WO2023140298A1 - 合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス - Google Patents

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WO2023140298A1
WO2023140298A1 PCT/JP2023/001398 JP2023001398W WO2023140298A1 WO 2023140298 A1 WO2023140298 A1 WO 2023140298A1 JP 2023001398 W JP2023001398 W JP 2023001398W WO 2023140298 A1 WO2023140298 A1 WO 2023140298A1
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WO
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laminated glass
filler
interlayer film
resin
less
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PCT/JP2023/001398
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English (en)
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Inventor
敦 野原
和彦 中山
Original Assignee
積水化学工業株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B17/00—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres
    • B32B17/06—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material
    • B32B17/10—Layered products essentially comprising sheet glass, or glass, slag, or like fibres comprising glass as the main or only constituent of a layer, next to another layer of a specific material of synthetic resin

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass and laminated glass having the interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass is safe because it does not scatter glass fragments even if it is damaged by an external impact, so it is widely used for the window glass of various vehicles such as automobiles and the window glass of buildings.
  • Laminated glass is widely known in which an interlayer film for laminated glass containing a resin component such as polyvinyl acetal resin is interposed between a pair of glasses to integrate them.
  • Patent Literature 1 discloses an interlayer film for laminated glass comprising a layer containing flat metal particles, and indicates that silver nano-plate particles and the like are used as the metal tabular particles.
  • Patent Literature 2 discloses an interlayer film for laminated glass comprising polyvinyl butyral, a plasticizer, and a metallic pigment.
  • Patent Document 2 discloses a plate-like mica pigment coated with a metal oxide as an example of a metallic pigment.
  • Patent Document 3 discloses an interlayer film for laminated glass containing flat metal particles made of a metal such as silver, and indicates that the flat metal particles may be coated with a metal oxide.
  • window glass for automobiles and buildings has become more diversified.
  • a metallic feel In order to integrate with the metallic body of automobiles, it is sometimes desired to give the window glass a metallic feel.
  • a window glass in which a brightening agent is blended in an intermediate film, as disclosed in Patent Documents 1 to 3, for example.
  • brightening agents used in conventional interlayer films have a high visible light reflectance, making it difficult to achieve both transparency and metallic effect.
  • an object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass that can achieve both transparency and metallic feeling.
  • the present invention provides the following [1] to [26].
  • the thermoplastic resin is at least one selected from polyvinyl acetal resin and ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin.
  • interlayer film for laminated glass according to any one of [1] to [19] above, wherein the interlayer film for laminated glass comprises a single resin layer.
  • the interlayer film for laminated glass has a multilayer structure including a plurality of resin layers.
  • at least one resin layer constituting the multilayer structure is a filler-containing resin layer containing a filler (A).
  • an interlayer film for laminated glass that can achieve both transparency and metallic feeling.
  • Fig. 2 is a schematic cross-sectional view showing a flat plate-shaped filler (A) having a laminated structure.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention contains a thermoplastic resin and a filler (A) having visible light reflecting properties.
  • the filler (A) By having the filler (A), the interlayer film of the present invention can achieve both transparency and metallic feeling.
  • the filler (A) contained in the intermediate film is a filler having visible light reflection performance.
  • the filler (A) is a filler containing two or more kinds of metal oxides, and preferably has a multilayer structure of metal oxides.
  • the multilayer structure may be formed by layers formed of different metal oxides.
  • the filler (A) has a multi-layered structure of metal oxides, so that the reflectance is low, the light absorption is low and the transmittance is high, and it becomes easy to achieve both the transparency and the metallic feeling of the intermediate film.
  • the filler (A) has a multi-layer structure of metal oxides, so that reflected light can be colored, and the light transmitted through the intermediate film is hardly colored, and can be made into achromatic or nearly achromatic light.
  • the two or more metal oxides described above preferably have different refractive indices.
  • Metal oxides with different refractive indexes form layers with different refractive indexes, which facilitates reflection between the layers to ensure an appropriate metallic effect.
  • the layers formed of metal oxides having different refractive indices are preferably adjacent to each other.
  • the refractive index difference between metal oxides having different refractive indices is preferably 0.1 or more and 1.2 or less from the viewpoint of improving transparency and metallic feeling.
  • the refractive index difference is more preferably 0.3 or more and 1.1 or less, and further preferably 0.6 or more and 1.05 or less.
  • the thickness ratio between layers formed of different metal oxides is preferably 1:2 to 1:15.
  • the filler (A) having such a thickness ratio makes it easier to obtain a metallic feeling.
  • the thickness ratio is more preferably 1:3 to 1:13, more preferably 1:4 to 1:11.
  • the filler (A) can change the color of reflected light by controlling the thickness ratio.
  • the thickness ratio is an average value of values measured by observing 50 arbitrary particles with a scanning electron microscope (SEM) or the like.
  • the two or more metal oxides are preferably selected from the group consisting of titanium oxide, silicon oxide, indium oxide, niobium oxide, zinc oxide, antimony oxide and tungsten oxide, with titanium oxide and silicon oxide being preferred.
  • Titanium oxide is titanium dioxide (TiO 2 ), and may be of rutile type, anatase type, or brookite type.
  • Silicon oxide is silicon dioxide (SiO 2 ).
  • the filler (A) more preferably contains both titanium oxide and silicon oxide, and more preferably has a multi-layered structure of a titanium oxide layer and a silicon oxide layer.
  • the filler (A) is preferably metal oxide particles having a multi-layered structure formed from two or more metal oxides as described above, and metal oxide particles (intermediate layers described later) made of at least one metal oxide are preferably particles coated with at least one metal oxide of a different type.
  • the shape of the filler (A) may be any shape, such as a spherical shape, a polygonal shape such as a quadrangular prism shape, a polygonal pyramidal shape such as a triangular pyramidal shape and a quadrangular pyramidal shape, a columnar shape, a conical shape, an irregular shape, a needle shape, a fibrous shape, a flat plate shape, etc., but a flat plate shape is preferred.
  • the filler (A) has a flat plate shape, it is oriented along the surface direction of the intermediate film as described later, thereby reflecting a certain amount of incident visible light and increasing the transparency of the intermediate film. In addition, regular reflection makes it difficult for light to scatter, making it easier to reduce the haze of the laminated glass.
  • the flat plate-shaped filler (A) has the multilayer structure described above, it is preferable that a plurality of layers are provided along the thickness direction, preferably 2 to 5 layers, more preferably 2 to 4 layers, and even more preferably 3 layers are provided along the thickness direction.
  • FIG. 1 A specific example of the plate-shaped filler (A) having a three-layer structure is shown in FIG.
  • the metal oxide forming each coating layer 11 , 12 may be different from the metal oxide forming the intermediate layer 10 .
  • the metal oxides forming the coating layers 11 and 12 are preferably the same.
  • the refractive index of the metal oxide forming each coating layer 11 , 12 is preferably higher than that of the intermediate layer 10 .
  • each of the coating layers 11 and 12 is preferably smaller than the thickness of the intermediate layer 10 .
  • Preferred values for specific thickness ratios are as indicated by the thickness ratio between layers.
  • both the coating layers 11 and 12 are titanium oxide layers, and the intermediate layer 10 is a silicon oxide layer.
  • the flat plate-shaped filler (A) is not limited to having the three-layer structure, and may have a two-layer structure, in which case one of the coating layers 11 and 12 may be omitted. Moreover, a multi-layer structure of four or more layers may be used.
  • the average particle size (D50) of the filler (A) is preferably 1 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less. By setting the average particle diameter within the above range, it becomes easier to suppress light scattering in the intermediate film while achieving both transparency and metallic feeling.
  • the average particle size (D50) of the filler (A) is preferably 3 ⁇ m or more and 18 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or more and 16 ⁇ m or less.
  • the average particle size (D50) is a value measured using a laser diffraction/scattering particle size distribution analyzer, and the value (D50) when the cumulative volume is 50% is defined as the average particle size.
  • the thickness of the filler (A) is preferably 0.01 ⁇ m or more and 4 ⁇ m or less, more preferably 0.1 ⁇ m or more and 2 ⁇ m or less, and still more preferably 0.2 ⁇ m or more and 1 ⁇ m or less, from the viewpoint of suppressing light scattering and improving both metallic feeling and transparency.
  • the thickness of the filler (A) is an average value of values measured by observing 50 arbitrary particles with a scanning electron microscope (SEM) or the like.
  • the thickness of the filler (A) may be the length in the direction in which the maximum value of the length in the direction perpendicular to the longitudinal direction of the filler is the shortest, and the thickness of the flat plate-shaped filler (A) is the length in the vertical direction in FIG.
  • the aspect ratio of the filler (A) is preferably 1 or more, more preferably 2 or more, still more preferably 4 or more, preferably 30 or less, more preferably 15 or less, and still more preferably 5 or less.
  • the aspect ratio of the filler (A) is the ratio of the major axis length to the minor axis length of the filler (A) observed with a scanning electron microscope.
  • the long axis and the short axis are the long axis and the short axis of the filler (A) viewed in plan along the thickness direction, and in the case of a flat plate-shaped filler, mean the longitudinal direction and the vertical direction in the plane direction.
  • the filler (A) has an anisotropy that allows orientation, such as when it has a flat plate shape, it is preferable that the longitudinal direction of the filler (A) is oriented along the surface direction of the intermediate film. Moreover, when it has a flat plate shape, it is preferable that the plane direction of the filler (A) is oriented along the plane direction of the intermediate film. That is, the flat plate-shaped filler (A) is preferably oriented such that the thickness direction of the filler (A) is along the thickness direction of the intermediate film.
  • the filler (A) having the orientation described above appropriately reflects and partially transmits light traveling in the thickness direction of the intermediate film, and can also suppress light scattering caused by the filler (A). Therefore, it becomes easy to give a metallic feeling while reducing the haze and improving the transparency.
  • the filler (A) may be used singly or in combination of two or more.
  • the method for producing the filler (A) is not particularly limited.
  • the filler (A) having a multilayer structure may be produced by coating particles formed from a metal oxide with another metal oxide.
  • a sheet formed of a metal oxide may be coated with another metal oxide and then crushed to obtain a flat plate-shaped filler (A).
  • a commercially available product may be used as the filler (A).
  • the intermediate film contains one or more resin layers, and each resin layer preferably contains a thermoplastic resin.
  • each resin layer preferably contains a thermoplastic resin.
  • at least one of the plurality of resin layers contains a filler (A) in addition to the thermoplastic resin.
  • the resin layer containing the filler (A) is called a "filler-containing resin layer".
  • the filler (A) is dispersed in the thermoplastic resin in the filler-containing resin layer and held in the resin layer by the thermoplastic resin.
  • the content of the filler (A) in the filler-containing resin layer is preferably 0.01% by mass or more and 0.5% by mass or less.
  • the content is 0.01% by mass or more, an appropriate metallic feeling can be obtained.
  • the content of the filler (A) is more preferably 0.02% by mass or more, more preferably 0.04% by mass or more, even more preferably 0.08% by mass or more, and more preferably 0.4% by mass or less, further preferably 0.3% by mass or less, and even more preferably 0.2% by mass or less.
  • the interlayer film of the present invention contains a thermoplastic resin as described above.
  • the intermediate film can easily function as an adhesive layer, and the adhesiveness to the laminated glass member is improved.
  • the intermediate film contains one or more resin layers, and each resin layer preferably contains a thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin in each resin layer such as a filler-containing resin layer is not particularly limited, but examples thereof include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ionomer resin, polyurethane resin, thermoplastic elastomer, acrylic resin, acrylic-vinyl acetate copolymer resin, polyvinyl alcohol resin, polyolefin resin, polyvinyl acetate resin and polystyrene resin. By using these resins, it becomes easier to secure the adhesiveness with the laminated glass member.
  • thermoplastic resin may be used singly or in combination of two or more.
  • one resin layer may contain two or more thermoplastic resins, or different resin layers may contain different types of thermoplastic resins.
  • the resin in the filler-containing resin layer is preferably at least one selected from polyvinyl acetal resins and ethylene-vinyl acetate copolymer resins, more preferably polyvinyl acetal resin.
  • each resin layer when it has several resin layers, resin which comprises each resin layer should just be suitably selected from resin listed above. Also, the resins forming the respective resin layers may be different resins, but are preferably the same. Therefore, in the case of having a plurality of resin layers, the resin constituting each resin layer is preferably a polyvinyl acetal resin or an ethylene-vinyl acetate copolymer resin, and more preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the polyvinyl acetal resin is not particularly limited as long as it is a polyvinyl acetal resin obtained by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • aldehyde aldehydes having 1 to 10 carbon atoms are generally preferably used.
  • the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is not particularly limited, and examples thereof include n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, n-nonylaldehyde, n-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, and benzaldehyde. These aldehydes may be used alone or in combination of two or more.
  • polyvinyl butyral resin is suitable for polyvinyl acetal resin.
  • Polyvinyl alcohol is obtained, for example, by saponifying a polyvinyl ester such as polyvinyl acetate.
  • the degree of saponification of polyvinyl alcohol is generally 70-99.9 mol %.
  • Polyvinyl acetal resin may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.
  • the average degree of polymerization of PVA is preferably 200 or higher, more preferably 500 or higher, still more preferably 1000 or higher, and even more preferably 1500 or higher. When the average degree of polymerization is equal to or higher than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass increases.
  • the average degree of polymerization of PVA is preferably 5,000 or less, more preferably 4,000 or less, even more preferably 3,500 or less, and still more preferably 2,500 or less.
  • the average degree of polymerization of polyvinyl alcohol is determined by a method conforming to JIS K6726 "Polyvinyl alcohol test method".
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is preferably 15 mol % or more and preferably 38 mol % or less.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 20 mol % or more, still more preferably 25 mol % or more, from the viewpoint of adhesion to laminated glass members.
  • the amount of hydroxyl groups is more preferably 35% or less, and still more preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups is 15 mol% or more, preferably 38 mol% or less, more preferably 20 mol% or more, still more preferably 25 mol% or more, more preferably 35 mol% or less, further preferably 33 mol% or less.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin is the molar fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 47 mol % or more and preferably 85 mol % or less.
  • the degree of acetalization is more preferably 55 mol % or more, still more preferably 60 mol % or more, and more preferably 80 mol % or less, still more preferably 75 mol % or less.
  • the degree of acetalization means the degree of butyralization when the acetal group is a butyral group and the polyvinyl acetal resin (A) is a polyvinyl butyral resin.
  • the above degree of acetalization is a value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded and the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded from the total amount of ethylene groups in the main chain, and dividing the value by the total amount of ethylene groups in the main chain.
  • the degree of acetalization may be calculated, for example, from the results measured by a method conforming to JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin is preferably 30 mol % or less, more preferably 20 mol % or less, even more preferably 10 mol % or less, and even more preferably 2 mol % or less.
  • the degree of acetylation is equal to or less than the upper limit, the interlayer film and the laminated glass have high humidity resistance.
  • the degree of acetylation is not particularly limited, it is preferably 0.01 mol % or more, more preferably 0.1 mol % or more.
  • the degree of acetylation is the molar fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, expressed as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the acetyl groups are bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method".
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin may be a non-crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin or a high-temperature crosslinked ethylene-vinyl acetate copolymer resin.
  • ethylene-vinyl acetate copolymer resin ethylene-vinyl acetate modified resins such as ethylene-vinyl acetate copolymer saponified products and ethylene-vinyl acetate hydrolysates can also be used.
  • the ethylene-vinyl acetate copolymer resin preferably has a vinyl acetate content of 10 to 50% by mass, more preferably 20 to 40% by mass, as measured according to JIS K 6730 "Ethylene-vinyl acetate resin test method" or JIS K 6924-2:1997.
  • a vinyl acetate content 10 to 50% by mass, more preferably 20 to 40% by mass, as measured according to JIS K 6730 "Ethylene-vinyl acetate resin test method" or JIS K 6924-2:1997.
  • the vinyl acetate content is at least these lower limits, the adhesiveness to laminated glass members is enhanced, and the penetration resistance of laminated glass tends to be improved. Also, by setting the vinyl acetate content to these upper limits or less, the breaking strength of the interlayer increases, and the impact resistance of the laminated glass improves.
  • the ionomer resin is not particularly limited, and various ionomer resins can be used. Specific examples include ethylene-based ionomers, styrene-based ionomers, perfluorocarbon-based ionomers, telechelic ionomers, polyurethane ionomers, and the like. Among these, ethylene-based ionomers are preferable from the viewpoint of improving the mechanical strength, durability, transparency, etc. of laminated glass and from the viewpoint of excellent adhesion to laminated glass members.
  • an ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer ionomer is preferably used because of its excellent transparency and toughness.
  • the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer is a copolymer having at least structural units derived from ethylene and structural units derived from unsaturated carboxylic acid, and may have structural units derived from other monomers.
  • the unsaturated carboxylic acid include acrylic acid, methacrylic acid, maleic acid, etc. Acrylic acid and methacrylic acid are preferred, and methacrylic acid is particularly preferred.
  • Other monomers include acrylic acid esters, methacrylic acid esters, 1-butene, and the like.
  • the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer preferably has 75 to 99 mol% of ethylene-derived structural units, and preferably has 1 to 25 mol% of unsaturated carboxylic acid-derived structural units when the total structural units of the copolymer are 100 mol%.
  • the ionomer of the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer is an ionomer resin obtained by neutralizing or crosslinking at least part of the carboxyl groups of the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer with metal ions.
  • the degree of neutralization of the carboxyl groups is usually 1 to 90%, preferably 5 to 85%.
  • Ion sources for ionomer resins include alkali metals such as lithium, sodium, potassium, rubidium and cesium, and polyvalent metals such as magnesium, calcium and zinc, with sodium and zinc being preferred.
  • the method for producing the ionomer resin is not particularly limited, and it can be produced by a conventionally known production method.
  • an ionomer of an ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer for example, ethylene and an unsaturated carboxylic acid are subjected to radical copolymerization at high temperature and high pressure to produce an ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer.
  • ethylene and an unsaturated carboxylic acid are subjected to radical copolymerization at high temperature and high pressure to produce an ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer.
  • the metal compound containing the ion source By reacting the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer with the metal compound containing the ion source, an ionomer of the ethylene/unsaturated carboxylic acid copolymer can be produced.
  • polyurethane resin examples include polyurethanes obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound, polyurethanes obtained by reacting an isocyanate compound with a diol compound, and a chain extender such as polyamine. Moreover, the polyurethane resin may contain a sulfur atom. In that case, part or all of the diols may be selected from polythiols and sulfur-containing polyols. Polyurethane resin can improve adhesion to organic glass. Therefore, it is preferably used when the laminated glass member is made of organic glass.
  • thermoplastic elastomer examples include styrene-based thermoplastic elastomers and aliphatic polyolefins.
  • the styrene-based thermoplastic elastomer is not particularly limited, and known ones can be used.
  • a styrenic thermoplastic elastomer generally has a styrene monomer polymer block as a hard segment and a conjugated diene compound polymer block or a hydrogenated block thereof as a soft segment.
  • styrene-based thermoplastic elastomers include styrene-isoprene diblock copolymers, styrene-butadiene diblock copolymers, styrene-isoprene-styrene triblock copolymers, styrene-butadiene/isoprene-styrene triblock copolymers, styrene-butadiene-styrene triblock copolymers, and hydrogenated products thereof.
  • the aliphatic polyolefin may be saturated aliphatic polyolefin or unsaturated aliphatic polyolefin.
  • the aliphatic polyolefin may be a polyolefin containing a chain olefin as a monomer, or a polyolefin containing a cyclic olefin as a monomer. From the viewpoint of effectively enhancing the storage stability and sound insulation of the interlayer film, the aliphatic polyolefin is preferably a saturated aliphatic polyolefin.
  • Materials for the aliphatic polyolefin include ethylene, propylene, 1-butene, trans-2-butene, cis-2-butene, 1-pentene, trans-2-pentene, cis-2-pentene, 1-hexene, trans-2-hexene, cis-2-hexene, trans-3-hexene, cis-3-hexene, 1-heptene, trans-2-heptene, cis-2.
  • the intermediate film may further contain a plasticizer.
  • the intermediate film has one or more resin layers, and each resin layer may contain a plasticizer in addition to the thermoplastic resin. Therefore, the filler-containing resin layer preferably contains a plasticizer.
  • the interlayer film becomes flexible by containing a plasticizer, and as a result, the flexibility of the laminated glass is improved, and the penetration resistance is also improved. Furthermore, it also becomes possible to improve the adhesiveness to the laminated glass member.
  • the plasticizer is particularly effective when a polyvinyl acetal resin is used as the thermoplastic resin. Therefore, each resin layer such as a filler-containing resin layer more preferably contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • plasticizers examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and phosphorus plasticizers such as organic phosphate plasticizers and organic phosphite plasticizers. Among them, organic ester plasticizers are preferred.
  • Organic ester plasticizers include, for example, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol.
  • Mixed adipates include adipates prepared from two or more alcohols selected from alkyl alcohols having 4 to 9 carbon atoms and cyclic alcohols having 4 to 9 carbon atoms.
  • adipates prepared from two or more alcohols selected from alkyl alcohols having 4 to 9 carbon atoms and cyclic alcohols having 4 to 9 carbon atoms are particularly preferably used.
  • the content of the plasticizer in the intermediate film is not particularly limited, but is preferably 10 parts by mass or more and 100 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the content of the plasticizer is 10 parts by mass or more, the laminated glass becomes moderately flexible, and the penetration resistance, adhesiveness, etc. are improved.
  • the content of the plasticizer is 100 parts by mass or less, the separation of the plasticizer from the intermediate film is prevented.
  • the content of the plasticizer is more preferably 20 parts by mass or more, still more preferably 30 parts by mass or more, still more preferably 35 parts by mass or more, more preferably 70 parts by mass or less, still more preferably 63 parts by mass or less.
  • the intermediate film contains one or more resin layers, and when each resin layer such as a filler-containing resin layer contains a plasticizer, the preferred value of the plasticizer content in each resin layer is the same as the preferred value of the plasticizer content described above.
  • the intermediate film is mainly composed of a resin, or a resin and a plasticizer, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in the intermediate film is usually 70% by mass or more, preferably 80% by mass or more, more preferably 90% by mass or more and less than 100% by mass, based on the total amount of the intermediate film.
  • the intermediate film can contain additives such as colorants.
  • Each resin layer also contains a resin, or a resin and a plasticizer as main components, and the total amount of the thermoplastic resin and the plasticizer in each resin layer is usually 70% by mass or more, preferably 80% by mass or more, and more preferably 90% by mass or more and less than 100% by mass, based on the total amount of each resin layer.
  • the intermediate film of the present invention may contain additives other than those described above, and may contain additives such as ultraviolet absorbers, antioxidants, light stabilizers, adhesion modifiers, heat shields, fluorescent whitening agents, and crystal nucleating agents.
  • the interlayer film of the present invention has one or more resin layers, and each resin layer may contain at least one selected from these additives as appropriate.
  • the intermediate film may consist of a single resin layer.
  • the resin layer becomes a filler-containing resin layer containing the thermoplastic resin and the filler (A).
  • both surfaces of the single-layered resin layer are adhered to the glass plate constituting the laminated glass member.
  • the intermediate film may have a multilayer structure including a plurality of resin layers, as described above.
  • the multilayer structure consisting of a plurality of resin layers may be a two-layer structure in which two resin layers are laminated in the thickness direction, a three-layer structure in which three resin layers are laminated, or a laminate of four or more resin layers. Among these, it is preferable to have a 2- to 5-layer structure, and it is more preferable to have a 2- to 3-layer structure.
  • at least one resin layer may be a filler-containing resin layer containing the filler (A), and two or more resin layers may be filler-containing resin layers.
  • the filler-containing resin layer may be arranged on the outermost surface that adheres to the glass plate, or may be arranged between other resin layers and may be arranged other than the outermost surface.
  • the intermediate film When the intermediate film has a multilayer structure, it preferably includes, for example, two skin layers provided on the surface side and a core layer provided between the skin layers.
  • the intermediate film preferably has a three-layer structure.
  • Either one or both of the skin layers may be a filler-containing resin layer, and both are more preferably filler-containing resin layers.
  • the core layer is preferably a resin layer other than the filler-containing resin layer.
  • the resins used for the skin layer and the core layer are preferably polyvinyl acetal resins, more preferably polyvinyl butyral resins. Both the skin layer and the core layer preferably contain a plasticizer as described above.
  • the content of the plasticizer in the core layer per 100 parts by mass of the thermoplastic resin is preferably greater than the content of the plasticizer in the skin layer per 100 parts by mass of the thermoplastic resin, and the difference between the contents is preferably 5 parts by mass or more and 60 parts by mass or less, more preferably 10 parts by mass or more and 50 parts by mass or less, and even more preferably 15 parts by mass or more and 35 parts by mass or less.
  • the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin in the core layer is preferably lower than the amount of hydroxyl groups in the polyvinyl acetal resin in the skin layer, and the difference in the amount of hydroxyl groups is preferably 1 mol % or more and 20 mol % or less, more preferably 2 mol % or more and 15 mol % or less, and still more preferably 2 mol % or less and 10 mol % or less.
  • the filler-containing resin layer does not need to be provided on the entire region of the intermediate film, and may be provided on a part of the region.
  • the filler-containing resin layer may be provided in some regions and not provided in other regions.
  • the region where the filler-containing resin layer is provided has a three-layer structure of the first to third resin layers, and the region where the filler-containing resin layer is not provided has a two-layer structure of the first and third resin layers.
  • the first and third resin layers have the same composition, the first resin layer and the third resin layer are integrated, and the boundary between them may not be discernible, so that they may become substantially one resin layer.
  • an intermediate film having a three-layer structure has been described as an example, but the filler-containing resin layer may be provided only in a part of the region in the same way even with a four-layer structure or more.
  • the thickness of the filler-containing resin layer may be constant, but may vary.
  • the filler-containing resin layer provided in a partial region of the intermediate film may have a cross-sectional shape whose thickness decreases toward the region where the filler-containing resin layer is not provided.
  • the intermediate film may have a rectangular cross section and a uniform thickness, but it is not limited to a rectangular cross section and may have, for example, a wedge shape.
  • the wedge-shaped intermediate film has different thicknesses at one end and the other end opposite to the one end in the cross section, and the cross section may have a trapezoidal shape or a triangular shape.
  • the wedge-shaped intermediate film has a thickness that changes from one end to the other end, but the thickness does not need to change at all portions, and it may have a portion with a constant thickness, and the portion where the thickness changes may be a part.
  • the thickness of the filler-containing resin layer is preferably 0.15 mm or more and 2.0 mm or less, more preferably 0.2 mm or more and 1.5 mm or less, and preferably 0.25 mm or more and 0.9 mm or less.
  • the thickness of the intermediate film is preferably 0.2 mm or more and 2.5 mm or less, more preferably 0.25 mm or more and 2.0 mm or less, and still more preferably 0.3 mm or more and 1.0 mm or less.
  • the thickness of the filler-containing resin layer is not particularly limited, but the thickness ratio (filler-containing resin layer/total thickness) to the total thickness of the intermediate film is, for example, 0.06 or more and 0.9 or less, preferably 0.08 or more and 0.8 or less, and more preferably 0.1 or more and 0.7 or less.
  • the thickness of the filler-containing resin layer and the intermediate film may change as described above. In this case, the thickness of the filler-containing resin layer and the intermediate film described above means the thickness at the thickest portion (thickest portion). Further, the thickness of the filler-containing resin layer means the total thickness when there are two or more filler-containing resin layers.
  • the intermediate film of the present invention preferably has a haze (Hz) of 20% or less for laminated glass produced by bonding two clear glass plates via an intermediate film.
  • a haze (Hz) is 20% or less, light scattering is suppressed, and it becomes easy to obtain a laminated glass with high transparency and little fogging.
  • the haze (Hz) is more preferably 16% or less, still more preferably 10% or less, and even more preferably 8% or less. From the viewpoint of ensuring transparency and suppressing fogging, the haze (Hz) should be as low as possible, preferably 0% or more, but practically it is preferably 0.5% or more. Haze can be measured according to JIS K6714.
  • the visible light transmittance (Tv) of the laminated glass produced by bonding two clear glass plates via the interlayer film is preferably 30% or more, more preferably 40% or more, even more preferably 58% or more, from the viewpoint of transparency, and even more preferably 70% or more, and even more preferably 75% or more from the viewpoint of being easily applied to automobile window glass (for example, windshields, side windshields, etc.).
  • the visible light transmittance (Tv) is preferably as high as possible from the viewpoint of transparency, but is, for example, 99% or less, preferably 95% or less, and more preferably 90% or less in order to reflect a certain amount of visible light and provide a sufficient metallic effect.
  • the visible light transmittance (Tv) can be measured according to JIS R3212 (2015).
  • the interlayer film of the present invention preferably has a visible light reflectance (Rv) of 1% or more and 35% or less for laminated glass produced by bonding two clear glass plates via the interlayer film.
  • a visible light reflectance (Rv) of 1% or more and 35% or less for laminated glass produced by bonding two clear glass plates via the interlayer film.
  • the visible light reflectance (Rv) is more preferably 5% or more, more preferably 8% or more, still more preferably 10% or more, more preferably 28% or less, 22% or less, still more preferably 18% or less.
  • the visible light reflectance (Rv) can be measured using a spectrophotometer in accordance with JIS 3106 (2019).
  • the ratio (Rv/Hz) of the visible light reflectance (Rv) to the haze (Hz) described above is, for example, 1.6 or more, preferably 2 or more, more preferably 2.5 or more, and even more preferably 3 or more.
  • the ratio (Rv/Hz) is preferably 10 or less, more preferably 8 or less, and even more preferably 6 or less, from the viewpoint of practicality and the viewpoint of suppressing unnecessary reflection in the intermediate film.
  • the clear glass plate used in the above measurements of visible light reflectance (Rv), visible light transmittance (Tv), and haze (Hz) has a thickness of 2.5 mm and a visible light transmittance of 90.5% measured according to JIS R 3106:1998.
  • the above clear glass plate is also referred to as reference clear glass.
  • the intermediate film may have a region that does not contain the filler (A), or the thickness of the filler-containing resin layer may vary.
  • the Rv, Tv, and haze (Hz) described above may be measured in the region where the thickness of the filler-containing resin layer is the largest.
  • Rv, Tv, haze (Hz), and Rv/Hz are preferably obtained by measuring the spectral characteristics of one surface of the laminated glass.
  • the interlayer film of the present invention is not particularly limited, but when it has a single layer structure, for example, a thermoplastic resin, a filler (A), and additives other than the filler (A) that are blended as necessary may be mixed, and the resulting resin composition may be extruded, press molded, or the like to form a resin layer.
  • the filler (A) may be mixed with the resin after, for example, when using a plasticizer, the filler (A) is blended with the plasticizer and sufficiently dispersed in the plasticizer. At this time, a dispersant or the like may be appropriately added to the plasticizer.
  • the additive other than the filler (A) may be blended with the plasticizer and sufficiently dispersed in the plasticizer, and then mixed with the thermoplastic resin.
  • the intermediate film may be obtained by molding each resin layer by extrusion molding, press molding, etc., and laminating them, as in the case of a single layer structure.
  • a method of preparing two or more extruders and attaching a multi-layer feed block to the tips of the plurality of extruders for co-extrusion is preferred.
  • two or more resin layers having the same composition may be extruded from one extruder.
  • each resin layer may vary in thickness along a direction perpendicular to the thickness direction. In this case, for example, the amount of resin supplied may be adjusted to vary the thickness.
  • the longitudinal direction or the surface direction of the filler (A) is the intermediate film (each resin layer) by the above-described press molding, extrusion molding, etc. It can be oriented along the surface direction.
  • the intermediate film may be produced by preparing a plurality of resin layers, disposing the plurality of resin layers between a pair of laminated glass members to obtain a laminate, and thermocompression bonding (press molding) the laminate, thereby producing the laminated glass and also producing the intermediate film.
  • the present invention further provides laminated glass.
  • the laminated glass comprises two laminated glass members (first and second laminated glass members) and an interlayer disposed between these laminated glass members. Two laminated glass members are adhered via an intermediate film. One surface of the intermediate film adheres to one laminated glass member, and the other surface adheres to the other laminated glass member.
  • the structure of the intermediate film is as described above.
  • Laminated glass may be produced by disposing the above-described intermediate film between two laminated glass members and integrating them by thermocompression bonding or the like.
  • a plurality of resin layers may be prepared, the plurality of resin layers may be arranged between a pair of laminated glass members to obtain a laminate, and the laminate may be integrated by thermocompression bonding or the like.
  • a laminated glass member used in laminated glass includes a glass plate, and the glass plate may be either inorganic glass or organic glass, but inorganic glass is preferred.
  • inorganic glass include, but are not limited to, clear glass, float plate glass, polished plate glass, figured glass, wired plate glass, lined plate glass, green glass, and the like.
  • organic glass what is generally called resin glass is used, and it is not particularly limited, but examples thereof include organic glass composed of resins such as polycarbonate, acrylic resin, acrylic copolymer resin, and polyester.
  • the two laminated glass members may be made of the same material, or may be made of different materials.
  • each laminated glass member is not particularly limited, but is, for example, approximately 0.1 to 15 mm, preferably 0.5 to 5 mm.
  • the thickness of each laminated glass member may be the same or different, but preferably the same.
  • the laminated glass of the present invention preferably has optical properties similar to those described for the intermediate film.
  • the haze (Hz) of the laminated glass is preferably 20% or less, more preferably 16% or less, even more preferably 10% or less, and even more preferably 8% or less.
  • the haze (Hz) of the laminated glass is preferably as low as possible and should be 0% or more, but is preferably 0.5% or more.
  • the visible light transmittance (Tv) of the laminated glass is preferably 30% or more, more preferably 40% or more, still more preferably 58% or more, even more preferably 70% or more, and even more preferably 75% or more.
  • the visible light reflectance (Rv) of the laminated glass is preferably 1% or more and 35% or less.
  • the visible light reflectance (Rv) of the laminated glass is more preferably 5% or more, more preferably 8% or more, even more preferably 10% or more, more preferably 28% or less, further preferably 22% or less, and even more preferably 18% or less.
  • the laminated glass has a visible light reflectance (Rv) to haze (Hz) ratio (Rv/Hz) of, for example, 1.6 or more, preferably 2 or more, more preferably 2.5 or more, more preferably 3 or more, preferably 10 or less, more preferably 8 or less, and even more preferably 6 or less.
  • the laminated glass of the present invention can be used for various vehicles such as automobiles, vehicles such as aircraft and ships, and window glass for buildings, etc., but is preferably used as laminated glass for automobiles.
  • Laminated glass for automobiles may be windshield glass (front glass), side glass, rear glass, or roof glass.
  • the measurement method and evaluation method in this example are as follows.
  • Tv Visible light transmittance
  • Ta*, Tb* The spectral transmittance was measured using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Technology Co., Ltd.). The measurement conditions were a scan speed of 300 nm/min and a slit width of 8 nm. Based on the obtained spectral transmittance, Ta* and Tb* in a D65 light source and a 10° field of view were calculated according to JIS Z 8781 (2009).
  • Thermoplastic resin PVB-1 Polyvinyl butyral resin, degree of acetalization 69 mol%, amount of hydroxyl groups 30 mol%, degree of acetylation 1 mol%, average degree of polymerization of PVA used for synthesis 1700
  • PVB-2 Polyvinyl butyral resin, degree of acetalization 64 mol%, amount of hydroxyl groups 24 mol%, degree of acetylation 12 mol%, average polymerization degree of PVA used for synthesis 1700
  • Plasticizer 3GO Triethylene glycol di- 2 -ethylhexanoate
  • Filler Multilayer filler 1 Flat plate shape of three-layer structure shown in FIG.
  • Multilayer filler 2 The flat plate shape of the three -layer structure shown in FIG .
  • Multilayer filler 3 "Colorstream T20-01 WNT” manufactured by MERCK, middle layer SiO 2 layer, coating layer TiO 2 layer filler
  • Aluminum "EMR-DZ485" manufactured by Toyo Aluminum Co., Ltd.
  • Aluminum flake mica "Iriodin 6163” manufactured by MERCK, plate mica
  • Example 1 (Preparation of intermediate film) According to the formulation in Table 1, the filler (A) was mixed and dispersed in the plasticizer, then put into an extruder together with polyvinyl butyral resin (PVB-1), kneaded and extruded in the extruder to obtain an intermediate film with a thickness of 760 ⁇ m.
  • the intermediate film was an intermediate film composed of a single resin layer, and the filler (A) was oriented such that the surface direction thereof was along the surface direction of the intermediate film.
  • Example 12 (Preparation of intermediate film) According to the composition of Table 1, the mixture was put into the co-extruder together with polyvinyl butyral resin (PVB-2) containing no filler (A), and kneaded in the co-extruder to obtain a resin composition for forming the core resin layer.
  • the resin composition was co-extruded in a co-extruder to obtain an intermediate film comprising a 760 ⁇ m thick skin resin layer in which the filler (A) was dispersed and a 760 ⁇ m thick core resin layer containing no filler (A).
  • the filler (A) was oriented so that the surface direction thereof was along the surface direction of the intermediate film.
  • Examples 2 to 11, Comparative Examples 1 to 4 The procedure was carried out in the same manner as in Example 1, except that the type and amount of filler added were changed as shown in Tables 1 and 2.
  • Examples 13-14 The same procedure as in Example 12 was carried out, except that the type and amount of filler added were changed as shown in Table 2.
  • * phr is a part by mass for 100 parts by mass of PVB. *wt% is the content (% by mass) in the intermediate film (resin layer).

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  • Laminated Bodies (AREA)

Abstract

熱可塑性樹脂と、可視光反射性能を有するフィラー（Ａ）とを含む、合わせガラス用中間膜。

Description

合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラス用中間膜、及び合わせガラス用中間膜を有する合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の各種乗り物の窓ガラスや、建築物等の窓ガラスに広く使用されている。合わせガラスとしては、一対のガラス間に、ポリビニルアセタール樹脂などの樹脂成分を含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させたものが広く知られている。
　合わせガラスには、熱線遮蔽性や意匠性を高めることなどを目的として、中間膜に金属粒子や、金属系顔料などの光輝剤を配合することが知られている。例えば、特許文献１では、金属平板粒子含有層を備える合わせガラス用中間膜が開示されており、金属平板粒子としては、銀ナノ平板粒子などが使用されることが示される。特許文献２には、ポリビニルブチラールと、可塑剤と、金属系顔料とを備える、合わせガラス用中間膜が開示されている。特許文献２では、金属系顔料の一例として、金属酸化物に被覆された板状マイカ顔料が示されている。
　特許文献３では、銀などの金属で形成された平板状金属粒子を含む合わせガラス用中間膜が開示されており、平板状金属粒子は、金属酸化物により被覆されてもよいことが示されている。
国際公開２０１９／００３７８３号 国際公開２０１６／０２８９６３号 特開２０１４－１９１２２４号公報
　近年、自動車や建築物の窓ガラスは、デザインの多様化が進んでおり、例えば、自動車においてメタリックボディと一体性を持たせるために、窓ガラスにメタリック感を出すことが望まれることがある。メタリック感を出すためには、例えば特許文献１～３に開示されるように中間膜に光輝剤を配合した窓ガラスを使用することが考えられる。しかし、従来の中間膜で使用されている光輝剤は、可視光の反射率が高く、透明性とメタリック感の両立が困難である。
　そこで、本発明は、透明性とメタリック感の両立が可能な合わせガラス用中間膜を提供することを課題とする。
　本発明者らは、鋭意検討の結果、中間膜に特定のフィラーを使用することで、上記課題を解決できることを見出し、以下の本発明を完成させた。すなわち、本発明は、以下の［１］～［２６］を提供する。
［１］熱可塑性樹脂と、可視光反射性能を有するフィラー（Ａ）とを含む、合わせガラス用中間膜。
［２］前記フィラー（Ａ）が、２種類以上の金属酸化物を含む上記［１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［３］前記２種類以上の金属酸化物の屈折率が互いに異なる、上記［２］に記載の合わせガラス用中間膜。
［４］互いに屈折率が異なる前記金属酸化物の屈折率差が０．１以上１．２以下である、上記［３］に記載の合わせガラス用中間膜。
［５］前記２種類以上の金属酸化物がそれぞれ、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化インジウム、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アンチモン、及び酸化タングステンからなる群から選ばれる、上記［２］～［４］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［６］前記フィラー（Ａ）が、酸化チタン及び酸化ケイ素の両方を含有する、上記［５］に記載の合わせガラス用中間膜。
［７］前記フィラー（Ａ）が、前記金属酸化物の多層構造を有する上記［２］～［６］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［８］前記フィラー（Ａ）において、互いに異なる金属酸化物により形成された層間の厚み比は、１：２～１：１５である、上記［７］に記載の合わせガラス用中間膜。
［９］前記フィラー（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂を含む樹脂層を含み、
　前記樹脂層における前記フィラー（Ａ）の含有率が、０．０１質量％以上０．５質量％以下である、上記［１］～［８］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［１０］前記フィラー（Ａ）が、平板形状を有する、上記［１］～［９］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［１１］前記平板形状を有するフィラー（Ａ）が、中層と、前記中層の両面に設けられる被覆層とを備える３層構造である、上記［１０］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１２］前記被覆層を形成する金属酸化物の屈折率が、前記中層の屈折率よりも高い、上記［１１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１３］前記被覆層がいずれも酸化チタン層であり、前記中層が酸化ケイ素層である、上記［１１］又は［１２］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１４］前記フィラー（Ａ）の平均粒径（Ｄ５０）は１μｍ以上２０μｍ以下である、上記［１］～［１３］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［１５］前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種である、上記［１］～［１４］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［１６］前記ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である、上記［１５］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１７］前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、１５モル％以上である、上記［１５］又は［１６］に記載の合わせガラス用中間膜。
［１８］前記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度が、４７モル％以上である、上記［１５］～［１７］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［１９］前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が、３０モル％以下である、上記［１５］～［１８］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２０］前記合わせガラス用中間膜が、単層の樹脂層からなる、上記［１］～［１９］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２１］前記合わせガラス用中間膜が、複数の樹脂層を含む多層構造を有する、上記［１］～［１９］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２２］前記多層構造を構成する少なくとも１つの樹脂層が、フィラー（Ａ）を含有するフィラー含有樹脂層である、［２１］に記載の合わせガラス用中間膜。
［２３］２枚のクリアガラス板が前記合わせガラス用中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスに対して測定された、可視光線反射率（Ｒｖ）のヘイズ（Ｈｚ）に対する比（Ｒｖ／Ｈｚ）が２以上１０以下である、上記［１］～［２２］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２４］２枚のクリアガラス板が前記合わせガラス用中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスに対して測定されたヘイズ値（Ｈｚ）が２０％以下である、上記［１］～［２３］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２５］２枚のクリアガラス板が中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスの可視光線透過率（Ｔｖ）が３０％以上である、上記［１］～［２４］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
［２６］第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記［１］～［２５］のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置される、合わせガラス。
　本発明によれば、透明性とメタリック感の両立が可能な合わせガラス用中間膜を提供できる。
積層構造を有する平板形状のフィラー（Ａ）を示す模式的な断面図である。
　以下、本発明についてより詳細に説明する。
　本発明の合わせガラス用中間膜（以下、単に「中間膜」ということがある）は、熱可塑性樹脂と、可視光反射性能を有するフィラー（Ａ）とを含む。本発明の中間膜は、フィラー（Ａ）を有することで、透明性とメタリック感の両立が可能になる。
［フィラー（Ａ）］
　中間膜に含まれるフィラー（Ａ）は、可視光反射性能を有するフィラーである。フィラー（Ａ）は、２種類以上の金属酸化物を含むフィラーであり、金属酸化物の多層構造を有するとよい。ここで、多層構造は、異なる金属酸化物により形成された層により形成されるとよい。フィラー（Ａ）は、金属酸化物の多層構造を有することで、反射率を低くしつつ、光吸収性が低くて透過率が高くなり、中間膜の透明性とメタリック感の両立を達成しやすくなる。また、フィラー（Ａ）は、金属酸化物の多層構造を有することで、反射光に彩色を付すことができるとともに、中間膜を透過する光に対しては、ほとんど色目を付けず、無彩色、又は無彩色に近い光にすることもできる。
　上記した２種以上の金属酸化物は、互いに屈折率が異なるとよい。互いに屈折率が異なる金属酸化物により、屈折率が異なる層が形成されることで、層間で反射して適度なメタリック感を確保しやすくなる。また、各フィラー（Ａ）において、互いに屈折率が異なる金属酸化物により形成される層は、隣接しているとよい。
　互いに屈折率が異なる金属酸化物の屈折率差は、透明性及びメタリック感をより良好にする観点から、０．１以上１．２以下であることが好ましい。上記屈折率差は、０．３以上１．１以下であることがより好ましく、０．６以上１．０５以下であることがさらに好ましい。
　多層構造を有するフィラー（Ａ）において、互いに異なる金属酸化物により形成された層間の厚み比は、１：２～１：１５であることが好ましい。フィラー（Ａ）は、このような厚み比を有することで、メタリック感を得やすくなる。上記厚み比は、１：３～１：１３であることがより好ましく、１：４～１：１１であることがさらに好ましい。また、フィラー（Ａ）は、厚み比を制御することによって、反射光の色味を変化させることもできる。
　なお厚み比は、任意の５０個の粒子について、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）などで観察して測定した値の平均値である。
　２種以上の金属酸化物はそれぞれ、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化インジウム、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アンチモン、酸化タングステンからなる群から選ばれるとよく、これら中でも酸化チタン、酸化ケイ素が好ましい。酸化チタンは、二酸化チタン（ＴｉＯ２）であり、ルチル型でもよいし、アナターゼ型でもよいし、ブルッカイト型でもよい。酸化ケイ素は、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）である。
　フィラー（Ａ）は、酸化チタン及び酸化ケイ素の両方を含有することがより好ましく、酸化チタン層と酸化ケイ素層の多層構造であることがさらに好ましい。
　フィラー（Ａ）は、上記の通り２種以上の金属酸化物から形成された、多層構造を有する金属酸化物粒子であることが好ましく、少なくとも１種の金属酸化物からなる金属酸化物粒子（後述する中層）が異なる種類の少なくとも１種の金属酸化物によって被覆された粒子であることが好ましい。
　フィラー（Ａ）の形状は、球状、四角柱状などの多角形状、三角錐形状、四角錐形状などの多角錐形状、円柱状、円錐状、不定形、針状、繊維状、平板形状などのいずれの形状であってもよいが、平板形状であることが好ましい。フィラー（Ａ）は、平板形状であると、後述する通りに中間膜の面方向に沿って配向させることで、入射された可視光線を一定量反射させつつ、中間膜の透明性を高めやすくなる。また、規則的に反射されることで、光散乱が生じにくくなり、合わせガラスのヘイズを低くしやすくなる。
　平板形状のフィラー（Ａ）は、上記した多層構造を有する場合、厚さ方向に沿って複数層設けられることが好ましく、厚さ方向に沿って好ましくは２～５層、より好ましくは２～４層、更に好ましくは３層設けられる。
　３層構造の平板形状のフィラー（Ａ）の具体例を図１に示す。フィラー（Ａ）が、３層構造の場合、図１に示すとおり、中層１０と、中層１０の両面に設けられる被覆層１１、１２とを備えるとよい。各被覆層１１、１２を形成する金属酸化物は、中層１０を形成する金属酸化物と異なるとよい。被覆層１１、１２を形成する金属酸化物は、互いに同一であることが好ましい。
　各被覆層１１、１２を形成する金属酸化物の屈折率は、中層１０の屈折率よりも高いことが好ましい。被覆層１１、１２の屈折率を相対的に高くすることで、適度に反射しつつ、光が透過して、中間膜の透明性とメタリック感の両方を良好にしやすくなる。また、３層構造で、かつ被覆層１１、１２の金属酸化物の屈折率が、中層１０の屈折率より高いことで、両表面のいずれから光が入射されても適度に反射するので、より効果的に透明性を確保しつつメタリック感を出すことができる。なお、被覆層１１、１２と中層１０の屈折率の差の好適値は、上記の通りである。
　また、被覆層１１、１２のそれぞれ厚みは、中層１０の厚みよりも小さいことが好ましい。具体的な厚み比（各被覆層：中層）の好適値は、層間の厚み比で示した通りである。
　平板形状のフィラー（Ａ）において、被覆層１１、１２は、いずれも酸化チタン層であり、中層１０は、酸化ケイ素層であることが特に好ましい。なお、平板形状のフィラー（Ａ）は、上記３層構造を有するものに限定されず、２層構造であってもよく、その場合、被覆層１１、１２の一方が省略されてもよい。また、４層以上の多層構造であってもよい。
　フィラー（Ａ）の平均粒径（Ｄ５０）は、１μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましい。平均粒径を上記範囲内とすることで、透明性とメタリック感の両立を達成させつつ、中間膜における光散乱を抑制しやすくなる。フィラー（Ａ）の平均粒径（Ｄ５０）は、３μｍ以上１８μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以上１６μｍ以下であることがより好ましい。なお、平均粒径（Ｄ５０）は、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置を用いて測定した値であり、累積体積が５０％であるときの値（Ｄ５０）を平均粒径とする。
　フィラー（Ａ）の厚みは、光散乱を抑え、メタリック感と透明性の両方をより良好にする観点から、好ましくは０．０１μｍ以上４μｍ以下、より好ましくは０．１μｍ以上２μｍ以下、さらに好ましくは０．２μｍ以上１μｍ以下である。なお、フィラー（Ａ）の厚みは、任意の５０個の粒子について、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）などで観察して測定した値の平均値である。フィラー（Ａ）は、フィラーの長手方向に対して垂直な方向の長さのうちその最大値が最も短くなる方向の長さを厚みとするとよく、平板形状のフィラー（Ａ）の厚みは、図１においては、上下方向の長さである。
　フィラー（Ａ）のアスペクト比は、好ましくは１以上であり、より好ましくは２以上、さらに好ましくは４以上であり、また、好ましくは３０以下であり、より好ましくは１５以下であり、さらに好ましくは５以下である。上記アスペクト比とすると、後述する通りにフィラー（Ａ）を中間膜の面方向に沿って配向させることで、入射された可視光線を一定量反射させつつ、中間膜の透明性を高めやすくなる。また、１００以下とすることで、フィラー（Ａ）の平均粒径（Ｄ５０）が必要以上に大きくなることを防止できる。なお、フィラー（Ａ）のアスペクト比とは、走査電子顕微鏡により観察されたフィラー（Ａ）の短軸の長さに対する長軸の長さの比である。なお、長軸及び短軸とは、厚み方向に沿って平面視したフィラー（Ａ）における長軸及び短軸であり、平板形状のフィラーでは、その面方向における、長手方向及びその垂直方向を意味する。
　フィラー（Ａ）は、平板形状を有する場合などのように配向可能な異方性を有する場合、その長手方向が中間膜の面方向に沿うように配向することが好ましい。また、平板形状を有する場合、フィラー（Ａ）の面方向が、中間膜の面方向に沿うように配向することが好ましい。すなわち、平板形状のフィラー（Ａ）は、フィラー（Ａ）の厚み方向が中間膜の厚み方向に沿うように配向することが好ましい。以上の配向を有するフィラー（Ａ）は、中間膜中を厚み方向に沿って進行する光を適切に反射しつつ一部を透過させ、また、フィラー（Ａ）で生じる光散乱も抑制することができる。そのため、ヘイズを低くして透明性を向上させつつ、メタリック感を出しやすくなる。
　中間膜又は後述するフィラー含有樹脂層において、フィラー（Ａ）は１種単独で使用されてもよいし、２種以上が併用されてもよい。
　フィラー（Ａ）の製造方法は、特に限定されず、例えば、多層構造を有するフィラー（Ａ）は、金属酸化物から形成される粒子に、別の金属酸化物を被覆して製造されるとよい。また、金属酸化物から形成されるシートに別の金属酸化物を被覆した後に、破砕などして平板形状のフィラー（Ａ）としてもよい。フィラー（Ａ）は市販品を使用してもよい。
　中間膜は、１又は２以上の樹脂層を含むものであり、各樹脂層が熱可塑性樹脂を含有するとよい。本発明の中間膜では、複数の樹脂層のうち少なくとも１つは、熱可塑性樹脂に加えて、フィラー（Ａ）を含む。なお、本明細書では、フィラー（Ａ）を含有する樹脂層を「フィラー含有樹脂層」と呼ぶ。フィラー（Ａ）は、フィラー含有樹脂層において、熱可塑性樹脂中に分散されており、熱可塑性樹脂によって樹脂層中に保持される。
　フィラー含有樹脂層におけるフィラー（Ａ）の含有率は、０．０１質量％以上０．５質量％以下であることが好ましい。含有率を０．０１質量％以上とすると、適度なメタリック感を出すことができる。また、０．５質量％以下とすることで、光が必要以上に反射されることを防止して、ヘイズを低くして合わせガラスの透明性も確保しやすくなる。これら観点から、フィラー（Ａ）の含有率は、０．０２質量％以上がより好ましく、０．０４質量％以上がさらに好ましく、０．０８質量％以上がよりさらに好ましく、また、０．４質量％以下がより好ましく、０．３質量％以下がさらに好ましく、０．２質量％以下がよりさらに好ましい。
［熱可塑性樹脂］
　本発明の中間膜は、上記の通り、熱可塑性樹脂を含有する。中間膜は、熱可塑性樹脂を含有することで、接着層としての機能を果たしやすくなり、合わせガラス部材との接着性が良好になる。中間膜は、上記の通り、１又は２以上の樹脂層を含むものであり、各樹脂層が熱可塑性樹脂を含有するとよい。
　フィラー含有樹脂層などの各樹脂層における熱可塑性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、アイオノマー樹脂、ポリウレタン樹脂、熱可塑性エラストマー、アクリル樹脂、アクリル－酢酸ビニル共重合体樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂及びポリスチレン樹脂などが挙げられる。これら樹脂を使用することで、合わせガラス部材との接着性を確保しやすくなる。
　これらの中では、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、アイオノマー樹脂、ポリウレタン樹脂、熱可塑性エラストマーが好ましい。
　本発明の中間膜において熱可塑性樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。なお、２種以上併用する場合、中間膜においては、１つの樹脂層に２種以上の熱可塑性樹脂を含有させてもよいし、異なる樹脂層それぞれに異なる種類の熱可塑性樹脂を含有させてもよい。
　これらの中では、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、特に、可塑剤と併用した場合に、無機ガラスに対して優れた接着性を発揮する点から、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。したがって、上記フィラー含有樹脂層における樹脂も、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂から選択される少なくとも１種が好ましく、ポリビニルアセタール樹脂がより好ましい。
　また、複数の樹脂層を有する場合、各樹脂層を構成する樹脂は、上記で列挙した樹脂から適宜選択されればよい。また、各樹脂層を構成する樹脂は、互いに異なる樹脂であってもよいが、互いに同一であることが好ましい。
　したがって、複数の樹脂層を有する場合、各樹脂層を構成する樹脂はいずれも、ポリビニルアセタール樹脂又はエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましく、いずれもポリビニルアセタール樹脂であることがより好ましい。
（ポリビニルアセタール樹脂）
　ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られるポリビニルアセタール樹脂であれば特に限定されない。
　上記アルデヒドは特に限定されないが、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドは特に限定されず、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　上記したなかでも、ｎ－ブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドがより好ましい。したがって、ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルブチラール樹脂が好適である。
　ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）は、例えば、ポリ酢酸ビニルなどのポリビニルエステルをけん化することにより得られる。ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。ポリビニルアセタール樹脂は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、さらに好ましくは１０００以上、よりさらに好ましくは１５００以上である。平均重合度を上記下限以上とすると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。また、ＰＶＡの平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、さらに好ましくは３５００以下、よりさらに好ましくは２５００以下である。
　なお、ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、好ましくは１５モル％以上であり、また、好ましくは３８モル％以下である。水酸基量を１５モル％以上とすることで、接着性が良好になりやすく、また、合わせガラスの耐貫通性などを良好にさせやすくなる。また、水酸基量を３８モル％以下とすることで、合わせガラスが硬くなり過ぎたりすることを防止する。上記水酸基量は合わせガラス部材との接着性などの観点から、より好ましくは２０モル％以上であり、さらに好ましくは２５モル％以上である。また、上記水酸基量は、より好ましくは３５％以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂としてポリビニルブチラール樹脂を用いる場合も、同様の観点から、水酸基量は１５モル％以上であり、また、好ましくは３８モル％以下であり、より好ましくは２０モル％以上、さらに好ましくは２５モル％以上であり、より好ましくは３５％モル以下、さらに好ましくは３３モル％以下である。
　ポリビニルアセタール樹脂の水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４７モル％以上、また好ましくは８５モル％以下である。上記アセタール化度は、より好ましくは５５モル％以上、さらに好ましくは６０モル％以上であり、また、より好ましくは８０モル％以下、さらに好ましくは７５モル％以下である。
　なお、アセタール化度とは、アセタール基がブチラール基であり、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）がポリビニルブチラール樹脂の場合には、ブチラール化度を意味する。
　上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。アセタール化度（ブチラール化度）は、例えばＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出するとよい。
　ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度は、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下、さらに好ましくは１０モル％以下、よりさらに好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。また、上記アセチル化度は、特に限定されないが、好ましくは０．０１モル％以上であり、より好ましくは０．１モル％以上である。
　上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
（エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂）
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、非架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよいし、また、高温架橋型のエチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂であってもよい。また、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体けん化物、エチレン－酢酸ビニルの加水分解物などのようなエチレン－酢酸ビニル変性体樹脂も用いることができる。
　エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂は、ＪＩＳ　Ｋ　６７３０「エチレン・酢酸ビニル樹脂試験方法」またはＪＩＳ　Ｋ　６９２４－２：１９９７に準拠して測定される酢酸ビニル含量が好ましく１０～５０質量％、より好ましくは２０～４０質量％である。酢酸ビニル含量をこれら下限値以上とすることで、合わせガラス部材への接着性が高くなり、また、合わせガラスの耐貫通性が良好になりやすくなる。また、酢酸ビニル含量をこれら上限値以下とすることで、中間膜の破断強度が高くなり、合わせガラスの耐衝撃性が良好になる。
（アイオノマー樹脂）
　アイオノマー樹脂としては、特に限定はなく、様々なアイオノマー樹脂を用いることができる。具体的には、エチレン系アイオノマー、スチレン系アイオノマー、パーフルオロカーボン系アイオノマー、テレケリックアイオノマー、ポリウレタンアイオノマー等が挙げられる。これらの中では、合わせガラスの機械強度、耐久性、透明性などが良好になる点、合わせガラス部材への接着性に優れる点から、エチレン系アイオノマーが好ましい。
　エチレン系アイオノマーとしては、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーが透明性と強靭性に優れるため好適に用いられる。エチレン・不飽和カルボン酸共重合体は、少なくともエチレン由来の構成単位および不飽和カルボン酸由来の構成単位を有する共重合体であり、他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。
　不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等が挙げられ、アクリル酸、メタクリル酸が好ましく、メタクリル酸が特に好ましい。また、他のモノマーとしては、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル、１－ブテン等が挙げられる。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、該共重合体が有する全構成単位を１００モル％とすると、エチレン由来の構成単位を７５～９９モル％有することが好ましく、不飽和カルボン酸由来の構成単位を１～２５モル％有することが好ましい。
　エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体が有するカルボキシル基の少なくとも一部を金属イオンで中和または架橋することにより得られるアイオノマー樹脂であるが、該カルボキシル基の中和度は、通常は１～９０％であり、好ましくは５～８５％である。
　アイオノマー樹脂におけるイオン源としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属、マグネシウム、カルシウム、亜鉛等の多価金属が挙げられ、ナトリウム、亜鉛が好ましい。
　アイオノマー樹脂の製造方法としては特に限定はなく、従来公知の製造方法によって、製造することが可能である。例えばアイオノマー樹脂として、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを用いる場合には、例えば、エチレンと不飽和カルボン酸とを、高温、高圧下でラジカル共重合を行い、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体を製造する。そして、そのエチレン・不飽和カルボン酸共重合体と、上記のイオン源を含む金属化合物とを反応させることにより、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーを製造することができる。
（ポリウレタン樹脂）
　ポリウレタン樹脂としては、イソシアネート化合物と、ジオール化合物とを反応して得られるポリウレタン、イソシアネート化合物と、ジオール化合物、さらに、ポリアミンなどの鎖長延長剤を反応させることにより得られるポリウレタンなどが挙げられる。また、ポリウレタン樹脂は、硫黄原子を含有するものでもよい。その場合には、上記ジオールの一部又は全部を、ポリチオール及び含硫黄ポリオールから選択されるものとするとよい。ポリウレタン樹脂は、有機ガラスとの接着性を良好にすることができる。そのため、合わせガラス部材が有機ガラスである場合に好適に使用される。
（熱可塑性エラストマー）
　熱可塑性エラストマーとしては、スチレン系熱可塑性エラストマー、脂肪族ポリオレフィンが挙げられる。スチレン系熱可塑性エラストマーとしては、特に限定されず、公知のものを用いることができる。スチレン系熱可塑性エラストマーは、一般的に、ハードセグメントとなるスチレンモノマー重合体ブロックと、ソフトセグメントとなる共役ジエン化合物重合体ブロック又はその水添ブロックとを有する。スチレン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン－イソプレンジブロック共重合体、スチレン－ブタジエンジブロック共重合体、スチレン－イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン／イソプレン－スチレントリブロック共重合体、スチレン－ブタジエン－スチレントリブロック共重合体、並びにその水素添加体が挙げられる。
　上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
　上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、ｔｒａｎｓ－２－ブテン、ｃｉｓ－２－ブテン、１－ペンテン、ｔｒａｎｓ－２－ペンテン、ｃｉｓ－２－ペンテン、１－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－２－ヘキセン、ｃｉｓ－２－ヘキセン、ｔｒａｎｓ－３－ヘキセン、ｃｉｓ－３－ヘキセン、１－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－２－ヘプテン、ｃｉｓ－２－ヘプテン、ｔｒａｎｓ－３－ヘプテン、ｃｉｓ－３－ヘプテン、１－オクテン、ｔｒａｎｓ－２－オクテン、ｃｉｓ－２－オクテン、ｔｒａｎｓ－３－オクテン、ｃｉｓ－３－オクテン、ｔｒａｎｓ－４－オクテン、ｃｉｓ－４－オクテン、１－ノネン、ｔｒａｎｓ－２－ノネン、ｃｉｓ－２－ノネン、ｔｒａｎｓ－３－ノネン、ｃｉｓ－３－ノネン、ｔｒａｎｓ－４－ノネン、ｃｉｓ－４－ノネン、１－デセン、ｔｒａｎｓ－２－デセン、ｃｉｓ－２－デセン、ｔｒａｎｓ－３－デセン、ｃｉｓ－３－デセン、ｔｒａｎｓ－４－デセン、ｃｉｓ－４－デセン、ｔｒａｎｓ－５－デセン、ｃｉｓ－５－デセン、４－メチル－１－ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
（可塑剤）
　中間膜は、さらに可塑剤を含有してもよい。中間膜は、上記のとおり、１又は２以上の樹脂層を有するが、各樹脂層は、熱可塑性樹脂に加えて、可塑剤を含有してもよい。したがって、フィラー含有樹脂層は、可塑剤を含有するとよい。
　中間膜は、可塑剤を含有することにより柔軟となり、その結果、合わせガラスの柔軟性を向上させ、耐貫通性も向上させる。さらには、合わせガラス部材に対する接着性を向上させることも可能になる。可塑剤は、熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタール樹脂を使用する場合に含有させると特に効果的である。したがって、フィラー含有樹脂層などの各樹脂層は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤を含有することがより好ましい。
　可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸エステル系可塑剤及び有機亜リン酸エステル系可塑剤などのリン系可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。
　有機エステル可塑剤は、例えば、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，２－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物、混合型アジピン酸エステルなどが挙げられる。混合型アジピン酸エステルとしては、炭素数４～９のアルキルアルコール及び炭素数４～９の環状アルコールから選択される２種以上のアルコールから作製されたアジピン酸エステルが挙げられる。
　上記可塑剤のなかでも、トリエチレングリコール－ジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）が特に好適に用いられる。
　中間膜における可塑剤の含有量は、特に限定されないが、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは１０質量部以上１００質量部以下である。可塑剤の含有量を１０質量部以上とすると、合わせガラスが適度に柔軟になり、耐貫通性、接着性等が良好になる。また、可塑剤の含有量を１００質量部以下とすると、中間膜から可塑剤が分離することが防止される。可塑剤の含有量は、より好ましくは２０質量部以上であり、さらに好ましくは３０質量部以上であり、さらに好ましくは３５質量部以上であり、また、より好ましくは７０質量部以下、さらに好ましくは６３質量部以下である。
　また、中間膜は、１以上の樹脂層を含有するが、フィラー含有樹脂層などの各樹脂層は、可塑剤を含有する場合、各樹脂層における可塑剤の含有量の好適値も、上記で説明した可塑剤の含有量の好適値と同じである。
　中間膜は、樹脂、又は樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、中間膜において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、中間膜全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。上記合計量を１００質量％未満とすることで、中間膜は、着色剤などの添加剤を含有できる。
　なお、各樹脂層も、樹脂、又は樹脂及び可塑剤が主成分となるものであり、各樹脂層において熱可塑性樹脂及び可塑剤の合計量は、各樹脂層全量基準で、通常７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％未満である。
［その他の添加剤］
　本発明の中間膜は、上記以外の添加剤を含有してもよく、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定化剤、接着力調整剤、遮熱剤、蛍光増白剤、結晶核剤等の各添加剤を含有してもよい。本発明の中間膜は、上記した通り、１又は２以上の樹脂層を有するが、各樹脂層が、適宜これら添加剤から選択される少なくとも１種を含有してもよい。
＜層構成＞
　以下、本発明の中間膜の層構成についてより詳細に説明する。
　本発明では、中間膜は、単層の樹脂層からなるものでもよい。中間膜は、単層の樹脂層からなる場合、その樹脂層が、熱可塑性樹脂とフィラー（Ａ）を含有するフィラー含有樹脂層となる。なお、単層の樹脂層は、その樹脂層の両面それぞれが合わせガラス部材を構成するガラス板に接着されるとよい。
（多層構造）
　中間膜は、上記したとおり、複数の樹脂層を含む多層構造を有してもよい。複数の樹脂層からなる多層構造は、厚み方向に２つの樹脂層が積層された２層構造であってもよいし、３つの樹脂層が積層された３層構造であってもよいし、４つ以上の樹脂層が積層されたものでもよい。これらの中では２層～５層構造を有することが好ましく、２～３層構造を有することがさらに好ましい。多層構造である場合には、少なくとも１つの樹脂層が、フィラー（Ａ）を含有するフィラー含有樹脂層であるとよく、２つ以上の樹脂層がフィラー含有樹脂層であってもよい。フィラー含有樹脂層は、多層構造において、ガラス板に接着する最表面に配置されてもよいし、他の樹脂層の間に配置され、最表面以外に配置されてもよい。
　中間膜は、多層構造の場合、例えば、表面側に設けられる２つのスキン層と、スキン層の間に設けられるコア層を備えることが好ましく、この場合、中間膜は３層構造であることが好ましい。また、スキン層の何れか一方又は両方がフィラー含有樹脂層であればよく、両方がフィラー含有樹脂層であることがより好ましい。また、コア層は、フィラー含有樹脂層以外の樹脂層であるとよい。
　ここで、スキン層、及びコア層に使用される樹脂は、いずれもポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂がより好ましい。
　スキン層及びコア層は、上記の通りいずれも可塑剤を含有することが好ましい。その際、コア層における可塑剤の熱可塑性樹脂１００質量部に対する含有量は、スキン層における可塑剤の熱可塑性樹脂１００質量部に対する含有量よりも多いことが好ましく、その含有量の差が、好ましくは５質量部以上６０質量部以下、より好ましくは１０質量部以上５０質量部以下、さらに好ましくは１５質量部以上３５質量部以下である。コア層における可塑剤の含有量を多くすることで、遮音性能を向上させやすくなる。
　また、コア層におけるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量が、スキン層におけるポリビニルアセタール樹脂の水酸基量よりも低いことが好ましく、その水酸基量の差は、好ましくは１モル％以上２０モル％以下、より好ましくは２モル％以上１５モル％以下、さらに好ましくは２モル％以下１０モル％以下である。コア層における水酸基量を低くすることで、可塑剤の含有量を高くしやすくなり、遮音性能も向上しやすくなる。
　また、フィラー含有樹脂層は、中間膜の全領域に設けられる必要はなく、一部の領域に設けられてもよい。例えば、３層構造を有する中間膜において、２層の樹脂層（第１及び第３の樹脂層）の間に挟まれる樹脂層（第２の樹脂層）が、フィラー含有樹脂層である場合、フィラー含有樹脂層は、一部の領域に設けられ、その他の領域には設けられなくてもよい。
　このような場合には、フィラー含有樹脂層が設けられる領域においては、第１～第３の樹脂層の３層構造となり、フィラー含有樹脂層が設けられない領域において第１及び第３の樹脂層の２層構造となればよい。ただし、第１及び第３の樹脂層が同じ組成を有する場合、第１の樹脂層と第３の樹脂層は一体化され、その境界は判別できないことあり、実質上１つの樹脂層となってもよい。
　なお、以上の説明では、３層構造を有する中間膜を例に説明したが、４層構造以上でも同様に、フィラー含有樹脂層が一部の領域のみに設けられてもよい。
　フィラー含有樹脂層は、厚みが一定であってもよいが、変化してもよい。例えば、上記のとおり、中間膜の一部の領域に設けられるフィラー含有樹脂層は、フィラー含有樹脂層が設けられない領域に近づくに従って厚みが小さくなる断面形状を有してもよい。
　中間膜は、断面矩形であり、厚さは一定であってもよいが、断面矩形に限定されず、例えば楔形状を有していてよい。楔形状を有する中間膜は、断面における一端と、その一端の反対側に他端の厚さが互い異なるものであり、断面が台形形状を有してもよいが、三角形状を有してもよい。また、楔形状の中間膜は、一端から他端に向けて厚さが変化するものであるが、全ての部分で厚さが変化する必要はなく、厚さが一定の部分を有しており、厚さが変化する部分が一部分であってもよい。
［各層の厚み］
　フィラー含有樹脂層の厚みは、０．１５ｍｍ以上２．０ｍｍ以下であることが好ましく、０．２ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であることがより好ましく、０．２５ｍｍ以上０．９ｍｍ以下であることが好ましい。中間膜は、フィラー（Ａ）の含有率を上記範囲に調整した上で、厚みをこれら範囲内とすることで、透明性とメタリック感の両方を良好にしやすくなる。
　また、中間膜の厚みは、好ましくは０．２ｍｍ以上２．５ｍｍ以下、より好ましくは０．２５ｍｍ以上２．０ｍｍ以下、さらに好ましくは０．３ｍｍ以上１．０ｍｍ以下である。
　なお、多層構造において、フィラー含有樹脂層の厚みは、特に限定されないが、中間膜の全厚みに対して、厚み比（フィラー含有樹脂層／全厚み）で例えば０．０６以上０．９以下、好ましくは０．０８以上０．８以下、より好ましくは０．１以上０．７以下である。
　なお、フィラー含有樹脂層及び中間膜は、上記のとおり厚みが変化することがあるが、その場合には、以上で説明したフィラー含有樹脂層及び中間膜の厚みは、最も厚くなる部分における厚み（最厚部）を意味する。また、フィラー含有樹脂層の厚みとは、フィラー含有樹脂層が２層以上ある場合には、その合計厚みを意味する。
［中間膜の光学特性］
　本発明の中間膜は、２枚のクリアガラス板が中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスのヘイズ（Ｈｚ）が、好ましくは２０％以下である。ヘイズ（Ｈｚ）が２０％以下であることで、光散乱が抑えられ、透明性が高く、曇りの少ない合わせガラスを得やすくなる。上記ヘイズ（Ｈｚ）は、より好ましくは１６％以下、さらに好ましくは１０％以下、よりさらに好ましくは８％以下である。上記ヘイズ（Ｈｚ）は、透明性の確保の観点、及び曇りの抑制の観点から、低ければ低いほどよく０％以上であればよいが、実用的には０．５％以上であることが好ましい。なお、ヘイズは、ＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して測定できる。
　本発明の中間膜は、２枚のクリアガラス板が中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスの可視光線透過率（Ｔｖ）が、透明性の観点から、３０％以上が好ましく、４０％以上がより好ましく、５８％以上がさらに好ましく、自動車用の窓ガラス（例えば、フロントガラス、サイドフロントガラスなど）に適用しやすい観点から、７０％以上がよりさらに好ましく、７５％以上がよりさらに好ましい。上記可視光線透過率（Ｔｖ）は、透明性の観点から高ければ高いほどよいが、一定量の可視光線を反射させて十分なメタリック感を出すために、例えば９９％以下、好ましくは９５％以下、より好ましくは９０％以下である。なお、可視光線透過率（Ｔｖ）は、ＪＩＳ　Ｒ３２１２（２０１５）に準拠して測定できる。
　本発明の中間膜は、２枚のクリアガラス板が中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスの可視光線反射率（Ｒｖ）が、好ましくは１％以上３５％以下である。可視光線反射率（Ｒｖ）を１％以上とすることで、合わせガラスに十分なメタリック感を出しやすくなる。また、３５％以下とすることで、中間膜で必要以上に反射することを防止して、透明性が損なわれたり、合わせガラスが曇ったりすることを防止できる。
　以上の観点から、可視光線反射率（Ｒｖ）は、５％以上がより好ましく、８％以上がさらに好ましく、１０％以上がよりさらに好ましく、また、２８％以下がより好ましく、２２％以下がさらに好ましく、１８％以下がよりさらに好ましい。なお、可視光線反射率（Ｒｖ）は、ＪＩＳ　３１０６（２０１９）に準拠して、分光光度計を用いて測定できる。
　また、上記したヘイズ（Ｈｚ）に対する、可視光線反射率（Ｒｖ）の比（Ｒｖ／Ｈｚ）は、例えば１．６以上であるが、２以上であることが好ましく、２．５以上であることがより好ましく、３以上であることがさらに好ましい。比（Ｒｖ／Ｈｚ）を高くすると、光散乱よりも光反射が支配的になり、良好な透明性を確保し、かつ合わせガラスの曇りを抑制しつつ、メタリック感を出しやすくなる。また、比（Ｒｖ／Ｈｚ）は、実用性の観点、及び中間膜において必要以上に反射することを抑制する観点から、１０以下が好ましく、８以下がより好ましく、６以下がさらに好ましい。
　なお、以上の可視光線反射率（Ｒｖ）、可視光線透過率（Ｔｖ）、及びヘイズ（Ｈｚ）の測定で使用されるクリアガラス板は、厚み２．５ｍｍでＪＩＳ　Ｒ　３１０６：１９９８に準拠した測定した可視光線透過率が９０．５％である。また、該クリアガラス板は、ＪＩＳ　Ｚ　８７８１－１（２０１２）、ＪＩＳ　Ｚ　８７８１－２（２０１２）、及びＪＩＳ　Ｚ　８７８１－４（２０１３）で規定される、ＣＩＥ標準イルミナントＤ６５、及び１０°視野等色関数を用いて得た、ａ＊=－０．６、ｂ＊＝０．２、ヘイズが０．２％以下である。以上のクリアガラス板は、基準クリアガラスともいう。
　また、中間膜は、フィラー（Ａ）を含有しない領域があったり、フィラー含有樹脂層の厚みが変化したりすることがあるが、その場合、フィラー含有樹脂層の厚みが最も大きい領域で上記したＲｖ、Ｔｖ、及びヘイズ（Ｈｚ）を測定すればよい。
　さらに、Ｒｖ、Ｔｖ、及びヘイズ（Ｈｚ）、並びにＲｖ／Ｈｚは、合わせガラスのいずれか一方の面の分光特性を測定して求めるとよい。
（中間膜の製造方法）
　本発明の中間膜は、特に限定されないが、単層構造である場合には、例えば、熱可塑性樹脂、フィラー（Ａ）、必要に応じて配合されるフィラー（Ａ）以外の添加剤を混合し、得られた樹脂組成物を押出成形、プレス成形などして樹脂層を成形して得ればよい。
　ここで、フィラー（Ａ）は、樹脂組成物における分散性を高める観点から、例えば可塑剤を使用する場合には、フィラー（Ａ）を可塑剤に配合して可塑剤に十分に分散させたうえで、樹脂と混合してもよい。この際、可塑剤には適宜分散剤などを加えてもよい。また、フィラー（Ａ）以外の添加剤を使用する場合、添加剤の種類によってはフィラー（Ａ）以外の添加剤を、可塑剤に配合して可塑剤に十分に分散させたうえで、熱可塑性樹脂と混合してもよい。
　中間膜は、多層構造である場合でも、単層構造である場合と同様に、押出成形、プレス成形などで各樹脂層を成形し、かつ積層することで得ればよい。例えば、２つ以上の押出機を用意し、複数の押出機の先端に多層用フィードブロックを取り付けて共押出する方法が好ましい。また、複数の樹脂層を設け、かつ、同じ組成を有する樹脂層が２以上ある場合には、１つの押出機から２以上の同じ組成を有する樹脂層を押し出してもよい。さらに、各樹脂層は、厚み方向に直交する方向に沿って厚みが変化することがあるが、その場合には、例えば、樹脂の供給量などを調整して、厚みを変化させるとよい。
　なお、フィラー（Ａ）は、平板形状を有する場合などのように配向可能な異方性を有する場合、上記したプレス成形、押出成形などにより、フィラー（Ａ）の長手方向ないし面方向が中間膜（各樹脂層）の面方向に沿うように配向させることができる。
　また、中間膜は、複数の樹脂層を用意し、かつその複数の樹脂層を一対の合わせガラス部材の間に配置させて積層体を得て、該積層体を熱圧着（プレス成形）することで、合わせガラスを製造しつつ、中間膜も合わせて製造してもよい。
＜合わせガラス＞
　本発明は、さらに合わせガラスを提供する。合わせガラスは、２枚の合わせガラス部材（第１及び第２の合わせガラス部材）と、これら合わせガラス部材の間に配置される中間膜を備える。２枚の合わせガラス部材は中間膜を介して接着される。中間膜は、一方の面が一方の合わせガラス部材に接着し、他方の面が他方の合わせガラス部材に接着する。なお、中間膜の構成は、上記の通りである。
　合わせガラスは、２枚の合わせガラス部材の間に、上記した中間膜を配置して、これらを熱圧着などすることで一体化することで製造すればよい。また、複数の樹脂層を用意し、かつその複数の樹脂層を一対の合わせガラス部材の間に配置させて積層体を得て、該積層体を熱圧着などすることで一体化することで製造してもよい。
（合わせガラス部材）
　合わせガラスで使用する合わせガラス部材としては、ガラス板が挙げられ、ガラス板は、無機ガラス、有機ガラスのいずれでもよいが、無機ガラスが好ましい。無機ガラスとしては、特に限定されないが、クリアガラス、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、グリーンガラス等が挙げられる。
　また、有機ガラスとしては、一般的に樹脂ガラスと呼ばれるものが使用され、特に限定されないが、ポリカーボネート、アクリル樹脂、アクリル共重合体樹脂、ポリエステルなどの樹脂から構成される有機ガラスが挙げられる。
　２枚の合わせガラス部材は、互いに同種の材質から構成されてもよいし、別の材質から構成されてもよい。例えば、一方が無機ガラスで、他方が有機ガラスであってもよいが、２枚の合わせガラス部材の両方が無機ガラスであるか、又は有機ガラスであることが好ましい。
　また、各合わせガラス部材の厚みは、特に限定されないが、例えば、０．１～１５ｍｍ程度、好ましくは０．５～５ｍｍである。各合わせガラス部材の厚みは、互いに同一であってもよいし、異なっていてもよいが、同一であることが好ましい。
［合わせガラスの光学特性］
　本発明の合わせガラスは、上記と同様の観点から、中間膜で説明した光学特性と同様の光学特性を有するとよい。具体的には、合わせガラスのヘイズ（Ｈｚ）が、好ましくは２０％以下、より好ましくは１６％以下、さらに好ましくは１０％以下、よりさらに好ましくは８％以下である。合わせガラスのヘイズ（Ｈｚ）は、低ければ低いほどよく０％以上であればよいが、０．５％以上であることが好ましい。
　また、合わせガラスの可視光線透過率（Ｔｖ）は、３０％以上が好ましく、４０％以上がより好ましく、５８％以上がさらに好ましく、７０％以上がよりさらに好ましく、７５％以上がよりさらに好ましく、また、例えば９９％以下、好ましくは９５％以下、より好ましくは９０％以下である。
　合わせガラスの可視光線反射率（Ｒｖ）は、好ましくは１％以上３５％以下である。合わせガラスの可視光線反射率（Ｒｖ）は、５％以上がより好ましく、８％以上がさらに好ましく、１０％以上がよりさらに好ましく、また、２８％以下がより好ましく、２２％以下がさらに好ましく、１８％以下がよりさらに好ましい。
　また、合わせガラスは、ヘイズ（Ｈｚ）に対する、可視光線反射率（Ｒｖ）の比（Ｒｖ／Ｈｚ）が、例えば１．６以上であるが、２以上であることが好ましく、２．５以上であることがより好ましく、３以上であることがさらに好ましく、また、１０以下が好ましく、８以下がより好ましく、６以下がさらに好ましい。
　本発明の合わせガラスは、自動車などの各種車両、航空機、船舶などの乗り物、建築物等の窓ガラスなどとして使用可能であるが、自動車用合わせガラスとして使用することが好ましい。自動車用合わせガラスは、ウィンドシールドガラス（フロントガラス）、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラスのいずれでもよい。
　本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定されるものではない。
　本実施例における測定方法及び評価方法は、以下の通りである。
［Ｒｖ］
　ＪＩＳ　３１０６（２０１９）に準拠して、分光光度計（日立ハイテクノロジー社製「Ｕ－４１００」）を用いて、可視光反射率（Ｒｖ）を求めた。
［Ｒａ＊、Ｒｂ＊］
　分光光度計（日立ハイテクノロジー社製「Ｕ－４１００」）を用いて、分光反射率を測定した。測定条件は、スキャンスピード　３００ｎｍ／ｍｉｎ、スリット巾　８ｎｍとし、得られた分光反射率から、ＪＩＳ　Ｚ　８７８１（２００９）に準拠して、Ｄ６５光源、１０°視野におけるＲａ＊及びＲｂ＊を算出した。
［Ｔｖ］
　ＪＩＳ　Ｒ　３２１２（２０１５）に準拠して、分光光度計（日立ハイテクノロジー社製「Ｕ－４１００」）を用いて、可視光透過率（Ｔｖ）を求めた。
［Ｔａ＊、Ｔｂ＊］
　分光光度計（日立ハイテクノロジー社製「Ｕ－４１００」）を用いて、分光透過率を測定した。測定条件は、スキャンスピード　３００ｎｍ／ｍｉｎ、スリット巾　８ｎｍとし、得られた分光透過率から、ＪＩＳ　Ｚ　８７８１（２００９）に準拠して、Ｄ６５光源、１０°視野におけるＴａ＊及びＴｂ＊を算出した。
［ヘイズ］
　ヘイズは、得られた合わせガラスをＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して合わせガラスの一方の面から測定して求めた。
　なお、実施例、比較例で使用した各成分は、以下の通りである。
（１）熱可塑性樹脂
ＰＶＢ－１：ポリビニルブチラール樹脂、アセタール化度６９モル％、水酸基量３０モル％、アセチル化度１モル％、合成に用いたＰＶＡの平均重合度１７００
ＰＶＢ－２：ポリビニルブチラール樹脂、アセタール化度６４モル％、水酸基量２４モル％、アセチル化度１２モル％、合成に用いたＰＶＡの平均重合度１７００
（２）可塑剤
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート
（３）フィラー
多層フィラー１：中層が屈折率１．４６のＳｉＯ２層、被覆層が屈折率２．４９のＴｉＯ２層である図１に示す３層構造の平板形状、厚み比（各被覆層：中層＝１：８）、Ｄ５０：１４μｍ、厚み０．５μｍ、アスペクト比：２．８
多層フィラー２：中層が屈折率１．４６のＳｉＯ２層、被覆層が屈折率２．４９のＴｉＯ２層である図１に示す３層構造の平板形状、厚み比（各被覆層：中層＝１：９）、Ｄ５０：１４μｍ、厚み０．５μｍ、アスペクト比：２．８
多層フィラー３：ＭＥＲＣＫ社製「Ｃｏｌｏｒｓｔｒｅａｍ　Ｔ２０－０１　ＷＮＴ」、中層ＳｉＯ２層、被覆層ＴｉＯ２層のフィラー
アルミ：東洋アルミ社製「ＥＭＲ－ＤＺ４８５」、アルミニウムフレーク
マイカ：ＭＥＲＣＫ社製「Ｉｒｉｏｄｉｎ　６１６３」、板状マイカ
［実施例１］
（中間膜の作製）
　表１の配合に従って、フィラー（Ａ）を可塑剤に混合して分散させたうえで、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ－１）とともに押出機に投入し、押出機においてこれら混練して押出して、厚み７６０μｍの中間膜を得た。中間膜は、単層の樹脂層からなる中間膜であり、フィラー（Ａ）は、その面方向が中間膜の面方向に沿うように配向していた。
［実施例１２］
（中間膜の作製）
　表１の配合に従って、フィラー（Ａ）を含まないポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ－２）とともに上記共押出機に投入し、共押出機においてこれら混練して、コア樹脂層を形成するための樹脂組成物を得た。共押出機において、上記樹脂組成物を共押出して、フィラー（Ａ）が分散した厚み７６０μｍのスキン樹脂層、及びフィラー（Ａ）を含まない厚み７６０μｍのコア樹脂層からなる中間膜を得た。なお、中間膜において、フィラー（Ａ）は、その面方向が中間膜の面方向に沿うように配向していた。
（合わせガラスの作製）
　それぞれが縦１００ｍｍ×横１００ｍｍ×厚み２．５ｍｍの２枚のクリアガラスを用意した。クリアガラスとしては明細書記載の基準クリアガラスを使用した。上記で得られた中間膜を、２枚のクリアガラスの間に挟持し、真空バック法によって仮圧着した。その仮圧着された積層体を、オートクレーブ内で、温度１４０℃、圧力１．２ＭＰａの条件下で２０分間保持した後、２３℃まで温度を下げ大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、中間膜により２枚のクリアガラスが接着された合わせガラスを得た。得られた合わせガラスについて各光学特性を測定し、中間膜及び合わせガラスの特性として表１に示す。
［実施例２～１１、比較例１～４］
　フィラーの種類及び添加量を表１、２になるように変更した以外は、実施例１と同様に実施した。
［実施例１３～１４］
　フィラーの種類及び添加量を表２になるように変更した以外は、実施例１２と同様に実施した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
※ｐｈｒは、ＰＶＢ１００質量部に対する質量部である。
※ｗｔ％は、中間膜（樹脂層）における含有率（質量％）である。
　表１に示すとおり、各実施例では、中間膜に可視光反射性能を有するフィラー（Ａ）を含有させることで、適度な可視光線反射率（Ｒｖ）と、高い可視光線透過率（Ｔｖ）を有し、ヘイズも低く、透明性とメタリック感のいずれも有する合わせガラスを得ることができた。
　一方で、比較例における中間膜には、フィラー（Ａ）以外の光輝剤を含有させたので、比較例１、２では適度な可視光線反射率（Ｒｖ）が得られなかった。また、比較例１～４においては、ヘイズが高くかつＲｖ／Ｈｚが低くなるところ、光散乱が多くなり、透明性とメタリック感のいずれも有する合わせガラスを得ることができなかった。
　１０　中層
　１１、１２　被覆層

Claims (13)

  1. 　熱可塑性樹脂と、可視光反射性能を有するフィラー（Ａ）とを含む、合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記フィラー（Ａ）が、２種類以上の金属酸化物を含む請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記２種類以上の金属酸化物の屈折率が互いに異なる、請求項２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　互いに屈折率が異なる前記金属酸化物の屈折率差が０．１以上１．２以下である、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記２種類以上の金属酸化物がそれぞれ、酸化チタン、酸化ケイ素、酸化インジウム、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アンチモン、及び酸化タングステンからなる群から選ばれる、請求項２～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記フィラー（Ａ）が、前記金属酸化物の多層構造を有する請求項２～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記フィラー（Ａ）において、互いに異なる金属酸化物により形成された層間の厚み比は、１：２～１：１５である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記フィラー（Ａ）と、前記熱可塑性樹脂を含む樹脂層を含み、
    　前記樹脂層における前記フィラー（Ａ）の含有率が、０．０１質量％以上０．５質量％以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　前記フィラー（Ａ）が、平板形状を有する、請求項１～８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記フィラー（Ａ）の平均粒径（Ｄ５０）は１μｍ以上２０μｍ以下である、請求項１～９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　２枚のクリアガラス板が前記合わせガラス用中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスに対して測定された、可視光線反射率（Ｒｖ）のヘイズ（Ｈｚ）に対する比（Ｒｖ／Ｈｚ）が２以上１０以下である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　２枚のクリアガラス板が前記合わせガラス用中間膜を介して接着されることで作製された合わせガラスに対して測定されたヘイズ値（Ｈｚ）が２０％以下である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13. 　第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、請求項１～１２のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置される、合わせガラス。
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