WO2024085615A1 - 전극 조립체의 제조 방법 - Google Patents

전극 조립체의 제조 방법 Download PDF

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WO2024085615A1
WO2024085615A1 PCT/KR2023/016079 KR2023016079W WO2024085615A1 WO 2024085615 A1 WO2024085615 A1 WO 2024085615A1 KR 2023016079 W KR2023016079 W KR 2023016079W WO 2024085615 A1 WO2024085615 A1 WO 2024085615A1
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lithium metal
electrode
metal layer
negative electrode
manufacturing
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PCT/KR2023/016079
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English (en)
French (fr)
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권순관
이창훈
이현수
이정훈
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주식회사 엘지에너지솔루션
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B23—MACHINE TOOLS; METAL-WORKING NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • B23K—SOLDERING OR UNSOLDERING; WELDING; CLADDING OR PLATING BY SOLDERING OR WELDING; CUTTING BY APPLYING HEAT LOCALLY, e.g. FLAME CUTTING; WORKING BY LASER BEAM
    • B23K20/00—Non-electric welding by applying impact or other pressure, with or without the application of heat, e.g. cladding or plating
    • B23K20/10—Non-electric welding by applying impact or other pressure, with or without the application of heat, e.g. cladding or plating making use of vibrations, e.g. ultrasonic welding
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/058—Construction or manufacture
    • H01M10/0583—Construction or manufacture of accumulators with folded construction elements except wound ones, i.e. folded positive or negative electrodes or separators, e.g. with "Z"-shaped electrodes or separators
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M50/00—Constructional details or processes of manufacture of the non-active parts of electrochemical cells other than fuel cells, e.g. hybrid cells
    • H01M50/50—Current conducting connections for cells or batteries
    • H01M50/531—Electrode connections inside a battery casing

Definitions

  • the present invention relates to a method of manufacturing an electrode assembly. Specifically, the present invention utilizes a negative electrode structure with a lithium metal layer sandwiched between two separators, and includes the steps of cutting a portion of the lithium metal layer protruding in the width direction to form a negative electrode tab and joining the negative electrode tab. It relates to a method of manufacturing an electrode assembly.
  • Electrochemical devices are the field that is attracting the most attention in this regard, and in particular, in accordance with the recent trend of miniaturization and lightweighting of electronic devices, the development of secondary batteries as small, lightweight and high-capacity chargeable and dischargeable batteries has become the focus of attention.
  • the electrode assembly is a jelly-roll (wound type) electrode assembly, which is a structure in which long sheet-shaped anodes and cathodes are wound with a separator interposed, and a plurality of anodes and cathodes cut in units of a predetermined size are sandwiched between a separator. It is classified into a stacked (laminated) electrode assembly that is sequentially stacked in one state.
  • the jelly-roll electrode assembly is made by tightly winding a long sheet-shaped anode and a cathode into a cylindrical or oval cross-sectional structure.
  • stress caused by expansion and contraction of the electrode during charging and discharging accumulates inside the electrode assembly, and when such stress accumulation exceeds a certain limit, deformation of the electrode assembly occurs.
  • deformation of the electrode assembly can cause the spacing between electrodes to become uneven, which can rapidly deteriorate battery performance and cause problems in which the safety of the battery is threatened due to internal short circuit.
  • the jelly-roll electrode assembly requires winding the anode and cathode in the form of a long sheet, it is difficult to quickly wind up the anode and the cathode while maintaining a constant distance between the anode and the cathode, thereby reducing productivity.
  • the stacked electrode assembly must sequentially stack a plurality of anode and cathode units. At this time, a separate electrode plate transfer process for manufacturing the unit is required and a lot of time and effort is required for the sequential stacking process, so the stacked electrode assembly has a problem of low productivity.
  • the stack-folding electrode assembly is a long-length continuous separator sheet (folding separator) made of bi-cells or full cells stacked with a separator interposed between a predetermined unit of an anode and a cathode. It has a structure that is wound using.
  • the stack-folding type electrode assembly generally connects the electrodes of each layer by extending a separator that is easier to fold than the electrode. At this time, the electrodes of each layer are supplied in a cut state to form the electrode assembly, similar to the stacked electrode assembly.
  • this general stack-folding type electrode assembly is more suitable.
  • lithium metal which is well known in the technical field as an anode material for secondary batteries, is not easy to process such as cutting due to its physical properties of high ductility and viscosity, and is relatively easy to fold, so it is used in existing stack-folding electrodes. It may not be suitable for assembly.
  • the present inventor completed the present invention by designing a structure suitable for an electrode assembly, especially an electrode assembly containing lithium metal as a cathode.
  • processing of lithium metal can be minimized, and thus productivity of the electrode assembly is expected to be improved.
  • Patent Document 1 Korean Patent Publication No. 10-2021-0006231
  • the present invention relates to a new structure of a stack-folding electrode assembly utilizing a cathode structure with a cathode containing a lithium metal layer sandwiched between two separators, and a cathode tab is formed by cutting a portion of the lithium metal layer protruding in the width direction. and to provide a method of manufacturing an electrode assembly including the step of bonding the negative electrode tab.
  • the present invention provides a method for manufacturing an electrode assembly.
  • the manufacturing method includes (1) positioning a lithium metal layer to protrude in the width direction between two separators, (2) manufacturing a negative electrode structure by laminating the lithium metal layer and the separator, (3) stacking one positive electrode on the negative electrode structure and folding the negative electrode structure in the width direction to surround the positive electrode; (4) repeating step (3) to stack an electrode including a plurality of positive electrodes It includes the steps of manufacturing a sieve, and (5) cutting a portion of the lithium metal layer protruding in the width direction to form a negative electrode tab, and joining the negative electrode tab.
  • the length of the lithium metal layer and the separator are the same.
  • step (2) the bonding of the lithium metal layer and the separator is performed by sequentially pressing rolls on both sides.
  • the total number of positive electrodes wrapped between the negative electrode structures in the electrode laminate prepared in step (4) is 2n (where n is a natural number).
  • the positive electrode included in the electrode laminate prepared in step (4) includes a positive electrode active material layer and a current collector supporting the positive electrode active material layer.
  • the positive electrode included in the electrode laminate prepared in step (4) includes a positive electrode tab of a notched current collector, and the positive electrode tab is oriented in the opposite direction to the negative electrode tab in step (5). It is located in
  • step (5) a portion of the protruding lithium metal layer is cut to separate the negative electrode tab into each layer in the electrode assembly.
  • step (5) the formation of the cathode tab is performed by ultrasonic cutting, the joining of the cathode tab is performed by ultrasonic welding, and the ultrasonic cutting and ultrasonic welding are performed simultaneously.
  • step (5) the edge portion of the protruding lithium metal layer from each layer of the electrode assembly is cut by ultrasonic cutting, and the central portion of the protruding lithium metal layer is joined by ultrasonic welding.
  • the method of manufacturing the electrode assembly further includes the step of (6) bonding a lead to the bonded negative electrode tab.
  • Lithium metal which is used as the negative electrode of lithium secondary batteries, has physical properties that make it difficult to process, so excessive processing of lithium metal can increase the defect rate of the finished product. For example, when notching lithium metal, lithium metal is deposited on the blade, making it difficult to manufacture lithium metal with a consistent shape. In addition, if a blade contaminated by lithium metal is repeatedly used, the contamination accumulates and affects the product. It can go crazy. Accordingly, in the manufacturing method of the electrode assembly according to the present invention, processing of the lithium metal can be minimized by cutting the lithium metal layer at once after manufacturing the electrode laminate to form a negative electrode tab and bonding the negative electrode tab. If processing of lithium metal is minimized in this way, not only can the defect rate of the finished product be lowered, but processability can also be improved, thereby improving the productivity of the electrode assembly.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing the process of manufacturing a cathode structure by roll pressing according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 2 is a front view schematically showing an electrode laminate according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 3 is a plan view schematically showing an electrode laminate according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is an enlarged view of the double-dash line in FIG. 3 and schematically shows the cutting and welding positions in the lithium metal layer protruding in the width direction.
  • Figure 5 is a left side view showing a shape in which tabs are joined in an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • the folding portion of the cathode structure that can be seen in the side view is omitted to clearly show each layer portion.
  • Figure 6 is a left side view showing a lead joined to a tab in an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 in order to clearly show each layer portion, the folding portion of the cathode structure that can be seen in the side view is omitted.
  • first, second, A, B, (a), and (b) may be used. These terms are only used to distinguish the component from other components, and the essence, order, or order of the component is not limited by the term.
  • a component is described as being “connected,” “coupled,” or “connected” to another component, that component may be directly connected or connected to that other component, but there is no additional component between each component. It should be understood that may be “connected,” “combined,” or “connected.”
  • the present invention relates to a method of manufacturing an electrode assembly including a cathode structure with a lithium metal layer interposed between two separators.
  • Previously when manufacturing an electrode assembly containing lithium metal in the negative electrode, excessive lithium processing not only lowered fairness but also lowered the reliability of the manufactured product.
  • processing of the lithium metal can be minimized by cutting the lithium metal layer at once after manufacturing the electrode laminate to form a negative electrode tab and bonding the negative electrode tab. If processing of lithium metal is minimized in this way, not only can the defect rate of the finished product be lowered, but processability can also be improved, thereby improving the productivity of the electrode assembly.
  • Electrode assembly and “electrode stack” are used herein.
  • the “electrode assembly” is interpreted in a more comprehensive sense than the “electrode laminate,” and the structure after the anode, cathode, and separator are stacked can all be referred to as an electrode assembly.
  • Electrode laminate refers only to a structure in which an anode, a cathode, and a separator are stacked. Since the positive electrode can be laminated with a tab formed by notching a current collector, etc., the electrode laminate may include a positive electrode tab.
  • the terms “longitudinal direction,” “width direction,” and “height direction” are used herein.
  • the “longitudinal direction” refers to the left-right direction in front views such as FIGS. 1 and 2 and plan views such as FIGS. 3 and 4, and refers to the front-back direction that is not distinguished in left side views such as FIGS. 5 and 6.
  • “width direction” means an indistinguishable front-back direction in front views such as Figures 1 and 2, a vertical direction in plan views such as Figures 3 and 4, and a left side view such as Figures 5 and 6. refers to the left and right direction.
  • “height direction” means the vertical direction in front views such as FIGS. 1 and 2, the front-back direction that is not distinguished in plan views such as FIGS. 3 and 4, and the left side view such as FIGS. 5 and 6. refers to the up and down direction.
  • a method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes positioning a lithium metal layer to protrude in the width direction between two separators.
  • the two separators constituting the cathode structure may be simply named separators if there is no need to specifically distinguish them, and may be named first and second separators if there is a need to distinguish them.
  • the protruding lithium metal layer is later used to form a tab, and since the anode does not protrude beyond the separator in the same direction, the lithium metal layer and the anode do not contact each other.
  • the anode tab like the cathode tab, it is positioned to protrude in the width direction beyond the separator.
  • the lithium metal layer protruding in the width direction, as in the present invention, is later cut, it has no choice but to meet the anode tab before then, so the anode tab is
  • the lithium metal layer protrudes in a direction opposite to the protruding direction.
  • the lithium metal layer contains lithium metal, and the lithium metal has no significant difference in physical properties from lithium metal even if some components are added to lithium or in the form of an alloy with some metals, so when applied to a conventional electrode assembly, the same as lithium metal. If problems arise, it can be interpreted broadly.
  • a method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes manufacturing a negative electrode structure by laminating a lithium metal layer and a separator.
  • lamination means that the lithium metal layer and the separator are integrated and used in the manufacturing process of the electrode assembly as a single structure, and it does not necessarily require that the lithium metal layer and the separator be bonded with an adhesive or the like.
  • Lithium metal is soft and has adhesiveness in relation to other materials, so by applying pressure above a certain level, lithium metal and the separator can be combined relatively easily.
  • FIG. 1 provides a diagram schematically showing the process of forming a cathode structure by roll pressing according to an embodiment of the present invention.
  • the roll R for manufacturing the cathode structure 10 may preferably be a nip roll capable of applying pressure from both sides as shown in FIG. 1.
  • the intensity of pressure can be adjusted by adjusting the gap between rolls in the nip roll.
  • the reason why the lithium metal layer and the separator are bonded using a roll is because the anode structure can be manufactured continuously.
  • the lithium metal layer and separator to be used in one electrode assembly can be cut and then supplied to a nip roll to manufacture the cathode structure.
  • the lithium metal layer 11 and the separator 12 are continuously supplied to form the cathode electrode. Cutting the structure 10 to the required length while manufacturing it continuously can help improve processability.
  • the width of the lithium metal layer may be longer than the width of the separator.
  • the length of the lithium metal layer and the separator may be the same.
  • the cathode and the separator have the same length during the supply process, when applied to an electrode assembly, the length of the lithium metal layer may be extended due to the ductility of the lithium metal during the folding process. Therefore, in one embodiment of the present invention, the fact that the cathode and the separator have the same length means that the cathode and the separator can be cut at once and their lengths can be substantially the same. In an actual product, depending on the situation, the ends of the cathode and the separator may be cut at the same time. The ends of the separator may not be located on the same line.
  • a method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes stacking one positive electrode on a negative electrode structure and folding the negative electrode structure in the width direction to surround the positive electrode.
  • An electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes one cathode structure and a plurality of anodes. Although there is only one cathode structure, the cathode structure can also form multiple layers by folding in the width direction. In this specification, folding in the width direction means dividing the length of the cathode structure into two or more through folding. Since the length direction of the cathode structure is much longer than the width direction, it is easy to form numerous layers through folding, and the cathode structure can be freely expanded when continuously manufacturing the cathode structure.
  • a method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes manufacturing an electrode laminate including a plurality of positive electrodes by repeating the process of stacking a positive electrode and folding the negative electrode structure in the width direction to surround the positive electrode.
  • Figure 2 provides a front view schematically showing the electrode stack according to one embodiment of the present invention.
  • the cathode structure 10 when the cathode structure 10 is folded to surround the anode 20, the cathode structure has an orientation opposite to the initial direction.
  • the cathode structure 10 has a zigzag shape. Accordingly, the folding portions of the cathode structure are also positioned alternately on the left and right sides. If a positive electrode is not inserted into the space between the folded negative electrode structures or a plurality of positive electrodes are inserted, the efficiency of the battery may decrease because no potential difference occurs between the negative electrode structures or the continuously stacked layers of the positive electrodes.
  • the total number of anodes wrapped between the cathode structures may be 2n (where n is a natural number).
  • n is a natural number
  • the cathode structure has an orientation opposite to the initial direction.
  • the cathode structure if the total number of anodes wrapped between the cathode structures is an even number, the cathode structure has the same direction as the initial direction, and as shown in FIG. 2, one end of the cathode structure in the electrode stack is aligned with the other end. are located on opposite sides of each other.
  • the anode in addition to the anode wrapped between the cathode structures, the anode may be located at the top or bottom of the electrode stack, and the anode may be located at the top and bottom of the electrode stack. At this time, the total number of anodes included in the electrode stack may be 2n+1 or 2n+2.
  • the positive electrode includes a positive electrode active material layer and a current collector supporting the positive electrode active material layer.
  • the positive electrode has a structure in which a positive electrode active material layer is formed on at least one side, specifically, both sides, of a current collector.
  • the positive electrode active material layer includes a positive electrode active material and may further include a conductive material, binder, and additives.
  • the current collector, positive electrode active material, conductive material, binder, and additives are not particularly limited as long as they are commonly used in the relevant technical field.
  • the positive electrode current collector supports the positive electrode active material and is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery.
  • the positive electrode current collector is copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, palladium, calcined carbon, copper or stainless steel surface treated with carbon, nickel, silver, etc., aluminum- Cadmium alloy, etc. may be used.
  • the positive electrode current collector can strengthen the bonding force with the positive electrode active material by forming fine irregularities on its surface, and can be used in various forms such as film, sheet, foil, mesh, net, porous material, foam, and non-woven fabric.
  • the positive electrode active material may be a lithium-containing transition metal oxide.
  • the positive electrode active material may include a sulfur compound.
  • the electrode assembly according to an embodiment of the present invention can be applied to a lithium-sulfur battery. Since sulfur contained in the positive electrode active material does not have electrical conductivity on its own, it can be used in combination with a conductive material such as carbon material. Accordingly, the sulfur is contained in the form of a sulfur-carbon composite, and preferably, the positive electrode active material may be a sulfur-carbon composite.
  • the anode is relatively less easy to fold and is easier to cut compared to the cathode. Accordingly, the anode is cut to an appropriate size and a plurality of anodes are applied inside the electrode assembly.
  • the positive electrode included in the electrode stack includes a positive electrode tab of a notched current collector, and the positive electrode tab is positioned to protrude from the separator in a direction opposite to the direction in which the lithium metal layer protrudes.
  • Figure 3 provides a plan view schematically showing an electrode stack according to an embodiment of the present invention. In the electrode assembly of a typical lithium secondary battery, even if the positive electrode tab and the negative electrode tab are located in the same direction, they must be spaced apart so that they do not touch each other to prevent a short circuit due to contact between the positive electrode tab and the negative electrode tab.
  • the uncut protruding lithium metal layer 11 covers the entire longitudinal direction of the electrode assembly, so that the positive electrode tab 20T is in the same direction. It cannot be located away from this protruding lithium metal layer.
  • the positive electrode tabs may be cut together, which may be undesirable.
  • a method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention includes cutting a portion of the lithium metal layer protruding in the width direction to form a negative electrode tab and bonding the negative electrode tab.
  • the method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention can form a negative electrode tab at once while manufacturing the electrode laminate, thereby minimizing the number of times the cutting device cuts lithium metal. Additionally, fairness can be improved in that the tabs of each layer can be cut quickly at once, and the tabs of each layer are naturally lined up side by side when cut.
  • the electrode assembly according to one embodiment of the present invention can have a stable structure when cut in that the lithium metal protruding in the width direction is continuously connected in each layer.
  • a portion of the lithium metal layer protruding from the separator in the width direction is cut to separate the negative electrode tab into each layer in the electrode assembly.
  • the corners of the lithium metal layer are cut, which allows the cathode tab to be separated into individual layers.
  • the cathode tabs of each layer are later joined as one, but if the cathode tabs are not separated into each layer, joining may not be easy.
  • the formation of the cathode tab is performed by ultrasonic cutting, and the joining of the cathode tab is performed by ultrasonic welding.
  • ultrasonic cutting an ultrasonic cutter commonly used in the relevant technical field for metal processing may be used.
  • the ultrasonic cutter generates high frequency energy from a connected generator, and the generated energy is transmitted to the cutting blade.
  • vibration friction heat is generated and the lithium metal layer is cut.
  • the ultrasonic welding can be performed using an ultrasonic welder commonly used in the relevant technical field for metal processing.
  • the ultrasonic welder generates high frequency energy from a connected generator, and the generated energy is transferred to a horn or sonotrode. When the horn or sonotrode is brought into contact with the lithium metal to be joined, lithium Ultrasonic vibration is applied to the metal layer to form a solid weld on the joint surface.
  • FIG. 4 provides a diagram schematically showing the cutting positions and welding positions in the lithium metal layer protruding in the width direction.
  • FIG. 4 is an enlarged view of the double-dot chain line of FIG. 3.
  • the ultrasonic cutting position is shown as a broken line and is indicated as C.
  • the position of ultrasonic welding in FIG. 4 is the same as a rectangular area and is indicated by W. As shown in FIG.
  • the edge portion of the protruding lithium metal layer from each layer of the electrode assembly may be cut by ultrasonic cutting, and the central portion of the protruding lithium metal layer may be joined by ultrasonic welding.
  • the ultrasonic cutting is performed in the width direction, which is the vertical direction of FIG. 4, and the longitudinal direction, which is the left and right direction of FIG. 4. It may be more advantageous to perform the ultrasonic cutting first in the width direction to proceed simultaneously with ultrasonic welding. In addition, it may be desirable to cut in the left and right directions so as to almost contact the separator, as shown in FIG. 4.
  • the length of the cathode tab can be appropriately adjusted considering the length of each layer. Because the cathode is continuous without being cut, the length of each layer can be expressed as the length of the anode. The length is based on the longitudinal direction of the cathode structure, and in FIG. 4, it means the left and right direction.
  • the length of the negative electrode tab may refer to the length in the left and right directions of the protruding lithium metal layer remaining after cutting the lithium metal layer along the broken line in FIG. 4. According to one embodiment of the present invention, the length of the negative electrode tab in the electrode assembly is 50% or less of the length of the positive electrode.
  • the length of the negative electrode tab may be 50% or less, 45% or less, 40% or less, 35% or less, or 30% or less of the length of the positive electrode. If the length of the negative electrode tab is formed too long, fairness when joining the negative electrode tab may deteriorate.
  • FIG. 5 provides a left side view showing the shape of the tab being joined in the electrode assembly according to an embodiment of the present invention. When viewed from the left or right rather than the front, the shape of the tabs joined is clearly visible.
  • a folding portion is present, so that the internal anode may not be clearly visible when the folding portion is brought to the front in the left side view.
  • FIG. 5 it can be seen in the side view to clearly show each layer portion.
  • the folding part of the cathode structure is omitted.
  • the negative electrode tabs 11T are gathered in one place by welding (W).
  • the method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention further includes bonding a lead to the bonded negative electrode tab.
  • Figure 6 provides a left side view showing the shape of the lead bonded to the tab in the electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 6 is shown in the same way as Figure 5.
  • the negative electrode lead 11L is located on the bonded negative electrode tab and is joined to the negative electrode tab.
  • the negative electrode lead 11L serves to electrically connect the negative electrode located inside the battery to the outside of the battery, and the negative electrode lead may be made of a conductive material commonly used in the relevant technical field.
  • the electrode assembly according to one embodiment of the present invention does not include a separate current collector for supporting the lithium metal layer in addition to the lithium metal layer in the negative electrode. Since the negative electrode does not include a current collector, the loading amount of the negative electrode active material in the electrode assembly can be improved, contributing to improved battery performance.
  • the cathode is mainly composed of lithium metal, lithium metal has high ductility and viscosity, so processing such as cutting may not be easy.
  • cutting is performed while applying the cathode in the form of a cathode structure. Fairness can be improved by minimizing .
  • the type of the separator covering both sides of the cathode is not particularly limited as long as it does not contain a binder on the surface.
  • the separator may be, for example, a non-woven fabric made of high-melting-point glass fiber, polyethylene terephthalate fiber, or a polyolefin-based porous substrate, but is not limited thereto.
  • the material of the porous substrate is not particularly limited in the present invention, and any porous substrate commonly used in electrochemical devices can be used.
  • the porous substrate is made of polyolefin, such as polyethylene and polypropylene, and polyester, such as polyethyleneterephthalate and polybutyleneterephthalate.
  • polyester polyamide, polyacetal, polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polyphenyleneoxide, Polyphenylenesulfide, polyethylenenaphthalate, polytetrafluoroethylene, polyvinylidene fluoride, polyvinyl chloride, polyacrylonitrile, cellulose It may include one or more materials selected from the group consisting of (cellulose), nylon, poly(p-phenylene benzobisoxazole), and polyarylate.
  • the thickness of the negative electrode structure since the electrode assembly according to one embodiment of the present invention forms the basic structure of the electrode assembly by folding one negative electrode structure, the thickness of the negative electrode structure must not be excessively thick so that it can be folded flexibly, and the battery performance Considering this, lithium metal, a negative electrode active material, must be secured at a certain level within the negative electrode structure.
  • the thickness of the lithium metal layer in the negative electrode structure accounts for 50% to 90% of the total thickness of the negative electrode structure.
  • the thickness range of the lithium metal layer may be 50% to 90%, specifically 55% to 85%, and more specifically 60% to 80%. When the lithium metal layer satisfies the above-mentioned thickness range, it can help improve the fairness and functionality of the electrode assembly.
  • the thickness of the remaining portion excluding the thickness of the lithium metal layer may refer to the thickness of the two separators.
  • the thickness of the lithium metal layer may be 10 ⁇ m to 90 ⁇ m. Specifically, the thickness of the lithium metal layer may be 10 ⁇ m or more, 20 ⁇ m or more, or 30 ⁇ m or more, and may be 70 ⁇ m or less, 80 ⁇ m or less, or 90 ⁇ m or less.
  • the thickness of the lithium metal layer is not necessarily limited to this, and may be appropriately adjusted depending on the actual size of the battery.
  • the positive electrode is cut in consideration of the characteristics of the material and applied between the folded cathode structures.
  • the positive electrode is distinct from and independent from the negative electrode, as it includes a current collector in addition to the positive electrode active material, but when considering the performance of the electrode, etc., its thickness can be adjusted in relation to the negative electrode or the negative electrode structure.
  • the thickness of the anode is greater than the thickness of the cathode structure.
  • the thickness of the positive electrode is greater than 100% and less than 400% of the thickness of the negative electrode structure.
  • the thickness range of the anode may be greater than 100% and less than or equal to 400%, specifically 150% to 350%, and more specifically 200% to 300%.
  • the positive electrode satisfies the above-described thickness range, it can be appropriately harmonized with the negative electrode structure.
  • the electrode assembly according to one embodiment of the present invention is applied to an electrochemical device.
  • the electrochemical device may include any device that undergoes an electrochemical reaction.
  • the electrochemical device may be any type of primary cell, secondary cell, fuel cell, solar cell, or capacitor.
  • the electrochemical device may be a lithium secondary battery, and the lithium secondary battery includes a lithium metal secondary battery, a lithium ion secondary battery, a lithium polymer secondary battery, or a lithium ion polymer secondary battery. can do.

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Abstract

2개의 분리막 사이에 리튬 금속층을 포함하는 음극을 개재한 음극 구조체를 활용한 스택-폴딩형 전극 조립체의 제조 방법이 제공된다. 상기 제조 방법은 리튬 금속층을 2개의 분리막 사이에서 폭 방향으로 돌출되도록 위치시키는 단계, 리튬 금속층과 분리막을 합지하여 음극 구조체를 제조하는 단계, 상기 음극 구조체 상에 하나의 양극을 적층하고, 상기 양극을 감싸도록 폭 방향으로 음극 구조체를 폴딩하는 단계, 이전 단계를 반복하여, 복수의 양극을 포함하는 전극 적층체를 제조하는 단계, 및 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함한다. 상기 전극 조립체의 제조 방법은 리튬 금속에 대한 가공을 최소화할 수 있어, 이에 따른 전극 조립체의 생산성을 향상시킬 수 있다.

Description

전극 조립체의 제조 방법
본 발명은 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것이다. 구체적으로, 본 발명은 2개의 분리막 사이에 리튬 금속층을 개재한 음극 구조체를 활용한 것으로, 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것이다.
본 출원은 2022년 10월 21일자 한국 특허 출원 제10-2022-0136203호 및 2023년 9월 26일자 한국 특허 출원 제10-2023-0129310호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용을 본 명세서의 일부로서 포함한다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전지의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기 화학 소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고, 특히 최근 전자기기의 소형화 및 경량화 추세에 따라, 소형 경량화 및 고용량으로 충방전 가능한 전지로서 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
또한, 이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 한다. 대표적인 예로, 전극 조립체는 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조인 젤리-롤(권취형) 전극 조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극 조립체로 구분된다.
그러나, 이러한 종래의 전극 조립체는 몇 가지 문제점을 가지고 있다.
첫째, 상기 젤리-롤 전극 조립체는 긴 시트형의 양극과 음극을 밀집된 상태로 권취하여 단면상으로 원통형 또는 타원형의 구조로 만들게 된다. 이러한 구조에서는 충방전시 전극의 팽창 및 수축으로 인해 유발되는 응력이 전극 조립체 내부에 축적되게 되고, 그러한 응력 축적이 일정한 한계를 넘어서면 전극 조립체의 변형이 발생하게 된다. 나아가, 상기 전극 조립체의 변형은 전극 간의 간격을 불균일하게 만들어 전지의 성능을 급격히 저하시키고, 내부 단락으로 인해 전지의 안전성이 위협받게 되는 문제점을 초래할 수 있다. 또한, 상기 젤리-롤 전극 조립체는 긴 시트형의 양극과 음극을 권취해야 하므로, 양극과 음극의 간격을 일정하게 유지하면서 빠르게 권취하는 것이 어려워 생산성이 저하되는 문제점도 가지고 있다.
둘째, 상기 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층하여야 한다. 이 때, 단위체의 제조를 위한 극판의 전달공정이 별도로 필요하고, 순차적인 적층 공정에 많은 시간과 노력이 요구되므로, 스택형 전극 조립체는 생산성이 낮다는 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 스택-폴딩형 전극 조립체가 개발되었다. 상기 스택-폴딩형 전극 조립체는 소정 단위의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 긴 길이의 연속적인 분리막 시트(폴딩 분리막)를 이용하여 권취한 구조를 가진다.
상기 스택-폴딩형 전극 조립체는 일반적으로 전극 보다는 폴딩이 용이한 분리막을 연장하여 각 층의 전극을 연결한다. 이 때, 각 층의 전극은 스택형 전극 조립체와 마찬가지로 절단된 상태로 전극 조립체 형성을 위해 공급된다. 해당 기술분야에서 이차전지를 구성하는 다양한 전극 소재 중에 절단이 용이하거나 폴딩이 용이하지 않은 소재만으로 이차전지를 구성하는 경우, 이러한 일반적인 스택-폴딩형 전극 조립체가 보다 적합하다. 반면에, 해당 기술분야에서 이차전지의 음극 소재로 잘 알려진 리튬 금속은 연성 및 점성이 큰 물리적 성질로 인해 절단 등의 가공이 용이하지 않고, 상대적으로 폴딩이 용이하여, 기존의 스택-폴딩형 전극 조립체에 적합하지 않을 수 있다.
본 발명자는 전극 조립체의 구조에 대해 지속적인 연구 끝에 전극 조립체에서 특히 음극으로 리튬 금속을 포함하는 전극 조립체에 적합한 구조를 설계하여 본 발명을 완성하였다. 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법에서는 리튬 금속에 대한 가공을 최소화할 수 있어, 이에 따른 전극 조립체의 생산성 향상이 기대된다.
[선행기술문헌]
[특허문헌]
(특허문헌 1) 한국 공개특허공보 제10-2021-0006231호
본 발명은 2개의 분리막 사이에 리튬 금속층을 포함하는 음극을 개재한 음극 구조체를 활용한 새로운 구조의 스택-폴딩형 전극 조립체에 있어서, 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 제1 측면에 따르면,
본 발명은 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 제조 방법은 (1) 리튬 금속층을 2개의 분리막 사이에서 폭 방향으로 돌출되도록 위치시키는 단계, (2) 리튬 금속층과 분리막을 합지하여 음극 구조체를 제조하는 단계, (3) 상기 음극 구조체 상에 하나의 양극을 적층하고, 상기 양극을 감싸도록 폭 방향으로 음극 구조체를 폴딩하는 단계, (4) 상기 (3) 단계를 반복하여, 복수의 양극을 포함하는 전극 적층체를 제조하는 단계, 및 (5) 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함한다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 리튬 금속층과 분리막의 길이는 동일하다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (2) 단계에서 리튬 금속층과 분리막의 합지는 양쪽에 롤을 위치시켜 순차적으로 가압함으로써 수행된다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에서 음극 구조체 사이에 감싸진 전체 양극의 수가 2n(여기서, n은 자연수)이다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에 포함되는 양극은 양극 활물질층 및 양극 활물질층을 지지하는 집전체를 포함한다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에 포함되는 양극은 노칭된 집전체의 양극 탭을 포함하며, 상기 양극 탭은 (5) 단계에서 음극 탭과 반대 방향에 위치한다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (5) 단계에서 돌출된 리튬 금속층의 일부가 절단되어 전극 조립체에서 음극 탭은 각 층으로 분리된다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (5) 단계에서 음극 탭의 형성은 초음파 절단에 의해 수행되고, 음극 탭의 접합은 초음파 용접에 의해 수행되며, 초음파 절단과 초음파 용접은 동시에 진행된다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 (5) 단계에서 초음파 절단에 의해 전극 조립체의 각 층에서 돌출된 리튬 금속층의 모서리 부분이 절단되고, 초음파 용접에 의해 돌출된 리튬 금속층의 중심 부분이 접합된다.
본 발명의 일 구체예에 있어서, 상기 전극 조립체의 제조 방법은 (6) 접합된 음극 탭에 리드를 접합하는 단계를 더 포함한다.
리튬 이차전지의 음극으로 활용되는 리튬 금속은 가공이 쉽지 않은 물성을 가지고 있어, 지나친 리튬 금속의 가공은 완성된 제품의 불량률을 높일 수 있다. 예를 들어, 리튬 금속을 노칭 시 칼날에 리튬 금속이 소착되어 일관된 형상의 리튬 금속을 제조하기 힘들 뿐만 아니라, 리튬 금속의 소착에 의해 오염된 칼날을 반복적으로 사용 시 오염이 누적되어 제품에 영향을 미칠 수 있다. 이에 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법에서는 전극 적층체를 제조한 후 한 번에 리튬 금속층을 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합함으로써 리튬 금속에 대한 가공을 최소화할 수 있다. 이렇게 리튬 금속에 대한 가공을 최소화하는 경우, 완성된 제품의 불량률을 낮출 수 있을 뿐만 아니라 공정성도 개선되어 전극 조립체의 생산성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구체예에 따라 롤 가압에 의해 음극 구조체가 제조되는 과정을 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체를 개략적으로 나타낸 정면도이다.
도 3은 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체를 개략적으로 나타낸 평면도이다.
도 4는 도 3의 이점쇄선을 확대한 것으로 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층에서 절단 위치와 용접 위치를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서 탭이 접합된 형상을 나타낸 좌측면도이다. 상기 도 5에서는 각 층 부분을 명확하게 도시하기 위해 측면도에서 확인될 수 있는 음극 구조체의 폴딩부는 생략한다.
도 6은 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서 탭에 리드가 접합된 형상을 나타낸 좌측면도이다. 상기 도 6에서 각 층 부분을 명확하게 도시하기 위해 측면도에서 확인될 수 있는 음극 구조체의 폴딩부는 생략한다.
이하, 구체예들을 예시적인 도면을 통해 상세하게 설명한다. 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 구체예를 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 구체예에 대한 이해를 방해한다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 구체예의 구성요소를 설명하는 데 있어서, 제1, 제2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성요소를 다른 구성요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 접속될 수 있지만, 각 구성요소 사이에 또 다른 구성요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
어느 하나의 구체예에 포함된 구성요소와, 공통적인 기능을 포함하는 구성요소는, 다른 구체예에서 동일한 명칭을 사용하여 설명하기로 한다. 반대되는 기재가 없는 이상, 어느 하나의 구체예에 기재한 설명은 다른 구체예에도 적용될 수 있으며, 중복되는 범위에서 구체적인 설명은 생략하기로 한다.
본 발명은 2개의 분리막 사이에 리튬 금속층을 개재한 음극 구조체를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법에 관한 것이다. 기존에는 음극에 리튬 금속을 포함하는 전극 조립체를 제조 시 지나친 리튬 가공으로 공정성이 저하될 뿐만 아니라 제조된 제품의 신뢰성이 낮아질 수 있다. 그러나, 본 발명에 따른 전극 조립체의 제조 방법에서는 전극 적층체를 제조한 후 한 번에 리튬 금속층을 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합함으로써 리튬 금속에 대한 가공을 최소화할 수 있다. 이렇게 리튬 금속에 대한 가공을 최소화하는 경우, 완성된 제품의 불량률을 낮출 수 있을 뿐만 아니라 공정성도 개선되어 전극 조립체의 생산성을 향상시킬 수 있다.
본 명세서에서는 “전극 조립체” 및 “전극 적층체”라는 용어가 사용된다. 상기 “전극 조립체”는 “전극 적층체” 보다는 포괄적인 의미로 해석되며, 양극, 음극 및 분리막이 적층된 이후의 구조는 모두 전극 조립체로 언급될 수 있다. 따라서, 양극, 음극 및 분리막이 적층된 구조, 양극, 음극 및 분리막이 적층된 후 탭이 형성된 구조, 적층된 구조, 양극, 음극 및 분리막이 적층된 후 탭이 형성되고 접합된 구조, 및 양극, 음극 및 분리막이 적층된 후 형성된 탭에 리드가 접합된 구조는 모두 전극 조립체가 될 수 있다. 이와는 달리, “전극 적층체”는 양극, 음극 및 분리막이 적층된 구조만을 의미한다. 양극에서는 집전체 등을 노칭하여 탭이 형성된 상태로 적층될 수 있기 때문에, 전극 적층체에서는 양극 탭이 포함될 수 있다.
본 명세서에서는 “길이 방향”, “폭 방향” 및 “높이 방향”(또는 “두께 방향”)이라는 용어가 사용된다. 상기 “길이 방향”은 도 1 및 도 2와 같은 정면도와 도 3 및 도 4와 같은 평면도에서 좌우 방향을 의미하고, 도 5 및 도 6과 같은 좌측면도에서 구분되지 않는 전후 방향을 의미한다. 본 명세서에서 “폭 방향”은 도 1 및 도 2와 같은 정면도에서 구분되지 않는 전후 방향을 의미하고, 도 3 및 도 4와 같은 평면도에서 상하 방향을 의미하며, 도 5 및 도 6과 같은 좌측면도에서 좌우 방향을 의미한다. 본 명세서에서 “높이 방향”은 도 1 및 도 2와 같은 정면도에서 상하 방향을 의미하고, 도 3 및 도 4와 같은 평면도에서 구분되지 않는 전후 방향을 의미하며, 도 5 및 도 6과 같은 좌측면도에서 상하 방향을 의미한다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 리튬 금속층을 2개의 분리막 사이에 폭 방향으로 돌출되도록 위치시키는 단계를 포함한다. 본 명세서에서 음극 구조체를 구성하는 2개의 분리막은 특별히 구별할 필요가 없는 경우, 단순히 분리막으로 명명될 수 있고, 구별할 필요가 있는 경우, 제1 및 제2 분리막으로 명명될 수 있다. 여기서 돌출된 리튬 금속층은 이후 탭을 형성하기 위해 활용되며, 같은 방향으로 양극은 분리막보다 돌출되지 않기 때문에 리튬 금속층과 양극은 서로 접하지 않는다. 양극 탭의 경우, 음극 탭과 마찬가지로 분리막보다 폭 방향으로 돌출되도록 위치하는데, 본 발명과 같이 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층을 이후에 절단한다면, 그 전에는 양극 탭과 서로 만날 수밖에 없기 때문에, 양극 탭은 리튬 금속층이 돌출된 방향과 반대 방향으로 돌출된다. 상기 리튬 금속층은 리튬 금속을 포함하며, 상기 리튬 금속은 리튬에 일부 성분이 첨가되거나 일부 금속과의 합금의 형태이더라도 리튬 금속과 물성이 큰 차이가 없어 리튬 금속과 동일하게 종래 전극 조립체에 적용 시 동일한 문제점이 발생할 수 있다면 폭넓게 확장 해석될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 리튬 금속층과 분리막을 합지하여 음극 구조체를 제조하는 단계를 포함한다. 여기서, 합지는 리튬 금속층과 분리막이 일체성을 가지고 하나의 구성으로서 전극 조립체의 제조 공정에 활용되는 것을 의미하며, 리튬 금속층과 분리막이 반드시 접착제 등으로 접착되는 것을 요구하지는 않는다. 리튬 금속은 무르고, 다른 소재와의 관계에 있어서 점착성을 가지고 있어 일정 수준 이상의 압력을 가함으로써, 리튬 금속과 분리막은 비교적 쉽게 합지될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법에서는 리튬 금속층과 분리막의 합지는 양쪽에 롤을 위치시켜 순차적으로 가압함으로써 수행될 수 있다. 이에 대한 이해를 돕기 위해, 도 1은 본 발명의 일 구체예에 따라 롤 가압에 의해 음극 구조체가 과정을 개략적으로 나타낸 도면을 제공한다. 음극 구조체(10)를 제조하기 위한 롤(R)은 도 1과 같이 양쪽에서 가압이 가능한 닙 롤(Nip roll)이 바람직할 수 있다. 상기 닙 롤에서 롤과 롤 사이의 간격을 조절함으로써 가압의 세기를 조절할 수 있다. 본 발명의 일 구체예에서 리튬 금속층과 분리막을 롤을 이용하여 합지시키는 이유는 연속적으로 음극 구조체를 제조할 수 있기 때문이다. 상기 음극 구조체를 제조 시 하나의 전극 조립체에 사용될 리튬 금속층과 분리막을 절단한 후 이를 닙 롤에 공급하여 음극 구조체를 제조할 수도 있으나, 리튬 금속층(11)과 분리막(12)을 연속적으로 공급하여 음극 구조체(10)를 연속적으로 제조하면서 필요한 길이만큼 절단하여 사용하는 것이 공정성 향상에 도움이 될 수 있다.
상술한 바와 같이, 리튬 금속층을 분리막 사이에 폭 방향으로 돌출되도록 위치시킨 후, 리튬 금속층과 분리막을 합지하기 때문에, 리튬 금속층의 폭은 분리막의 폭보다 길 수 있다. 하지만, 연속적인 음극 구조체의 제조 공정에서 리튬 금속층과 분리막은 동시에 절단되기 때문에, 상기 리튬 금속층과 분리막의 길이는 동일할 수 있다. 다만, 음극 구조체를 절단하는 방법에 따라 음극과 분리막의 길이에는 미차가 발생할 수 있고, 경우에 따라 분리막의 말단은 음극 구조체의 중심을 향해 휘어질 수 있다. 상기 음극 구조체는 공급 과정에서 음극과 분리막의 길이가 동일하더라도, 전극 조립체에 적용 시, 폴딩 과정에서 리튬 금속의 연성으로 리튬 금속층의 길이가 연장될 수 있다. 따라서, 본 발명의 일 구체예에서 음극과 분리막의 길이가 동일하다는 것은 음극과 분리막이 한 번에 절단되어 그 길이가 실질적으로 동일할 수 있다는 것을 의미하며, 실제 제품에서는 상황에 따라 음극의 말단과 분리막의 말단이 동일선 상에 위치하지 않을 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 음극 구조체 상에 하나의 양극을 적층하고, 상기 양극을 감싸도록 폭 방향으로 음극 구조체를 폴딩하는 단계를 포함한다. 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 하나의 음극 구조체와 복수의 양극을 포함한다. 음극 구조체는 하나이지만, 폭 방향으로 폴딩하여 음극 구조체 또한 복수의 층을 형성할 수 있다. 본 명세서에서 폭 방향으로 폴딩한다는 것은 폴딩을 통해 음극 구조체의 길이를 둘 이상으로 나누는 것을 의미한다. 상기 음극 구조체는 폭 방향보다 길이 방향이 매우 길기 때문에, 폴딩을 통해 수많은 층의 형성이 용이하고, 음극 구조체를 연속적으로 제조 시 이의 확장이 자유롭다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 양극을 적층하고, 상기 양극을 감싸도록 폭 방향으로 음극 구조체를 폴딩하는 과정을 반복하여, 복수의 양극을 포함하는 전극 적층체를 제조하는 단계를 포함한다. 상기 전극 적층체에 대한 이해를 돕기 위해, 도 2는 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체를 개략적으로 나타낸 정면도를 제공한다. 도 2에서 확인할 수 있듯이, 음극 구조체(10)가 양극(20)을 감싸도록 폴딩하면 음극 구조체는 최초의 방향과 반대 방향의 방향성을 가진다. 이렇게 양극(20)을 순차적으로 적층하면, 음극 구조체(10)는 지그재그 형상을 가진다. 따라서, 음극 구조체에서 폴딩 부분도 좌우 번갈아 위치하게 된다. 음극 구조체를 폴딩한 사이 공간에 양극을 넣지 않거나, 복수의 양극을 넣는 경우, 음극 구조체 또는 양극이 연속적으로 적층된 층 사이에서는 전위차가 발생하지 않기 때문에, 전지의 효율이 저하될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체에서는 음극 구조체 사이에 감싸진 전체 양극의 수가 2n(여기서, n은 자연수)일 수 있다. 상술한 것과 같이, 음극 구조체가 양극을 감싸도록 폴딩하면 음극 구조체는 최초의 방향과 반대 방향의 방향성을 가진다. 여기서, 전극 적층체에서는 음극 구조체 사이에 감싸진 전체 양극의 수가 짝수이면, 음극 구조체는 최초의 방향과 같은 방향성을 가지고, 도 2와 같이, 상기 전극 적층체에서 음극 구조체의 일 말단은 타 말단과 서로 반대쪽에 위치하게 된다. 이 경우, 전극 적층체를 음극 구조체로 랩핑을 하는 등 전극 적층체를 마감 처리할 때 각 말단이 각각 하나의 측면과 가깝기 때문에 보다 용이할 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 음극 구조체 사이에 감싸진 양극 외에도 전극 적층체의 상단 또는 하단에 양극이 위치할 수 있으며, 전극 적층체의 상단 및 하단에 양극이 위치할 수 있다. 이 때, 전극 적층체에 포함되는 총 양극의 수는 2n+1 또는 2n+2가 될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 양극은 양극 활물질층 및 양극 활물질층을 지지하는 집전체를 포함한다. 상기 양극은 집전체의 적어도 일면, 구체적으로는 양면에 양극 활물질층이 형성된 구조를 가진다. 상기 양극 활물질층은 양극 활물질을 포함하며, 도전재, 바인더 및 첨가제 등을 더 포함할 수 있다. 상기 집전체, 양극 활물질, 도전재, 바인더 및 첨가제 등은 해당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 것이면, 특별히 제한되지 않는다.
상기 양극 집전체는 양극 활물질을 지지하며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 양극 집전체는 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 팔라듐, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸 표면에 카본, 니켈, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다.
상기 양극 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질과의 결합력을 강화시킬 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 메쉬, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태를 사용할 수 있다.
상기 양극 활물질은 리튬 함유 전이금속 산화물이 사용될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(NiaCobMnc)O2(0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LiNi1-yCoyO2(O<y<1), LiCo1-yMnyO2(O<y<1), LiNi1-yMnyO2(O<y<1), Li(NiaCobMnc)O4(0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LiMn2-zNizO4(0<z<2), LiMn2-zCozO4(0<z<2), LiCoPO4 및 LiFePO4로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 또한, 이러한 산화물(oxide) 외에 황화물(sulfide), 셀렌화물(selenide) 및 할로겐화물(halide) 등도 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 황 화합물을 포함할 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 황 화합물은 황 원소(Elemental sulfur, S8), 유기황 화합물 Li2Sn(n≥1) 및 탄소-황 폴리머((C2Sx)n: x=2.5 ~ 50, n≥1) 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다. 바람직하게는, 무기 황(S8)이 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질이 황 화합물을 포함하는 경우, 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 리튬-황 전지에 적용될 수 있다. 상기 양극 활물질에 포함되는 황의 경우 단독으로는 전기 전도성이 없기 때문에 탄소재와 같은 전도성 소재와 복합화하여 사용될 수 있다. 이에 따라, 상기 황은 황-탄소 복합체의 형태로 포함되며, 바람직하기로, 상기 양극 활물질은 황-탄소 복합체일 수 있다.
상기 양극은 상술한 내용을 고려할 때, 음극과 비교하여 상대적으로 폴딩이 용이하지 않고, 절단이 용이하다. 따라서, 상기 양극은 적절한 크기로 절단하여 복수의 양극이 전극 조립체 내부에 적용된다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 전극 적층체에 포함되는 양극은 노칭된 집전체의 양극 탭을 포함하며, 상기 양극 탭은 리튬 금속층이 돌출된 방향과 반대 방향으로 분리막으로부터 돌출되어 위치한다. 분리막으로부터 돌출된 리튬 금속층과 양극 탭의 위치에 대한 이해를 돕기 위해, 도 3은 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체를 개략적으로 나타낸 평면도를 제공한다. 일반적인 리튬 이차전지의 전극 조립체에서 양극 탭과 음극 탭이 동일 방향에 위치하더라도 서로 맞닿지 않게 이격하여 배치해야 양극 탭과 음극 탭의 접촉에 따른 단락(short)을 방지할 수 있다. 그러나 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 적층체에서는 도 3에서와 같이, 절단되지 않은 돌출된 리튬 금속층(11)은 전극 조립체의 길이 방향 전체를 커버하고 있기 때문에, 같은 방향에서 양극 탭(20T)이 돌출된 리튬 금속층과 이격하여 위치할 수 없다. 또한, 리튬 금속층(11)과 양극 탭(20T)이 다른 층에 위치하여 이격된다고 하더라도, 리튬 금속층을 절단하여 음극 탭을 형성 시, 양극 탭이 함께 절단되어 바람직하지 않을 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함한다. 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 전극 적층체를 제조한 상태에서 한 번에 음극 탭을 형성할 수 있어, 절단 장치가 리튬 금속을 절단하는 횟수를 최소화할 수 있다. 또한, 한 번에 빠르게 각 층의 탭을 절단할 수 있고, 절단을 하면 자연스럽게 각 층의 탭이 나란히 나열된다는 점에서 공정성이 향상될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속이 각 층마다 연속적으로 이어져 있다는 측면에서, 절단 시 안정적인 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 분리막으로부터 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부가 절단되어 전극 조립체에서 음극 탭은 각 층으로 분리된다. 일반적인 음극 탭의 형상을 가지기 위해 리튬 금속층의 모서리 부분이 절단이 되는데, 이로 인해 음극 탭은 각 층으로 분리될 수 있다. 각 층의 음극 탭은 이후에 하나로 접합되는데, 음극 탭이 각 층으로 분리되지 않으면 접합이 용이하지 않을 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 음극 탭의 형성은 초음파 절단에 의해 수행되고, 음극 탭의 접합은 초음파 용접에 의해 수행된다. 상기 초음파 절단은 금속 가공용으로 해당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 초음파 커터가 사용될 수 있다. 상기 초음파 커터는 연결된 발전기에서 높은 주파수의 에너지를 생성하고, 이렇게 생성된 에너지가 커팅날에 전달되고, 커팅날을 절단하고자 하는 리튬 금속에 접촉시키면 진동 마찰열이 발생하면서 리튬 금속층이 절단된다. 상기 초음파 용접은 금속 가공용으로 해당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 초음파 용접기가 사용될 수 있다. 상기 초음파 용접기는 연결된 발전기에서 높은 주파수의 에너지를 생성하고, 이렇게 생성된 에너지가 혼(horn) 또는 소노트로드(sonotrode)에 전달되고, 혼 또는 소노트로드를 접합하고자 하는 리튬 금속에 접촉시키면 리튬 금속층에 초음파 진동을 인가하여 접합면에 고상 용접부를 형성한다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 초음파 절단과 초음파 용접은 동시에 진행된다. 초음파 절단과 초음파 용접의 위치는 서로 접하지 않기 때문에, 초음파 절단과 초음파 용접은 동시에 진행이 가능하다. 초음파 절단과 초음파 용접의 위치에 대한 이해를 돕기 위해, 도 4는 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층에서 절단 위치와 용접 위치를 개략적으로 나타낸 도면을 제공한다. 도 4는 도 3의 이점쇄선을 확대한 도면이다. 도 4에서 초음파 절단 위치는 파선과 같으며, C로 표시된다. 또한, 도 4에서 초음파 용접의 위치는 사각형 영역과 같으며, W로 표시된다. 도 4에서와 같이, 초음파 절단에 의해 전극 조립체의 각 층에서 돌출된 리튬 금속층의 모서리 부분이 절단되고, 초음파 용접에 의해 돌출된 리튬 금속층의 중심 부분이 접합될 수 있다. 상기 초음파 절단은 도 4의 상하방향인 폭 방향과 도 4의 좌우 방향인 길이 방향으로 각각 수행되는데, 폭 방향으로 먼저 수행되는 것이 초음파 용접과 동시에 진행하는데 보다 유리할 수 있다. 또한, 좌우 방향으로의 절단은 도 4에서와 같이 분리막과 거의 맞닿도록 절단하는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서 음극 탭의 길이는 각 층의 길이를 고려하여 적절하게 조절될 수 있다. 음극은 절단되지 않고 연속적으로 이어져 있기 때문에, 각 층의 길이는 양극의 길이로 표현될 수 있다. 상기 길이는 음극 구조체의 길이 방향을 기준으로 하며, 도 4에서는 좌우 방향을 의미한다. 음극 탭의 길이는 도 4에서 파선을 따라 리튬 금속층을 절단한 후 남은 돌출된 리튬 금속층의 좌우 방향의 길이를 의미할 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 전극 조립체에서 음극 탭의 길이는 양극의 길이의 50% 이하이다. 구체적으로, 상기 음극 탭의 길이는 양극의 길이의 50% 이하, 45% 이하, 40% 이하, 35% 이하, 30% 이하일 수 있다. 상기 음극 탭의 길이를 너무 길게 형성하면, 음극 탭을 접합할 때의 공정성 등이 떨어질 수 있다.
절단에 의해 형성된 음극 탭은 각 층 마다 위치하지만, 접합을 통해 한 곳으로 합쳐질 수 있다. 음극 탭의 접합 후의 형상에 대한 이해를 돕기 위해, 도 5는 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서 탭이 접합된 형상을 나타낸 좌측면도를 제공한다. 정면이 아닌 좌측 또는 우측에서 보면 탭이 접합된 형상이 잘 드러난다. 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서는 폴딩부가 존재하여 폴딩부가 좌측면도에서 정면에 올 때, 내부의 양극이 잘 보이지 않을 수 있는데, 도 5에서는 각 층 부분을 명확하게 도시하기 위해 측면도에서 확인할 수 있는 음극 구조체의 폴딩부는 생략한다. 도 5에서와 같이, 용접(W)에 의해 음극 탭(11T)은 한 곳에 모이게 된다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체의 제조 방법은 접합된 음극 탭에 리드를 접합하는 단계를 더 포함한다. 음극 탭에 리드가 접합된 형상에 대한 이해를 돕기 위해, 도 6은 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서 탭에 리드가 접합된 형상을 나타낸 좌측면도를 제공한다. 도 6은 도 5와 동일한 방식으로 도시된다. 음극 리드(11L)는 도 6에서와 같이, 접합된 음극 탭 상에 위치하여 음극 탭과 접합된다. 상기 음극 리드(11L)는 전지의 내부에 위치한 음극과 전지의 외부를 전기적으로 연결하는 역할을 하며, 상기 음극 리드는 해당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 도전성 소재가 사용될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 음극에 리튬 금속층 외에 리튬 금속층을 지지하는 별도의 집전체는 포함하지 않는다. 상기 음극은 집전체를 포함하지 않기 때문에, 전극 조립체 내에 음극 활물질의 로딩양을 향상시켜 전지의 성능 향상에 기여할 수 있다. 상기 음극이 주로 리튬 금속으로 구성되는 경우, 리튬 금속이 연성 및 점성이 커서 절단 등의 가공이 용이하지 않을 수 있는데, 본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체에서는 음극 구조체 형태로 음극을 적용하면서 절단을 최소화하여 공정성을 향상시킬 수 있다.
상기 음극 구조체에서 음극의 양면을 덮는 분리막은 표면에 바인더를 포함하지 않는 것이라면, 그 종류를 특별히 한정하는 것은 아니다. 상기 분리막은 구체적으로 예를 들어, 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포 또는 폴리올레핀계 다공성 기재를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 다공성 기재의 재질로는 본 발명에서 특별히 한정하지 않고, 통상적으로 전기화학소자에 사용되는 다공성 기재라면 모두 사용이 가능하다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 다공성 기재는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene) 등의 폴리올레핀(polyolefin), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate) 등의 폴리에스테르(polyester), 폴리아미드(polyamide), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalate), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene), 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride), 폴리염화비닐(polyvinyl chloride), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 셀룰로오스(cellulose), 나일론(nylon), 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸(poly(p-phenylene benzobisoxazole) 및 폴리아릴레이트(polyarylate)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 재질을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 하나의 음극 구조체를 폴딩하여 전극 조립체의 기본 구조를 형성한다는 점에서 상기 음극 구조체는 유연하게 폴딩될 수 있도록 그 두께가 과도하게 두껍지 않아야 하며, 전지의 성능을 고려하여 음극 구조체 내에는 음극 활물질인 리튬 금속이 일정 수준 이상 확보되어야 한다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 음극 구조체에서 리튬 금속층의 두께는 음극 구조체의 전체 두께를 기준으로 50% 내지 90%를 차지한다. 구체적으로, 상기 리튬 금속층의 두께 범위는 50% 내지 90%, 구체적으로 55% 내지 85%, 보다 구체적으로 60% 내지 80%일 수 있다. 상기 리튬 금속층이 상술한 두께 범위를 만족하는 경우, 전극 조립체의 공정성 및 기능성 향상에 도움이 될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 음극 구조체는 별도의 집전체를 포함하지 않기 때문에, 리튬 금속층의 두께를 제외한 나머지 부분의 두께는 2개의 분리막의 두께를 의미할 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 리튬 금속층의 두께는 10 ㎛ 내지 90 ㎛ 일 수 있다. 구체적으로, 상기 리튬 금속층의 두께는 10 ㎛ 이상, 20 ㎛ 이상 또는 30 ㎛ 이상일 수 있고, 70 ㎛ 이하, 80 ㎛ 이하 또는 90 ㎛ 이하일 수 있다. 상기 리튬 금속층의 두께는 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 실제 전지의 크기에 따라 적절하게 조절될 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 음극 구조체와 달리 양극은 소재 등의 특성을 고려하여 절단하여 폴딩된 음극 구조체 사이에 적용된다. 상기 양극은 양극 활물질 외에 집전체를 포함하는 등 음극과는 구별되어 독립성을 가지지만, 전극의 성능 등을 고려할 때, 음극 또는 음극 구조체와 관련하여 그 두께가 조절될 수 있다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 양극의 두께는 음극 구조체의 두께보다 크다. 본 발명의 일 구체예에 따르면, 상기 양극의 두께는 음극 구조체의 두께를 기준으로 100% 초과 400% 이하의 두께를 가진다. 구체적으로, 상기 양극의 두께 범위는 100% 초과 400% 이하, 구체적으로 150% 내지 350%, 보다 구체적으로 200% 내지 300%일 수 있다. 상기 양극이 상술한 두께 범위를 만족하는 경우, 음극 구조체와 적절하게 조화를 이룰 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 전극 조립체는 전기화학소자에 적용된다. 상기 전기화학소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함할 수 있다. 예컨대, 상기 전기화학소자는 모든 종류의 일차 전지, 이차전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐패시터(capacitor)일 수 있다. 상기 전기화학소자가 이차전지인 경우, 상기 전기화학소자는 리튬 이차전지일 수 있으며, 상기 리튬 이차전지는 리튬 금속 이차전지, 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등을 포함할 수 있다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 모두 본 발명의 영역에 속하는 것이며, 본 발명의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의하여 명확해질 것이다.
[부호의 설명]
10: 음극 구조체
11: 음극(리튬 금속층)
11T: 음극 탭
11L: 음극 리드
12: 분리막
20: 양극
20T: 양극 탭
R: 롤
C: 절단 위치
W: 용접 위치

Claims (10)

  1. (1) 리튬 금속층을 2개의 분리막 사이에서 폭 방향으로 돌출되도록 위치시키는 단계;
    (2) 리튬 금속층과 분리막을 합지하여 음극 구조체를 제조하는 단계;
    (3) 상기 음극 구조체 상에 하나의 양극을 적층하고, 상기 양극을 감싸도록 폭 방향으로 음극 구조체를 폴딩하는 단계;
    (4) 상기 (3) 단계를 반복하여, 복수의 양극을 포함하는 전극 적층체를 제조하는 단계; 및
    (5) 폭 방향으로 돌출된 리튬 금속층의 일부를 절단하여 음극 탭을 형성하고, 상기 음극 탭을 접합하는 단계를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 리튬 금속층과 분리막의 길이는 동일한 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 (2) 단계에서 리튬 금속층과 분리막의 합지는 양쪽에 롤을 위치시켜 순차적으로 가압함으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에서 음극 구조체 사이에 감싸진 전체 양극의 수가 2n(여기서, n은 자연수)인 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에 포함되는 양극은 양극 활물질층 및 양극 활물질층을 지지하는 집전체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 (4) 단계에서 제조된 전극 적층체에 포함되는 양극은 노칭된 집전체의 양극 탭을 포함하며, 상기 양극 탭은 (5) 단계에서 음극 탭과 반대 방향에 위치하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 (5) 단계에서 돌출된 리튬 금속층의 일부가 절단되어 전극 조립체에서 음극 탭은 각 층으로 분리되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 (5) 단계에서 음극 탭의 형성은 초음파 절단에 의해 수행되고, 음극 탭의 접합은 초음파 용접에 의해 수행되며, 초음파 절단과 초음파 용접은 동시에 진행되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 (5) 단계에서 초음파 절단에 의해 전극 조립체의 각 층에서 돌출된 리튬 금속층의 모서리 부분이 절단되고, 초음파 용접에 의해 돌출된 리튬 금속층의 중심 부분이 접합되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극 조립체의 제조 방법은 (6) 접합된 음극 탭에 리드를 접합하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조 방법.
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