WO2024084928A1 - 積層シーラントフィルム - Google Patents

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WO2024084928A1
WO2024084928A1 PCT/JP2023/035779 JP2023035779W WO2024084928A1 WO 2024084928 A1 WO2024084928 A1 WO 2024084928A1 JP 2023035779 W JP2023035779 W JP 2023035779W WO 2024084928 A1 WO2024084928 A1 WO 2024084928A1
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WO
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sealant film
resin
less
laminate
layer
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Application number
PCT/JP2023/035779
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English (en)
French (fr)
Inventor
英俊 藤野
Original Assignee
東洋紡株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 東洋紡株式会社 filed Critical 東洋紡株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated sealant film that has excellent bag-making properties, low-temperature bag-making properties, and excellent seal strength.
  • Packaging materials have been developed to suit the contents of many products, including food, beverages, pharmaceuticals, and chemicals. Packaging materials are used in a variety of forms, such as pillow packaging, gusset packaging, and three-sided sealed packaging, and the sealant films used in packaging materials also have the functions required for their use.
  • Sealant films are particularly suitable for automatic bag making processing into pillowcase bags, gusset bags, or three-sided sealed bags while packaging the contents, and the lower the temperature at which heat sealing can be performed, the lower the electricity bill will be, and the easier the work will be, as there will be less risk of burns.
  • the ability to heat seal at low temperatures will increase the speed of packaging and bag making, reduce the loss of packaging materials, and result in a neater finished packaging bag.
  • a sealant film is required to have various functions, such as smooth packaging and bag-making processes, and good airtightness and seal strength of the resulting packaging bags.
  • the seal strength is sufficient even immediately after heat sealing when the resin of the sealant film is in a molten state, and that the seal does not peel off even when subjected to the impact of pressure that occurs when filling the bag with heavy contents.
  • the object of the present invention is to provide a sealant film containing propylene-based resin and polyethylene-based resin that has excellent low-temperature bag-forming properties and burst strength.
  • the laminated sealant film according to the present invention has the following configuration.
  • a laminated sealant film that satisfies all of the following requirements 1) to 9). 1) It includes at least a laminate layer and a seal layer. 2) The laminate layer is made of a resin composition containing a polypropylene-based resin as a main component. 3) The sealing layer is made of a resin composition containing as a main component a mixture of a polypropylene-based resin and a polyethylene-based resin. 4) The sealing layer contains 1% by weight or more and 95% by weight or less of polypropylene resin and 5% by weight or more and 99% by weight or less of polyethylene resin, based on 100% by weight of the mixture of polypropylene resin and polyethylene resin constituting the sealing layer.
  • the polyethylene resin constituting the sealing layer contains 90% by weight or more of linear low-density polyethylene resin.
  • the difference in melting point between the polypropylene resin and the linear low-density polyethylene resin in the sealing layer is 15° C. or more.
  • the ratio of the melt flow rate of the polypropylene resin to the melt flow rate of the linear low density polyethylene resin in the sealing layer is 0.8 or more and 2.0 or less.
  • the melt flow rate of the polypropylene resin and linear low-density polyethylene resin in the sealing layer is 9 g/10 min (load 2.16 kg) or less.
  • the tensile modulus in the longitudinal direction is 500 MPa or less.
  • the laminated sealant film of the present invention has excellent low-temperature bag-making properties, making it suitable as a packaging material for many products, such as food, beverages, pharmaceuticals, and chemicals. It is particularly suitable for automatic bag-making processing into pillow packaging bags, gusset packaging bags, and three-sided seal packaging bags while packaging the contents.
  • the laminated sealant film of the present invention includes at least a laminate layer and a seal layer.
  • the laminate layer and seal layer will be described in detail below.
  • the sealing layer in the present invention is made of a resin composition containing as a main component a mixture of a polypropylene-based resin and a polyethylene-based resin.
  • the term "main component” means that the mixture of polypropylene-based resin and polyethylene-based resin accounts for 90% by mass or more in the resin composition, but it is more preferable that it is 95% by weight or more, even more preferable that it is 97% by weight or more, and even more preferable that it is 99% by weight or more.
  • the polypropylene-based resin in the seal layer is a resin containing propylene as a main component, and examples thereof include propylene homopolymers, random copolymers and block copolymers of propylene and ⁇ -olefins such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1.
  • the term "main component" means that the proportion of propylene in the polypropylene resin is 90% by mass or more, more preferably 95% by weight or more, even more preferably 97% by weight or more, and even more preferably 99% by weight or more.
  • Polypropylene-based resins have a higher melting point and are more transparent than polyethylene-based resins.
  • the polypropylene-based resin constituting the sealing layer preferably has a melt flow rate of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, more preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and even more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • the polypropylene resin constituting the seal layer preferably has a melting point of 120° C. or higher, more preferably 125° C. or higher and 150° C. or lower, and even more preferably 130° C. or higher and 140° C. or lower.
  • the seal layer has excellent heat resistance, such as retort resistance, and self-supporting properties.
  • the polypropylene resin is preferably 1% by weight or more and 95% by weight or less, and more preferably 5% by weight or more and 90% by weight or less, relative to 100% by weight of the mixture of polypropylene resin and polyethylene resin that constitutes the sealing layer. If the polypropylene resin is 1% by weight or more, it will have excellent slip properties and will be less likely to have variation in the heat seal strength achieved.
  • the polyethylene resin in the sealing layer is mainly composed of linear low-density polyethylene.
  • linear low density polyethylene for example, at least one ethylene homopolymer selected from the group consisting of high pressure low density polyethylene, medium density polyethylene and high density polyethylene can be used.
  • random or block copolymers mainly made of ethylene and copolymerized with other monomers such as ⁇ -olefins such as propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1, vinyl acetate, (meth)acrylic acid, and (meth)acrylic acid esters, or mixtures thereof can be used. These may be crystalline, low-crystalline, or non-crystalline.
  • the polyethylene resin constituting the sealing layer has a melt flow rate of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • the polyethylene resin constituting the sealing layer has a melting point of 100°C or higher and 140°C or lower, preferably 10°C or higher and 135°C or lower, and more preferably 110°C or higher and 130°C or lower.
  • the melting point of a polyethylene resin may show two or more melting endothermic peaks, and the peak with the highest melting temperature was determined as the main peak.
  • the polyethylene resin constituting the sealing layer preferably contains 90% or more by weight of straight-chain linear polyethylene resin, more preferably 95% or more by weight, even more preferably 97% or more by weight, and even more preferably 99% or more by weight.
  • the polypropylene resin is preferably 1% by weight or more and 95% by weight or less, and the polyethylene resin is preferably 5% by weight or more and 99% by weight or less, more preferably 20 to 90% by weight, based on 100% by weight of the mixture of polypropylene resin and polyethylene resin constituting the seal layer. If the polypropylene resin is less than 1% by weight, delamination with the laminate layer is likely to occur, and the burst strength and seal strength are likely to vary. If an intermediate layer is present between the laminate layer and the seal layer, delamination with the intermediate layer is likely to occur, and the burst strength and seal strength are likely to vary.
  • the difference in melting point between the polypropylene-based resin and the polyethylene-based resin constituting the seal layer is preferably 15° C. or more, more preferably 16° C. or more, even more preferably 17° C. or more, even more preferably 18° C. or more, and particularly preferably 19° C. or more.
  • the difference in melting point between the polypropylene-based resin and the polyethylene-based resin is 15° C. or more, the low-temperature bag-forming property is improved, the polypropylene-based resin and the polyethylene-based resin are well mixed, and the variation in burst strength and seal strength is reduced.
  • the difference in melting point between the polypropylene-based resin and the polyethylene-based resin constituting the seal layer is preferably 50° C.
  • the upper limit of the melting point difference is preferably 50° C. or less, more preferably 40° C. or less, even more preferably 30° C. or less, and most preferably 25° C. or less.
  • the difference in melting point between the polypropylene-based resin and the polyethylene-based resin constituting the seal layer is 50° C. or less, phase separation or peeling is unlikely to occur in the seal layer, and variations in burst strength and seal strength are reduced.
  • the arithmetic average melting point of the polypropylene resin and polyethylene resin constituting the seal layer is preferably 100°C or more, more preferably 112°C or more, even more preferably 116°C or more, even more preferably 116°C or more, and particularly preferably 121°C or more.
  • the arithmetic average melting point of the polypropylene resin and polyethylene resin is 100°C or more, the heat resistance of the packaging material obtained by processing the laminated sealant film is improved.
  • the boiling suitability is improved
  • the semi-retort suitability is improved
  • when it is 116°C or more the retort suitability is improved
  • when it is 121°C or more the high retort suitability is improved.
  • the resin composition of the seal layer preferably contains an antiblocking agent, and examples of the antiblocking agent include particles made of silica such as synthetic silica, inorganic particles such as diatomaceous earth, talc and mica, and organic particles such as silicone particles, acrylic particles, nylon particles and polyethylene particles. It is more preferable to contain silica particles or polyethylene particles. In particular, it is preferable to contain silica particles and polyethylene particles.
  • the average particle size of the particles used in the present invention is preferably 2 ⁇ m or more, more preferably 3 ⁇ m or more, and even more preferably 5 ⁇ m or more, and is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or less, and even more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the particle content in the resin composition in the sealing layer is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, and even more preferably 0.4% by weight or more, relative to the sealing layer of the film. Also, 2% by weight or less is preferable, more preferably 1.5% by weight or less, and even more preferably 1.0% by weight or less is preferable. If the amount of particles added is less than 0.1% by weight, it becomes difficult to achieve a surface roughness Ra of 0.1 ⁇ m or more on at least one surface layer, making it difficult to obtain anti-blocking properties and slip properties. Also, if the amount of particles added is more than 2% by weight, the number of surface protrusions increases, resulting in poor appearance and poor abrasion resistance.
  • the resin composition in the seal layer preferably contains 0.01% by weight or more and 2.0% by weight or less of fatty acid amide as an organic lubricant, more preferably 0.05% by weight or more and 1.5% by weight or less, and particularly preferably 0.1% by weight or more and 1.0% by weight or less.
  • fatty acid amide is 0.01% or more, blocking between films is small, and the handling of the film is easily satisfied.
  • fatty acid amide is 2.0% by weight or less, the seal strength is not easily reduced.
  • fatty acid amides include erucic acid amide, ethylene bis oleic acid amide, behenic acid amide, etc., and these may be used in combination.
  • erucic acid amide has a low melting point, is easy to bleed, and is easy to impart lubricity.
  • the sealing layer contains a combination of silica particles as an antiblocking agent and erucamide as an organic lubricant. More preferably, the sealing layer contains a combination of polyethylene particles as an antiblocking agent and erucamide as an organic lubricant. More preferably, the sealing layer contains silica particles and polyethylene particles as an antiblocking agent in combination with erucamide as an organic lubricant.
  • the ratio of the melt flow rate of the polypropylene resin to the melt flow rate of the linear low density polyethylene resin in the seal layer is 0.8 or more, preferably 0.9 or more, more preferably 1.0 or more, even more preferably 1.1 or more, even more preferably 1.2 or more, and particularly preferably 1.4 or more.
  • the ratio of the melt flow rate of the polypropylene resin to the melt flow rate of the linear low density polyethylene resin in the seal layer is 2.0 or less, preferably 1.8 or less, more preferably 1.7 or less, and particularly preferably 1.6 or less.
  • the laminated sealant film is less likely to cause appearance defects such as misalignment, blemishes, and unevenness.
  • the laminate layer in the present invention is made of a resin composition containing a polypropylene-based resin as a main component.
  • the "main component” means that the proportion of polypropylene resin in the resin composition is 90 mass% or more, more preferably 95 weight% or more, even more preferably 97 weight% or more, and even more preferably 99 weight% or more.
  • the polypropylene resin in the laminate layer is a resin containing propylene as a main component, and examples thereof include propylene homopolymers, random copolymers and block copolymers of propylene and ⁇ -olefins such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1.
  • random copolymers and/or block copolymers of propylene and ⁇ -olefins such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1 are preferred.
  • the term "main component" means that the proportion of propylene in the polypropylene resin is 90% by mass or more, more preferably 95% by weight or more, even more preferably 97% by weight or more, and even more preferably 99% by weight or more.
  • the polypropylene resin constituting the laminate layer preferably has a melt flow rate (JIS K7112) of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, more preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and even more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • JIS K7112 melt flow rate
  • the upper limit of the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the laminate layer is preferably 150° C., more preferably 145° C. or less, and even more preferably 140° C.
  • the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the laminate layer is 150° C. or less, the tensile modulus of the laminate sealant film is easily set to 500 MPa or less.
  • the lower limit of the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the laminate layer is preferably 120°C, more preferably 125°C, and even more preferably 130°C.
  • the laminate sealant film is less likely to wrinkle when, for example, retorted, and transparency is easily maintained.
  • a packaging bag made of the same material can be obtained, and the film can be used in applications that could not be handled by sealant films made of polyethylene resins. It is useful as a so-called mono-material film.
  • the resin composition of the laminate layer may contain, for example, at least one ethylene homopolymer selected from the group consisting of high-pressure low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, medium-density polyethylene, and high-density polyethylene.
  • ethylene homopolymer selected from the group consisting of high-pressure low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, medium-density polyethylene, and high-density polyethylene.
  • random or block copolymers in which ethylene is the main component and other monomers such as propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1 are copolymerized with vinyl acetate, (meth)acrylic acid, and (meth)acrylic acid esters, or mixtures thereof can be used.
  • the content of these polymers other than polypropylene-based resins in the laminate layer is preferably 20% by mass or less, more preferably 15% by mass or less, even more preferably 10% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or less.
  • the polyethylene resin constituting the laminate layer preferably has a melt flow rate (JIS K7112) of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, more preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and even more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • the polyethylene resin constituting the laminate layer preferably has a melting point (JIS K7121) of 100°C or more and 140°C or less, more preferably 105°C or more and 135°C or less, and even more preferably 110°C or more and 130°C or less.
  • the melting point of a polyethylene resin may show two or more melting endothermic peaks, and the peak with the highest melting temperature was determined as the main peak.
  • the resin composition of the laminate layer preferably contains an antiblocking agent, and examples of such agents include particles made of silica such as synthetic silica, inorganic particles such as diatomaceous earth, talc and mica, and organic particles such as silicone particles, acrylic particles, nylon particles and polyethylene particles. It is more preferable to contain silica particles or polyethylene particles. In particular, it is preferable to contain silica particles and polyethylene particles.
  • the average particle size of the particles used in the present invention is preferably 2 ⁇ m or more, more preferably 3 ⁇ m or more, and even more preferably 5 ⁇ m or more, and is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or less, and even more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the particle content in the resin composition in the laminate layer is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, and even more preferably 0.4% by weight or more, relative to the sealing layer of the film. Also, it is preferably 2% by weight or less, more preferably 1.5% by weight or less, and even more preferably 1.0% by weight or less. Also, if the amount of particles added is 2% by weight or less, there will not be too many protrusions on the surface, and poor appearance and abrasion resistance will be less likely to occur.
  • the resin composition in the laminate layer preferably contains 0.01% by weight or more and 2.0% by weight or less of fatty acid amide as an organic lubricant, more preferably 0.05% by weight or more and 1.5% by weight or less, and particularly preferably 0.1% by weight or more and 1.0% by weight or less.
  • fatty acid amide is 0.01% by weight or more, blocking between films is not too strong, and the handling of the film is easily satisfied.
  • it is 2.0% by weight or less the seal strength is not easily reduced.
  • the fatty acid amide include erucic acid amide, ethylene bis oleic acid amide, and behenic acid amide, and these may be used in combination.
  • the ratio of the melt flow rates of the raw resins mixed in the seal layer is preferably 0.5 or more and 2.0 or less, more preferably 0.8 or more and 1.8 or less, and even more preferably 1.0 or more and 1.6 or less. If the melt flow rate ratio is within this range, it is less likely to cause appearance defects such as layer misalignment, spots, and unevenness.
  • the laminate sealant film of the present invention may include an intermediate layer between the laminate layer and the seal layer.
  • the intermediate layer in the present invention is made of a resin composition containing a polypropylene-based resin as a main component.
  • main component means that the proportion of the polypropylene resin in the resin composition is 90% by mass or more, preferably 95% by weight or more, even more preferably 97% by weight or more, and even more preferably 99% by weight or more.
  • the polypropylene-based resin in the intermediate layer is a resin containing propylene as a main component, and examples thereof include propylene homopolymers, random copolymers and block copolymers of propylene and an ⁇ -olefin such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, octene-1, etc.
  • random copolymers of propylene and an ⁇ -olefin such as ethylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, octene-1, etc. are preferred.
  • the term "main component" means that the proportion of propylene in the polypropylene resin is 90% by mass or more, preferably 95% by weight or more, even more preferably 97% by weight or more, and even more preferably 99% by weight or more.
  • the polypropylene-based resin constituting the intermediate layer preferably has a melt flow rate of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, more preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and even more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • the upper limit of the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the intermediate layer is preferably 150° C., more preferably 145° C. or less, and even more preferably 140° C. When the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the laminate layer is 150° C. or less, the tensile modulus of the laminate sealant film is easily set to 500 MPa or less.
  • the lower limit of the melting point (JIS K7121) of the polypropylene resin constituting the intermediate layer is preferably 120° C., more preferably 125° C., and even more preferably 130° C.
  • the laminated sealant film is less likely to wrinkle when, for example, retorted, and transparency is easily maintained.
  • the laminated sealant film can be laminated with an OPP (oriented polypropylene) film to form a mono-material film, and can be used in applications that could not be handled by a sealant film made of a polyethylene resin.
  • the resin composition for the intermediate layer may be, for example, at least one ethylene homopolymer selected from the group consisting of high-pressure low-density polyethylene, linear low-density polyethylene, medium-density polyethylene, and high-density polyethylene.
  • ethylene is the main component and other monomers such as propylene, butene-1, pentene-1, hexene-1, 3-methylbutene-1, 4-methylpentene-1, and octene-1 are copolymerized with vinyl acetate, (meth)acrylic acid, and (meth)acrylic acid esters, or mixtures thereof can be used.
  • the content of these polymers other than polypropylene-based resins in the laminate layer is preferably 20% by mass or less, more preferably 15% by mass or less, even more preferably 10% by mass or less, and particularly preferably 5% by mass or less.
  • the polyethylene resin constituting the intermediate layer preferably has a melt flow rate of 0.1 g/10 min or more and 9 g/10 min or less, more preferably 0.5 g/10 min or more and 8 g/10 min or less, and even more preferably 1 g/10 min or more and 7 g/10 min or less.
  • the polyethylene resin constituting the intermediate layer preferably has a melting point of 100°C or more and 140°C or less, more preferably 105°C or more and 135°C or less, and even more preferably 110°C or more and 130°C or less.
  • the melting point of a polyethylene resin may show two or more melting endothermic peaks, and the peak with the highest melting temperature was determined as the main peak.
  • the resin composition of the intermediate layer may contain an antiblocking agent, and examples of such agents include particles made of silica such as synthetic silica, inorganic particles such as diatomaceous earth, talc and mica, and organic particles such as silicone particles, acrylic particles, nylon particles and polyethylene particles. It is more preferable to contain silica particles or polyethylene particles. It is particularly preferable to contain silica particles and polyethylene particles.
  • the resin composition in the intermediate layer may contain inorganic particles such as synthetic silica, diatomaceous earth, talc, and mica, and organic particles such as silicone particles, acrylic particles, nylon particles, and polyethylene particles.
  • the average particle size of the particles used in the present invention is preferably 2 ⁇ m or more, more preferably 3 ⁇ m or more, and even more preferably 5 ⁇ m or more.
  • the average particle size is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or less, and even more preferably 10 ⁇ m or less.
  • the particle content in the resin composition in the intermediate layer is preferably 2% by weight or less, more preferably 1.5% by weight or less, and even more preferably 1.0% by weight or less, relative to the sealing layer of the film.
  • the resin composition in the intermediate layer may contain a fatty acid amide, preferably at 2.0% by weight or less, more preferably at 1.5% by weight or less, particularly preferably at 1.0% by weight or less.
  • a fatty acid amide include erucic acid amide, ethylene bis oleic acid amide, and behenic acid amide, and these may be used in combination.
  • the ratio of the melt flow rates of the raw resins mixed in the sealing layer is preferably 0.5 to 2.0, more preferably 0.8 to 1.8, and even more preferably 1.0 to 1.6. If the melt flow rate ratio is within this range, it is less likely to cause appearance defects such as layer misalignment, spots, and unevenness.
  • the layer structure of the laminated sealant film of the present invention may be laminate layer/seal layer, laminate layer/intermediate layer/seal layer, or laminate layer/intermediate layer 1/intermediate layer 2/seal layer. It is preferable to provide an intermediate layer between the laminate layer and the seal layer because peeling between the laminate layer and the seal layer is unlikely to occur and recycled raw materials can be easily used, and the raw material composition of the intermediate layer is preferably intermediate between the laminate layer and the seal layer in order to make peeling between the laminate layer and the seal layer unlikely to occur.
  • the thickness of the laminate layer is preferably 3 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more.
  • the thickness of the seal layer is preferably 3 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more.
  • the thickness of the intermediate layer is preferably 3 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, even more preferably 10 ⁇ m or more, particularly preferably 15 ⁇ m or more.
  • the thickness of the laminate layer is preferably 12 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, and even more preferably 8 ⁇ m or less.
  • the thickness of the seal layer is preferably 12 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more, and even more preferably 8 ⁇ m or less.
  • the thickness of the intermediate layer is preferably 30 ⁇ m or less, more preferably 25 ⁇ m or less, and even more preferably 20 ⁇ m or less.
  • the ratio of the thickness of the intermediate layer to the thickness of the laminate layer is preferably 1.0 or more, more preferably 1.5 or more, and even more preferably 2.0 or more.
  • the ratio of the thickness of the seal layer to the thickness of the laminate layer is preferably 0.3 to 1.5, more preferably 0.5 to 1.2.
  • the ratio of the thickness of the intermediate layer to the thickness of the sealing layer is preferably 1.0 or greater, more preferably 1.5 or greater, and even more preferably 2.0 or greater.
  • the ratio of the melt flow rates of the raw resins of adjacent layers is preferably 0.5 or more and 2.0 or less. When the melt flow rate ratio is within this range, poor appearance such as layer misalignment, blemishes, and unevenness is unlikely to occur.
  • the main peak of the melting point of the laminated sealant film of the present invention is preferably 121° C. or higher, more preferably 130° C. or higher, and even more preferably 140° C. or higher. When the main peak of the melting point of the film is 121° C. or higher, the high retort suitability is further improved.
  • the method for producing the laminated sealant film of the present invention will be described in detail below, but the present invention is not limited thereto.
  • the resin compositions for the laminate layer, intermediate layer, and seal layer may be prepared by blending the above-mentioned resin raw materials and, if necessary, various additives in a mixer such as a Henschel mixer, a Banbury mixer, or a tumbler mixer, and then pelletizing the mixture into a film using a single-screw or twin-screw extruder. Alternatively, the components may be blended together and fed to a film-forming machine.
  • the mixed resin composition is melted under conditions of, for example, a resin temperature of 110 to 300° C., melt-extruded into a sheet from, for example, a T-shaped die, cast onto a cooling roll, and cooled and solidified to obtain an unstretched sheet.
  • a specific method for this is preferably casting onto a cooling roll.
  • a multi-layering device such as a multi-layer feed block, a static mixer, a multi-manifold die, etc., can be used.
  • there is a method in which resins discharged from different flow paths using two or more extruders are laminated into multiple layers using a multi-layer feed block or a multi-manifold die.
  • Examples of the method include a method in which a melt-kneaded laminated resin composition sheet is melt-extruded and then formed into a film by a T-die method or an inflation method, and the T-die method is particularly preferred because it allows the melting temperature of the resin to be increased.
  • the lower limit of the cooling roll temperature is preferably 10°C. If it is less than the above, not only may the crystallization suppression effect become saturated, but also problems such as condensation may occur, which is not preferable.
  • the upper limit of the cooling roll temperature is preferably 70°C or less. If it exceeds the above, crystallization proceeds and transparency deteriorates, which is not preferable.
  • the temperature of the cooling roll is in the above range, it is preferable to lower the humidity of the environment near the cooling roll to prevent condensation.
  • the surface of the chill roll rises in temperature because the hot resin comes into contact with it.
  • chill rolls are cooled by running cooling water through piping inside, but it is necessary to reduce the temperature difference across the width of the chill roll surface by ensuring a sufficient amount of cooling water, devising an appropriate piping layout, and performing maintenance to prevent sludge from adhering to the piping.
  • the thickness of the unstretched sheet is preferably in the range of 3 ⁇ m to 200 ⁇ m, and the thickness of the film is preferably in the range of 5 ⁇ m to 100 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • the resulting unstretched sheet may be stretched, but since stretching it more than twice will cause the tensile modulus to exceed 500 MPa, it is preferable to stretch it less than twice.
  • the "longitudinal direction” is the direction corresponding to the flow direction in the film manufacturing process
  • the "width direction” is the direction perpendicular to the flow direction in the film manufacturing process.
  • the "longitudinal direction” may be abbreviated to the "MD direction”
  • the "width direction” may be abbreviated to the "TD direction”.
  • the upper limit of the tensile modulus in the longitudinal direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 500 MPa, more preferably 480 MPa, even more preferably 460 MPa, even more preferably 440 MPa, particularly preferably 420 MPa, and most preferably 400 MPa.
  • the lower limit of the tensile modulus in the longitudinal direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 200 MPa, more preferably 250 MPa, even more preferably 300 MPa, and even more preferably 325 MPa.
  • the upper limit of the tensile modulus in the width direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 550 MPa, more preferably 530 MPa, even more preferably 500 MPa, even more preferably 480 MPa, and particularly preferably 440 MPa.
  • the lower limit of the tensile modulus in the width direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 200 MPa, more preferably 250 MPa, even more preferably 300 MPa, and even more preferably 325 MPa.
  • the tensile modulus in the width direction is 200 MPa or more, bag-making processing is easier to carry out.
  • the upper limit of the sum of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 1050 MPa, more preferably 1000 MPa, even more preferably 950 MPa, even more preferably 900 MPa, particularly preferably 850 MPa, and most preferably 800 MPa.
  • the tensile modulus in the longitudinal direction is 1050 MPa or less, the low-temperature sealing effect at the sealing start temperature is improved.
  • the lower limit of the sum of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 400 MPa, more preferably 500 MPa, even more preferably 600 MPa, and even more preferably 650 MPa.
  • the sum of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction is 400 MPa or more, bag making is easier to carry out.
  • the upper limit of the average of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 500 MPa, more preferably 480 MPa, even more preferably 460 MPa, even more preferably 440 MPa, and particularly preferably 420 MPa.
  • the average of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction is 500 MPa or less, the low-temperature sealing effect at the sealing start temperature is improved.
  • the lower limit of the average of the tensile modulus in the longitudinal direction and the tensile modulus in the transverse direction of the laminated sealant film of the present invention is preferably 200 MPa, more preferably 250 MPa, even more preferably 300 MPa, and even more preferably 325 MPa.
  • the tensile modulus in the longitudinal direction is 200 MPa or more, bag-making processing is easier to carry out.
  • the haze of the laminated sealant film of the present invention is preferably 10% or less, more preferably 9% or less, even more preferably 8% or less, even more preferably 7% or less, and particularly preferably 5% or less. If the haze exceeds 10%, the film often has streaks or scratches, and it becomes difficult to visually recognize the contents.
  • the haze of the laminate sealant film of the present invention is preferably 1% or more, more preferably 2% or more, and even more preferably 3% or more. When the haze is 1% or more, the coefficient of friction is unlikely to increase.
  • the laminated sealant film of the invention has better appearance unevenness, particularly when the melt flow rates of the raw resins of the resin composition constituting the seal layer are closer, and the more widely separated they are, the more likely uneven appearance will occur.
  • the delamination of the laminated sealant film of the present invention means, for example, a case where delamination occurs between the seal layer and the intermediate layer when the flat seal initiation temperature, the hermetic seal initiation temperature, or the burst strength is measured. If this delamination occurs, it becomes difficult to remove the contents, so it is preferable that delamination does not occur. Delamination is likely to occur when the components or component ratios of the resin compositions of the seal layer and the intermediate layer and/or the intermediate layer and the laminate layer are significantly different.
  • the flat seal initiation temperature of the laminated sealant film of the present invention is preferably 60°C or higher and 150°C or lower, more preferably 70°C or higher and 140°C or lower, and even more preferably 80°C or higher and 130°C or lower. It is preferable that the flat seal initiation temperature has a lower limit of a temperature that is 30°C or more lower than the lowest melting point of the polyethylene-based resin and/or polypropylene-based resin of the seal layer, and an upper limit of a temperature that is 10°C or more higher than the highest melting point of the polyethylene-based resin and/or polypropylene-based resin of the laminate layer.
  • the low-temperature sealing effect of the flat seal initiation temperature is evaluated based on the degree of decrease in the flat seal initiation temperature, using the flat seal initiation temperature in Comparative Example 1 described later as a reference.
  • the low-temperature sealability of the flat seal initiation temperature is preferably 5° C. or higher, more preferably 10° C. or higher, even more preferably 15° C. or higher, even more preferably 20° C. or higher, particularly preferably 25° C. or higher, and most preferably 27° C. or higher.
  • the sealing initiation temperature of the laminated sealant film of the present invention is preferably 60°C or higher and 150°C or lower, more preferably 70°C or higher and 140°C or lower, and even more preferably 80°C or higher and 130°C or lower. It is preferable that the lower limit of the sealing initiation temperature is a temperature that is 30°C or more lower than the lowest melting point of the polyethylene-based resin and/or polypropylene-based resin of the seal layer, and the upper limit is a temperature that is 10°C or more higher than the highest melting point of the polyethylene-based resin and/or polypropylene-based resin of the laminate layer.
  • the low-temperature sealing effect of the hermetic seal start temperature is evaluated based on the degree of decrease in the hermetic seal start temperature, using the hermetic seal start temperature in Comparative Example 1 described below as a reference.
  • the low-temperature sealability of the hermetic seal start temperature is preferably above 10°C, more preferably 11°C or higher, even more preferably 12°C or higher, particularly preferably 15°C or higher, and most preferably 20°C or higher.
  • the hot tack property of the laminated sealant film of the present invention is desirably such that the peel distance of the tack is 20 mm or less at a lower temperature.
  • the hot tack property is said to be good when the seal strength between the sealant films is sufficient even when the resin of the sealant film is in a molten state.
  • the low-temperature sealing effect of the hot tack property is evaluated based on the degree of reduction in the hot tack temperature, based on the hot tack temperature in Comparative Example 1 described later.
  • the low-temperature sealing effect of the hot tack property is preferably 5° C. or higher, more preferably 10° C. or higher, even more preferably 15° C. or higher, even more preferably 18° C. or higher, and particularly preferably 20° C. or higher.
  • the sealing properties of the present invention are such that, in order to achieve low-temperature sealing compared to conventional technology, the sealing layer contains an ethylene-based resin with a low melting point, and is a mixture with a polypropylene-based resin to prevent delamination between the sealing layer and the adjacent layer, while the laminate layer and intermediate layer are primarily composed of a propylene-based resin to maintain the heat resistance of the laminated sealant film.
  • the impact strength of the laminated sealant film of the present invention is preferably less likely to decrease even at a low temperature of 5° C. or less than the impact strength at room temperature.
  • the higher the mixing ratio of the polyethylene resin constituting the seal layer the less likely the impact strength at low temperatures is to decrease.
  • the cold resistance improvement of the impact strength of the laminated sealant film of the present invention is evaluated by the difference from the impact strength at 5° C. in Comparative Example 1 described later as a standard.
  • the cold resistance improvement of the impact strength is preferably 0.05 J or more, more preferably 0.10 J or more, even more preferably 0.15 J or more, even more preferably 0.20 J or more, and particularly preferably 0.25 J or more.
  • the burst strength of the laminated sealant film of the present invention is evaluated using a bag made from the laminated sealant film.
  • the burst strength is preferably 20 kPa or more, more preferably 30 kPa or more, and even more preferably 35 kPa or more. It has been confirmed that the laminated sealant film of the present invention achieves low-temperature sealing effects in terms of flat seal initiation temperature, hermetic seal initiation temperature, and hot tack temperature by optimizing the melting point of the seal layer and the elastic modulus of the film, and also improves its burst strength. This is thought to be due to the fact that the bag becomes easier to deform by optimizing the elastic modulus in particular, improving the burst strength.
  • the static and dynamic friction coefficients between the sealing layer surfaces of the laminated sealant film of the present invention are preferably 2.0 or less, more preferably 1.0 or less, and even more preferably 0.5 or less, when a load of 0.5 kgf is applied. If the static and/or dynamic friction coefficients are 2.0 or more, the slipperiness between the films becomes insufficient, and the handling properties as a packaging material are not satisfactory.
  • the melting point of the resin was measured in accordance with JIS K7121 using a differential scanning calorimeter (Seiko Instruments Inc., DSC60). Specifically, about 5 mg of the sample was packed in an aluminum pan, heated from room temperature to 200° C. at a rate of 10° C./min, held at 200° C. for 3 minutes, cooled to 23° C., held at 23° C. for 3 minutes, and then heated again to 200° C. The melting point was determined to be the maximum melting endothermic peak temperature. When there were two or more melting endothermic peaks, the highest melting endothermic peak was determined to be the melting point.
  • Inorganic particles or polyethylene particles were dispersed in ion-exchanged water stirred at a predetermined rotation speed (about 5000 rpm) using a high-speed stirrer, and the dispersion was added to isotone (physiological saline) and further dispersed using an ultrasonic disperser, after which the particle size distribution was obtained by the Cole counter method and calculated as the volume average particle size.
  • the refractive index was 1.30 for physiological saline, 1.457 for synthetic silica and diatomaceous earth, and 1.54 for polyethylene.
  • the heat-sealed sample was cut into a strip with a heat seal width of 15 mm, and set in a universal material testing machine (Instron Japan Company Limited, 68TM-5 model), and the maximum strength at which the seal layers were peeled off at a speed of 200 mm/min was measured (n number: 3), and the heat seal strength and heat seal temperature at each temperature were plotted.
  • the heat seal temperature at which the strength reached 4.9 N/15 mm was read from a graph connecting each plot with a straight line, and this was taken as the flat seal initiation temperature.
  • a laminate of a laminated sealant film and a biaxially oriented polypropylene film (manufactured by Toyobo Co., Ltd., Pylen (registered trademark), P2161, 20 ⁇ m) was prepared as follows.
  • a dry lamination adhesive (Toyo-Morton Co., Ltd., TM569, CAT-10L) was applied to the corona surface of the biaxially oriented polypropylene film so as to give a solid content of 3 g/ m2 , and after the solvent was volatilized and removed in an oven at 80°C, the corona surface of the laminated sealant film and the adhesive-coated surface were nipped and laminated with a temperature-controlled roll at 60°C. This laminated laminated sealant film was left to stand at 40°C for 2 days.
  • This laminated laminate sealant film was made into a bag using a horizontal pillow packaging machine (FUJIKIKAI Co., Ltd., FW3301 II/B BD100). The conditions were set to a cut length of 250 mm, height of 45 mm, and rotation speed of 40 rpm, and a sponge scrubber (KIKURON Co., Ltd., KIKURON A (size: 75 x 115 x 36 mm)) was used as the content. The center seal part and the end seal part were kept at the same temperature, and the temperature was lowered from 160°C in 5°C intervals. For the evaluation, first, one bag was cut into two so that two complete end seal parts were obtained.
  • the laminated sealant films were placed one on top of the other with the sealant surfaces facing each other, and heat sealed for 1 second at temperatures of 70°C, 80°C, 90°C, 100°C, 110°C, 120°C, 130°C, 140°C, 150°C, and 160°C under a pressure of 2 kg/cm2, and then a load of 46 g was applied to measure the distance the seal peeled off.
  • the device used was a HEAT SEAL TESTER, TP-701-B, manufactured by Tester Sangyo Co., Ltd.
  • the temperature at which the peel distance of the sealed portion was 20 mm or less was defined as the hot tack temperature.
  • the measurement was carried out in accordance with JIS K7127 under the following conditions.
  • the tensile modulus of the laminated sealant film in the machine direction (MD) and the direction perpendicular to the film machine direction (TD) was measured three times with a sample length of 100 mm, a sample width of 15 mm, a chuck distance of 20 mm, and a speed of 200 mm/min, and the average value of each measurement was recorded as the tensile modulus in each direction.
  • the interlayer delamination of the laminated sealant film of the present invention means the case where delamination occurs between the seal layer and the intermediate layer and/or between the intermediate layer and the laminate layer when the flat seal initiation temperature, the hermetic seal initiation temperature or the burst strength is measured.
  • the appearance unevenness of the laminated sealant film of the present invention was evaluated by visually checking the presence or absence of appearance defects called layer misalignment, spots, and unevenness, which are not uniform in appearance of the film.
  • the impact strength was measured under the following conditions in accordance with ASTM D3420.
  • the laminated sealant film was cut out so that an outer diameter of 100 mm was ensured, and the laminated sealant film was left standing at a measurement temperature of 23°C or 5°C for one day and night. Then, a test piece with a diameter of 80 mm was measured five times, and the average value was taken as the impact strength.
  • the impact strength was measured using a film impact tester (Yasuda Seiki Seisakusho Co., Ltd.) placed at the same measurement temperature as the film.
  • the laminated sealant film was measured in accordance with JIS K8701 using a turbidity meter (manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd., model: ZE2000).
  • the static friction coefficient and the dynamic friction coefficient were determined under the following conditions in an environment of 23° C. and 65% RH: the load was 0.5 kgf, and the tensile speed was 200 mm/min.
  • the measurement surfaces of the laminated sealant film itself were the opposing seal layer surface and seal layer surface (B/B) or the seal layer surface and laminate layer surface (F/B).
  • the laminated laminate sealant film was formed by opposing the sealing layer surfaces of the laminate sealant film (CP/CP) or by opposing the laminate layer surface of the laminate sealant film and the biaxially oriented polypropylene film (OP/CP).
  • the apparatus used was TENSILON, Toyo Baldwin Co., Ltd., STM-T-50BP.
  • butene polymer BL2491M (manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., Toughmer (registered trademark), butene resin, melting point 100°C, melt flow rate 4.0g/10min, tensile modulus 260MPa)
  • Ultra-high molecular weight polyethylene particle master batch Ultra-high molecular weight polyethylene particles (Mipelon PM200, average particle size 10 ⁇ m, manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.) were mixed with Noblen (registered trademark) FL6745A manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd. to prepare a master batch containing 10% by weight of ultra-high molecular weight polyethylene particles.
  • Erucamide master batch Erucamide was mixed with Noblen (registered trademark) FL6745A manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd. to prepare a master batch containing 5% by weight of erucamide.
  • Behenic acid amide master batch Behenic acid amide was mixed with Noblen (registered trademark) FL6745A manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd. to prepare a master batch containing 2% by weight of behenic acid amide.
  • Examples 1 to 12 The laminate layer and the intermediate layer were made of FL6745A.
  • the seal layer was made of the resins and additives shown in Tables 1 and 2, and the resins and additives were melted at 240°C in each of three extruders, filtered through a sintered filter with a filtering accuracy of 60 ⁇ m, and then co-extruded from a T-die into a sheet.
  • the laminate layer, intermediate layer, and seal layer were melt-extruded so that the thickness ratio was 20:60:20 vol.%, cooled and solidified with a cooling roll at 30°C, and then wound up into a roll at a speed of 20 m/min to obtain a laminate sealant film with a total thickness of 30 ⁇ m (laminate layer thickness 6 ⁇ m, intermediate layer thickness 12 ⁇ m, seal layer thickness 6 ⁇ m) and a wet tension of the laminate layer of 45 mN/m.
  • the content ratio of polypropylene-based resin and polyethylene-based resin in each layer is based on the total of polypropylene-based resin and polyethylene-based resin.
  • the evaluation results are shown in Tables 1 and 2.
  • Example 13 A laminated sealant film was obtained in the same manner as in Example 5, except that the laminate layer was made of FL8115A.
  • the laminated sealant films obtained in Examples 1 to 13 had a high low-temperature sealing effect at the flat seal start temperature due to the low melting point of the seal layer, an excellent low-temperature sealing effect at the hermetic seal start temperature due to the low elastic modulus, and further showed excellent impact strength due to the inclusion of a polyethylene resin, and showed sufficiently low static and dynamic friction coefficients and good appearance due to the inclusion of a suitable antiblocking agent and organic lubricant. Of course, there was no problem with film formation processability, and sufficient burst strength was obtained.
  • the film obtained in Comparative Example 1 was a single polypropylene resin film, and had poor low-temperature sealing effect with respect to the flat seal initiation temperature and the hermetic seal initiation temperature.
  • the films obtained in Comparative Examples 2 to 7 are inferior in low-temperature sealing effect at the sealing initiation temperature.
  • the film obtained in Comparative Example 8 was inferior in low-temperature sealing effect at the sealing initiation temperature, and delamination was observed between the sealing layer and the intermediate layer.
  • the tensile modulus of the film is high, and the low-temperature sealing effect, particularly the sealing initiation temperature, is poor.
  • Comparative Examples 9 to 16 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 4 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 4.
  • the film obtained in Comparative Example 9 was a single polypropylene resin film, and had poor low-temperature sealing effect in terms of the flat seal initiation temperature and the hermetic seal initiation temperature.
  • the films obtained in Comparative Examples 10 to 15 are inferior in low-temperature sealing effect at the sealing initiation temperature. In the film obtained in Comparative Example 16, delamination was observed between the seal layer and the intermediate layer.
  • Comparative Examples 17 to 22 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 5 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 5.
  • the films obtained in Comparative Examples 17 to 22 had a large melt flow rate ratio between the propylene-based copolymer and the ethylene-based polymer in the seal layer, and had uneven lamination and poor appearance.
  • Comparative Example 23 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 5 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 5.
  • the film obtained in Comparative Example 23 had a high tensile modulus of elasticity and was poor in low-temperature sealing effect at the sealing initiation temperature.
  • Comparative Example 24 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 5 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 5.
  • the film obtained in Comparative Example 24 is a polyethylene film, which has a low tensile modulus and is poor in handleability and self-supporting property as a packaging material.
  • the film obtained in Comparative Example 24 has a low melting point of the film and the melting point of the sealing layer, and is prone to wrinkles and adhesion to each other during retort treatment.
  • Comparative Example 25 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 5 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 5.
  • the film obtained in Comparative Example 25 was a film made of linear low-density polyethylene resin, and the melting points of the film and the sealing layer were low, so that wrinkles were likely to occur during retort treatment, and there was a risk of the films sticking to each other.
  • Comparative Examples 26 and 27 A laminate sealant film was obtained in the same manner as in Example 1, except that a master batch was appropriately used for the laminate layer, intermediate layer and seal layer, so that the resin and additives shown in Table 5 were used as raw materials. The evaluation results are shown in Table 5.
  • the films obtained in Comparative Examples 26 and 27 had a large ratio of the melt flow rate of the polypropylene resin to the melt flow rate of the linear low-density polyethylene resin in the seal layer, and were prone to causing misalignment of the layers of the laminated sealant film and poor appearance such as spots and unevenness.
  • the laminated sealant film of the present invention has excellent low-temperature bag-forming properties and is therefore suitable as a packaging material for many products such as food, beverages, medicines, and chemicals.
  • it can be suitably used as a material for automatically forming pillow packaging bags, gusset packaging bags, three-sided seal packaging bags, etc. while packaging the contents.

Abstract

低温での製袋性、並びに製袋後の破裂強度、耐熱性、自立性、透明性をすべて網羅的に満足優れた積層シーラントフィルムを提供するものであり、次の１）～９）を全て満足する積層シーラントフィルム。 １）少なくともラミネート層とシール層を含む積層シーラントフィルムである。 ２）ラミネート層がポリプロピレン系樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる。 ３）シール層がポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物を主成分とする樹脂組成物からなる。 ４）シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物１００重量％に対して、ポリプロピレン系樹脂を１重量％以上、９５重量％以下含み、ポリエチレン系樹脂を５重量％以上、９９重量％以下含む。 ５）シール層を構成するポリエチレン系樹脂が直鎖状低密度ポリエチレン樹脂を９０重量％以上含む。 ６）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂の融点の差が１５℃以上である。 ７）シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が０．８以上、２．０以下である。 ８）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートが９ｇ／１０分以下である。 ９）長手方向の引張弾性率が、５００ＭＰａ以下である。

Description

積層シーラントフィルム
　本発明は、優れた製袋性、及び低温製袋性と優れたシール強度を有する積層シーラントフィルムに関する。
　食品、飲料、医薬品、および化学品等の多くの商品それぞれの内容物に応じた包装材料が開発されている。包装材料はピロー包装やガゼット包装あるいは３方シール包装など様々な形態で用いられているが、包装材料に使用されるシーラントフィルムも、その用途に応じて必要とされる機能を有する。
　シーラントフィルムは、特に内容物を包装しながらピロー包装袋やガゼット包装袋あるいは３方シール包装袋などに自動で製袋加工するのに適し、より低温でヒートシールできるほど、電気代は低減され、火傷の恐れも軽減するなど作業性も良くなる。また、低温でのヒートシール性は、包装・製袋スピードのアップや包装材料のロスの低減につながり、包装袋の仕上がりもきれいになる。
　しかしながら、シーラントフィルムはそもそも包装・製袋加工がスムーズに行えること、得られた包装袋の密封性や良好なシール強度などの各種機能も求められる。
　例えば、重量物である内容物を自動包装で縦ピロー包装する場合、ヒートシールを行った直後であって、シーラントフィルムの樹脂が溶融状態であってもシール強度が十分であり、重量物である内容物を袋に充填する際に生じる圧力による衝撃にもシール部が剥離しないことが求められる。
　また、内容物を自動包装で横ピロー包装する場合、シーラントフィルムの樹脂が溶融状態であってもシール強度が十分であり、袋にガスを充填する際の高圧（窒素のフラッシュ）ガスによるシール部が剥離しないことが求められる。
　従来のシーラントフィルムでは、低温での製袋性、並びに製袋後の破裂強度、耐熱性、自立性、透明性をすべて網羅的に満足するものはなかった（例えば、特許文献１～４等参照。）
特開２０００－２７２０６４号公報 特開２０００－２７２０６５号公報 特開２００２－２４１７１６号公報 特開２０２０－１９２６９５号公報
　本発明は、優れた低温製袋性と破裂強度を有するプロピレン系樹脂及びポリエチレン系樹脂を含有するシーラントフィルムを提供することを目的とする。
　本発明は、かかる目的を達成するために鋭意検討した結果、積層シーラントフィルムの各層の原料組成及びフィルム全体の弾性率を制御することで、低温での製袋性、製袋後の破裂強度、並びにこれらと相反する耐熱性、自立性、透明性をすべて網羅的に満足する優れた積層シーラントフィルムを得ることができた。
　すなわち本発明に係る積層シーラントフィルムは以下の構成よりなる。
［１］
　次の１）～９）を全て満足する積層シーラントフィルム。
１）少なくともラミネート層とシール層を含む。
２）ラミネート層がポリプロピレン系樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる。
３）シール層がポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物を主成分とする樹脂組成物からなる。
４）シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物１００重量％に対して、ポリプロピレン系樹脂を１重量％以上、９５重量％以下含み、ポリエチレン系樹脂を５重量％以上、９９重量％以下含む。
５）シール層を構成するポリエチレン系樹脂が直鎖状低密度ポリエチレン樹脂を９０重量％以上含む。
６）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂の融点の差が１５℃以上である。
７）シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が０．８以上、２．０以下である。
８）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートが９ｇ／１０分（荷重２．１６ｋｇ）以下である。
９）長手方向の引張弾性率が、５００ＭＰａ以下である。
［２］
　前記積層シーラントシール層のポリプロピレン系樹脂が、プロピレン・ランダム共重合体である、前記［１］に記載の積層シーラントフィルム。
［３］
　前記積層シーラントフィルムの幅方向の引張弾性率が、５５０ＭＰａ以下である、［１］又は［２］に記載の積層シーラントフィルム。
［４］
　前記積層シーラントフィルムの融点のメインピークが、１２０℃以上である、［１］～［３］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
［５］
　前記積層シーラントフィルムのシール層表面同士の静摩擦係数が１．０以下である、［１］～［４］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
［６］
　前記積層シーラントフィルムのシール層表面同士の動摩擦係数が１．０以下である、［１］～［５］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
［７］
　前記積層シーラントフィルムのシール層がシリカ粒子を含む、［１］～［６］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
［８］
　前記積層シーラントフィルムのシール層がエルカ酸アミドを含む、［１］～［７］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
［９］
　前記積層シーラントフィルムのシール層が有機粒子を含む、［１］～［８］のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
　本発明の積層シーラントフィルムは優れた低温製袋性を有するので、食品、飲料、医薬品、および化学品等の多くの商品の包装材料に適している。特に内容物を包装しながらピロー包装袋やガゼット包装袋あるいは３方シール包装袋などに自動で製袋加工するのに適している。
　以下、本発明について説明する。本発明の積層シーラントフィルムは少なくともラミネート層とシール層を含む。ラミネート層とシール層について、以下で詳しく述べる。
（シール層）
　本発明におけるシール層はポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物を主成分とする樹脂組成物からなる。
　なお、「主成分」とは、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物が樹脂組成物中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上であることがより好ましく、９７重量％以上であることがさらに好ましく、９９重量％以上であることがよりさらに好ましい。
（ポリプロピレン系樹脂）
　シール層におけるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンを主成分とする樹脂であり、たとえば、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィンとのランダム共重合体、ブロック共重合体などが挙げられる。なお、「主成分」とは、プロピレンがポリプロピレン樹脂中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。ポリプロピレン系樹脂は、ポリエチレン系樹脂に比べて、融点が高く透明性に優れる。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂は、メルトフローレートが、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下であることがより好ましく、１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分以下であることがよりさらに好ましい。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂は、融点が、１２０℃以上であることが好ましく、１２５℃以上、１５０℃以下であることがより好ましく、１３０℃以上、１４０℃以下であることがよりさらに好ましい。シール層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点が１２０℃以上であると耐レトルト性などの耐熱性や自立性に優れる。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物１００重量％に対して、ポリプロピレン系樹脂を１重量％以上、９５重量％以下含むことが好ましく、５重量％以上、９０重量％以下がより好ましい。ポリプロピレン系樹脂が１重量％以上であると滑り性に優れ、到達ヒートシール強度にバラツキが生じ難くなる。
（ポリエチレン系樹脂）
　シール層におけるポリエチレン系樹脂は、直鎖状低密度ポリエチレンを主成分とする。
　直鎖状低密度ポリエチレンの他に、たとえば、高圧法低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンおよび高密度ポリエチレンからなる群から選ばれる少なくとも１種のエチレン単独重合体を使用することができる。
　さらに、エチレンを主体とし、他にプロピレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィン、酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル等のモノマーとを共重合させたランダムもしくはブロック共重合体、あるいはこれらの混合物などを用いることができる。これらは結晶性、低結晶性あるいは非結晶性であっても良い。
　シール層を構成するポリエチレン系樹脂は、メルトフローレートが、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下、好ましくは０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下、より好ましくは１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分である。
シール層を構成するポリエチレン系樹脂は、融点が、１００℃以上、１４０℃以下、好ましくは１０℃５以上、１３５℃以下、より好ましくは１１０℃以上、１３０℃以下である。
　ポリエチレン系樹脂の融点は、２つ以上の融解吸熱ピークを示すことがあるが、その融解温度が最も高いピークをメインピークとした。
　シール層を構成するポリエチレン系樹脂は直鎖状線状ポリエチレン樹脂を９０重量％以上含むのが好ましく、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物１００重量％に対して、ポリプロピレン系樹脂を１重量％以上、９５重量％以下含み、ポリエチレン系樹脂を５重量％以上、９９重量％以下含むことが好ましく、２０～９０重量％がより好ましい。ポリプロピレン系樹脂が１重量％未満であるとラミネート層との層間剥離を生じやすく、破裂強度やシール強度にバラツキが生じ易くなる。なお、ラミネート層とシール層の間に中間層がある場合は、中間層との層間剥離を生じやすく、破裂強度やシール強度にバラツキが生じ易くなる。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の差は１５℃以上であることが好ましく、１６℃以上がより好ましく、１７℃以上がさらに好ましく、１８℃以上がよりさらに好ましく、１９℃以上が特に好ましい。ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の差は１５℃以上であると、低温製袋性が向上するとともに、ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合性が良く、破裂強度やシール強度のバラツキが低減される。
　シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の差は５０℃以下であることが好ましく、融点差の上限は５０℃以下が好ましく、４０℃以下はより好ましく、３０℃以下がさらに好ましく、２５℃以下が最も好ましい。シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の差は５０℃以下であると、シール層内での相分離や剥離が生じ難く、破裂強度やシール強度のバラツキが低減される。
　また、シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の算術平均融点は１００℃以上が好ましく、１１２℃以上がより好ましく、１１６℃以上がさらに好ましく、１１６℃以上がよりさらに好ましく、１２１℃以上が特に好ましい。ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の融点の算術平均融点が１００℃以上であると積層シーラントフィルムを加工して得た包装材の耐熱性が向上する。例えば、１００℃以上であるとボイル適性がより向上し、１０５℃以上であるとセミレトルト適性がより向上し、１１６℃以上であるとレトルト適性がより向上し、１２１℃以上であるとハイレトルト適性がより向上する。
（アンチブロッキング剤）
　シール層の樹脂組成物はアンチブロッキング剤を含むことが好ましく、合成シリカなどのシリカからなる粒子、珪藻土、タルクやマイカなどの無機粒子、シリコーン粒子、アクリル粒子、ナイロン粒子やポリエチレン粒子などの有機粒子が挙げられる。シリカ粒子又はポリエチレン粒子を含有するのがより好ましい。特に、シリカ粒子およびポリエチレン粒子を含有するのが好ましい。
　本発明で使用する粒子の平均粒子径は２μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。また平均粒径は２０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましい。
　シール層における樹脂組成物における粒子の含有量としては、フィルムのシール層に対して０．１重量％以上であるのが好ましく、０．３重量％以上がより好ましく、０．４重量％以上がさらに好ましい。また、２重量％以下が好ましく、１．５重量％以下がより好ましく、１．０重量％以下がさらに好ましい。粒子の添加量が０．１重量％未満であると少なくとも片側の表面層の表面粗さＲａを０．１μｍ以上とすることが困難になり、アンチブロッキング性や滑り性が得られにくくなる。また、粒子の添加量が２重量％より多くなると表面の突起が多くなり、外観不良や耐擦過性が劣る。
（有機滑剤）
　シール層における樹脂組成物には、有機滑剤である脂肪酸アミドを０．０１重量％以上、２．０重量％以下含むのが好ましく、０．０５重量％以上、１．５重量％以下含むのがより好ましく、０．１重量％以上、１．０重量％以下含むのが特に好ましい。脂肪酸アミドが０．０１％以上では、フィルム間のブロッキングが少なく、フィルムの取扱性を満足しやすいこととなる。２．０％重量以下では、シール強度が低下しにくい。
　脂肪酸アミドは、エルカ酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ベヘニン酸アミドなどが挙げられ、これらを併用しても良い。特に、エルカ酸アミドは融点が低く、ブリードし易く、滑性を付与し易い。
　シール層は、アンチブロッキング剤としてシリカ粒子と有機滑剤としてエルカ酸アミドを併せて含有することがより好ましい。
　シール層は、アンチブロッキング剤としてポリエチレン粒子と有機滑剤としてエルカ酸アミドを併せて含有することがより好ましい。
　シール層は、アンチブロッキング剤としてシリカ粒子およびポリエチレン粒子と有機滑剤としてエルカ酸アミドを併せて含有することがより好ましい。
　シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が近いほど外観に優れる。シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比は０．８以上であり、０．９以上が好ましく、１．０以上がより好ましく、１．１以上がさらに好ましく、１．２以上がよりさらに好ましく、１．４以上が特に好ましい。
　シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比は２．０以下であり、１．８以下が好ましく、１．７以下がより好ましく、１．６以下が特に好ましい。シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が０．８以上、２．０以下であると積層シーラントフィルムの各層のズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良を引き起こしにくくなる。
（ラミネート層）
　本発明におけるラミネート層はポリプロピレン系樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる。
なお、「主成分」とは、ポリプロピレン樹脂が樹脂組成物中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。
（ポリプロピレン系樹脂）
　ラミネート層におけるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンを主成分とする樹脂であり、たとえば、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィンとのランダム共重合体、ブロック共重合体などが挙げられる。これらのなかでもプロピレンとエチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィンとのランダム共重合体及び／又はブロック共重合体が好ましい。なお、「主成分」とは、プロピレンがポリプロピレン樹脂中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。
　ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂は、メルトフローレート（ＪＩＳ　Ｋ７１１２）が、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下であることがより好ましく、１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分以下であることがよりさらに好ましい。
　ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）の上限が、１５０℃であることが好ましく、１４５℃以下であることがより好ましく、１４０℃であることがよりさらに好ましい。ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）が１５０℃以下であると積層シーラントフィルムの引張弾性率を５００Ｍｐａ以下にしやすい。
　ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）の下限が、１２０℃であることが好ましく、１２５℃であることがより好ましく、１３０℃であることがよりさらに好ましい。ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）が１２０℃以上であると積層シーラントフィルムを例えばレトルト処理したときにしわが生じ難く、且つ透明性も維持され易い。また延伸ポリプロピレン系フィルムと積層した場合に同一素材からなる包装袋を得ることができるなど、ポリエチレン系樹脂からなるシーラントフィルムでは対応できなかった用途に使用できる。いわゆるモノマテリアルフィルムとして有用である。
　ラミネート層の樹脂組成物はポリプロピレン系樹脂の他に、たとえば、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンおよび高密度ポリエチレンからなる群から選ばれる少なくとも１種のエチレン単独重合体を使用することができる。
　さらに、エチレンを主体とし、他にプロピレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィン、酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル等のモノマーとを共重合させたランダムもしくはブロック共重合体、あるいはこれらの混合物などを用いることができる。これらは結晶性、低結晶性あるいは非結晶性であっても良い。これらのポリプロピレン系樹脂以外の重合体はラミネート層中に２０質量％以下含有するのが好ましく、１５質量％以下であるのがより好ましく、１０質量％以下であるのがさらに好ましく、５質量％以下であるのが特に好ましい。
　ラミネート層を構成するポリエチレン系樹脂は、メルトフローレート（ＪＩＳ　Ｋ７１１２）が、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下であることがより好ましく、１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分以下であることがよりさらに好ましい。
　ラミネート層を構成するポリエチレン系樹脂は、融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）が、１００℃以上、１４０℃以下であることが好ましく、１０５℃以上、１３５℃以下であることがより好ましく、１１０℃以上、１３０℃で以下あることがよりさらに好ましい。
　ポリエチレン系樹脂の融点は、２つ以上の融解吸熱ピークを示すことがあるが、その融解温度が最も高いピークをメインピークとした。
（アンチブロッキング剤）
　ラミネート層の樹脂組成物はアンチブロッキング剤を含むことが好ましく、合成シリカなどのシリカからなる粒子、珪藻土、タルクやマイカなどの無機粒子、シリコーン粒子、アクリル粒子、ナイロン粒子やポリエチレン粒子などの有機粒子が挙げられる。シリカ粒子又はポリエチレン粒子を含有するのがより好ましい。特に、シリカ粒子およびポリエチレン粒子を含有するのが好ましい。
　本発明で使用する粒子の平均粒子径は２μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。また平均粒径は２０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましい。
　ラミネート層における樹脂組成物における粒子の含有量としては、フィルムのシール層に対して０．１重量％以上であるのが好ましく、０．３重量％以上がより好ましく、０．４重量％以上がさらに好ましい。また、２重量％以下が好ましく、１．５重量％以下がより好ましく、１．０重量％以下がさらに好ましい。また、粒子の添加量が２重量％以下であると表面の突起が多すぎず、外観不良や耐擦過性がおこりにくくなる。
（有機滑剤）
　ラミネート層における樹脂組成物には、有機滑剤である脂肪酸アミドを０．０１重量％以上、２．０重量％以下含むのが好ましく、０．０５重量％以上、１．５重量％以下含むのがより好ましく、０．１重量％以上、１．０重量％以下含むのが特に好ましい。脂肪酸アミドが０．０１重量％以上では、フィルム間のブロッキングが強すぎず、フィルムの取扱性を満足しすいこととなる。２．０重量％以下では、シール強度が低下しにくい。
　脂肪酸アミドは、エルカ酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ベヘニン酸アミドなどが挙げられ、これらを併用しても良い。
　ラミネート層を構成する樹脂組成物あるいは原料樹脂のメルトフローレートが近いほど外観に優れる。シール層で混合される原料樹脂のメルトフローレートの比は０．５以上、２．０以下が好ましく、０．８以上、１．８以下がより好ましく、１．０以上、１．６以下がさらに好ましい。メルトフローレートの比が、この範囲であると層ズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良を引き起こしにくくなる。
（中間層）
　本発明の積層シーラントフィルムはラミネート層とシール層の間に中間層を含んでもよい。
　本発明における中間層は、ポリプロピレン系樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる。
なお、「主成分」とは、ポリプロピレン系樹脂が樹脂組成物中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。
（ポリプロピレン系樹脂）
　中間層におけるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンを主成分とする樹脂であり、たとえば、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィンとのランダム共重合体、ブロック共重合体などが挙げられる。これらのなかでもプロピレンとエチレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィンとのランダム共重合体が好ましい。
　なお、「主成分」とは、プロピレンがポリプロピレン樹脂中に占める割合が９０質量％以上であることを意味するが、９５重量％以上がより好ましく、９７重量％以上がさらに好ましく、９９重量％以上がよりさらに好ましい。
　中間層を構成するポリプロピレン系樹脂は、メルトフローレートが、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下であることがより好ましく、１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分以下であることがよりさらに好ましい。
　中間層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）の上限が、１５０℃であることが好ましく、１４５℃以下であることがより好ましく、１４０℃であることがよりさらに好ましい。ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）が１５０℃以下であると積層シーラントフィルムの引張弾性率を５００Ｍｐａ以下にしやすい。
　中間層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）の下限が、１２０℃であることが好ましく、１２５℃であることがより好ましく、１３０℃であることがよりさらに好ましい。ラミネート層を構成するポリプロピレン系樹脂の融点（ＪＩＳ　Ｋ７１２１）が１２０℃以上であると積層シーラントフィルムを例えばレトルト処理したときにしわが生じ難く、且つ透明性も維持され易い。またＯＰＰ（延伸ポリプロピレン）フィルムとラミネートしたモノマテリアルフィルムとなるなど、ポリエチレン系樹脂からなるシーラントフィルムでは対応できなかった用途に使用できる。
　中間層の樹脂組成物はポリプロピレン系樹脂の他に、たとえば、高圧法低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレンおよび高密度ポリエチレンからなる群から選ばれる少なくとも１種のエチレン単独重合体を使用することができる。
　さらに、エチレンを主体とし、他にプロピレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、３－メチルブテン－１、４－メチルペンテン－１、オクテン－１などのα－オレフィン、酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル等のモノマーとを共重合させたランダムもしくはブロック共重合体、あるいはこれらの混合物などを用いることができる。これらは結晶性、低結晶性あるいは非結晶性であっても良い。これらのポリプロピレン系樹脂以外の重合体はラミネート層中に２０質量％以下含有するのが好ましく、１５質量％以下であるのがより好ましく、１０質量％以下であるのがさらに好ましく、５質量％以下であるのが特に好ましい。
　中間層を構成するポリエチレン系樹脂は、メルトフローレートが、０．１ｇ／１０分以上、９ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．５ｇ／１０分以上、８ｇ／１０分以下であることがより好ましく、１ｇ／１０分以上、７ｇ／１０分以下であることがよりさらに好ましい。
　中間層を構成するポリエチレン系樹脂は、融点が、１００℃以上１４０℃以下であることが好ましく、１０５℃以上１３５℃以下であることがより好ましく、１１０℃以上１３０℃以下であることがよりさらに好ましい。
　ポリエチレン系樹脂の融点は、２つ以上の融解吸熱ピークを示すことがあるが、その融解温度が最も高いピークをメインピークとした。
（アンチブロッキング剤）
　中間層の樹脂組成物はアンチブロッキング剤を含んでも良く、合成シリカなどのシリカからなる粒子、珪藻土、タルクやマイカなどの無機粒子、シリコーン粒子、アクリル粒子、ナイロン粒子やポリエチレン粒子などの有機粒子が挙げられる。特シリカ粒子又はポリエチレン粒子を含有するのがより好ましい。特に、シリカ粒子およびポリエチレン粒子を含有するのが好ましい。
　中間層における樹脂組成物は、合成シリカ、珪藻土、タルクやマイカなどの無機粒子、シリコーン粒子、アクリル粒子、ナイロン粒子やポリエチレン粒子などの有機粒子を含んでも良い。本発明で使用する粒子の平均粒子径は２μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。また平均粒径は２０μｍ以下が好ましく、１５μｍ以下がより好ましく、１０μｍ以下がさらに好ましい。
　中間層における樹脂組成物における粒子の含有量としては、フィルムのシール層に対して２重量％以下が好ましく、１．５重量％以下がより好ましく、１．０重量％以下がさらに好ましい。
（有機滑剤）
　中間層における樹脂組成物には、脂肪酸アミドを含んでも良く、２．０重量％以下が好ましく、１．５重量％以下がより好ましく、１．０重量％以下が特に好ましい。
　脂肪酸アミドは、エルカ酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ベヘニン酸アミドなどが挙げられ、これらを併用しても良い。
　中間層を構成する樹脂組成物あるいは原料樹脂のメルトフローレートが近いほど外観に優れる。シール層で混合される原料樹脂のメルトフローレートの比は、０．５以上２．０以下が好ましく、０．８以上１．８以下がより好ましく、１．０以上１．６以下がさらに好ましい。メルトフローレートの比が、この範囲であると層ズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良を引き起こしにくくなる。
（層構成）
　本発明の積層シーラントフィルムの層構成は、ラミネート層／シール層、ラミネート層／中間層／シール層、ラミネート層／中間層１／中間層２／シール層が挙げられる。ラミネート層とシール層の間には中間層を設けるのがラミネート層とシール層の層間で剥離が起きにくく再生原料を利用し易い点で好ましく、中間層の原料組成は、ラミネート層とシール層の層間で剥離が起きにくくするため、ラミネート層とシール層の中間になるような原料組成にすることが好ましい。
　ラミネート層の厚みは、３μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましい。シール層の厚みは３μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましい。中間層の厚みは３μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上がさらに好ましく、１５μｍ以上が特に好ましい。
　ラミネート層の厚みは、１２μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下がより好ましく、８μｍ以下がさらに好ましい。シール層の厚みは１２μｍ以下が好ましく、１０μｍ以上がより好ましく、８μｍ以下がさらに好ましい。中間層の厚みは、３０μｍ以下が好ましく、２５μｍ以下がより好ましく、２０μｍ以下がさらに好ましい。
　ラミネート層の厚みに対する中間層の厚みの比率は、１．０以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。
　ラミネート層の厚みに対するシール層の厚みの比率は、０．３以上、１．５以下が好ましく、０．５以上、１．２以下が好ましい。
　シール層の厚みに対する中間層の厚みの比率は、１．０以上が好ましく、１．５以上がより好ましく、２．０以上がさらに好ましい。
　隣接する各層の原料樹脂のメルトフローレートの差が大きいほど、及び又は、各層で混合される原料樹脂のメルトフローレートの差が大きいほど、外観不良となる。隣接する各層の原料樹脂のメルトフローレートの比は、０．５以上、２．０以下が好適である。メルトフローレートの比が、この範囲であると層ズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良を引き起こし難い。
　また、本発明の積層シーラントフィルムの融点のメインピークが１２１℃以上であることが好ましく、１３０℃以上であることがより好ましく、１４０℃以上であることがさらに好ましい。フィルムの融点のメインピークが１２１℃以上であるとハイレトルト適性がより向上する。
（積層シーラントフィルムの製造方法）
　本発明の積層シーラントフィルムの製造方法を詳細に説明するが、これらに限定するものではない。
　ラミネート層、中間層、シール層の樹脂組成物には前述した樹脂原料および必要に応じて各種添加剤を、例えばヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、タンブラーミキサー等の混合機でブレンドした後、一軸ないしは二軸の押出機を用いてペレット状としてフィルム成形に使用することも可能であるが、前記成分をブレンドした状態でフィルム成形機に供することも可能である。
（溶融押出工程）
　混合した樹脂組成物を例えば樹脂温度１１０以上、３００℃以下の条件で溶融し、例えばＴ型ダイスからシート状に溶融押出しし、冷却ロール上にキャスティングし、冷却固化して未延伸シートを得る。このための具体的な方法としては、冷却ロール上へキャストすることが好ましい。
　多層化には、多層フィードブロック、スタティックミキサー、マルチマニホールドダイ等の多層化装置を用いることができる。例えば、二台以上の押し出し機を用いて異なる流路から送り出された樹脂を多層フィードブロックやマルチマニホールドダイを用いて多層に積層する方法が挙げられる。
　溶融混練した積層樹脂組成物シートを溶融押出しした物をＴダイ法やインフレーション法でフィルムにする方法等が挙げられるが、樹脂の溶融温度を高くすることができる点でＴダイ法が特に望ましい。
（冷却固化工程）
　例えば、Ｔ型ダイスから溶融押出ししたシートを、冷却ロール上にキャスティングし冷却を行うのが好ましい。冷却ロール温度の下限は好ましくは１０℃である。上記未満であると結晶化抑制の効果が飽和することがあるだけでなく、結露などの問題が発生し好ましくない。冷却ロール温度の上限は好ましくは７０℃以下である。上記を越えると結晶化が進み透明性が悪くなる為好ましくない。また冷却ロールの温度を上記の範囲とする場合、結露防止のため、冷却ロール付近の環境の湿度を下げておくことが好ましい。
　キャスティングでは、表面に高温の樹脂が接触するため冷却ロール表面の温度が上昇する。通常、冷却ロールは内部に配管を通して冷却水を流して冷却するが、充分な冷却水量を確保する、配管の配置を工夫する、配管にスラッジが付着しないようメンテナンスを行う等して、冷却ロール表面の幅方向の温度差を少なくする必要がある。
　このとき、未延伸シートの厚みは３μｍ以上、２００μｍ以下の範囲が好適である。フィルムの厚みは、好ましくは５μｍ以上、１００μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以上、８０μｍ以下の範囲である。
　得られた未延伸シートは、延伸しても良いが、２倍以上に延伸すると引張弾性率が５００ＭＰａを超えるので、延伸倍率は２倍未満が好ましい。
（フィルム特性）
　本発明のフィルム特性について述べる。なお、本発明の積層シーラントフィルムにおける「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向である。以下、「長手方向」を「ＭＤ方向」、「幅方向」を「ＴＤ方向」と略記する場合がある。
（引張弾性率）
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率の上限は５００ＭＰａが好ましく、４８０ＭＰａがより好ましく、４６０ＭＰａがさらに好ましく、４４０ＭＰａがよりさらに好ましく、４２０ＭＰａが特に好ましく、４００ＭＰａが最も好ましい。長手方向の引張弾性率が５００ＭＰａ以下であると、密封シール開始温度の低温シール効果が向上する。
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率の下限は２００ＭＰａが好ましく、２５０ＭＰａがより好ましく、３００ＭＰａがさらに好ましく、３２５ＭＰａがよりさらに好ましい。長手方向の引張弾性率が２００ＭＰａ以上であると、製袋加工をより行いやすい。
　本発明の積層シーラントフィルムの幅方向の引張弾性率の上限は５５０ＭＰａが好ましく、５３０ＭＰａがより好ましく、５００ＭＰａがさらに好ましく、４８０ＭＰａがよりさらに好ましく、４４０ＭＰａが特に好ましい。幅方向の引張弾性率が５５０ＭＰａ以下であると、密封シール開始温度の低温シール効果が向上する。
　本発明の積層シーラントフィルムの幅方向の引張弾性率の下限は２００ＭＰａが好ましく、２５０ＭＰａがより好ましく、３００ＭＰａがさらに好ましく、３２５ＭＰａがよりさらに好ましい。幅方向の引張弾性率が２００ＭＰａ以上であると、製袋加工をより行いやすい。
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の和の上限は１０５０ＭＰａが好ましく、１０００ＭＰａがより好ましく、９５０ＭＰａがさらに好ましく、９００ＭＰａがよりさらに好ましく、８５０ＭＰａが特に好ましく、８００ＭＰａが最も好ましい。長手方向の引張弾性率が１０５０ＭＰａ以下であると、密封シール開始温度の低温シール効果が向上する。
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の和の下限は４００ＭＰａが好ましく、５００ＭＰａがより好ましく、６００ＭＰａがさらに好ましく、６５０ＭＰａがよりさらに好ましい。長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の和が４００ＭＰａ以上であると、製袋加工をより行いやすい。
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の平均の上限は５００ＭＰａが好ましく、４８０ＭＰａがより好ましく、４６０ＭＰａがさらに好ましく、４４０ＭＰａがよりさらに好ましく、４２０ＭＰａが特に好ましい。長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の平均が５００ＭＰａ以下であると、密封シール開始温度の低温シール効果が向上する。
　本発明の積層シーラントフィルムの長手方向の引張弾性率と幅方向の引張弾性率の平均の下限は２００ＭＰａが好ましく、２５０ＭＰａがより好ましく、３００ＭＰａがさらに好ましく、３２５ＭＰａがよりさらに好ましい。長手方向の引張弾性率が２００ＭＰａ以上であると、製袋加工をより行いやすい。
（ヘイズ）
　本発明の積層シーラントフィルムのヘイズは１０％以下が好ましく、９％以下がより好ましく、８％以下がさらに好ましく、７％以下がよりさらに好ましく、５％以下が特に好ましい。ヘイズが１０％を超えると、フィルムにスジや傷があることが多く、また内容物を視認することが難しくなる。
　本発明の積層シーラントフィルムのヘイズは、１％以上が好ましく、２％以上がより好ましく、３％以上がさらに好ましい。ヘイズが１％以上であると、摩擦係数が増大しにくい。
（外観ムラ）
　発明の積層シーラントフィルムの外観ムラは、特にシール層を構成する樹脂組成物の原料樹脂のメルトフローレートが近いほど外観に優れ、それが遠いほど外観ムラが生じ易い。
（層間剥離）
　本発明の積層シーラントフィルムの層間剥離は、平シール開始温度や密封シール開始温度または破裂強度を測定した際に、例えばシール層と中間層の間で剥離する場合を意味する。この層間剥離が生じると内容物を取り出すことが困難となり、層間剥離は生じないことが好ましい。層間剥離は、シール層と中間層および又は中間層とラミネート層の各樹脂組成物の成分や成分比が大きく異なる場合に生じ易い。
（平シール開始温度）
　本発明の積層シーラントフィルムの平シール開始温度は、６０℃以上１５０℃以下が好ましく、７０℃以上１４０℃以下がより好ましく、８０℃以上１３０℃以下がさらに好ましい。
　平シール開始温度は、シール層のポリエチレン系樹脂および又はポリプロピレン系樹脂の最も低い方の融点よりも３０℃以上低い温度を下限とし、ラミネート層のポリエチレン系樹脂および又はポリプロピレン系樹脂の最も高い方の融点よりも１０℃以上高い温度を上限とするのが好ましい。
　平シール開始温度の低温シール効果は、後述する比較例１における平シール開始温度を基準として、平シール開始温度の低下の程度により評価する。平シール開始温度の低温シール性は５℃以上が好ましく、１０℃以上がより好ましく、１５℃以上がさらに好ましく、２０℃以上がよりさらに好ましく、２５℃以上が特に好ましく、２７℃以上が最も好ましい。
（密封シール開始温度）
　本発明の積層シーラントフィルムの密封シール開始温度は、６０℃以上１５０℃以下が好ましく、７０℃以上１４０℃以下がより好ましく、８０℃以上１３０℃以下がさらに好ましい。
　密封シール開始温度は、シール層のポリエチレン系樹脂および又はポリプロピレン系樹脂の最も低い方の融点よりも３０℃以上低い温度を下限とし、ラミネート層のポリエチレン系樹脂および又はポリプロピレン系樹脂の最も高い方の融点よりも１０℃以上高い温度を上限とするのが好ましい。
　密封シール開始温度の低温シール効果は、後述する比較例１における密封シール開始温度を基準として、密封シール開始温度の低下の程度により評価する。密封シール開始温度の低温シール性は１０℃を超えるのが好ましく、１１℃以上がより好ましく、１２℃以上がさらに好ましく、１５℃以上が特に好ましく、２０℃以上が最も好ましい。
（ホットタック性）
　本発明の積層シーラントフィルムのホットタック性は、より低温でタックの剥離距離が２０ｍｍ以下となることが望まれる。ここで、シーラントフィルムの樹脂が溶融状態であってもシーラントフィルム同士のシール強度が十分であることをホットタック性が良いと言う。
　ホットタック性の低温シール効果は、後述する比較例１におけるホットタック温度を基準として、ホットタック温度の低下の程度により評価する。ホットタック性の低温シール性は５℃以上が好ましく、１０℃以上がより好ましく、１５℃以上がさらに好ましく、１８℃以上がよりさらに好ましく、２０℃以上が特に好ましい。
　本発明のシール特性（平シール開始温度、密封シール開始温度とホットタック温度）は、従来技術に対し低温シール性を発現させるべく、シール層は融点が低いエチレン系樹脂を含み、且つシール層と隣接する層との層間剥離を回避すべくポリプロピレン系樹脂との混合物とし、ラミネート層および中間層は積層シーラントフィルムとしての耐熱性を維持するためにプロピレン系樹脂を主成分とした。
（インパクト強度）
　本発明の積層シーラントフィルムのインパクト強度は、室温でのインパクト強度に対し、５℃以下の低温でもインパクト強度が低下し難いことが好ましい。特にシール層を構成するポリエチレン系樹脂の混合比率が高いほど、低温でのインパクト強度は低下し難い。
（耐寒向上性）
　本発明の積層シーラントフィルムのインパクト強度の耐寒向上性は、後述する比較例１における５℃のインパクト強度を基準として、それぞれ５℃のインパクト強度との差により評価する。インパクト強度の耐寒向上性は、０．０５Ｊ以上が好ましく、０．１０Ｊ以上がより好ましく、０．１５Ｊ以上がさらに好ましく、０．２０Ｊ以上がよりさらに好ましく、０．２５Ｊ以上が特に好ましい。
（破裂強度）
　本発明の積層シーラントフィルムの破裂強度は、積層シーラントフィルムを製袋した袋で評価される。レトルト殺菌用など強い破裂強さを要する場合、２０ｋＰａ以上であることが好ましく、３０ｋＰａ以上であることがより好ましく、３５ｋＰａ以上であることがさらに好ましい。
　本発明の積層シーラントフィルムは、シール層の融点およびフィルムの弾性率を最適化させることで、平シール開始温度および密封シール開始温度ならびにホットタック温度の低温シール効果を達成していることに加え、その破裂強度が向上することも確認できている。これは、特に弾性率を最適化することで袋が変形し易くなり、破裂強度が向上したと考えられる。
（静摩擦係数と動摩擦係数）
　本発明の積層シーラントフィルムの静摩擦係数と動摩擦係数は、荷重が０．５ｋｇｆのときのシール層表面間で２．０以下が好ましく、１．０以下がより好ましく、０．５以下がさらに好ましい。静摩擦係数および又は動摩擦係数が２．０以上のとき、フィルム間の滑り性が不充分となり、包装材としての取扱性を満足しないこととなる。
（樹脂の融点）
　樹脂の融点は、ＪＩＳ　Ｋ７１２１に準拠し、熱示差走査型熱量計（セイコーインスツル（株）、ＤＳＣ６０）を用いて測定した。
　具体的には、約５ｍｇのサンプルをアルミパンに詰め、昇降温速度１０℃／分で、室温から２００℃まで昇温し、２００℃で３分間保持した後、２３℃まで冷却し、２３℃で３分間保持した後、再び２００℃まで昇温した際の最も大きな融解吸熱ピーク温度を融点とした。融解吸熱ピークが２つ以上ある場合は、最も高温な融解吸熱ピークを融点とした。
（メルトフローレート）
　ＪＩＳ　Ｋ７１１２に準拠し、熱流動評価装置（（株）島津製作所、キャピラリーレオメータ、ＣＦＴ－５００Ｄ）を用い、荷重２．１６ｋｇ下で、ポリプロピレン系樹脂は温度２３０℃、Ｌ－ＬＤＰＥなどのポリエチレン系樹脂は温度１９０℃で測定した。
（粒子の平均粒径）
　高速撹拌機を使用して所定の回転速度（約５０００ｒｐｍ）で拡販したイオン交換水中に無機粒子またはポリエチレン粒子を分散させ、その分散液をイソトン（生理食塩水）に加えて超音波分散機でさらに分散した後に、コールカウンター法によって粒度分布を求め、体積平均粒子径として算出した。屈折率として、生理食塩水は１．３０、合成シリカと珪藻土は１．４５７、ポリエチレンは１．５４を用いた。
（平シール開始温度）
　積層シーラントフィルムと二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（東洋紡（株）製、東洋紡エステル（登録商標）、Ｅ５１００、１２μｍ）を重ね、積層シーラントフィルムのシール層が対向する様に半折し、熱傾斜試験機（株式会社東洋精機製作所、型式：ＨＧ－１００－２）を用い、シール圧力０．２ＭＰａ、シール時間１．０秒、ヒートシール温度７０～１６０℃の５℃間隔で、ヒートシールを行った。
　ヒートシールしたサンプルをヒートシール幅が１５ｍｍになる様に短冊状にカットして、万能材料試験機（インストロンジャパンカンパニイリミテッド、６８ＴＭ－５型）にセットして、２００ｍｍ／分の速度でシール層間を剥離した強度の最大値をｎ数３で測定し、各温度でのヒートシール強度とヒートシール温度をプロットした。各プロット間を直線で結んだグラフから４．９Ｎ／１５ｍｍとなるヒートシール温度を読み取り、それを平シール開始温度とした。
（平シール開始温度の低温シール効果）
　平シール開始温度の低温シール効果は、後述する比較例１における平シール開始温度を基準とした、平シール開始温度の差（℃）により評価する。
　具体的には、実施例３の低温シール性評価は、（比較例１における平シール開始温度：１３０℃）－（実施例３における平シール開始温度：１１８℃）＝１２℃、となる。
（ラミネート積層体の作成）
　積層シーラントフィルムと二軸延伸ポリプロピレンフィルム（東洋紡（株）製、パイレン（登録商標）、Ｐ２１６１、２０μｍ）とのラミネート積層体を、下記の様にして作成した。
　二軸延伸ポリプロピレンフィルムのコロナ面にドライラミネート用接着剤（東洋モートン（株）、ＴＭ５６９、ＣＡＴ－１０Ｌ）を固形分３ｇ／ｍ２となる様に塗布し、８０℃のオーブンで溶剤を揮発除去した後、積層シーラントフィルムのコロナ面と接着剤の塗布面とを６０℃の温調ロール上でニップしてラミネートした。このラミネートした積層シーラントフィルムは、４０℃下に２日間静置させた。
（密封シール開始温度）
　このラミネートした積層シーラントフィルムを横形ピロー包装機（株式会社フジキカイ、ＦＷ３３０１　ＩＩ／Ｂ　ＢＤ１００）で製袋した。その条件は、カット長さ２５０ｍｍ、高さ４５ｍｍ、回転数４０回転／分に設定し、内容物としてスポンジたわし（キクロン株式会社、キクロンＡ（サイズ：７５×１１５×３６ｍｍ））を用いた。製袋は、センターシール部とエンドシール部は同じ温度とし、１６０℃から５℃間隔で下げながら行った。
　評価は、先ず、２つの完全なエンドシール部が得られる様に１つの製袋を２つに切断した。次に、各半袋に評価液（小林クリエイト株式会社、自己記録用インキＲＥＤ１８１２Ｅ）を数滴入れ、そのセンターシール部とエンドシール部が重なる部分を通過して評価液が浸透するか否かを、袋を指で扱きながら目視評価した。評価液が浸透しない最も低いヒートシール温度を密封シール開始温度とした。
（密封シール開始温度の低温シール効果）
　密封シール開始温度の低温シール効果は、後述する比較例１における密封シール開始温度を基準とした、密封シール開始温度の差（℃）により評価する。
　具体的には、実施例３の低温シール性評価は、（比較例１における密封シール開始温度：１５０℃）－（実施例３における密封シール開始温度：１３５℃）＝１５℃、となる。
（ホットタック温度）
　ラミネートした積層シーラントフィルムのシーラント面同士を対向して重ね合わせ、７０℃、８０℃、９０℃、１００℃、１１０℃、１２０℃、１３０℃、１４０℃、１５０℃、１６０℃の各温度で、２ｋｇ／ｃｍ２の圧力で、１秒間、ヒートシールした後に、４６ｇの荷重を掛けて、シール部が剥離した距離を測定した。装置は、ＨＥＡＴ　ＳＥＡＬ　ＴＥＳＴＥＲ，テスター産業（株）製、ＴＰ－７０１－Ｂを用いた。
　シール部の剥離距離が２０ｍｍ以下となる温度をホットタック温度とした。
（ホットタック温度の低温シール効果）
　ホットタック温度の低温シール効果は、後述する比較例１におけるホットタック温度を基準とした、ホットタック温度の差（℃）により評価する。
　具体的には、実施例３の低温シール効果評価は、（比較例１におけるホットタック温度：１４０℃）－（実施例１におけるホットタック温度：１３０℃）＝１０℃、となる。
（破裂強度）
　横形ピロー包装機（株式会社フジキカイ、ＦＷ３３０１　ＩＩ／Ｂ　ＢＤ１００）で、カット長さ２５０ｍｍ、高さ４５ｍｍ、回転数４０回転／分に設定し、内容物としてスポンジたわし（キクロン株式会社、キクロンＡ（サイズ：７５×１１５×３６ｍｍ））を用い、センターシール部とエンドシール部の温度は各密封シール開始温度として、ラミネートした積層シーラントフィルムを製袋した。
　評価は、破裂強度（ＪＩＳ　Ｚ０２３８　ヒートシール軟包装袋及び半剛性容器の試験方法）で行った。破裂強度は、封緘強度・破裂強度測定器（株式会社サン科学、ＳＥＡＬ　ＴＥＳＴＥＲ、ＦＫＴ－１００－Ｊ）で測定した。
（引張弾性率）
　ＪＩＳ　Ｋ７１２７に準拠して、下記条件で測定した。
積層シーラントフィルムの流れ方向（ＭＤ）とフィルム流れ直行方向（ＴＤ）の引張弾性率を、サンプル長さ１００ｍｍ、サンプル幅１５ｍｍ、チャック間距離２０ｍｍ、速度２００ｍｍ／分で３回測定し、夫々の平均値を各方向の引張弾性率とした。
（層間剥離）
　本発明の積層シーラントフィルムの層間剥離は、平シール開始温度や密封シール開始温度または破裂強度を測定した際に、シール層と中間層および又は中間層とラミネート層の間で剥離する場合を意味する。
（外観ムラ）
　本発明の積層シーラントフィルムの外観ムラは、フィルムの外観が一様でなく、層ズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良の有無を目視で評価した。
（インパクト強度）
　ＡＳＴＭ　Ｄ３４２０に準拠して、下記条件で測定した。積層シーラントフィルムを、外径１００ｍｍが確保できる様に切り出し、２３℃または５℃の測定温度下に１昼夜静置後、直径８０ｍｍの試験片として５回測定し、その平均値をインパクト強度とした。
　インパクト強度は、フィルムと同様の測定温度下に設置したフィルムインパクトテスター（株式会社安田精機製作所）で測定した。
（耐寒向上性）
　本発明の積層シーラントフィルムのインパクト強度の耐寒向上性は、後述する比較例１における５℃のインパクト強度を基準として、それぞれ５℃のインパクト強度との差により評価する。
　具体的には、実施例３の耐寒向上性の評価は、（実施例３における５℃のインパクト強度：０．２０Ｊ）－（比較例１における５℃のインパクト強度：０．０１Ｊ）＝０．１９Ｊ、となる。
（へイズ）
　積層シーラントフィルムを、ＪＩＳ　Ｋ８７０１に準拠し、濁度計（日本電色工業（株）製、型式：ＺＥ２０００）で測定した。
（静摩擦係数と動摩擦係数）
　ＪＩＳ　Ｋ７１２５に準拠し、２３℃６５％Ｒ．Ｈ．環境下で、下記の条件で、静摩擦係数と動摩擦係数を求めた。荷重は０．５ｋｇｆとし、引張速度は２００ｍｍ／分とした。
　測定面は、積層シーラントフィルムそのものは、対向させたシール層表面とシール層表面（Ｂ／Ｂ）、またはシール層表面とラミネート層表面（Ｆ／Ｂ）とした。
　ラミネートした積層シーラントフィルムは、対向させた積層シーラントフィルムのシール層面同士（ＣＰ／ＣＰ）、または積層シーラントフィルムのラミネート層表面と二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰ／ＣＰ）とした。
　装置は、ＴＥＮＳＩＬＯＮ、（株）東洋ボールドウィン、ＳＴＭ－Ｔ－５０ＢＰを用いた。
（プロピレン系共重合体）
１）ＦＬ８１１５Ａ（住友化学（株）製、ノーブレン（商標登録）、プロピレン・エチレン・ブテンランダム共重合体、融点１４８℃、メルトフローレート７．０ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率１，０００ＭＰａ）
２）ＦＬ６７４５Ａ（住友化学（株）製、ノーブレン（商標登録）、プロピレン・エチレン・ブテンランダム共重合体、融点１３０℃、メルトフローレート６．０ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率７００ＭＰａ）
（エチレン系重合体）
１）ＦＶ４０１（住友化学（株）製、スミカセン（商標登録）Ｅ、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、融点１１２℃、メルトフローレート３．８ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率８０ＭＰａ）
２）ＦＶ４０５（住友化学（株）製、スミカセン（商標登録）Ｅ、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、融点１１８℃、メルトフローレート３．８ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率２２０ＭＰａ）
３）ＦＶ１０３（住友化学（株）製、スミカセン（商標登録）、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、融点１１５℃、メルトフローレート１．２ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率８０ＭＰａ）
４）０１５ＡＮ（宇部丸善ポリエチレン（株）製、ユメリット（商標登録）、メタロセン直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、融点１０３℃、メルトフローレート１４ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率２１０ＭＰａ）
５）０３１ＧＬＤ（宇部丸善ポリエチレン（株）製、ユメリット（商標登録）、メタロセン直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、融点１０４℃、メルトフローレート９ｇ／１０ｍｉｎ、曲げ弾性率２２０ＭＰａ）
（ブテン系重合体）
ＢＬ２４９１Ｍ（三井化学（株）製、タフマー（商標登録）、ブテン系樹脂、融点１００℃、メルトフローレート４．０ｇ／１０ｍｉｎ、引張弾性率２６０ＭＰａ）
（アンチブロッキング剤）
１）合成シリカ：ＫＭＰ１３０－２（平均粒径２μｍ、信越化学工業（株））
２）合成シリカ：ＫＭＰ１３０－４（平均粒径４μｍ、信越化学工業（株））
３）超高分子量ポリエチレン粒子：ＰＭ２００（平均粒径１０μｍ、三井化学（株）製）
（有機滑剤）
１）エルカ酸アミド：銘柄名ダイヤミッドＬ－２００（融点８１℃、三菱ケミカル（株）製）
２）ベヘニン酸アミド：銘柄名Ｄ１００７（融点１１０℃、東京化成工業（株）製）
（マスターバッチ）
１）シリカマスターバッチ：住友化学（株）製ノーブレン（登録商標）ＦＬ６７４５Ａに、シリカ（信越化学工業（株）製、ＫＭＰ－１３０－２、平均粒径２μｍ）を混合して、シリカが１５重量％含有されたマスターバッチを作製した。
２）シリカマスターバッチ：住友化学（株）製ノーブレン（登録商標）ＦＬ６７４５Ａに、シリカ（信越化学工業（株）製、ＫＭＰ－１３０－４、平均粒径４μｍ）を混合して、シリカが１２重量％含有されたマスターバッチを作製した。
３）超高分子量ポリエチレン粒子マスターバッチ：住友化学（株）製ノーブレン（登録商標）ＦＬ６７４５Ａに、超高分子量ポリエチレン粒子（三井化学（株）製、ミペロンＰＭ２００、平均粒径１０μｍ）を混合して、超高分子量ポリエチレン粒子が１０重量％含有されたマスターバッチを作製した。
４）エルカ酸アミドマスターバッチ：住友化学（株）製ノーブレン（登録商標）ＦＬ６７４５Ａに、エルカ酸アミドを混合して、エルカ酸アミドが５重量％含有されたマスターバッチを作製した。
５）ベヘニン酸アミドマスターバッチ：住友化学（株）製ノーブレン（登録商標）ＦＬ６７４５Ａに、ベヘニン酸アミドを混合して、ベヘニン酸アミドが２重量％含有されたマスターバッチを作製した。
（実施例１～１２）
　ラミネート層と中間層は、ＦＬ６７４５Ａを原料とした。シール層は、表１、及び表２に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用い、各３つの押し出し機で夫々２４０℃で溶融、濾過精度６０μｍの焼結フィルターで濾過後、Ｔダイからシート状に共押し出しした。ラミネート層と中間層およびシール層の厚み比率は、２０：６０：２０ｖｏｌ．％になる様に溶融押出し、３０℃の冷却ロールで冷却固化した後、速度２０ｍ／分でロール状に巻取り、全厚み３０μｍ（ラミネート層厚み6μｍ、中間層厚み１２μｍ、シール層厚み６μｍ）、ラミネート層の濡れ張力が４５ｍＮ／ｍの積層シーラントフィルムを得た。各層のポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の含有割合はポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の合計に対するものである。評価結果を表１、及び表２に示す。
（実施例１３）
　ラミネート層をＦＬ８１１５Ａとした以外は、実施例５と同様にして積層シーラントフィルムを得た。
　実施例１～１３で得られた積層シーラントフィルムは、シール層の融点が低いため平シール開始温度の低温シール効果が高く、弾性率が低いため密封シール開始温度の低温シール効果に優れ、さらにはポリエチレン系樹脂を含むため優れたインパクト強度を示し、好適なアンチブロッキング剤と有機滑剤を含むため充分に低い静摩擦係数と動摩擦係数ならびに良好な外観を示した。勿論、製膜加工性も問題なく、十分な破裂強度が得られた。
（比較例１～８）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表３に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表３に示す。
　比較例１で得られたフィルムは、単一のポリプロピレン樹脂フィルムであり、平シール開始温度、密封シール開始温度の低温シール効果は乏しい。
　比較例２～７で得られたフィルムは、密封シール開始温度の低温シール効果に劣る。
　比較例８で得られたフィルムは、密封シール開始温度の低温シール効果に劣り、且つシール層と中間層の間で層間剥離が見られた。
　比較例１～８は、フィルムの引張弾性率が高く、特に密封シール開始温度の低温シール効果に劣る。
（比較例９～１６）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表４に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表４に示す。
　比較例９で得られたフィルムは、単一のポリプロピレン樹脂フィルムであり、平シール開始温度、密封シール開始温度の低温シール効果は乏しい。
　比較例１０～１５で得られたフィルムは、密封シール開始温度の低温シール効果に劣る。
　比較例１６で得られたフィルムは、シール層と中間層の間で層間剥離が見られた。
（比較例１７～２２）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表５に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表５に示す。
　比較例１７～２２で得られたフィルムは、シール層のプロピレン系共重合体とエチレン系重合体のメルトフローレート比が大きく、積層ムラがあり外観に劣る。
（比較例２３）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表５に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表５に示す。
　比較例２３で得られたフィルムは、フィルムの引張弾性率が高く、密封シール開始温度の低温シール効果に劣る。
（比較例２４）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表５に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表５に示す。
　比較例２４で得られたフィルムは、ポリエチレンフィルムであり、その引張弾性率が低く、包装材としての取扱性や自立性に劣る。
　比較例２４で得られたフィルムは、フィルムの融点及びシール層の融点が低く、レトルト処理したときにしわが生じ易かったり、互着する恐れがある。
（比較例２５）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表５に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表５に示す。
　比較例２５で得られたフィルムは、直鎖状低密度ポリエチレン樹脂からなるフィルムであり、フィルムの融点及びシール層の融点が低く、レトルト処理したときにしわが生じ易かったり、互着する恐れがある。
（比較例２６，２７）
　ラミネート層と中間層およびシール層は、表５に示す樹脂と添加剤を原料とすべく適宜マスターバッチを用いた以外は、実施例１と同様にして積層シーラントフィルムを得た。評価結果を表５に示す。
　比較例２６，２７で得られたフィルムは、シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が大きく、積層シーラントフィルムの各層のズレやメラ、ムラと呼ばれる外観不良を引き起こし易い。
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　本発明の積層シーラントフィルムは優れた低温製袋性を有するので、食品、飲料、医薬品、および化学品等の多くの商品の包装材料に適している。特に内容物を包装しながらピロー包装袋やガゼット包装袋あるいは３方シール包装袋などに自動で製袋加工するものとして好適に用いることができる。
 

Claims (9)

  1. 　次の１）～９）を全て満足する積層シーラントフィルム。
    １）少なくともラミネート層とシール層を含む。
    ２）ラミネート層がポリプロピレン系樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる。
    ３）シール層がポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物を主成分とする樹脂組成物からなる。
    ４）シール層を構成するポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂の混合物１００重量％に対して、ポリプロピレン系樹脂を１重量％以上、９５重量％以下含み、ポリエチレン系樹脂を５重量％以上、９９重量％以下含む。
    ５）シール層を構成するポリエチレン系樹脂が直鎖状低密度ポリエチレン樹脂を９０重量％以上含む。
    ６）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂の融点の差が１５℃以上である。
    ７）シール層の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートに対する、ポリプロピレン系樹脂のメルトフローレートの比が０．８以上、２．０以下である。
    ８）シール層のポリプロピレン系樹脂と直鎖状低密度ポリエチレン樹脂のメルトフローレートが９ｇ／１０分（荷重２．１６ｋｇ）以下である。
    ９）長手方向の引張弾性率が５００ＭＰａ以下である。
  2. 　前記ポリプロピレン系樹脂が、プロピレン・ランダム共重合体である、請求項１に記載の積層シーラントフィルム。
  3. 　前記積層シーラントフィルムの幅方向の引張弾性率が５５０ＭＰａ以下である、請求項１又は２に記載の積層シーラントフィルム。
  4. 　前記積層シーラントフィルムの融点のメインピークが、１２０℃以上である、請求項１～３のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
  5. 　前記積層シーラントフィルムのシール層表面同士の静摩擦係数が１．０以下である、請求項１～４のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
  6. 　前記積層シーラントフィルムのシール層表面同士の動摩擦係数が１．０以下である、請求項１～５のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
  7. 　前記積層シーラントフィルムのシール層がシリカ粒子を含む、請求項１～６のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
  8. 　前記積層シーラントフィルムのシール層がエルカ酸アミドを含む、請求項１～７のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
  9. 　前記積層シーラントフィルムのシール層が有機粒子を含む、請求項１～８のいずれかに記載の積層シーラントフィルム。
     
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