WO2024071339A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2024071339A1
WO2024071339A1 PCT/JP2023/035518 JP2023035518W WO2024071339A1 WO 2024071339 A1 WO2024071339 A1 WO 2024071339A1 JP 2023035518 W JP2023035518 W JP 2023035518W WO 2024071339 A1 WO2024071339 A1 WO 2024071339A1
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laminated glass
interlayer film
resin
resin layer
less
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PCT/JP2023/035518
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潤 石田
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積水化学工業株式会社
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    • B32B3/30Layered products comprising a layer with external or internal discontinuities or unevennesses, or a layer of non-planar shape; Layered products comprising a layer having particular features of form characterised by a particular shape of the outline of the cross-section of a continuous layer; characterised by a layer with cavities or internal voids ; characterised by an apertured layer characterised by a layer formed with recesses or projections, e.g. hollows, grooves, protuberances, ribs
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    • B60VEHICLES IN GENERAL
    • B60JWINDOWS, WINDSCREENS, NON-FIXED ROOFS, DOORS, OR SIMILAR DEVICES FOR VEHICLES; REMOVABLE EXTERNAL PROTECTIVE COVERINGS SPECIALLY ADAPTED FOR VEHICLES
    • B60J1/00Windows; Windscreens; Accessories therefor
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    • B60JWINDOWS, WINDSCREENS, NON-FIXED ROOFS, DOORS, OR SIMILAR DEVICES FOR VEHICLES; REMOVABLE EXTERNAL PROTECTIVE COVERINGS SPECIALLY ADAPTED FOR VEHICLES
    • B60J1/00Windows; Windscreens; Accessories therefor
    • B60J1/02Windows; Windscreens; Accessories therefor arranged at the vehicle front, e.g. structure of the glazing, mounting of the glazing

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass and laminated glass.
  • laminated glass Since laminated glass is safe because it hardly scatters glass fragments even if it is broken by an external impact, it is widely used as window glass for various vehicles such as automobiles, railway cars, aircraft, ships, etc., and for windows in buildings, etc.
  • laminated glass is widely known to be formed by interposing an interlayer film for laminated glass (hereinafter, simply referred to as interlayer film) made of a thermoplastic resin or the like between a pair of glasses to integrate them.
  • interlayer film an interlayer film for laminated glass
  • Patent Document 1 describes an interlayer film for laminated glass having a structure of two or more layers, the interlayer film including a resin layer, a glass transition temperature of ⁇ 10° C. or more and 0° C. or less, a tan ⁇ at the glass transition temperature of 2.5 or more, and a storage modulus at ⁇ 5° C. of 3.0 ⁇ 10 4 Pa or more and 5.0 ⁇ 10 6 Pa or less. It also describes that the sound insulation can be improved over a wide temperature range.
  • Patent Document 2 discloses an interlayer film having a shape in which the thickness at one end is greater than the thickness at the other end (so-called wedge shape) as an interlayer film that does not cause double images in a head-up display (HUD) device using a high-performance windshield such as sound-insulating glass with a multilayer interlayer film.
  • a HUD is a device that displays various information such as maps, driving speed, and vehicle status in the driver's field of vision by reflecting images onto the windshield of a vehicle.
  • an object of the present invention is to provide a wedge-shaped interlayer film that has excellent sound insulation performance.
  • An interlayer film for laminated glass having five or more resin layers comprising a first resin layer having a glass transition temperature of 15° C.
  • the interlayer film having one end and another end opposite the one end, the thickness of the other end being greater than the thickness of the one end, and having a layer ratio A (%) where a ratio of a total thickness of the second resin layer to a total thickness of all of the resin layers is defined as a layer ratio A (%) and a distance from the one end to the other end is defined as X, the interlayer film for laminated glass having a difference between a maximum value and a minimum value of the layer ratio A being 10% or less.
  • An interlayer film for laminated glass having five or more resin layers having one end and another end opposite to the one end, the thickness of the other end being greater than the thickness of the one end, and the absolute value of the difference between the maximum and minimum values of primary resonance frequencies at 20°C measured by mechanical impedance measurement (MIM) at positions 0.25X, 0.5X, and 0.75X, where X is the distance from the one end to the other end, is 70 Hz or less.
  • MIM mechanical impedance measurement
  • a laminated glass comprising a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass according to any one of the above [1] to [8], wherein the interlayer film for laminated glass is disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the present invention provides a wedge-shaped interlayer film that has excellent sound insulation performance.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing one embodiment of an interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass for explaining parameters of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass for explaining parameters of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing another embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view illustrating the wedge angle of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass in Comparative Example 1.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass in Comparative Example 2.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass in Comparative Example 3.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an interlayer film for laminated glass in Comparative Example 4.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has five or more resin layers, includes a first resin layer having a glass transition temperature of 15° C. or higher and a second resin layer having a glass transition temperature of less than 15° C., has one end and another end opposite to the one end, and the thickness of the other end is greater than the thickness of the one end.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a layer ratio A (%), where A is the ratio of the total thickness of the second resin layers to the total thickness of all resin layers, and X is the distance from the one end to the other end.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a region of 0.5X where the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A is 10% or less.
  • Fig. 1 is a cross-sectional view that typically illustrates one embodiment of the interlayer film for laminated glass of the present invention.
  • the interlayer film 10 for laminated glass in Fig. 1 has one end A1 and another end A2 on the opposite side of the one end A1, and the thickness of the other end A2 is greater than the thickness of the one end A1.
  • a shape in which the thickness of the other end is greater than the thickness of the one end is sometimes referred to as a wedge shape.
  • laminated glass including a wedge-shaped interlayer film for laminated glass is suitable for use in vehicle head-up displays and the like, as it is easy to suppress double images.
  • the interlayer film for laminated glass has a trapezoidal wedge-like cross section, but the cross-sectional shape may be a shape other than a trapezoid.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass increases from one end to the other end in the width direction, but the rate of increase in thickness does not have to be constant, and there may be parts where the rate of increase in thickness is partially smaller or parts where the thickness is constant.
  • the interlayer film 10 for laminated glass has a five-layer structure in which, from the front surface side, a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order.
  • a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order.
  • the top of a cross-sectional view is referred to as the front surface
  • the bottom of a cross-sectional view is referred to as the back surface.
  • the second resin layer 12 is a layer having a glass transition temperature of less than 15°C.
  • the interlayer film for laminated glass 10 includes the second resin layer 12, which improves sound insulation.
  • the first resin layer 11 is a layer having a glass transition temperature of 15°C or higher.
  • the first resin layer 11 properly protects the second resin layer 12, which is a relatively soft layer, and maintains sound insulation performance and improves the handleability of the interlayer film for laminated glass.
  • An interlayer film for laminated glass having a total of five or more first and second resin layers has better sound insulation. In particular, as shown in FIG.
  • the interlayer film for laminated glass 10 shown in FIG. 1 has a total of five resin layers, including three first resin layers and two second resin layers, but may have five or more resin layers.
  • the number of the first resin layers and the second resin layers is not particularly limited, and the interlayer film for laminated glass may have, for example, four first resin layers and one second resin layer, making a total of five resin layers. For example, such a configuration can be achieved by using a plurality of first resin layers having different glass transition temperatures.
  • the interlayer film for laminated glass may have 6 or more layers, 7 or more layers, 8 or more layers, 9 or more layers, or 10 or more layers.
  • the interlayer film for laminated glass may have 20 or less layers, 15 or less layers, 10 or less layers, 9 or less layers, 8 or less layers, 7 or less layers, or 6 or less layers.
  • the interlayer film for laminated glass has a structure of five or more layers in which the first resin layers and the second resin layers are alternately laminated, and the first resin layers are present on the front and back surfaces.
  • the interlayer film for laminated glass has a structure of five or more layers in which the first resin layers and the second resin layers are alternately laminated, and the first resin layers are present on the front and back surfaces, the first resin layers are an odd number of layers that is three or more, and the second resin layers are an even number of layers that is two or more.
  • the second resin layer preferably has a wedge shape in which the thickness at one end A2 of the interlayer film for laminated glass is greater than the thickness at the other end A1, as shown in Fig. 1.
  • the second resin layer having a wedge shape in this manner makes it easier for the interlayer film for laminated glass to have a 0.5X region in which the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A is 10% or less, and the sound insulation performance of the interlayer film for laminated glass can be improved.
  • the interlayer film for laminated glass includes a plurality of second resin layers, it is preferable that at least one of the second resin layers has a wedge shape (i.e., at least one of the second resin layers has a thickness greater at the other end A2 than at one end A1).
  • the other second resin layers may have a wedge shape or a shape other than a wedge shape (e.g., a rectangular shape), but it is preferable that all of the second resin layers have a wedge shape.
  • the interlayer film 10 for laminated glass shown in Fig. 1 the first resin layers on the front and back sides and the two second resin layers are wedge-shaped. Meanwhile, the first resin layer present between the two second resin layers has a smaller thickness at the other end than at one end. In this way, the interlayer film for laminated glass may have a shape in which the thickness at the other end is smaller than the thickness at one end in at least one layer (a so-called inverted wedge shape).
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a layer ratio A (%), where A is the ratio of the total thickness of the second resin layer to the total thickness of all of the resin layers, and X is the distance from one end to the other end.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a region of 0.5X where the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A is 10% or less.
  • the distance X is the distance in the width direction of the interlayer film for laminated glass, and the starting point is one end A1. Therefore, a portion where the distance X is 0 represents one end A1, a portion where the distance X is X represents the other end A2, and a portion where the distance X is 0.5X represents the center portion in the width direction.
  • the layer ratio A is the ratio (%) of the total thickness of the second resin layers to the total thickness of all resin layers in the interlayer film for laminated glass.
  • the layer ratio A at one end A1 is the ratio (%) of the total thickness ( a1 + a2 ) of the second resin layers to the total thickness T0 of all resin layers.
  • the layer ratio A at the widthwise center of the interlayer film for laminated glass is the ratio (%) of the total thickness ( b1 + b2 ) of the second resin layers to the total thickness T0.5 of all resin layers.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention has a 0.5X region where the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) is 10% or less.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention needs to have a difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) of 10% or less in any 0.5X region. This means that the variation of the layer ratio A (%) is small in the 0.5X region.
  • An interlayer film for laminated glass that satisfies such requirements has excellent sound insulation performance.
  • the 0.5X region is arbitrary in the width direction of the interlayer film for laminated glass. For example, as shown in FIG.
  • the 0.5X region may be other than these.
  • the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) in the above 0.5X region is preferably 5% or less, more preferably 3% or less, and even more preferably 2% or less, and is usually 0% or more, for example 0.5% or more, 1.0% or more.
  • the interlayer film for laminated glass preferably has a 0.9X region in which the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) is 10% or less.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention preferably has a difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) in any 0.9X region in which the difference is 10% or less.
  • An interlayer film for laminated glass that satisfies such requirements has better sound insulation performance.
  • the 0.9X region means any region, as explained for the 0.5X region.
  • the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) in the above 0.9X region is preferably 5% or less, more preferably 4% or less, even more preferably 3% or less, and is usually 0% or more, for example, 1.0% or more, 1.5% or more.
  • the layer ratio A of the interlayer film for laminated glass at one end of the interlayer film for laminated glass is preferably 2% or more and 50% or less, more preferably 5% or more and 40% or less, even more preferably 8% or more and 30% or less, and even more preferably 10% or more and 20% or less.
  • the distance X from one end to the other end is not particularly limited, but is, for example, 600 mm or more and 20,000 mm or less, preferably 700 mm or more and 1,700 mm or less, and more preferably 800 mm or more and 1,500 mm or less.
  • the method for keeping the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) in the 0.5X region and the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) in the 0.9X region below a certain value is not particularly limited.
  • the method includes a method of appropriately controlling the thickness of each layer by adjusting the flow path gap just before the merging of each resin in a feed block or mold that merges each resin layer when manufacturing an interlayer film for laminated glass in each width direction (TD) coordinate.
  • the thickness of each layer can be measured using a microscope (for example, Olympus microscope "DSX500" or equivalent). Specifically, the interlayer film is cut in a direction perpendicular to the straight line from one end to the other end to obtain a cross section in the thickness direction. This cross section is observed with a microscope to determine the boundaries of each resin layer and calculate the thickness of each resin layer.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention may have an embodiment other than that shown in FIG.
  • FIG. 4 shows an interlayer film for laminated glass 20 having a five-layer structure in which a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order from the front surface side.
  • the two second resin layers in the interlayer film for laminated glass 10 shown in FIG. 1 have the same trapezoidal cross-sectional shape, but the multiple second resin layers may have different shapes, and as shown in FIG.
  • the cross-sectional shape of one second resin layer may be a trapezoid and the cross-sectional shape of the other second resin layer may be a curved shape.
  • the interlayer film for laminated glass may have a layer structure that is symmetrical with respect to the thickness direction as shown in FIG. 1, or may have a layer structure that is asymmetrical with respect to the thickness direction as shown in FIG. 4.
  • the layer structure being symmetrical with respect to the thickness direction means that the layer structure is symmetrical with respect to a center line connecting the center parts of the thickness at one end and the other end.
  • the layer structure being asymmetrical with respect to the thickness direction means that the layer structure is asymmetrical with respect to a center line connecting the center parts of the thickness at one end and the other end. More specifically, if the layer configuration is the same on one side and the opposite side of the center line of the thickness, and the thickness ratio (%) of each layer to the total resin layers is calculated, and the difference in the thickness ratio (%) between the layer on one side and the layer on the opposite side of the center line in the central part of the thickness is 10% or less, it can be determined to be symmetrical.
  • the layer structure is symmetrical with respect to the thickness direction, the variation in the physical properties between the front and back sides is small and the stability is high.
  • the layer structure is asymmetrical with respect to the thickness direction, it is easy to adjust the physical properties of the front and back sides to be different as necessary.
  • FIG. 5 shows an interlayer film for laminated glass 30 having a five-layer structure in which a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order from the front surface side.
  • the two second resin layers 12 and the first resin layer 11 between the two second resin layers 12 have a wedge shape, but the first resin layers 12 on the front and back sides do not have a wedge shape, and the thickness at one end and the other end is the same.
  • the ratio of the first resin layers on the front and back sides in the thickest part (i.e., the other end part) of the interlayer film for laminated glass can be reduced.
  • the first resin layers on the front and back sides have the same thickness at one end and the other end, but the first resin layers on the front and back sides may have an inverted wedge shape, for example.
  • FIG. 6 shows a five-layer structure interlayer film 40 for laminated glass in which a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order from the front side.
  • the first resin layer on the front side and the back side, and the two second resin layers are wedge-shaped.
  • the first resin layer present between the two second resin layers is inverted wedge-shaped.
  • the second resin layer is unevenly distributed on the back side, and the layer structure is asymmetric in the thickness direction, and the thickness of the first resin layer on the front side of the interlayer film 40 for laminated glass is larger than the thickness of the first resin layer on the back side.
  • it is easy to make a difference in surface roughness between the front side and the back side by forming a large embossment of the first resin layer on the front side and a relatively small embossment of the first resin layer on the back side.
  • FIG. 7 shows an interlayer film 50 for laminated glass having a five-layer structure in which a first resin layer 11, a second resin layer 12, a first resin layer 11, a second resin layer 12, and a first resin layer 11 are laminated in this order from the surface side.
  • the first resin layers on the surface and back sides and the two second resin layers are wedge-shaped.
  • the first resin layer present between the two second resin layers is inverted wedge-shaped.
  • the two second resin layers have different cross-sectional areas, and the cross-sectional area of the second resin layer on the surface side is larger than the cross-sectional area of the second resin layer on the back side. In this way, even if the shapes of the multiple second resin layers are different, the sound insulation performance can be excellent by having a 0.5X region in which the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A is 10% or less as described above.
  • the glass transition temperature of the first resin layer in the interlayer film for laminated glass of the present invention is 15° C. or higher.
  • the glass transition temperature of the first resin layer is preferably 20° C. or higher, more preferably 23° C. or higher, even more preferably 25° C. or higher, and preferably 50° C. or lower, more preferably 45° C. or lower, even more preferably 40° C. or lower, even more preferably 35° C. or lower, and particularly preferably 30° C. or lower.
  • the glass transition temperatures of the plurality of first resin layers may be the same or different.
  • At least one of the first resin layers includes a portion having a thickness of less than 300 ⁇ m, and it is more preferable that all of the first resin layers include a portion having a thickness of less than 300 ⁇ m.
  • An intermediate film in which the first resin layer includes a portion having a thickness of less than 300 ⁇ m has different sound insulation performance compared to an intermediate film consisting of a first resin layer only in a portion having a thickness of 300 ⁇ m or more. Therefore, the sound insulation performance can be adjusted as necessary by using a resin layer including a portion having a thickness of less than 300 ⁇ m.
  • the thickness of the first resin layer at one end of the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited, but is, for example, 10 ⁇ m or more and 1000 ⁇ m or less, preferably 50 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less, more preferably 80 ⁇ m or more and 400 ⁇ m or less, for example, 10 ⁇ m or more, preferably 50 ⁇ m or more, more preferably 80 ⁇ m or more, even more preferably 90 ⁇ m or more, particularly preferably 100 ⁇ m or more, for example, 1000 ⁇ m or less, preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 400 ⁇ m or less.
  • the thicknesses of the multiple first resin layers may be the same or different.
  • the thickness of at least one first resin layer of the interlayer film for laminated glass changes linearly or non-linearly in the direction from one end to the other end (usually the width direction). Having such a first resin layer makes it easier to improve sound insulation performance.
  • the thickness changes non-linearly means that there is a region in which the ratio of the thickness of the first resin layer to the thickness of all resin layers (layer thickness ratio) changes by 5% or more.
  • the thickness changes linearly means that in any region, the ratio of the thickness of the first resin layer to the thickness of all resin layers (layer thickness ratio) does not change by 5% or more.
  • the glass transition temperature of the second resin layer in the interlayer film for laminated glass of the present invention is less than 15° C.
  • the glass transition temperature of the second resin layer is preferably 10° C. or less, more preferably 5° C. or less, even more preferably 0° C. or less, and is preferably ⁇ 20° C. or more, more preferably ⁇ 18° C. or more, even more preferably ⁇ 15° C. or more, even more preferably ⁇ 12° C. or more, particularly preferably ⁇ 10° C. or more, for example, ⁇ 5° C. or more.
  • the glass transition temperatures of the plurality of second resin layers may be the same or different.
  • the glass transition temperature (Tg) can be determined by dynamic viscoelasticity measurement as follows. A test piece is obtained by peeling off each layer from an interlayer film for laminated glass having 5 or more resin layers. Then, each of the obtained test pieces is stored for 12 hours under an environment of room temperature 23 ⁇ 2°C and humidity 25 ⁇ 5%. Then, viscoelasticity is measured using a viscoelasticity measuring device "ARES-G2" manufactured by TA Instruments.
  • the measurement is performed under the conditions of shear mode, temperature reduction from 100°C to -20°C at a temperature reduction rate of 3°C/min, frequency of 1 Hz, and strain of 1%.
  • the peak temperature of the loss tangent is taken as the glass transition temperature Tg (°C).
  • the glass transition temperatures of the first resin layer and the second resin layer can be adjusted by appropriately adjusting the type of resin used in each resin layer, the composition of the resin, etc. For example, the glass transition temperature can be increased by increasing the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin or decreasing the part by mass of the plasticizer.
  • At least one of the second resin layers includes a portion having a thickness of 40 ⁇ m or more, and it is more preferable that all of the second resin layers include a portion having a thickness of 40 ⁇ m or more.
  • the thickness of the second resin layer at one end of the interlayer film for laminated glass of the present invention is not particularly limited, but is, for example, 5 ⁇ m or more and 500 ⁇ m or less, preferably 10 ⁇ m or more and 350 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, for example, 5 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, for example, 500 ⁇ m or less, preferably 350 ⁇ m or less, more preferably 200 ⁇ m or less, and even more preferably 150 ⁇ m or less.
  • the thicknesses of the multiple second resin layers may be the same or different.
  • the thickness at one end of the interlayer film for laminated glass of the present invention is, for example, 100 ⁇ m or more and 3000 ⁇ m or less, preferably 200 ⁇ m or more and 2000 ⁇ m or less, more preferably 500 ⁇ m or more and 1500 ⁇ m or less, for example, 100 ⁇ m or more, preferably 200 ⁇ m or more, more preferably 500 ⁇ m or more, even more preferably 800 ⁇ m or more, and for example, 3000 ⁇ m or less, preferably 2000 ⁇ m or less, more preferably 1500 ⁇ m or less, and even more preferably 1200 ⁇ m or less.
  • the thickness at the other end of the interlayer film for laminated glass of the present invention is, for example, 200 ⁇ m or more and 3100 ⁇ m or less, preferably 300 ⁇ m or more and 2100 ⁇ m or less, more preferably 600 ⁇ m or more and 1600 ⁇ m or less, for example, 200 ⁇ m or more, preferably 300 ⁇ m or more, more preferably 600 ⁇ m or more, even more preferably 700 ⁇ m or more, and for example, 3100 ⁇ m or less, preferably 2100 ⁇ m or less, more preferably 1600 ⁇ m or less, even more preferably 1300 ⁇ m or less, and even more preferably 1000 ⁇ m or less.
  • the wedge angle ⁇ of the interlayer film for laminated glass of the present invention is preferably 0.05 mrad or more, preferably 0.10 mrad or more, more preferably 0.15 mrad or more, even more preferably 0.20 mrad or more, even more preferably 0.25 mrad or more, and is preferably 2.0 mrad or less, more preferably 1.5 mrad or less, even more preferably 1.2 mrad or less.
  • An interlayer film for laminated glass having such a wedge angle is likely to suppress double images when used in, for example, a head-up display application. As shown in FIG.
  • the wedge angle ⁇ of an interlayer film for laminated glass is the interior angle at the intersection of a line connecting the maximum and minimum thickness portions of a first surface (one surface) of the interlayer film for laminated glass with a line connecting the maximum and minimum thickness portions of a second surface (the other surface).
  • the maximum thickness portion is in a fixed region, or the minimum thickness portion is in a fixed region, the maximum thickness portion and the minimum thickness portion for determining the wedge angle ⁇ are selected so that the determined wedge angle ⁇ is largest.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention preferably has a surface with embossments having a random or continuous uneven shape, and the 10-point average roughness (Rzjis94) of the embossments is preferably 1 ⁇ m or more and less than 100 ⁇ m.
  • An interlayer film for laminated glass having such a predetermined surface roughness improves degassing properties during the production of laminated glass, and can suppress foaming between the glass and the interlayer film for laminated glass.
  • the 10-point average roughness (Rzjis94) of the embossments on the surface is preferably 5 ⁇ m or more and 80 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 70 ⁇ m or less, even more preferably 15 ⁇ m or more and 60 ⁇ m or less, even more preferably 18 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, and even more preferably 20 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less.
  • the ten-point average roughness (Rzjis94) of the surface embossment is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, even more preferably 15 ⁇ m or more, even more preferably 18 ⁇ m or more, and even more preferably 20 ⁇ m or more, and is preferably 80 ⁇ m or less, more preferably 70 ⁇ m or less, even more preferably 60 ⁇ m or less, even more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 40 ⁇ m or less.
  • the ten-point average roughness of the embossed surface is equal to or greater than these lower limits, the degassing properties during the production of laminated glass are improved.
  • the ten-point average roughness in the present invention means the ten-point average roughness Rz.
  • the "ten-point average roughness Rzjis94" is measured in accordance with JIS B0601:1994.
  • the ten-point average roughness Rz can be measured under the measurement conditions of a cutoff value of 2.5 mm during measurement, a reference length of 2.5 mm, a measurement length of 12.5 mm, a preliminary length of 2.5 mm, and a feed speed of the palpation needle of 0.5 mm/sec, under an environment of 23°C and 30% RH, using a palpation needle with a tip radius of 2 ⁇ m and a tip angle of 60°.
  • the ten-point average roughness (Rzjis94) is measured by moving a palpator needle in a direction perpendicular to the direction of the ruled lines.
  • the term "surface having continuous irregularities” means that the irregularities on the surface are regularly arranged, whereas surface irregularities that are not regularly arranged are random irregularities. More specifically, whether the surface has a randomly uneven shape or a continuous uneven shape can be determined by performing a frequency analysis of the surface and judging from the peak intensity. Specifically, a frequency analysis is performed on a roughness profile with a data pitch of 0.004 mm or less, and at a frequency showing a maximum peak intensity P1 at 1/300 [1/ ⁇ m] or less and a frequency showing a second maximum peak intensity P2 at 1/300 [1/ ⁇ m] or less, if P2/P1 is less than 0.5, the shape is continuous, and if it is 0.5 or more, the shape is random.
  • the frequency analysis of the surface can be performed on the surface shape profile data obtained at 1 ⁇ m intervals from the roughness measurement.
  • the back surface of the interlayer film for laminated glass may also have a random or continuous uneven embossment having a ten-point average roughness (Rzjis94) of 1 ⁇ m or more and less than 100 ⁇ m, similar to the front surface.
  • the ten-point average roughness (Rzjis94) of the embossment on the back surface is preferably 5 ⁇ m or more and 80 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or more and 70 ⁇ m or less, even more preferably 15 ⁇ m or more and 60 ⁇ m or less, even more preferably 18 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, even more preferably 20 ⁇ m or more and 40 ⁇ m or less.
  • the ten-point average roughness (Rzjis94) of the embossment on the back surface is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, even more preferably 18 ⁇ m or more, even more preferably 20 ⁇ m or more, and preferably 80 ⁇ m or less, more preferably 70 ⁇ m or less, even more preferably 60 ⁇ m or less, even more preferably 50 ⁇ m or less, even more preferably 40 ⁇ m or less.
  • the ten-point average roughness (Rzjis94) of the front and back surfaces may be the same or different.
  • the method for embossing the front or back surface of the interlayer film for laminated glass is not particularly limited, and the unevenness can be formed on the interlayer film obtained by the manufacturing method described below, for example, by lip embossing method, embossing roll method, calendar roll method, etc.
  • the present invention can also provide an interlayer film for laminated glass which has five or more resin layers, the thickness of the other end being greater than the thickness of one end, and where X is the distance from one end to the other end, the absolute value of the difference between the maximum and minimum values of the primary resonance frequency at 20° C. as measured by mechanical impedance measurement (MIM) at positions 0.25X, 0.5X, and 0.75X is 70 Hz or less.
  • MIM mechanical impedance measurement
  • the measurement by mechanical impedance measurement (MIM) can be performed in accordance with ISO 16940-2008.
  • the absolute value of the difference between the maximum and minimum primary resonance frequencies at 20°C measured by mechanical impedance measurement (MIM) at the above-mentioned 0.25X, 0.5X, and 0.75X in the interlayer film for laminated glass is preferably 60 Hz or less, more preferably 50 Hz or less, even more preferably 40 Hz or less, preferably 30 Hz or less, more preferably 20 Hz or less, even more preferably 10 Hz or less, and is usually 0 Hz or more, for example 3 Hz or more.
  • the above-mentioned interlayer film for laminated glass which has small maximum and minimum values of the primary resonance frequency at 20°C measured by mechanical impedance measurement (MIM), preferably comprises a first resin layer having a glass transition temperature of 15°C or higher and a second resin layer having a glass transition temperature of less than 15°C, as described above. Furthermore, it preferably has a 0.5X region in which the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A (%) is 10% or less, as described above.
  • the mechanical impedance measurement (MIM) of the interlayer film is carried out by preparing a laminated glass as follows.
  • the laminated glass is prepared as follows.
  • An interlayer film having a width of 25 mm and a length of 300 mm, and two sheets of clear float glass having a thickness of 2.0 mm, a width of 25 mm, and a length of 300 mm according to JIS R3202 (2011) are prepared.
  • the interlayer film is sandwiched between the two sheets of clear float glass to obtain a laminate.
  • the obtained laminate is placed in a rubber bag, degassed for 20 minutes at a vacuum degree of 2.6 kPa, and then transferred to an oven in the degassed state, and further held at 90°C for 30 minutes to perform vacuum pressing, thereby pre-pressing the laminate.
  • the pre-pressed laminate is pressed for 20 minutes in an autoclave under conditions of 135°C and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • Each resin layer in the interlayer film for laminated glass of the present invention preferably contains a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin is not particularly limited, but examples thereof include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ionomer resin, polyurethane resin, thermoplastic elastomer, and the like.
  • the polyvinyl acetal resin is obtained by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol is also obtained by, for example, saponifying a polyvinyl ester such as polyvinyl acetate.
  • the polyvinyl acetal resin may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the aldehyde used for acetalization is not particularly limited, but an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used, more preferably an aldehyde having 2 to 6 carbon atoms, and even more preferably an aldehyde having 4 carbon atoms.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited, and examples thereof include n-butylaldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, n-nonylaldehyde, n-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, and benzaldehyde.
  • n-butylaldehyde, n-hexylaldehyde, and n-valeraldehyde are preferred, and n-butylaldehyde is more preferred.
  • These aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • the polyvinyl alcohol generally used has a degree of saponification of 80 to 99.8 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 500 or more and 4000 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is more preferably 1000 or more and 3600 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method conforming to JIS K6726 (1977) "Testing method for polyvinyl alcohol".
  • the number of carbon atoms in the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited, but is preferably 1 to 10, more preferably 2 to 6, and even more preferably 4.
  • the acetal group is particularly preferably a butyral group, and therefore, the polyvinyl acetal resin is preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin contained in the first and second resin layers is preferably 40 mol% or more and preferably 85 mol% or less.
  • the degree of acetalization is more preferably 60 mol% or more and more preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization means the degree of butyralization when the acetal group is a butyral group and the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin in the first resin layer is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, even more preferably 30 mol% or more, and is preferably 40 mol% or less, more preferably 35 mol% or less. If the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is equal to or greater than the lower limit, the adhesive strength of the interlayer is increased, and if the amount of hydroxyl groups is equal to or less than the upper limit, the flexibility of the interlayer is increased, making it easier to handle.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin in the second resin layer is preferably 20 mol% or more, more preferably 22 mol% or more, and preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, and even more preferably 25 mol% or less. If the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is equal to or greater than the lower limit, the reaction efficiency is high and productivity is excellent, and if the amount of hydroxyl groups is equal to or less than the upper limit, the sound insulation is improved.
  • the degree of acetylation (amount of acetyl groups) of the polyvinyl acetal resin in the first resin layer is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, and is preferably 10 mol% or less, more preferably 2 mol% or less.
  • the degree of acetylation is equal to or greater than the lower limit, the compatibility of the polyvinyl acetal resin with the plasticizer is increased.
  • the degree of acetylation is equal to or less than the upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation (amount of acetyl groups) of the polyvinyl acetal resin in the second resin layer is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.1 mol% or more, even more preferably 7 mol% or more, even more preferably 10 mol% or more, and is preferably 30 mol% or less, more preferably 25 mol% or less, even more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is equal to or more than the lower limit, the compatibility of the polyvinyl acetal resin with the plasticizer is increased.
  • the degree of acetylation is equal to or less than the upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the amount of hydroxyl groups, the degree of acetalization (degree of butyralization), and the degree of acetylation can be calculated from the results of measurements made according to JIS K6728 (1977) "Testing methods for polyvinyl butyral.”
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin contained in the first and second resin layers is preferably 500 or more, and preferably 4000 or less. By making the average degree of polymerization 500 or more, the penetration resistance of the laminated glass is improved. Furthermore, by making the average degree of polymerization 4000 or less, the laminated glass is easier to mold.
  • the degree of polymerization is more preferably 1000 or more, and more preferably 3600 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin is the same as the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol that is the raw material, and can be determined from the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a non-crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin or a high-temperature crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
  • ethylene-vinyl acetate copolymer resin ethylene-vinyl acetate modified resins such as saponified ethylene-vinyl acetate copolymer and hydrolyzed ethylene-vinyl acetate can also be used.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin preferably has a vinyl acetate content of 10% to 50% by mass, more preferably 20% to 40% by mass, as measured in accordance with JIS K 6730 (1995) "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • a vinyl acetate content 10% to 50% by mass, more preferably 20% to 40% by mass, as measured in accordance with JIS K 6730 (1995) "Testing methods for ethylene-vinyl acetate resins" or JIS K 6924-2:1997.
  • the ionomer resin is not particularly limited, and various ionomer resins can be used. Specific examples include ethylene-based ionomers, styrene-based ionomers, perfluorocarbon-based ionomers, telechelic ionomers, polyurethane ionomers, etc. Among these, ethylene-based ionomers are preferred because they provide good mechanical strength, durability, transparency, etc. of the laminated glass described below, and have excellent adhesion to glass.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is preferably used because of its excellent transparency and toughness.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is a copolymer having at least a structural unit derived from ethylene and a structural unit derived from an unsaturated carboxylic acid, and may have a structural unit derived from another monomer.
  • the unsaturated carboxylic acid include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, etc., with acrylic acid and methacrylic acid being preferred, and methacrylic acid being particularly preferred.
  • the other monomer include acrylic acid esters, methacrylic acid esters, 1-butene, etc.
  • the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer preferably contains 75 to 99 mol % of ethylene-derived structural units and 1 to 25 mol % of unsaturated carboxylic acid-derived structural units, assuming that all structural units contained in the copolymer are 100 mol %.
  • the ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer is an ionomer resin obtained by neutralizing or crosslinking at least a portion of the carboxyl groups of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal ion, and the degree of neutralization of the carboxyl groups is usually 1 to 90%, and preferably 5 to 85%.
  • Ion sources for ionomer resins include alkali metals such as lithium, sodium, potassium, rubidium, and cesium, and polyvalent metals such as magnesium, calcium, and zinc, with sodium and zinc being preferred.
  • the method for producing the ionomer resin is not particularly limited, and it can be produced by a conventionally known production method.
  • an ionomer of an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer for example, ethylene and an unsaturated carboxylic acid are radically copolymerized under high temperature and high pressure to produce an ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer.
  • the ionomer of the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer can be produced by reacting the ethylene-unsaturated carboxylic acid copolymer with a metal compound containing the above-mentioned ion source.
  • polyurethane resin examples include polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound, polyurethane obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound and a chain extender such as polyamine.
  • the polyurethane resin may also contain sulfur atoms. In that case, a part or all of the diol may be selected from polythiol and sulfur-containing polyol.
  • the polyurethane resin can improve adhesion to organic glass. Therefore, it is suitable for use when the glass plate is organic glass.
  • thermoplastic elastomer examples include styrene-based thermoplastic elastomers and aliphatic polyolefins.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer is not particularly limited, and known ones can be used.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer generally has a styrene monomer polymer block that serves as a hard segment, and a conjugated diene compound polymer block or a hydrogenated block thereof that serves as a soft segment.
  • styrene-based thermoplastic elastomer examples include styrene-isoprene diblock copolymer, styrene-butadiene diblock copolymer, styrene-isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene/isoprene-styrene triblock copolymer, styrene-butadiene-styrene triblock copolymer, and hydrogenated products thereof.
  • the aliphatic polyolefin may be a saturated aliphatic polyolefin or an unsaturated aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a polyolefin having a chain olefin as a monomer or a polyolefin having a cyclic olefin as a monomer. From the viewpoint of effectively increasing the storage stability of the light-emitting layer, the aliphatic polyolefin is preferably a saturated aliphatic polyolefin.
  • Examples of the aliphatic polyolefin material include ethylene, propylene, 1-butene, trans-2-butene, cis-2-butene, 1-pentene, trans-2-pentene, cis-2-pentene, 1-hexene, trans-2-hexene, cis-2-hexene, trans-3-hexene, cis-3-hexene, 1-heptene, trans-2-heptene, cis-2-heptene, trans-3-heptene, cis-3-heptene, 1-octene, trans-2-octene, cis-2-octene, trans-3- octene, cis-3-octene, trans-4-octene, cis-4-octene, cis-4-octene, 1-nonene, trans-2-nonene, cis-2-nonene, trans-3-nonene, cis-3
  • Each resin layer in the present invention may further contain a plasticizer.
  • a plasticizer makes the resin layer flexible, and as a result, the flexibility of the interlayer film for laminated glass and the laminated glass can be improved, and the penetration resistance of the laminated glass can also be improved. Furthermore, it is possible to exhibit high adhesion to glass plates.
  • the inclusion of a plasticizer is particularly effective when a polyvinyl acetal resin is used as the thermoplastic resin.
  • the plasticizer include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and phosphorus-based plasticizers such as organic phosphate ester plasticizers and organic phosphite ester plasticizers. Among these, organic ester plasticizers are preferred.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,2-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-
  • the adipate examples include 2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethylhex
  • Examples of the mixed adipate include an adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • adipate made from two or more alcohols selected from an alkyl alcohol having 4 to 9 carbon atoms and a cyclic alcohol having 4 to 9 carbon atoms.
  • plasticizers triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (3GO) is particularly preferably used.
  • the content of the plasticizer in the first resin layer is not particularly limited, but is preferably 10 parts by mass or more, more preferably 20 parts by mass or more, even more preferably 30 parts by mass or more, and is preferably 60 parts by mass or less, more preferably 50 parts by mass or less, relative to 100 parts by mass of thermoplastic resin.
  • the content of the plasticizer is equal to or greater than the lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, making the interlayer film easier to handle.
  • the content of the plasticizer is equal to or less than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is improved.
  • the content of the plasticizer in the second resin layer is not particularly limited, but is preferably 30 parts by mass or more, more preferably 40 parts by mass or more, even more preferably 50 parts by mass or more, and preferably 100 parts by mass or less, more preferably 90 parts by mass or less, and even more preferably 85 parts by mass or less, relative to 100 parts by mass of thermoplastic resin.
  • the content of the plasticizer is equal to or greater than the lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased, making the interlayer film easier to handle.
  • the content of the plasticizer is equal to or less than the upper limit, the penetration resistance of the laminated glass is improved.
  • Each resin layer is mainly composed of a thermoplastic resin, or a thermoplastic resin and a plasticizer, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in each resin layer is usually 70% by mass or more, preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more and less than 100% by mass, based on the total amount of each resin layer.
  • the resin layer in the interlayer film for laminated glass of the present invention may contain a heat insulating agent.
  • a heat insulating agent By containing a heat insulating agent, the heat insulating property of the interlayer film for laminated glass is improved.
  • the heat-shielding agent may be contained in the first resin layer, may be contained in the second resin layer, or may be contained in both the first resin layer and the second resin layer, but it is preferably contained in at least one of the multiple first resin layers.
  • the heat shielding agent may include heat shielding particles.
  • the heat shielding particles are made of inorganic materials, and specific examples thereof include metal oxide particles, lanthanum hexaboride (LaB6) particles, and other particles other than metal oxide particles.
  • metal oxide particles include tin oxide particles such as aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, and antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), zinc oxide particles such as gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), indium-doped zinc oxide particles (IZO particles), aluminum-doped zinc oxide particles (AZO particles), tin-doped zinc oxide particles, and silicon-doped zinc oxide particles, titanium oxide particles such as niobium-doped titanium oxide particles, indium oxide particles such as tin-doped indium oxide particles (ITO particles), sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles (CWO particles), thallium-
  • Heat shielding particles other than these may also be used.
  • the heat shielding material may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • metal oxide particles are preferred because of their high heat ray shielding function, and it is more preferable to use at least one selected from ATO particles, GZO particles, ITO particles, and CWO particles, and it is even more preferable to use ITO particles or CWO particles.
  • the preferred lower limit of the average particle size of the heat shielding particles is 10 nm, more preferably 20 nm, and the preferred upper limit is 100 nm, more preferably 80 nm, and even more preferably 50 nm.
  • average particle size refers to the volume average particle size.
  • the average particle size can be measured using a particle size distribution measuring device ("UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the heat shielding agent examples include a heat shielding compound.
  • the heat shielding compound is an organic material or an organic-inorganic composite material capable of absorbing infrared rays, and is also called a near-infrared absorbing agent.
  • the near-infrared absorbing agent has an absorption maximum in the near-infrared region, and the absorption maximum exhibits the maximum absorption among the absorption maximums present in the wavelength region of 380 nm to 2500 nm, specifically, has a maximum absorption in a wavelength region of 720 nm or more, preferably 750 nm or more and 2000 nm or less.
  • the heat-shielding compound may be one or more compounds selected from the group consisting of phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds, and anthracyanine compounds (hereinafter, also referred to as "compound X").
  • the phthalocyanine compound is phthalocyanine or a phthalocyanine derivative having a phthalocyanine skeleton, and preferably contains a metal atom.
  • the naphthalocyanine compound is naphthalocyanine or a naphthalocyanine derivative having a naphthalocyanine skeleton, and preferably contains a metal atom.
  • the anthracyanine compound is anthracyanine or an anthracyanine derivative having an anthracyanine skeleton, and preferably contains a metal atom.
  • the metal atom becomes the central metal of the naphthalocyanine skeleton, the naphthalocyanine skeleton, or the anthracyanine
  • the heat-shielding compound is preferably one or more compounds selected from the group consisting of phthalocyanine compounds and naphthalocyanine compounds, and more preferably a phthalocyanine compound.
  • the heat insulating compound may be used alone or in combination of two or more of the above-mentioned compounds.
  • the content of the heat-shielding agent in the resin layer containing the heat-shielding agent is not particularly limited, but is, for example, 0.05 mass% or more and 1.5 mass% or less, preferably 0.10 mass% or more and 1.2 mass% or less, and more preferably 0.15 mass% or more and 0.9 mass% or less.
  • the resin layer in the interlayer film for laminated glass in the present invention may contain a colorant.
  • the laminated glass can be colored and the light blocking properties of the laminated glass can be increased to impart antiglare properties, etc.
  • the colorant may be contained in the first resin layer, the second resin layer, or both the first and second resin layers, but it is preferable that the colorant be contained in at least one of the first resin layers.
  • the colorant used is not particularly limited, and any colorant that has been conventionally blended in interlayer films for laminated glass can be used, such as blue, yellow, red, green, purple, black, white, etc.
  • the colorant may be a pigment or a dye.
  • the pigment examples include copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue, phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments, anthraquinone pigments, perylene pigments, diketopyrrolopyrrole pigments, quinacridone pigments, perinone pigments, thioindigo pigments, isoindoline pigments, isoindolinone pigments, quinophthalone pigments, threne pigments, titanium oxide pigments, carbon blacks such as Citral Pigment Black 7, and carbon materials such as graphene and carbon nanotubes.
  • copper phthalocyanine pigments such as Citral Pigment Blue
  • phthalocyanine pigments such as cobalt phthalocyanine pigments, anthraquinone pigments, perylene pigments, diketopyrrolopyrrole pigments, quinacridone pigments, perinone pigments, thioindigo pigments, isoindoline pigments, isoind
  • azo dyes examples include azo dyes, cyanine dyes, triphenylmethane dyes, phthalocyanine dyes, anthraquinone dyes, naphthoquinone dyes, quinoneimine dyes, methine dyes, azomethine dyes, squarylium dyes, acridine dyes, styryl dyes, coumarin dyes, quinoline dyes, nitro dyes, etc.
  • the dye may be a disperse dye.
  • the pigment is preferably a phthalocyanine pigment, anthraquinone pigment, perylene pigment, or carbon black, since they have high affinity with thermoplastic resins and are less likely to bleed out.
  • the dye is preferably anthraquinone pigment.
  • the colorants may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the colorant in the resin layer containing the colorant is preferably 0.01% by mass to 3.0% by mass, more preferably 0.02% by mass to 0.5% by mass, and further preferably 0.04% by mass to 0.3% by mass.
  • the resin layer in the present invention may contain additives other than those mentioned above, such as ultraviolet absorbers, antioxidants, light stabilizers, adhesion regulators, fluorescent brighteners, and crystal nucleating agents.
  • the method for producing the interlayer film is not particularly limited, and may be the same as the method for producing a conventional wedge interlayer film, and it is preferable to form the interlayer film by extrusion molding.
  • each resin layer may be formed by extrusion molding of a resin constituting each resin layer, or a resin composition containing an additive such as a plasticizer in addition to the resin.
  • means for joining the resins to form a multi-layered interlayer film include a feed block method, a mold method, and a lamination method.
  • the present invention further provides a laminated glass, which comprises a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass, with the interlayer film for laminated glass being disposed between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the first and second laminated glass members used in the laminated glass include glass plates.
  • the glass plates may be either inorganic glass or organic glass, but inorganic glass is preferred.
  • the inorganic glass is not particularly limited, but includes clear glass, float glass plate, tempered glass, colored glass, polished glass plate, figured glass, wired glass plate, lined glass plate, ultraviolet absorbing glass plate, infrared reflecting glass plate, infrared absorbing glass plate, green glass, etc.
  • organic glass what is generally called resin glass is used, and examples thereof include various organic glass plates such as polycarbonate plate, (meth)acrylic plate such as polymethyl methacrylate plate, polyester plate such as acrylonitrile styrene copolymer plate, acrylonitrile butadiene styrene copolymer plate, polyethylene terephthalate plate, fluorine-based resin plate, polyvinyl chloride plate, chlorinated polyvinyl chloride plate, polypropylene plate, polystyrene plate, polysulfone plate, epoxy resin plate, phenol resin plate, unsaturated polyester resin plate, polyimide resin plate, etc.
  • the organic resin plate may be appropriately subjected to a surface treatment or the like.
  • the first and second laminated glass members may be made of the same material or different materials, for example, one may be inorganic glass and the other organic glass, but it is preferred that both the first and second laminated glass members are inorganic glass or organic glass.
  • the thickness of each of the glass plates used in the first and second laminated glass members is not particularly limited, but is, for example, about 0.1 to 15 mm, and preferably 0.5 to 5 mm.
  • the thicknesses of the glass plates may be the same or different from each other. When the first and second laminated glass members have different thicknesses, the difference in thickness between them may be 0.1 mm or more, preferably 0.2 mm or more.
  • the difference in thickness between the first and second laminated glass members is not particularly limited, but may be, for example, 2 mm or less, preferably 1 mm or less.
  • the first and second laminated glass members may be flat glass or bent glass.
  • the other is preferably flat glass
  • the other is preferably bent glass.
  • the bending radius of the bent glass in the vertical direction is preferably 4000 mm or more, more preferably 6000 mm or more, even more preferably 8000 mm or more, and even more preferably 10000 mm or less. Also, it is preferably 25000 mm or less, more preferably 20000 mm or less, and even more preferably 15000 mm or less.
  • the laminated glass may be obtained by sandwiching an interlayer film between two laminated glass members and bonding them together under pressure. More specifically, an interlayer film is sandwiched between the first and second laminated glass members, and the members are passed through a pressing roll or placed in a rubber bag and subjected to reduced pressure suction to remove any air remaining between the two glass members and the interlayer film. Then, the members are pre-bonded at about 70 to 110°C to obtain a laminate. The laminate is then placed in an autoclave or pressed to bond the members at about 120 to 150°C and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this manner, a laminated glass can be obtained.
  • the laminated glass of the present invention can be used in various fields, for example, in various window panes. More specifically, it can be used in window panes for vehicles such as automobiles, railroad cars, aircraft, and ships, or in architectural window panes.
  • the laminated glass interlayer film or laminated glass can be used in various window panes to display various images such as videos, messages, and logos on the window pane. It may also be used as a display for various electrical appliances such as household electrical appliances. Among these, it is preferably used in window panes, and more preferably used in automobile window panes.
  • the automobile window panes can be used in any of the front windshield, side windshield, and rear windshield.
  • a light source device when used for architectural window glass, a light source device may be installed inside a building and light from the light source device may be irradiated onto the inner surface of the window glass to display various images.
  • a light source device when used for vehicle window glass, a light source device may be installed inside the vehicle and various images may be displayed on the laminated glass for head-up display purposes.
  • each resin layer and the layer ratio A were measured using a microscope "DSX500" manufactured by Olympus Corporation.
  • the comparative example selected the 0.5X region in which the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A was smallest. In the examples, the 0.5X region was measured in the range from 0.25X to 0.75X.
  • the comparative example selected the 0.9X region where the difference between the maximum and minimum values of the layer ratio A was the smallest. In the examples, the 0.9X region was measured in the range from 0.05X to 0.95X.
  • the ten-point average roughness Rz of the polymer layer on the surface of the interlayer film for laminated glass was measured using a "Surfcorder SE300" manufactured by Kosaka Laboratory Co., Ltd., using a palpation needle with a tip radius of 2 ⁇ m and a tip angle of 60° under the measurement conditions of a cutoff value at the time of measurement of 2.5 mm, a reference length of 2.5 mm, a measurement length of 12.5 mm, a reserve length of 2.5 mm, and a palpation needle feed speed of 0.5 mm/sec. The measurement was performed in an environment of 23° C. and 30% RH. The measurement was performed on both sides of the interlayer film for laminated glass.
  • the following mechanical impedance measurements and sound transmission loss were carried out by producing laminated glass using the interlayer film obtained in each of the Examples and Comparative Examples.
  • the laminated glass was produced as follows.
  • the obtained interlayer film was sandwiched between two pieces of clear glass (for mechanical impedance measurement: length 25 mm x width 300 mm x thickness 2.0 mm, for sound transmission loss measurement: length 1000 mm x width 1000 mm x thickness 2.0 mm) to obtain a laminate.
  • the laminate was placed in a rubber bag and degassed for 20 minutes at a vacuum degree of 2.6 kPa, and then transferred to an oven in the degassed state, and further held at 90 ° C for 30 minutes to perform vacuum pressing, thereby pre-pressing the laminate.
  • the pre-pressed laminate was pressed for 20 minutes in an autoclave under conditions of 135 ° C and a pressure of 1.2 MPa to obtain a laminated glass.
  • the laminated glass obtained was left standing for 8 weeks in a room at 23 ° C and 30 RH % to obtain a laminated glass for mechanical impedance measurement, and the laminated glass obtained was left standing for 8 weeks in a room at 23 ° C and 30 RH % to obtain a laminated glass for sound transmission loss (STL) measurement.
  • STL sound transmission loss
  • the primary resonance frequency was measured at positions 0.25X, 0.5X, and 0.75X of the interlayer film by mechanical impedance measurement (MIM), and the absolute value of the difference between the maximum and minimum values of the primary resonance frequency was calculated.
  • MIM mechanical impedance measurement
  • the measurement was performed in accordance with ISO 16940-2008 on the laminated glass for mechanical impedance measurement that was prepared by leaving it stationary for 8 weeks under conditions of 23°C and 30 RH% as described above.
  • the obtained laminated glass for mechanical impedance measurement was vibrated by a vibration generator for damping tests ("Vibrator G21-005D" manufactured by Shinken Co., Ltd.).
  • the vibration characteristics obtained from the vibration were amplified by a mechanical impedance measuring device ("XG-81” manufactured by Rion Co., Ltd.), and the vibration spectrum was analyzed by an FFT spectrum analyzer ("FFT Analyzer SA-01A2" manufactured by Rion Co., Ltd.) to determine the primary resonance frequency at 20°C for each position.
  • the maximum and minimum values were identified, and the absolute values of the differences between the maximum and minimum values are shown in Tables 1 and 2.
  • the sound insulation performance was evaluated based on the difference between a preset sound transmission loss (target sound transmission loss) and the actually measured sound transmission loss.
  • the sound transmission loss was measured as follows using the laminated glass for sound transmission loss (STL) measurement, which was prepared by leaving the laminated glass for 8 weeks under the conditions of 23°C and 30% RH as described above.
  • a laminated glass for measuring sound transmission loss was installed between the first reverberation chamber and the second reverberation chamber between the two reverberation chambers (sound source chamber, sound receiving chamber) conforming to ISO 10140-5 (2021). Sound transmission loss was measured at 20 ° C. using a sound transmission loss measuring device "Intensity Probe SI-50, Multichannel Analyzer SA-02" manufactured by Rion.
  • dB sound transmission loss conforming to JIS A1441-1 (2007) was measured by the intensity method. The center frequency was measured in 1/3 octave bands. The difference between the sound transmission loss at 2500 Hz (target sound transmission loss) and the measured sound transmission loss was evaluated as follows. (evaluation) AA: Less than 0.4 dB A: 0.4 dB or more and less than 0.6 dB B: 0.6 dB or more and less than 0.7 dB C: 0.7 dB or more
  • PVB1 Polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 1700, amount of hydroxyl groups 30.3 mol%, degree of acetylation 0.9 mol%, degree of acetalization 68.8 mol%
  • PVB2 Polyvinyl butyral resin, average degree of polymerization 3000, amount of hydroxyl groups 23.8 mol%, degree of acetylation 12.4 mol%, degree of acetalization 63.8 mol%
  • Plasticizer 3GO: Triethylene glycol-di-2-ethylhexanoate (ultraviolet light blocking agent) Tinuvin 326 (manufactured by BASF) (Antioxidant) BHT (2,6-di-t-butyl-p-cresol)
  • A3 A resin composition obtained by kneading 100 parts by mass of PVB1, 25 parts by mass of plasticizer (3GO), 0.2 parts by mass of ultraviolet shielding agent (Tinuvin 326), and 0.2 parts by mass of antioxidant (BHT)
  • A2 A resin composition obtained by kneading 100 parts by mass of PVB2, 76 parts by mass of plasticizer (3GO), 0.2 parts by mass of ultraviolet ray shielding agent (Tinuvin 326), and 0.2 parts by mass of antioxidant (BHT).
  • A4 A resin composition obtained by kneading 100 parts by mass of PVB2, 85 parts by mass of plasticizer (3GO), 0.2 parts by mass of ultraviolet ray shielding agent (Tinuvin 326), and 0.2 parts by mass of antioxidant (BHT).
  • Examples 1 to 3 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a five-layer structure and a wedge-shaped interlayer film for laminated glass with a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the co-extruder used was one in which the die outlet gap could be adjusted asymmetrically in the width direction and each resin layer and interlayer film could be adjusted to a wedge shape as necessary.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 1, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction.
  • the first resin layers on the front and back sides and the two second resin layers were all wedge-shaped, and the first resin layer between the two second resin layers was inverted wedge-shaped.
  • Table 1 is the layer on the front surface side
  • layer 5 is the layer on the back surface side
  • layers 1, 2, 3, 4 and 5 are laminated in this order.
  • Example 4 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a five-layer structure and a wedge-shaped interlayer film for laminated glass with a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which the first resin layer, the second resin layer, the first resin layer, the second resin layer, and the first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 4, and was an interlayer film with an asymmetric layer structure in the thickness direction.
  • Example 5 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 5, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction.
  • the two second resin layers and the first resin layer between the two second resin layers were both wedge-shaped.
  • the first resin layers on the front and back sides were not wedge-shaped, but had the same thickness at one end and the other end, and were resin layers with a uniform thickness in the width direction. The results are shown in Table 1.
  • Example 6 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A4 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 5, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction.
  • the two second resin layers and the first resin layer between the two second resin layers were both wedge-shaped.
  • the first resin layers on the front and back sides were not wedge-shaped, but had the same thickness at one end and the other end, and were resin layers with a uniform thickness in the width direction. The results are shown in Table 1.
  • Resin composition A3 for forming the first resin layer and resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 5, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction.
  • the two second resin layers and the first resin layer between the two second resin layers were both wedge-shaped.
  • the first resin layers on the front and back sides were not wedge-shaped, but had the same thickness at one end and the other end, and were resin layers with a uniform thickness in the width direction. The results are shown in Table 1.
  • the resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.7 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction, as shown in Figure 9.
  • the first resin layers on the front and back sides were both wedge-shaped, and the two second resin layers and the first resin layer between the two second resin layers were rectangular. The results are shown in Table 1.
  • Example 8 to 9 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.3 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 6, and the layer structure was asymmetric in the thickness direction.
  • the first resin layers on the front and back sides and the two second resin layers were all wedge-shaped, and the first resin layer between the two second resin layers was inverted wedge-shaped.
  • Table 1 The results are shown in Table 1.
  • the resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 0.3 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, and the layer structure was asymmetric in the thickness direction, as shown in Figure 10. Furthermore, all three first resin layers were wedge-shaped, and all two second resin layers were inverted wedge-shaped. The results are shown in Table 1.
  • the resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 1.0 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 7, and the layer structure was asymmetric in the thickness direction.
  • the two second resin layers were wedge-shaped resin layers of different sizes.
  • the first resin layers on the front and back sides were both wedge-shaped.
  • the first resin layer between the two second resin layers was inverted wedge-shaped. The results are shown in Table 2.
  • Example 13 The resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a nine-layer structure and a wedge-shaped interlayer film for laminated glass with a wedge angle ⁇ of 1.0 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass had the first resin layer on the front and back sides, and was a laminate in which the first resin layer and the second resin layer were alternately laminated. The results are shown in Table 2.
  • the resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a five-layer structure and a wedge angle ⁇ of 1.0 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which a first resin layer, a second resin layer, a first resin layer, a second resin layer, and a first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 11, and the layer structure was asymmetric in the thickness direction.
  • the first resin layers on the front and back sides were both wedge-shaped.
  • the first resin layer between the second resin layers was rectangular.
  • the two second resin layers were rectangular resin layers of different sizes. The results are shown in Table 2.
  • the resin composition A1 for forming the first resin layer and the resin composition A2 for forming the second resin layer were co-extruded using a co-extruder to obtain a wedge-shaped interlayer film for laminated glass having a three-layer structure and a wedge angle ⁇ of 1.0 mrad.
  • the obtained interlayer film for laminated glass was a laminate in which the first resin layer, the second resin layer, and the first resin layer were laminated in this order, as shown in Figure 12, and the layer structure was symmetrical in the thickness direction.
  • the first resin layers on both the front and back sides were wedge-shaped.
  • the second resin layer was a rectangular resin layer. The results are shown in Table 2.
  • laminated glass equipped with the interlayer film for laminated glass of each Example that satisfies the requirements of the present invention has excellent sound insulation performance, even though the interlayer film is wedge-shaped.
  • the wedge-shaped interlayer film for laminated glass of each Comparative Example that does not satisfy the requirements of the present invention had poor sound insulation performance.

Landscapes

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Abstract

本発明の合わせガラス用中間膜は、5層以上の樹脂層を有し、ガラス転移温度が15℃以上の第1の樹脂層と、ガラス転移温度が15℃未満の第2の樹脂層とを備え、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、全樹脂層の合計の厚みに対する前記第2の樹脂層の合計の厚みの比率を層比率A(%)とし、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、前記層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する。 本発明によれば、楔状の中間膜であって、遮音性能が良好な中間膜を提供することができる。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラス用中間膜及び合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶等の各種乗り物の窓ガラス、建築物等の窓ガラスに広く使用されている。合わせガラスは、一般的に一対のガラス間に、熱可塑性樹脂などで構成される合わせガラス用中間膜(以下、単に中間膜ともいう)を介在させ、一体化させたものが広く知られている。
 中でも、遮音性を有する合わせガラスの要望が高く、複数の樹脂層を積層した合わせガラス用中間膜を用いて、合わせガラスの遮音性能を高める試みがなされている。
 例えば、特許文献1では、2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、前記中間膜は樹脂層を備え、ガラス転移温度が-10℃以上0℃以下であり、ガラス転移温度でのtanδが2.5以上であり、-5℃での貯蔵弾性率が3.0×10Pa以上5.0×10Pa以下である、合わせガラス用中間膜が記載されている。そして、広い温度範囲で遮音性を高めることができることが記載されている。
 また、特許文献2では、多層中間膜を備える遮音ガラス等の高機能ウインドシールドを用いたヘッドアップディスプレイ(HUD)装置において、二重像の生じない中間膜として、他端の厚みが一端の厚みより大きい形状(いわゆる楔状)の中間膜が開示されている。なお、HUDとは、車両のフロントガラスに画像を反射させて運転者の視界に、地図、走行速度、車両の状態などの各種情報を表示するものである。
国際公開第2019/151329号 特開2007-223883号公報
 一般に、HUDにおいて二重像防止の観点から、楔状の中間膜を用いることが知られている。しかしながら、このような楔状の中間膜に、遮音性能を持たせようとして、多層の樹脂層を備える態様とすると、合わせガラスの幅方向によって遮音の効果が異なり、場所によっては遮音効果が発揮できない部分が生じることがあった。すなわち、楔状の合わせガラス用中間膜であると、設定した狙いの遮音効果が達成できない傾向があり、遮音性能に劣るという問題があった。
 そこで本発明では、楔状の中間膜であって、遮音性能に優れる中間膜を提供することを目的とする。
 本発明者らは、鋭意検討の結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させた。本発明の要旨は、以下のとおりである。
[1]5層以上の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜であって、ガラス転移温度が15℃以上の第1の樹脂層と、ガラス転移温度が15℃未満の第2の樹脂層とを備え、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、全樹脂層の合計の厚みに対する前記第2の樹脂層の合計の厚みの比率を層比率A(%)とし、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、前記層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する、合わせガラス用中間膜。
[2]少なくとも1つの前記第1の樹脂層の厚みが、一端から他端の方向に対して直線的又は非直線的に変化する上記[1]に記載の合わせガラス用中間膜。
[3]少なくとも1つの前記第1の樹脂層は、厚みが300μm未満の部分を含む、上記[1]又は[2]に記載の合わせガラス用中間膜。
[4]少なくとも1つの前記第2の樹脂層は、厚みが40μm以上の部分を含む、上記[1]~[3]のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[5]厚み方向に対して層構造が対称または非対称である、上記[1]~[4]のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[6]少なくとも一つの樹脂層において、前記他端での厚みが、前記一端での厚みより小さい、上記[1]~[5]のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[7]表面が、ランダム又は連続的な凹凸形状のエンボスを有し、前記エンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)が1μm以上100μm未満である、上記[1]~[6]のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
[8]前記第1の樹脂層と前記第2の樹脂層が交互に積層された5層以上の構成を有する、上記[1]~[7]のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
[9]前記第1の樹脂層が表面及び裏面に存在する、上記[1]~[8]のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
[10]5層以上の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜であって、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、0.25X、0.5X、及び0.75Xの位置での機械インピーダンス測定(MIM)により測定される20℃の一次共振周波数の最大値と最小値の差の絶対値が70Hz以下である、合わせガラス用中間膜。
[11]第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上記[1]~[8]のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置される、合わせガラス。
 本発明によれば、楔状の中間膜であって、遮音性能に優れる中間膜を提供することができる。
本発明の合わせガラス用中間膜の一実施形態を示す模式的な断面図である。 本発明のパラメーターを説明するための合わせガラス用中間膜の断面図である。 本発明のパラメーターを説明するための合わせガラス用中間膜の断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を示す模式的な断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を示す模式的な断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を示す模式的な断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の他の実施形態を示す模式的な断面図である。 本発明の合わせガラス用中間膜の楔角を説明する模式的な断面図である。 比較例1の合わせガラス用中間膜の模式的な断面図である。 比較例2の合わせガラス用中間膜の模式的な断面図である。 比較例3の合わせガラス用中間膜の模式的な断面図である。 比較例4の合わせガラス用中間膜の模式的な断面図である。
 以下、本発明について実施形態を参照にしつつ詳細に説明する。
[合わせガラス用中間膜]
 本発明の合わせガラス用中間膜は、5層以上の樹脂層を有し、ガラス転移温度が15℃以上の第1の樹脂層と、ガラス転移温度が15℃未満の第2の樹脂層とを備え、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きい合わせガラス用中間膜である。そして、本発明の合わせガラス用中間膜は、全樹脂層の合計の厚みに対する前記第2の樹脂層の合計の厚みの比率を層比率A(%)とし、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、前記層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する。
 本発明の一実施形態を図面により説明する。なお、本発明は図面の内容に限定されない。図1は、本発明の合わせガラス用中間膜の一実施形態を模式的に示す断面図である。
 図1の合わせガラス用中間膜10は、一端A1と該一端A1の反対側に他端A2を有し、前記他端A2の厚みが、前記一端A1の厚みよりも大きい合わせガラス用中間膜である。このように一端の厚みよりも他端の厚みの方が大きい形状を本明細書では楔状ということもある。楔状の合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスは、一例として、二重像を抑制し易いものとして、車両のヘッドアップディスプレイなどに好適に使用される。
 図1では、断面が台形状の楔状の合わせガラス用中間膜を示しているが、断面の形状は台形以外の形状であってもよい。図1では、幅方向において、一端から他端に向かって合わせガラス用中間膜の厚みが増加しているが、厚みの増加率は一定でなくてもよく、部分的に厚みの増加率が小さくなる部分や、厚みが一定となる箇所があってもよい。
 合わせガラス用中間膜10は、表面側から、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11がこの順に積層された5層構造を有している。なお、本明細書において、断面図の最上部を表面、断面図の最下部を裏面ということとする。
 第2の樹脂層12はガラス転移温度が15℃未満の層である。合わせガラス用中間膜10が、第2の樹脂層12の層を備えることで、遮音性が向上する。また、第1の樹脂層11はガラス転移温度が15℃以上の層である。第1の樹脂層11により、相対的に柔らかい層である第2の樹脂層12が適切に保護され、遮音性能が維持されると共に、合わせガラス用中間膜の取り扱い性も向上する。そして、このような第1の樹脂層及び第2の樹脂層を合計で5層以上の合わせガラス用中間膜は、より遮音性が優れたものとなる。特に、図1に示すように、第1の樹脂層が表面及び裏面に存在し、かつ第1の樹脂層と第2の樹脂層が交互に積層された5層構造の構成であると、遮音性に優れ、かつ第2の樹脂層が適切に保護されるため、遮音性能が維持され好ましい。
 なお、図1に示す合わせガラス用中間膜10は、第1の樹脂層が3層、第2の樹脂層が2層の合計5層の樹脂層を有するが、5層以上の樹脂層を備えていてもよい。
 また、第1の樹脂層と第2の樹脂層の数も特に限定されず、例えば、第1の樹脂層が4層、第2の樹脂層が1層の合計5層の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜であってもよい。例えば、ガラス転移温度が異なる第1の樹脂層を複数用いてこのような構成とすることができる。
 合わせガラス用中間膜は、6層以上であってもよく、7層以上であってもよく、8層以上であってもよく、9層以上であってもよく10層以上であってもよい。また、合わせガラス用中間膜は、20層以下であってもよく、15層以下であってもよく、10層以下であってもよく、9層以下であってもよく、8層以下であってもよく、7層以下であってもよく、6層以下であってもよい。
 本発明の好適な実施態様において、合わせガラス用中間膜は第1の樹脂層と第2の樹脂層が交互に積層された5層以上の構成を有し、また、第1の樹脂層が表面及び裏面に存在する。合わせガラス用中間膜は第1の樹脂層と第2の樹脂層が交互に積層された5層以上の構成を有し、かつ、第1の樹脂層が表面及び裏面に存在する場合、第1の樹脂層は3層以上の奇数の層数であり、第2の樹脂層は2層以上の偶数の層数である。
 第2の樹脂層は、図1に示すように、合わせガラス用中間膜の一端A1よりも他端A2の厚みが大きい楔状の形状を有すことが好ましい。このように第2の樹脂層が楔状の形状を有することにより、詳細は後述するが、合わせガラス用中間膜における層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有しやすくなり、合わせガラス用中間の遮音性能を向上させることができる。
 合わせガラス用中間膜が、第2の樹脂層を複数備える場合は、少なくとも1つの第2の樹脂層は楔状の形状を有すること(すなわち、少なくとも1つの第2の樹脂層は、一端A1よりも他端A2の厚みが大きいこと)が好ましい。また、少なくとも1つの第2の樹脂層が楔状の形状を有していれば、他の第2の樹脂層の形状は楔状であっても楔状以外の形状(例えば矩形状)であってもよいが、すべての第2の樹脂層の形状が楔状であることが好ましい。
 図1に示す合わせガラス用中間膜10は、表面及び裏面の第1の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層は、楔状の形状である。一方で、2つの第2の樹脂層の間に存在する第1の樹脂層は、他端の厚みが、一端での厚みより小さくなっている。このように、合わせガラス用中間膜は、少なくとも1つの層において、他端の厚みが、一端の厚みより小さい形状(いわゆる逆楔状の形状)を有していてもよい。
<層比率>
 本発明の合わせガラス用中間膜は、全樹脂層の合計の厚みに対する、第2の樹脂層の合計の厚みの比率を層比率A(%)とし、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、前記層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する。
 なお、本明細書において、距離Xは、合わせガラス用中間膜の幅方向の距離であり、始点を一端A1とする。したがって、距離Xが0の部分は一端A1の部分を表し、距離XがXの部分は他端A2を意味し、距離Xが0.5Xの部分は、幅方向の中央部を意味する。
 層比率Aは、合わせガラス用中間膜における全樹脂層の合計の厚みに対する、第2の樹脂層の合計の厚みの比率(%)である。例えば、図2に示すように、一端A1における層比率Aは、全樹脂層の合計厚みTに対する第2の樹脂層の合計厚み(a+a)の比率(%)である。また、合わせガラス用中間膜の幅方向中央部の層比率Aは、全樹脂層の合計厚みT0.5に対する第2の樹脂層の合計厚み(b+b)の比率(%)である。
 本発明の合わせガラス用中間膜は、層比率A(%)の最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する。言い換えると、本発明の合わせガラス用中間膜は、いずれかの0.5Xの領域において、層比率A(%)の最大値と最小値の差が10%以下となる必要がある。このことは、0.5Xの領域において、層比率A(%)の変動が小さいことを意味する。このような要件を満足する合わせガラス用中間膜は、遮音性能が優れたものとなる。なお、0.5Xの領域は、合わせガラス用中間膜の幅方向において、任意である。0.5Xの領域は、例えば、図3のように、一端A1(X=0)から0.5Xまでの領域であってもよいし、0.1Xから0.6Xまでの領域であってもよいし、0.25Xから0.75Xまでの領域であってもよいし、0.4Xから0.9Xまでの領域であってもよいし、0.5Xから他端A2(X=1)までの領域であってもよい。0.5Xの領域は、これら以外であってもよい。
 合わせガラス用中間膜の遮音性能の均一性を高める観点から、上記0.5Xの領域における層比率A(%)の最大値と最小値の差は、好ましくは5%以下であり、より好ましくは3%以下であり、さらに好ましくは2%以下であり、通常0%以上、例えば0.5%以上、1.0%以上である。
 また、合わせガラス用中間膜は、層比率A(%)の最大値と最小値の差が10%以下となる0.9Xの領域を有することが好ましい。言い換えると、本発明の合わせガラス用中間膜は、いずれかの0.9Xの領域において、層比率A(%)の最大値と最小値の差が10%以下となることが好ましい。このような要件を満足する合わせガラス用中間膜は、遮音性能がより優れたものとなる。上記0.9Xの領域は、上記0.5Xの領域で説明したことと同様に任意の領域を意味する。
 合わせガラス用中間膜の遮音性能を高める観点から、上記0.9Xの領域における層比率A(%)の最大値と最小値の差は、好ましくは5%以下であり、より好ましくは4%以下であり、さらに好ましくは3%以下であり、通常0%以上、例えば1.0%以上、1.5%以上である。
 また、合わせガラス用中間膜の層比率Aは、合わせガラス用中間膜の一端において、好ましくは2%以上50%以下であり、より好ましくは5%以上40%以下であり、さらに好ましくは8%以上30%以下であり、さらに好ましくは10%以上20%以下である。
 本発明の合わせガラス用中間膜において、一端から他端までの距離Xは、特に限定されないが、例えば600mm以上20000mm以下であり、好ましくは700mm以上1700mm以下、より好ましくは800mm以上1500mm以下である。
 なお、上記した0.5Xの領域における層比率A(%)の最大値と最小値の差、及び0.9Xの領域における層比率A(%)の最大値と最小値の差を一定以下とする方法は、特に限定されない。該方法としては、例えば、合わせガラス用中間膜を製造する際の各樹脂層を合流させるフィードブロック又は金型内の各樹脂の合流直前の流路間隙を各幅方向(TD)座標で調整して、各層の厚みを適切に制御する方法が挙げられる。各層の厚みはマイクロスコープ(例えば、オリンパス社製マイクロスコープ「DSX500」、又はその同等品)によって測定することができる。具体的には、中間膜を上記一端から他端に向かう直線に垂直な方向に切断し、厚み方向の断面を出す。この断面をマイクロスコープで観察し、各樹脂層の境界を判定し、各樹脂層の厚みを算出する。
<図1以外の実施形態>
 本発明の合わせガラス用中間膜は、図1で示した実施形態以外であってもよい。
 別の実施形態として、図4には、表面側から、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11がこの順に積層された5層構造の合わせガラス用中間膜20を示す。
 図1で示した合わせガラス用中間膜10における2つの第2の樹脂層は、断面形状が共に台形であり同一の形状を有していたが、複数の第2の樹脂層は異なる形状であってもよく、図4に示すように、一方の第2の樹脂層の断面形状が台形であり、もう一方の第2の樹脂層の断面形状が曲線を有する形状であってもよい。このように、合わせガラス用中間膜は、図1のように厚み方向に対して層構造が対称であってもよいし、図4のように厚み方向に対して層構造が非対称であってもよい。ここで、厚み方向に対して層構造が対称であるとは、一端と他端のそれぞれの厚みの中心部分を結ぶ中心線に対して、層構造が対称であることをいう。また、厚み方向に対して層構造が非対称であるとは、一端と他端のそれぞれの厚みの中心部分を結ぶ中心線に対して、層構造が非対称であることをいう。
 より詳細には、厚みの中心線に対して、一方側と反対側の層構成が同じであり、かつ各層の全樹脂層に対する厚み比率(%)を算出して、厚みの中心部分を中心線に対して一方側の層と反対側の層との厚み比率(%)の差が10%以下であれば、対称と判断できる。
 厚み方向に対して、層構造が対称である場合は、表面と裏面の物性の変動が小さく安定性が高い。一方、厚み方向に対して、層構造が非対称である場合は必要に応じて、表面と裏面で異なる物性に調整しやすくなる。
 さらに別の実施形態として、図5には、表面側から、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11がこの順に積層された5層構造の合わせガラス用中間膜30を示す。
 図5における2つの第2の樹脂層12、及び2つの第2の樹脂層12の間に存在する第1の樹脂層11は楔状の形状を有しているが、表面及び裏面の第1の樹脂層12は、楔状の形状を有しておらず、一端と他端の厚みが同じとなっている。この場合、合わせガラス用中間膜における厚みが最も厚い部分(すなわち他端部分)における表面及び裏面の第1の樹脂層の割合を小さくすることができる。そのため、例えば、表面及び裏面の第1の樹脂層の一方又は両方に着色剤又は遮熱剤などの添加剤を加えた場合であっても、最も厚い部分の可視光線透過率を一定以上に保つことが可能となる。なお、図5では、表面及び裏面の第1の樹脂層は、一端と他端で同じ厚みの形状のものを示したが、表面及び裏面の第1の樹脂層は、例えば、逆楔状の形状であってもよい。
 さらに別の実施形態として、図6には、表面側から、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11がこの順に積層された5層構造の合わせガラス用中間膜40を示す。合わせガラス用中間膜40は、表面及び裏面の第1の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層は、楔状の形状である。一方で、2つの第2の樹脂層の間に存在する第1の樹脂層は、逆楔状の形状である。また、合わせガラス用中間膜40は、第2の樹脂層が裏面側に偏在しており、厚み方向に対して層構造が非対称となっており、合わせガラス用中間膜40の表面の第1の樹脂層の厚みは、裏面の第1の樹脂層の厚みよりも大きくなっている。このような場合、表面の第1の樹脂層のエンボスを大きめに形成させつつ、裏面の第1の樹脂層のエンボスを比較的小さく形成させて、表面及び裏面の表面粗さに差をつけやすくなる。そのようにすることで、例えば、合わせガラスを製造する際に、合わせガラス用中間膜の一方の表面は脱気性に適した表面粗さにして、もう一方の表面はガラスの表面上を滑らせながら位置決めをするといったことが可能となるため、作業性を向上させつつ、脱気性を優れたものとすることができる。
 さらに別の実施形態として、図7には、表面側から、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11、第2の樹脂層12、第1の樹脂層11がこの順に積層された5層構造の合わせガラス用中間膜50を示す。合わせガラス用中間膜50は、表面及び裏面の第1の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層は、楔状の形状である。一方で、2つの第2の樹脂層の間に存在する第1の樹脂層は、逆楔状の形状である。また、2つの第2の樹脂層は断面積が異なっており、表面側の第2の樹脂層の断面積は、裏面側の第2の樹脂層の断面積よりも大きくなっている。このように、複数の第2の樹脂層の形状が異なっていても、上記したように層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有していることにより、遮音性能を優れたものとすることができる。
<第1の樹脂層、第2の樹脂層>
 本発明の合わせガラス用中間膜における第1の樹脂層のガラス転移温度は15℃以上である。第1の樹脂層のガラス転移温度が15℃以上であることにより、相対的に柔らかい第2の樹脂層を適切に保護でき、良好な遮音性を維持でき、また合わせガラス用中間膜の取り扱い性も向上する。このような観点から、第1の樹脂層のガラス転移温度は、好ましくは20℃以上であり、より好ましくは23℃以上、さらに好ましくは25℃以上であり、そして、好ましくは50℃以下であり、より好ましくは45℃以下、さらに好ましくは40℃以下、さらにより好ましくは35℃以下、とりわけ好ましくは30℃以下である。なお、第1の樹脂層が複数存在する場合は、該複数の第1の樹脂層のガラス転移温度は同一であっても異なっていてもよい。
 また、少なくとも1つの第1の樹脂層は、厚みが300μm未満の部分を含んでいることが好ましく、すべての第1の樹脂層が、厚みが300μm未満の部分を含んでいることがより好ましい。第1の樹脂層が、厚みが300μm未満の部分を含む中間膜は、厚みが300μm以上の部分のみの第1の樹脂層からなる中間膜と比較して、異なる遮音性能を備える。したがって、必要に応じて、厚みが300μm未満の部分を含む樹脂層を用いることにより、遮音性能を調整することができる。
 本発明の合わせガラス用中間膜の一端における第1の樹脂層の厚みは、特に限定されないが、例えば10μm以上1000μm以下であり、好ましくは50μm以上500μm以下であり、より好ましくは80μm以上400μm以下であり、例えば10μm以上、好ましくは50μm以上、より好ましくは80μm以上、さらにより好ましくは90μm以上、とりわけ好ましくは100μm以上であり、例えば1000μm以下、好ましくは500μm以下、より好ましくは400μm以下である。複数ある第1の樹脂層の厚みは同一であっても異なっていてもよい。
 合わせガラス用中間膜の少なくとも一つの第1の樹脂層の厚みは、一端から他端の方向(通常、幅方向)に対して直線的又は非直線的に変化することが好ましい。このような第1の樹脂層を有することで、遮音性能が向上し易くなる。ここで、厚みが非直線的に変化するとは、当該第1の樹脂層の厚みの全樹脂層の厚みに対する比率(層厚み比率)が5%以上変化する領域を有することをいう。また、厚みが直線的に変化するとは、何れの領域においても、当該第1の樹脂層の厚みの全樹脂層の厚みに対する比率(層厚み比率)が5%以上変化しないことをいう。
 本発明の合わせガラス用中間膜における第2の樹脂層のガラス転移温度は15℃未満である。第2の樹脂層のガラス転移温度が15℃未満であることにより、合わせガラス用中間膜の遮音性が向上する。このような観点から、第2の樹脂層のガラス転移温度は、好ましくは10℃以下、より好ましくは5℃以下、さらに好ましくは0℃以下であり、そして、好ましくは-20℃以上、より好ましくは-18℃以上、さらに好ましくは-15℃以上、さらにより好ましくは-12℃以上、とりわけ好ましくは-10℃以上、例えば-5℃以上である。なお、第2の樹脂層が複数存在する場合は、該複数の第2の樹脂層のガラス転移温度は同一であっても異なっていてもよい。
 ガラス転移温度(Tg)は、次のように動的粘弾性測定により求めることができる。5層以上の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜から、各層を剥離して試験片を得る。そして得られた各試験片を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管する。次いで、TAインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定する。治具として直径8mmのパラレルプレートを用い、せん断モード、3℃/分の降温速度で100℃から-20℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数1Hz及び歪1%の条件で測定する。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Tg(℃)とする。
 なお、第1の樹脂層及び第2の樹脂層のガラス転移温度は、各樹脂層に使用される樹脂の種類、樹脂の構成などを適宜調整することで調整できる。例えば、ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量を多くすることや可塑剤質量部数を小さくすること等によってガラス転移温度を高くすることができる。
 また、遮音性能の観点から、少なくとも1つの第2の樹脂層は、厚みが40μm以上の部分を含んでいることが好ましく、全ての第2の樹脂層が、厚みが40μm以上の部分を含んでいることがより好ましい。
 本発明の合わせガラス用中間膜の一端における第2の樹脂層の厚みは、特に限定されないが、例えば5μm以上500μm以下であり、好ましくは10μm以上350μm以下であり、より好ましくは15μm以上200μm以下であり、例えば5μm以上、好ましくは10μm以上、より好ましくは15μm以上であり、例えば500μm以下であり、好ましくは350μm以下であり、より好ましくは200μm以下、さらにより好ましくは150μm以下である。複数ある第2の樹脂層の厚みは同一であっても異なっていてもよい。
 本発明の合わせガラス用中間膜の一端における厚み(第1の樹脂層と第2の樹脂層の合計の厚み)は、例えば100μm以上3000μm以下であり、好ましくは200μm以上2000μm以下であり、より好ましくは500μm以上1500μm以下であり、例えば100μm以上、好ましくは200μm以上、より好ましくは500μm以上、さらに好ましくは800μm以上であり、例えば3000μm以下、好ましくは2000μm以下、より好ましくは1500μm以下、さらに好ましくは1200μm以下である。
 本発明の合わせガラス用中間膜の他端における厚み(第1の樹脂層と第2の樹脂層の合計の厚み)は、例えば200μm以上3100μm以下であり、好ましくは300μm以上2100μm以下であり、より好ましくは600μm以上1600μm以下であり、例えば200μm以上、好ましくは300μm以上、より好ましくは600μm以上、さらに好ましくは700μm以上であり、例えば3100μm以下、好ましくは2100μm以下、より好ましくは1600μm以下、さらに好ましくは1300μm以下、さらにより好ましくは1000μm以下である。
<楔角>
 本発明の合わせガラス用中間膜の楔角θは、好ましくは0.05mrad以上、好ましくは0.10mrad以上、より好ましくは0.15mrad以上、さらに好ましくは0.20mrad以上、さらに好ましくは0.25mrad以上であり、そして、好ましくは2.0mrad以下、より好ましくは1.5mrad以下、さらに好ましくは1.2mrad以下である。このような楔角を有する合わせガラス用中間膜は、例えば、ヘッドアップディスプレイ用途に用いた場合において、二重像を抑制しやすくなる。
 合わせガラス用中間膜の楔角θは、図8に示すように合わせガラス用中間膜の第1の表面(一方の表面)の最大厚み部分と最小厚み部分とを結んだ直線と、第2の表面(他方の表面)の最大厚み部分と最小厚み部分とを結んだ直線の交点における内角である。
 なお、最大厚み部分が複数ある、最小厚み部分が複数ある、最大厚み部分が一定の領域にある、又は最小厚み部分が一定の領域にある場合には、楔角θを求めるための最大厚み部分及び最小厚み部分は、求められる楔角θが最も大きくなるように選択される。
<十点平均粗さ(Rzjis94)>
 本発明の合わせガラス用中間膜は、表面が、ランダム又は連続的な凹凸形状のエンボスを有することが好ましく、前記エンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)が1μm以上100μm未満であることが好ましい。このような所定の表面粗さを備える合わせガラス用中間膜は、合わせガラス製造時において、脱気性が向上し、ガラスと合わせガラス用中間膜との間の発泡を抑制することができる。表面のエンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)は、好ましくは5μm以上80μm以下、より好ましくは10μm以上70μm以下、さらに好ましくは15μm以上60μm以下、さらに好ましくは18μm以上50μm以下、さらに好ましくは20μm以上40μm以下である。表面のエンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)は、好ましくは5μm以上、より好ましくは10μm以上、さらに好ましくは15μm以上、さらに好ましくは18μm以上、さらに好ましくは20μm以上であり、好ましくは80μm以下、より好ましくは70μm以下、さらに好ましくは60μm以下、さらに好ましくは50μm以下、さらに好ましくは40μm以下である。
 表面のエンボスの十点平均粗さがこれら下限値以上であると、合わせガラス製造時の脱気性がより向上する。また、表面のエンボスの十点平均粗さがこれら上限値以下であると、合わせガラスを製造する際に、圧着により凹凸が消失しやすくなり、ガラスと合わせガラス用中間膜との界面がより密着しやすくなる。
 本発明における十点平均粗さは、十点平均粗さRzを意味する。「十点平均粗さRzjis94」の値が大きいほど面が全体として粗く、値が小さいほど面が全体として平滑であることを意味する。「十点平均粗さRzjis94」は、JIS B0601:1994に準拠して測定される。上記十点平均粗さRzを測定するための測定器としては、例えば、小坂研究所社製「Surfcorder SE300」を用いることができる。上記十点平均粗さRzは、より具体的には、先端半径2μm及び先端角60°の触診針を用いて、測定時のカットオフ値2.5mm、基準長さ2.5mm、測定長さ12.5mm、予備長さ2.5mm、触診針の送り速度0.5mm/秒の測定条件にて、23℃及び30RH%の環境下で測定することができる。上記中間膜の表面に刻線状のエンボスが付与されている場合、上記十点平均粗さ(Rzjis94)は、刻線の線方向に対して垂直方向に触診針を送ることで測定される。
 表面が連続的な凹凸形状を有しているとは、表面の凹凸形状が規則的に配列されている形態を意味し、表面の凹凸形状が規則的でないものはランダムな凹凸形状である。
 より詳細には、表面がランダムな凹凸形状を有しているか、連続的な凹凸形状を有しているかは、表面の周波数解析を行い、ピーク強度で判断することができる。
 具体的には、データピッチが0.004mm以下の粗さプロファイルに対して周波数解析を行い、1/300[1/μm]以下で最大のピーク強度P1を示す周波数と、1/300[1/μm]以下で2番目に大きなピーク強度P2を示す周波数において、P2/P1が0.5未満であれば連続的、0.5以上であればランダムな形状である。表面の周波数解析は、粗さ測定で得られた1μm間隔で得られた表面形状プロファイルデータに対して行う事ができる。
 合わせガラス用中間膜の裏面についても、表面と同様に、十点平均粗さ(Rzjis94)が1μm以上100μm未満のランダム又は連続的な凹凸形状のエンボスを有していてもよい。また、裏面のエンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)は、好ましくは5μm以上80μm以下、より好ましくは10μm以上70μm以下、さらに好ましくは15μm以上60μm以下、さらに好ましくは18μm以上50μm以下、さらに好ましくは20μm以上40μm以下である。裏面のエンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)は、好ましくは5μm以上、より好ましくは10μm以上、さらに好ましくは15μm以上、さらに好ましくは18μm以上、さらに好ましくは20μm以上であり、好ましくは80μm以下、より好ましくは70μm以下、さらに好ましくは60μm以下、さらに好ましくは50μm以下、さらに好ましくは40μm以下である。
 なお、表面と裏面の十点平均粗さ(Rzjis94)は、同一であっても異なっていてもよい。
 合わせガラス用中間膜の表面又は裏面へのエンボスの付与方法は特に限定されず、後述する製造方法で得られた中間膜に対して、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法などにより凹凸を形成すればよい。
<一次共振周波数の最大値-最小値差>
 本発明では、5層以上の樹脂層を有し、他端の厚みが、一端の厚みよりも大きく、一端から他端までの距離をXとしたときに、0.25X、0.5X、及び0.75Xの位置での機械インピーダンス測定(MIM)による20℃の一次共振周波数の最大値と最小値の差の絶対値が70Hz以下である、合わせガラス用中間膜も提供することができる。
 これにより、楔状の合わせガラス用中間膜であって、幅方向で遮音性能が均一な合わせガラス用中間膜を提供することができる。なお、機械インピーダンス測定(MIM)による測定は、ISO 16940-2008に準拠して行うことができる。
 遮音性能の向上の観点から、合わせガラス用中間膜における上記した0.25X、0.5X、及び0.75Xでの機械インピーダンス測定(MIM)により測定される20℃の一次共振周波数の最大値と最小値の差の絶対値は、好ましくは60Hz以下であり、より好ましくは50Hz以下であり、さらに好ましくは40Hz以下であり、好ましくは30Hz以下であり、より好ましくは20Hz以下であり、さらに好ましくは10Hz以下であり、通常0Hz以上、例えば3Hz以上である。
 このような、機械インピーダンス測定(MIM)により測定される20℃の一次共振周波数の最大値と最小値が小さい上記合わせガラス用中間膜は、上記したようにガラス転移温度が15℃以上の第1の樹脂層と、ガラス転移温度が15℃未満の第2の樹脂層とを備えることが好ましい。さらに、上記のとおり層比率A(%)の最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有することが好ましい。
 なお、中間膜の機械インピーダンス測定(MIM)は、以下のように合わせガラスを作製して行う。合わせガラスの作製は以下のように行うこととする。
 幅25mm及び長さ300mmの中間膜、及びJIS  R3202(2011)に準拠した厚み2.0mm、幅25mm及び長さ300mmのクリアフロートガラス2枚を用意する。そして、2枚のクリアフロートガラスの間に中間膜を挟み、積層体を得る。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、合わせガラスを得る。
<樹脂層の材料>
 本発明の合わせガラス用中間膜の各樹脂層は、それぞれ熱可塑性樹脂を含有することが好ましい。
<熱可塑性樹脂>
 熱可塑性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、アイオノマー樹脂、ポリウレタン樹脂、熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。
(ポリビニルアセタール樹脂)
 ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化して得られる。また、ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルをけん化することにより得られる。ポリビニルアセタール樹脂は、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
 アセタール化に使用するアルデヒドは特に限定されないが、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられ、より好ましくは炭素数が2~6のアルデヒド、さらに好ましくは炭素数が4のアルデヒドである。
 上記炭素数が1~10のアルデヒドは特に限定されず、例えば、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、n-ブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-バレルアルデヒドが好ましく、n-ブチルアルデヒドがより好ましい。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
 また、ポリビニルアルコールとしては、鹸化度80~99.8モル%のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。ポリビニルアルコールの平均重合度は、ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度を所望の範囲内に調整するために、500以上が好ましく、また、4000以下が好ましい。ポリビニルアルコールの平均重合度は、1000以上がより好ましく、また、3600以下がより好ましい。ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS  K6726(1977)「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されないが、1~10であることが好ましく、2~6がより好ましく、4がさらに好ましい。アセタール基としては、具体的にはブチラール基が特に好ましく、したがって、ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。
 第1及び第2の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは40モル%以上であり、また、好ましくは85モル%以下である。また、アセタール化度は、60モル%以上がより好ましく、また、より好ましくは75モル%以下である。なお、アセタール化度とは、アセタール基がブチラール基であり、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂の場合には、ブチラール化度を意味する。
 第1の樹脂層におけるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、さらに好ましくは30モル%以上であり、そして好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が下限値以上であると中間膜の接着力が高まり、上記水酸基量が上限値以下であると中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取り扱いが容易になる。
 第2の樹脂層におけるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは20モル%以上、より好ましくは22モル%以上であり、そして好ましくは30モル%以下、より好ましくは28モル%以下、さらに好ましくは25モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が下限値以上であると反応効率が高く生産性に優れ、上記水酸基量が上限値以下であると遮音性が向上する。
 第1の樹脂層におけるポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上であり、そして、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限値以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 第2の樹脂層におけるポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.1モル%以上、さらに好ましくは7モル%以上、さらに好ましくは10モル%以上であり、そして、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、さらに好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限値以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限値以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 なお、水酸基量、アセタール化度(ブチラール化度)、及びアセチル化度は、JIS  K6728(1977)「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することができる。
 第1及び第2の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、好ましくは500以上、また、好ましくは4000以下である。平均重合度を500以上することで、合わせガラスの耐貫通性が良好になる。また、平均重合度を4000以下とすることで、合わせガラスの成形がしやすくなる。重合度はより好ましくは1000以上であり、またより好ましくは3600以下である。なお、ポリビニルアセタール樹脂の平均重合度は、原料となるポリビニルアルコールの平均重合度と同じであり、ポリビニルアルコールの平均重合度によって求めることができる。
(エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂)
 エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂としては、非架橋型のエチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよいし、また、高温架橋型のエチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよい。エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂としては、エチレン-酢酸ビニル共重合体けん化物、エチレン-酢酸ビニルの加水分解物などのようなエチレン-酢酸ビニル変性体樹脂も用いることができる。
 エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂は、JIS K 6730(1995)「エチレン・酢酸ビニル樹脂試験方法」またはJIS K 6924-2:1997に準拠して測定される酢酸ビニル含量が好ましく10質量%以上50質量%以下、より好ましくは20質量以上40質量%以下である。酢酸ビニル含量をこれら下限値以上とすることで、ガラスへの接着性が高くなり、また、合わせガラスに使用したときには合わせガラスの耐貫通性が良好になりやすくなる。また、酢酸ビニル含量をこれら上限値以下とすることで、合わせガラス用中間膜の破断強度が高くなり、合わせガラスの耐衝撃性が良好になる。
(アイオノマー樹脂)
 アイオノマー樹脂としては、特に限定はなく、様々なアイオノマー樹脂を用いることができる。具体的には、エチレン系アイオノマー、スチレン系アイオノマー、パーフルオロカーボン系アイオノマー、テレケリックアイオノマー、ポリウレタンアイオノマー等が挙げられる。これらの中では、後述する合わせガラスの機械強度、耐久性、透明性などが良好になる点、ガラスへの接着性に優れる点から、エチレン系アイオノマーが好ましい。
 エチレン系アイオノマーとしては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーが透明性と強靭性に優れるため好適に用いられる。エチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、少なくともエチレン由来の構成単位および不飽和カルボン酸由来の構成単位を有する共重合体であり、他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。
 不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸が好ましく、メタクリル酸が特に好ましい。また、他のモノマーとしては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、1-ブテン等が挙げられる。
 エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、該共重合体が有する全構成単位を100モル%とすると、エチレン由来の構成単位を75~99モル%有することが好ましく、不飽和カルボン酸由来の構成単位を1~25モル%有することが好ましい。
 エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体が有するカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和または架橋することにより得られるアイオノマー樹脂であるが、該カルボキシル基の中和度は、通常は1~90%であり、好ましくは5~85%である。
 アイオノマー樹脂におけるイオン源としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、亜鉛等の多価金属が挙げられ、ナトリウム、亜鉛が好ましい。
 アイオノマー樹脂の製造方法としては特に限定はなく、従来公知の製造方法によって、製造することが可能である。例えばアイオノマー樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを用いる場合には、例えば、エチレンと不飽和カルボン酸とを、高温、高圧下でラジカル共重合を行い、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体を製造する。そして、そのエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、上記のイオン源を含む金属化合物とを反応させることにより、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを製造することができる。
(ポリウレタン樹脂)
 ポリウレタン樹脂としては、イソシアネート化合物と、ジオール化合物とを反応して得られるポリウレタン、イソシアネート化合物と、ジオール化合物、さらに、ポリアミンなどの鎖長延長剤を反応させることにより得られるポリウレタンなどが挙げられる。また、ポリウレタン樹脂は、硫黄原子を含有するものでもよい。その場合には、上記ジオールの一部又は全部を、ポリチオール及び含硫黄ポリオールから選択されるものとするとよい。ポリウレタン樹脂は、有機ガラスとの接着性を良好にすることができる。そのため、ガラス板が有機ガラスである場合に好適に使用される。
(熱可塑性エラストマー)
 熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系熱可塑性エラストマー、脂肪族ポリオレフィンが挙げられる。スチレン系熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されず、公知のものを用いることができる。スチレン系熱可塑性エラストマーは、一般的に、ハードセグメントとなるスチレンモノマー重合体ブロックと、ソフトセグメントとなる共役ジエン化合物重合体ブロック又はその水添ブロックとを有する。スチレン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン-イソプレンジブロック共重合体、スチレン-ブタジエンジブロック共重合体、スチレン-イソプレン-スチレントリブロック共重合体、スチレン-ブタジエン/イソプレン-スチレントリブロック共重合体、スチレン-ブタジエン-スチレントリブロック共重合体、並びにその水素添加体が挙げられる。
 上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。発光層の保存安定性などを効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
 上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、1-ブテン、trans-2-ブテン、cis-2-ブテン、1-ペンテン、trans-2-ペンテン、cis-2-ペンテン、1-ヘキセン、trans-2-ヘキセン、cis-2-ヘキセン、trans-3-ヘキセン、cis-3-ヘキセン、1-ヘプテン、trans-2-ヘプテン、cis-2-ヘプテン、trans-3-ヘプテン、cis-3-ヘプテン、1-オクテン、trans-2-オクテン、cis-2-オクテン、trans-3-オクテン、cis-3-オクテン、trans-4-オクテン、cis-4-オクテン、1-ノネン、trans-2-ノネン、cis-2-ノネン、trans-3-ノネン、cis-3-ノネン、trans-4-ノネン、cis-4-ノネン、1-デセン、trans-2-デセン、cis-2-デセン、trans-3-デセン、cis-3-デセン、trans-4-デセン、cis-4-デセン、trans-5-デセン、cis-5-デセン、4-メチル-1-ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
<可塑剤>
 本発明における各樹脂層は、さらに可塑剤を含有してもよい。可塑剤を含有することにより柔軟となり、その結果、合わせガラス用中間膜や合わせガラスの柔軟性を向上させることができ、合わせガラスの耐貫通性も向上させる。さらには、ガラス板に対する高い接着性を発揮することも可能になる。可塑剤は、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を使用する場合に含有させると特に効果的である。
 可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸エステル系可塑剤及び有機亜リン酸エステル系可塑剤などのリン系可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。
 有機エステル可塑剤は、例えば、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,2-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数4~9のアルキルアルコール及び炭素数4~9の環状アルコールから選択される2種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
 上記可塑剤のなかでも、トリエチレングリコール-ジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)が特に好適に用いられる。
 第1の樹脂層における可塑剤の含有量は、特に限定されないが、熱可塑性樹脂100質量部に対して、好ましくは10質量部以上、より好ましくは20質量部以上、さらに好ましくは30質量部以上であり、そして、好ましくは60質量部以下であり、より好ましくは50質量部以下である。上記可塑剤の含有量が、上記下限値以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取り扱い性が容易になる。上記可塑剤の含有量が上記上限値以下であると、合わせガラスの耐貫通性が向上する。
 第2の樹脂層における可塑剤の含有量は、特に限定されないが、熱可塑性樹脂100質量部に対して、好ましくは30質量部以上、より好ましくは40質量部以上、さらに好ましくは50質量部以上であり、そして、好ましくは100質量部以下であり、より好ましくは90質量部以下であり、さらに好ましくは85質量部以下である。上記可塑剤の含有量が、上記下限値以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取り扱い性が容易になる。上記可塑剤の含有量が上記上限値以下であると、合わせガラスの耐貫通性が向上する。
 各樹脂層は、熱可塑性樹脂、又は熱可塑性樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、それぞれの樹脂層において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、各樹脂層全量基準で、通常70質量%以上、好ましくは80質量%以上、さらに好ましくは90質量%以上100質量%未満である。
(遮熱剤)
 本発明における合わせガラス用中間膜における樹脂層は、遮熱剤を含んでいてもよい。遮熱剤を含むことにより、合わせガラス用中間膜の遮熱性が向上する。
 合わせガラス用中間膜に遮熱剤を用いる場合、遮熱剤は、第1の樹脂層に含まれていてもよいし、第2の樹脂層に含まれていてもよいし、第1の樹脂層及び第2に樹脂層の両方に含まれていてもよいが、複数の第1の樹脂層の少なくともいずれかに含まれることが好ましい。
 遮熱剤としては、遮熱粒子が挙げられる。遮熱粒子は、無機材料からなり、その具体例としては、金属酸化物粒子、六ホウ化ランタン(LaB6)粒子等の金属酸化物粒子以外の粒子が挙げられる。金属酸化物粒子としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)などの酸化錫粒子、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子及び珪素ドープ酸化亜鉛粒子などの酸化亜鉛粒子、ニオブドープ酸化チタン粒子などの酸化チタン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)などの酸化インジウム粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子(CWO粒子)、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子などの酸化タングステン粒子が挙げられる。また、これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。遮熱材料は、一種単独で使用しても良いし、2種以上を併用してもよい。
 これらの中では、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、ITO粒子及びCWO粒子から選択される少なくとも1種を使用することがより好ましく、ITO粒子又はCWO粒子を使用することがさらに好ましい。
 遮熱粒子の平均粒子径の好ましい下限は10nm、より好ましい下限は20nm、好ましい上限は100nm、より好ましい上限は80nm、更に好ましい上限は50nmである。なお、「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 遮熱剤としては、遮熱性化合物が挙げられる。遮熱性化合物は、赤外線を吸収できる有機材料、又は有機無機複合材料であり、近赤外線吸収剤ともいう。近赤外線吸収剤は、近赤外領域に吸収極大を有し、且つ、その吸収極大が波長380nm~2500nmの領域に存在する吸収極大の中でも最大の吸収を示すものであり、具体的には、720nm以上、好ましくは750nm以上2000nm以下の波長領域に最大の吸収を有する。
 遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物から選択される1種又は2種以上の化合物(以下、「化合物X」ともいう)が挙げられる。
 フタロシアニン化合物は、フタロシアニン、又はフタロシアニン骨格を有するフタロシアニン誘導体であり、好ましくはこれらに金属原子が含有される。ナフタロシアニン化合物は、ナフタロシアニン、又はナフタロシアニン骨格を有するナフタロシアニン誘導体であり、好ましくはこれらに金属原子が含有される。アントラシアニン化合物は、アントラシアニン、又はアントラシアニン骨格を有するアントラシアニン誘導体であり、好ましくはこれらに金属原子が含有される。
 これら化合物Xにおいて、金属原子は、ナフタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、アントラシアニン骨格の中心金属となる。
 遮熱性化合物は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物から選択される1種又は2種以上であることが好ましく、フタロシアニン化合物がより好ましい。
 また、上記金属原子としては、バナジウム原子が好ましく、バナジウム原子を含有するフタロシアニン化合物がより好ましい。バナジウム原子は、一般的に酸素原子が結合した状態(V=O)で存在する。
 遮熱性化合物は、上記したもののうち1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
 遮熱剤が含まれる樹脂層における遮熱剤の含有量は、特に限定されないが、例えば0.05質量%以上1.5質量%以下、好ましくは0.10質量%以上1.2質量%以下、さらに好ましくは0.15質量%以上0.9質量%以下である。
(着色剤)
 本発明における合わせガラス用中間膜における樹脂層は、着色剤を含んでいてもよい。着色剤を使用することで、合わせガラスを着色し、また、合わせガラスの遮光性を高めて防眩性などを付与できる
 合わせガラス用中間膜に着色剤を用いる場合、着色剤は、第1の樹脂層に含まれていてもよいし、第2の樹脂層に含まれていてもよいし、第1の樹脂層及び第2に樹脂層の両方に含まれていてもよいが、複数の第1の樹脂層の少なくともいずれかに含まれることが好ましい。
 使用される着色剤は、特に限定されず、従来から合わせガラス用中間膜に配合される色素を使用するができ、青色、黄色、赤色、緑色、紫色、黒色、白色などの色素を使用できる。色素は、顔料、染料などを用いることができる。
 顔料としては、ビグメントブルーなどの銅フタロシアニン顔料、コバルトフタロシアニン顔料などのフタロシアニン系顔料、アントラキノン系顔料、ぺリレン顔料、ジケトピロロピロール系顔料、キナクリドン系顔料、ペリノン系顔料、チオインジゴ系顔料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料、キノフタロン系顔料、スレン系顔料、酸化チタン系顔料、ピグメントブラック7などのカーボンブラック、グラフェン、カーボンナノチューブなどの炭素系材料等が挙げられる。
 また、アゾ染料、シアニン染料、トリフェニルメタン染料、フタロシアニン染料、アントラキノン染料、ナフトキノン染料、キノンイミン染料、メチン染料、アゾメチン染料、スクワリリウム染料、アクリジン染料、スチリル染料、クマリン染料、キノリン染料、ニトロ染料等が挙げられる。染料は分散染料でもよい。
 中でも、熱可塑性樹脂との親和性が高く、ブリードアウトしにくいことから、顔料としては、フタロシアニン系顔料、アントラキノン系顔料、ペリレン系顔料、カーボンブラックが好ましい。また、染料としては、アントラキノン系が好ましい。
 着色剤は、一種単独で使用してもよいが、2種以上を併用してもよい。
 着色剤が含まれる樹脂層における着色剤の含有量は、好ましくは0.01質量%以上3.0質量%以下、より好ましくは0.02質量%以上0.5質量%以下、さらに好ましくは0.04質量%以上0.3質量%以下である。
 本発明における樹脂層は、上記以外の添加剤を含有してもよく、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定化剤、接着力調整剤、蛍光増白剤、結晶核剤等の各添加剤を含有してもよい。
(中間膜の製造方法)
 中間膜の製造方法は、特に限定されず、従来の楔中間膜を製造する方法と同様の製造方法で製造すればよく、押出成形により中間膜を成形することが好ましい。具体的には、各樹脂層を構成する樹脂、又は樹脂に加えて可塑剤などの添加剤を含む樹脂組成物を、押出成形して各樹脂層を形成すればよい。また、中間膜は、共押出法により成形することが好ましい。中間膜を多層化する為に各樹脂を合流させる手段として、例えばフィードブロック法、金型法、ラミネート法等が挙げられる。
<合わせガラス>
 本発明は、さらに合わせガラスを提供するものである。本発明の合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上記した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されたものである。
(第1及び第2の合わせガラス部材)
 合わせガラスで使用する第1及び第2の合わせガラス部材としては、ガラス板が挙げられる。ガラス板は、無機ガラス、有機ガラスのいずれでもよいが、無機ガラスが好ましい。無機ガラスとしては、特に限定されないが、クリアガラス、フロート板ガラス、強化ガラス、着色ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、紫外線吸収板ガラス、赤外線反射板ガラス、赤外線吸収板ガラス、グリーンガラス等が挙げられる。
 また、有機ガラスとしては、一般的に樹脂ガラスと呼ばれるものが使用され、ポリカーボネート板、ポリメチルメタクリレート板などの(メタ)アクリル板、アクリロニトリルスチレン共重合体板、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体板、ポリエチレンテレフタラート板などのポリエステル板、フッ素系樹脂板、ポリ塩化ビニル板、塩素化ポリ塩化ビニル板、ポリプロピレン板、ポリスチレン板、ポリサルホン板、エポキシ樹脂板、フェノール樹脂板、不飽和ポリエステル樹脂板、ポリイミド樹脂板等の各種有機ガラス板が挙げられる。有機樹脂板は、適宜表面処理などが行われてもよい。
 第1及び第2の合わせガラス部材は、互いに同種の材質から構成されてもよいし、別の材質から構成されてもよい。例えば、一方が無機ガラスで、他方が有機ガラスであってもよいが、第1及び第2の合わせガラス部材の両方が無機ガラスであるか、又は有機ガラスであることが好ましい。
 また、第1及び第2の合わせガラス部材に使用される各ガラス板の厚みは、特に限定されないが、例えば、0.1~15mm程度、好ましくは0.5~5mmである。各ガラス板の厚みは、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよい。
 また、第1及び第2の合わせガラス部材は、互いに厚みが異なる場合、互いの厚みの差は、0.1mm以上であればよく、好ましくは0.2mm以上であればよい。また、第1及び第2の合わせガラス部材の厚みの差は、特に限定されないが、例えば2mm以下であればよく、好ましくは1mm以下である。
 第1及び第2の合わせガラス部材は、平板ガラスであってもよいし、曲げガラスであってもよい。なお、第1及び第2の合わせガラス部材は、一方が平板ガラスである場合他方も平板ガラスであることが好ましく、一方が曲げガラスである場合他方も曲げガラスであることが好ましい。
 曲げガラスは、例えば、縦方向の曲げ半径が4000mm以上であることが好ましく、6000mm以上がより好ましく、8000mm以上が更に好ましく、10000mm以下が更に好ましく、また、25000mm以下であることが好ましく、20000mm以下であることがより好ましく、15000mm以下であることがさらに好ましい。
 合わせガラスの製造方法は特に限定されず、2枚の合わせガラス部材の間に中間膜を挟んで、これらを圧着させることで合わせガラスを得るとよい。
 より具体的には、第1及び第2の合わせガラス部材の間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、2枚のガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70~110℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120~150℃及び1~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
 本発明の合わせガラスは、様々な分野で使用でき、例えば各種の窓ガラスに使用することができる。より具体的には、自動車、鉄道車輌、航空機、船舶などの乗り物用窓ガラス、又は建築用窓ガラスなどに使用可能である。合わせガラス用中間膜又は合わせガラスは、各種の窓ガラスに使用することで、窓ガラスに映像、メッセージ、ロゴなどの各種画像を表示できる。また、家庭用電気機器などの各種の電気機器のディスプレイとし使用してもよい。これらの中では、窓ガラスに使用することが好ましく、自動車の窓ガラスに使用することがより好ましい。自動車の窓ガラスとしては、フロントガラス、サイドガラス、リアガラスのいずれにも使用することができる。
 例えば、建築用窓ガラスに使用する場合には、建築物内部に光源装置を設置し、窓ガラスの内側の表面に光源装置からの光を照射して、各種の画像を表示するとよい。同様に、乗り物用窓ガラスに使用する場合には、乗り物内部に光源装置を設置し、合わせガラスに各種の画像を表示するような、ヘッドアップディスプレイ用途に使用することができる。
 本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
 なお、各種物性の測定及び評価は、以下のように行った。
[ガラス転移温度]
 試験片を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管した。次いで、TAインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定した。治具として直径8mmのパラレルプレートを用い、せん断モード、3℃/分の降温速度で100℃から-20℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数1Hz及び歪1%の条件で測定した。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度(℃)とした。
[各樹脂層の厚み、層比率A]
 各樹脂層の厚み、及び層比率Aは、オリンパス社製マイクロスコープ「DSX500」を用いて、測定した。
 なお、表の「0.5Xの領域における層比率Aの最大値と最小値の差」について、比較例では、層比率Aの最大値と最小値の差が最も小さくなる0.5Xの領域を選択した。また、実施例では0.5Xの領域は、0.25X~0.75Xまでの領域を測定した。
 また、表の「0.9Xの領域における層比率Aの最大値と最小値の差」について、比較例では、層比率Aの最大値と最小値の差が最も小さくなる0.9Xの領域を選択した。また、実施例では0.9Xの領域は、0.05X~0.95Xまでの領域を測定した。
[十点平均粗さ(RzJIS94)]
 合わせガラス用中間膜の表層のポリマー層の十点平均粗さRzを小坂研究所社製「Surfcorder SE300」を用いて、先端半径2μm及び先端角60°の触診針を用いて、測定時のカットオフ値2.5mm、基準長さ2.5mm、測定長さ12.5mm、予備長さ2.5mm、触診針の送り速度0.5mm/秒の測定条件にて、測定した。測定は、23℃及び30RH%の環境下にて行った。なお、測定は、合わせガラス用中間膜の両面に対して行った。
[合わせガラスの作製]
 以下の機械インピーダンス測定及び音響透過損失は、各実施例及び比較例で得た中間膜を用いて合わせガラスを作製して行った。合わせガラスは、以下のように作製した。
 得られた中間膜を、2枚のクリアガラス(機械インピーダンス測定用:縦25mm×横300mm×厚さ2.0mm、音響透過損失測定用:縦1000mm×横1000mm×厚さ2.0mm)の間に挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、合わせガラスを得た。23℃及び30RH%の部屋にて得られた合わせガラスを8週間静置して、機械インピーダンス測定用の合わせガラスとし、また、23℃及び30RH%の部屋にて得られた合わせガラスを8週間静置して、音響透過損失(STL)測定用の合わせガラスとした。
[機械インピーダンス測定]
 機械インピーダンス測定(MIM)により、中間膜の0.25X、0.5X、及び0.75Xの位置についてそれぞれ一次共振周波数を測定し、一次共振周波数の最大値と最小値の差の絶対値を求めた。測定は、ISO 16940-2008に準拠して、上記のように23℃及び30RH%の条件で8週間静置して作製した機械インピーダンス測定用の合わせガラスに対して行った。
 具体的には、得られた機械インピーダンス測定用の合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機(振研社製「加振機G21-005D」)により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置(リオン社製「XG-81」)にて増幅し、振動スペクトルをFFTスペクトラムアナライザー(リオン社製「FFTアナライザーSA-01A2」)により解析して、各位置について20℃の一次共振周波数を求めた。そのうちの最大値及び最小値を特定して、最大値と最小値の差の絶対値を表1、2に示した。
[遮音性能の評価(音響透過損失測定)]
 予め設定した音響透過損失(狙いの音響透過損失)と、実測した音響透過損失の差により、遮音性能を評価した。音響透過損失の測定は、上記のように23℃及び30RH%の条件で8週間静置して作製した音響透過損失(STL)測定用の合わせガラスを用いて、以下のとおり行った。
 音源室である第1の残響室と、受音室である第2の残響室とが連結されたISO  10140-5(2021)に準拠した残響室において、ISO10140-5(2021)に準拠した連結させた2つの残響室(音源室、受音室)の間に、音響透過損失(STL)測定用の合わせガラスを、第1の残響室と、第2の残響室との間に設置した。リオン社の音響透過損失測定装置「インテンシティプローブSI-50、マルチチャンネルアナライザーSA-02」を用いて、20℃での音響透過損失測定を行った。具体的には、JIS  A1441-1(2007)に準拠した音響透過損失(dB)をインテンシティ法で測定した。中心周波数は1/3オクターブバンドで測定した。予め設定した2500Hzにおける音響透過損失(狙いの音響透過損失)と測定された音響透過損失との差により、以下のとおり評価した。
(評価)
AA:0.4dB未満
 A:0.4dB以上0.6dB未満
 B:0.6dB以上0.7dB未満
 C:0.7dB以上
 各実施例、比較例で使用した成分は、以下のとおりである。
(ポリビニルアセタール樹脂)
PVB1:ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度1700、水酸基量30.3mol%、アセチル化度0.9mol%、アセタール化度68.8mol%
PVB2:ポリビニルブチラール樹脂、平均重合度3000、水酸基量23.8mol%、アセチル化度12.4mol%、アセタール化度63.8mol%
(可塑剤)
3GO:トリエチレングリコール-ジ-2-エチルヘキサノエート
(紫外線遮蔽剤)
Tinuvin326(BASF社製)
(酸化防止剤)
BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)
<第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1、A3>
A1:PVB1 100質量部、可塑剤(3GO)37質量部、紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)0.2質量部、及び酸化防止剤(BHT)0.2質量部を混練した樹脂組成物
A3:PVB1 100質量部、可塑剤(3GO)25質量部、紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)0.2質量部、及び酸化防止剤(BHT)0.2質量部を混練した樹脂組成物
<第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2、A4>
A2:PVB2 100質量部、可塑剤(3GO)76質量部、紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)0.2質量部、及び酸化防止剤(BHT)0.2質量部を混練した樹脂組成物。
A4:PVB2 100質量部、可塑剤(3GO)85質量部、紫外線遮蔽剤(Tinuvin326)0.2質量部、及び酸化防止剤(BHT)0.2質量部を混練した樹脂組成物。
[実施例1~3]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。なお、共押出機は、金型出口間隙が幅方向に対して非対称に調整でき、各樹脂層及び中間膜が必要に応じて楔状に調整できるものを使用した。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図1に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層はいずれも楔状であり、2つの第2の樹脂層の間にある第1の樹脂層は逆楔状であった。結果を表1に示す。
 なお、表1において、層1は表面側の層であり、層5は裏面側の層であり、層1、層2、層3、層4、層5の順に積層されている。
[実施例4]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。得られた合わせガラス用中間膜は、図4に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が非対称の中間膜であった。
[実施例5]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図5に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、2つの第2の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層の間の第1の樹脂層はいずれも楔状であった。一方、表面及び裏面の第1の樹脂層は、楔状ではなく、一端と他端の厚みが同じであり、幅方向の厚みが均一な樹脂層であった。結果を表1に示す。
[実施例6]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A4とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図5に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、2つの第2の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層の間の第1の樹脂層はいずれも楔状であった。一方、表面及び裏面の第1の樹脂層は、楔状ではなく、一端と他端の厚みが同じであり、幅方向の厚みが均一な樹脂層であった。結果を表1に示す。
[実施例7]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A3と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図5に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、2つの第2の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層の間の第1の樹脂層はいずれも楔状であった。一方、表面及び裏面の第1の樹脂層は、楔状ではなく、一端と他端の厚みが同じであり、幅方向の厚みが均一な樹脂層であった。結果を表1に示す。
[比較例1]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.7mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図9に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層はいずれも楔状であり、2つの第2の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層の間にある第1の樹脂層は矩形であった。結果を表1に示す。
[実施例8~9]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.3mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図6に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が非対称であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層、及び2つの第2の樹脂層はいずれも楔状であり、2つの第2の樹脂層の間にある第1の樹脂層は逆楔状であった。結果を表1に示す。
[比較例2]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが0.3mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図10に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が非対称であった。また、3つの第1の樹脂層はいずれも楔状であり、2つの第2の樹脂層はいずれも逆楔状であった。結果を表1に示す。
[実施例10~12]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが1.0mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図7に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が非対称であった。また、2つの第2の樹脂層は、サイズの異なる楔状の樹脂層であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層は共に楔状であった。2つの第2の樹脂層の間にある第1の樹脂層は逆楔状であった。結果を表2に示す。
[実施例13]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、9層構造であり、楔角度θが1.0mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。得られた合わせガラス用中間膜は、表面及び裏面が第1の樹脂層であり、第1の樹脂層と第2の樹脂層が交互に積層された積層体であった。結果を表2に示す。
[比較例3]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、5層構造であり、楔角度θが1.0mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図11に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が非対称であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層はいずれも楔状であった。第2の樹脂層の間にある第1の樹脂層は矩形であった。また、2つの第2の樹脂層は、サイズの異なる矩形状の樹脂層であった。結果を表2に示す。
[比較例4]
 第1の樹脂層を形成するための樹脂組成物A1と、第2の樹脂層を形成するための樹脂組成物A2とを、共押出機を用いて共押出して、3層構造であり、楔角度θが1.0mradの楔状の合わせガラス用中間膜を得た。
 得られた合わせガラス用中間膜は、図12に示すように、第1の樹脂層、第2の樹脂層、第1の樹脂層がこの順に積層された積層体であり、厚み方向に対して層構造が対称であった。また、表面及び裏面の第1の樹脂層はいずれも楔状であった。また、第2の樹脂層は矩形状の樹脂層であった。結果を表2に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002

 
 
 以上のように本発明の要件を満足する各実施例の合わせガラス用中間膜を備える合わせガラスは、楔状の中間膜であっても、遮音性能に優れていることが分かった。これに対して、本発明の要件を満足しない各比較例の楔状の合わせガラス用中間膜は、遮音性能に劣っていた。
 10、20、30、40、50 合わせガラス用中間膜
 11   第1の樹脂層
 12   第2の樹脂層

Claims (11)

  1.  5層以上の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜であって、
     ガラス転移温度が15℃以上の第1の樹脂層と、
     ガラス転移温度が15℃未満の第2の樹脂層とを備え、
     一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、
     全樹脂層の合計の厚みに対する前記第2の樹脂層の合計の厚みの比率を層比率A(%)とし、前記一端から他端までの距離をXとしたときに、前記層比率Aの最大値と最小値の差が10%以下となる0.5Xの領域を有する、合わせガラス用中間膜。
  2.  少なくとも1つの前記第1の樹脂層の厚みが、一端から他端の方向に対して直線的又は非直線的に変化する請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  少なくとも1つの前記第1の樹脂層は、厚みが300μm未満の部分を含む、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  少なくとも1つの前記第2の樹脂層は、厚みが40μm以上の部分を含む、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  厚み方向に対して層構造が対称または非対称である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  少なくとも一つの樹脂層において、前記他端での厚みが、前記一端での厚みより小さい、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  表面が、ランダム又は連続的な凹凸形状のエンボスを有し、前記エンボスの十点平均粗さ(Rzjis94)が1μm以上100μm未満である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  前記第1の樹脂層と前記第2の樹脂層が交互に積層された5層以上の構成を有する、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  9.  前記第1の樹脂層が表面及び裏面に存在する、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  5層以上の樹脂層を有する合わせガラス用中間膜であって、
     一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きく、
     前記一端から他端までの距離をXとしたときに、0.25X、0.5X、及び0.75Xの位置での機械インピーダンス測定(MIM)により測定される20℃の一次共振周波数の最大値と最小値の差の絶対値が70Hz以下である、合わせガラス用中間膜。
  11.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置される、合わせガラス。
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