WO2024079907A1 - 量子ドット層、発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法 - Google Patents

量子ドット層、発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法 Download PDF

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WO2024079907A1
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matrix material
equivalent
plane
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亮 北村
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シャープディスプレイテクノロジー株式会社
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    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • H05B33/10—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of electroluminescent light sources
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    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00

Definitions

  • the present disclosure relates to a quantum dot layer, a light-emitting device, a display device, and a method for manufacturing a light-emitting device.
  • Patent document 1 discloses a luminescent device in which perovskite crystals are encapsulated with an insulating layer.
  • Light-emitting devices that contain quantum dots have the problem that dangling bonds that occur around the quantum dots reduce the light-emitting efficiency.
  • the quantum dot layer according to one embodiment of the present disclosure comprises first quantum dots and second quantum dots, each of which is composed of one type of equivalent crystal plane and in which a region having a first lattice constant occupies 80% or more of the surface, and a matrix material that fills the space between the first quantum dots and the second quantum dots and has a second lattice constant that is 95% to 105% of the first lattice constant.
  • the quantum dot layer according to one embodiment of the present disclosure comprises first quantum dots and second quantum dots, in which an area consisting of one type of equivalent crystal plane occupies 80% or more of the surface, and a matrix material that fills the space between the first quantum dots and the second quantum dots and is lattice-matched at the interface with the area.
  • a method for manufacturing a light-emitting element includes the steps of: applying a quantum dot solution containing quantum dots, precursors, and a solvent, to a base layer, the quantum dots being composed of one type of equivalent crystal plane and in which a region having a first lattice constant occupies 80% or more of the surface; and epitaxially growing a matrix material having a second lattice constant that is 95% to 105% of the first lattice constant on the region by modifying the precursor.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a structural example of a light-emitting element according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of a region between the quantum dots shown in FIG. 1 .
  • 2 is a schematic diagram showing another example of the region between the quantum dots shown in FIG. 1 .
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a zinc-blende crystal structure and in which (100) equivalent planes occupy 80% or more of the surface.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a zinc-blende crystal structure and having (111) equivalent planes occupying 80% or more of its surface.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a zinc-blende crystal structure and having (110) equivalent planes occupying 80% or more of its surface.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a wurtzite crystal structure and in which (11-20) equivalent planes occupy 80% or more of the surface.
  • 2 is a cross-sectional view showing an example of the configuration of a quantum dot layer shown in FIG. 1.
  • 2 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in FIG. 1 .
  • 2 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in FIG. 1 .
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in FIG. 1 .
  • FIG. 2 is a diagram showing the production of a coating liquid according to Example 1.
  • 1A to 1C are diagrams illustrating the manufacture of a light-emitting element according to Example 1.
  • FIG. 1 is a plan view illustrating a configuration example of a display device according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a structural example of a light-emitting element according to an embodiment of the present disclosure.
  • the light-emitting element 3 includes a first electrode E1 and a second electrode E2 facing each other, and a quantum dot layer Em located between the first electrode E1 and the second electrode E2.
  • the quantum dot layer Em may be an electroluminescent light-emitting layer.
  • the light-emitting element 3 may include one or both of a charge functional layer F1 located between the first electrode E1 and the quantum dot layer Em, and a charge functional layer F2 located between the second electrode E2 and the quantum dot layer Em.
  • the quantum dot layer Em includes a plurality of quantum dots QD, including a first quantum dot QD1 and a second quantum dot QD2, and a matrix material Mx that fills the spaces between the first quantum dot QD1 and the second quantum dot QD2. 80% or more of the surface of each of the first quantum dot QD1 and the second quantum dot QD2 is occupied by a region K that is composed of one type of equivalent crystal plane and has a first lattice constant.
  • the matrix material Mx has a second lattice constant that is 95% to 105% of the first lattice constant.
  • the "one type of equivalent crystal plane” is the same for the first quantum dot QD1 and the second quantum dot QD2, and hereinafter, the "region K composed of one type of equivalent crystal plane and having the first lattice constant" is referred to as the "equivalent region K.”
  • Figure 1 and Figures 2 to 12 described below do not limit the shape of the quantum dot QD.
  • the three-dimensional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, a substantially spherical, substantially spheroidal, substantially cylindrical, substantially prismatic, or substantially polyhedral.
  • the cross-sectional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, a substantially circular, substantially elliptical, substantially triangular, substantially rectangular, substantially hexagonal, or substantially octagonal.
  • At least one of the first electrode E1 and the second electrode E2 is a transparent electrode.
  • One of the first electrode E1 and the second electrode E2 is an anode, and the other is a cathode.
  • Each of the charge functional layers F1 and F2 may include one or more of a charge injection layer, a charge transport layer, and a charge shielding layer.
  • the matrix material Mx means a material that contains and holds other substances, and can be referred to as a base material, a base material, or a filler.
  • the matrix material Mx may be a solid at room temperature.
  • the matrix material Mx may be a material that contains and holds the first quantum dots QD1 and the second quantum dots QD2.
  • the matrix material Mx may be a component of the quantum dot layer Em that contains the first quantum dots QD1 and the second quantum dots QD2.
  • the matrix material Mx may be filled in the quantum dot layer Em. As shown in FIG. 1, the matrix material Mx may fill the region L (space) between the first and second quantum dots QD1 and QD2. As shown in FIG. 2 and FIG. 3, the region L is a region surrounded in cross-sectional view by two straight lines (common circumscribing lines) circumscribing the outer peripheries of the first and second quantum dots QD1 and QD2 and the outer peripheries (opposing peripheries) of the first and second quantum dots QD1 and QD2 on the opposing sides. As shown in FIG. 3, the region L may exist even if the first quantum dot QD1 is close to the second quantum dot QD2.
  • the matrix material Mx may fill areas (spaces) in the quantum dot layer Em other than the quantum dot group including the first and second quantum dots QD1, QD2. Note that three or more quantum dots are collectively referred to as a quantum dot group.
  • the matrix material Mx may fill areas (spaces) in the quantum dot layer Em other than the quantum dot group including the first and second quantum dots QD1, QD2.
  • the first and second quantum dots QD1, QD2 may be embedded in the matrix material Mx with a gap between them.
  • the outer edge (top and bottom) of the quantum dot layer Em may be covered with a matrix material Mx. Also, a portion of the matrix material Mx may be present from the outer edge of the quantum dot layer Em, and the quantum dots QD may be configured to be positioned away from the outer edge. The outer edge of the quantum dot layer Em may not be formed only from the matrix material Mx, and a portion of the quantum dot group may be exposed from the matrix material Mx.
  • the matrix material Mx may refer to the portion of the quantum dot layer Em excluding the quantum dot group including the first and second quantum dots QD1, QD2.
  • the matrix material Mx may contain the first and second quantum dots QD1, QD2.
  • the matrix material Mx may contain a quantum dot group including the first and second quantum dots QD1, QD2.
  • the matrix material Mx may be formed so as to fill the space formed between the first and second quantum dots QD1, QD2.
  • the matrix material Mx may partially or completely fill the space between the quantum dot groups.
  • the matrix material Mx may include a continuous film having an area of 1000 nm2 or more along a plane direction perpendicular to the thickness direction of the quantum dot layer Em.
  • the continuous film means a film that is not divided by a material other than the material constituting the continuous film in one plane.
  • the continuous film may be an integrated film that is connected without interruption by chemical bonds of the materials constituting the matrix material Mx.
  • the matrix material Mx may be the same material as the shell of the first quantum dot QD1.
  • the average distance between adjacent cores may be 3 nm or more, and may be 5 nm or more. Alternatively, the average distance between adjacent cores may be 0.5 times or more the average core diameter.
  • the core-to-core distance is the average distance between adjacent cores in a space containing 20 cores. The core-to-core distance should be kept wider than the distance when the shells are in contact with each other.
  • the average core diameter is the average core diameter of 20 cores in a cross-sectional observation of a space containing 20 cores.
  • the core diameter can be the diameter of a circle having the same area as the core area in cross-sectional observation.
  • the concentration of the matrix material Mx in the quantum dot layer Em is, for example, the area ratio occupied by the matrix material Mx in the cross section of the quantum dot layer Em. This concentration may be 10% to 90% or 30% to 70% in cross-sectional observation. This concentration may be measured, for example, from the area ratio in image processing in cross-sectional observation.
  • the concentration of the shell may be 1% to 50%.
  • the concentration of the region including the matrix material Mx and the shell may be within the numerical range obtained by adding the numerical range of the concentration of the shell to the numerical range of the concentration of the matrix material Mx.
  • the ratio of the core, shell, and matrix material Mx of the quantum dot QD may be adjusted so that the total is appropriately 100% or less. In this way, when the shell and the matrix material Mx cannot be distinguished, the shell may be part of the matrix material Mx.
  • the quantum dot layer Em may be composed of a group of quantum dots including the first and second quantum dots QD1, QD2 and a matrix material Mx.
  • the intensity of carbon detected by the chain structure may be less than the noise.
  • the matrix material Mx is preferably made of an inorganic material having a wider band gap than the materials of the first and second quantum dots QD1 and QD2.
  • a semiconductor or an insulator can be used as the material of the matrix material Mx.
  • Examples of the material of the matrix material Mx include metal sulfides and/or metal oxides.
  • the metal sulfides may be, for example, zinc sulfide (ZnS), zinc magnesium sulfide (ZnMgS, ZnMgS 2 ), gallium sulfide (GaS, Ga 2 S 3 ), zinc tellurium sulfide (ZnTeS), magnesium sulfide (MgS), zinc gallium sulfide (ZnGa 2 S 4 ), or magnesium gallium sulfide (MgGa 2 S 4 ).
  • the metal oxides may be zinc oxide (ZnO), titanium oxide (TiO 2 ), tin oxide (SnO 2 ), tungsten oxide (WO 3 ), or zirconium oxide (ZrO 2 ).
  • composition ratios described in the chemical formulas are preferably stoichiometric so that the composition of the actual compounds is as described in the chemical formulas, but are not necessarily stoichiometric.
  • the structure of the matrix material Mx can be seen by observing the cross section of the quantum dot layer Em with a width of about 100 nm, and it is sufficient that the above-mentioned configuration is observed, but it is not necessary that the above-mentioned configuration be observed in the entire quantum dot layer Em.
  • the matrix material Mx may contain a substance different from the main material (e.g., an inorganic material such as an inorganic semiconductor) as, for example, an additive.
  • a quantum dot layer in which an organic ligand protects the surface of a quantum dot there are many voids in the quantum dot layer. Therefore, when the organic ligand loses its bond with the quantum dot, it is likely to move and there is a high probability that it will not recombine. In addition, the organic ligand itself is easily deteriorated or decomposed by light, heat, and current injection. For this reason, a light-emitting layer in which an organic ligand protects the surface of a quantum dot has problems with durability and reliability. In contrast, in the quantum dot layer Em according to the present disclosure, the matrix material Mx protects the surface of the quantum dot QD, and is excellent in durability and reliability.
  • the matrix material Mx includes a continuous film that is densely formed without voids. Because it is dense, the constituent elements of the matrix material Mx are unlikely to move even if they lose their bond with the quantum dot QD, and there is a high probability that they will recombine. In addition, this is because the matrix material Mx is made of an inorganic material. Inorganic materials are less likely to deteriorate than organic materials.
  • the matrix material Mx can improve the quantum dot layer's resistance to exposure to oxygen and water, as well as resistance to coating solutions and developing solutions in the process of forming and patterning layers above the quantum dot layer.
  • the matrix material Mx has a second lattice constant that is the same as or close to the first lattice constant. Therefore, the matrix material Mx can be lattice-matched with the first quantum dot QD1 and the second quantum dot QD2 at the interface with the equivalent region K. As described above, the second lattice constant may be 95% to 105% of the first lattice constant, and more preferably 98% to 102% of the first lattice constant.
  • the band gap of the matrix material Mx is preferably larger than the band gap of the core of the first quantum dot QD1.
  • the band gap of the matrix material Mx is preferably larger than the band gap of the core of the second quantum dot QD2.
  • the one type of equivalent crystal surface constituting the equivalent region K is preferably a polar surface.
  • a polar surface is a crystal surface in which the valence of the cations and the valence of the anions exposed on the surface are biased.
  • a polar surface is a crystal surface in which the valence of the exposed cations is different from the valence of the anions, and is a surface that is positively charged and can strongly attract anions, or a surface that is negatively charged and can strongly attract cations.
  • a non-polar surface is a crystal surface in which the valence of the exposed cations and the valence of the anions are balanced.
  • the constituent elements of the matrix material Mx are more strongly attracted to the equivalent region K than when the equivalent region K is composed of non-polar surfaces.
  • At least a part of the matrix material Mx may grow epitaxially on the equivalent region K, with the equivalent region K as the starting point of crystal growth.
  • the first quantum dot QD1 may have a core-shell structure, a shellless structure, or a multi-shell structure.
  • the interface between the core or shell of the first quantum dot QD1 and the material occupying the outside of the first quantum dot QD1 may be regarded as the surface of the first quantum dot QD1.
  • the surface of the first quantum dot QD1 may include both the interface between the core and the material and the interface between the shell and the material.
  • the surface of the first quantum dot QD1 may include only the interface between the shell and the material.
  • the surface of the first quantum dot QD1 may include only the interface between the core and the material.
  • the material occupying the outside of the first quantum dot QD1 includes a matrix material Mx.
  • the material occupying the outside of the quantum dot QD1 may further include a material constituting any of the charge functional layers F1, F2, the first electrode E1, and the second electrode E2.
  • the second quantum dot QD2 may also have a core-shell structure, a shell-less structure, or a multi-shell structure.
  • the crystal structure of the core and the crystal structure of the shell may be the same or different.
  • a layer is thin (typically three atomic layers or less)
  • the crystal structure of that layer usually follows the crystal structure of the layer below it.
  • a layer is thick, it is known that the crystal structure of that layer usually follows one of the crystal structures that the material forming that layer can spontaneously adopt in bulk.
  • the crystal planes of the first quantum dot QD1 can be identified by the following methods.
  • the constituent elements and crystal planes of the first quantum dot QD1 can be analyzed by observing the first quantum dot QD1 with an X-ray diffraction (XRD) measuring device, an energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS) measuring device, an X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) measuring device, an electron energy loss spectroscopy (EELS) measuring device, a transmission electron microscope (TEM), etc.
  • XRD X-ray diffraction
  • EDS energy dispersive X-ray spectroscopy
  • XPS X-ray photoelectron spectroscopy
  • EELS electron energy loss spectroscopy
  • TEM transmission electron microscope
  • the crystal structure of the first quantum dot QD1 can be measured by TEM and the electron diffraction pattern using the TEM.
  • the crystal structure can be identified by the atomic arrangement and diffraction pattern observed by the high-resolution TEM.
  • the composition analysis of the first quantum dot QD1 can be determined by EDS or EELS associated with the TEM. This is because peaks specific to the constituent elements of the first quantum dot QD1 appear in the spectroscopic results with an intensity ratio that corresponds to the composition ratio.
  • the composition of the first quantum dot QD1 and the interplanar spacing of each crystal plane can be identified.
  • the plane index, lattice constant, and area ratio of each region occupying the surface of the first quantum dot QD1 can be calculated.
  • the second quantum dots QD2 and the matrix material Mx can be analyzed using the same method as the first quantum dots QD1.
  • the first quantum dots QD1, the second quantum dots QD2, and the matrix material Mx may also be analyzed using other methods.
  • the structure of the quantum dot layer Em is random and uniform regardless of location. More specifically, the composition, shape, crystal structure, face index, and proportion of the surface occupied by the equivalent region K of the quantum dots QD, and the composition and crystal structure of the matrix material Mx are uniform regardless of location in the quantum dot layer Em. For this reason, the results of an analysis performed on a portion of the quantum dot layer Em may be applied to the entire quantum dot layer Em.
  • the calculated area ratio occupied by the equivalent region K tends to be 80% or more and less than 100% due to analytical accuracy, measurement limits, and blurring caused by the presence of the matrix material Mx. Therefore, if the calculated area ratio of the equivalent region K is 80% or more, it is considered highly likely that the equivalent region K occupies nearly 100% of the surface of the first quantum dot QD1. Also, if the calculated area ratio of the equivalent region K is 60% or more, it is considered highly likely that the equivalent region K occupies 80% of the surface of the first quantum dot QD1.
  • Miller's plane index is used to specify a crystal plane. That is, for crystals other than hexagonal crystals, a crystal plane passing through three points specified by 1 /h*vector a1, 1 /k*vector a2 , and 1/l ⁇ vector a3 using unit lattice vectors a1 , a2 , and a3 and integers h, k, and l is called an (hkl) plane.
  • the (hkl) plane and planes equivalent to the (hkl) plane are collectively referred to as (hkl)-equivalent planes.
  • the (hkil) plane and planes equivalent to the (hkil) plane are collectively referred to as (hkil)-equivalent planes.
  • (Combination of quantum dots and host material 1) 4 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a zinc-blende crystal structure and having (100) equivalent planes occupying 80% or more of the surface.
  • a quantum dot QD having a zinc-blende crystal structure includes a (100) plane, a (-100) plane, a (010) plane, a (0-10) plane, a (001) plane, and a (00-1) plane, and these six planes are equivalent to each other. In the present disclosure, these six planes are referred to as (100) equivalent planes.
  • the (100) equivalent planes are polar planes.
  • a typical shape of a quantum dot QD having a zinc-blende crystal structure in which the (100) equivalent planes occupy 100% of the surface is a rectangular parallelepiped.
  • the equivalent region K may include ZnS having a zinc blende crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be a (100) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may include one or more of ZnS, Y2O3 , Si, Zn3P2 , GaAs, GaP , SiC, Cu2ZnSnS4 , CuInS2 , GaN, and ZnMgSe.
  • the matrix material may include a mixed crystal including two or more of these.
  • the equivalent region K may include ZnSe having a zinc blende crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be a (100) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may include one or more of ZnSe, GaAs, and Al 2 O 3.
  • the matrix material may include a mixed crystal including two or more of these.
  • (Combination of quantum dots and host material 2) 5 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a zinc-blende crystal structure and having (111) equivalent planes occupying 80% or more of the surface.
  • a quantum dot QD having a zinc-blende crystal structure includes a (111) plane, a (-111) plane, a (1-11) plane, a (-1-11) plane, a (11-1) plane, a (-11-1) plane, a (1-1-1) plane, and a (-1-1-1) plane, and these eight planes are equivalent to each other. In the present disclosure, these eight planes are referred to as (111) equivalent planes.
  • the (111) equivalent planes are polar planes.
  • the typical shapes of quantum dots QD having a zinc-blende crystal structure in which the (111) equivalent planes occupy 100% of the surface are octahedrons and tetrahedrons.
  • the equivalent region K may include ZnS having a zinc blende crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be a (111) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may include one or more of Si, SiC, and CeO2 .
  • the matrix material may include a mixed crystal including two or more of these.
  • the quantum dot QD having a zinc-blende crystal structure includes a (110) plane, a (011) plane, a (101) plane, a (1-10) plane, a (01-1) plane, a (-101) plane, a (-110) plane, a (0-11) plane, a (10-1) plane, a (-1-10) plane, a (0-1-1) plane, and a (-10-1) plane, and these 12 planes are equivalent to each other.
  • these 12 planes are referred to as (110) equivalent planes.
  • the (110) equivalent plane is a non-polar plane.
  • a typical shape of a quantum dot QD having a zinc-blende crystal structure in which the (110) equivalent planes occupy 100% of the surface is a dodecahedron.
  • the equivalent region K may include ZnS having a zinc blende crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be the (110) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may include one or more of Si and CeO2 .
  • the matrix material may include a mixed crystal including these two.
  • the quantum dot QD having a sodium chloride crystal structure and 80% or more of the surface being occupied by (111) equivalent planes is similar to that of the quantum dot having a zinc blende crystal structure and 80% or more of the surface being occupied by (111) equivalent planes.
  • the quantum dot QD having the sodium chloride crystal structure includes a (111) equivalent plane, and in the sodium chloride crystal structure, the (111) equivalent plane is a polar plane.
  • the equivalent region K may include PdS having a sodium chloride type crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be a (111) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may include one or more of InP and CsPdBr3 .
  • the matrix material may include a mixed crystal including these two.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of the appearance of a quantum dot having a wurtzite crystal structure and in which the (11-20) equivalent plane occupies 80% or more of the surface.
  • a quantum dot QD having a wurtzite crystal structure includes a (11-20) plane, a (-1-120) plane, a (1-210) plane, a (-12-10) plane, a (2-1-10) plane, and a (-2110) plane, and these six planes are equivalent to each other. In the present disclosure, these six planes are referred to as (11-20) equivalent planes.
  • the (11-20) equivalent plane is a polar plane.
  • a typical shape of a quantum dot QD having a wurtzite crystal structure in which the (11-20) equivalent plane occupies 80% or more of the surface is a hexagonal column.
  • the equivalent region K may contain ZnS having a wurtzite crystal structure, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K may be a (11-20) equivalent plane.
  • the matrix material Mx may contain one or more of ZnS, ZnO, ZnSe, and ZnTe.
  • the matrix material may contain a mixed crystal containing two or more of these.
  • Fig. 8 is a cross-sectional view showing an example of the configuration of the quantum dot layer shown in Fig. 1, and corresponds to a partially enlarged cross-sectional view showing an enlarged portion indicated by the box A in Fig. 1.
  • the matrix material Mx may include a first single crystal portion CG1 and a second single crystal portion CG2.
  • the first single crystal portion CG1 is a single crystal in contact with the first quantum dot QD1
  • the second single crystal portion CG2 is a single crystal in contact with the second quantum dot QD2.
  • the matrix material Mx protects the surfaces of the first quantum dot QD1 and the second quantum dot QD2. As described above, Fig.
  • the cross-sectional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, a substantially circular, substantially elliptical, substantially triangular, substantially rectangular, substantially hexagonal, or substantially octagonal.
  • Fig. 8 does not limit the shape of the single crystal portion such as the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2.
  • the first single crystal portion CG1 is a single crystal epitaxially grown from the surface of the first quantum dot QD1, and is generally lattice-matched with the first quantum dot QD1. Therefore, compared to a configuration in which the single crystal portion is not lattice-matched with the quantum dot, the configuration according to the present disclosure has fewer lattice defects or dangling bonds between the first quantum dot QD1 and the first single crystal portion CG1.
  • the second single crystal portion CG2 is a single crystal epitaxially grown from the surface of the second quantum dot QD2. Similarly, therefore, there are fewer lattice defects between the second quantum dot QD2 and the second single crystal portion CG2.
  • a mismatched surface B1 occurs between the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2. In the mismatched surface B1, at least one of the crystal lattice and the crystal orientation is mismatched, and there are many lattice defects or dangling bonds.
  • the mismatched surface B1 is located away from the surface of the first quantum dot QD1 and has little effect on the excitons of the core. Therefore, the defect level due to the mismatched surface B1 between the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2 does not have much adverse effect on the improvement of the light emission efficiency of the quantum dot layer Em. Therefore, the driving voltage and heat generation of the light emitting element 3 can be reduced.
  • (Quantum dot layer configuration example 2) 9 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in FIG. 1, and corresponds to a partially enlarged cross-sectional view showing an enlarged portion of the portion indicated by the box A in FIG. 1.
  • the matrix material Mx may include a third single crystal portion CG3.
  • the third single crystal portion CG3 contacts the first quantum dot QD1.
  • the third single crystal portion CG3 is a single crystal epitaxially grown from the surface of the first quantum dot QD1, and is generally lattice-matched with the first quantum dot QD1.
  • Fig. 9 does not limit the shape of the quantum dot QD.
  • the cross-sectional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, a substantially circular, substantially elliptical, substantially triangular, substantially rectangular, substantially hexagonal, or substantially octagonal.
  • Fig. 9 does not limit the shapes of the single crystal parts such as the first single crystal part CG1, the second single crystal part CG2, and the third single crystal part CG3.
  • the corner of the first quantum dot QD1 is the position on the surface of the first quantum dot QD1 that is farthest from the core and has the least effect on the excitons of the core.
  • this configuration example also improves the luminous efficiency of the quantum dot layer Em and reduces the driving voltage and heat generation of the light-emitting element 3.
  • Fig. 10 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in Fig. 1, and corresponds to a partially enlarged cross-sectional view showing an enlarged portion indicated by the box A in Fig. 1.
  • the matrix material Mx may include an amorphous body Ap. At least a part of the amorphous body Ap is located between the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2. As described above, Fig. 10 does not limit the shape of the quantum dot QD.
  • the cross-sectional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, a substantially circular, substantially elliptical, substantially triangular, substantially rectangular, substantially hexagonal, or substantially octagonal.
  • Fig. 10 does not limit the shape of the single crystal portion such as the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2.
  • the heat treatment for forming the matrix material Mx may be adjusted in consideration of the thermal deterioration of layers other than the quantum dots QD and the quantum dot layer Em. For example, the temperature of the heat treatment may be lowered, or the time of the heat treatment may be shortened. As a result, only the portion of the matrix material Mx near the surface of the quantum dots QD may grow epitaxially, and the other portion may become an amorphous body Ap. Even under heat treatment conditions that make it difficult for the matrix material Mx to grow crystals, it is considered that the precursor is preferentially decomposed on the surface of the quantum dots QD on which the matrix material Mx can grow epitaxially, and the matrix material Mx can grow epitaxially.
  • this configuration example also improves the luminous efficiency of the quantum dot layer Em and reduces the driving voltage and heat generation of the light-emitting element 3.
  • the light-emitting element 3 when the light-emitting element 3 emits light, there may be a leakage current that passes only through the matrix material Mx without injecting charge into the quantum dot QD. This leakage current does not contribute to light emission.
  • the density of lattice defects in the amorphous body Ap is greater than the density of lattice defects in the single crystal portion of the matrix material. Due to charge trapping caused by lattice defects, the electrical resistivity of the amorphous body Ap may be greater than the electrical resistivity of the single crystal portion of the matrix material. For this reason, compared to the above-mentioned configuration examples 1 and 2 and the later-described configuration example 4, the electrical resistance value of the path through which the leakage current flows in this configuration example can be made higher. This high resistance can reduce the leakage current. In addition, because the heat treatment temperature is low or the heat treatment time is short, thermal deterioration of the quantum dot QD is small.
  • the light emission efficiency of the quantum dot layer Em is improved, and the driving voltage and heat generation of the light emitting element 3 can be further reduced.
  • (Quantum dot layer configuration example 4) 11 is a cross-sectional view showing another example of the configuration of the quantum dot layer shown in FIG. 1, and corresponds to a partially enlarged cross-sectional view showing an enlarged portion of the portion indicated by the box A in FIG. 1.
  • the matrix material Mx may include a fourth single crystal portion CG4.
  • the fourth single crystal portion CG4 is not in contact with any of the multiple quantum dots QD and is located between the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2.
  • the fourth single crystal portion CG4 is lattice mismatched with the first single crystal portion CG1 and the second single crystal portion CG2.
  • FIG. 11 does not limit the shape of the quantum dot QD.
  • the cross-sectional shape of the quantum dot QD may be any shape, for example, approximately circular, approximately elliptical, approximately triangular, approximately rectangular, approximately hexagonal, or approximately octagonal. Additionally, FIG. 11 does not limit the shapes of the single crystal portions such as the first single crystal portion CG1, the second single crystal portion CG2, and the fourth single crystal portion CG4.
  • the quantum dots QD can be produced by, for example, a heating method, a hot injection method, a microwave assisted method, and a continuous flow method. Each of these methods will be described below.
  • the heating method is a method of synthesizing each layer of quantum dot QD by mixing materials in an organic solvent and heating the materials to pyrolyze and react them.
  • TOP trioctylphosphine
  • TOPO trioctylphosphine oxide
  • dimethylcadmium is used as the group II raw material
  • a desired element for example, a TOP complex of S, Se, Te, or the like, or an organometallic compound bonded with a methyl group or ethyl group
  • Group II and VI raw materials are mixed in an organic solvent, heated to about 300° C. to pyrolyze the raw materials, and the supersaturation of group II and VI elements is maintained high in the organic solvent to promote the reaction to the II-VI compound, and each layer of quantum dot QD can be synthesized.
  • Hot injection is a method of generating uniform crystal growth nuclei at a high density by rapidly injecting raw materials into a heated organic solvent and utilizing the supersaturation near the injection region.
  • the raw materials used are TOP or T-TOPO as the organic solvent, which is heated to about 300° C., and the II and VI raw materials are rapidly injected into the organic solvent to rapidly increase the degree of supersaturation locally around the injection region, generating uniform crystal growth nuclei at a high density. Since the high degree of supersaturation is localized near the injection region, the raw materials consumed in the growth of the growth nuclei are supplied from the surrounding low supersaturation region by diffusion due to the concentration gradient, and the growth of quantum dots continues.
  • alkyl phosphine and alkyl phosphine oxides such as trioctyl phosphine or trioctyl phosphine oxide
  • long-chain carboxylic acids such as oleic acid
  • long-chain amines such as oleylamine are added as surfactants or ligands to prevent the aggregation of quantum dots.
  • the microwave-assisted method is a method of selectively heating the growth raw material using microwaves. This method has good reaction controllability because the heating is selective, and it is possible to raise the temperature to the temperature range required for the reaction in a short time. In addition, it is easier than the injection method and quantum dots can be synthesized even in air. Since microwaves are selectively resonantly absorbed by molecules with polarization, for example, if a chalcogenide that matches the microwave wavelength is used as a raw material, it is possible to heat the selective raw material and control the growth of quantum dots. Due to this characteristic, the raw material needs to have polarization, and a different raw material is used from the first and second methods.
  • An example of a raw material is a mixed solution of cadmium stearate, an alkane solvent, and a VI group powder.
  • the continuous flow method is a method in which the nucleation reaction and the growth reaction are caused in different reactors by reacting the raw materials while flowing an organic solvent mixed with the raw materials. Since the nucleation reaction and the growth reaction are caused in different reactors, the appropriate temperature gradient can be precisely set, and each reaction can be precisely controlled. This method is suitable for mass production because it is relatively easy to control the crystal growth. As explained in the continuous flow method and the above three manufacturing methods, quantum dots QDs can be grown either in an organic solution or in a gas phase containing the vapor of an organic solution.
  • an organic solvent is mixed with II and VI raw materials, the raw materials are moved along the flow of the liquid phase or the gas phase, and a temperature gradient suitable for the nucleation stage, which is the starting point of the growth of the quantum dots QDs, and the crystal growth stage is set, so that the nucleation and growth reactions can be precisely controlled in separate reactors.
  • Nucleation and crystal growth are separated into separate containers, and the conditions suitable for each stage can be precisely and independently controlled by transporting the materials between each container on the flow of the liquid phase or the gas phase.
  • the pH (hydrogen ion concentration) of the solvent in which the materials are mixed in the process of synthesizing each layer can be controlled to a specific range.
  • the pH of the solvent should be maintained in the range of 9 to 11 in order for the surface of the quantum dots QD to have a zinc blende crystal structure and to have a shape that terminates only in the polar (111) equivalent plane and/or the (100) equivalent plane.
  • the desired crystal face can occupy more than 80% of the surface of the quantum dot QD.
  • adding a neutral ligand that strongly bonds with the non-polar face will cause crystal growth to occur preferentially on the polar (111) equivalent face and (100) equivalent face, and the non-polar (110) equivalent face will appear.
  • the bond between the organic ligand and the surface of the growing quantum dot QD is temporary, and it is believed that the organic solvent is in an equilibrium state where the ligand repeatedly detaches and attaches. Therefore, by increasing the solution temperature, the rate of detachment and attachment increases, making it easier for the raw material to access the entire surface of the quantum dot QD. As a result, atoms are preferentially deposited on crystal faces with many dangling bonds and high surface energy.
  • FIG. 12 is a diagram showing the production of the coating solution according to Example 1.
  • the ligands bound to the quantum dots QDs were replaced.
  • organic ligands are bound to the quantum dots QDs, and the quantum dots QDs are dispersed in a non-polar solvent.
  • the quantum dot dispersion contained 10 mg of quantum dots QDs and 1 mL of hexane.
  • the concentration of the quantum dots QDs in the quantum dot dispersion was 10 mg/mL.
  • the quantum dots QDs contained ZnS having a zinc blende crystal structure in the equivalent region K, and the equivalent crystal plane constituting the equivalent region K was the (100) equivalent plane.
  • the replacement liquid was a solution obtained by mixing 7.5 mL of ZnCl solution and 2.5 mL of EtXanK solution.
  • the solvent for the two solutions was NMF.
  • the concentration of the ZnCl solution was 0.2 M, i.e., 27.2 mg/mL.
  • the concentration of the EtXanK solution was 0.2 M, i.e., 32 mg/mL.
  • NMF N-methylformaldehyde
  • EtXanK is an abbreviation for ethylxanthic acid
  • M is an abbreviation for mol/L.
  • the quantum dot dispersion liquid and the replacement liquid were placed in one container V.
  • the two liquids did not mix, with the quantum dot dispersion liquid located in the upper layer L1 and the replacement liquid located in the lower layer L2.
  • the two liquids were vigorously stirred overnight.
  • the quantum dots QDs moved from the upper layer L1 to the lower layer L2.
  • the stirred liquid was centrifuged at 2000 rpm for 3 minutes, and the lower layer L2 was extracted. In the extracted lower layer L2, chloride ions were bound to the quantum dots QDs as inorganic ligands.
  • the extracted quantum dots QD were dispersed in a solution in which the precursor My of the matrix material Mx was dissolved.
  • the matrix material Mx was Y2O3 .
  • the precursor My was Y( NO3 ) 3 .
  • the solvent of the solution in which the precursor My was dissolved was a polar solvent, DMF.
  • the solution in which the precursor My was dissolved contained ZnCl at a concentration of 0.05M.
  • DMF is an abbreviation for dimethylformaldehyde.
  • the quantum dot solution L3 for forming the quantum dot layer Em was produced (step S1).
  • the quantum dot solution L3 contained Y(NO 3 ) 3 as the precursor My of the matrix material Mx, and contained DMF as a solvent.
  • FIG. 13 is a diagram showing the manufacture of a light-emitting element according to Example 1.
  • a first electrode E1 and a charge functional layer F1 were formed (step S2).
  • a quantum dot solution L3 was applied onto the charge functional layer F1 (underlayer) (step S3).
  • the coating of the quantum dot solution L3 was subjected to a heating treatment or a light irradiation treatment to decompose and modify the precursor My (step S4).
  • Y(NO 3 ) 3 was decomposed and modified, and Y 2 O 3 was epitaxially grown on the (100) equivalent plane of the quantum dot QD.
  • a charge functional layer F2 and a second electrode E2 were formed (step S5).
  • the matrix material Mx is lattice-matched with the first quantum dots QD1 and the second quantum dots QD2 at the interface with the equivalent region K. That is, the quantum dot layer Em includes the first quantum dots QD1 and the second quantum dots QD2 and the matrix material Mx, and the region composed of one type of equivalent crystal plane occupies the majority, 80% or more, 90% or more, and more preferably 95% or more of the surface of each of the first quantum dots QD1 and the second quantum dots QD2, and the matrix material Mx is lattice-matched at the interface with the region.
  • FIG. 14 is a plan view showing an example of the configuration of a display device according to an embodiment of the present disclosure.
  • the display device 100 includes a display section 15 including a plurality of sub-pixels X, and a driver circuit 25 that drives the display section 12.
  • the sub-pixel X includes the light-emitting element 3 and pixel circuit 5 described in the above-mentioned embodiment 1 or 2.

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Abstract

本開示に係る量子ドット層（Ｅｍ）は、１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域が表面の８０％以上を占める第１量子ドット（ＱＤ１）および第２量子ドット（ＱＤ２）と、第１量子ドット（ＱＤ１）および第２量子ドット（ＱＤ２）の間を充たし、第１格子定数の９５％～１０５％である第２格子定数を有するマトリクス材（Ｍｘ）とを備える。

Description

量子ドット層、発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法
　本開示は、量子ドット層、発光素子、表示装置、および発光素子の製造方法に関する。
　特許文献１は、ペロブスカイト結晶が絶縁層でカプセル化されているルミネセントデバイスを開示している。
特表２０１８－５２５７７６（２０１８年９月６日公開）
　量子ドットを含む発光素子においては、量子ドットの周囲に生じるダングリングボンド（未結合手）が発光効率を低下させるという問題があった。
　本開示の一態様に係る量子ドット層は、１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域が表面の８０％以上を占める、第１量子ドットおよび第２量子ドットと、前記第１量子ドットおよび前記第２量子ドットの間を充たし、前記第１格子定数の９５％～１０５％である第２格子定数を有するマトリクス材とを備える。
　本開示の一態様に係る量子ドット層は、１種類の等価な結晶面で構成される領域が表面の８０％以上を占める、第１量子ドットおよび第２量子ドットと、前記第１量子ドットおよび前記第２量子ドットの間を充たし、前記領域との界面おいて格子整合しているマトリクス材とを備える。
　本開示の一態様に係る発光素子の製造方法は、１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域が表面の８０％以上を占める量子ドット、前駆体および溶媒を含む量子ドット溶液を下地層に塗布する工程と、前記前駆体を変性させることで、前記第１格子定数の９５％～１０５％である第２格子定数を有するマトリクス材を、前記領域上にエピタキシャル成長させる工程と、を含む。
　本開示の一態様によれば、発光効率を向上させることができる。
本開示の一実施形態に係る発光素子の構造例を示す断面図である。 図１に示した量子ドットの間の領域の一例を示す模式図である。 図１に示した量子ドットの間の領域の別の一例を示す模式図である。 閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１００）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。 閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１１）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。 閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１０）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。 ウルツ鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１－２０）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。 図１に示した量子ドット層の構成例を示す断面図である。 図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図である。 図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図である。 図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図である。 実施例１に係る塗布液の製造を示す図である。 実施例１に係る発光素子の製造を示す図である。 本開示の一実施形態に係る表示装置の構成例を示す平面図である。
　〔実施形態１〕
　（発光素子の構成）
　図１は、本開示の一実施形態に係る発光素子の構造例を示す断面図である。図１に示すように、発光素子３は、互いに対向する第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２と、第１電極Ｅ１よび第２電極Ｅ２の間に位置する量子ドット層Ｅｍとを備える。量子ドット層Ｅｍは、電界発光する発光層であってよい。発光素子３は、第１電極Ｅ１と量子ドット層Ｅｍとの間に位置する電荷機能層Ｆ１と、第２電極Ｅ２と量子ドット層Ｅｍとの間に位置する電荷機能層Ｆ２との一方または両方を備えてよい。
　量子ドット層Ｅｍは、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２を含む複数の量子ドットＱＤと、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２の間を充たすマトリクス材Ｍｘを含む。第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２のそれぞれの表面の８０％以上を、１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域Ｋが占める。マトリクス材Ｍｘは、第２格子定数を有し、第２格子定数は、第１格子定数の９５％～１０５％である。
　なお、「１種類の等価な結晶面」は、第１量子ドットＱＤ１と第２量子ドットＱＤ２とで同一であり、以降、「１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域Ｋ」を「等価領域Ｋ」と称する。図１および後述の図２～図１２は、量子ドットＱＤの形状を限定しない。量子ドットＱＤの立体形状は、任意の形状であってよく、例えば、略球形、略回転楕円体、略円柱、略角柱、略多面体であってよい。量子ドットＱＤの断面形状は、任意の形状であってよく、例えば、略円形、略楕円形、略三角形、略矩形、略六角形、略八角形であってよい。
　第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２の少なくとも一方は、透明電極である。第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２の一方は、アノードであり、他方は、カソードである。電荷機能層Ｆ１，Ｆ２はそれぞれ、電荷注入層、電荷輸送層および電荷遮蔽層の何れか１つ以上を含んでよい。
　マトリクス材Ｍｘは、他の物を含み保持する部材を意味し、基材、母材、あるいは充填材と言い換えることができる。マトリクス材Ｍｘは、常温で固体であってもよい。マトリクス材Ｍｘは、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２を含み保持する部材であってもよい。マトリクス材Ｍｘは、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２を含む量子ドット層Ｅｍの構成要素であってもよい。
　図２および図３はそれぞれ、図１に示した量子ドットの間の領域の一例を示す模式図である。マトリクス材Ｍｘは、量子ドット層Ｅｍに充填されていてもよい。図１に示すように、マトリクス材Ｍｘは、第１および第２量子ドットＱＤ１、ＱＤ２の間の領域Ｌ（空間）を充たしてもよい。図２および図３に示すように、領域Ｌは断面視において、第１および第２量子ドットＱＤ１、ＱＤ２の外周に外接する２直線（共通外接線）と、第１および第２量子ドットＱＤ１、ＱＤ２の互いに対向する側の外周（対向外周）とに囲まれる領域である。図３に示すように、第１量子ドットＱＤ１が第２量子ドットＱＤ２に近づいていても、領域Ｌは存在し得る。
　マトリクス材Ｍｘは、量子ドット層Ｅｍにおいて、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を含む量子ドット群以外の領域（空間）を充たしてもよい。なお、３個以上の量子ドットをまとめて量子ドット群と称している。マトリクス材Ｍｘは、量子ドット層Ｅｍにおいて、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を含む量子ドット群以外の領域（空間）を埋めていてもよい。第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２は、マトリクス材Ｍｘに、間隔を置いて埋設されてよい。
　量子ドット層Ｅｍの外縁（上面および下面）はマトリクス材Ｍｘで覆っていてもよい。また、量子ドット層Ｅｍの外縁からマトリクス材Ｍｘの部分があり、量子ドットＱＤが外縁から離れて位置するように構成されていてもよい。量子ドット層Ｅｍの外縁はマトリクス材Ｍｘのみで形成されておらず、量子ドット群の一部がマトリクス材Ｍｘから露出していてもよい。マトリクス材Ｍｘは、量子ドット層Ｅｍにおいて、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を含む量子ドット群を除く部分のことを示していてもよい。
　マトリクス材Ｍｘは、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を内包してもよい。マトリクス材Ｍｘは、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を含む量子ドット群を内包してもよい。マトリクス材Ｍｘは、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２の間に形成された空間を充填するように形成されていてもよい。マトリクス材Ｍｘは、量子ドット群の間を部分的または完全に充填していてもよい。
　マトリクス材Ｍｘは、量子ドット層Ｅｍの層厚方向と直交する面方向に沿う１０００ｎｍ２以上の面積を有する連続膜を含んでいてもよい。連続膜とは、１つの平面において、連続膜を構成する材料以外の材料で分断されない膜を意味する。連続膜は、マトリクス材Ｍｘを構成する材料の化学結合によって途切れることなく連結した一体の膜状のものであってもよい。
　マトリクス材Ｍｘは、第１量子ドットＱＤ１のシェルと同じ材料であってもよい。その場合、隣り合うコア同士の平均距離（コア間距離）は３ｎｍ以上であるとよく、５ｎｍ以上であってもよい。又は、上記隣り合うコア同士の平均距離は平均コア径の０．５倍以上であるとよい。コア間距離は、コアが２０個含まれる空間における隣り合うコア間の距離を平均したものである。コア間距離は、シェル同士が接触した場合の距離よりも広く保つとよい。平均コア径は、コアが２０個含まれる空間における断面観察において２０個のコアのコア径を平均したものである。コア径は断面観察においてコア面積と同じ面積の円の直径とすることができる。
　量子ドット層Ｅｍにおけるマトリクス材Ｍｘの濃度は、例えば、量子ドット層Ｅｍの断面におけるマトリクス材Ｍｘが占める面積比率である。この濃度は、断面観察において１０％以上９０％以下であってよく、３０％以上７０％以下であってもよい。この濃度は、例えば、断面観察における画像処理での面積割合から測定すればよい。第１量子ドットＱＤ１がコアシェル構造である場合、シェルの濃度が１％以上５０％以下であってもよい。シェル材料とマトリクス材が同材料（同一組成）であって、シェルとマトリクス材Ｍｘが区別できない場合には、マトリクス材Ｍｘとシェルを合わせた領域の濃度として、前記マトリクス材Ｍｘの濃度の数値範囲に前記シェルの濃度の数値範囲を足した数値範囲であればよい。量子ドットＱＤのコアとシェルおよびマトリクス材Ｍｘの比率は、合計したものが適宜１００％以下になるように調整してよい。このように、シェルとマトリクス材Ｍｘが区別できない場合、シェルをマトリクス材Ｍｘの一部としてもよい。
　量子ドット層Ｅｍは第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２を含む量子ドット群とマトリクス材Ｍｘとから構成されていてもよい。量子ドット層Ｅｍを分析した場合に、鎖状構造によって検出される炭素の強度はノイズ以下であってもよい。
　マトリクス材Ｍｘの構成材料は、無機材料であり、第１および第２量子ドットＱＤ１，ＱＤ２の構成材料よりもバンドギャップが広いことが望ましい。マトリクス材Ｍｘを構成する材料として、半導体あるいは絶縁体を用いることができる。マトリクス材Ｍｘの構成材料の例として、金属硫化物、及び／又は、金属酸化物を含む。金属硫化物は、例えば硫化亜鉛（ＺｎＳ）、硫化亜鉛マグネシウム（ＺｎＭｇＳ、ＺｎＭｇＳ２）、硫化ガリウム（ＧａＳ、Ｇａ２Ｓ３）、硫化亜鉛テルル（ＺｎＴｅＳ）、硫化マグネシウム（ＭｇＳ）、硫化亜鉛ガリウム（ＺｎＧａ２Ｓ４）、硫化マグネシウムガリウム（ＭｇＧａ２Ｓ４）であってよい。金属酸化物は、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化タングステン（ＷＯ３）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）であってよい。なお、化合物名の後に括弧で記載した化学式は代表的な例示である。また、化学式に記載の組成比は、実際の化合物の組成が化学式どおりになっているストイキオメトリであれば望ましいが、必ずしもストイキオメトリでなくてもよい。
　マトリクス材Ｍｘの構造は、量子ドット層Ｅｍの断面観察において、１００ｎｍ程度の幅で観察し、前述の構成であることが分かればよく、量子ドット層Ｅｍ全てにおいて前述の構成が観察される必要はない。マトリクス材Ｍｘは、主材料（例えば、無機半導体等の無機物）とは異なる物質を、例えば添加剤として含有していてもよい。
　有機リガンドが量子ドットの表面を保護する量子ドット層では、量子ドット層内に空隙が多い。このため、有機リガンドが量子ドットとの結合を失ったとき、移動しやすく、再結合しない確率が高い。また、有機リガンド自体が、光、熱および電流注入によって劣化または分解されやすい。このため、有機リガンドが量子ドットの表面を保護する発光層は、耐久性および信頼性に問題があった。これに対して、本開示に係る量子ドット層Ｅｍでは、マトリクス材Ｍｘが量子ドットＱＤの表面を保護し、耐久性および信頼性に優れている。なぜならば、マトリクス材Ｍｘは、空隙なく緻密に形成される連続膜を含むからである。緻密なため、マトリクス材Ｍｘの構成元素は、量子ドットＱＤとの結合を失っても、移動しにくく、再結合する確率が高い。また、マトリクス材Ｍｘが無機材料から成るからである。無機材料は有機材料と比較して劣化しにくい。
　加えて、マトリクス材Ｍｘによって、量子ドット層が有する酸素および水に対する暴露耐性、ならびに、量子ドット層よりも上層を形成およびパターニングするプロセスにおける塗布液および現像液などに対する耐性が向上できる。
　マトリクス材Ｍｘは、第１格子定数と同じまたは近い第２格子定数を有する。このため、マトリクス材Ｍｘは、等価領域Ｋとの界面において、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２と格子整合可能である。第２格子定数は、前述のように、第１格子定数の９５％～１０５％であってよく、より好ましくは第１格子定数の９８％～１０２％であってよい。マトリクス材Ｍｘのバンドギャップは、第１量子ドットＱＤ１のコアのバンドギャップよりも大きいことが好ましい。マトリクス材Ｍｘのバンドギャップは、第２量子ドットＱＤ２のコアのバンドギャップよりも大きいことが好ましい。
　等価領域Ｋを構成する１種類の等価な結晶面は、極性面であることが好ましい。極性面とは、表面に露出している陽イオンの価数と陰イオンの価数とが偏っている結晶面である。具体的には、極性面とは、露出している陽イオンの価数が陰イオンの価数と異なる結晶面であり、正に帯電して陰イオンを強く引き寄せることができる面、または、負に帯電して陽イオンを強く引き寄せることができる面である。対照的に、非極性面とは、露出している陽イオンの価数と陰イオンの価数とが釣り合っている結晶面である。このため、等価領域Ｋが非極性面で構成されている場合と比較して、極性面で構成されているとき、マトリクス材Ｍｘの構成元素が等価領域Ｋに強く引き寄せられる。マトリクス材Ｍｘの構成元素が等価領域Ｋに強く引き寄せられるほど、マトリクス材Ｍｘの結晶格子が等価領域Ｋの結晶格子と整合するように、マトリクス材Ｍｘが結晶成長しやすい。マトリクス材Ｍｘの少なくとも一部は、等価領域Ｋを結晶成長の起点として、等価領域Ｋ上でエピタキシャル成長してよい。
　第１量子ドットＱＤ１は、コアシェル構造、シェルレス構造、またはマルチシェル構造であってよい。第１量子ドットＱＤ１のコアを通る断面視において、第１量子ドットＱＤ１のコアまたはシェルと第１量子ドットＱＤ１の外側を占める物質との間の境界面を、第１量子ドットＱＤ１の表面と見做してもよい。例えば、シェルが部分的にコアの表面に形成されるコアシェル構造を第１量子ドットＱＤ１が有する場合、第１量子ドットＱＤ１の表面は、コアと前記物質との間の境界面、およびシェルと前記物質との間の境界面の双方を含んでよい。この場合、コアと前記物質との間の境界面のみが断面に現れることも、シェルと前記物質との間の境界面のみが断面に現れることも、双方が断面に現れることもある。例えば、シェルがコアを完全に覆うコアシェル構造を第１量子ドットＱＤ１が有する場合、第１量子ドットＱＤ１の表面は、シェルと前記物質との間の境界面のみを含んでよい。例えば、シェルレス構造を第１量子ドットＱＤ１が有する場合、第１量子ドットＱＤ１の表面は、コアと前記物質との間の境界面のみを含んでよい。第１量子ドットＱＤ１の外側を占める物質は、マトリクス材Ｍｘを含む。量子ドットＱＤ１の外側を占める物質はさらに、電荷機能層Ｆ１，Ｆ２、第１電極Ｅ１および第２電極Ｅ２の何れかを構成する物質を含んでよい。第１量子ドットＱＤ１と同様に第２量子ドットＱＤ２も、コアシェル構造、シェルレス構造、またはマルチシェル構造であってよい。
　コアの結晶構造とシェルの結晶構造とは、互いに同じでも異なってもよい。複数の層を積層する場合、ある層が薄ければ（典型的には、３原子層以下であれば）、当該層の結晶構造は通常、当該層の下層の結晶構造に従うことが知られている。一方、ある層が厚ければ、当該層の結晶構造は通常、当該層を形成する材料がバルクで自発的に取り得る結晶構造の１つに従うことが知られている。
　第１量子ドットＱＤ１の結晶面は、以下の方法で特定することができる。Ｘ線回折（X-ray Diffraction：ＸＲＤ）測定装置、エネルギー分散型Ｘ線分光（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy：ＥＤＳ）測定装置、Ｘ線光電子分光（X-ray Photoelectron Spectroscopy：ＸＰＳ）測定装置、電子エネルギー損失分光（Electron Energy Loss Spectroscopy：ＥＥＬＳ）測定装置、透過型電子顕微鏡（Transmission Electron Microscopy：ＴＥＭ）等で第１量子ドットＱＤ１を観察することにより、第１量子ドットＱＤ１の構成元素および結晶面の分析が可能である。
　第１量子ドットＱＤ１の結晶構造はＴＥＭとＴＥＭを利用した電子線回折パターンにより測定することができる。高分解能ＴＥＭによって観察した原子配置および回折パターンによって、結晶構造を同定できる。第１量子ドットＱＤ１の組成分析は、ＴＥＭに付随するＥＤＳまたはＥＥＬＳにより判別できる。なぜならば、第１量子ドットＱＤ１の構成元素に特有のピークが、組成比に応じた強度比で、分光結果に現れるからである。
　このため、第１量子ドットＱＤ１の組成と各結晶面の面間隔を特定できる。そして、特定した値を、ＴＥＭ観察から得た結晶面間隔と照らし合わせることによって、第１量子ドットＱＤ１の表面を占める各領域の面指数、格子定数、および面積割合を算出することができる。
　第２量子ドットＱＤ２およびマトリクス材Ｍｘについても、第１量子ドットＱＤ１と同じ方法で分析可能である。また、他の方法で第１量子ドットＱＤ１、第２量子ドットＱＤ２およびマトリクス材Ｍｘを分析してもよい。
　通常、量子ドット層Ｅｍの構成は、ランダムであり、場所に依らず均一である。より具体的には、量子ドットＱＤの組成、形状、結晶構造、面指数および等価領域Ｋが表面に占める割合と、マトリクス材Ｍｘの組成、結晶構造とに関し、量子ドット層Ｅｍは場所に依らず均一である。このため、量子ドット層Ｅｍの一部に対して行った分析結果を、量子ドット層Ｅｍの全体に対して適用してよい。
　通常、マトリクス材Ｍｘ中にある第１量子ドットＱＤ１を分析すると、等価領域Ｋが表面のほぼ１００％を占める量子ドットＱＤを用いた場合であっても、分析精度、測定限界、およびマトリクス材Ｍｘの存在による不鮮明化などに起因して、等価領域Ｋが占める面積比の算出値が８０％以上１００％未満になる傾向がある。このため、算出された等価領域Ｋの面積比が８０％以上であれば、等価領域Ｋが第１量子ドットＱＤ１の表面のほぼ１００％を占める蓋然性が高いと考えられる。また、算出された等価領域Ｋの面積比が６０％以上であれば、等価領域Ｋが第１量子ドットＱＤ１の表面の８０％を占める蓋然性が高いと考えられる。
　（ミラーの面指数）
　本開示において、結晶面を特定するためにミラーの面指数を用いる。すなわち、六方晶系以外の結晶に関して、単位格子ベクトルａ１、ａ２、ａ３および整数ｈ、ｋ、ｌを用いて、１／ｈ＊ベクトルａ１、１／ｋ＊ベクトルａ２、１／ｌ×ベクトルａ３で指定される３点を通る結晶面を、（ｈｋｌ）面と称する。また、六方晶系の結晶に関して、ａ４：＝－ａ１－ａ２で定義される単位格子ベクトルａ４およびｉ：＝－ｈ－ｋで定義される整数ｉをさらに用いて、上記３点を通る結晶面を、（ｈｋｉｌ）面と称する。
　本明細書において、六方晶系以外の結晶に関して、（ｈｋｌ）面および（ｈｋｌ）面と等価な面を包括して、（ｈｋｌ）等価面と称する。また、六方晶系の結晶に関して、（ｈｋｉｌ）面および（ｈｋｉｌ）面と等価な面を包括して、（ｈｋｉｌ）等価面と称する。
　（量子ドットと母材との組み合わせ１）
　図４は、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１００）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。図４に示すように、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤは、（１００）面、（－１００）面、（０１０）面、（０－１０）面、（００１）面、及び（００－１）面を含み、これら６面は互いに等価である。本開示において、これら６面を（１００）等価面と称する。量子閃亜鉛鉱型の結晶構造において、（１００）等価面は極性面である。（１００）等価面が表面の１００％を占めている閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤの典型的な形状は、直方体である。
　一例として、等価領域Ｋに閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１００）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、ＺｎＳ、Ｙ２Ｏ３、Ｓｉ、Ｚｎ３Ｐ２、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＳｉＣ、Ｃｕ２ＺｎＳｎＳ４、ＣｕＩｎＳ２、ＧａＮ、およびＺｎＭｇＳｅの１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つ以上を含む混晶を含んでよい。
　別の一例として、等価領域Ｋに閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳｅが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１００）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、ＺｎＳｅ、ＧａＡｓ、およびＡｌ２Ｏ３の１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つ以上を含む混晶を含んでよい。
　（量子ドットと母材との組み合わせ２）
　図５は、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１１）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。図５に示すように、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤは、（１１１）面、（－１１１）面、（１－１１）面、（－１－１１）面、（１１－１）面、（－１１－１）面、（１－１－１）面、及び（－１－１－１）面を含み、これら８面は互いに等価である。本開示において、これら８面を（１１１）等価面と称する。閃亜鉛鉱型の結晶構造において、（１１１）等価面は極性面である。（１１１）等価面が表面の１００％を占めている閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤの典型的な形状は、八面体および四面体である。
　一例として、等価領域Ｋに閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１１１）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、Ｓｉ、ＳｉＣ、およびＣｅＯ２の１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つ以上を含む混晶を含んでよい。
　（量子ドットと母材との組み合わせ３）
　図６は、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１０）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。図６に示すように、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤは、（１１０）面、（０１１）面、（１０１）面、（１－１０）面、（０１－１）面、（－１０１）面、（－１１０）面、（０－１１）面、（１０－１）面、（－１－１０）面、（０－１－１）面、（－１０－１）面を含み、これら１２面は互いに等価である。本開示において、これら１２面を（１１０）等価面と称する。閃亜鉛鉱型の結晶構造において、（１１０）等価面は非極性面である。（１１０）等価面が表面の１００％を占めている閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤの典型的な形状は、十二面体である。
　一例として、等価領域Ｋに閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１１０）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、ＳｉおよびＣｅＯ２の１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つを含む混晶を含んでよい。
　（量子ドットと母材との組み合わせ４）
　塩化ナトリウム型の結晶構造を有するとともに（１１１）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットＱＤの外観は、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するとともに（１１１）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観と同様である。図５を参照して、塩化ナトリウム型の結晶構造を有する量子ドットＱＤは、（１１１）等価面を含み、塩化ナトリウム型の結晶構造において、（１１１）等価面は極性面である。
　一例として、等価領域Ｋに塩化ナトリウム型の結晶構造を有するＰｄＳが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１１１）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、ＩｎＰおよびＣｓＰｄＢｒ３の１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つを含む混晶を含んでよい。
　（量子ドットと母材との組み合わせ５）
　図７は、ウルツ鉱型の結晶構造を有するとともに、（１１－２０）等価面が表面の８０％以上を占める量子ドットの外観例を示す図である。図７に示すように、ウルツ鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤは、（１１－２０）面、（－１－１２０）面、（１－２１０）面、（－１２－１０）面、（２－１－１０）面、および（－２１１０）面を含み、これら６面は互いに等価である。本開示において、これら６面を（１１－２０）等価面と称する。ウルツ鉱型の結晶構造において、（１１－２０）等価面は極性面である。（１１－２０）等価面が表面の８０％以上を占めているウルツ鉱型の結晶構造を有する量子ドットＱＤの典型的な形状は、六角柱である。
　一例として、等価領域Ｋにウルツ鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１１－２０）等価面であってよい。この例において、マトリクス材Ｍｘは、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅの１つ以上を含んでよい。マトリクス材は、これらの２つ以上を含む混晶を含んでよい。
　（量子ドット層の構成例１）
　図８は、図１に示した量子ドット層の構成例を示す断面図であり、図１の囲みＡで示した部分を拡大して示す部分拡大断面図に相当する。図８に示すように、マトリクス材Ｍｘは、第１単結晶部ＣＧ１および第２単結晶部ＣＧ２を含んでよい。第１単結晶部ＣＧ１は、第１量子ドットＱＤ１に接する単結晶であり、第２単結晶部ＣＧ２は、第２量子ドットＱＤ２に接する単結晶である。マトリクス材Ｍｘは、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２の表面を保護している。
　なお、図８は、前述したように量子ドットＱＤの形状を限定しない。量子ドットＱＤの断面形状は、任意の形状であってよく、例えば、略円形、略楕円形、略三角形、略矩形、略六角形、略八角形であってよい。図８は、加えて、第１単結晶部ＣＧ１および第２単結晶部ＣＧ２などの単結晶部の形状を限定しない。
　第１単結晶部ＣＧ１は、第１量子ドットＱＤ１の表面からエピタキシャル成長した単結晶であり、第１量子ドットＱＤ１と概ね格子整合する。このため、単結晶部が量子ドットと格子整合しない構成と比較して、本開示に係る構成によれば、第１量子ドットＱＤ１と第１単結晶部ＣＧ１との間に格子欠陥またはダングリングボンドが少ない。第２単結晶部ＣＧ２は、第２量子ドットＱＤ２の表面からエピタキシャル成長した単結晶である。したがって同様に、第２量子ドットＱＤ２と第２単結晶部ＣＧ２との間に格子欠陥が少ない。格子欠陥が少ないため、欠陥準位での非発光再結合が低減し、量子ドット層Ｅｍの発光効率が向上する。また、格子欠陥による電荷トラップが低減するため、量子ドット層Ｅｍの電気抵抗率が低減し、発光素子３の駆動電圧および発熱を低減できる。
　第１単結晶部ＣＧ１と第２単結晶部ＣＧ２との間には、不整合面Ｂ１が生じる。不整合面Ｂ１では、結晶格子および結晶方位の少なくとも一方が不整合であり、格子欠陥またはダングリングボンドが多い。通常、不整合面Ｂ１は、第１量子ドットＱＤ１の表面から離れており、コアの励起子への影響が少ない位置である。このため、第１単結晶部ＣＧ１と第２単結晶部ＣＧ２との間の不整合面Ｂ１におけるによる欠陥準位は、量子ドット層Ｅｍの発光効率の向上にあまり悪影響を及ぼさない。したがって、発光素子３の駆動電圧および発熱を低減できる。
　（量子ドット層の構成例２）
　図９は、図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図であり、図１の囲みＡで示した部分を拡大して示す部分拡大断面図に相当する。図９に示すように、マトリクス材Ｍｘが第３単結晶部ＣＧ３を含んでよい。第３単結晶部ＣＧ３は、第１量子ドットＱＤ１に接する。第３単結晶部ＣＧ３は、第１量子ドットＱＤ１の表面からエピタキシャル成長した単結晶であり、第１量子ドットＱＤ１と概ね格子整合する。第３単結晶部ＣＧ３が成長した表面は、第１単結晶部ＣＧ１が成長した表面と異なり、第３単結晶部ＣＧ３は第１単結晶部ＣＧ１と格子不整合である。
　なお、図９は、前述したように量子ドットＱＤの形状を限定しない。量子ドットＱＤの断面形状は、任意の形状であってよく、例えば、略円形、略楕円形、略三角形、略矩形、略六角形、略八角形であってよい。図９は、加えて、第１単結晶部ＣＧ１、第２単結晶部ＣＧ２および第３単結晶部ＣＧ３などの単結晶部の形状を限定しない。
　第１量子ドットＱＤ１の表面の結晶構造とマトリクス材Ｍｘの結晶構造とが異なる場合、マトリクス材Ｍｘのエピタキシャル成長が可能な組み合わせであっても、第１量子ドットＱＤ１の角部で、格子整合が成立しないことがある。そして、第１量子ドットＱＤ１の角部から延伸する不整合面Ｂ２が生じる。通常、第１量子ドットＱＤ１の角部は、第１量子ドットＱＤ１の表面のうちでコアから最も遠く、コアの励起子への影響が少ない位置である。このため、第１単結晶部ＣＧ１と第３単結晶部ＣＧ３との間の不整合面Ｂ２における格子不整合による欠陥準位は、量子ドット層Ｅｍの発光効率の向上にあまり悪影響を及ぼさない。したがって前述の構成例１と同様に、本構成例によっても、量子ドット層Ｅｍの発光効率が向上し、発光素子３の駆動電圧および発熱を低減できる。
　（量子ドット層の構成例３）
　図１０は、図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図であり、図１の囲みＡで示した部分を拡大して示す部分拡大断面図に相当する。図１０に示すように、マトリクス材Ｍｘがアモルファス体Ａｐを含んでよい。アモルファス体Ａｐの少なくとも一部は、第１単結晶部ＣＧ１と第２単結晶部ＣＧ２との間に位置する。
　なお、図１０は、前述したように量子ドットＱＤの形状を限定しない。量子ドットＱＤの断面形状は、任意の形状であってよく、例えば、略円形、略楕円形、略三角形、略矩形、略六角形、略八角形であってよい。図１０は、加えて、第１単結晶部ＣＧ１および第２単結晶部ＣＧ２などの単結晶部の形状を限定しない。
　量子ドットＱＤおよび量子ドット層Ｅｍ以外の層の熱劣化を考慮して、マトリクス材Ｍｘを形成するための熱処理を調整してよい。例えば、熱処理の温度を低くしてよく、あるいは、熱処理の時間を短くしてよい。この結果、マトリクス材Ｍｘのうち、量子ドットＱＤの表面近傍の部位のみがエピタキシャル成長し、その他の部位がアモルファス体Ａｐとなることがある。マトリクス材Ｍｘが結晶成長しにくい熱処理条件であっても、マトリクス材Ｍｘがエピタキシャル成長可能な量子ドットＱＤの表面では、前駆体が優先的に分解され、マトリクス材Ｍｘがエピタキシャル成長できると考えられる。第１量子ドットＱＤ１の表面は第１単結晶部ＣＧ１で保護されており、第２量子ドットＱＤ２の表面は第２単結晶部ＣＧ２で保護されている。したがって前述の構成例１，２と同様に、本構成例によっても、量子ドット層Ｅｍの発光効率が向上し、発光素子３の駆動電圧および発熱を低減できる。
　図８、図９、図１０および図１１に破線矢印で示すように、発光素子３が発光するとき、量子ドットＱＤに電荷注入せず、マトリクス材Ｍｘのみを通るリーク電流が存在することが在る。このリーク電流は発光に寄与しない。アモルファス体Ａｐが有する格子欠陥の密度は、マトリクス材の単結晶部が有する格子欠陥の密度よりも大きい。格子欠陥による電荷トラップによって、アモルファス体Ａｐの電気抵抗率は、マトリクス材の単結晶部の電気抵抗率よりも大きいことがある。このため、前述の構成例１，２および後述の構成例４と比較して、本構成例においてリーク電流が流れる経路の電気抵抗値を高くできる。この高抵抗化によって、リーク電流を低減することができる。また、熱処理の温度が低温であるため、あるいは、熱処理の時間が短いため、量子ドットＱＤの熱劣化が小さい。
　リーク電流の低減および量子ドットＱＤの熱劣化の低減によって、量子ドット層Ｅｍの発光効率がより向上し、発光素子３の駆動電圧および発熱をより低減できる。
　（量子ドット層の構成例４）
　図１１は、図１に示した量子ドット層の別の構成例を示す断面図であり、図１の囲みＡで示した部分を拡大して示す部分拡大断面図に相当する。図１１に示すように、マトリクス材Ｍｘが第４単結晶部ＣＧ４を含んでよい。第４単結晶部ＣＧ４は、複数の量子ドットＱＤの何れとも接さず、第１単結晶部ＣＧ１および第２単結晶部ＣＧ２の間に位置する。第４単結晶部ＣＧ４は、第１単結晶部ＣＧ１およびと第２単結晶部ＣＧ２と格子不整合である。
　なお、図１１は、前述したように量子ドットＱＤの形状を限定しない。量子ドットＱＤの断面形状は、任意の形状であってよく、例えば、略円形、略楕円形、略三角形、略矩形、略六角形、略八角形であってよい。図１１は、加えて、第１単結晶部ＣＧ１、第２単結晶部ＣＧ２および第４単結晶部ＣＧ４などの単結晶部の形状を限定しない。
　（量子ドットの製造方法）
　量子ドットＱＤの製法としては、例えば、加熱法、ホットインジェクション、マイクロ波アシスト法、連続フロー法、がある。これらの各製法について説明する。
　（加熱法）
　加熱法とは、有機溶媒中に材料を混合し、加熱することにより、材料を熱分解して反応させて、量子ドットＱＤの各層を合成する手法である。加熱法においては、有機溶媒としてＴＯＰ（トリオクチルホスフィン）またはＴＯＰＯ（トリオクチルホスフィンオキシド）を用い、ＩＩ族原料としてジメチルカドミニウムを、ＶＩ族原料として所望の元素、例えばＳ、Ｓｅ、Ｔｅ等のＴＯＰ錯体あるいはメチル基またはエチル基等と結合した有機金属化合物を用いる。有機溶媒にＩＩ族及びＶＩ族原料を混合し、３００℃程度に加熱して原料を熱分解し、有機溶媒中でＩＩ族及びＶＩ族元素の過飽和度を高く維持することでＩＩ―ＶＩ族化合物への反応を促進し、量子ドットＱＤの各層を合成することができる。
　（ホットインジェクション）
　ホットインジェクションとは、加熱した有機溶媒中に、原料を急速注入することにより、注入領域近傍の過飽和を利用して、均一な結晶成長核を高密度に生成する手法である。ホットインジェクションにおいて、使用する原料はＴＯＰまたはＴ－ＴＯＰＯを有機溶媒として、３００℃程度に加熱し、ＩＩ族、ＶＩ族原料を有機溶媒中へ急速注入することで、注入領域を中心として局所的に急激に過飽和度を上げ均一な結晶成長核を高密度に生成する。高い過飽和度は注入領域近傍に局在しているため、成長核の成長で消費された原料は濃度勾配により周囲の低過飽和度領域から拡散により随時供給され量子ドットの成長が持続する。この手法は、核生成が高密度であるため量子ドットの凝集を防ぐ界面活性剤あるいは配位子としてアルキルホスフィンおよびトリオクチルホスフィンまたはトリオクチルホスフィンオキシド等のアルキルホスフィンオキシド類、オレイン酸等の長鎖カルボン酸類、オレインルアミン等の長鎖アミン類を添加する。
　（マイクロ波アシスト法）
　マイクロ波アシスト法とは、マイクロ波を利用して成長原料を選択的に加熱する手法である。この手法は、加熱が選択的であることから反応の制御性が良く、反応に要する温度域まで短時間に昇温が可能である。また、インジェクション法に比べて簡単かつ大気下でも量子ドットを合成できる。マイクロ波は、分極を持つ分子に選択的に共鳴吸収されるため、例えばマイクロ波の波長に適合するカルコゲニドを原料に用いると、選択的原料を加熱することができ量子ドットの成長を制御できる。この特徴から、原料は分極を持つ必要があり、上記第一及び第二の手法と異なる原料を用いる。原料の一例としてステアリン酸カドミウムとアルカン溶媒とＶＩ族粉末の混合溶液が挙げられる。
　（連続フロー法）
　連続フロー法とは、原料を混合した有機溶媒を流動させつつ、原料の反応を行うことにより、核生成反応と成長反応とを、互いに異なる反応器において生じさせる手法である。核生成反応と成長反応とを、互いに異なる反応器において生じさせるため、適した温度勾配を精密に設定でき、それぞれの反応を精密に制御できる。この手法は、結晶成長の制御が比較的容易な点で量産に適している。連続フロー法においても、前記三つの製法においても説明した通り、有機溶液中もしくは有機溶液の蒸気を含む気相のいずれでも量子ドットＱＤを成長させることができる。連続フロー法においては、有機溶媒とＩＩ族及びＶＩ族原料を混合し、液相または気相の流れに沿って原料を移動させ、量子ドットＱＤの成長の起点となる核形成ステージと、結晶成長ステージにそれぞれ適した温度勾配を設定することで、核生成と成長反応を別々の反応器で精密に制御できる。核形成と結晶成長を個別の容器に分け、各容器間を液相または気相の流れに乗せて輸送することで各ステージに適した条件を精密に独立して制御することができる。
　結晶成長は、核形成と結晶成長の駆動力である原料の過飽和度を高く維持する点が重要であり、その条件を実現し維持する手段の違いから、例えば、上記４種類の製法が開発されている。
　量子ドットＱＤを合成するためには、量子ドットＱＤの各層を合成する際の合成条件を制御する必要がある。このように特定の結晶面を選択的に出現させる方法として、各層を合成する工程において、材料を混合させた溶媒のｐＨ（水素イオン濃度）を、特定の範囲に制御することが挙げられる。例えば量子ドットＱＤの表面が閃亜鉛鉱型の結晶構造を有し、極性面である（１１１）等価面及び／又は（１００）等価面のみで終端する形状を有するためには溶媒のｐＨを９～１１の範囲に維持すればよいことが実験的に得られた。この範囲のｐＨでは、ｐＨ＝７の中性条件よりＨ＋濃度が高い弱塩基性であることから、Ｈ＋と原料種の中間反応が特定の結晶面を優先的に形成する機構に関わっていると考えられる。
　また、別の方法として、例えばＺｎＳおよびＣｄＳ等のＩＩ―ＶＩ族、あるいはＩｎＮおよびＩｎＰ等のＩＩＩ－Ｖ族結晶を用いる場合、ＶＩ族またはＶ族原料を相対的に低下させることで（１１１）等価面が現れることが分かっている。これは、Ｖ族またはＶＩ族原料が減少することで、結合軌道の面密度が高い（１１１）等価面の未結合軌道が相対的に増えることによる。
　また、別の方法として、出現してほしい結晶面と強く結合する有機リガンドを、原料を混合した有機溶媒に添加することで、出現して欲しい結晶面が安定化し、その他の結晶面で優先的に結晶成長が行われることが分かっている。この結果、出現してほしい結晶面が量子ドットＱＤの表面の８０％以上を占めることができる。例えば量子ドットＱＤの表面が閃亜鉛鉱型の結晶構造を有する場合、非極性面と強く結合する中性リガンドを添加することによって、極性面である（１１１）等価面および（１００）等価面で優先的に結晶成長が進み、非極性面である（１１０）等価面が出現する。
　成長中の量子ドットＱＤの表面と有機リガンドとの結合は一時的であり、有機溶媒中は、リガンドが脱離と結合とを繰返す平衡状態であると考えられている。そのため、溶液温度を高くすることとで、脱離と結合との速度が上昇し、量子ドットＱＤの表面全体に原料がアクセスしやすくなる。この結果、ダングリングボンドが多く、表面エネルギーが大きい結晶面に原子が優先的に堆積する。例えば、量子ドットＱＤのＣｄＳシェルを摂氏２７５度以上で合成する場合、ダングリングボンド密度が大きい（１１１）等価面に原子が優先的に堆積し、量子ドットＱＤの表面に（１００）等価面が出現する。
　図１２は、実施例１に係る塗布液の製造を示す図である。図１２に示すように、量子ドットＱＤに結合するリガンドを置換した。通常、量子ドットＱＤの合成時、有機リガンドが量子ドットＱＤに結合しており、量子ドットＱＤが無極性溶媒中で分散している。量子ドット分散液は、量子ドットＱＤを１０ｍｇと、ヘキサン１ｍＬとを含んだ。量子ドット分散液における量子ドットＱＤの濃度は、１０ｍｇ／ｍＬであった。量子ドットＱＤは、等価領域Ｋに閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳを含み、等価領域Ｋを構成する等価な結晶面が（１００）等価面であった。交換液は、７．５ｍＬのＺｎＣｌ溶液と２．５ｍＬのＥｔＸａｎＫ溶液と混合した溶液であった。２つの溶液の溶媒はＮＭＦであった。ＺｎＣｌ溶液の濃度は、０．２Ｍすなわち２７．２ｍｇ／ｍＬであった。ＥｔＸａｎＫ溶液の濃度は、０．２Ｍすなわち３２ｍｇ／ｍＬであった。ここで、「ＮＭＦ」はＮ－メチルホルムアルデヒドの略記であり、「ＥｔＸａｎＫ」はエチルキサントゲン酸の略記であり、「Ｍ」は、ｍｏｌ／Ｌの略記である。
　量子ドット分散液と交換液とを１つの容器Ｖに入れた。２つの液は混合せず、量子ドット分散液が上層Ｌ１に位置し、交換液が下層Ｌ２に位置した。２つの液を一晩中強く撹拌し続けた。撹拌の結果、量子ドットＱＤが上層Ｌ１から下層Ｌ２に移動した。撹拌した液を２０００ｒｐｍで３分間の遠心分離にかけて、下層Ｌ２を抜き取った。抜き取った下層Ｌ２において、量子ドットＱＤには、無機リガンドとして塩化物イオンが結合している。
　次に、抜き取った下層Ｌ２に酢酸エチルを添加し、量子ドットＱＤを沈殿させて、溶媒を除去し、量子ドットＱＤを取出した。そして、マトリクス材Ｍｘの前駆体Ｍｙが溶けている溶液に、取出した量子ドットＱＤを分散させた。マトリクス材ＭｘはＹ２Ｏ３であった。前駆体Ｍｙは、Ｙ（ＮＯ３）３であった。前駆体Ｍｙが溶けている溶液の溶媒は、極性溶媒であり、ＤＭＦであった。前駆体Ｍｙが溶けている溶液は、濃度０．０５ＭでＺｎＣｌを含んだ。ここで、「ＤＭＦ」はジメチルホルムアルデヒドの略記である。
　以上のようにして、量子ドット層Ｅｍを形成するための量子ドット溶液Ｌ３を製造した（ステップＳ１）。量子ドット溶液Ｌ３は、マトリクス材Ｍｘの前駆体ＭｙとしてＹ（ＮＯ３）３を含み、溶媒としてＤＭＦを含んだ。
　図１３は、実施例１に係る発光素子の製造を示す図である。図１３に示すように、第１電極Ｅ１および電荷機能層Ｆ１を形成した（ステップＳ２）。電荷機能層Ｆ１（下地層）の上に、量子ドット溶液Ｌ３を塗布した（ステップＳ３）。量子ドット溶液Ｌ３の塗膜に、加熱処理または光照射処理を施し、前駆体Ｍｙを分解および変性した（ステップＳ４）。塗膜中において、Ｙ（ＮＯ３）３が分解および変性され、Ｙ２Ｏ３が量子ドットＱＤの（１００）等価面上にエピタキシャル成長した。そして、電荷機能層Ｆ２および第２電極Ｅ２を形成した（ステップＳ５）。
　〔実施形態２〕
　本開示の他の実施形態について、以下に説明する。なお、説明の便宜上、上記実施形態にて説明した部材と同じ機能を有する部材については、同じ符号を付記し、その説明を繰り返さない。
　等価領域Ｋの第１格子定数とマトリクス材Ｍｘの第２格子定数との間の関係に関わらず、マトリクス材Ｍｘが、等価領域Ｋとの界面において、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２と格子整合する。すなわち、量子ドット層Ｅｍが第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２とマトリクス材Ｍｘとを含み、１種類の等価な結晶面で構成される領域が、第１量子ドットＱＤ１および第２量子ドットＱＤ２のそれぞれの表面の過半、８０％以上、９０％以上、より好ましくは９５％以上を占め、マトリクス材Ｍｘは、前記領域との界面において格子整合している。
　〔実施形態３〕
　本開示の他の実施形態について、以下に説明する。
　図１４は、本開示の一実施形態に係る表示装置の構成例を示す平面図である。図１４に示すように表示装置１００は、複数のサブ画素Ｘを含む表示部１５と、表示部１２を駆動するドライバ回路２５とを備える。例えば、サブ画素Ｘは、前述の実施形態１または２に記載の発光素子３および画素回路５を含む。
　本開示は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本開示の技術的範囲に含まれる。さらに、各実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を組み合わせることにより、新しい技術的特徴を形成することができる。
　３　発光素子
　１００　表示装置
　Ａｐ　アモルファス体
　ＣＧ１　第１単結晶部
　ＣＧ２　第２単結晶部
　Ｋ　領域、等価領域
　Ｌ３　量子ドット溶液
　Ｍｘ　マトリクス材
　Ｍｙ　前駆体
　ＱＤ１　第１量子ドット
　ＱＤ２　第２量子ドット

Claims (19)

  1. 　１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域が表面の８０％以上を占める、第１量子ドットおよび第２量子ドットと、
    　前記第１量子ドットおよび前記第２量子ドットの間を充たし、前記第１格子定数の９５％～１０５％である第２格子定数を有するマトリクス材とを備える、量子ドット層。
  2. 　前記第２格子定数は、前記第１格子定数の９８％～１０２％である、請求項１に記載の量子ドット層。
  3. 　前記マトリクス材のバンドギャップは、前記第１量子ドットのコアのバンドギャップよりも大きい、請求項１または２に記載の量子ドット層。
  4. 　前記等価な結晶面が極性面である、請求項１～３の何れか１項に記載の量子ドット層。
  5. 　前記第１量子ドットはコアシェル構造である、請求項１～４の何れか１項に記載の量子ドット層。
  6. 　前記第１量子ドットの前記表面は、前記第１量子ドットのコアと前記第１量子ドットの外側を占める物質との間の境界面、および前記第１量子ドットのシェルと前記物質との間の境界面の一方または双方を含む、請求項１～５の何れか１項に記載の量子ドット層。
  7. 　前記マトリクス材の一部が前記領域上にエピタキシャル成長している、請求項１～６の何れか１項に記載の量子ドット層。
  8. 　前記領域に、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１００）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、ＺｎＳ、Ｙ２Ｏ３、Ｓｉ、Ｚｎ３Ｐ２、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＳｉＣ、Ｃｕ２ＺｎＳｎＳ４、ＣｕＩｎＳ２、ＧａＮ、およびＺｎＭｇＳｅの１つ以上を含む、請求項１～７の何れか１項に記載の量子ドット層。
  9. 　前記領域に、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳｅが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１００）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、ＺｎＳｅ、ＧａＡｓ、およびＡｌ２Ｏ３の１つ以上を含む、請求項１～８の何れか１項に記載の量子ドット層。
  10. 　前記領域に、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１１１）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、Ｓｉ、ＳｉＣ、およびＣｅＯ２の１つ以上を含む、請求項１～７の何れか１項に記載の量子ドット層。
  11. 　前記領域に、閃亜鉛鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１１０）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、ＳｉおよびＣｅＯ２の１つ以上を含む、請求項１～７の何れか１項に記載の量子ドット層。
  12. 　前記領域に、塩化ナトリウム型の結晶構造を有するＰｄＳが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１１１）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、ＩｎＰおよびＣｓＰｄＢｒ３の１つ以上を含む、請求項１～７の何れか１項に記載の量子ドット層。
  13. 　前記領域に、ウルツ鉱型の結晶構造を有するＺｎＳが含まれ、
    　前記等価な結晶面が（１１－２０）等価面であり、
    　前記マトリクス材は、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＺｎＳｅ、およびＺｎＴｅの１つ以上を含む、請求項１～７の何れか１項に記載の量子ドット層。
  14. 　前記マトリクス材は、前記第１量子ドットに接する第１単結晶部と、前記第２量子ドットに接する第２単結晶部とを含む、請求項１～１３の何れか１項に記載の量子ドット層。
  15. 　前記マトリクス材は、前記第１単結晶部と前記第２単結晶部との間に位置するアモルファス体を含む、請求項１４に記載の量子ドット層。
  16. 　１種類の等価な結晶面で構成される領域が表面の８０％以上を占める、第１量子ドットおよび第２量子ドットと、
    　前記第１量子ドットおよび前記第２量子ドットの間を充たし、前記領域との界面おいて格子整合しているマトリクス材とを備える、量子ドット層。
  17. 　請求項１～１６の何れか１項に記載の量子ドット層を備える、発光素子。
  18. 　請求項１７に記載の発光素子を備える、表示装置。
  19. 　１種類の等価な結晶面で構成されるとともに第１格子定数を有する領域が表面の８０％以上を占める量子ドット、前駆体および溶媒を含む量子ドット溶液を下地層に塗布する工程と、
    　前記前駆体を変性させることで、前記第１格子定数の９５％～１０５％である第２格子定数を有するマトリクス材を、前記領域上にエピタキシャル成長させる工程と、を含む発光素子の製造方法。
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