JP6382669B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記中間膜の一例として、下記の特許文献１には、可塑化ポリビニルアセタール樹脂組成物を用いて得られる中間膜が開示されている。上記可塑化ポリビニルアセタール樹脂組成物は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部、可塑剤２０〜６０重量部、並びに、ジイモニウム系色素、アミニウム系色素、フタロシアニン系色素、アントラキノン系色素、ポリメチン系色素、ベンゼンジチオール型アンモニウム系化合物、チオ尿素誘導体及びチオール金属錯体からなる群より選択される少なくとも１種の化合物０．００００１〜５重量部を含有する。

ＷＯ２００３／０１８５０２Ａ１

特許文献１に記載のような従来の中間膜では、色素の種類によっては、ヘイズ値が高くなることがある。特に、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素を用いた場合に、合わせガラスが赤く見えやすいという問題がある。

本発明の目的は、合わせガラスが赤く見えるのを抑制することができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂と、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素とを含み、前記色素の比表面積が７５ｍ^２／ｇ以上である、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記色素の含有量が０．００１重量部以上、０．０４重量部以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記色素が、フタロシアニン化合物である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、可塑剤を含
む。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素とを含み、上記色素の比表面積が７５ｍ^２／ｇ以上であるので、合わせガラスが赤く見えるのを抑制することができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの変形例を示す断面図である。

以下、本発明の詳細を説明する。

本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、熱可塑性樹脂と、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素とを含む。本発明に係る中間膜では、上記色素の比表面積が７５ｍ^２／ｇ以上である。

本発明では、上記の構成が備えられているので、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素を用いているにもかかわらず、合わせガラスが赤く見えるのを抑制することができる。なお、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素は、合わせガラスを青色にし、合わせガラスの意匠性を高めるために用いられる。一方で、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素を用いていても、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素の比表面積が７５ｍ^２／ｇ未満であると、合わせガラスが赤く見えやすい。

上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。

以下、本発明に係る中間膜に用いることができる各材料を詳細に説明する。

（熱可塑性樹脂）
上記中間膜に含まれている熱可塑性樹脂は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂として、従来公知の熱可塑性樹脂を用いることが可能である。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。

上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の中間膜に対する本発明に係る中間膜の接着力がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、好ましくは３５００以下、より好ましくは３０００以下、更に好ましくは２５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して、測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレ
ン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により、アセチル化度と水酸基の含有率とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。

（可塑剤）
中間膜の接着力をより一層高める観点からは、上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。中間膜に含まれている熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、中間膜は、可塑剤を含むことが特に好ましい。

上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤として、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。
上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。

上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

（色素）
上記色素の極大吸収波長は、５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である。上記色素は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

赤色の着色を抑えるために、上記色素の比表面積は７５ｍ^２／ｇ以上である。赤色の着色をより一層抑える観点からは、上記色素の比表面積は好ましくは７８ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは８０ｍ^２／ｇ以上である。上記色素の比表面積は好ましくは１２０ｍ^２／ｇ以下である。

上記色素としては、フタロシアニン化合物、インダンスレン化合物及びアンスラキノン化合物が挙げられる。なかでも、赤色の着色を効果的に抑える観点からは、フタロシアニン化合物が好ましい。また、フタロシアニン化合物の使用により、遮熱性を高めることもできる。

上記フタロシアニン化合物としては、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体が挙げられる。

上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することがより好ましい。上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子を含有していてもよい。上記フタロシアニン化合物は、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましく、銅原子を含有するフタロシアニン及び銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記フタロシアニン化合物は、銅原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

上記熱可塑性樹脂と上記色素とを含む中間膜において、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、上記色素の含有量が好ましくは０．００１重量部以上、より好ましくは０．００２重量部以上、更に好ましくは０．００３重量部以上、好ましくは０．１重量部以下、より好ましくは０．０５量部以下、更に好ましくは０．０２重量部以下である。

（他の成分）
上記中間膜は、必要に応じて、紫外線遮蔽剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、接着力調整剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。

上記中間膜の製造方法は特に限定されない。該中間膜の製造方法として、従来公知の方法を用いることができる。例えば、配合成分を混練し、中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

上記混練の方法は特に限定されない。この方法として、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。なかでも、連続的な生産に適しているため、押出機を用いる方法が好適であり、二軸押出機を用いる方法がより好適である。

本発明に係る中間膜は、単独で合わせガラスに用いられてもよく、他の中間膜とともに
合わせガラスに用いられてもよい。本発明に係る中間膜は、他の中間膜に積層された状態で、多層中間膜として用いることができる。

また、本発明に係る中間膜は、赤外線反射フィルム（赤外線反射層）とともに用いられてもよく、赤外線反射層に積層されて用いられてもよい。

上記赤外線反射層は赤外線を反射する。上記赤外線反射層は、赤外線を反射する性能を有していれば特に限定されない。赤外線を反射する性能に優れることから、上記赤外線反射層が、８００〜２０００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率が４０％以下である性質を有することが好ましい。なお、後述する実施例で用いた赤外線反射層の赤外線透過率は、上記の好ましい条件を満足する。８００〜２０００ｎｍの範囲内の少なくとも１つの波長において、赤外線透過率はより好ましくは３０％以下、更に好ましくは２０％以下である。

上記赤外線反射層としては、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム及び液晶フィルム等が挙げられる。これらのフィルムは、赤外線を反射する性能を有する。

上記赤外線反射層は、金属箔付き樹脂フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムであることが特に好ましい。これらのフィルムは、赤外線の反射性能にかなり優れている。従って、これらのフィルムの使用により、遮熱性がより一層高く、高い可視光線透過率をより一層長期間に渡り維持できる合わせガラスが得られる。上記赤外線反射層は、金属箔付き樹脂フィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムであってもよい。

上記金属箔付き樹脂フィルムは、樹脂フィルムと、該樹脂フィルムの外表面に積層された金属箔とを備える。上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。上記金属箔の材料としては、アルミニウム、銅、銀、金、パラジウム、及びこれらを含む合金等が挙げられる。

上記樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムは、樹脂層（樹脂フィルム）に、金属層及び誘電層が交互に任意の層数で積層された多層積層フィルムである。

上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの材料と同様の材料が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ乳酸、ポリ（４−メチルペンテン−１）、ポリフッ化ビニリデン、環状ポリオレフィン、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ナイロン６，１１，１２，６６などのポリアミド、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド及びポリエーテルイミド等が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記金属層の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける上記金属箔の材料と同様の材料が挙げられる。上記金属層の両面もしくは片面に、金属もしくは混合酸化物のコート層を付与することができる。上記コート層の材料としては、ＺｎＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、Ｇａ_２Ｏ_３、ＩｎＯ_３、ＭｇＯ、Ｔｉ、ＮｉＣｒ及びＣｕ等が挙げられる。

上記多層積層フィルムにおける上記誘電層の材料としては、例えば酸化インジウム等が
挙げられる。

上記多層樹脂フィルムは、複数の樹脂フィルムが積層された積層フィルムである。上記多層樹脂フィルムの材料としては、上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層（樹脂フィルム）の材料と同様の材料が挙げられる。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、２以上であり、３以上であってもよく、５以上であってもよい。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、１０００以下であってもよく、１００以下であってもよく、５０以下であってもよい。

上記多層樹脂フィルムは、異なる光学的性質（屈折率）を有する２種類以上の熱可塑性樹脂層が交互に又はランダムに任意の層数で積層された多層樹脂フィルムであってもよい。このような多層樹脂フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。

上記液晶フィルムとしては、任意の波長の光を反射するコレステリック液晶層を任意の層数で積層したフィルムが挙げられる。このような液晶フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。

（合わせガラス）
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す断面図である。

図１に示す合わせガラス１は、中間膜２と、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。中間膜２は単層の中間膜である。中間膜２は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜２は、合わせガラス用中間膜である。

中間膜２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。中間膜２の第１の表面２ａ（一方の表面）に、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ（他方の表面）に、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

図２は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの変形例を示す断面図である。

図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１２と、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２とを備える。中間膜１２は、多層の中間膜である。中間膜１２は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１２は、合わせガラス用中間膜である。

中間膜１２は、第１の層１３（中間膜）、第２の層１４（中間膜）及び第３の層１５（中間膜）の３つの中間膜がこの順で積層された構造を有する。本実施形態では、第２の層１４は、遮音層である。第２の層１４として、本発明の一実施形態に係る中間膜が用いられている。第１，第３の層１３，１５は、保護層である。第１，第３の層１３，１５も、本発明の実施形態に係る中間膜であってもよい。

中間膜１２は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。第２の層１４（中間膜）が、第１，第３の層１３，１５を介して、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されている。第１の層１３の外側の表面１３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第２の層１５の外側の表面１５ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、本発明に係る合わせガラス用中間膜とを備えており、上記合わせガラス用中間膜が、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に配置されている。上記合わせガラスは、中間膜として、本発明に係る合わせガラス用中間膜のみを備えていてもよく、本発明に係る合わせガラス用中間膜と他の合わせガラス用中間膜とを備えていてもよい。上記合わせガラスは、本発明に係る合わせガラス用中間膜を少なくとも含む。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、第１の合わせガラス部材と中間膜との間及び上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

実施例及び比較例では、以下の材料を用いた。

熱可塑性樹脂（ポリビニルアセタール樹脂）：
ＰＶＢ１（ｎ−ブチルアルデヒドによりアセタール化されているポリビニルブチラール樹脂、平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度０．９モル％、ブチラール化度６８．６モル％）

なお、上記ポリビニルブチラールの水酸基の含有率、アセチル化度及びブチラール化度（アセタール化度）はＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定した。なお、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」により測定した場合も、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２に準拠した方法と同様の数値を示した。

可塑剤：
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）

色素：
色素１：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−３、極大吸収波長６２０ｎｍ、比表面積８７．６ｍ^２／ｇ
色素２：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−３、極大吸収波長６２０ｎｍ、比表面積９５．３ｍ^２／ｇ
色素３：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−３、極大吸収波長６２０ｎｍ、比表面積９６．５ｍ^２／ｇ
色素４：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−３、極大吸収波長６２０ｎｍ、比表面積９２．５ｍ^２／ｇ
色素Ａ：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５７」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−３、極大吸収波長６２０ｎｍ、比表面積７２．８ｍ^２／ｇ
色素Ｂ：住化カラー株式会社社製「ＢＬＵＥ ＳＧ−５Ａ１２５１」、カラーインデックスＰ．Ｂ．１５−１、極大吸収波長６７０ｎｍ、比表面積７０．２ｍ^２／ｇ

なお、ビーズミルを用いて色素Ｂの粒子径を小さくすることでも、色素１〜４を調製できる。

（実施例１）
中間膜の作製：
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に対して、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、色素（色素１）０．００４重量部とを添加し、ミキシングロールで充分に混練し、組成物を得た。

得られた組成物を押出機により押出して、単層の中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を得た。

合わせガラスの作製：
２枚の透明フロート板ガラス（厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた中間膜（厚み０．７６ｍｍ）を配置して、耐熱性のテープを用いてずれることがないように固定して、積層体を得た。

得られた積層体を真空バッグに設置し、常温（２３℃）で９３３．２ｈＰａの減圧度にて真空バッグ内の脱気を行った。続いて、脱気状態を維持したままで、真空バッグを１００℃まで昇温し、温度が１００℃まで到達した後２０分間保持した。その後、真空バッグを自然冷却により冷却し、温度が３０℃まで低下したことを確認し、圧力を大気圧に開放した。

上記真空バッグ法により仮圧着された合わせガラスを、オートクレーブを用いて、１３５℃、圧力１．２ＭＰａの条件で２０分間圧着し、合わせガラスを得た。

なお、以下に示す評価試験を行うために、３００ｍｍ×３００ｍｍの大きさの合わせガラスと、並びに５０ｍｍ×５０ｍｍの大きさの合わせガラスとを作製した。

（実施例２〜４及び比較例１，２）
配合成分の種類及び含有量を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、単層の中間膜を作製した。得られた中間膜を用いて、実施例１と同様にして、中間膜を備えた合わせガラスを作製した。

（評価）
（１）極大吸収波長の測定方法
クロロホルム１００重量部に対して、第１の化合物０．００２重量部を混合し、クロロホルム溶液を得た。得られたクロロホルム溶液を光路長１．０ｍｍの分光光度計用石英セルへ入れた。自記分光光度計（日立製作所社製「Ｕ４１００」）を用いて、３００〜２５００ｎｍ透過率を測定し、極大吸収波長を求めた。測定値は、上記の材料の欄に記載した。

（２）可視光線透過率（Ａ光Ｙ値、初期Ａ−Ｙ（３８０〜７８０ｎｍ））
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２１１（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラスの波長３８０〜７８０ｎｍにおける上記可視光線透過率を測定した。次に、ＪＩＳ Ｚ８７２９に準拠して、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるａ＊を算出した。

（３）赤色の着色の有無（ａ＊、拡散光透過率測定）
ＪＩＳ Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して、全光線透過率（ＴｖＤ）を測定した。分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、透過した光線をすべて積分球に受光するよう積分球の開口部に、得られた合わせガラスを平行にかつ密着させた。入射光（３８０〜７８０ｎｍ）のうち、合わせガラスを透過した平行光以外の拡散光を測定し、ａ＊値を求めた。なお、ａ＊値が０に近いほど、赤色の着色が抑えられている。

結果を下記の表１に示す。

１…合わせガラス
２…中間膜
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
１１…合わせガラス
１２…中間膜
１３…第１の層（中間膜）
１４…第２の層（中間膜）
１５…第３の層（中間膜）
１３ａ…外側の表面
１５ａ…外側の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材

Claims (6)

1. 熱可塑性樹脂と、極大吸収波長が５８０ｎｍ以上、６８０ｎｍ以下である色素とを含み、
   前記色素の比表面積が７５ｍ^２／ｇ以上である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、前記色素の含有量が０．００１重量部以上、０．０４重量部以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記色素が、フタロシアニン化合物である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 可塑剤を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 第１の合わせガラス部材と、
   第２の合わせガラス部材と、
   請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
   前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

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