WO2024034934A1 - 전극 조립체의 제조 방법 - Google Patents

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WO2024034934A1
WO2024034934A1 PCT/KR2023/010891 KR2023010891W WO2024034934A1 WO 2024034934 A1 WO2024034934 A1 WO 2024034934A1 KR 2023010891 W KR2023010891 W KR 2023010891W WO 2024034934 A1 WO2024034934 A1 WO 2024034934A1
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separator
electrode assembly
cathode
laminate
anode
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PCT/KR2023/010891
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이소영
배원식
성동욱
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주식회사 엘지에너지솔루션
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/04—Construction or manufacture in general
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/058—Construction or manufacture
    • H01M10/0583—Construction or manufacture of accumulators with folded construction elements except wound ones, i.e. folded positive or negative electrodes or separators, e.g. with "Z"-shaped electrodes or separators
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    • H01M10/04—Construction or manufacture in general
    • H01M10/0459—Cells or batteries with folded separator between plate-like electrodes
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an electrode assembly including a zigzag separator and a method for improving electrolyte wetting of the electrode assembly.
  • Electrochemical devices convert chemical energy into electrical energy using an electrochemical reaction.
  • lithium secondary batteries which have high energy density and voltage, long cycle life, and can be used in various fields, have been widely used.
  • materials and structures are being developed to maximize capacity and energy density.
  • a secondary battery may include an electrode assembly including a positive electrode, a negative electrode, and a separator disposed between the positive electrode and the negative electrode, and may be manufactured by storing the electrode assembly in a case together with an electrolyte solution.
  • Secondary batteries can be classified into pouch-type, cylindrical, square-type, coin-type, etc. depending on the shape of the case in which the electrode assembly is stored, and can be classified into jelly-roll type, stack-type, etc. depending on the manufacturing method or shape of the electrode assembly.
  • Stacked electrode assemblies are manufactured by stacking a plurality of anodes, separators, and cathodes prepared in predetermined sizes.
  • transporting individual electrodes and separators is cumbersome and maintaining a constant arrangement during stacking is difficult, resulting in low productivity.
  • a zigzag stacking type electrode assembly has been developed in which a long sheet-shaped separator is bent in a zigzag shape and anodes and cathodes are alternately placed between adjacent bends.
  • a zigzag electrode assembly when a zigzag electrode assembly is supplied with a long sheet-shaped separator wound around a cylinder, the table on which the electrode assembly is stacked is tilted or swung, or the supply roll that transports the separator is moved to reciprocate, thereby folding the separator in a zigzag manner. It can be manufactured by placing each electrode in between. Zigzag stacking has excellent productivity because the process is simpler than before, and the laminated structure can be maintained stably even if the adhesive strength of the separator is relatively low or absent.
  • the separator is folded at regular intervals to form a bend, and the interval is set larger than the width of the anode and cathode to secure free space. Therefore, the zigzag electrode assembly includes an area where bends made of only separators are stacked on both sides, and this area has an empty space compared to the area where electrodes and separators are stacked together and is not fixed, so it is prone to folding or fluttering. There was a problem in that it was difficult to insert the electrode assembly into the case or pouch. To solve this problem, heat and pressure were applied to the bend to join the bend and/or adjacent bends. However, in the process of bonding the separator, the pores formed in the separator are closed, causing problems such as lowering the air permeability, increasing the resistance, and lowering the wettability to the electrolyte solution.
  • the purpose of the present invention is to provide a method of manufacturing a zigzag electrode assembly with a structure that has excellent insertion into a case or pouch without bending or shaking of the separator and excellent wettability of the separator to an electrolyte solution.
  • One aspect of the present invention is a method of manufacturing an electrode assembly, comprising: (S10) alternately arranging an anode and a cathode on a separator that is folded and bent in a zigzag manner to form a laminate in which the anode, separator, and cathode are alternately arranged; (S20) fixing the positions of the anode and the cathode relative to the separator by applying heat and pressure to the laminate, (S30) applying heat and pressure to the laminate to separate the anode, the separator, and the cathode. It includes bonding, and (S40) cutting a side of the laminate to form an electrode assembly, wherein the side includes the bending.
  • the width direction of the cathode may be 1 to 10% longer than the width direction of the anode.
  • the method of manufacturing the electrode assembly may further include (S11) wrapping the outer peripheral surface of the laminate formed in step (S10) with the distal end of the separator.
  • step (S20) may involve applying a pressure of 1 to 6 MPa for 1 to 60 seconds to the laminate at a temperature of 50 to 60°C.
  • the step (S20) may be to fix the positions of the anode and the cathode with respect to the separator by partially bonding the anode and the separator, and the separator and the cathode, respectively.
  • step (S30) may involve applying a pressure of 1 to 6 MPa for 1 to 60 seconds to the laminate at a temperature of 50 to 60°C.
  • the step (S30) may be completely adhering the anode and the separator, and the separator and the cathode.
  • the side surface may be made of a separator including the bend, and the electrode assembly may not include the bend.
  • the bending may extend parallel to the longitudinal direction of the separator.
  • the gap between the bend and the cathode may be smaller than the gap between the bend and the anode.
  • the length of the cathode in the width direction may be 10 to 15 times the distance between the bend and the cathode.
  • step (S40) may involve cutting the side surface parallel to the height direction of the electrode assembly.
  • the step (S40) is to cut a cutting point between the cathode and the bending, and the ratio of the gap between the cutting point and the cathode and the gap between the cutting point and the bending is It may be 1:8 to 1:10.
  • the distance between the distal end of the separator and the anode may be 1.5 to 2 times the distance between the distal end of the separator and the cathode.
  • Another aspect of the present invention provides an electrode assembly manufactured according to the electrode assembly manufacturing method.
  • the manufacturing method of the present invention has excellent productivity of a zigzag electrode assembly and provides an electrode assembly with a structure in which the separator does not fold or flutter, thereby improving the productivity of an electrochemical device including the electrode assembly.
  • the electrode assembly manufactured according to the manufacturing method of the present invention can prevent or minimize the precipitation of lithium in the form of dendrite in the separator by uniformly impregnating the separator with the electrolyte solution.
  • Figure 1 is a conceptual diagram showing the step of fixing the positions of the anode and cathode relative to the separator by applying pressure to the laminate during the process of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 2 is a conceptual diagram showing the step of adhering the anode, separator, and cathode by applying heat and pressure to the laminate during the process of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 3 is a conceptual diagram showing a cross-section of a laminate in a conventional electrode assembly manufacturing process.
  • Figure 4 is a conceptual diagram showing a cross-section of a laminate during the process of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 5 is a conceptual diagram showing a cross-section of a laminate during the process of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 6 is a conceptual diagram showing a cross section of an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • electrochemical device may mean a primary battery, secondary battery, super capacitor, etc.
  • the electrochemical device may be a lithium ion secondary battery and may be pouch-shaped, cylindrical, square-shaped, or coin-shaped, but the specific shape is not limited thereto.
  • separatator may refer to a functional separator in which a porous coating layer containing an inorganic material and a binder is formed on at least one side of a porous substrate such as a polyolefin substrate or nonwoven fabric, but is not limited thereto.
  • a separator may refer to a freestanding separator formed of an inorganic material and a binder without a porous substrate or a separator made of a porous substrate without a porous coating layer.
  • Electrode refers collectively to “anode” and “cathode,” and means that an electrode active material is applied and dried on at least one surface of a conductive material without causing chemical changes in the electrochemical device. can do.
  • the types of the materials and electrode active materials are not limited as long as they can be used in electrochemical devices.
  • interval means the shortest distance between specified points.
  • One embodiment of the present invention includes the step of (S10) alternately arranging an anode and a cathode on a separator that is folded and bent in a zigzag manner to form a laminate in which the anode, separator, and cathode are alternately arranged, (S20) the laminate. fixing the positions of the anode and cathode relative to the separator by applying heat and pressure, (S30) applying heat and pressure to the laminate to adhere the anode, the separator, and the cathode, and (S40) A method of manufacturing an electrode assembly is provided including the step of cutting a side surface of the laminate to form an electrode assembly. At this time, the side includes the bending.
  • the separator is folded zigzagly to form a bend, and the anode and cathode are alternately placed on the bent separator to form a laminate in which the anode, separator, and cathode are alternately arranged.
  • the length of the separator in the longitudinal direction may be longer than the length in the width direction (or TD direction; Transverse Direction).
  • the bending may be formed by bending the separator in a zigzag manner at predetermined intervals along the MD direction. For example, the bending may extend parallel to an edge of the separator in the TD direction.
  • the predetermined intervals may be the same or different, but are preferably the same and may be longer than the width direction of the anode or cathode.
  • the separator, the anode, and the cathode may each have a rectangular shape, but are not limited thereto.
  • the separator, the anode, and the cathode may each have a rectangular shape in which the MD direction is longer than the TD direction.
  • a plurality of the anode and the cathode may be arranged along the MD direction of the separator, and may be arranged so that the MD direction of the separator and the TD direction of the anode and the cathode are parallel to each other.
  • the number of the anode and the cathode may be determined depending on the capacity required for the electrochemical device to be finally manufactured.
  • the length of the anode in the MD direction may be equal to the length of the cathode in the MD direction.
  • the TD direction length (W A ) of the cathode may be 1 to 10% longer than the TD direction length (W C ) of the anode, based on the TD direction length (W C ) of the anode. If it is less than the above range, a problem may occur in which lithium is precipitated in dendritic form on the surface of the anode as the electrochemical device is repeatedly used. If the above range is exceeded, the effect of preventing lithium precipitation is no longer improved, and a problem may arise in which it becomes difficult to consistently arrange electrodes in the electrode assembly.
  • the anode and the cathode may be alternately disposed between adjacent bends formed on the separator.
  • the laminate may include a structure in which the anode and the cathode are repeatedly disposed with the separator interposed therebetween.
  • the anode and the cathode may be aligned so that their respective center lines in the TD direction coincide.
  • step (S11) may further include wrapping the outer peripheral surface of the laminate formed in step (S10) with the distal end of the separator.
  • the length of the separator in the MD direction may be longer than that in the TD direction, and may be bent zigzagly at predetermined intervals along the MD direction to form a plurality of bends, but the distal end may be extended without being bent.
  • the distal end 15 of the separator may wrap the outer peripheral surface of the laminate 10 one or more times, and the laminate 10 is formed by the pressure of the distal end 15 surrounding the layer.
  • the interface between the electrodes 13 and 14 and the separator 11 is compressed, so that stable contact between the electrodes and the separator can be maintained.
  • the distal ends 15 of the separator may surround bends 12 located on both sides of the laminate.
  • the step (S20) is a step of fixing the positions of the anode and the cathode with respect to the separator by applying pressure to the laminate formed in the step (S10).
  • Figure 1 is a conceptual diagram showing the step (S20) in the method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • step (S20) may be performed using the first press device 100.
  • the first press device 100 may partially press the laminate 10 to fix the relative position of the electrodes aligned in the laminate 10 with respect to the separator.
  • the first press device 100 includes a press plate 110 that presses the laminate 10 and a fixing part 120 that holds the laminate 10 while the press plate 110 presses the laminate 10. ) may include.
  • the laminate 10 includes a structure in which an anode, a separator, and a cathode are alternately stacked through the step (S10) or the step (S11), but the position of the anode or the cathode relative to the separator is completely fixed. It didn't happen.
  • the laminate 10 may be placed between pressure plates 110 provided up and down while being held by one or more tongs 121 provided on the fixing part 120.
  • the pressure plate 110 is provided with a groove 111 at a position corresponding to the tongs 121, so that the tongs 121 can press only the laminate 10 fixed to the tongs 121 without pressing it. there is.
  • the first press device 100 can bond the separator and the electrode laminated to the remaining portion of the laminate 10 except for the portion held by the tongs 121.
  • the shape and number of the pressure plate 110, tongs 121, etc. are not limited to those shown in FIG. 1.
  • a pressure of 1 to 6 MPa may be applied to the laminate 10 at a temperature of 50 to 100° C. for 1 second to 30 minutes.
  • a pressure of 1 to 6 MPa may be applied to the laminate 10 at a temperature of 50 to 60° C. for 1 to 60 seconds.
  • the step (S20) is to induce partial adhesion of the separator and the electrode in the laminate 10 and fix the position of the electrode with respect to the separator.
  • the step (S20) may be to fix the electrode so that it does not move while being disposed at a position where the center line of the TD direction length of the electrode coincides with the center line of the gap between adjacent bends of the separator.
  • the adhesive force between the separator and the electrode after step (S20) may be 5 gf/20 mm or more.
  • the position of the electrode with respect to the separator may be fixed within the adhesive force range. If the pressure is less than 1 MPa, the positions of the electrodes are not fixed and the electrodes may deviate from their designated positions during the handling of the laminate 10. If the pressure exceeds 6 MPa, the active material layer formed on the electrode may be destroyed, or the pore structure formed in the separator may collapse, causing problems with the air permeability and electrical resistance of the separator.
  • the laminate 10 pressed in step (S20) may be removed from the first press device 100 using tongs 121 and transferred to the second press device 200.
  • the (S30) step is a step of applying heat and pressure to the laminate 10 pressurized in the (S20) step to adhere the anode, the separator, and the cathode.
  • Figure 2 is a conceptual diagram showing the step (S30) in the method of manufacturing an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • step (S30) may be performed using the second press device 200.
  • the second press device 200 can press both sides of the laminate 10 to adhere the separator and electrodes included in the laminate 10 to each other.
  • both sides of the laminate 10 are surfaces that do not include separator bending, meaning surfaces on which electrodes and separators are alternately stacked.
  • the step (S30) means applying heat and pressure to the laminate 10 to adhere the anode and separator and the separator and the cathode stacked adjacent to each other.
  • step (S30) may be performed using the second press device 200.
  • the second press device 200 can bond the separator and electrodes included in the laminate 10 by thermocompressing both sides of the laminate 10.
  • the second press device 200 may include a pressure plate 210 that heat-compresses the laminate 10.
  • the electrode and the separator are partially bonded through the step (S20) and the position of the electrode with respect to the separator is fixed, but the separator and the electrode are not completely bonded to each other.
  • the laminate 10 can be placed between pressure plates 210 provided above and below, and the pressure plate 210 can heat-compress both sides of the laminate 10.
  • the second press device 200 can bond the separator and the electrode to each other by thermocompressing both sides of the laminate 10, including the portion that was not pressed by the clamps 121 in the previous step.
  • the shape and number of pressure plates 210 are not limited to those shown in FIG. 2.
  • a pressure of 1 to 6 MPa may be applied to the laminate 10 at a temperature of 50 to 100° C. for 1 second to 30 minutes.
  • a pressure of 1 to 6 MPa may be applied to the laminate 10 at a temperature of 50 to 60° C. for 1 to 60 seconds.
  • the step (S30) may apply a higher temperature and higher pressure than the step (S20).
  • the step (S30) is to completely bond the anode and the separator, and the separator and the cathode in the laminate 10. If the pressure is less than 1 MPa, the electrode and separator may separate during the manufacturing process and use of the electrochemical device, resulting in a short circuit due to electrode contact. If the pressure exceeds 6 MPa, the active material layer formed on the electrode may be destroyed, or the pore structure formed in the separator may collapse, causing problems with the air permeability and electrical resistance of the separator.
  • the laminate 10 thermocompressed in step (S30) may be removed from the second press device 200 and processed into an electrode assembly through a subsequent process.
  • the step (S40) is a step of forming an electrode assembly by cutting the side of the laminate 10 thermocompressed in the step (S30).
  • FIGS. 3 to 5 are conceptual diagrams showing a cross-section of the laminate 10 that has undergone the step (S30) in FIG. 2 as viewed from direction A.
  • the length of the laminate 10 in the MD direction may be longer than the length in the TD direction, and the A direction may be parallel to the MD direction of the laminate 10.
  • Figure 3 is a conceptual diagram showing the process of applying heat and pressure to the area where the separator is laminated to solve the problem of folding or fluttering of the conventional separator.
  • the laminate 10 for forming a zigzag electrode assembly has a structure in which an anode 13 and a cathode 14 are alternately arranged with a separator 11 in between, and the separator 11 ) may include one or more bends 12 formed by folding in a zigzag manner.
  • the TD direction length (W A ) of the cathode 14 may be longer than the TD direction length (W C) of the anode 13
  • the TD direction length of the laminate 10 may be longer than the TD direction length (W C ) of the anode 13. It may be composed of the length (W A ) in the TD direction of (14) and the length (W S ) of the portion consisting only of the separator (11).
  • the portion consisting only of the separator 11 may have a structure in which the separator 11 including the bending 12 is stacked in the height direction (Z) of the laminate 10, and the electrode is not disposed, leaving an empty space. It can be included. If the laminate 10 is directly inserted into the case, the portion consisting only of the separator 11 may be inserted in a folded state, or the separator 11 may flutter and tear. Conventionally, heat and pressure are applied (P) upward and downward (in a direction parallel to the Z direction) to a portion consisting only of the separator 11 to adhere adjacent separators 11, thereby forming a separator corresponding to the length W S. 11) The strength was improved to prevent folding or fluttering.
  • FIGS. 4 and 5 are conceptual diagrams showing the step (S40) as a means for solving the problems of the prior art as shown in FIG. 3, and FIG. 6 is a conceptual diagram showing the electrode assembly 20.
  • the (S40) step is to cut the separator 11 along a predetermined point C on the separator 11 in the laminate 10, It means eliminating at least one aspect.
  • the side includes bending 12, and preferably, the step (S40) may involve cutting both sides of the laminate 10.
  • the electrode assembly 20 formed according to step (S40) may not include the bending 12.
  • the cutting can be performed by press cut, laser, heat wire, etc.
  • the step (S40) may be to cut the blade in a direction parallel to the height direction (Z direction) of the laminate 10, and the direction may be parallel to the height direction of the electrode assembly 20. there is.
  • the separator 11 can be cut while the electrode-laminated portion and the side including the bend 12 are fixed.
  • One embodiment of the present invention determines the relationship between the TD direction length of the separator and the TD direction length of the electrode and the specific location of the cutting point (C), while maintaining the advantages of manufacturing the existing zigzag electrode assembly, and the separator ( 11) provides an electrode assembly (20) with a structure that can prevent folding or fluttering.
  • the gap (W AS ) between the bending 12 and the cathode 14 is smaller than the gap (W CS ) between the bending 12 and the anode 13. You can.
  • the cutting point C is located between the bending 12 and the cathode 14, and as a result of cutting, a predetermined length of the separator 11 remains from the anode 13 and the cathode 14, respectively.
  • the TD direction length (W A ) of the cathode 14 may be 10 to 15 times the distance (W AS ) between the bending 12 and the cathode. If the TD direction length (W A ) of the cathode 14 is less than 10 times the gap (W AS ) between the bending 12 and the cathode, at least a portion of the separator 11 is folded in the electrode direction during the cutting process. It becomes painful. If the TD direction length (W A ) of the cathode 14 exceeds 15 times the distance (W AS ) between the bending 12 and the cathode, the separator 11 is torn during the cutting process.
  • the step (S40) is to cut the cutting point (C) between the cathode 14 and the bending 12, and the gap (W 1 ) between the cutting point (C) and the cathode 14 ) and the ratio of the gap (W 2 ) between the cutting point (C) and the bending (12) may be 1:8 to 1:10. If W 1 :W 2 is less than 1:8, at least a portion of the separator 11 is folded in the direction of the electrode during the cutting process. If W 1 :W 2 exceeds 1:10, the separator 11 is torn during the cutting process.
  • the gap between the distal end of the separator 11 (point C) and the anode 13 is the distance between the distal end of the separator 11 and the cathode 14.
  • the above ratio is preferably maintained even if the sizes of the anode 13 and the cathode 14 are changed.
  • Another embodiment of the present invention provides an electrode assembly manufactured by the method according to the above-described embodiment and an electrochemical device including the same.
  • the electrode assembly is formed by cutting the side and does not include bending of the separator, so it is similar in appearance to a conventional stacked electrode assembly.
  • the Lamination and Stack (L&S) electrode assembly does not go through the step of fixing the position of the electrodes to the separator, so the alignment of the electrodes is misaligned during the process of quickly stacking the separator and electrodes, and the uniform adhesion of the separator and electrodes occurs. This cannot be accomplished.
  • the electrode assembly according to an embodiment of the present invention can provide aligned electrode placement and uniform electrode adhesion compared to the conventional stacked electrode assembly, and the folding or fluttering of the separator is prevented, thereby reducing defects when inserting the case. You can.
  • the electrochemical device may be a cylindrical, prismatic, coin-shaped, or pouch-shaped lithium secondary battery.
  • the lithium secondary battery can be packed or modularized as a unit cell and used in electric vehicles (BEV), hybrid electric vehicles (HEV), plug-in hybrid vehicles (PHEV), power storage devices, etc.
  • a 15 ⁇ m-thick separator coated with a slurry containing an inorganic material and a binder was prepared, and 30 and 31 anodes of 90 mm ⁇ 315 mm and cathodes of 95.5 mm ⁇ 320 mm were prepared, respectively.
  • the separator was folded zigzagly 20 times at 98.5 mm intervals, leaving the end portions, and a laminate was prepared by arranging the anode and cathode in order while folding the separator. In the laminate, the gap between the cathode and the bending of the separator is 30 mm, and the gap between the anode and the bending is 32.75 mm.
  • the end portion of the separator was wrapped around the laminate once.
  • the laminate was placed in the first press device and pressed at 60°C and a pressure of 2 MPa for 1 minute. Thereafter, the laminate was placed in a second press device and heat-compressed at 70°C at a pressure of 3 MPa for 30 seconds.
  • Example 1 The same type and number of separators, anodes, and cathodes as used in Example 1 were used, and the laminate was pressurized and heat-compressed in the same manner.
  • the portions ( WS ) laminated only with separators on both sides of the laminate were thermocompressed up and down at 120°C for 20 seconds to manufacture an electrode assembly.
  • Example 2 The same type of separator, anode, and cathode as used in Example 1 were used, but 61 separators of 100 mm ⁇ 380 mm in size were prepared and stacked in the order of the anode, separator, and cathode to form a laminate.
  • Both sides of the laminate were thermocompressed at 60°C, a pressure of 18 kgf/cm, and a speed of 220 cpm to manufacture an electrode assembly.
  • Comparative Example 2 which is a stacked electrode assembly
  • folding was confirmed at the edge of the separator in the MD direction immediately after manufacturing.
  • Example 1 and Comparative Example 1 in which a process to prevent folding of the separator in the zigzag electrode assembly was added, the state of the separator was intact immediately after manufacturing and even after inserting the pouch.
  • each electrode assembly was completely inserted into the pouch.
  • Laminate 11 Separator
  • first press device 110 pressure plate
  • W A Length of cathode in TD direction
  • W C Length of anode in TD direction
  • W AS Gap between cathode and bending
  • W CS Gap between anode and bending

Abstract

본 발명은 (S10) 지그재그로 접혀 벤딩(bending)이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계; (S20) 상기 적층체에 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계; (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계; 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다.

Description

전극 조립체의 제조 방법
본 발명은 2022년 8월 9일에 한국특허청에 제출된 한국 특허출원 제10-2022-0098947호의 출원일의 이익을 주장하며, 그 내용 전부는 본 발명에 포함된다.
본 발명은 지그재그형 분리막을 포함하는 전극 조립체를 제조하기 위한 방법으로서, 전극 조립체의 전해액 젖음성(wetting)을 개선하기 위한 방법에 관한 것이다.
전기화학소자는 전기화학 반응을 이용하여 화학적 에너지를 전기적 에너지로 전환하는 것으로, 최근에는 에너지 밀도와 전압이 높고, 사이클 수명이 길며 다양한 분야에 사용 가능한 리튬 이차 전지가 널리 사용되고 있다. 최근에는 전기자동차와 에너지 저장 장치에 대한 수요가 증가하면서, 용량과 에너지 밀도를 극대화하기 위한 소재와 구조에 대한 개발이 이루어지고 있다.
이차 전지는 양극, 음극, 양극과 음극 사이에 배치되는 분리막을 포함하는 전극 조립체를 포함할 수 있고, 상기 전극 조립체가 전해액과 함께 케이스에 수납되어 제조될 수 있다. 이차 전지는 전극 조립체가 수납되는 케이스의 형상에 따라 파우치형, 원통형, 각형, 코인형 등으로 구분할 수 있으며, 전극 조립체의 제조 방법이나 형상에 따라 젤리-롤형, 스택형 등으로 구분할 수 있다.
스택형 전극 조립체는 미리 정해진 크기로 준비된 복수 개의 양극, 분리막 및 음극을 적층하여 제조하는 것인데, 개별 전극과 분리막의 이송이 번거롭고 적층시 일정한 배열의 유지가 어려워 생산성이 낮았다. 이에, 긴 시트 형상의 분리막을 지그재그 형태로 절곡하면서, 인접한 절곡들 사이에 양극과 음극을 번갈아가며 배치하는 지그재그 스태킹 방식의 전극 조립체가 개발된 바 있다. 예를 들어, 지그재그형 전극 조립체는 원통에 권취된 긴 시트형 분리막이 공급될 때, 전극 조립체가 적층되는 테이블을 틸팅 또는 스윙하거나, 분리막을 이송시키는 공급롤을 왕복 운동시켜 분리막을 지그재그로 접으면서 사이사이에 각 전극을 배치하는 방식으로 제조할 수 있다. 지그재그 스태킹은 종래 대비 공정이 단순하여 생산성이 우수하며, 분리막의 접착력이 상대적으로 낮거나 없어도 적층 구조의 안정적인 유지가 가능하다.
일반적으로 지그재그 스태킹시 분리막을 일정한 간격으로 접어 벤딩(bending)을 형성하게 되는데, 상기 간격은 양극과 음극의 폭보다는 크게 두어 여유 공간을 확보하게 된다. 따라서, 지그재그형 전극 조립체는 양 측면에 분리막으로만 이루어진 벤딩이 적층되는 영역을 포함하는데, 상기 영역은 전극과 분리막이 함께 적층된 영역 대비 빈 공간이 존재하고 고정이 되어 있지 않아 접히거나 털럭거림이 발생하여 상기 전극 조립체를 케이스나 파우치에 삽입하기 어려운 문제가 있었다. 이를 해결하기 위해 상기 벤딩에 열과 압력을 인가하여 벤딩 및/또는 인접한 벤딩들을 접합시켰다. 그러나, 분리막이 접합되는 과정에서 분리막에 형성된 기공이 폐쇄되어 통기도가 낮아지고 저항이 높아지며, 전해액에 대한 젖음성이 저하되는 문제가 발생하였다.
본 발명은 분리막 벤딩의 접힘이나 털럭거림이 없어 케이스나 파우치에 대한 삽입성이 우수하며, 전해액에 대한 분리막 젖음성이 우수한 구조의 지그재그형 전극 조립체를 제조하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 측면은 전극 조립체의 제조 방법으로서, (S10) 지그재그로 접혀 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계, (S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계, (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계, 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 것을 제공한다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 음극의 폭 방향 길이는, 상기 양극의 폭 방향 길이보다 1 내지 10% 긴 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법은, (S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S20) 단계는, 상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S20) 단계는, 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 각각 부분적으로 접착시켜, 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S30) 단계는, 상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S30) 단계는, 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 분리막으로 이루어지며, 상기 전극 조립체는, 상기 벤딩을 포함하지 않는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 벤딩은, 상기 분리막의 길이 방향에 평행하게 연장되는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격은, 상기 벤딩과 상기 양극 사이 간격보다 작은 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 음극의 폭 방향 길이는, 상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격의 10 내지 15배일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S40) 단계는, 상기 측면을 상기 전극 조립체의 높이 방향에 평행하게 컷팅하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S40) 단계는, 상기 음극과 상기 벤딩 사이의 컷팅 지점을 컷팅하는 것이며, 상기 컷팅 지점과 상기 음극 사이 간격과, 상기 컷팅 지점과 상기 벤딩 사이 간격의 비율은 1:8 내지 1:10일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 전극 조립체는, 상기 분리막의 말단부와 상기 양극 사이 간격이, 상기 분리막의 말단부와 상기 음극 사이 간격의 1.5 내지 2배일 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면은, 상기 전극 조립체의 제조 방법에 따라 제조한 전극 조립체를 제공한다.
본 발명의 제조 방법은 지그재그형 전극 조립체의 생산성이 우수하며, 분리막이 접히거나 털럭거리지 않는 구조의 전극 조립체를 제공하여, 상기 전극 조립체를 포함하는 전기화학소자의 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 제조 방법에 따라 제조된 전극 조립체는 분리막에 전해액이 균일하게 함침되어, 분리막에서 리튬이 수지상(dendrite) 형태로 석출되는 것을 방지하거나 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정 중 적층체에 압력을 인가하여 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 단계를 나타낸 개념도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정 중 적층체에 열과 압력을 인가하여 양극, 분리막 및 음극을 접착하는 단계를 나타낸 개념도이다.
도 3은 종래 전극 조립체 제조 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 단면을 나타낸 개념도이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 각 구성을 보다 상세히 설명하나, 이는 하나의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 권리범위가 다음 내용에 의해 제한되지 아니한다.
본 명세서에 사용된 "포함한다"는 용어는 본 발명에 유용한 재료, 조성물, 장치, 및 방법들을 나열할 때 사용되며 그 나열된 예에 제한되는 것은 아니다.
본 명세서에 사용된 "약", "실질적으로"는 고유한 제조 및 물질 허용 오차를 감안하여, 그 수치나 정도의 범주 또는 이에 근접한 의미로 사용되고, 본 발명의 이해를 돕기 위해 제공된 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본 명세서에 사용된 "전기화학소자"는 일차 전지, 이차 전지, 슈퍼 캐퍼시터 등을 의미할 수 있다. 전기화학소자는 리튬 이온 이차 전지일 수 있으며, 파우치형, 원통형, 각형, 코인형일 수 있으나 구체적인 형상이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 명세서에 사용된 "분리막"은 폴리올레핀 기재나 부직포와 같은 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물과 바인더를 포함하는 다공성 코팅층이 형성된 기능성 분리막을 의미할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 분리막은 다공성 기재 없이 무기물과 바인더로 형성된 프리스탠딩 분리막 또는 다공성 코팅층 없이 다공성 기재로 이루어진 분리막을 포괄하여 지칭할 수 있다.
본 명세서에 사용된 "전극"은 "양극"과"음극"을 포괄하여 지칭하며, 전기화학소자에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 갖는 재료의 적어도 일면에 전극 활물질이 도포되어 건조된 것을 의미할 수 있다. 상기 재료 및 상기 전극 활물질은 전기화학소자에 사용할 수 있는 것이면 그 종류가 한정되지는 않는다.
본 명세서에 사용된 "간격"은 명시된 지점 사이의 최단 거리를 의미한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예를 상세히 설명한다. 도면은 본 발명의 일 실시예의 내용을 설명 또는 강조하기 위하여 과장되거나 생략되거나 개략적으로 도시될 수 있다.
본 발명의 일 실시예는 (S10) 지그재그로 접혀 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계, (S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 단계, (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계, 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다. 이때, 상기 측면은 상기 벤딩을 포함하는 것이다.
상기 (S10) 단계는, 분리막을 지그재그로 접어 벤딩을 형성하고, 상기 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계이다.
상기 (S10) 단계에서, 분리막은 길이 방향(또는 MD 방향; Machine Direction)의 길이가 폭 방향(또는 TD 방향; Transverse Direction)의 길이보다 긴 것일 수 있다. 상기 벤딩은 상기 분리막이 상기 MD 방향을 따라 미리 정해진 간격을 두고 지그재그로 절곡되어 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 벤딩은 상기 분리막의 TD 방향 모서리와 평행하게 연장되는 것일 수 있다. 상기 미리 정해진 간격은 서로 동일하거나 상이할 수 있으나, 바람직하게는 서로 동일한 것으로 양극 또는 음극의 폭 방향 길이보다 길게 마련될 수 있다.
상기 분리막, 상기 양극 및 상기 음극은 각각 직사각형 형상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 분리막, 상기 양극 및 상기 음극은 각각 MD 방향이 TD 방향 길이보다 긴 직사각형 형상일 수 있다. 상기 양극과 상기 음극은 상기 분리막의 MD 방향을 따라 복수 개가 배치될 수 있으며, 상기 분리막의 MD 방향과 상기 양극 및 상기 음극의 TD 방향이 서로 평행하도록 배치될 수 있다. 상기 양극 및 상기 음극의 수는 최종적으로 제조되는 전기화학소자에서 요구되는 용량에 따라 결정될 수 있다.
상기 양극의 MD 방향 길이는 상기 음극의 MD 방향 길이와 동일할 수 있다. 상기 음극의 TD 방향 길이(WA)는 상기 양극의 TD 방향 길이(WC)를 기준으로, 상기 양극의 TD 방향 길이(WC)보다 1 내지 10% 긴 것일 수 있다. 상기 범위 미만이면, 전기화학소자를 반복적으로 사용함에 따라 음극의 표면에서 리튬이 수지상으로 석출되는 문제가 발생할 수 있다. 상기 범위를 초과하면 리튬의 석출 방지 효과가 더 이상 향상되지는 않으며, 전극 조립체에서 전극들의 일정한 배치가 어려워지는 문제가 발생할 수 있다.
상기 양극 및 상기 음극은 각각 상기 분리막에 형성되는 서로 인접한 벤딩 사이에 교호적으로 배치될 수 있다. 이에 따라, 상기 적층체는 상기 양극과 상기 음극이 상기 분리막을 사이에 두고 반복적으로 배치되는 구조를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 상기 양극과 상기 음극은 각각의 TD 방향 중심선이 일치하도록 정렬될 수 있다.
상기 (S10) 단계 이후, (S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 분리막은 MD 방향 길이가 TD 방향보다 긴 것일 수 있고, 상기 MD 방향을 따라 미리 정해진 간격으로 지그재그 절곡되어 복수 개의 벤딩을 형성하되, 말단부는 절곡되지 않고 연장될 수 있다. 도 3 내지 5를 참조하면, 상기 분리막의 말단부(15)는 상기 적층체(10)의 외주면을 1회 이상 감쌀 수 있으며, 상기 말단부(15)가 감싸는 압력으로 의해 상기 적층체(10)를 구성하는 전극(13, 14)과 분리막(11) 사이 계면이 압착되어 상기 전극과 상기 분리막의 안정적인 접촉이 유지될 수 있다. 예를 들어, 상기 분리막의 말단부(15)는 상기 적층체의 양 측면에 위치한 벤딩(12)을 감쌀 수 있다.
상기 (S20) 단계는 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체에 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계이다. 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 제조 방법 중 상기 (S20) 단계를 나타낸 개념도이다.
도 1을 참조하면, 상기 (S20) 단계는 제1 프레스 장치(100)를 이용하여 수행될 수 있다. 제1 프레스 장치(100)는 적층체(10)를 부분적으로 가압하여 상기 적층체(10) 중에 정렬된 전극의 분리막에 대한 상대적인 위치를 고정할 수 있다. 제1 프레스 장치(100)는 적층체(10)를 가압하는 가압판(110)과 상기 가압판(110)이 상기 적층체(10)를 가압하는 동안 상기 적층체(10)를 잡아주는 고정부(120)를 포함할 수 있다.
상기 적층체(10)는 상기 (S10) 단계 또는 상기 (S11) 단계를 거쳐 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 적층된 구조를 포함하나, 상기 분리막에 대한 상기 양극 또는 상기 음극의 위치가 완전히 고정된 것은 아니다. 상기 적층체(10)는 상기 고정부(120)에 마련된 하나 이상의 집게(121)에 잡힌 상태로 상하로 마련된 가압판(110) 사이에 배치될 수 있다. 상기 가압판(110)은 상기 집게(121)에 대응하는 위치에 홈(111)이 마련되어, 상기 집게(121)는 가압하지 않으면서 상기 집게(121)에 고정된 적층체(10)만을 가압할 수 있다. 상기 제1 프레스 장치(100)는 상기 적층체(10)가 상기 집게(121)에 의해 잡힌 부분을 제외한 나머지 부분에 적층된 분리막과 전극을 서로 접착시킬 수 있다. 가압판(110), 집게(121) 등의 형상 및 개수는 도 1에 도시된 것에 한정되는 것은 아니다.
상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 100℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1초 내지 30 분 동안 인가하는 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60초 동안 인가하는 것일 수 있다. 상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)에서 분리막과 전극의 부분적인 접착을 유도하여, 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치를 고정하는 것이다. 바람직하게는, 상기 (S20) 단계는 상기 전극이 상기 전극의 TD 방향 길이의 중심선과 상기 분리막의 서로 인접한 벤딩 사이 간격의 중심선이 일치하는 위치에 배치된 상태로 움직이지 않도록 고정하는 것일 수 있다. 상기 온도 및 압력이 상기 범위 내인 경우, 상기 (S20) 단계 이후 분리막과 전극 사이 접착력은 5 gf/20 mm 이상일 수 있다. 상기 접착력 범위 내에서 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치가 고정될 수 있다. 상기 압력이 1 MPa 미만이면, 전극의 위치가 고정되지 않고 적층체(10)의 핸들링 과정에서 전극들이 정해진 위치로부터 이탈할 수 있다. 상기 압력이 6 MPa를 초과하면, 상기 전극에 형성된 활물질층이 파괴되거나, 상기 분리막에 형성된 기공 구조가 무너져 분리막의 통기도와 전기 저항에 문제가 발생할 수 있다.
상기 (S20) 단계에서 가압된 적층체(10)는 집게(121)에 의해 제1 프레스 장치(100)로부터 제거되어, 제2 프레스 장치(200)로 전달될 수 있다.
상기 (S30) 단계는 상기 (S20) 단계에서 가압된 적층체(10)에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계이다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 제조 방법 중 상기 (S30) 단계를 나타낸 개념도이다.
도 2를 참조하면, 상기 (S30) 단계는 제2 프레스 장치(200)를 이용하여 수행될 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10)의 양면 전체를 가압하여 상기 적층체(10) 중에 포함된 분리막과 전극들을 서로 접착시킬 수 있다. 구체적으로, 상기 적층체(10)의 양면은 분리막 벤딩을 포함하지 않는 면으로서, 전극과 분리막이 교호적으로 적층된 면을 의미한다. 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)에 열과 압력을 인가하여 서로 인접하게 적층된 양극과 분리막 및 분리막과 음극을 서로 접착시키는 것을 의미한다.
도 2를 참조하면, 상기 (S30) 단계는 제2 프레스 장치(200)를 이용하여 수행될 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10) 양면을 열압착하여 상기 적층체(10) 중에 포함된 분리막과 전극들을 접착시킬 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10)를 열압착하는 가압판(210)을 포함할 수 있다.
상기 적층체(10)는 상기 (S20) 단계를 거쳐 상기 전극과 상기 분리막이 부분적으로 접착되어 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치가 고정된 것이나, 상기 분리막과 상기 전극이 서로 완전히 접착된 것은 아니다. 상기 적층체(10)는 상하로 마련된 가압판(210) 사이에 배치될 수 있으며, 상기 가압판(210)은 적층체(10)의 양면을 열압착할 수 있다. 상기 제2 프레스 장치(200)는 이전 단계에서 집게(121)에 의해 잡혀 가압되지 않은 부분을 포함한 적층체(10)의 양면을 열압착하여 분리막과 전극을 서로 접착시킬 수 있다. 가압판(210)의 형상 및 개수는 도 2에 도시된 것에 한정되는 것은 아니다.
상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 100℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 초 내지 30 분 동안 인가하는 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60초 동안 인가하는 것일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 (S30) 단계는 상기 (S20) 단계보다 높은 온도 및 높은 압력을 인가할 수 있다. 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)에서 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것이다. 상기 압력이 1 MPa 미만이면, 전기화학소자의 제조 과정 및 사용시 전극과 분리막이 분리되어 전극 접촉에 의한 쇼트가 발생할 수 있다. 상기 압력이 6 MPa를 초과하면, 상기 전극에 형성된 활물질층이 파괴되거나, 상기 분리막에 형성된 기공 구조가 무너져 분리막의 통기도와 전기 저항에 문제가 발생할 수 있다.
상기 (S30) 단계에서 열압착된 적층체(10)는 제2 프레스 장치(200)로부터 제거된 뒤 후속 공정을 통해 전극 조립체로 가공될 수 있다.
상기 (S40) 단계는 상기 (S30) 단계에서 열압착된 적층체(10)의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계이다. 도 3 내지 5는 도 2에서 상기 (S30) 단계를 거친 적층체(10)의 단면을 A 방향에서 바라본 모습을 나타낸 개념도이다. 적층체(10)는 MD 방향의 길이가 TD 방향의 길이보다 긴 것일 수 있고, 상기 A 방향은 상기 적층체(10)의 MD 방향에 평행한 방향일 수 있다.
도 3은 종래 분리막의 접힘이나 털럭거림 문제를 해결하기 위해 분리막이 적층된 영역에 열과 압력을 인가하는 과정을 나타낸 개념도이다.
도 3을 참조하면, 지그재그형 전극 조립체를 형성하기 위한 적층체(10)는 양극(13)과 음극(14)이 분리막(11)을 사이에 두고 교호적으로 배치된 구조를 가지며, 분리막(11)은 지그재그로 접혀 형성되는 하나 이상의 벤딩(12)을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)는 상기 양극(13)의 TD 방향 길이(WC)보다 긴 것일 수 있으며, 상기 적층체(10)의 TD 방향 길이는 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)와 분리막(11)으로만 이루어진 부분의 길이(WS)로 이루어질 수 있다. 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분은 벤딩(12)을 포함하는 분리막(11)이 상기 적층체(10)의 높이 방향(Z)으로 적층된 구조일 수 있으며, 전극이 배치되지 않아 빈 공간을 포함할 수 있다. 상기 적층체(10)를 곧바로 케이스에 삽입하면, 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분이 접힌 상태로 삽입되거나, 상기 분리막(11)이 털럭거리다가 분리막(11)이 찢어질 수 있다. 종래에는 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분에 대해 상하(Z 방향과 평행한 방향)로 열과 압력을 인가(P)하여 인접하는 분리막(11)들을 접착시켜, 상기 길이 WS에 해당하는 분리막(11)의 강도를 향상시켜 접힘 또는 털럭거림을 방지하였다. 그러나, 분리막(11)끼리의 접착하는 과정에서 분리막(11)에 형성된 기공 구조가 붕괴되어 통기도가 낮아지고, 분리막(11)에 전해액이 잘 함침되지 않는 문제가 있었다.
도 4 및 5는 도 3과 같은 종래 기술의 문제를 해결하기 위한 수단으로서, 상기 (S40) 단계를 나타낸 개념도이며, 도 6은 전극 조립체(20)를 나타낸 개념도이다.
도 4 내지 6을 참조하면, 상기 (S40) 단계는 상기 적층체(10)에서 분리막(11) 상에 미리 정해진 지점(C)를 따라 분리막(11)을 절단하여, 상기 적층체(10)의 적어도 일 측면을 제거하는 것을 의미한다. 상기 측면은 벤딩(12)을 포함하는 것으로, 바람직하게는 상기 (S40) 단계는 적층체(10)의 양 측면을 컷팅하는 것일 수 있다. 상기 (S40) 단계에 따라 형성되는 전극 조립체(20)는 상기 벤딩(12)을 포함하지 않을 수 있다.
상기 컷팅은 프레스 컷, 레이저, 열선 등으로 수행될 수 있다. 바람직하게는 상기 (S40) 단계는 칼날을 적층체(10)의 높이 방향(Z 방향)에 평행한 방향으로 컷팅하는 것일 수 있으며, 상기 방향은 전극 조립체(20)의 높이 방향과 평행한 것일 수 있다. 상기 컷팅시 전극이 적층된 부분과 상기 벤딩(12)을 포함하는 측면을 각각 고정한 상태로 분리막(11)만을 컷팅할 수 있다.
본 발명의 일 실시예는 분리막의 TD 방향 길이와 전극의 TD 방향 길이의 관계와 상기 컷팅 지점(C)의 구체적인 위치를 결정하여, 기존 지그재그형 전극 조립체 제조에 의한 장점은 유지하면서, 상기 분리막(11)의 접힘이나 털럭거림을 방지할 수 있는 구조의 전극 조립체(20)를 제공한다.
구체적으로, 상기 적층체(10)에서 상기 벤딩(12)과 상기 음극(14) 사이의 간격(WAS)은 상기 벤딩(12)과 상기 양극(13) 사이의 간격(WCS)보다 작은 것일 수 있다. 상기 컷팅 지점(C)은 상기 벤딩(12)과 상기 음극(14) 사이에 위치하며, 컷팅에 따라 양극(13)과 음극(14)으로부터 각각 미리 정해진 길이만큼의 분리막(11)이 남게 된다.
구체적으로, 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)는 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 10 내지 15배일 수 있다. 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)가 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 10배 미만이면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)의 적어도 일부가 전극 방향으로 접히게 된다. 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)가 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 15배를 초과하면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)이 찢어지게 된다.
구체적으로, 상기 (S40) 단계는 상기 음극(14)과 상기 벤딩(12) 사이의 컷팅 지점(C)을 컷팅하는 것이며, 상기 컷팅 지점(C)과 상기 음극(14) 사이의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)과 상기 벤딩(12) 사이의 간격(W2)의 비율은 1:8 내지 1:10일 수 있다. 상기 W1:W2가 1:8 미만이면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)의 적어도 일부가 전극 방향으로 접히게 된다. 상기 W1:W2가 1:10을 초과하면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)이 찢어지게 된다.
상기 (S40) 단계에 따라 컷팅을 통해 형성되는 전극 조립체(20)에서, 분리막(11)의 말단부(C 지점)와 상기 양극(13) 사이 간격은 상기 분리막(11)의 말단부와 상기 음극(14) 사이 간격의 1.5 내지 2배일 수 있다. 상기 비율은 양극(13) 및 음극(14)의 크기를 변형하더라도 그대로 유지되는 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 일 실시예는 전술한 실시예에 따른 방법으로 제조한 전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자를 제공한다.
상기 전극 조립체는 측면의 컷팅을 통해 형성되는 것으로 분리막의 벤딩을 포함하지 않아 외관 상으로는 종래 스택형 전극 조립체와 유사하다. 그러나, 스택형(Lamination and Stack; L&S) 전극 조립체는 분리막에 대한 전극 위치를 고정하는 단계를 거치지 않아, 분리막과 전극을 신속하게 적층하는 과정에서 전극의 정렬이 어긋나고, 분리막과 전극의 균일한 접착이 이루어지지 못한다.
따라서, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는 종래 스택형 전극 조립체 대비 정렬된 전극 배치 및 균일한 전극 접착을 제공할 수 있으며, 분리막의 접힘 또는 털럭거림이 방지되어 케이스 삽입시 불량이 감소될 수 있다.
상기 전극 조립체를 삽입하기 위한 케이스나 파우치의 형상은 제한되지 않는다. 예를 들어, 상기 전기화학소자는 원통형, 각형, 코인형, 파우치형 리튬 이차 전지일 수 있다. 상기 리튬 이차 전지는 단위셀로서 팩 또는 모듈화되어 전기자동차(BEV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 플러그인 하이브리드 자동차(PHEV), 전력저장장치 등에 사용될 수 있다.
이하에서는, 구체적인 실시예 및 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명이 하기 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
무기물과 바인더를 포함하는 슬러리가 코팅된 두께 15 ㎛의 분리막을 준비하고, 90 mm × 315 mm 크기의 양극 및 95.5 mm × 320 mm 크기의 음극을 각각 30개, 31개씩 준비하였다. 상기 분리막을 98.5 mm 간격으로 지그재그로 20회 접되, 말단부를 남겨두었으며, 분리막을 접으면서 양극과 음극을 순서대로 배치하여 적층체를 준비하였다. 상기 적층체에서 음극과 분리막 벤딩 사이 간격은 30 mm, 양극과 상기 벤딩 사이 간격은 32.75 mm이다. 상기 분리막 말단부로는 적층체를 한 바퀴 감쌌다.
상기 적층체를 제1 프레스 장치에 거치하고 60℃, 2 MPa의 압력으로 1분 동안 가압하였다. 이후, 상기 적층체를 제2 프레스 장치에 거치하고 70℃에서 3 MPa의 압력으로 30초 동안 열압착하였다.
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:9가 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 3 mm인 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 1
실시예 1에서 사용한 것과 같은 종류 및 개수의 분리막, 양극 및 음극을 사용하고, 동일한 방법으로 적층체를 가압 및 열압착하였다.
도 3을 참고하여 적층체의 양 측면에서 분리막으로만 적층된 부분(WS)을 상하로 120℃에서 20초 동안 열압착하여, 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 2
실시예 1에서 사용한 것과 같은 종류의 분리막, 양극 및 음극을 사용하되, 상기 분리막은 100 mm × 380 mm 크기 61개를 준비하여, 양극, 분리막, 음극의 순서로 적층하여 적층체를 형성하였다.
상기 적층체의 양면을 60℃에서 18 kgf/cm의 압력으로 220 cpm의 속도로 열압착하여, 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 3
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:7이 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 3.75 mm인 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 4
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:11이 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 2.5 mm인 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 전극 조립체를 제조하였다.
실험예 1. 전극 조립체에서 장변부 분리막 상태 확인
실시예 1 및 비교예 1 내지 6에 따라 전극 조립체를 제조한 뒤 각 전극 조립체에 포함된 분리막의 상태를 육안으로 확인하였다. 이후, 파우치에 상기 전극 조립체를 완전히 삽입하였다가, 다시 빼내어 분리막의 상태를 육안으로 확인하여 그 결과(○: 온전함, △: 분리막 접힘, ×: 분리막 찢어짐)를 하기 표 1에 정리하였다.
제조 직후
분리막 상태		 파우치 삽입 후
분리막 상태
비교예 1 ○ ○
비교예 2 △ △
비교예 3 △ ×
비교예 4 × ×
실시예 1 ○ ○
상기 표 1에서와 같이, 스택형 전극 조립체인 비교예 2는 제조 직후부터 분리막의 MD 방향 모서리에서 접힘이 확인되었다. 지그재그형 전극 조립체에서 분리막 접힘을 방지하기 위한 공정이 부가된 실시예 1과 비교예 1은 제조 직후 및 파우치 삽입 후에도 분리막의 상태가 온전하였다.
그러나, 본 발명의 실시예와 분리막과 음극의 치수를 다르게 조절하여 컷팅한 비교예 3 내지 6에서는 컷팅 과정에서 분리막이 접히거나, 접힌 분리막이 파우치에 삽입되면서 찢어졌다.
실험예 2. 전해액에 대한 분리막의 젖음성(wetting) 확인
실시예 1 및 비교예 1 내지 6에 따라 전극 조립체를 제조한 뒤 각 전극 조립체를 파우치에 완전히 삽입하였다. 상기 파우치에 전해액(EC 및 EMC의 중량비=3:7) 156 g을 주액하고, 상기 파우치를 진공 실링하였다.
상기 파우치를 상온에서 72 시간 동안 방치한 후, 상기 전극 조립체를 꺼내고 분해하여 전극과 분리막 계면을 확인하여, 모든 분리막 계면이 전해액에 의해 함침되는 시간(hr)을 확인하여 하기 표 2에 정리하였다.
젖음성 (hr)
비교예 1 > 72
비교예 2 23
비교예 3 21
비교예 4 22
실시예 1 20
상기 표 2에서와 같이, 분리막 벤딩을 포함하는 전극 조립체 양 측면이 열압착된 비교예 1에서는 72 시간이 초과되어도 전체 분리막 계면이 균일하게 함침되지 않았다.
[부호의 설명]
10: 적층체 11: 분리막
12: 벤딩 13: 양극
14: 음극 15: 분리막 말단부
20: 전극 조립체
100: 제1 프레스 장치 110: 가압판
111: 홈 120: 고정부
121: 집게 200: 제2 프레스 장치
210: 가압판
WA: 음극의 TD 방향 길이 WC: 양극의 TD 방향 길이
WAS: 음극과 벤딩 사이 간격 WCS: 양극과 벤딩 사이 간격
C: 컷팅 지점
W1: 컷팅 지점과 음극 사이 간격
W2: 컷팅 지점과 밴딩 사이 간격

Claims (15)

  1. (S10) 지그재그로 접혀 벤딩(bending)이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계;
    (S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계;
    (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계; 및
    (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 측면은,
    상기 벤딩을 포함하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 음극의 폭 방향 길이는,
    상기 양극의 폭 방향 길이보다 1 내지 10% 긴 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    (S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함하는, 전극 조립체의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (S20) 단계는,
    상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 (S20) 단계는,
    상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 각각 부분적으로 접착시켜, 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (S30) 단계는,
    상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 (S30) 단계는,
    상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 분리막으로 이루어지며,
    상기 전극 조립체는, 상기 벤딩을 포함하지 않는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 벤딩은,
    상기 분리막의 길이 방향에 평행하게 연장되는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격은,
    상기 벤딩과 상기 양극 사이 간격보다 작은 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 음극의 폭 방향 길이는,
    상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격의 10 내지 15배인, 전극 조립체의 제조 방법.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 (S40) 단계는,
    상기 측면을 상기 전극 조립체의 높이 방향에 평행하게 컷팅하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 (S40) 단계는,
    상기 음극과 상기 벤딩 사이의 컷팅 지점을 컷팅하는 것이며,
    상기 컷팅 지점과 상기 음극 사이 간격과, 상기 컷팅 지점과 상기 벤딩 사이 간격의 비율은 1:8 내지 1:10인, 전극 조립체의 제조 방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 전극 조립체는,
    상기 분리막의 말단부와 상기 양극 사이 간격이,
    상기 분리막의 말단부와 상기 음극 사이 간격의 1.5 내지 2배인, 전극 조립체의 제조 방법.
  15. 제1항 내지 제14항 중 어느 한 항에 따른 방법으로 제조된 전극 조립체.
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