에 도시된 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
한편, 도 4의 (a)는 제1 전극 양면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하고, 제1 전극 단면 유지부가 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않는 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이고, 도 4의 (b)는 제1 전극 탭을 더 포함하는 상기 도 4의 (a)에 도시된 젤리-롤형 전극조립체를 도시한 것이다.
도 3 및 도 4를 참고하면, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역을 포함하지 않는 경우, 즉 상기 제1 전극 단면 유지부 또는 상기 제1 전극 무지부가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응하는 영역을 포함하는 경우, 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310) 옆의 공간이 상기 제2 전극의 두께로 인해 단차를 형성하면서 비어 있게 되며, 해당 영역은 전지 충방전 시 응력이 집중되어 최외각에 존재하는 제1 전극에 크랙을 유발한다. 이를 방지하기 위해, 해당 영역에 별도의 단선방지 테이프(70)를 부착할 수 있으나, 별도의 부착공정 및 설비가 필요하게 되어 전극조립체의 생산성이 감소될 수 있고, 부착위치의 조절에 따라 불량이 발생하는 경우 해당 전지의 수명 특성이 열등할 수 있다. 반면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 해당 영역을 별도의 단선방지 테이프가 아닌, 상기 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면에 구비되는 제1 전극 활물질층(102, 103)의 길이를 조절하여 제1 전극 양면 유지부(10)가 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310)에 대응되도록 함으로써, 해당 위치의 제1 전극 집전체(101)의 두께를 보강하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 폭, 길이 및 두께를 특정 범위로 조절할 수 있다. 이를 통해, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 나아가, 상기 전극조립체가 설계에 따라 제1 전극 탭을 더 포함하는 경우에도, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역(10')의 폭, 길이 및 두께를 특정 범위로 조절함으로써, 상기 제2 전극의 길이방향 단부 또는 제1 전극 탭 등과의 관계에서 추가적인 단차 형성을 최소화가 용이할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것일 수 있다.
구체적으로, 도 1 및 도 4를 참고하면, 본 발명의 일 실시상태에 따른 전극조립체는 최외각에 위치한 제1 전극(100)이 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것일 수 있고, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310) 옆에는 제2 전극의 두께에 의한 단차가 형성되는 영역인 단차부(60)가 형성되는 것일 수 있다. 이 때, 상기 제1 전극(100)의 최외각부는 제1 전극 집전체(101)의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층(102, 103)이 구비되는 제1 전극 양면 유지부(10)를 포함하고, 상기 제1 전극 양면 유지부(10)는 상기 제2 전극의 길이방향 단부(310) 및 상기 단차부(60)에 대응하는 영역을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체; 및 상기 제2 전극 집전체의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층을 포함하고, 상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체와 동일한 위치에서 길이방향 단부를 갖는 것일 수 있다. 즉, 상기 제2 전극 활물질층 및 제2 전극 활물질층은 길이방향 단부가 일치하는 것일 수 있다.
다시 말해, 상기 제2 전극의 길이방향 단부는 프리엣지(free edge) 인 것일 수 있다. 여기서, 프리엣지 형태는 전극 제2 전극 활물질층의 단부와 전극 집전체의 단부가 일치하는 형태를 의미하는 것일 수 있으며, 이는 길이방향 단부가 길이방향에 수직한 면을 기준으로 완전히 일치하는 경우뿐만 아니라 공정 및 측정상의 오차를 갖는 경우도 포함하는 것일 수 있다. 즉, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 프리엣지 형태인 상기 제2 전극의 길이방향 단부를 최외각 층인 제1 전극이 덮고 있는 구조를 갖는 것일 수 있고, 상기 제1 전극이 상기 제2 전극의 제2 단부를 덮고 있는 영역에 형성되는 빈 공간인 단차부를 포함하는 것일 수 있다.
구체적으로, 도 4 및 도 5를 참고하면, 상기 전극조립체(1000)의 최외각에는 제1 전극(100)이 존재하며, 상기 제1 전극 (100)은 제1 전극 집전체(101)의 양면에 각각 제1 전극 활물질층(102, 103)을 구비하고, 무지부(non-coating area)를 포함할 수 있다. 반면, 상기 전극조립체(1000)의 최외각에는 제2 전극(300)이 존재하며, 상기 제2 전극(300)은 제2 전극 집전체(301)의 양면에 각각 제2 전극 활물질층(302,303)을 구비하지만, 무지부(non-coating area)를 포함하지 않는 것일 수 있다. 다시 말해, 제2 전극 집전체와 제2 전극 활물질층의 말단이 일치하는 프리엣지(free edge) 형태일 수 있다. 즉, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)는 길이방향으로 동일한 길이를 갖는 제2 전극 활물질층(302,303)의 단부와 제2 전극 집전체(301)의 단부를 포함하는 것일 수 있고, 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)는 상기 제2 전극 활물질층(302, 303)의 단부와 제2 전극 집전체(301)의 단부가 일치하는 것일 수 있다. 한편, 본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극(100)의 상기 제2 전극(300)의 길이방향 단부(310)의 단부에 대향하는 면의 반대면 상에 존재하는 무지부는 제1 전극 탭(50)을 더 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 음극이고, 상기 제2 전극은 양극일 수 있다. 구체적으로, 전극조립체의 최외각층인 제1 전극이 음극일 수 있고, 상기 전극조립체는 음극/분리막/양극/분리막이 권취되는 음극 최외각 구조인 것일 수 있다. 다시 말해, 젤리-롤형 전극조립체의 최외각에 음극을 노출시키는 외주 탭 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체 및 상기 제1 전극 집전체 상에 구비된 제1 전극 활물질층을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체 및 상기 제1 전극 집전체의 일면 또는 양면에 형성되며, 제1 전극 활물질을 포함하는 제1 전극 활물질층을 포함할 수 있다. 다시 말해, 상기 제1 전극 활물질층은 상기 제1 전극 집전체의 제1 전극 유지부에 형성되고, 상기 제1 전극 활물질층이 구비되지 않은 면은 제1 전극 무지부로 표현될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 집전체는 제1 전극 활물질층이 형성되는 제1 전극 유지부와 제1 전극 활물질층이 형성되지 않는 제1 전극 무지부를 포함하는 것일 수 있고, 제1 전극 무지부 상에 제1 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제1 전극 집전체는 제1 전극 무지부를 포함할 수 있으며, 상기 제1 전극 무지부에 형성된 제1 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 이에 따라, 제조되는 전극조립체는 제1 전극 탭을 1개 이상 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 활물질층은 실리콘계 물질 및 탄소계 물질로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 포함하는 제1 전극 활물질을 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극 활물질층은 제1 전극 도전재 및 제1 전극 바인더를 더 포함할 수 있으며, 상기 제1 전극 활물질; 제1 전극 도전재; 및 제1 전극 바인더는 음극 활물질; 음극 도전재; 및 음극 바인더로서 당업계에 사용되는 물질이 제한 없이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 되고, 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 제1 전극 집전체로는 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 구체적으로는, 구리, 니켈과 같은 탄소를 잘 흡착하는 전이 금속을 제1 전극 집전체로 사용할 수 있다.
상기 제1 전극 집전체의 두께는 16 ㎛ 이상 180 ㎛ 이하일 수 있으나, 상기 제1 전극 집전체의 두께가 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 바인더는 폴리비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드(polyvinylidenefluoride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로오스, 재생 셀룰로오스, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리아크릴산, 에틸렌-프로필렌-디엔 모노머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리 아크릴산 (poly acrylic acid) 및 이들의 수소를 Li, Na 또는 Ca 등으로 치환된 물질로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으며, 또한 이들의 다양한 공중합체를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체 및 상기 제2 전극 집전체 상에 구비된 제2 전극 활물질층을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체 및 상기 제2 전극 집전체의 일면 또는 양면에 형성되며, 제2 전극 활물질을 포함하는 제2 전극 활물질층을 포함할 수 있다. 다시 말해, 상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체의 제2 전극 유지부에 형성되고, 상기 제2 전극 활물질층이 구비되지 않은 면은 제2 전극 무지부로 표현될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 집전체는 제2 전극 활물질층이 형성되는 제2 전극 유지부와 제2 전극 활물질층이 형성되지 않는 제2 전극 무지부를 포함하는 것일 수 있고, 제2 전극 무지부 상에 제2 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극 집전체는 제2 전극 무지부를 포함할 수 있으며, 상기 제2 전극 무지부에 형성된 제2 전극 탭을 포함하는 것일 수 있다. 이에 따라, 제조되는 전극조립체는 제2 전극 탭을 1개 이상 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 집전체는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 구체적으로, 상기 제2 전극 집전체로는 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소 또는 알루미늄이나 스테인레스 스틸 표면에 탄소, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다.
또한, 상기 제2 전극 집전체는 통상적으로 80 ㎛ 이상 190 ㎛ 이하의 두께를 가질 수 있으며, 상기 제2 전극 집전체 표면 상에 미세한 요철을 형성하여 제2 전극 활물질의 접착력을 높일 수도 있다. 예를 들어, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 활물질은 통상적으로 사용되는 양극 활물질일 수 있다. 구체적으로, 상기 제2 전극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; LiFe3O4 등의 리튬 철 산화물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (0≤x≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-yMyO2 (여기서, M은 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 및 Ga으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤y≤0.3를 만족한다.)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-zMzO2 (여기서, M은 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 및 Ta 으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이고, 0.01≤z≤0.1를 만족한다.) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M은 Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나이다.)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 상기 제2 전극은 Li-metal일 수도 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제2 전극 활물질층은 제2 전극 도전재 및 제2 전극 바인더를 더 포함할 수 있다. 상기 제2 전극 도전재는 전극에 도전성을 부여하기 위해 사용되는 것으로서, 구성되는 전지에 있어서, 화학변화를 야기하지 않고 전자 전도성을 갖는 것이면 특별한 제한 없이 사용 가능하다. 구체적으로, 상기 제2 전극 도전재는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 탄소섬유 등의 탄소계 물질; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 또는 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등을 사용할 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
또한, 상기 제2 전극 바인더는 제2 전극 활물질 입자들 간의 부착 및 제2 전극 활물질과 제2 전극 집전체와의 접착력을 향상시키는 역할을 한다. 구체적인 예로는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDF-co-HFP), 폴리비닐알코올, 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 또는 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있으며, 이들 중 1종 단독 또는 2종 이상의 혼합물이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 젤리-롤형 전극조립체는 복수의 분리막을 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 젤리-롤형 전극조립체는 제1 전극/분리막/제2 전극/분리막을 순서대로 적층한 구조일 수 있다. 상기 분리막은 제1 전극과 제2 전극을 분리하고 리튬 이온의 이동 통로를 제공하는 것으로, 통상 이차전지에서 분리막으로 사용되는 것이라면 특별한 제한 없이 사용가능하며, 특히 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해질 함습 능력이 우수한 것이 바람직하다. 구체적으로는 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름 또는 이들의 2 층 이상의 적층 구조체가 사용될 수 있다. 또 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포가 사용될 수도 있다. 또한, 상기 분리막은 통상적으로 10 ㎛ 이상 20 ㎛ 이하의 두께를 가질 수 있고, 내열성 또는 기계적 강도 확보를 위해 세라믹 성분 또는 고분자 물질이 포함된 코팅된 분리막이 사용될 수도 있으며, 선택적으로 단층 또는 다층 구조로 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태는, 상기 젤리-롤형 전극조립체; 및 상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지를 제공하며, 상기 젤리-롤형 전극 조립체에 포함되는 내용은 전술한 바와 동일하다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 제1 전극 양면 유지부를 포함함으로써, 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 이차전지는 양면 유지부의 위치 및 두께를 조절하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성에 의한 리튬 석출과 같은 국부적인 문제 발생을 방지하고, 전극조립체의 추가적인 크랙 및 변형 발생을 최소화할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 이차전지는 상기 전지케이스의 개구부에 결합되는 캡 어셈블리를 포함할 수 있고, 상기 캡 어셈블리는 탑 캡, 안전 벤트 및 전류차단소자 등을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 제1 전극은 전지케이스의 내면과 직접 접촉하여 상기 전지케이스가 제1 전극 단자의 역할을 수행하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전지 케이스의 내부는 전해질을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질은 리튬 이차전지 제조시 사용 가능한 유기계 액체 전해질, 무기계 액체 전해질, 고체 고분자 전해질, 겔형 고분자 전해질, 고체 무기 전해질 또는 용융형 무기 전해질 등을 들 수 있으며, 이들로 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 상기 전해질은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라하이드로푸란, 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속염은 리튬염일 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, 상기 리튬염의 음이온으로는 F-, Cl-, I-, NO3 -, N(CN)2-, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N-로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전해질에는 상기 전해질 구성 성분들 외에도 전지의 수명특성 향상, 전지 용량 감소 억제, 전지의 방전 용량 향상 등을 목적으로 예를 들어, 디플루오로에틸렌카보네이트 등과 같은 할로알킬렌카보네이트계 화합물, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사인산 트리아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시에탄올 또는 삼염화 알루미늄 등의 첨가제가 1종 이상 더 포함될 수도 있다.
본 발명의 일 실시상태에 따르면, 상기 전지케이스는 원통형인 것일 수 있다. 즉, 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지케이스(80)에 수용될 수 있으며, 제1 전극, 분리막 및 제2 전극을 포함하는 조립체; 캡 어셈블리; 및 전해질이 포함되어 있는 전지케이스가 원통 형상을 가지므로, 제조되는 이차전지(1000) 자체의 형태가 원통형일 수 있다.
본 발명의 일 실시상태는 상기 이차전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지 팩을 제공한다. 상기 전지 모듈 및 전지 팩은 고용량, 높은 전지 안정성 및 수명 특성이 개선된 상기 이차전지를 포함하므로, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 및 전력 저장용 시스템으로 이루어진 군에서 선택되는 중대형 디바이스의 전원으로 이용되는 것일 수 있다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 기술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실시예
실시예 1
전극조립체 제조
제2 전극 활물질로서 Li(Ni0.89Co0.07Mn0.04)O2, 제2 전극 도전재로서 CNT 및 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidenefluoride, PVdF)를 97.8:0.6:1.6의 중량비로 N-메틸-2-피롤리디논(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)에 첨가하여 제2 전극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 제2 전극 활물질 슬러리를 두께 15 ㎛, 폭방향 길이 62 mm의 알루미늄 집전체 상에 코팅 후 건조 및 압연함으로써 제2 전극 활물질층을 형성하여, 총 두께 129 ㎛를 갖는 제2 전극을 준비하였다.
다음으로, 제1 전극 활물질로서 천연흑연 및 인조흑연을 각각 50 중량부 준비하고, 상기 제1 전극 활물질, 도전재로서 카본 블랙, 바인더로서 스티렌-부타디엔 러버(styrene butadiene rubber, SBR) 및 카르복시메틸셀룰로오스(CMC)의 혼합물을 97.12:0.4:2.48의 중량비로 혼합하여 제1 전극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 제1 전극 활물질 슬러리를 두께 8 ㎛, 폭방향 길이 64.9 mm인 구리(Cu) 집전체 상에 코팅 후 건조 및 압연함으로써 제1 전극 활물질층을 형성하여, 총 두께 162 ㎛의 제1 전극을 형성하였다. 이 때, 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 길이 L1+L1'는 20 mm, 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이 L3는 2 mm를 갖도록 제1 전극 양면 유지부 및 제1 전극 단면 유지부를 형성함으로써, 도 2의 (b)와 같은 구조를 갖도록 하였다.
이후, 권심을 이용하여 분리막 2 장을 차례로 배치하여 권취한 뒤, 상기 음극을 상기 2장의 분리막 사이에 투입하여 추가 권취하였다.
상기 분리막 및 음극의 권취가 약 1 턴(Turn) 이루어진 후, 상기 양극을 투입하여 권취하고, 권취가 종료되는 단부에 PET 소재의 씰 테이프(Seal tape)를 젤리-롤의 상단 및 하단 외주면을 감싸도록 부착 및 마감하여 젤리-롤형 전극조립체를 제조하였다.
이차전지의 제조
상기 젤리-롤형 전극조립체를 원통형 전지케이스에 삽입한 후, 에틸렌카보네이트(EC):에틸메틸카보네이트(EMC):디에틸메틸카보네이트(DMC)를 20:5:75의 부피비로 혼합하여 LiPF6가 0.7 M이 되도록 용해한 전해액을 주액하고, 캡 조립체로 원통형 전지케이스를 밀봉하여 이차 전지를 제조하였다.
비교예 1
상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 구비하지 않고, 길이방향 길이 17 mm의 단선방지 테이프를 제2 전극의 길이방향 단부와 단선방지 테이프의 중심부가 일치하도록 부착하여 도 3의 (a)와 같은 구조를 갖도록 한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 젤리-롤형 전극조립체 및 이차전지를 제조하였다. 이 때, 상기 제2 전극의 길이방향 단부를 기준으로, 상기 제1 전극의 단면 유지부의 길이방향 길이는 전극조립체의 권취 방향으로 54 mm, 권취방향의 반대방향으로 9 mm가 되도록 조절하였다.
실험예: 코어부 크랙(Core Crack) 발생 평가
하기의 방법으로 상기 실시예 1 및 비교예 1의 전극조립체에 대한 Core Crack 발생 여부를 평가하고, 그 결과를 하기 도 7에 각각 나타내었다.
구체적으로, 상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 이차전지를 각각 4.2 V-2.5 V, 0.2 C 충전, 0.2 C 방전으로 3 사이클 진행하여 활성화한 후의 이차전지를 준비하였다. 이후, 상기 활성화된 이차전지를 각각 4.35 V(1 C)-2.0 V(1 C), @25 ℃ 조건에서 30 사이클 진행한 후, 상기 이차전지를 분해하여 코어부에 크랙 또는 주름 발생 여부를 육안으로 확인하였다. 이 때, 코어부에 크랙 또는 주름이 포함되는 경우, Core Crack이 발생한 것으로 평가하였다.
도 7은 실시예 1 및 비교예 1에 따른 전극조립체의 코어부 크랙 발생 평가 결과를 나타낸 이미지이다.
도 7을 참고하면, 비교예 1에 따른 전극조립체는, 상기 전극조립체의 코어부에서, 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 형성하지 않으므로, 제2 전극의 길이방향 단부의 두께에 의해 형성되는 단차에 의해 발생하는 응력이 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 제1 전극에 집중되고, 이로 인해 코어부 주름 또는 크랙이 발생하는 것을 확인하였다.
반면, 실시예 1에 따른 전극조립체는, 상기 전극조립체의 코어부에서 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 위치에 제1 전극 양면 유지부를 형성함으로써, 제2 전극의 길이방향 단부에 의해 대응하는 제1 전극의 크랙 및 변형을 방지할 수 있음을 확인하였다. 또한, 실시예 1에 따른 전극조립체는, 추가적인 제1 전극 단면 유지부를 구비하여 진원도 감소 및 추가적인 단차 형성을 방지함으로써, 최외각 제1 전극에 집중되는 응력이 분산될 수 있음을 확인하였다.
이를 통해, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 최외각 제1 전극의 응력 집중으로 인한 전극조립체의 크랙 및 변형을 방지하여 이차전지의 안정성 및 수명특성이 보다 우수한 것을 알 수 있다. 또한, 본 발명의 일 실시상태에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 양면 유지부가 제1 전극 활물질층과 동일한 소재 및 동일한 설비를 이용하여 형성될 수 있으므로 공정상의 이점을 가지며, 별도의 단선방지 테이프를 생략할 수 있으므로 저비용 생산이 가능하고, 공정 단순화로 불량 발생 가능성을 감소시킬 수 있음을 알 수 있다.
이상 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시상태를 제시하였으나, 상기 실시상태는 본 기재를 예시하는 것일 뿐 본 기재의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것은 당연한 것이다.
100, 100': 제1 전극
10: 제1 전극 양면 유지부
10': 제1 전극 양면 유지부의 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역
12, 13: 제1 전극 단면 유지부
101: 제1 전극 집전체
102, 103: 제1 전극 활물질층
110: 제1 전극의 길이방향 단부
L1, L1': 제1 전극 양면 유지부의 길이방향 단부 및 제2 전극의 길이방향 단부 간 거리
L2, L3: 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이
20, 20': 분리막
300: 제2 전극
301: 제2 전극 집전체
302, 303: 제2 전극 활물질층
310: 제2 전극의 길이방향 단부
60: 단차부
70: 단선방지 테이프
80: 전지케이스
1000: 이차전지

Claims (13)

  1. 제1 전극, 분리막 및 제2 전극이 적층되어 권취된 젤리-롤형 전극조립체에 있어서,
    상기 제1 전극의 최외각부는 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 양면 유지부를 포함하고,
    상기 제1 전극 양면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극 활물질층의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부와 일치하지 않는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면 상에 제1 전극 활물질층이 구비되는 제1 전극 단면 유지부를 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1 전극 단면 유지부는 상기 제2 전극의 길이방향 단부에 대응하는 영역을 포함하지 않는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 제1 전극 단면 유지부의 길이방향 길이는 3 mm 이하인 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 제1 전극 활물질층이 구비되지 않는 제1 전극 무지부를 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 제1 전극 무지부는 상기 제1 전극 집전체의 일면 상에 구비되는 제1 전극 탭을 더 포함하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극 양면 유지부에서 상기 제1 전극 집전체의 일면 및 반대면 상에 구비되는 상기 제1 전극 활물질층의 두께가 서로 상이한 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극의 길이방향 단부는, 상기 제2 전극의 길이방향 단부보다 길게 연장되어 상기 전극조립체의 외곽으로 추가 권취되는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전극은 제2 전극 집전체; 및 상기 제2 전극 집전체의 적어도 일면 상에 구비되는 제2 전극 활물질층을 포함하고,
    상기 제2 전극 활물질층은 상기 제2 전극 집전체와 동일한 위치에서 길이방향 단부를 형성하는 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전극은 음극이고, 상기 제2 전극은 양극인 것인 젤리-롤형 전극조립체.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 따른 젤리-롤형 전극조립체; 및
    상기 전극조립체를 수용하기 위한 전지케이스를 포함하는 것인 이차전지.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 전지케이스는 원통형인 것인 이차전지.
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