KR102664668B1 - 전극 조립체의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 (S10) 지그재그로 접혀 벤딩(bending)이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계; (S20) 상기 적층체에 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계; (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계; 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다.
Description
본 발명은 지그재그형 분리막을 포함하는 전극 조립체를 제조하기 위한 방법으로서, 전극 조립체의 전해액 젖음성(wetting)을 개선하기 위한 방법에 관한 것이다.
전기화학소자는 전기화학 반응을 이용하여 화학적 에너지를 전기적 에너지로 전환하는 것으로, 최근에는 에너지 밀도와 전압이 높고, 사이클 수명이 길며 다양한 분야에 사용 가능한 리튬 이차 전지가 널리 사용되고 있다. 최근에는 전기자동차와 에너지 저장 장치에 대한 수요가 증가하면서, 용량과 에너지 밀도를 극대화하기 위한 소재와 구조에 대한 개발이 이루어지고 있다.
이차 전지는 양극, 음극, 양극과 음극 사이에 배치되는 분리막을 포함하는 전극 조립체를 포함할 수 있고, 상기 전극 조립체가 전해액과 함께 케이스에 수납되어 제조될 수 있다. 이차 전지는 전극 조립체가 수납되는 케이스의 형상에 따라 파우치형, 원통형, 각형, 코인형 등으로 구분할 수 있으며, 전극 조립체의 제조 방법이나 형상에 따라 젤리-롤형, 스택형 등으로 구분할 수 있다.
스택형 전극 조립체는 미리 정해진 크기로 준비된 복수 개의 양극, 분리막 및 음극을 적층하여 제조하는 것인데, 개별 전극과 분리막의 이송이 번거롭고 적층시 일정한 배열의 유지가 어려워 생산성이 낮았다. 이에, 긴 시트 형상의 분리막을 지그재그 형태로 절곡하면서, 인접한 절곡들 사이에 양극과 음극을 번갈아가며 배치하는 지그재그 스태킹 방식의 전극 조립체가 개발된 바 있다. 예를 들어, 지그재그형 전극 조립체는 원통에 권취된 긴 시트형 분리막이 공급될 때, 전극 조립체가 적층되는 테이블을 틸팅 또는 스윙하거나, 분리막을 이송시키는 공급롤을 왕복 운동시켜 분리막을 지그재그로 접으면서 사이사이에 각 전극을 배치하는 방식으로 제조할 수 있다. 지그재그 스태킹은 종래 대비 공정이 단순하여 생산성이 우수하며, 분리막의 접착력이 상대적으로 낮거나 없어도 적층 구조의 안정적인 유지가 가능하다.
일반적으로 지그재그 스태킹시 분리막을 일정한 간격으로 접어 벤딩(bending)을 형성하게 되는데, 상기 간격은 양극과 음극의 폭보다는 크게 두어 여유 공간을 확보하게 된다. 따라서, 지그재그형 전극 조립체는 양 측면에 분리막으로만 이루어진 벤딩이 적층되는 영역을 포함하는데, 상기 영역은 전극과 분리막이 함께 적층된 영역 대비 빈 공간이 존재하고 고정이 되어 있지 않아 접히거나 털럭거림이 발생하여 상기 전극 조립체를 케이스나 파우치에 삽입하기 어려운 문제가 있었다. 이를 해결하기 위해 상기 벤딩에 열과 압력을 인가하여 벤딩 및/또는 인접한 벤딩들을 접합시켰다. 그러나, 분리막이 접합되는 과정에서 분리막에 형성된 기공이 폐쇄되어 통기도가 낮아지고 저항이 높아지며, 전해액에 대한 젖음성이 저하되는 문제가 발생하였다.
본 발명은 분리막 벤딩의 접힘이나 털럭거림이 없어 케이스나 파우치에 대한 삽입성이 우수하며, 전해액에 대한 분리막 젖음성이 우수한 구조의 지그재그형 전극 조립체를 제조하는 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 일 측면은 전극 조립체의 제조 방법으로서, (S10) 지그재그로 접혀 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계, (S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계, (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계, 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 것을 제공한다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 음극의 폭 방향 길이는, 상기 양극의 폭 방향 길이보다 1 내지 10% 긴 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법은, (S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S20) 단계는, 상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S20) 단계는, 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 각각 부분적으로 접착시켜, 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S30) 단계는, 상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S30) 단계는, 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 분리막으로 이루어지며, 상기 전극 조립체는, 상기 벤딩을 포함하지 않는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 벤딩은, 상기 분리막의 길이 방향에 평행하게 연장되는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격은, 상기 벤딩과 상기 양극 사이 간격보다 작은 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 음극의 폭 방향 길이는, 상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격의 10 내지 15배일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S40) 단계는, 상기 측면을 상기 전극 조립체의 높이 방향에 평행하게 컷팅하는 것일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 (S40) 단계는, 상기 음극과 상기 벤딩 사이의 컷팅 지점을 컷팅하는 것이며, 상기 컷팅 지점과 상기 음극 사이 간격과, 상기 컷팅 지점과 상기 벤딩 사이 간격의 비율은 1:8 내지 1:10일 수 있다.
상기 전극 조립체의 제조 방법에서, 상기 전극 조립체는, 상기 분리막의 말단부와 상기 양극 사이 간격이, 상기 분리막의 말단부와 상기 음극 사이 간격의 1.5 내지 2배일 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면은, 상기 전극 조립체의 제조 방법에 따라 제조한 전극 조립체를 제공한다.
본 발명의 제조 방법은 지그재그형 전극 조립체의 생산성이 우수하며, 분리막이 접히거나 털럭거리지 않는 구조의 전극 조립체를 제공하여, 상기 전극 조립체를 포함하는 전기화학소자의 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 제조 방법에 따라 제조된 전극 조립체는 분리막에 전해액이 균일하게 함침되어, 분리막에서 리튬이 수지상(dendrite) 형태로 석출되는 것을 방지하거나 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정 중 적층체에 압력을 인가하여 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 단계를 나타낸 개념도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정 중 적층체에 열과 압력을 인가하여 양극, 분리막 및 음극을 접착하는 단계를 나타낸 개념도이다.
도 3은 종래 전극 조립체 제조 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정 중 적층체에 열과 압력을 인가하여 양극, 분리막 및 음극을 접착하는 단계를 나타낸 개념도이다.
도 3은 종래 전극 조립체 제조 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따라 전극 조립체를 제조하는 과정에서 적층체 단면을 나타낸 개념도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체 단면을 나타낸 개념도이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 각 구성을 보다 상세히 설명하나, 이는 하나의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 권리범위가 다음 내용에 의해 제한되지 아니한다.
본 명세서에 사용된 "포함한다"는 용어는 본 발명에 유용한 재료, 조성물, 장치, 및 방법들을 나열할 때 사용되며 그 나열된 예에 제한되는 것은 아니다.
본 명세서에 사용된 "약", "실질적으로"는 고유한 제조 및 물질 허용 오차를 감안하여, 그 수치나 정도의 범주 또는 이에 근접한 의미로 사용되고, 본 발명의 이해를 돕기 위해 제공된 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본 명세서에 사용된 "전기화학소자"는 일차 전지, 이차 전지, 슈퍼 캐퍼시터 등을 의미할 수 있다. 전기화학소자는 리튬 이온 이차 전지일 수 있으며, 파우치형, 원통형, 각형, 코인형일 수 있으나 구체적인 형상이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 명세서에 사용된 "분리막"은 폴리올레핀 기재나 부직포와 같은 다공성 기재의 적어도 일면에 무기물과 바인더를 포함하는 다공성 코팅층이 형성된 기능성 분리막을 의미할 수 있으나, 이에 한정되지는 않는다. 분리막은 다공성 기재 없이 무기물과 바인더로 형성된 프리스탠딩 분리막을 포괄하여 지칭할 수 있다.
본 명세서에 사용된 "전극"은 "양극"과"음극"을 포괄하여 지칭하며, 전기화학소자에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 갖는 재료의 적어도 일면에 전극 활물질이 도포되어 건조된 것을 의미할 수 있다. 상기 재료 및 상기 전극 활물질은 전기화학소자에 사용할 수 있는 것이면 그 종류가 한정되지는 않는다.
본 명세서에 사용된 "간격"은 명시된 지점 사이의 최단 거리를 의미한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예를 상세히 설명한다. 도면은 본 발명의 일 실시예의 내용을 설명 또는 강조하기 위하여 과장되거나 생략되거나 개략적으로 도시될 수 있다.
본 발명의 일 실시예는 (S10) 지그재그로 접혀 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계, (S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 단계, (S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계, 및 (S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하는 전극 조립체의 제조 방법을 제공한다. 이때, 상기 측면은 상기 벤딩을 포함하는 것이다.
상기 (S10) 단계는, 분리막을 지그재그로 접어 벤딩을 형성하고, 상기 벤딩이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계이다.
상기 (S10) 단계에서, 분리막은 길이 방향(또는 MD 방향; Machine Direction)의 길이가 폭 방향(또는 TD 방향; Transverse Direction)의 길이보다 긴 것일 수 있다. 상기 벤딩은 상기 분리막이 상기 MD 방향을 따라 미리 정해진 간격을 두고 지그재그로 절곡되어 형성될 수 있다. 예를 들어, 상기 벤딩은 상기 분리막의 TD 방향 모서리와 평행하게 연장되는 것일 수 있다. 상기 미리 정해진 간격은 서로 동일하거나 상이할 수 있으나, 바람직하게는 서로 동일한 것으로 양극 또는 음극의 폭 방향 길이보다 길게 마련될 수 있다.
상기 분리막, 상기 양극 및 상기 음극은 각각 직사각형 형상일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 상기 분리막, 상기 양극 및 상기 음극은 각각 MD 방향이 TD 방향 길이보다 긴 직사각형 형상일 수 있다. 상기 양극과 상기 음극은 상기 분리막의 MD 방향을 따라 복수 개가 배치될 수 있으며, 상기 분리막의 MD 방향과 상기 양극 및 상기 음극의 TD 방향이 서로 평행하도록 배치될 수 있다. 상기 양극 및 상기 음극의 수는 최종적으로 제조되는 전기화학소자에서 요구되는 용량에 따라 결정될 수 있다.
상기 양극의 MD 방향 길이는 상기 음극의 MD 방향 길이와 동일할 수 있다. 상기 음극의 TD 방향 길이(WA)는 상기 양극의 TD 방향 길이(WC)를 기준으로, 상기 양극의 TD 방향 길이(WC)보다 1 내지 10% 긴 것일 수 있다. 상기 범위 미만이면, 전기화학소자를 반복적으로 사용함에 따라 음극의 표면에서 리튬이 수지상으로 석출되는 문제가 발생할 수 있다. 상기 범위를 초과하면 리튬의 석출 방지 효과가 더 이상 향상되지는 않으며, 전극 조립체에서 전극들의 일정한 배치가 어려워지는 문제가 발생할 수 있다.
상기 양극 및 상기 음극은 각각 상기 분리막에 형성되는 서로 인접한 벤딩 사이에 교호적으로 배치될 수 있다. 이에 따라, 상기 적층체는 상기 양극과 상기 음극이 상기 분리막을 사이에 두고 반복적으로 배치되는 구조를 포함할 수 있다. 바람직하게는, 상기 양극과 상기 음극은 각각의 TD 방향 중심선이 일치하도록 정렬될 수 있다.
상기 (S10) 단계 이후, (S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 분리막은 MD 방향 길이가 TD 방향보다 긴 것일 수 있고, 상기 MD 방향을 따라 미리 정해진 간격으로 지그재그 절곡되어 복수 개의 벤딩을 형성하되, 말단부는 절곡되지 않고 연장될 수 있다. 도 3 내지 5를 참조하면, 상기 분리막의 말단부(15)는 상기 적층체(10)의 외주면을 1회 이상 감쌀 수 있으며, 상기 말단부(15)가 감싸는 압력으로 의해 상기 적층체(10)를 구성하는 전극(13, 14)과 분리막(11) 사이 계면이 압착되어 상기 전극과 상기 분리막의 안정적인 접촉이 유지될 수 있다. 예를 들어, 상기 분리막의 말단부(15)는 상기 적층체의 양 측면에 위치한 벤딩(12)을 감쌀 수 있다.
상기 (S20) 단계는 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체에 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계이다. 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 제조 방법 중 상기 (S20) 단계를 나타낸 개념도이다.
도 1을 참조하면, 상기 (S20) 단계는 제1 프레스 장치(100)를 이용하여 수행될 수 있다. 제1 프레스 장치(100)는 적층체(10)를 부분적으로 가압하여 상기 적층체(10) 중에 정렬된 전극의 분리막에 대한 상대적인 위치를 고정할 수 있다. 제1 프레스 장치(100)는 적층체(10)를 가압하는 가압판(110)과 상기 가압판(110)이 상기 적층체(10)를 가압하는 동안 상기 적층체(10)를 잡아주는 고정부(120)를 포함할 수 있다.
상기 적층체(10)는 상기 (S10) 단계 또는 상기 (S11) 단계를 거쳐 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 적층된 구조를 포함하나, 상기 분리막에 대한 상기 양극 또는 상기 음극의 위치가 완전히 고정된 것은 아니다. 상기 적층체(10)는 상기 고정부(120)에 마련된 하나 이상의 집게(121)에 잡힌 상태로 상하로 마련된 가압판(110) 사이에 배치될 수 있다. 상기 가압판(110)은 상기 집게(121)에 대응하는 위치에 홈(111)이 마련되어, 상기 집게(121)는 가압하지 않으면서 상기 집게(121)에 고정된 적층체(10)만을 가압할 수 있다. 상기 제1 프레스 장치(100)는 상기 적층체(10)가 상기 집게(121)에 의해 잡힌 부분을 제외한 나머지 부분에 적층된 분리막과 전극을 서로 접착시킬 수 있다. 가압판(110), 집게(121) 등의 형상 및 개수는 도 1에 도시된 것에 한정되는 것은 아니다.
상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 100℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1초 내지 30 분 동안 인가하는 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60초 동안 인가하는 것일 수 있다. 상기 (S20) 단계는 상기 적층체(10)에서 분리막과 전극의 부분적인 접착을 유도하여, 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치를 고정하는 것이다. 바람직하게는, 상기 (S20) 단계는 상기 전극이 상기 전극의 TD 방향 길이의 중심선과 상기 분리막의 서로 인접한 벤딩 사이 간격의 중심선이 일치하는 위치에 배치된 상태로 움직이지 않도록 고정하는 것일 수 있다. 상기 온도 및 압력이 상기 범위 내인 경우, 상기 (S20) 단계 이후 분리막과 전극 사이 접착력은 5 gf/20 mm 이상일 수 있다. 상기 접착력 범위 내에서 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치가 고정될 수 있다. 상기 압력이 1 MPa 미만이면, 전극의 위치가 고정되지 않고 적층체(10)의 핸들링 과정에서 전극들이 정해진 위치로부터 이탈할 수 있다. 상기 압력이 6 MPa를 초과하면, 상기 전극에 형성된 활물질층이 파괴되거나, 상기 분리막에 형성된 기공 구조가 무너져 분리막의 통기도와 전기 저항에 문제가 발생할 수 있다.
상기 (S20) 단계에서 가압된 적층체(10)는 집게(121)에 의해 제1 프레스 장치(100)로부터 제거되어, 제2 프레스 장치(200)로 전달될 수 있다.
상기 (S30) 단계는 상기 (S20) 단계에서 가압된 적층체(10)에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계이다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체의 제조 방법 중 상기 (S30) 단계를 나타낸 개념도이다.
도 2를 참조하면, 상기 (S30) 단계는 제2 프레스 장치(200)를 이용하여 수행될 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10)의 양면 전체를 가압하여 상기 적층체(10) 중에 포함된 분리막과 전극들을 서로 접착시킬 수 있다. 구체적으로, 상기 적층체(10)의 양면은 분리막 벤딩을 포함하지 않는 면으로서, 전극과 분리막이 교호적으로 적층된 면을 의미한다. 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)에 열과 압력을 인가하여 서로 인접하게 적층된 양극과 분리막 및 분리막과 음극을 서로 접착시키는 것을 의미한다.
도 2를 참조하면, 상기 (S30) 단계는 제2 프레스 장치(200)를 이용하여 수행될 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10) 양면을 열압착하여 상기 적층체(10) 중에 포함된 분리막과 전극들을 접착시킬 수 있다. 제2 프레스 장치(200)는 적층체(10)를 열압착하는 가압판(210)을 포함할 수 있다.
상기 적층체(10)는 상기 (S20) 단계를 거쳐 상기 전극과 상기 분리막이 부분적으로 접착되어 상기 분리막에 대한 상기 전극의 위치가 고정된 것이나, 상기 분리막과 상기 전극이 서로 완전히 접착된 것은 아니다. 상기 적층체(10)는 상하로 마련된 가압판(210) 사이에 배치될 수 있으며, 상기 가압판(210)은 적층체(10)의 양면을 열압착할 수 있다. 상기 제2 프레스 장치(200)는 이전 단계에서 집게(121)에 의해 잡혀 가압되지 않은 부분을 포함한 적층체(10)의 양면을 열압착하여 분리막과 전극을 서로 접착시킬 수 있다. 가압판(210)의 형상 및 개수는 도 2에 도시된 것에 한정되는 것은 아니다.
상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 100℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 초 내지 30 분 동안 인가하는 것일 수 있다. 바람직하게는, 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60초 동안 인가하는 것일 수 있다. 보다 바람직하게는, 상기 (S30) 단계는 상기 (S20) 단계보다 높은 온도 및 높은 압력을 인가할 수 있다. 상기 (S30) 단계는 상기 적층체(10)에서 상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것이다. 상기 압력이 1 MPa 미만이면, 전기화학소자의 제조 과정 및 사용시 전극과 분리막이 분리되어 전극 접촉에 의한 쇼트가 발생할 수 있다. 상기 압력이 6 MPa를 초과하면, 상기 전극에 형성된 활물질층이 파괴되거나, 상기 분리막에 형성된 기공 구조가 무너져 분리막의 통기도와 전기 저항에 문제가 발생할 수 있다.
상기 (S30) 단계에서 열압착된 적층체(10)는 제2 프레스 장치(200)로부터 제거된 뒤 후속 공정을 통해 전극 조립체로 가공될 수 있다.
상기 (S40) 단계는 상기 (S30) 단계에서 열압착된 적층체(10)의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계이다. 도 3 내지 5는 도 2에서 상기 (S30) 단계를 거친 적층체(10)의 단면을 A 방향에서 바라본 모습을 나타낸 개념도이다. 적층체(10)는 MD 방향의 길이가 TD 방향의 길이보다 긴 것일 수 있고, 상기 A 방향은 상기 적층체(10)의 MD 방향에 평행한 방향일 수 있다.
도 3은 종래 분리막의 접힘이나 털럭거림 문제를 해결하기 위해 분리막이 적층된 영역에 열과 압력을 인가하는 과정을 나타낸 개념도이다.
도 3을 참조하면, 지그재그형 전극 조립체를 형성하기 위한 적층체(10)는 양극(13)과 음극(14)이 분리막(11)을 사이에 두고 교호적으로 배치된 구조를 가지며, 분리막(11)은 지그재그로 접혀 형성되는 하나 이상의 벤딩(12)을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)는 상기 양극(13)의 TD 방향 길이(WC)보다 긴 것일 수 있으며, 상기 적층체(10)의 TD 방향 길이는 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)와 분리막(11)으로만 이루어진 부분의 길이(WS)로 이루어질 수 있다. 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분은 벤딩(12)을 포함하는 분리막(11)이 상기 적층체(10)의 높이 방향(Z)으로 적층된 구조일 수 있으며, 전극이 배치되지 않아 빈 공간을 포함할 수 있다. 상기 적층체(10)를 곧바로 케이스에 삽입하면, 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분이 접힌 상태로 삽입되거나, 상기 분리막(11)이 털럭거리다가 분리막(11)이 찢어질 수 있다. 종래에는 상기 분리막(11)으로만 이루어진 부분에 대해 상하(Z 방향과 평행한 방향)로 열과 압력을 인가(P)하여 인접하는 분리막(11)들을 접착시켜, 상기 길이 WS에 해당하는 분리막(11)의 강도를 향상시켜 접힘 또는 털럭거림을 방지하였다. 그러나, 분리막(11)끼리의 접착하는 과정에서 분리막(11)에 형성된 기공 구조가 붕괴되어 통기도가 낮아지고, 분리막(11)에 전해액이 잘 함침되지 않는 문제가 있었다.
도 4 및 5는 도 3과 같은 종래 기술의 문제를 해결하기 위한 수단으로서, 상기 (S40) 단계를 나타낸 개념도이며, 도 6은 전극 조립체(20)를 나타낸 개념도이다.
도 4 내지 6을 참조하면, 상기 (S40) 단계는 상기 적층체(10)에서 분리막(11) 상에 미리 정해진 지점(C)를 따라 분리막(11)을 절단하여, 상기 적층체(10)의 적어도 일 측면을 제거하는 것을 의미한다. 상기 측면은 벤딩(12)을 포함하는 것으로, 바람직하게는 상기 (S40) 단계는 적층체(10)의 양 측면을 컷팅하는 것일 수 있다. 상기 (S40) 단계에 따라 형성되는 전극 조립체(20)는 상기 벤딩(12)을 포함하지 않을 수 있다.
상기 컷팅은 프레스 컷, 레이저, 열선 등으로 수행될 수 있다. 바람직하게는 상기 (S40) 단계는 칼날을 적층체(10)의 높이 방향(Z 방향)에 평행한 방향으로 컷팅하는 것일 수 있으며, 상기 방향은 전극 조립체(20)의 높이 방향과 평행한 것일 수 있다. 상기 컷팅시 전극이 적층된 부분과 상기 벤딩(12)을 포함하는 측면을 각각 고정한 상태로 분리막(11)만을 컷팅할 수 있다.
본 발명의 일 실시예는 분리막의 TD 방향 길이와 전극의 TD 방향 길이의 관계와 상기 컷팅 지점(C)의 구체적인 위치를 결정하여, 기존 지그재그형 전극 조립체 제조에 의한 장점은 유지하면서, 상기 분리막(11)의 접힘이나 털럭거림을 방지할 수 있는 구조의 전극 조립체(20)를 제공한다.
구체적으로, 상기 적층체(10)에서 상기 벤딩(12)과 상기 음극(14) 사이의 간격(WAS)은 상기 벤딩(12)과 상기 양극(13) 사이의 간격(WCS)보다 작은 것일 수 있다. 상기 컷팅 지점(C)은 상기 벤딩(12)과 상기 음극(14) 사이에 위치하며, 컷팅에 따라 양극(13)과 음극(14)으로부터 각각 미리 정해진 길이만큼의 분리막(11)이 남게 된다.
구체적으로, 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)는 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 10 내지 15배일 수 있다. 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)가 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 10배 미만이면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)의 적어도 일부가 전극 방향으로 접히게 된다. 상기 음극(14)의 TD 방향 길이(WA)가 상기 벤딩(12)과 상기 음극 사이 간격(WAS)의 15배를 초과하면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)이 찢어지게 된다.
구체적으로, 상기 (S40) 단계는 상기 음극(14)과 상기 벤딩(12) 사이의 컷팅 지점(C)을 컷팅하는 것이며, 상기 컷팅 지점(C)과 상기 음극(14) 사이의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)과 상기 벤딩(12) 사이의 간격(W2)의 비율은 1:8 내지 1:10일 수 있다. 상기 W1:W2가 1:8 미만이면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)의 적어도 일부가 전극 방향으로 접히게 된다. 상기 W1:W2가 1:10을 초과하면, 상기 컷팅 과정에서 분리막(11)이 찢어지게 된다.
상기 (S40) 단계에 따라 컷팅을 통해 형성되는 전극 조립체(20)에서, 분리막(11)의 말단부(C 지점)와 상기 양극(13) 사이 간격은 상기 분리막(11)의 말단부와 상기 음극(14) 사이 간격의 1.5 내지 2배일 수 있다. 상기 비율은 양극(13) 및 음극(14)의 크기를 변형하더라도 그대로 유지되는 것이 바람직하다.
본 발명의 다른 일 실시예는 전술한 실시예에 따른 방법으로 제조한 전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자를 제공한다.
상기 전극 조립체는 측면의 컷팅을 통해 형성되는 것으로 분리막의 벤딩을 포함하지 않아 외관 상으로는 종래 스택형 전극 조립체와 유사하다. 그러나, 스택형(Lamination and Stack; L&S) 전극 조립체는 분리막에 대한 전극 위치를 고정하는 단계를 거치지 않아, 분리막과 전극을 신속하게 적층하는 과정에서 전극의 정렬이 어긋나고, 분리막과 전극의 균일한 접착이 이루어지지 못한다.
따라서, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 조립체는 종래 스택형 전극 조립체 대비 정렬된 전극 배치 및 균일한 전극 접착을 제공할 수 있으며, 분리막의 접힘 또는 털럭거림이 방지되어 케이스 삽입시 불량이 감소될 수 있다.
상기 전극 조립체를 삽입하기 위한 케이스나 파우치의 형상은 제한되지 않는다. 예를 들어, 상기 전기화학소자는 원통형, 각형, 코인형, 파우치형 리튬 이차 전지일 수 있다. 상기 리튬 이차 전지는 단위셀로서 팩 또는 모듈화되어 전기자동차(BEV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 플러그인 하이브리드 자동차(PHEV), 전력저장장치 등에 사용될 수 있다.
이하에서는, 구체적인 실시예 및 실험예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명이 하기 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
무기물과 바인더를 포함하는 슬러리가 코팅된 두께 15 ㎛의 분리막을 준비하고, 90 mm × 315 mm 크기의 양극 및 95.5 mm × 320 mm 크기의 음극을 각각 30개, 31개씩 준비하였다. 상기 분리막을 98.5 mm 간격으로 지그재그로 20회 접되, 말단부를 남겨두었으며, 분리막을 접으면서 양극과 음극을 순서대로 배치하여 적층체를 준비하였다. 상기 적층체에서 음극과 분리막 벤딩 사이 간격은 30 mm, 양극과 상기 벤딩 사이 간격은 32.75 mm이다. 상기 분리막 말단부로는 적층체를 한 바퀴 감쌌다.
상기 적층체를 제1 프레스 장치에 거치하고 60℃, 2 MPa의 압력으로 1분 동안 가압하였다. 이후, 상기 적층체를 제2 프레스 장치에 거치하고 70℃에서 3 MPa의 압력으로 30초 동안 열압착하였다.
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:9가 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 3 mm인 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 1
실시예 1에서 사용한 것과 같은 종류 및 개수의 분리막, 양극 및 음극을 사용하고, 동일한 방법으로 적층체를 가압 및 열압착하였다.
도 3을 참고하여 적층체의 양 측면에서 분리막으로만 적층된 부분(WS)을 상하로 120℃에서 20초 동안 열압착하여, 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 2
실시예 1에서 사용한 것과 같은 종류의 분리막, 양극 및 음극을 사용하되, 상기 분리막은 100 mm × 380 mm 크기 61개를 준비하여, 양극, 분리막, 음극의 순서로 적층하여 적층체를 형성하였다.
상기 적층체의 양면을 60℃에서 18 kgf/cm의 압력으로 220 cpm의 속도로 열압착하여, 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 3
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:7이 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 3.75 mm인 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 전극 조립체를 제조하였다.
비교예 4
음극과 벤딩 사이 간격(WAS)에서 음극으로부터 컷팅 지점(C)까지의 간격(W1)과 상기 컷팅 지점(C)으로부터 상기 벤딩까지의 간격(W2)이 1:11이 되는 지점을 컷팅 지점(C)으로 하여, 프레스 컷으로 적층체의 양 측면을 컷팅하여, 음극과 분리막 사이 간격(W1)이 2.5 mm인 것을 제외하고는, 실시예 1과 같은 방법으로 전극 조립체를 제조하였다.
실험예 1. 전극 조립체에서 장변부 분리막 상태 확인
실시예 1 및 비교예 1 내지 6에 따라 전극 조립체를 제조한 뒤 각 전극 조립체에 포함된 분리막의 상태를 육안으로 확인하였다. 이후, 파우치에 상기 전극 조립체를 완전히 삽입하였다가, 다시 빼내어 분리막의 상태를 육안으로 확인하여 그 결과(○: 온전함, △: 분리막 접힘, ×: 분리막 찢어짐)를 하기 표 1에 정리하였다.
| 제조 직후 분리막 상태 |
파우치 삽입 후 분리막 상태 |
|
| 비교예 1 | ○ | ○ |
| 비교예 2 | △ | △ |
| 비교예 3 | △ | × |
| 비교예 4 | × | × |
| 실시예 1 | ○ | ○ |
상기 표 1에서와 같이, 스택형 전극 조립체인 비교예 2는 제조 직후부터 분리막의 MD 방향 모서리에서 접힘이 확인되었다. 지그재그형 전극 조립체에서 분리막 접힘을 방지하기 위한 공정이 부가된 실시예 1과 비교예 1은 제조 직후 및 파우치 삽입 후에도 분리막의 상태가 온전하였다.
그러나, 본 발명의 실시예와 분리막과 음극의 치수를 다르게 조절하여 컷팅한 비교예 3 내지 6에서는 컷팅 과정에서 분리막이 접히거나, 접힌 분리막이 파우치에 삽입되면서 찢어졌다.
실험예 2. 전해액에 대한 분리막의 젖음성(wetting) 확인
실시예 1 및 비교예 1 내지 6에 따라 전극 조립체를 제조한 뒤 각 전극 조립체를 파우치에 완전히 삽입하였다. 상기 파우치에 전해액(EC 및 EMC의 중량비=3:7) 156 g을 주액하고, 상기 파우치를 진공 실링하였다.
상기 파우치를 상온에서 72 시간 동안 방치한 후, 상기 전극 조립체를 꺼내고 분해하여 전극과 분리막 계면을 확인하여, 모든 분리막 계면이 전해액에 의해 함침되는 시간(hr)을 확인하여 하기 표 2에 정리하였다.
| 젖음성 (hr) | |
| 비교예 1 | > 72 |
| 비교예 2 | 23 |
| 비교예 3 | 21 |
| 비교예 4 | 22 |
| 실시예 1 | 20 |
상기 표 2에서와 같이, 분리막 벤딩을 포함하는 전극 조립체 양 측면이 열압착된 비교예 1에서는 72 시간이 초과되어도 전체 분리막 계면이 균일하게 함침되지 않았다.
10: 적층체 11: 분리막
12: 벤딩 13: 양극
14: 음극 15: 분리막 말단부
20: 전극 조립체
100: 제1 프레스 장치 110: 가압판
111: 홈 120: 고정부
121: 집게 200: 제2 프레스 장치
210: 가압판
WA: 음극의 TD 방향 길이 WC: 양극의 TD 방향 길이
WAS: 음극과 벤딩 사이 간격 WCS: 양극과 벤딩 사이 간격
C: 컷팅 지점
W1: 컷팅 지점과 음극 사이 간격
W2: 컷팅 지점과 양극 사이 간격
12: 벤딩 13: 양극
14: 음극 15: 분리막 말단부
20: 전극 조립체
100: 제1 프레스 장치 110: 가압판
111: 홈 120: 고정부
121: 집게 200: 제2 프레스 장치
210: 가압판
WA: 음극의 TD 방향 길이 WC: 양극의 TD 방향 길이
WAS: 음극과 벤딩 사이 간격 WCS: 양극과 벤딩 사이 간격
C: 컷팅 지점
W1: 컷팅 지점과 음극 사이 간격
W2: 컷팅 지점과 양극 사이 간격
Claims (15)
- (S10) 지그재그로 접혀 벤딩(bending)이 형성된 분리막에 양극과 음극을 번갈아 배치하여, 양극, 분리막 및 음극이 교호적으로 배치된 적층체를 형성하는 단계;
(S20) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여 상기 분리막에 대한 상기 양극과 상기 음극의 위치를 고정하는 단계;
(S30) 상기 적층체에 열과 압력을 인가하여, 상기 양극, 상기 분리막 및 상기 음극을 접착하는 단계; 및
(S40) 상기 적층체의 측면을 컷팅하여 전극 조립체를 형성하는 단계를 포함하고,
상기 측면은,
상기 벤딩을 포함하는 것이며,
상기 벤딩은, 상기 분리막의 길이 방향에 평행하게 연장되며,
상기 음극의 폭 방향 길이는, 상기 양극의 폭 방향 길이보다 1 내지 10% 긴 것이며,
상기 (S40) 단계는,
상기 음극과 상기 벤딩 사이의 컷팅 지점을 컷팅하는 것이며,
상기 컷팅 지점과 상기 음극 사이 간격과, 상기 컷팅 지점과 상기 벤딩 사이 간격의 비율은 1:8 내지 1:10인, 전극 조립체의 제조 방법. - 삭제
- 제1항에 있어서,
(S11) 상기 분리막의 말단부로 상기 (S10) 단계에서 형성된 적층체의 외주면을 감싸는 단계를 더 포함하는, 전극 조립체의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 (S20) 단계는,
상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제4항에 있어서,
상기 (S20) 단계는,
상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 각각 부분적으로 접착시켜, 상기 분리막에 대한 양극과 음극의 위치를 고정하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 (S30) 단계는,
상기 적층체를 50 내지 60℃의 온도에서 1 내지 6 MPa의 압력을 1 내지 60 초 동안 인가하는 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제6항에 있어서,
상기 (S30) 단계는,
상기 양극과 상기 분리막, 및 상기 분리막과 상기 음극을 완전히 접착시키는 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 측면은, 상기 벤딩을 포함하는 분리막으로 이루어지며,
상기 전극 조립체는, 상기 벤딩을 포함하지 않는 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격은,
상기 벤딩과 상기 양극 사이 간격보다 작은 것인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제1항에 있어서,
상기 음극의 폭 방향 길이는,
상기 벤딩과 상기 음극 사이 간격의 10 내지 15배인, 전극 조립체의 제조 방법. - 삭제
- 삭제
- 제1항에 있어서,
상기 전극 조립체는,
상기 분리막의 말단부와 상기 양극 사이 간격이,
상기 분리막의 말단부와 상기 음극 사이 간격의 1.5 내지 2배인, 전극 조립체의 제조 방법. - 제1항, 제3항 내지 제8항, 제10항, 제11항 및 제14항 중 어느 한 항에 따른 방법으로 제조된 전극 조립체.
Priority Applications (2)
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| KR1020220098947A KR102664668B1 (ko) | 2022-08-09 | 2022-08-09 | 전극 조립체의 제조 방법 |
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Applications Claiming Priority (1)
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