WO2024024825A1

WO2024024825A1 - 改質硫化物固体電解質及びその製造方法並びに電極合材及びリチウムイオン電池

Info

Publication number: WO2024024825A1
Application number: PCT/JP2023/027340
Authority: WO
Inventors: 智幸奥山; 敬太瀬田
Original assignee: 出光興産株式会社
Priority date: 2022-07-27
Filing date: 2023-07-26
Publication date: 2024-02-01

Abstract

比表面積が大きい硫化物固体電解質であっても、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得る、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、特定の化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、を含む、改質硫化物固体電解質及びその製造方法、またこれを用いた電極合材及びリチウムイオン電池を提供する。

Description

改質硫化物固体電解質及びその製造方法並びに電極合材及びリチウムイオン電池

　本発明は、改質硫化物固体電解質及びその製造方法並びに電極合材及びリチウムイオン電池に関する。

　近年におけるパソコン、ビデオカメラ、及び携帯電話等の情報関連機器や通信機器等の急速な普及に伴い、その電源として利用される電池の開発が重要視されている。中でもエネルギー密度が高いという観点から、リチウムイオン電池が注目を浴びている。
　従来、このような用途に用いられる電池において可燃性の有機溶媒を含む電解液が用いられていたため、短絡時の温度上昇を抑制する安全装置の取付、短絡防止のための構造、材料面での改善が必要となる。これに対して、電解液を固体電解質にかえて、電池を全固体化することで、電池内に可燃性の有機溶媒を用いず、安全装置の簡素化が図れ、製造コスト、生産性に優れることから、電解液を固体電解質層に換えた電池の開発が行われている。

　固体電解質層に用いられる固体電解質として、従来から硫化物固体電解質が知られており、硫化物固体電解質には第一にイオン伝導度の向上が望まれており、さらにリチウムイオン電池に用いた場合の電池性能の向上も求められるようになっている。これらの性能を向上させる手法として、例えば固体電解質の表面を被覆する技術、固体電解質と有機化合物とを含む組成物として用いる技術等が検討されている。

　例えば、特許文献１には、イオン伝導度を向上させるため、硫化物系固体電解質の表面を、所定のハロゲン化炭化水素化合物をコーティング材として被覆した複合固体電解質の製造方法が提案されている。特許文献２には、リチウムイオン電池を製造する際の負極、正極等に用いられる活物質と硫化物固体電解質の親和性を高めてサイクル特性を向上させるため、当該固体電解質の表面にＣ＝Ｏ結合を有する化合物、Ｓ＝Ｏ結合を有する化合物により被膜を形成した固体電解質組成物が開示されている。特許文献３には、優れた電池容量を示す全固体二次電池を製造し得る固体電解質組成物として、ケトン化合物、アルコール化合物等の分散媒体を含む固体電解質組成物が開示されている。

　また例えば、特許文献４には、良好なサイクル特性を実現させるため、フッ素原子及びＰ＝Ｏ又はＣ＝Ｏを含有する含フッ素化合物を含有させた固体電解質組成物が開示されている。特許文献５には、リチウムデンドライトの成長を抑制し、短絡が発生しにくく、電池電圧の低下を高いレベルで抑制できる全固体二次電池として、固体電解質層として、無機固体電解質とフッ素以外の非イオン性の１価のハロゲン原子を有する有機化合物とを含む固体電解質組成物を用いる技術が開示されている。
　さらに、例えば特許文献６には、リチウム元素、リン元素及び硫黄元素を含み、かつカルボン酸とアルコールとのエステル化合物も含有する硫化物固体電解質において、当該エステル化合物が当該伝導性硫化物の表面に結合ないし吸着しており、固体電池のサイクル特性を向上し得ること、また当該硫化物固体電解質が、リチウムイオン伝導性硫化物と有機溶媒とエステル化合物とを含むスラリーを湿式粉砕する工程を有する製造方法により得られることが開示されている。特許文献７には、ハロゲン元素を官能基として有する所定の有機化合物をコーティング剤として用いて、硫化物系固体電解質を被覆することで、イオン伝導度を向上させる技術が開示され、特許文献８には、リン酸エステル等のリン化合物を含有させることで、イオン電導性と成形性を向上させる技術が開示されている。また、特許文献９には、スルホコハク酸エステル塩、ベンゼンスルホン酸塩等のモノマー又はオリゴマーであるアニオン系の界面活性剤と、溶媒と、硫化物固体電解質とを混合し、次いで溶媒を除去する、固体電解質の製造方法、当該界面活性剤を比表面積当たりで所定の量を含む固体電解質が開示されている。そして、界面活性剤を用いることで、硫化水素の発生と粒子径の粗大化が抑制された硫化物固体電解質となることが開示されている。

　このように、近年リチウムイオン電池の実用化に向けて、単に硫化物固体電解質自体のイオン伝導度を向上させるだけにとどまらず、それ以外の性能、例えば固体電解質をリチウムイオン電池に適用する際の性能等の向上まで、要望が多様化している。そして、そのような要望に対応するため、固体電解質の表面を被覆する技術、固体電解質と有機化合物とを含む組成物とする技術等が検討されている状況にある。

特開２０２０－８７６３３号公報特開２０１７－１４７１７３号公報国際公開第２０１９／１５１３７３号パンフレット特開２０１７－１５７３００号公報特開２０１９－０６７５２３号公報国際公開第２０２０／２０３２３１号パンフレット特開２０２０－０８７６３３号公報特開２０２０－１６６９９４号公報国際公開第２０２１／０２９３１５号パンフレット

　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得る、改質硫化物固体電解質及びその製造方法を提供すること、また優れた電池性能を発現する電極合材及びリチウムイオン電池を提供することを目的とする。

　本発明に係る改質硫化物固体電解質は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、以下の化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、を含む、改質硫化物固体電解質、
である。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　本発明に係る改質硫化物固体電解質の製造方法は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、以下の化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、有機溶媒と、を混合すること、
　前記有機溶媒を除去すること、を含む改質硫化物固体電解質の製造方法、
である。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　本発明に係る電極合材は、
　上記本発明に係る改質硫化物固体電解質と、電極活物質と、を含む電極合材、
である。
　また、本発明に係るリチウムイオン電池は、
　上記本発明に係る改質硫化物固体電解質及び上記本発明に係る電極合材の少なくとも一方を含む、リチウムイオン電池、
である。

　本発明によれば、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得る、改質硫化物固体電解質及びその製造方法を提供すること、また優れた電池性能を発現する電極合材及びリチウムイオン電池を提供することができる。

実施例及び比較例の吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を示すグラフである。

　以下、本発明の実施形態（以下、「本実施形態」と称することがある。）について説明する。なお、本明細書において、「以上」、「以下」、「～」の数値範囲に係る上限及び下限の数値は任意に組合せできる数値であり、また実施例の数値を上限及び下限の数値として用いることもできる。

（本発明に至るために本発明者が得た知見）
　本発明者らは、上記の課題を解決すべく鋭意検討した結果、下記の事項を見出し、本発明を完成するに至った。
　特許文献１～９のように、硫化物固体電解質の表面に何らかの化合物を被覆させる、又は含有させる技術は従来から存在している。特許文献１～９では、当該技術を用いて、イオン伝導度を向上させる、リチウムイオン電池とした場合の電池容量、電池電圧の低下の抑制、充放電を繰り返した場合の放電容量の維持等に関するサイクル特性を向上させる、といった電池性能の向上を課題としている。

　ところで、リチウムイオン電池（「全固体電池」とも称される。）は、その製造過程において、固体電解質、その他の所定成分及び溶媒を混合したペーストを調製し、当該ペーストを塗工してセパレータ層、電極合材層を形成する。これらの層の性能向上のためには、これらの層を構成する固体電解質の密度を向上させることが必要となり、当該密度の向上には比表面積の大きい固体電解質を用いることが有効である。

　このように、固体電解質として比表面積の大きいものを用いたいという要望があるところ、固体電解質の比表面積が大きいと、ペーストの粘度が高くなり、塗工適性が著しく低下するといった製造上の問題が生じる。他方、溶媒を多量に用いてペーストの粘度を低くすることで、ペーストの塗工適性を向上させることも可能であるが、乾燥時間が長くなるという問題、また層を構成する固体電解質の密度の低下による電池性能の低下といった問題が発生する。そのため、ペーストの塗工適性と、高い電池性能を得ることとは、二律背反の関係にある。このように、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きい硫化物固体電解質は、既述のように、ペーストにすると粘度が高くなり、塗工適性の低下が顕著となるだけでなく、ペーストの粘度を低くするには多量の溶媒が必要となるため、乾燥時間の長期化、密度低下による電池性能の低下も顕著となる。

　特許文献１～９のように、イオン伝導度、電池性能の向上を課題とする手法は多数研究されてきている。しかし、リチウムイオン電池の実用化が急速に進みつつある状況下、量産化に着目して、ペーストの塗工適性等の製造過程における性能を向上させる手法について何ら検討されていないことに着目した。
　本発明者らは、特許文献１～９に開示される硫化物固体電解質の表面に何らかの化合物を被覆させる技術を踏襲しながら、表面に被覆させる化合物に着目し鋭意研究を続けてきたところ、比表面積として１０ｍ^２／ｇ以上と大きいものである硫化物固体電解質であっても、その表面に複数種の所定の化合物を組合せて付着させることにより、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得る硫化物固体電解質となり得ることを見出すに至った。本発明で用いられる複数種の所定の化合物を組合せて硫化物固体電解質の表面に付着させることで、比表面積として１０ｍ^２／ｇ以上と大きいものである硫化物固体電解質であってもペーストとして塗工する際の塗工適性に優れるという効果が得られることは、これまで全く認知されていない、驚くべき事象である。

　本明細書において、「固体電解質」とは、窒素雰囲気下２５℃で固体を維持する電解質を意味する。本実施形態の製造方法により得られる「硫化物固体電解質」は、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含み、リチウム原子に起因するイオン伝導度を有する固体電解質である。

　「硫化物固体電解質」には結晶構造を有する結晶性硫化物固体電解質と、非晶性硫化物固体電解質と、の両方が含まれる。本明細書において、結晶性硫化物固体電解質とは、粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）測定においてＸ線回折パターンに、固体電解質由来のピークが観測される固体電解質であって、これらにおいての固体電解質の原料由来のピークの有無は問わない材料である。すなわち、結晶性硫化物固体電解質は、固体電解質に由来する結晶構造を含み、その一部が該固体電解質に由来する結晶構造であっても、その全部が該固体電解質に由来する結晶構造であってもよい、ものである。そして、結晶性硫化物固体電解質は、上記のようなＸ線回折パターンを有していれば、その一部に非晶性硫化物固体電解質（「ガラス成分」とも称される。）が含まれていてもよいものである。したがって、結晶性硫化物固体電解質には、非晶性固体電解質（ガラス成分）を結晶化温度以上に加熱して得られる、いわゆるガラスセラミックスが含まれる。

　また、本明細書において、非晶性硫化物固体電解質（ガラス成分）とは、粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）測定においてＸ線回折パターンが実質的に材料由来のピーク以外のピークが観測されないハローパターンであるもののことであり、固体電解質の原料由来のピークの有無は問わないものであることを意味する。
　上記結晶性及び非晶性の区別は、本実施形態において、硫化物固体電解質、改質硫化物固体電解質のいずれにも適用される。

（本実施形態の各種形態について）
　本実施形態の第一の形態に係る改質硫化物固体電解質は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、を含む、改質硫化物固体電解質、
である。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質としては、従来法で得られる、例えば原料として硫化リチウム、五硫化二リン、ハロゲン化リチウム、単体ハロゲン等を原料として用いて得られる、硫化物固体電解質が典型的に挙げられる。すなわち、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、従来法によるＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と比表面積が大きい硫化物固体電解質と、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物（以下、単に「複数種の特定の化合物」とも称する。）と、を含むものである。

　従来のＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と比表面積が大きい硫化物固体電解質では、所定の電池性能を発現するために、層中の固体電解質の密度を確保するのに必要な含有量で含有させたペーストは塗布性能が著しく低下し、効率的に正極、負極、電解質層を形成することは極めて困難であった。本実施形態の硫化物固体電解質は、従来の硫化物固体電解質と、複数種の特定の化合物とを含有させることで、塗工適性は劇的に向上している、すなわち「改質」していることから、「改質硫化物固体電解質」と称すべきものとなっている。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質において用いられる上記複数種の特定の化合物は、いずれも酸素原子、ハロゲン原子、硫黄原子、リン原子、ホウ素原子のようなヘテロ原子を含む化合物である点で共通するものである。本実施形態の改質硫化物固体電解質は、ヘテロ原子を含む化合物の中でも、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）という特定の化合物を複数種を組合せて用いることを要する。このような特定の化合物を複数種を組合せて用いることで、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得るという効果が発現する。
　本実施形態の改質硫化物固体電解質において、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）がどのように含有されているかは定かではないが、これらの化合物はその構造を保持したまま、硫化物固体電解質の表面に付着しているものと推察される。

　上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物を含有させた硫化物固体電解質は、これらの化合物を含有させない硫化物固体電解質に比べて吸油量がより低くなっていることが、実施例により確認されている。吸油量の低減は、複数種の特定の化合物が硫化物固体電解質の表面に付着し当該硫化物固体電解質が有する細孔の少なくとも一部を塞ぐことによるものと考えるのが自然である。一般に塗工適性の向上には、比表面積と同様に、吸油量が関係することが知られている。複数種の特定の化合物が硫化物固体電解質の表面に付着することで、吸油量は低減することとなり、塗工適性が向上するものと推察される。

　硫化物固体電解質の表面における複数種の特定の化合物の付着について、いかなる態様により付着しているか、すなわち物理的な付着なのか、化学的な付着なのかについての詳細も不明である。しかし、酸素原子等のヘテロ原子はリチウム原子、ハロゲン原子等と結合しやすい性状を有するため、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）に含まれるヘテロ原子が、硫化物固体電解質を構成するリチウム原子、ハロゲン原子等と結合し、表面に付着する、すなわち化学的な付着である可能性が高いが、既述の推察を考慮すれば、化学的な付着であっても、物理的な付着であっても、吸油量は低減し、塗工適性は向上するものと考えられる。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、付着が上記のいずれであったとしても、その表面に上記化合物（Ａ）～（Ｉ）という特定の化合物が複数種を組合せて付着していれば、吸油量が低減しやすく、その結果として塗工適性は向上し、電池性能の向上を図ることができると考えられる。

　本実施形態の第二の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一の形態において、
　前記化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、前記化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を含む、
というものであり、第三の形態は、上記第一又は第二の形態において、
　前記化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、前記化合物（Ａ）、（Ｃ）及び（Ｆ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を含む、
というものである。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質において、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物を用いれば、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得るという効果が発現するが、中でも、化合物（Ａ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、化合物（Ｂ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を組合せて用いると、更に化合物（Ａ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、化合物（Ａ）、（Ｃ）及び（Ｆ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を組合せて用いると、塗工適性がより向上し、より効率的に優れた電池性能を発現する。化合物（Ｂ）は、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）の中でも、耐酸化性の発現に対してより優れた効果を有する化合物であり、他の化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）は吸油性の低減に対してより優れた効果を有する化合物である。よって、化合物（Ｂ）と、他の化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）と、を組合せて用いることで、吸油性の低減により塗工適性を向上させて、固体電解質の密度の向上により電池性能を向上させるとともに、電池性能の一つである耐酸化性という性能の向上を期待することができる。

　耐酸化性とは、固体電解質の酸化されにくさに関する性能であり、耐酸化性が向上することは、後述するサイクリックボルタンメトリー測定（ＣＶ測定（酸化電流測定））により測定される酸化電流がより小さくなることを意味する。上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物を用いることで、吸油量の低減による電池性能の向上だけでなく、耐酸化性の向上による電池性能の向上も期待できるが、耐酸化性の向上による電池性能の向上は、上記第二及び第三の態様に規定される組合せとすることで、より一層期待できる。

　本実施形態の第四の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第三の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ａ）及び（Ｂ）の炭素原子及び酸素原子を有する複素環が、オキシラン環である、
というものである。

　化合物（Ａ）及び（Ｂ）としては、複素環を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、複素環としてオキシラン環を採用することで、すなわちオキシラン環を一つ、又は二つ以上有する化合物を用いることで、化合物（Ａ）及び（Ｂ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなり、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第五の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第四の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｃ）が、－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物、ハロゲン化ホルミル基（ＣＸ^１Ｃ（＝Ｏ）－（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。））を有する化合物及びハロゲン化シリル基（－ＳｉＸ^１ｃｎ_１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示し、ｎ_１Ｃは１～３の整数を示す。））を有する化合物から選ばれる少なくとも一種の化合物である、
というものである。

　化合物（Ｃ）としては、有機ハロゲン化物、すなわち一部にハロゲン原子を有する有機化合物であり、後述する化合物（Ｆ）以外の化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。化合物（Ｃ）としては、化合物（Ｆ）以外の有機ハロゲン化物として、上記三つのハロゲン原子含有基から選ばれる少なくとも一種の化合物であると、化合物（Ｃ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなることで、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｃ）について、上記－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物は、２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す）で示されるハロゲン含有基を有するものではないから、化合物（Ｆ）に該当しないものである。また、上記ハロゲン化ホルミル基を有する化合物及びハロゲン化シリル基を有する化合物は、化合物（Ｆ）に該当しないものであるから、２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す）で示されるハロゲン含有基を有する化合物は含まれない。

　本実施形態の第六の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第四又は第五の形態において、
　前記化合物（Ａ）が、下記一般式（１Ａ）で示されるエポキシ化合物１Ａ、下記一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａ及び下記一般式（３Ａ）で示されるエポキシ化合物３Ａから選ばれる少なくとも一種の化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ａ）としては、複素環を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、複素環としてオキシラン環を採用することで、すなわちオキシラン環を一つ有する化合物を用いることで、化合物（Ａ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなることで、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ａ）の付着は、適度な付着であることが好ましいと考えられる。適度な付着であると、吸油量の低減効果により塗工適性が向上することで電池性能が向上し、他方イオン伝導度の低下を抑制し、塗工適性の向上による電池性能の向上効果の低減を抑制できるからである。そのためには、化合物（Ａ）としては上記一般式で示されるような特定の構成を有する化合物であることが好ましい。適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるからである。

　本実施形態の第七の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第四～第六の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｂ）が、下記一般式（１Ｂ）で示される、エポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基から選ばれる少なくとも２以上の基を有するエポキシ化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｂ）としては、複素環を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、複素環としてオキシラン環を採用し、オキシラン環を二つ以上有する化合物、より具体的にはオキシラン環を有する基として、エポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基のいずれかを有する化合物を用いることで、化合物（Ｂ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　また、化合物（Ｂ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられる。そのため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第八の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第五～第七の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｃ）が、下記一般式（１Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ａ、下記一般式（２Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｂ、下記一般式（３Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｃ及び下記一般式（４Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｄから選ばれる少なくとも一種の化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｃ）としては、有機ハロゲン化物、すなわち一部にハロゲン原子を有する有機化合物であり、後述する化合物（Ｆ）以外の化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｃ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｃ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　上記一般式に示される化合物（Ｃ）は、上記第五の形態で述べたように、－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物、ハロゲン化ホルミル基を有する化合物及びハロゲン化シリル基を有する化合物のいずれかに該当するものである。典型的には、上記一般式（１Ｃ）及び（２Ｃ）で示される化合物は、－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物に該当し、一般式（３Ｃ）で示される化合物はハロゲン化ホルミル基を有する化合物に該当し、一般式（４Ｃ）で示される化合物はハロゲン化シリル基を有する化合物に該当する。ここで、「典型的」については、例えば一般式（３Ｃ）のＸ^３１Ｃ又はＸ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基が、その末端の炭素に接続する１つの水素原子がハロゲン原子で置換された基である場合、ハロゲン化ホルミル基を有し、かつ－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物となり得る、すなわち一般式（３Ｃ）で示される化合物は－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物に該当し得ることがあること等を考慮したものである。

　本実施形態の第九の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第八の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｄ）が、下記一般式（１Ｄ）で示される化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｄ）としては、ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｄ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　また、化合物（Ｄ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第九の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｅ）が、下記一般式（１Ｅ）で示される化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｅ）としては、２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｅ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　また、化合物（Ｅ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十一の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第十の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｆ）が、下記一般式（１Ｆ）で示される化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｆ）としては、２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｆ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｆ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十二の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第十一の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｇ）が、下記一般式（１Ｇ）で示されるチオール化合物１及び下記一般式（２Ｇ）で示されるチオール化合物２から選ばれる少なくとも一種の化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｇ）としては、チオール化合物、すなわちチオール基を有する化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｇ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｇ）として上記一般式に示される特定の構造を有するチオール化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十三の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第十二の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｈ）が、下記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈ、下記一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈ及び下記一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈから選ばれる少なくとも一種の金属非含有リン化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｈ）としては、金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｈ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなり、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなるので、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｈ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十四の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第十三の形態のいずれか一の形態において、
　前記化合物（Ｉ）が、下記一般式（１Ｉ）で示される化合物である、
というものである。

（一般式についての説明は後述する。）

　化合物（Ｉ）としては、金属非含有ホウ素化合物であれば特に制限なく使用し得る、すなわち優れた塗工適性は得られる。中でも、上記一般式で示される化合物であると、化合物（Ｉ）は硫化物固体電解質に付着しやすくなり、吸油量はより低減し、優れた塗工適性が得られやすくなるので、かつより効率的に優れた電池性能が得られると考えられる。

　化合物（Ｉ）として上記一般式に示される特定の構造を有する化合物を採用することで、上記化合物（Ａ）について説明したように、適度な立体障害により、適度な化学的又は物理的な付着の状態が得られると考えられるため、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の第十五の形態に係る改質硫化物固体電解質は、上記第一～第十四のいずれか一の形態において、
　前記少なくとも二種の化合物の含有量が、前記硫化物固体電解質１００質量部に対して０．０３質量部以上２５質量部以下である、
というものである。

　上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物の含有量が、前記硫化物固体電解質１００質量部に対して０．０３質量部以上２５質量部以下であると、これらの化合物が適度に硫化物固体電解質の表面に分散して付着して吸油量を低減するとともに、イオン伝導度を適正に保つことができるため、塗工適性が向上しやすく、また効率的に優れた電池性能を発現しやすくなる。化合物の含有量は、改質硫化物固体電解質を製造する際に用いる化合物の使用量が分かれば、当該使用量がそのまま含有量となる。

　本実施形態の第十六の形態に係る改質硫化物固体電解質の製造方法は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、有機溶媒と、を混合すること、
　前記有機溶媒を除去すること、
を含む、
というものである。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　既述のように、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物を含有するものとなれば、その製造方法は特に制限されるものではないが、本実施形態の第十六の形態に係る改質硫化物固体電解質の製造方法によれば、その特徴からみて化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物が硫化物固体電解質の表面に付着するように存在するものとなり得るため、塗工適性に優れ、効率的に優れた電池性能を発現するものとなり、そのような本実施形態の改質硫化物固体電解質をより効率的に製造することが可能となる。

　硫化物固体電解質と、化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、有機混合と、の混合により、溶液状又はスラリー状の混合物が得られるが、このままでは改質硫化物固体電解質を使用することはできないため、当該溶液又はスラリーより有機溶媒を除去することが含まれる。

　本実施形態の第十七の形態に係る改質硫化物固体電解質の製造方法は、前記第十六の形態の製造方法において用いられる有機溶媒が、
　脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒、芳香族炭化水素溶媒、エーテル溶媒、エステル溶媒及びニトリル溶媒から選ばれる少なくとも一種の溶媒である、
というものである。
　有機溶媒として、前記溶媒を用いることにより、複数種の特定の化合物の硫化物固体電解質の表面への付着を促進することができ、塗工適性を向上させやすくなる。

　本実施形態の第十八の形態に係る電極合材は、前記第一～第十五のいずれか一の形態の改質硫化物固体電解質等と、電極活物質と、を含む、
というものである。
　また、本実施形態の第十九の形態に係るリチウムイオン電池は、前記第一～第十五のいずれか一の形態の改質硫化物固体電解質等及び前記第十八の形態の電極活物質の少なくとも一方を含む、
というものである。

　既述のように、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得る、というものである。そのため、本実施形態の改質硫化物固体電解質を含む電極合材も塗工適性に優れるものであることから、効率的にリチウムイオン電池を製造することができ、得られるリチウムイオン電池は優れた電池性能を有するものとなる。

〔改質硫化物固体電解質〕
　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、を含むもの、
である。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　以下、本実施形態の改質硫化物固体電解質が含む、化合物（Ａ）～（Ｉ）から説明する。

（化合物（Ａ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ａ）は、炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物（「複素単環式化合物」とも称し得る。）である。
　化合物（Ａ）が有する炭素原子及び酸素原子を有する複素環としては、オキシラン、オキセタン、テトラヒドロフラン、ジヒドロフラン、フラン、ジオキソラン、テトラヒドロピラン、ピラン等の飽和又は不飽和の単環の含酸素複素環式化合物が有する複素環が好ましく挙げられる。このような複素環を有することで、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　上記の複素環の中でも入手容易性も考慮すると、オキシランが有する複素環、すなわちオキシラン環が好ましい。よって、本実施形態で用いられる化合物（Ａ）の複素単環式化合物としては、オキシラン環を一つ有する化合物が好ましく、特に下記一般式（１Ａ）で示されるエポキシ化合物１Ａ、一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａ、一般式（３Ａ）で示されるエポキシ化合物３Ａが好ましく挙げられる。本実施形態の改質硫化物固体電解質において、化合物（Ａ）は、これら一般式で示される化合物を単独で、又は複数種を組合せて用いることができる（例えば、一般式（１Ａ）で示される化合物の複数種を組合せて用いることもできる。）。

（エポキシ化合物１Ａ）
　エポキシ化合物１Ａは、上記一般式（１Ａ）で示される化合物である。
　一般式（１Ａ）において、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基であり、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの少なくとも一つは炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基は、１価の炭化水素基であり、例えば脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基が挙げられ、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく挙げられ、アルキル基が好ましい。脂肪族炭化水素基の炭素数は、アルキル基の場合は好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上、より更に好ましくは６以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは２０以下、更に好ましくは１６以下である。またアルケニル基の場合は、２以上、好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは２０以下、更に好ましくは１６以下である。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの脂肪族炭化水素基は、直鎖状、分岐状のいずれであってもよく、直鎖状が好ましい。また、脂肪族炭化水素基は、水酸基等により一部が置換されていてもよい。Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの複数が脂肪族炭化水素基の場合、複数の脂肪族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの脂環族炭化水素基としては、シクロアルキル基、シクロアルケニル基が好ましく挙げられ、シクロアルキル基が好ましい。脂環族炭化水素基の炭素数は、３以上、好ましくは４以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下である。
　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの脂環族炭化水素基は、水酸基、上記脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により一部が置換されていてもよい。また、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの複数が脂環族炭化水素基の場合、複数の脂環族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの芳香族炭化水素基としては、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ジフェニルメチル基、トリチル基、アントラニル基、ペリレニル基、ピレニル基等が挙げられる。
　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの芳香族炭化水素基は、水酸基、上記脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により一部が置換されていてもよい。また。Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの複数が芳香族炭化水素基である場合、複数の芳香族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａのハロゲン化炭化水素基としては、上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基として例示した炭化水素基の一部がハロゲン原子により置換された基が挙げられる。ハロゲン原子により置換される炭化水素基としては、上記の炭化水素基の中でも、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましく、アルキル基が更に好ましい。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａのハロゲン化炭化水素基に含まれるハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が好ましく、フッ素、塩素、臭素がより好ましく、フッ素が更に好ましい。
　ハロゲン化炭化水素基中のハロゲン原子の数は、炭化水素基の炭素数に応じてかわるため一概にはいえないが、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは３以上、より更に好ましくは６以上であり、上限として好ましくは１６以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは９以下である。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａのハロゲン原子としては、上記ハロゲン化炭化水素基に含まれ得るハロゲン原子と同じく、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が好ましく、フッ素、塩素、臭素がより好ましく、フッ素が更に好ましい。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの少なくとも一つは炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である、すなわちＸ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの１つ、２つ、３つが炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基であってもよく、塗工適性の向上の観点から１つが炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基であることが好ましい。

　一般式（１Ａ）で示されるエポキシ化合物１Ａとしては、中でもＸ^１１Ａが炭素数１～２４の炭化水素基又は炭素数１～２４のハロゲン化炭化水素基であり、Ｘ^１２Ａ及びＸ^１３Ａが水素原子であるものが好ましく、炭化水素基としては既述のように脂肪族炭化水素基が好ましく、アルキル基、アルケニル基がより好ましく、アルキル基が更に好ましい。また炭素数についても既述の通りであり、アルキル基である場合は、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上、より更に好ましくは６以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは２０以下、更に好ましくは１６以下である。
　また、ハロゲン化炭化水素基について、末端（オキシラン環と接続する炭素原子とは反対側の末端のことである。）の炭素原子に３つのハロゲン原子が接続したもの（当該炭素原子に接続する水素原子の全てがハロゲン原子で置換されたもの、である。）であることが好ましい。このようなハロゲン化炭化水素基としては、例えば脂肪族基が基本構造となるヘプタンの１３つの水素原子がフッ素原子で置換された、２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロヘプタンから１つの水素を除いた基（１－２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－オクタフルオロヘキシル基）等が挙げられる。

　Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａがハロゲン化炭化水素基であると、エポキシ化合物１Ａは、後述する化合物（Ｃ）及び（Ｆ）のような有機ハロゲン化物と称し得る化合物となり得る場合がある。しかし、本明細書においては、炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物は、化合物（Ａ）に該当する化合物とし、化合物（Ｃ）及び（Ｆ）の有機ハロゲン化物として扱わないものとする。よって、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａがハロゲン化炭化水素基である場合、化合物（Ａ）は、後述する化合物（Ｃ）及び（Ｆ）には該当せず、これらの化合物は除かれるものとする。また、後述するエポキシ化合物２Ａ及び３Ａにおいても、その一部にハロゲン原子を有する場合があるが（例えば、ハロゲン化炭化水素基を有する場合等）、この場合のエポキシ化合物２Ａ及び３Ａも、エポキシ化合物１Ａと同様である。

（エポキシ化合物２Ａ）
　エポキシ化合物２Ａは、上記一般式（２Ａ）で示される化合物である。
　一般式（２Ａ）において、Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基又は一般式（２Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの少なくとも一つは一般式（２Ａａ）で示される基である。一般式（２Ａａ）において、Ｒ^２１Ａは２価の炭化水素基であり、Ｒ^２２Ａは水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。

　Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの炭化水素基としては、上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基として例示した、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同じものが挙げられ、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましい。脂肪族炭化水素基の中でも、アルキル基、アルケニル基がより好ましく、アルキル基が更に好ましい。

　Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａのハロゲン化炭化水素基としては、上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａのハロゲン化炭化水素基として例示したものが挙げられ、ハロゲン原子も上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基として例示したものが挙げられる。

　Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａは、それらの少なくとも一つが一般式（２Ａａ）で示される基である。すなわち、Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａのうち、１つ、２つ又は３つが一般式（２Ａａ）で示される基であってもよく、好ましくは１つである。

　Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの一般式（２Ａａ）で示される基について、Ｒ^２１Ａの２価の炭化水素としては、上記Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの炭化水素基から水素原子を一つ除去した炭化水素基が挙げられる。よって、Ｒ^２１Ａの２価の炭化水素としては、２価の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基が挙げられ、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましい。
　２価の脂肪族炭化水素基としては、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。アルカンジイル基の場合の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。アルケンジイル基の場合は、炭素数は好ましくは２以上であり、上限はアルカンジイル基と同じである。

　Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの一般式（２Ａａ）で示される基について、Ｒ^２２Ａの１価の炭化水素としては、上記Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの１価の炭化水素基と同じもの、すなわち１価の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基が挙げられ、脂肪族炭化水素基、芳香族炭化水素基が好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましく、脂肪族炭化水素基は直鎖状でも分岐状でもよい。また、脂肪族炭化水素基がアルキル基の場合、炭素数は好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下であり、より更に好ましくは１０以下である。

　また芳香族炭化水素基としては、中でもフェニル基、ビフェニル基、ジフェニルメチル基、トリチル基が好ましく挙げられ、フェニル基、ジフェニルメチル基、トリチル基がより好ましく、フェニル基、トリチル基が更に好ましい。また、これらの芳香族炭化水素基は、ハロゲン原子、水酸基、１価の脂肪族炭化水素基（アルキル基、アルケニル基）等で置換されたものであってもよい。

　Ｒ^２２Ａのハロゲン化炭化水素としては、上記Ｒ^２２Ａの炭化水素化水素基の一部がハロゲン原子により置換された基が挙げられる。Ｒ^２２Ａのハロゲン化炭化水素に含まれるハロゲン原子、またＲ^２２のハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が好ましく、フッ素、塩素、臭素がより好ましく、フッ素が更に好ましい。

　一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａとしては、中でもＸ^２１Ａが一般式（２Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２２Ａ及びＸ^２３Ａが水素原子であり、一般式（２Ａａ）において、Ｒ^２１Ａが炭素数１～８の炭化水素基であり、Ｒ^２２Ａが炭素数１～２４の炭化水素基であるものが好ましく、Ｒ^２１Ａの２価の炭化水素基、Ｒ^２２Ａの炭化水素基は、既述の通りである。
　また、Ｒ^２２Ａの１価の炭化水素基がフェニル基の場合、１価の脂肪族炭化水素基で置換されていることが好ましく、アルキル基で置換されていることが好ましい。アルキル基としては、炭素数は好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下であり、より更に好ましくは６以下である。この場合、脂肪族炭化水素基は直鎖状、分岐状のいずれであってもよく、分岐状であることが好ましい。Ｒ^２２Ａとしては、これらの中でも第四級炭素原子を有する脂肪族炭化水素基が好ましく、特にｔｅｒｔ－ブチル基が好ましい。

（エポキシ化合物３Ａ）
　エポキシ化合物３Ａは、上記一般式（３Ａ）で示される化合物である。
　一般式（３Ａ）において、Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基又は一般式（３Ａａ）で示される基であり、Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの少なくとも一つは一般式（３Ａａ）で示される基である。一般式（３Ａａ）において、Ｒ^３１Ａ及びＲ^３２Ａは各々独立に単結合又は２価の炭化水素基であり、Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、－ＯＲ^３３Ａ又は一般式（３Ａｂ）で示される基である。Ｒ^３３Ａ～Ｒ^３６Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。

　Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの炭化水素基としては、上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基として例示した、１価の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同じものが挙げられ、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましい。脂肪族炭化水素基の中でも、アルキル基、アルケニル基がより好ましく、アルキル基が更に好ましい。

　Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａのハロゲン化炭化水素基としては、上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａのハロゲン化炭化水素基として例示したものが挙げられ、ハロゲン原子も上記Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの炭化水素基として例示したものが挙げられる。

　Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａは、それらの少なくとも一つが一般式（３Ａａ）で示される基である。すなわち、Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａのうち、１つ、２つ又は３つが一般式（３Ａａ）で示される基であってもよく、好ましくは１つである。

　Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの一般式（３Ａａ）で示される基について、Ｒ^３１Ａ及びＲ^３２Ａの２価の炭化水素としては、上記Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの１価の炭化水素基から水素原子を一つ除去した炭化水素基が挙げられる。よって、Ｒ^３１Ａの２価の炭化水素としては、２価の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基が挙げられ、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基が好ましく、脂肪族炭化水素基がより好ましい。
　２価の脂肪族炭化水素基としては、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。アルカンジイル基の場合の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。アルケンジイル基の場合は、炭素数は好ましくは２以上であり、上限はアルカンジイル基と同じである。

　Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａの炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基としては、上記Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの１価の炭化水素基、ハロゲン化炭化水素として例示したものと同じものが挙げられる。
　Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａの－ＯＲ^３３ＡにおけるＲ^３３Ａ、一般式（３Ａｂ）のＲ^３４Ａ～Ｒ^３６Ａの炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基についても、上記Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａの炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基と同じものが挙げられる。

　一般式（３Ａ）で示されるエポキシ化合物３Ａとしては、中でもＸ^３１Ａが一般式（３Ａａ）で示される基であり、Ｘ^３２Ａ及びＸ^３３Ａが水素原子であり、一般式（３Ａａ）において、Ｒ^３１Ａが炭素数１～８の２価の炭化水素基であり、Ｒ^３２Ａが炭素数１～８の２価の炭化水素基であり、Ｘ^３４Ａ及びＸ^３６Ａが一般式（３Ａｂ）で示される基であり、Ｘ^３５Ａが炭素数１～２４の炭化水素基であり、一般式（３Ａｂ）において、Ｒ^３４Ａ～Ｒ^３６Ａが炭素数１～２４の炭化水素基であるものが好ましい。
　この場合、Ｒ^３１Ａ及びＲ^３２Ａの２価の炭化水素基は既述の通りであるが、Ｒ^３１Ａの２価の炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。また、Ｒ^３２Ａの２価の炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上、より好ましくは２以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下である。Ｘ^３５Ａ、Ｒ^３４Ａ～Ｒ^３６Ａの炭化水素基は既述の通りであるが、Ｘ^３５Ａの炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは４以下、特に好ましくは２以下である。また、Ｒ^３４Ａ～Ｒ^３６Ａの炭化水素基の炭素数も、Ｘ^３５Ａの炭化水素基の炭素数と同じである。

　また、一般式（３Ａ）で示されるエポキシ化合物３Ａとしては、中でもＸ^３１Ａが一般式（３Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２２Ａ及びＸ^２３Ａが水素原子であり、一般式（３Ａａ）において、Ｒ^３１Ａが炭素数１～８の炭化水素基であり、Ｒ^３２Ａが単結合であり、Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａが炭素数１～２４の炭化水素基であるものが好ましい。
　この場合、Ｒ^３１Ａの炭化水素基は既述の通りであるが、Ｒ^３１Ａの炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａの炭化水素基は既述の通りであるが、Ｘ^３４Ａ、Ｘ^３６Ａの炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは４以下、特に好ましくは２以下である。また、Ｘ^３５Ａの１価の炭化水素基の炭素数としては、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下であり、より更に好ましくは６以下である。またこの場合、Ｘ^３５Ａの炭化水素基は直鎖状、分岐状のいずれであってもよく、分岐状であることが好ましく、第四級炭素原子を有する脂肪族炭化水素基が好ましく、特にｔｅｒｔ－ブチル基が好ましい。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質に含まれる化合物（Ａ）としては、分子量は６０以上が好ましく、７０以上がより好ましく、また上限としては、好ましくは４００以下、より好ましくは３８０以下、更に好ましくは３５０以下である。このような分子量の化合物（Ａ）を用いると、塗工適性を効率よく向上させることが可能となる。

（化合物（Ｂ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｂ）は、炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物であり、上記化合物（Ａ）の複素単環式化合物に対して、「複素多環式化合物」とも称し得る化合物である。

　化合物（Ｂ）が有する炭素原子及び酸素原子を有する複素環としては、オキシラン、オキセタン、テトラヒドロフラン、ジヒドロフラン、フラン、ジオキソラン、テトラヒドロピラン、ピラン等の飽和又は不飽和の単環の含酸素複素環式化合物が有する複素環が好ましく挙げられる。このような複素環を有することで、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　上記の複素環の中でも入手容易性も考慮すると、オキシランが有する複素環、すなわちオキシラン環が好ましい。よって、本実施形態で用いられる化合物（Ｂ）としては、オキシラン環を二以上有する化合物が好ましく、特に下記一般式（１Ｂ）で示される、エポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基から選ばれる少なくとも２以上の基を有するエポキシ化合物（以下、「エポキシ化合物１Ｂ」と称することがある。）が好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）において、Ｘ^１Ｂは単結合又は脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基若しくはこれらの組み合わせからなる有機基であり、ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂは各々０以上１６以下の整数であり、ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ≧２を満たす。また、Ｘ^１Ｂの有機基が前記脂環基を有する場合、エポキシ基は、前記脂環基における脂環と縮合したものであってもよい。

（単結合）
　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂが単結合の場合、エポキシ化合物１Ｂとしては、２つのエポキシ基が結合したブタジエンジエポキシド、２つのグリシジル基が結合したヘキサジエンジエポキシド等が好ましく挙げられる。また、２つのグリシジル基が結合したヘキサジエンジエポキシドは、上記一般式（１Ｂ）において、Ｘ^１Ｂが単結合、ｍ_１Ｂが２、ｌ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが０であるエポキシ化合物ととらえてもよいし、エチレン基の両端に２つのエポキシ基が結合したものとして、上記一般式（１Ｂ）において、Ｘ^１Ｂがエチレン基、ｌ_１Ｂが２、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが０であるエポキシ化合物ととらえてもよい。

（脂肪族基）
　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂについて、脂肪族基としては、アルカン、アルケン、アルキンからエポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基から選ばれる少なくとも２以上の基の基数分（ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ）の水素原子を除いた部分を結合手として有する基が好ましく挙げられる。例えば、アルカンから２つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基（２価の脂肪族基）は、アルカンジイル基、３つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基（３価の脂肪族基）は、アルカントリイル基となる。
　このように、本実施形態では、Ｘ^１Ｂの結合手の数（すなわち、Ｘ^１Ｂに結合するエポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基から選ばれる少なくとも２以上の基の基数分（ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ））の数に応じて、基の呼称が変わり得る。よって、本明細書では、以下、脂肪族基その他の基のもととなる基本構造（例えば、上記のアルカン、アルケン、アルキンが該当する。）について、説明することとする。

　脂肪族基の基本構造としては、既述のようにアルカン、アルケン、アルキンが好ましく挙げられる。吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。また、入手の容易性を考慮すると、中でもアルカン、アルケンがより好ましく、アルカンが更に好ましい。
　これらの脂肪族基の炭素数としては、好ましくは１以上、より好ましくは２以上であり、上限としては２４以下、好ましくは１６以下、より好ましくは１０以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは６以下である。脂肪族の炭素数として上記範囲内であると、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして脂肪族基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、例えば脂肪族基がエチレン基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するエチレングリコールジグリシジルエーテル、脂肪族基がブチレン基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するブタンジオールジグリシジルエーテル、脂肪族基がへキシレン基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するヘキサンジオールジグリシジルエーテル、脂肪族基がエチレン基であり、２つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが２である。）を有するオクタジエンジエポキシド等が代表的に好ましく挙げられる。

　なお、本明細書において、例えば上記「ブタンジオールジグリシジルエーテル」のように表記した場合、ブタン（炭素数４のアルカン）として直鎖状、分岐状のいずれも含むものとし、またジグリシジルエーテル基が連結する炭素原子の位置（ジオールの位置）はとり得るものは全て含むものとする。
　より具体的には、「ブタンジオールジグリシジルエーテル」には、ブタンジオールの１及び４位の炭素に各々１つのグリシジルエーテルが連結した１，４－ブタンジオールジグリシジルエーテルの他、グリシジルエーテル基が他の炭素に連結するもの、例えばブタンジオールの１及び２位の炭素に各々１つのグリシジルエーテルが連結した１，２－ブタンジオールジグリシジルエーテル、ブタンジオールの１及び３位の炭素に各々１つのグリシジルエーテルが連結した１，３－ブタンジオールジグリシジルエーテルも含まれるものとする。また、１，３－ブタンジオールのブタンが分岐状の２－メチルプロパンとなった、２－メチル－１，３－プロパンジオールの１及び３位の炭素に各々１つのグリシジルエーテルが連結した２－メチル－１，３－プロパンジオールジグリシジルエーテル等も含まれる。

　これらの脂肪族基は、直鎖状でも分岐状でもよい。
　また、水素原子の少なくとも一部がハロゲン原子、水酸基、アミノ基等により置換されたものであってもよい。この場合、ハロゲン原子としてはフッ素原子が好ましい。水素原子の少なくとも一部がハロゲン原子で置換された脂肪族基を有する場合、上記エポキシ化合物１Ａ～３Ａと同様に、エポキシ化合物１Ｂが後述する化合物（Ｃ）及び（Ｆ）のような有機ハロゲン化物と称し得る化合物となり得る場合があるが、炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物は、化合物（Ｂ）に該当する化合物とし、化合物（Ｃ）及び（Ｆ）の有機ハロゲン化物として扱わないものとする。また、エポキシ化合物１Ｂがハロゲン原子で置換された脂肪族基以外の基を有する場合も、ハロゲン原子で置換された脂肪族基を有する場合と同様である。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして分岐状の脂肪族基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、例えば脂肪族基がネオペンチレン基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、脂肪族基が基本構造となる分岐状のアルカンである２，２－ジメチルブタンから３つの水素を除いた基であり、３つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが３である。）を有するトリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、脂肪族基が基本構造となるペンタエリスリトール４つの水素を除いた基であり、４つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが４である。）を有するペンタエリスリトールトリメチロールプロパントリグリシジルエーテル（脂肪族基が基本構造となる２，２－ジメチルブタンから水素原子を４つ除いた基であり、４つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが４である。）を有する化合物ともいえる。）等が代表的に好ましく挙げられる。

　また、一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして水素原子の少なくとも一部が置換された脂肪族基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、脂肪族基が基本構造となるヘキサンの８つの水素原子がフッ素原子で置換された、２，２，３，３，４，４，５，５－オクタフルオロヘキサンから２つの水素を除いた基（２，２，３，３，４，４，５，５－オクタフルオロヘキサン－１，６－ジイル基）であり、２つのエポキシ基（ｌ_１が２である。）を有する、２，２’－（２，２，３，３，４，４，５，５－オクタフルオロヘキサン－１，６－ジイル）ビスオキシランが、代表的に好ましく挙げられる。

　上記の２，２’－（２，２，３，３，４，４，５，５－オクタフルオロヘキサン－１，６－ジイル）ビスオキシランは、実施例で使用した化合物であるため、フッ素原子で置換された位置等を明記している。しかし、本明細書において、位置を明記した化合物については、実施例で記載した場合はそのものを意味するが、実施例で記載した場合以外については、上記の位置を特定せずに化合物を表記した場合と同様に、ヘキサン（炭素数６のアルカン）として直鎖状、分岐状のいずれも含むものとし、フッ素で置換される炭素原子の位置、オキシラン環（エポキシ基）が連結する炭素原子の位置としては、とり得るものは全て含むものとする。

（脂環基）
　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂについて、脂環基の基本構造としては、シクロアルカン、シクロアルケンが好ましく挙げられる。吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。また、入手の容易性を考慮すると、シクロアルカンがより好ましい。

　脂環基の基本構造としては、複数の脂環を含むものも挙げられ、例えばビシクロヘキシルのような結合多脂環構造；ヘキサヒドロナフタレン、オクタヒドロナフタレン、デカヒドロナフタレン等の２以上の脂環が縮合した構造；ノルボルナン、ノルボルネン、アダマンタン、トリシクロデカン、ピネンのような橋かけ環式構造；も好ましく挙げられる。これらの他、脂環内に二重結合を有する基本構造として、ペンタレン、アズレン等の基本構造も挙げられる。
　さらに、上記の単数の脂環の基本構造、複数の脂環の基本構造、及び後述する芳香族環の基本構造のいずれかが結合、縮合した構造も、基本構造として好ましく挙げられる。

　脂環基の基本構造としては、上記の例示した基本構造において、炭素原子が窒素原子、酸素原子、硫黄原子、リン原子等のヘテロ原子に置換された、複素環を有するものであってもよい。
　また、上記の例示した基本構造において、水素原子の少なくとも一部がフッ素原子等のハロゲン原子、水酸基、アミノ基、また上記脂肪族基に置換されたものであってもよい。また、ケイ素原子、ケイ素原子と脂肪族基とを含む基に置換されたものであってもよい。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。

　脂環基の炭素数は、３以上、好ましくは４以上、より好ましくは６以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは２０以下、更に好ましくは１６以下、より更に好ましくは１２以下である。

　Ｘ^１Ｂが脂環基である場合、エポキシ基（オキシラン環）は、脂環基における脂環と縮合して存在していてもよい。
　このようなエポキシ基（オキシラン環）と縮合し得る脂環基の基本構造としては、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン等が代表的に好ましく挙げられ、入手容易性の観点からシクロヘキサンが好ましい。例えば、脂環基の基本構造がシクロヘキサンの場合、エポキシ基と縮合すると、エポキシシクロヘキサンを形成するため、多官能エポキシ化合物としては、その一部にエポキシシクロヘキサンを有する化合物となる。このような多官能エポキシ化合物としては、例えば、実施例で使用される１，３－ビス〔２－（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－イル）エチル〕－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン（上記一般式（１）において、Ｘ^１Ｄの基本構造が１，３－エチルシクロヘキシル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン（テトラメチルジシロキサンにおいて、ケイ素原子に接続する水素原子がプロピル基で置換された化合物である。）であり、ｌ_１Ｂが２であり、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが０であり、エポキシ基がシクロヘキサンに縮合してエポキシシクロヘキサンとして存在する。）が代表的に好ましく挙げられる。

（芳香族基）
　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂについて、芳香族基の基本構造としては、ベンゼン、トルエン、スチレン等の単環芳香族化合物；複数の芳香環が結合した、ビフェニル、ジフェニルメタン（ベンジルベンゼン）、ジフェニルエタン（ビベンジル）、メチリジントリスフェノール、トリフェニルシクロヘキサン等の結合多環芳香族化合物；複数の芳香環が縮合した、ナフタレン、フェナントレン、アントラセン、ピレン、トリフェニレン、テトラセン、ペンタセン等、また芳香環と脂環とが縮合した、インデン、インダセン、アセナフテン、ジヒドロナフタレン、テトラヒドロナフタレン、ビフェニレン、フルオレン、フルオランテン等の縮合多環芳香族化合物；等が好ましく挙げられる。
　さらに、これらの芳香族環の基本構造、上記の単数の脂環の基本構造及び複数の脂環の基本構造のいずれかが結合、縮合した構造、例えば代表的にはジフェニルフルオレン（９，９－ジフェニル－９Ｈ－フルオレン）のようなフルオレンの９位に二つのベンゼンが単結合した化合物も基本構造として好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして芳香族基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、芳香族基がフェニレン基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するジグリシジルレゾルシノールエーテル（１，３－フェニレン基を有する化合物である。）及び１，４－ジグリシジルオキシベンゼン（１，４－フェニレン基を有する化合物である。）、芳香族基が基本構造となる結合多環芳香族化合物のメチリジントリスフェノールから３つの水素を除いた基であり、３つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが３である。）を有する、トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタントリグリシジルエーテルが、代表的に好ましく挙げられる。
　また、芳香族基が、基本構造となる縮合多環芳香族化合物の９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレンから２つの水素原子を除いた基であり、２つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが２である。）を有する、９，９－ビス（４－グリシジルオキシフェニル）フルオレンも、代表的に好ましく挙げられる。

　芳香族基の基本構造として好ましいものとして、ビスフェノール化合物も挙げられる。主なビスフェノール化合物としては、ビスフェノールＡ（２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン）、ビスフェノールＡＰ（１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン）、ビスフェノールＢ（２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン）、ビスフェノールＢＰ（ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン）、ビスフェノールＭ（１，３－ビス（２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－プロピル）ベンゼン）、ビスフェノールＰＨ（５，５’－（１－メチルエチリデン）－ビス〔１，１’－（ビスフェニル）－２－オール〕プロパン）、ビスフェノールＺ（１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン）等のビスフェノール化合物、またこれらのビスフェノール化合物を含む化合物が好ましく挙げられる。
　ビスフェノール化合物としては、上記化合物の他、例えばビスフェノールＡＦ（２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン）のように、その一部がフッ素原子等のハロゲン原子で置換された化合物、また分子中に酸素原子及び硫黄原子を含むビスフェノールＳ（ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホン）等も好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして芳香族基を有するエポキシ化合物１Ｂにおいて、芳香族基の基本構造がビスフェノール化合物であるものとしては、芳香族基が基本構造となるビスフェノールＡの水酸基から水素原子を除いた基であり、２つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが２である。）を有するビスフェノールＡジグリシジルエーテル、芳香族基が基本構造となるビスフェノールＡの水酸基の水素原子をプロピル基で置換した２，２－ビス（（４－プロポキシフェニル）プロパン）のプロピル基から水素原子を除いた基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するビスフェノールＡプロポキシレートジグリシジルエーテル等が代表的に好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの芳香族基の基本構造としては、上記の例示した基本構造において、炭素原子が窒素原子、酸素原子、硫黄原子、リン原子等のヘテロ原子に置換された、複素環を有するものであってもよい。リン原子で置換された複素環を有する場合、化合物（Ｂ）（エポキシ化合物１Ｂ）は、後述する化合物（Ｈ）には該当せず、化合物（Ｈ）は除かれるものとする。

　上記の例示した基本構造において、水素原子の少なくとも一部がフッ素原子等のハロゲン原子、水酸基、アミノ基、また上記脂肪族基に置換されたものであってもよい。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。
　芳香族基の基本構造においては、これらの置換基の中でもアミノ基及び水酸基が好ましい。芳香族基がアミノ基で置換されている場合、アニリン、ジメチルアニリン等が好ましく挙げられ、水酸基で置換されている場合、フェノール、ベンゼンジオール等が好ましく挙げられる。また、アミノ基及び水酸基で置換されている、ヒドロキシアニリン（アミノフェノール）等も好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして芳香族基を有するエポキシ化合物１Ｂにおいて、芳香族基の基本構造がアミノ基、水酸基等により置換されたものとしては、芳香族基が基本構造となるヒドロキシアニリン（ベンゼンの２つの水素原子がアミノ基及び水酸基により置換された化合物である。）のアミノ基及び水酸基から水素原子を除いた基であり、２つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが３である。）を有するＮ，Ｎ－ジグリシジル－４－グリシジルオキシアニリン、芳香族基が基本構造となる４，４’－メチレンビス（Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリン）（ジフェニルメタンの２つの水素原子がアミノ基により置換された化合物である。）のアミノ基から水素原子を除いた基であり、４つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが４である。）を有する４，４’－メチレンビス（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン）等が代表的に好ましく挙げられる。
　また、上記具体例として挙げた、ジグリシジルレゾルシノールエーテル及び１，４－ジグリシジルオキシベンゼンは、芳香族基が基本構造となるベンゼンの２つの水素原子が水酸基に置換された化合物（ベンゼンジオール）の水酸基から水素原子を除いた基であり、２つのグリシジル基（ｍ_１Ｂが２である。）を有する化合物ととらえると、一般式（１）のＸ^１Ｂとして芳香族基を有するエポキシ化合物１Ｂにおいて、芳香族基の基本構造がアミノ基、水酸基等により置換されたものと考えることもできる。

　芳香族基の炭素数は、６以上、好ましくは８以上、より好ましくは１０以上であり、上限として好ましくは３６以下、より好ましくは３２以下、更に好ましくは２８以下である。

（シロキサン構造を有する有機基）
　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂについて、シロキサン構造を有する有機基の基本構造としては、少なくとも－Ｓｉ－Ｏ－結合を有するものであれば特に制限なく用いることができ、例えばジメチルメトキシシラン、ジメトキシメチルシラン、トリメトキシシラン、トリメトキシメチルシラン、テトラメトキシシラン等のケイ素原子を一つ有するアルコキシシラン；テトラメチルジシロキサン、ヘキサメチルジシロキサン、ジビニルテトラメチルジシロキサン等のケイ素原子を二つ有するジシロキサン化合物；等の鎖状シロキサン化合物が好ましく挙げられる。
　また、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、デカメチルシクロペンタシロキサン等の環状シロキサン化合物、シルセスキオキサン等のカゴ型シロキサン化合物も好ましく挙げられる。

　上記鎖状シロキサン化合物、環状シロキサン化合物について、ケイ素原子に結合する基及びアルコキシ基におけるアルキル基がメチル基である化合物を例示しているが、メチル基以外の基、すなわちエチル基、プロピル基等の上記脂肪族基、脂環基、芳香族基が結合した化合物も含まれ得ることはいうまでもない。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。

　上記の鎖状シロキサン化合物について、メチル基以外の基が含まれる化合物としては、例えばヘキサメチルジシロキサンにおいて、２つのケイ素原子に結合する１つのメチル基が各々プロピル基となる、１，３－ジプロピル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン、また２つのケイ素原子に結合する１つのメチル基が各々がシクロヘキサンエチルとなる、１，３－ジシクロヘキサンエチル－１，１，３，３－テトラメチルジプロピルジシロキサン等のシロキサン化合物を基本構造とする多官能エポキシ化合物は、入手しやすいことから、基本構造となる鎖状シロキサン化合物として好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとしてシロキサン構造を有する有機基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、シロキサン構造を有する有機基が基本構造となる１，３－ジプロピル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサンのプロピル基から水素原子を２つ除いた基であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが３である。）を有する１，３－ビス（３－グリシジルオキシプロピル）テトラメチルジシロキサンが代表的に好ましく挙げられる。
　また、脂環基とエポキシ基とが縮合したエポキシシクロヘキサンを有する化合物として説明した、１，３－ビス〔２－（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－イル）エチル〕－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサンも、一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとしてシロキサン構造を有する有機基を有するエポキシ化合物１Ｂとして代表的に好ましく挙げられる。

　また、上記の環状シロキサン化合物について、例えばオクタメチルシクロテトラシロキサンにおいて、４つのケイ素原子に結合する１つのメチル基が各々プロピル基となる、２，４，６，８－テトラメチル－２，４，６，８－テトラプロピルシクロテトラシロキサンを基本構造とするエポキシ化合物１Ｂは、入手しやすいことから、基本構造となる環状シロキサン化合物として好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして基本構造が環状シロキサン化合物であるシロキサン構造を有する有機基を有する多官能エポキシ化合物としては、シロキサン構造を有する有機基が基本構造となる２，４，６，８－テトラメチル－２，４，６，８－テトラプロピルシクロテトラシロキサンのプロピル基から水素原子を４つ除いた基であり、４つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが４である。）を有する１，３－ビス（３－グリシジルオキシプロピル）テトラメチルジシロキサンが代表的に好ましく挙げられる。

　また例えば、一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂとして基本構造がかご型シロキサン化合物であるシロキサン構造を有する有機基を有するエポキシ化合物１Ｂとしては、シロキサン構造を有する有機基が、基本構造となるシルセスキオキサン（ＰＳＳ－オクタメチル置換体）が有する８つのケイ素原子に、各々１つ（合計８つ）のプロピルジメチルシロキシ基が結合した化合物（「ＰＳＳ－オクタ［プロピルジメチルシロキシ］置換」とも称し得る化合物である。）における８つのプロピル基から各々１つの水素原子を除いた基であり、８つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが８である。）を有するＰＳＳ－オクタ［（３－グリシジルオキシプロピル）ジメチルシロキシ］置換が代表的に好ましく挙げられる。

　シロキサン構造を有する基本構造が有するケイ素原子数としては、好ましくは１以上、より好ましくは２以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。

（結合基）
　エポキシ化合物１Ｂにおいて、Ｘ^１Ｂは、これらの組み合わせからなる基が、上記脂肪族基、上記脂環基、上記芳香族基及び上記シロキサン構造を有する有機基から選ばれる少なくとも２の基が、単結合又は－Ｏ－、－ＳＯ₂－、－ＣＯ－、－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－、－Ｎ－及び－Ｓ－から選ばれる結合基により結合してなる基であってもよい。なお、本明細書では、Ｘ^１Ｂの脂肪族基、脂環基、芳香族基及びシロキサン構造を有する有機基に関して、これらの基を含む基本構造に置き換えて説明していることから、上記の基本構造が単結合、－Ｏ－等の結合基により結合するととらえることもできる。

　Ｘ^１Ｂが脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基から選ばれる少なくとも２つの基が単結合により結合してなる基である場合としては、既述のような、一の基が他の基により置換されている場合、また基本構造として、上記のジフェニルフルオレン（９，９－ジフェニル－９Ｈ－フルオレン）のような一の基本構造となるフルオレンの９位に、他の基本構造となるベンゼンが２つ単結合した場合、等が好ましく挙げられる。

　また、Ｘ^１Ｂが単結合により結合してなる基である場合としては、アニリンを含む基本構造である、アニリンと４－メチルアニリンとが単結合した４，４－メチレンジアニリン（ｐ－トルイジン）、ジメチルアニリンと４，Ｎ，Ｎ－トリメチルアニリンとが単結合した４，４’－メチレンビス（Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリン）等の基本構造も好ましく挙げられる。

　Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｏ－を有する場合としては、例えば複数の脂肪族基が－Ｏ－で結合された場合、より具体的には、例えばオキシエチレン、オキシプロピレン等の－Ｒ^１ＢＯ－（Ｒ^１Ｂは２価の脂肪族基、好ましくはアルカンジイル基である。）で示される繰り返し単位を有する基本構造が代表的に好ましく挙げられる。

　基本構造が－Ｒ^１ＢＯ－を有する場合、－Ｒ^１ＢＯ－は１つ有するものであってもよいし、２以上有するものであってもよい。２以上有する場合は、平均繰り返し数（ｎ）として、好ましくは２以上、より好ましくは４以上、更に好ましくは５以上であり、上限として好ましくは２００以下、より好ましくは１８０以下、更にこのましくは１７０以下である。
　また、この場合のエポキシ化合物１Ｂの数平均分子量は、－Ｒ^１ＢＯ－におけるＲ^１Ｂを何にするかによってかわり得るため一概にはいえないが、好ましくは２００以上、より好ましくは３００以上、更に好ましくは３５０以上であり、上限として好ましくは１００００以下、より好ましくは８０００以下、更に好ましくは７０００以下、より更に好ましくは６５００以下である。

　Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｏ－を有する場合の多官能エポキシ化合物としては、－Ｒ^１ＢＯ－としてオキシプロピレン基（Ｒ^１Ｂがプロピレン基である）であり、１つのグリシジル基及びグリシジルエーテル基（ｍ_１Ｂが１であり、ｎ_１Ｂが１である。）を有するポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、－Ｒ^１ＢＯ－としてオキシエチレン基（Ｒ^１Ｂがエチレン基である）であり、１つのグリシジル基及びグリシジルエーテル基（ｍ_１Ｂが１であり、ｎ_１Ｂが１である。）を有するポリエチレングリコールジグリシジルエーテル等が、代表的に好ましく挙げられる。また、これらのポリエチレングリコールジグリシジルエーテル及びポリプロピレングリコールジグリシジルエーテルにおける平均繰り返し数（ｎ）は、上記範囲から適宜選択される。

　Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｏ－を有する場合の基本構造として、ジエチレングリコール、ジグリセリン等の脂肪族基が－Ｏ－を介して結合する化合物も好ましく挙げられる。
　また、Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｏ－を有する場合の基本構造として、ジシクロヘキシルエーテル等の脂環が－Ｏ－を介して結合した化合物；ジヒドロキシジフェニルエーテル、フェニルビフェニルエーテル等の芳香環が－Ｏ－を介して結合した化合物；等が好ましく挙げられる。

　Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｏ－を有する場合のエポキシ化合物１Ｂとしては、結合基として－Ｏ－を有するＸ^１Ｂの基が２つのエチレン基が－Ｏ－で結合した－ＣＨ_２ＣＨ_２－Ｏ－ＣＨ_２ＣＨ_２－（基本構造がジエチレングリコールであり、２つの水素原子が除去された基である。）であり、２つのグリシジルエーテル基（ｎ_１Ｂが２である。）を有するジエチレングリコールジグリシジルエーテル等が代表的に好ましく挙げられる。

　Ｘ^１Ｂが、結合基として－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－を有する場合としては、例えばシクロヘキサンカルボン酸シクロヘキシルメチル等の二つの脂環が－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－を介して結合する化合物等が好ましく挙げられる。

（ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂについて）
　ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂは各々０以上１６以下の整数であり、ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ≧２を満たす。
　ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂは、その合計（ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ）が２以上であれば特に制限はないが、１以上の場合、好ましくは２以上であり、上限として好ましくは１０以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下である。
　また、ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂとしては、２以上であれば特に制限はなく、好ましくは２以上、上限として好ましくは１０以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下である。

　ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが上記範囲を満足すると、吸油量は低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。また、入手の容易性を考慮すると、ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂのいずれか一が２以上であり、かつ他の二が０であることが好ましい。すなわち、本実施形態で用いられるエポキシ化合物１Ｂは、エポキシ基、グリシジル基、グリシジルエーテル基のいずれか一の基を２以上有することが、入手の容易性の観点から好ましい。

　また、入手の容易性を考慮すると、ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂのいずれか一が１であり、かつ他の二のいずれか一が１以上である多官能エポキシ基も好ましい。この場合、これと同様の観点から、１つのグリシジルエーテル基と、１つ以上のグリシジル基とを有するエポキシ化合物１Ｂが好ましく、１つのグリシジルエーテル基と２つのグリシジル基を有するエポキシ化合物１Ｂがより好ましい。

（その他の複素多環式化合物）
　化合物（Ｂ）の炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する複素多環式化合物として、上記エポキシ化合物１Ｂのような複素環としてオキシラン環を二以上有する化合物以外の化合物としては、３の原子により構成される複素環のうち、オキシラン環以外の複素環を有する化合物、また４以上の原子により構成される複素環を有する化合物が挙げられる。このようなエポキシ化合物１Ｂ以外の複素多環式化合物としては、下記一般式（２Ｂ）で示される化合物が好ましく挙げられる。

　一般式（２Ｂ）において、Ｘ^２Ｂは単結合又は脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基若しくはこれらの組み合わせからなる有機基であり、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃは、各々独立して炭素数１以上の脂肪族基である。Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃを含む複素環は、－Ｏ－、－ＳＯ₂－、－ＣＯ－、－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－、－Ｎ－及び－Ｓ－から選ばれる結合基を含むものであってもよい。
　ｌ_２Ｂ、ｍ_２Ｂ及びｎ_２Ｂは各々０以上１６以下の整数であり、ｌ_２Ｂ＋ｍ_２Ｂ＋ｎ_２Ｂ≧２を満たす。また、Ｘ^２Ｂの有機基が前記脂環基を有する場合、複素環基は、前記脂環基における脂環と縮合したものであってもよい。

　上記一般式（２Ｂ）において、Ｘ^２Ｂの単結合又は脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基若しくはこれらの組み合わせからなる有機基は、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの単結合又は脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基若しくはこれらの組み合わせからなる有機基として説明したものと同じである。
　また、ｌ_２Ｂ、ｍ_２Ｂ及びｎ_２Ｂについては、上記一般式（１）の各々ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂとして説明したものと同じである。

　上記一般式（２Ｂ）において、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基は、酸素原子とともに脂環構造を形成するものである。Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの脂肪族基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、アルカンジイル基、アルケンジイル基、アルキンジイル基等の２価の脂肪族基が挙げられる。本実施形態においては、これらのいずれであってもよく、入手容易性を考慮すると、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。
　また、これと同様の観点から、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基の炭素数としては、好ましくは２以上、より好ましくは３以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下である。

　一般式（２Ｂ）に示される化合物（Ｂ）は、上記エポキシ化合物１Ｂのような複素環としてオキシラン環を二以上有する化合物以外の複素多環式化合物である。そのため、例えばＲ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃが炭素数２の脂肪族基であり、かつ各々ｌ_２Ｂ、ｍ_２Ｂ及びｎ_２Ｂが１である場合は、炭素数２の脂肪族基はアルカンジイル基以外の基、すなわち、アルケンジイル基、アルキンジイル基となる。なお、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃが炭素数２の脂肪族基であり、かつ各々ｌ_２Ｂ、ｍ_２Ｂ及びｎ_２Ｂが１であっても、複素環が後述する結合基を含む場合は、炭素数２の脂肪族基はアルカンジイル基（すなわちエチレン基）であってもよい。例えば、炭素数２の脂肪族基はアルカンジイル基（すなわちエチレン基）であってもよい場合としては、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃがエチレン基であり、結合基として－Ｓ－を有するオキサチエタン環が挙げられる。

　複素環のＲ^２Ｂａがアルカンジイル基である場合の複素多環式化合物としては、Ｘ^２Ｂが基本構造となるブタンジオールから２つの水素原子が除去された基であり、２つのテトラヒドロフラン環（Ｒ^２Ｂａがブチレン基である。）を有する（ｌ_２Ｂが２である。）、ビス（テトラヒドロフリロキシ）ブタン（特に１，４－ビス（２－テトラヒドロフリロキシ）ブタン）等が代表的に好ましく挙げられる。

　Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃを含む複素環は、－Ｏ－、－ＳＯ_２－、－ＣＯ－、－Ｃ（＝Ｏ）Ｏ－、－Ｎ－及び－Ｓ－から選ばれる結合基を含むものであってもよい。
　例えば、複素環がジオキシラン環である場合は、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基が炭素数１のメチレン基であり、メチレン基と複素環が有する酸素原子とが－Ｏ－により連結したものである。また例えば、複素環が１，３－ジオキソラン環である場合は、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基がメチレン基及びエチレン基であり、これらの基と複素環が有する酸素原子とが－Ｏ－により連結したものである。また例えば、複素環がオキサゾリジン環である場合は、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基がメチレン基及びエチレン基であり、これらの基と複素環が有する酸素原子とが－Ｎ－により連結したものである。結合基を含む複素環について幾つか例を挙げて説明したが、本実施形態においてはこれらの例に限定されるものではない。

　複素環が、結合基を有する場合の炭素数は、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基の炭素数の範囲内とすればよい。

　脂肪族基は、少なくとも一部の水素原子がハロゲン原子、水酸基、アミノ基等により置換されたものであってもよく、少なくとも一部の水素原子が１価の脂肪族基で置換されたものであってもよい。一般式（２Ｂ）で示される複素多環式化合物が、少なくとも一部の水素原子がハロゲン原子で置換された脂肪族基を有する場合、上記エポキシ化合物１Ａ～３Ａと同様に、化合物（Ｃ）及び（Ｆ）のような有機ハロゲン化物と称し得る化合物となり得る場合があるが、炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物は、化合物（Ｂ）に該当する化合物とし、化合物（Ｃ）及び（Ｆ）の有機ハロゲン化物として扱わないものとする。

　一般式（２Ｂ）における複素環は、脂環及び芳香環が結合、縮合したものであってもよい。ここで、結合したものは、一般式（２Ｂ）における複素環の少なくとも１つの炭素原子に、他の脂環、芳香環が結合したものであり、縮合したものは、一般式（２Ｂ）における複素環の少なくとも１つの炭素原子に他の脂環、芳香環が縮合したものである。一般式（２Ｂ）における複素環において、結合、縮合したものとしては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂにおける脂環基、芳香族基において説明した縮合環、すなわち上記説明した単数の脂環の基本構造、複数の脂環の基本構造、また上記説明した芳香族環の基本構造のいずれかが結合、縮合したものが該当する。

　複素環が、脂環及び芳香環が結合、縮合したものである場合の炭素数は、１つの脂環、芳香環の炭素数を、Ｒ^２Ｂａ、Ｒ^２Ｂｂ及びＲ^２Ｂｃの脂肪族基の炭素数の範囲内とすればよい。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質において、化合物（Ｂ）は、上記化合物（Ｂ）として説明した化合物、例えば一般式（１Ｂ）及び（２Ｂ）で示される化合物を、単独で、又は複数種を組合せて用いることができる。

（化合物（Ｃ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｃ）は、有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）であり、一部にハロゲン原子を有する有機化合物であり、後述する化合物（Ｆ）以外の化合物であれば特に制限なく使用し得る。

　化合物（Ｃ）としては、－ＣＸ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物、ハロゲン化ホルミル基（ＣＸ^１Ｃ（＝Ｏ）－（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。））を有する化合物及びハロゲン化シリル基（－ＳｉＸ^１ｃｎ_１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示し、ｎ_１Ｃは１～３の整数を示す。））を有する化合物が好ましく挙げられる。これらのハロゲン原子を含有する基は、いずれも有機ハロゲン化物１の末端に存在する基である。化合物（Ｃ）が、その末端にこれらにハロゲン原子含有基を有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。また、これらのハロゲン原子含有基を有する有機ハロゲン化物１は、既述のように、化合物（Ｆ）（有機ハロゲン化物２）とは異なるものであり、化合物（Ｃ）は化合物（Ｆ）を除く化合物である。

　化合物（Ｃ）として、より具体的には、下記一般式（１Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ａ、下記一般式（２Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｂ、下記一般式（３Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｃ及び下記一般式（４Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｄが好ましく挙げられる。本実施形態の改質硫化物固体電解質において、化合物（Ｃ）は、上記ハロゲン原子含有基を有する化合物、またこれら一般式で示される化合物を単独で、又は複数種を組合せて用いることができる（例えば、上記ハロゲン化ホルミル基を有する化合物の複数種を組合せて用いることができ、また例えば下記一般式（１Ｃ）で示される化合物の複数種を組合せて用いることもできる。）。

（有機ハロゲン化物１ａ）
　有機ハロゲン化物１ａは、上記一般式（１Ｃ）で示される化合物である。
　一般式（１Ｃ）において、Ｘ^１１Ｃはハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃは各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよい。また、上記一般式（１Ｃ）において、Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子は塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子はフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子である。

　Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子は、上記のように塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、好ましくは臭素原子、ヨウ素原子であり、より好ましくは臭素原子である。また、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子は、上記のようにフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子がより好ましい。Ｘ^１１Ｃ～Ｘ^１４Ｃの複数がハロゲン原子の場合、複数のハロゲン原子は同じでも異なっていてもよい。

　有機ハロゲン化物１ａを用いる場合、硫化物固体電解質との付着は、ハロゲン原子であるＸ^１１Ｃに主に起因するものと考えられ、またＸ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃがハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である場合は、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃに起因する場合もあると考えられる。ただし、フッ素原子よりも他のハロゲン原子の方が硫化物固体電解質との付着が生じやすい傾向にあることが分かっている。これを考慮すると、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃがフッ素以外のハロゲン原子を有する場合は、硫化物固体電解質との付着は、Ｘ^１１Ｃに起因する傾向が強くなるといえる。この傾向は、後述する一般式（２Ｃ）～（４Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｂ～１ｄについても同様である。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの脂肪族基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、アルキル基、アルケニル基が好ましく挙げられ、アルキル基が好ましい。
　脂肪族炭化水素基の炭素数は、アルキル基の場合は好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下である。またアルケニル基の場合は、２以上、好ましくは３以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下である。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基は、直鎖状、分岐状のいずれであってもよく、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基等により置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、ハロゲン原子としては上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子と同じものを例示することができる。また、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの複数が脂肪族炭化水素基の場合、複数の脂肪族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂環族炭化水素基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの脂環基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、シクロアルキル基、シクロアルケニル基が好ましく挙げられ、シクロアルキル基が好ましい。
　脂環族炭化水素基の炭素数は、３以上、好ましくは４以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下である。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂環族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基、上記脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により一部が置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂環族炭化水素基を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示される。また、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの複数が脂環族炭化水素基の場合、複数の脂環族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの芳香族炭化水素基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの芳香族基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、ベンゼン、トルエン、スチレン等の単環芳香族化合物；複数の芳香環が結合した、ビフェニル、ジフェニルメタン（ベンジルベンゼン）、ジフェニルエタン（ビベンジル）、メチリジントリスフェノール、トリフェニルシクロヘキサン等の結合多環芳香族化合物；複数の芳香環が縮合した、ナフタレン、フェナントレン、アントラセン、ピレン、トリフェニレン、テトラセン、ペンタセン等、また芳香環と脂環とが縮合した、インデン、インダセン、アセナフテン、ジヒドロナフタレン、テトラヒドロナフタレン、ビフェニレン、フルオレン、フルオランテン等の縮合多環芳香族化合物；等の基本構造から１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基が好ましく挙げられる。
　さらに、これらの芳香族環の基本構造、上記の単数の脂環の基本構造及び複数の脂環の基本構造のいずれかが結合、縮合した構造、例えば代表的にはジフェニルフルオレン（９，９－ジフェニル－９Ｈ－フルオレン）のようなフルオレンの９位に二つのベンゼンが単結合した化合物も基本構造として好ましく挙げられる。

　Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの芳香族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基、上記脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により一部が置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの芳香族炭化水素基を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示される。また、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの複数が芳香族炭化水素基の場合、複数の脂環族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　芳香族基の炭素数は、６以上、好ましくは８以上であり、上限として好ましくは３６以下、より好ましくは２８以下、更に好ましくは２０以下、より更に好ましくは１４以下である。

　一般式（１Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ａとしては、中でもＸ^１１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃが炭素数２～２４の脂肪族炭化水素基、炭素数６～１８の芳香族炭化水素基であり、Ｘ^１３Ｃ及びＸ^１４Ｃが水素原子である化合物が好ましい。ここで、Ｘ^１２Ｃとしては芳香族炭化水素基であることがより好ましい。また、既述のようにハロゲン原子としては塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が好ましく、臭素原子、ヨウ素原子がより好ましく、臭素原子が更に好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基が好ましく、またアルキル基の炭素数としては２以上が好ましく、３以上がより好ましく、上限としては１６以下が好ましく、１２以下がより好ましい。また、芳香族炭化水素基としては、既述のように、フェニル基、フェニルアルキル基が好ましく、フェニルアルキル基がより好ましい。

　また、一般式（１Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ａとしては、Ｘ^１１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃ及びＸ^１３Ｃが炭素数１～２４の脂肪族炭化水素基であり、Ｘ^１４Ｃが水素原子である化合物も好ましい。ここで、既述のようにハロゲン原子としては塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が好ましく、臭素原子、ヨウ素原子がより好ましく、臭素原子が更に好ましい。脂肪族炭化水素基としては、アルキル基が好ましく、またアルキル基の炭素数としては１以上が好ましく、上限としては２４以下が好ましく、１６以下がより好ましく、８以下が更に好ましく、３以下がより更に好ましい。

　既述のように、上記一般式（１Ｃ）で示される化合物は、典型的には、－ＣＸ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物に該当する。この場合、例えば一般式（１Ｃ）におけるＸ^１１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃ及びＸ^１４Ｃが水素原子であり、Ｘ^１３Ｃが脂肪族炭化水素基である化合物であってもよいし、また例えばＸ^１１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃ及びＸ^１４Ｃが脂肪族炭化水素であり、Ｘ^１３Ｃが少なくとも末端の炭素原子に接続する一つの水素原子がハロゲン原子で置換された脂肪族炭化水素基である化合物であってもよい。すなわち、Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子が－ＣＸ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を形成していてもよいし、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃに含まれるハロゲン原子が－ＣＸ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を形成していてもよい。

（有機ハロゲン化物１ｂ）
　有機ハロゲン化物１ｂは、上記一般式（２Ｃ）で示される化合物である。
　一般式（２Ｃ）において、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよく、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。また、上記一般式（２Ｃ）において、Ｘ^２１Ｃのハロゲン原子は塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃのハロゲン原子はフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子である。

　Ｘ^２１Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子として説明したものが好ましく例示され、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子として説明したものと同じものが好ましく例示される。Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃのハロゲン原子については、フッ素原子がより好ましい。Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの複数がハロゲン原子である場合、複数のハロゲン原子は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基としては、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同じものが好ましく例示され、脂肪族炭化水素基が好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましい。アルキル基の場合、炭素数は好ましくは１以上、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは２以下であり、アルケニル基の場合、炭素数は好ましくは２以上であり、上限はアルキル基と同じである。また、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基と同様に、直鎖状、分岐状のいずれであってもよく、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃの複数が脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の場合、複数の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの脂肪族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基等により置換されていてもよい。脂環族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基、上記の脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^２１Ｃにおけるハロゲン原子が塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、Ｘ^２１Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^２１Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示され、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示される。

　一般式（２Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｂとしては、中でもＸ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃがハロゲン原子又は少なくとも一の水素原子がハロゲン原子で置換されたハロゲン化炭化水素基であり、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの少なくとも一つがハロゲン化炭化水素基である化合物が好ましい。既述のようにハロゲン原子としては塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が好ましく、脂肪族炭化水素基としては、アルキル基が好ましく、またアルキル基の炭素数としては１以上が好ましく、上限として１６以下が好ましく、８以下がより好ましく、４以下が更に好ましく、２以下がより更に好ましい。

　Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃのうち１つがハロゲン化炭化水素基である場合、他の少なくとも一つはハロゲン原子又は水素原子であることが好ましく、ハロゲン原子又は水素原子はより好ましくは２つ以上、更に好ましくは３つ以上、より更に好ましくは４つ以上、特に好ましくは５つ、すなわちＸ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの一つがハロゲン化炭化水素基である場合、残りは全てハロゲン原子であること、又は残りは全て水素原子であることが特に好ましい。

　Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃのうち２つ以上がハロゲン化炭化水素基である場合、少なくとも１つはハロゲン原子を２つ以上有するものが好ましく、３つ有するものがより好ましく、他の少なくとも１つはハロゲン原子を１つ有するものが好ましい。また、その他については水素原子又はハロゲン原子であり、水素原子が好ましく、その他の全てが水素原子であることがより好ましい。このような化合物は、入手しやすい点でも有利である。

（有機ハロゲン化物１ｃ）
　有機ハロゲン化物１ｃは、上記一般式（３Ｃ）で示される化合物である。
　一般式（３Ｃ）において、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基又は一般式（３Ｃａ）で示される基であり、一般式（３Ｃａ）において、Ｒ^３１Ｃは単結合又は脂肪族炭化水素基であり、Ｒ^３２Ｃは水素原子、ハロゲン原子又は脂肪族炭化水素基である。脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよく、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。また、上記一般式（３Ｃ）において、Ｘ^３１Ｃのハロゲン原子は塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^３２Ｃのハロゲン原子はフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子である。

　Ｘ^３１Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子として説明したものが好ましく例示さられ、Ｘ^３２Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子として説明したものと同じものが好ましく例示される。Ｘ^３２Ｃのハロゲン原子については、フッ素原子、塩素原子、臭素原子がより好ましく、塩素原子が更に好ましい。Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃがハロゲン原子である場合、複数のハロゲン原子は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基としては、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同じものが好ましく例示され、脂肪族炭化水素基が好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましい。アルキル基の場合、炭素数は好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下であり、より更に好ましくは１０以下である。アルケニル基の場合、好ましくは２以上、より好ましくは４以上であり、上限はアルキル基と同じである。また、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基と同様に、直鎖状、分岐状のいずれであってもよい。また、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃが脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の場合、複数の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基は同じでも異なっていてもよく、複数の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の少なくとも一は、その水素原子がハロゲン原子で置換された基である。

　Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基等により置換されていてもよい。脂環族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基、上記の脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^３１Ｃにおけるハロゲン原子が塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^３２Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、Ｘ^３１Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^３１のハロゲン原子として例示したものと同じものが例示され、Ｘ^３２Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^３２Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示される。

　一般式（３Ｃａ）におけるＲ^３１Ｃの２価の脂肪族炭化水素基としては、上記Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基から水素原子を一つ除去したものが挙げられる。よって、２価の脂肪族炭化水素基としては、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。
　２価の脂肪族炭化水素基の炭素数は、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下である。

　一般式（３Ｃａ）における、Ｒ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基としては、上記Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基と同じものを好ましく例示することができる。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましく、脂肪族炭化水素基は直鎖状でも分岐状でもよいが、分岐状であることが好ましい。また、脂肪族炭化水素基がアルキル基の場合、炭素数は好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下であり、より更に好ましくは１０以下である。
　Ｒ^３１Ｃ、Ｒ^３２Ｃの炭化水素基は、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの炭化水素基と同様に、ハロゲン原子により置換されたものでもよく、その場合のハロゲン原子は一般式（３Ｃａ）がＸ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃのいずれであるかにより決定される。Ｘ^３１Ｃが一般式（３Ｃａ）である場合は、ハロゲン原子はＸ^３１Ｃのハロゲン原子に対応する、すなわち塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択され、Ｘ^３２Ｃが一般式（３Ｃａ）である場合は、ハロゲン原子はＸ^３２Ｃのハロゲン原子に対応する、すなわちフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される。

　一般式（３Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｃとしては、中でもＸ^３１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^３２Ｃが炭素数２以上の脂肪族炭化水素基又は一般式（３Ｃａ）で示される基である化合物が好ましい。ここで、Ｘ^３１Ｃのハロゲン原子としては、塩素原子、臭素原子が好ましく、塩素原子がより好ましい。Ｘ^３２Ｃの脂肪族炭化水素基としてはアルキル基が好ましく、炭素数は４以上がより好ましく、上限としては好ましくは１２以下、より好ましくは１０以下である。
　また、一般式（３Ｃａ）の中でも、Ｒ^３１Ｃとしては、単結合、２価の脂肪族炭化水素基が好ましく、単結合がより好ましい。また、Ｒ^３２Ｃとしては脂肪族炭化水素基が好ましく、アルキル基、アルケニル基がより好ましく、アルキル基が更に好ましい。

（有機ハロゲン化物１ｄ）
　有機ハロゲン化物１ｄは、上記一般式（４Ｃ）で示される化合物である。
　一般式（４Ｃ）において、Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子を置換されていてもよく、Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。また、上記一般式（４Ｃ）において、Ｘ^４１Ｃのハロゲン原子は塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃのハロゲン原子はフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子である。

　Ｘ^４１Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１１Ｃのハロゲン原子として説明したものが好ましく例示され、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃのハロゲン原子は、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃのハロゲン原子として説明したものと同じものが好ましく例示される。Ｘ^４１Ｃのハロゲン原子については、好ましくは塩素原子、臭素原子であり、より好ましくは塩素原子であり、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃの好ましいハロゲン原子も同様である。Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃの複数がハロゲン原子である場合、複数のハロゲン原子は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基としては、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基と同じものが好ましく例示され、脂肪族炭化水素基が好ましい。
　脂肪族炭化水素基としては、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましい。アルキル基の場合、炭素数は好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは４以下、特に好ましくは２以下であり、アルケニル基の場合、炭素数は好ましくは２以上であり、上限はアルキル基と同じである。また、上記Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃの脂肪族炭化水素基と同様に、直鎖状、分岐状のいずれであってもよい。また、Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃが脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の場合、複数の脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基は同じでも異なっていてもよい。

　Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃの脂肪族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基等により置換されていてもよい。脂環族炭化水素基は、その水素原子がハロゲン原子により置換されていてもよく、また水酸基、上記の脂肪族炭化水素基（例えば、アルキル基、アルケニル基）等により置換されていてもよい。ハロゲン原子により置換されている場合、Ｘ^４１Ｃにおけるハロゲン原子が塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃにおけるハロゲン原子がフッ素原子、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であると規定されるように、Ｘ^４１Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^４１Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが例示され、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃの炭化水素を置換するハロゲン原子としては上記Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃのハロゲン原子として例示したものと同じものが好ましく例示される。

　一般式（４Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｄとしては、中でもＸ^４１Ｃがハロゲン原子であり、Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃが１価の脂肪族炭化水素基である化合物が好ましい。ここで、ハロゲン原子としてはフッ素原子、塩素原子、臭素原子が好ましく、塩素原子がより好ましい。Ｘ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃの１価の脂肪族炭化水素基としてはアルキル基が好ましく、炭素数は１以上が好ましく、上限としては好ましくは８以下、より好ましくは４以下、更に好ましくは２以下である。

（化合物（Ｄ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｄ）は、ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物である。化合物（Ｄ）としては、下記一般式（１Ｄ）で示される化合物が好ましく挙げられる。化合物（Ｄ）が、ホルミル基を有しており、さらにホルミル基を下記一般式（１Ｄ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　一般式（１Ｄ）中、Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｄは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示し、ｎ_１１Ｄは０又は１を示す。

　Ｒ^１１Ｄの有機基は２価の基であり、Ｒ^１２Ｄの有機基はｎ_１１Ｄが０の場合は１価の基、ｎ_１１Ｄが１の場合は２価の基となる。Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄは有機基としては、脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、中でも脂肪族及び芳香族基が好ましい。

（脂肪族基）
　１価の脂肪族基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの脂肪族基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基が挙げられ、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、アルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましい。
　これと同様の観点から、１価の脂肪族基の炭素数としては、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは３以上であり、上限として好ましくは２０以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下である。

　このような１価の脂肪族基としては、メチル基、エチル基、各種プロピル基、各種ブチル基、各種ペンチル基、各種ヘキシル基、各種ヘプチル基、各種オクチル基、各種ノニル基、各種デシル基、各種ウンデシル基、各種ドデシル基等が代表的に好ましく挙げられる。本明細書において、「各種」は、直鎖状、分岐状、及びこれらの異性体までを含むことを意味し、例えば各種プロピル基であれば、炭素数３の直鎖状及び分岐状の飽和脂肪族基である１－プロピル基、２－プロピル基、１－メチルエチル基が含まれる。
　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。

　２価の脂肪族基としては、上記１価の脂肪族基において、１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基、すなわちアルカンジイル基、アルケンジイル基、アルキンジイル基が挙げられる。吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。

　２価の脂肪族基の炭素数は、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは３以下である。その他については、上記１価の脂肪族基と同様である。

　また、脂肪族基は、水素原子の少なくとも一部がハロゲン原子、水酸基、アミノ基等により置換されたものであってもよい。

（脂環基）
　１価の脂環基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの脂環基基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、シクロアルキル基、シクロアルケニル基、シクロアルキニル基が挙げられ、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、シクロアルキル基、シクロアルケニル基が好ましく、シクロアルキル基がより好ましい。
　これと同様の観点から、１価の脂環基の炭素数としては、好ましくは３以上、より好ましくは４以上であり、上限として好ましくは２０以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下である。

　脂環基としては、複数の脂環を含むものも挙げられ、例えばビシクロヘキシルのような結合多脂環構造；ヘキサヒドロナフタレン、オクタヒドロナフタレン、デカヒドロナフタレン等の２以上の脂環が縮合した構造；ノルボルナン、ノルボルネン、アダマンタン、トリシクロデカン、ピネンのような橋かけ環式構造；等の基本構造から１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基も好ましく挙げられる。これらの他、脂環内に二重結合を有する基本構造として、ペンタレン、アズレン等の基本構造も挙げられる。
　さらに、上記の単数の脂環の基本構造、複数の脂環の基本構造、及び後述する芳香族環の基本構造のいずれかが結合、縮合した構造も、基本構造として好ましく挙げられる。

　脂環基の上記基本構造から除く１つの水素原子について、当該１つの水素原子は脂環の水素原子であってもよいし、脂環に接続するアルキル基等の置換基（置換基については後述する。）の水素原子であってもよい。

　脂環基の基本構造としては、上記の例示した脂環基において、炭素原子が窒素原子、酸素原子、硫黄原子、リン原子等のヘテロ原子に置換された、複素環を有するものであってもよい。
　また、脂環基の基本構造の例示はあくまで代表的に好ましいものを例示したものであり、これらに限られるものではない。例えば、上記基本構造に基づく脂環基に、後述する芳香族基、複素環基が結合したもの、また縮合したものも含まれ得る。

　上記の例示した脂環基、また基本構造において、水素原子の少なくとも一部がフッ素原子等のハロゲン原子、水酸基、アミノ基、また上記脂肪族基等の置換基で置換されたものであってもよい。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。

　２価の脂環基としては、上記１価の脂環基において、１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基が挙げられる。ここで、当該１つの水素原子としては、脂環の水素原子であってもよいし、脂環に接続するアルキル基等の置換基の水素原子であってもよい。

（芳香族基）
　１価の芳香族基としては、上記一般式（１Ｂ）のＸ^１Ｂの芳香族基として説明したものと同様の基が挙げられる。例えば、ベンゼン、トルエン、スチレン等の単環芳香族化合物；複数の芳香環が結合した、ビフェニル、ジフェニルメタン（ベンジルベンゼン）、ジフェニルエタン（ビベンジル）、メチリジントリスフェノール、トリフェニルシクロヘキサン等の結合多環芳香族化合物；複数の芳香環が縮合した、ナフタレン、フェナントレン、アントラセン、ピレン、トリフェニレン、テトラセン、ペンタセン等、また芳香環と脂環とが縮合した、インデン、インダセン、アセナフテン、ジヒドロナフタレン、テトラヒドロナフタレン、ビフェニレン、フルオレン、フルオランテン等の縮合多環芳香族化合物；等の基本構造から１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基が好ましく挙げられる。

　芳香族基の上記基本構造から除く１つの水素原子について、当該１つの水素原子は芳香環（上記縮合多環等も含む。）の水素原子であってもよいし、芳香環（上記縮合多環等も含む。）に接続するアルキル基等の置換基（置換基については後述する。）の水素原子であってもよい。吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、芳香環（上記縮合多環等も含む。）に接続するアルキル基等の置換基の水素原子から１つの水素原子を除いた基が好ましい。

　芳香族基としては、上記の中でも、単環芳香族化合物を基本構造とする芳香族基が好ましく、フェニル基、メチルフェニル基、ビニルフェニル基等の芳香環の水素原子を１つ除いた部分を結合手として有する基；ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等の芳香環に接続するアルキル基の水素原子を１つ除いた部分を結合手として有する基；が好ましく挙げられ、ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基等の芳香環に接続するアルキル基の水素原子を１つ除いた部分を結合手として有する基がより好ましい。

　１価の芳香族基の炭素数としては、好ましくは６以上、より好ましくは７以上であり、上限として好ましくは３６以下、より好ましくは２４以下、更に好ましくは１２以下、より更に好ましくは１０以下である。

　芳香族基の基本構造としては、上記の例示した基本構造において、芳香環（上記縮合多環等も含む。）の炭素原子が窒素原子、酸素原子、硫黄原子、リン原子等のヘテロ原子に置換された、複素環を有するものであってもよい。
　また、芳香族基の基本構造の例示はあくまで代表的に好ましいものを例示したものであり、これらに限られるものではない。例えば、上記基本構造に基づく芳香族基に、上記の脂環基、また後述する複素環基が結合したもの、また縮合したものも含まれ得る。

　上記の例示した基本構造において、芳香環（上記縮合多環等も含む。）の水素原子の少なくとも一部がフッ素原子等のハロゲン原子、水酸基、アミノ基、また上記脂肪族基等の置換基で置換されたものであってもよい。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。
　芳香環（上記縮合多環等も含む。）の水素原子の少なくとも一部が置換される場合、置換基としては上記の中でも脂肪族基が好ましく、アルキル基がより好ましい。

　２価の芳香族基としては、上記１価の芳香族基において、１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基が挙げられる。ここで、当該１つの水素原子としては、芳香族環の水素原子であってもよいし、芳香族環に接続するアルキル基等の置換基の水素原子であってもよい。

（複素環基）
　１価の複素環基としては、オキセタン、テトラヒドロフラン、ジヒドロフラン、フラン、ジオキソラン、テトラヒドロピラン、ピラン等の飽和又は不飽和の単環の含酸素複素環式化合物；ピロリジン、ピロリン、イミダゾリジン、イミダゾリン、イミダゾール、ピペリジン、ピリジン、ピペラジン、ピリダジン、ピリミジン、ピラジン、トリアジン等の飽和又は不飽和の単環の含窒素複素環式化合物；チエタン、テトラヒドロチオフェン、チオフェン、チアン、チオピラン等の飽和又は不飽和の単環の含硫黄複素環式化合物；テトラヒドロオキサゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、スクシンイミド、モルフォリン、オキサジン等の飽和又は不飽和の単環の含酸素－窒素複素環式化合物；テトラヒドロチアゾール、チアゾール、チオモルフォリン、チアジン等の飽和又は不飽和の単環の含窒素－硫黄複素環式化合物；オキサチオラン、スルフォラン、チオキサン、ジオキソオキサチアン等の飽和の単環の含酸素－硫黄複素環式化合物；等の単環の複素環式化合物の基本構造から１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する単環の複素環基が挙げられる。

　また例えば、ベンゾフラン、オクタヒドロベンゾフラン、ベンゾピラン、ベンゾジオキサン、ジベンゾフラン、キサンテン、ジベンゾジオキシン等の飽和又は不飽和の縮合多環の含酸素複素環式化合物；インドリン、インドール、インドリジン、ベンゾイミダゾール、アザインドール、デカヒドロキノリン、キノリン、キノサリン、カルバゾール、アクリジン、フェナジン、アザアダマンタンの等の飽和又は不飽和の縮合多環の含窒素複素環式化合物；ベンゾチオフェン、ベンゾチオピラン、ドデカヒドロジベンゾチオフェン、ヘキサヒドロジベンゾチオフェン、ジベンゾチオフェン等の飽和又は不飽和の縮合多環の含硫黄複素環式化合物；フロピロール、ベンゾオキサゾール、ベンゾオキサジン、ジヒドロベンゾオキサジンフェノキサジン等の縮合多環の含酸素－窒素複素環式化合物；ベンゾチアゾール、ベンゾチアジアゾール、フェノチアジン等の縮合多環の含窒素－硫黄複素環式化合物；フェニルチオクロメンオン、フェノキサチイン等の結合多環又は縮合多環の含酸素－硫黄複素環式化合物；等の多環の複素環式化合物の基本構造から１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する多環の複素環基が挙げられる。

　１価の複素環基の炭素数としては、好ましくは３以上、より好ましくは４以上であり、上限として好ましくは３６以下、より好ましくは２４以下、更に好ましくは１８以下である。

　多環の複素環式化合物として、縮合多環のものを中心に例示しているが、あくまで代表的に好ましいものを例示したものであり、例えば結合多環の複素環式化合物が基本構造として含まれることはいうまでもない。また、上記複素環基に、例えば上記の脂環基、芳香族基が結合したもの、また縮合したものも含まれ得る。

　複素環基の上記基本構造から除く１つの水素原子について、当該１つの水素原子は複素環式環の水素原子であってもよいし、複素環式環に接続するアルキル基等の置換基（置換基については後述する。）の水素原子であってもよい。

　上記の例示した基本構造において、複素環基の水素原子の少なくとも一部がフッ素原子等のハロゲン原子、水酸基、アミノ基、また上記脂肪族基等の置換基で置換されたものであってもよい。この場合、脂肪族基としてはアルキル基、アルケニル基が好ましく、アルキル基がより好ましく、炭素数としては好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは６以下、より更に好ましくは４以下である。

　２価の複素環基としては、上記１価の複素環基において、１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基が挙げられる。ここで、当該１つの水素原子としては、複素環基の水素原子であってもよいし、複素環基に接続するアルキル基等の置換基の水素原子であってもよい。

　Ｘ^１１Ｄは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示す。吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、Ｘ^１１Ｄは酸素原子、単結合が好ましい。
　ｎ_１１Ｄは０又は１を示し、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、０であることが好ましい。

　上記一般式（１Ｄ）におけるＲ^１１Ｄ、Ｒ^１２Ｄ、Ｘ^１１Ｄ、ｎ_１１Ｄについて好ましい組合せとしては、Ｘ^１１Ｄが単結合である場合、Ｒ^１１Ｄは単結合であり、Ｒ^１２Ｄは脂肪族基であり、ｎ_１１Ｄは０であることが好ましく、Ｒ^１２Ｄの脂肪族基としてはアルキル基が好ましく、アルキル基の炭素数は、既述のとおりである
　このような化合物（Ｄ）としては、代表的には、ヘプタナール（一般式（１Ｄ）において、Ｒ^１１Ｄ及びＸ^１１Ｄが単結合であり、ｎ_１１Ｄが０であり、Ｒ^１２Ｄがヘキシル基である。）、ウンデカナール（一般式（１Ｄ）において、Ｒ^１１Ｄ及びＸ^１１Ｄが単結合であり、ｎ_１１Ｄが０であり、Ｒ^１２Ｄがデシル基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　また、上記一般式（１Ｄ）におけるＲ^１１Ｄ、Ｒ^１２Ｄ、Ｘ^１１Ｄ、ｎ_１１Ｄについて好ましい組合せとしては、Ｘ^１１Ｄが酸素原子である場合、Ｒ^１１Ｄは脂肪族基であり、Ｒ^１２Ｄは芳香族基であり、ｎ_１１Ｄは０であることが好ましく、Ｒ^１１Ｄの脂肪族基としてはアルキル基が好ましく、アルキル基の炭素数は、既述のとおりである。Ｒ^１２Ｄの芳香族基としては、単環芳香族化合物を基本構造とする芳香族基が好ましく、芳香環に、脂肪族基（好ましくはアルキル基）が接続し、当該脂肪族基（好ましくはアルキル基）の水素原子を１つ除いた部分を結合手として有する基がより好ましく、中でもベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基が好ましく、ベンジル基がより好ましい。

　このような化合物（Ｄ）としては、代表的には、ベンジルオキシアセトアルデヒド（一般式（Ｄ）において、Ｘ^１１Ｄが酸素原子であり、Ｒ^１１がメチレン基であり、ｎ_１１Ｄが０であり、Ｒ^１２Ｄがベンジル基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｄ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができる。

（化合物（Ｅ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｅ）は、２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物である。化合物（Ｅ）としては、下記一般式（１Ｅ）で示される化合物が好ましく挙げられる。化合物（Ｅ）が、２以上のアセチル基を有しており、さらに２以上のアセチル基を下記一般式（１Ｅ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　一般式（１Ｅ）中、Ｒ^１１Ｅ及びＲ^１２Ｅは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｅは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示す。

　Ｒ^１１Ｅ及びＲ^１２Ｅの有機基は、２価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、２価の脂肪族基が好ましい。２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　上記一般式（１Ｅ）におけるＲ^１１Ｅ、Ｒ^１２Ｅ、Ｘ^１１Ｅについて好ましい組合せとしては、Ｒ^１１Ｅ及びＲ^１２Ｅのいずれか一方が脂肪族基であり、他方が単結合であり、Ｘ^１１Ｅは単結合であることが好ましく、Ｒ^１１Ｅ及びＲ^１２Ｅのいずれか一方の脂肪族基としてはアルカンジイル基が好ましい。
　アルカンジイル基の炭素数は、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの２価の脂肪族基の炭素数として説明した内容、すなわち好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは３以下である。

　Ｘ^１１Ｅは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示す。吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、Ｘ^１１Ｅは単結合が好ましい。

　このような化合物（Ｅ）としては、代表的には、アセチルアセトン（一般式（１Ｅ）において、Ｒ^１１Ｅ及びＸ^１１Ｅが単結合であり、Ｒ^１２Ｅがメチレン基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｅ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができる。

（化合物（Ｆ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｆ）は、２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ（Ｘは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２である。化合物（Ｆ）の有機ハロゲン化物２は、２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ（Ｘは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有しており、さらに２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ（Ｘは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを、下記一般式（１Ｆ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　一般式（１Ｆ）中、Ｒ^１１Ｆは有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆは各々独立にフッ素原子又は臭素原子を示す。

　Ｒ^１１Ｆの有機基は、２価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、２価の脂肪族基が好ましい。

　２価の脂肪族基としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの２価の脂肪族基と同じく、上記１価の脂肪族基において、１つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基、すなわちアルカンジイル基、アルケンジイル基、アルキンジイル基が挙げられる。吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、アルカンジイル基、アルケンジイル基が好ましく、アルカンジイル基がより好ましい。

　２価の脂肪族基の炭素数は、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２０以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下、より更に好ましくは１０以下である。
　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。

　また、Ｒ^１１Ｆの有機基となり得る２価の脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基における脂環基、芳香族基及び複素環基として説明したものと同じである。
　Ｒ^１１Ｆは上記有機基であってもよいし、単結合であってもよいが、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、上記有機基であることが好ましい。

　Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆは各々独立にフッ素原子又は臭素原子を示し、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆは同じでも異なっていてもよく、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、同じであることが好ましい。
　また、フッ素原子、臭素原子のいずれであってもよいが、これと同様の観点から、臭素原子が好ましい。

　このような化合物（Ｆ）としては、代表的には、１，３－ジブロモプロパン（一般式（３）において、Ｒ^１１Ｆがメチレン基、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆが臭素原子である。）、１，４－ジブロモブタン（一般式（１Ｆ）において、Ｒ^１１Ｆがメチレン基、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆが臭素原子である。）、１，６－ジブロモヘキサン（一般式（１Ｆ）において、Ｒ^１１Ｆが１，４－ブタンジイル基、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆが臭素原子である。）、１，１０－ジブロモデカン（一般式（３）において、Ｒ^１１Ｆが１，８－オクタンジイル基、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆが臭素原子である。）等のジブロモアルカンが好ましく挙げられる。これらの化合物のように、両末端の炭素原子にハロゲン原子として臭素原子が一つ結合した、ジハロゲン化アルキルが特に好ましい。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｆ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができる。

（化合物（Ｇ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｇ）は、チオール化合物である。化合物（Ｇ）のチオール化合物は、チオール基を有する化合物であり、チオール基を、下記一般式（１Ｇ）及び（２Ｇ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。すなわち、化合物（Ｇ）が、下記一般式（１Ｇ）及び（２Ｇ）で示される各々チオール化合物１及びチオール化合物２であると、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　一般式（１Ｇ）中、Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｇは水素原子又はチオール基を示し、ｎ_１１Ｇは０～３の整数を示す。ただし、Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇの少なくとも一つは有機基である。
　一般式（２Ｇ）中、Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇは各々独立に有機基を示す。ｎ_２１Ｇ、ｎ_２２Ｇは０～３の整数を示し、ｎ_２１Ｇ及びｎ_２２Ｇはｎ_２１Ｇ＋ｎ_２２Ｇ＝３を満たす。ただし、Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇの少なくとも一つは有機基である。

　一般式（１Ｇ）におけるＲ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇの有機基は、２価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、２価の脂肪族基が好ましい。

　Ｒ^１１Ｇ及びＲ^１３Ｇの２価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは２４以下、より好ましくは２０以下、更に好ましくは１６以下、より更に好ましくは１２以下である。
　これと同様の観点から、Ｒ^１２Ｇの２価の脂肪族基の炭素数は、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは８以下、より好ましくは６以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。また、複数のＲ^１２Ｇが存在する場合（ｎ_１１Ｇが２～３の整数である場合）、複数のＲ^１２Ｇは同じでも異なっていてもよく、同じであることが好ましい。

　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。
　また、Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇの有機基となり得る２価の脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基における脂環基、芳香族基及び複素環基として説明したものと同じである。

　Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇは上記単結合であってもよいが、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、少なくとも一つは上記の有機基であることが好ましい。

　Ｘ^１１Ｇは水素原子又はチオール基を示し、いずれであってもよく、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、水素原子であることが好ましい。すなわち、化合物（Ｇ）のチオール化合物は、チオール基を１つ有するモノチオール化合物であってもよいし、チオール基を２つ有するジチオール化合物であってもよく、モノチオール化合物が好ましい。
　また、ｎ_１１Ｇは０～３の整数を示し、これと同様の観点から、０、１であることが好ましく、０であることがより好ましい。

　一般式（２Ｇ）におけるＲ^２１Ｇの有機基は、２価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、２価の脂肪族基、芳香族基が好ましく、２価の芳香族基がより好ましい。２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^２１Ｇの２価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上、より好ましくは２以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下である。

　また、一般式（２Ｇ）について、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇは１価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、１価の脂肪族基が好ましい。１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇの１価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上であり、上限として好ましくは１２以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは４以下、より更に好ましくは２以下である。
　また、複数のＲ^２２Ｇ又はＲ^２３Ｇが存在する場合（ｎ_２１Ｇが１又は２の整数である場合）、複数のＲ^２２Ｇ又はＲ^２３Ｇは同じでも異なっていてもよく、同じであることが好ましい。

　Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇの脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。
　また、Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇの有機基となり得る１価又は２価の脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基における脂環基、芳香族基及び複素環基として説明したものと同じである。

　このような化合物（Ｇ）として、上記一般式（１Ｇ）で示されるチオール化合物１として代表的には、１－ドデカンチオール（一般式（１Ｇ）において、Ｒ^１１Ｇが単結合、ｎ_１１Ｇが０、Ｒ^１３Ｇが１，１２－ドデカンジイル基であり、Ｘ^１１Ｇが水素原子である。）、１，１０－デカンジチオール（一般式（１Ｇ）において、Ｒ^１１Ｇが単結合、ｎ_１１Ｇが０、Ｒ^１３Ｇが１，１０－デカンジイル基であり、Ｘ^１１Ｇがチオール基である。）が好ましく挙げられる。また、上記一般式（２Ｇ）で示されるチオール化合物２として代表的には、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン（一般式（２Ｇ）において、Ｒ^２１Ｇが１，３－プロパンジイル基、Ｒ^２３Ｇがメチル基であり、ｎ_２１Ｇが０、ｎ_２２Ｇが３である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｇ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができ、上記一般式（１Ｇ）で示される化合物及び一般式（２Ｇ）で示される化合物から選ばれる少なくとも一種の化合物を用いることができる。例えば、上記一般式（１Ｇ）で示される化合物を単独で用いてもよいし、上記一般式（１Ｇ）で示される化合物の二種を組み合わせて用いてもよく、上記一般式（２Ｇ）で示される化合物も同様である。また、例えば上記一般式（１Ｇ）で示される化合物を単独又は複数種と一般式（２Ｇ）で示される化合物を単独又は複数種とを組み合わせて用いてもよい。

（化合物（Ｈ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｈ）は、金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）である。化合物（Ｈ）は、金属原子を含有しないリン化合物であればよく、ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。すなわち、化合物（Ｈ）には、リン原子に酸素を介して炭化水素基が結合する、例えばリン原子にアルコキシ基、あるいはエーテル結合を介して各種有機基等が結合するような化合物は含まれない。

　化合物（Ｈ）は、金属原子を含有せず、かつリン原子を含有する化合物であり、リン原子を、下記一般式（１Ｈ）～（３Ｈ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。すなわち、化合物（Ｈ）としては、下記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈ、下記一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈ及び下記一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈが好ましく挙げられる。本実施形態の改質硫化物固体電解質において、化合物（Ｈ）としては、これら一般式で示される金属非含有リン化合物を単独で、又は複数種を組合せて用いることができる（例えば、下記一般式（１Ｈ）で示される化合物の複数種を組合せて用いることができる。）。

　一般式（１Ｈ）中、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈは各々独立に有機基を示す。
　一般式（２Ｈ）中、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈは各々独立に有機基を示す。
　一般式（３Ｈ）中、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈは各々独立に有機基を示す。Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈは、各々独立に単結合又は有機基を示し、Ｘ^３１Ｈは単結合又は酸素原子を示す。また、Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの少なくとも一つは有機基であり、Ｒ^３３ＨとＲ^３４Ｈとは互いに結合して縮合環を形成してもよい。

（金属非含有リン化合物１Ｈ）
　金属非含有リン化合物１Ｈは、上記一般式（１Ｈ）で示される化合物である。
　一般式（１Ｈ）中、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈは各々独立に有機基を示す。

　Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈの有機基は、１価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、１価の脂肪族基が好ましい。１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈの１価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは３以上であり、上限として好ましくは２０以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下、より更に好ましくは１０以下である。

　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。
　また、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈの有機基となり得る１価の脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基における脂環基、芳香族基及び複素環基として説明したものと同じである。

　また、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈは、酸素原子を有する有機基であってもよく、例えば酸素原子を介して、上記１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基、複素環基から選択される基を有する基であってもよい。この場合、酸素原子を介して有する１価の有機基としては、酸素原子と脂肪族基とを有する基が好ましい。

　このような一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈとしては、代表的には、トリ－ｎ－オクチルホスフィンオキシド（一般式（１Ｈ）において、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈが１－オクチル基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

（金属非含有リン化合物２Ｈ）
　金属非含有リン化合物２Ｈは、上記一般式（２Ｈ）で示される化合物である。
　一般式（２Ｈ）中、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈは各々独立に有機基を示す。

　Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈの有機基は、１価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、１価の脂肪族基、芳香族基が好ましい。１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈの１価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは３以上であり、上限として好ましくは２０以下、より好ましくは１６以下、更に好ましくは１２以下、より更に好ましくは１０以下である。
　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。

　Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈの１価の芳香族基としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの芳香族基として説明した芳香族基のうち、単環芳香族化合物を基本構造とする芳香族基が好ましく、中でもフェニル基が好ましい。

　また、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈは、酸素原子を有する有機基であってもよく、例えば酸素原子を介して、上記１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基、複素環基から選択される基を有する基であってもよい。この場合、酸素原子を介して有する１価の有機基としては、酸素原子と脂肪族基とを有する基が好ましい。

　このような一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈとしては、代表的には、トリ－ｎ－オクチルホスフィン（一般式（２Ｈ）において、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈが１－オクチル基である。）、トリフェニルホスフィン（一般式（２Ｈ）において、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈがフェニル基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

（金属非含有リン化合物３Ｈ）
　金属非含有リン化合物３Ｈは、上記一般式（３Ｈ）で示される化合物である。
　一般式（３Ｈ）中、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈは各々独立に有機基を示す。Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈは、各々独立に単結合又は有機基を示し、Ｘ^３１Ｈは単結合又は酸素原子を示す。また、Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの少なくとも一つは有機基であり、Ｒ^３３ＨとＲ^３４Ｈとは互いに結合して縮合環を形成してもよい。

　Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈの有機基は、１価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、１価の脂肪族基、芳香族基が好ましく、１価の芳香族基がより好ましい。１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈの１価の芳香族基としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの芳香族基として説明した芳香族基のうち、単環芳香族化合物を基本構造とする芳香族基が好ましく、中でもフェニル基が好ましい。

　また、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈは、酸素原子を有する有機基であってもよく、例えば酸素原子を介して、上記１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基、複素環基から選択される基を有する基であってもよい。この場合、酸素原子を介して有する１価の有機基としては、酸素原子と脂肪族基とを有する基、酸素原子と芳香族基とを有する基が好ましい。

　Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの有機基は、２価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、２価の脂肪族基、芳香族基が好ましく、２価の芳香族基がより好ましい。２価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの２価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは３以上であり、上限として好ましくは１６以下、より好ましくは１２以下、更に好ましくは８以下、より更に好ましくは６以下である。

　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。

　Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの２価の芳香族基としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの芳香族基として説明した芳香族基のうち、２価の芳香族基を採用することができ、上記の単環芳香族化合物、結合多環芳香族化合物、縮合多環芳香族化合物の基本構造から２つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基から採用すればよく、好ましくは上記の単環芳香族化合物、縮合多環芳香族化合物の基本構造から２つの水素原子を除いた部分を結合手として有する基である。

　Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの少なくとも一つは有機基である。

　Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈとは互いに結合して縮合環を形成してもよい。この場合は、Ｘ^３１Ｈは単結合となる。この場合の縮合環としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂環基、芳香族基及び複素環基において説明した、縮合環が挙げられる。
　また、Ｘ^３１Ｈが酸素原子の場合、Ｒ^３３ＨとＸ^３１ＨとＲ^３４Ｈとは互いに結合して縮合環を形成してもよい。この場合の縮合環としては、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの複素環基において説明した、酸素を含む縮合多環の複素環式化合物が挙げられる。

　このような一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈとしては、代表的には、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン（一般式（３Ｈ）において、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈがフェニル基であり、Ｒ^３３Ｈが１，４－ブタンジイル基であり、Ｒ^３４Ｈ及びＸ^３１Ｈが単結合である。）、ビス〔（２－ジフェニルホスフィノ）フェニル〕エーテル（一般式（３Ｈ）において、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈがフェニル基であり、Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈがベンゼンジイル基であり、Ｘ^３１Ｈが酸素原子である。）、４，５－ビス（ジフェニルホスフィノ）－９，９－ジメチルキサンテン（一般式（３Ｈ）において、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈがフェニル基であり、Ｒ^３３Ｈ及びがキサンテン－４，５－ジイル基、Ｒ^３４Ｈ及びＸ^３１Ｈが単結合である。また、Ｒ^３３Ｈがジヒドロベンゾピラン基であり、Ｒ^３４Ｈがフェニル基であり、Ｒ^３３ＨとＲ^３４Ｈとが互いに縮合してキサンテン－４，５－ジイル基を形成しているともいえる。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｈ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができ、上記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈ、一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈ及び一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈから選ばれる少なくとも一種の金属非含有リン化合物を用いることができる。例えば、上記一般式（１Ｈ）で示される化合物を単独で用いてもよいし、上記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈの二種を組み合わせて用いてもよく、上記一般式（２Ｈ）、（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈ、３Ｈも同様である。また、例えば上記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈを単独又は複数種と一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈを単独又は複数種とを組み合わせて用いてもよく、一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈと一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈとについて、また一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈと一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈとについても同様である。

　化合物（Ｈ）の分子量は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは３０００以下、より好ましくは２０００以下、更に好ましくは１５００以下、より更に好ましくは１０００以下である。

（化合物（Ｉ））
　本実施形態の改質硫化物固体電解質で用いられる化合物（Ｉ）は、金属非含有ホウ素化合物である。化合物（Ｉ）は、金属を含有しないホウ素化合物であればよい化合物である。化合物（Ｉ）の金属非含有ホウ素化合物は、金属原子を含有せず、かつホウ素原子を含有する化合物であり、ホウ素原子を、下記一般式（１Ｉ）で示されるように有することで、硫化物固体電解質に付着しやすくなるので、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られやすくなり、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。すなわち、化合物（Ｉ）としては、下記一般式（１Ｉ）で示される金属非含有ホウ素化合物が好ましく挙げられる。

　一般式（１Ｉ）中、Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉは各々独立に有機基を示す。

　Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉの有機基は、１価の有機基であり、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明した有機基のうち、１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基が挙げられ、１価の脂肪族基が好ましい。１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基及び複素環基については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの有機基として説明したものと同じである。

　Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉの１価の脂肪族基の炭素数は、吸油量を低減させて、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、好ましくは１以上、より好ましくは２以上、更に好ましくは４以上、より更に好ましくは６以上であり、上限として好ましくは２８以下、より好ましくは２４以下、更に好ましくは２０以下であり、より更に好ましくは１８以下である。
　脂肪族基は、直鎖状でも、分岐状でもよいが、直鎖状であることが好ましい。その他については、上記Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄの脂肪族基と同様である。

　また、Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉは、酸素原子を有する有機基であることも好ましい。酸素原子を介する有機基としては、例えば酸素原子を介して、上記１価の脂肪族基、脂環基、芳香族基、複素環基から選択される基を有する基が挙げられる。この場合、酸素原子を介して有する１価の有機基としては、酸素原子と脂肪族基とを有する基が好ましく、特に酸素原子とアルキル基とを有する基、すなわちアルコキシ基が好ましい。脂肪族基の炭素数は、上記Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉの１価の脂肪族基の好ましい炭素数と同じである。

　このような一般式（１Ｉ）で示される化合物（Ｉ）としては、代表的には、ホウ酸トリｎ－オクチル（一般式（１Ｉ）において、Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉがオクチルオキシ基である。）、ホウ酸トリｎ－オクタデシル（一般式（１Ｉ）において、Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉがオクタデシルオキシ基である。）が好ましく挙げられる。なお、これに準ずる構造を有する化合物も同様の効果が得られることはいうまでもない。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質においては、上記化合物（Ｉ）を単独で、又は複数種を組み合わせて用いることができる。

（化合物（Ａ）～（Ｉ）の含有量等）
　本実施形態の改質硫化物固体電解質に含まれる、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物の含有量は、使用する化合物の種類によってかわり得るため一概にはいえないものの、硫化物固体電解質１００質量部に対して、好ましくは０．０３質量部以上、より好ましくは０．０５質量部、更に好ましくは０．１質量部以上、より更に好ましくは０．５質量部であり、上限として好ましくは２５質量部以下、より好ましくは２０質量部以下である。上記範囲内であると、ペーストとして塗工する際の塗工適性を効率よく向上させることができ、かつより効率的に優れた電池性能が得られる。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質において用いられる化合物（Ａ）～（Ｉ）について、これらの化合物から選ばれる少なくとも二種の化合物を用いれば、吸油量が低減し、優れた塗工適性が得られ、かつ効率的に優れた電池性能が得られる。
　これらの化合物（Ａ）～（Ｉ）の中でも、既述のように化合物（Ｂ）は、上記化合物（Ａ）～（Ｉ）の中でも、耐酸化性の向上に対してより優れた効果を有する化合物であり、他の化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）は吸油性の低減に対してより優れた効果を有する化合物である。よって、吸油性の低減により塗工適性を向上させて、固体電解質の密度の向上により電池性能を向上させるとともに、電池性能の一つである耐酸化性という性能の向上させるため、耐酸化性の向上に優れる化合物と、吸油性の低減に優れる化合物と、を組合せて用いることが好ましい。より具体的には、化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を組合せて用いることが好ましく、更に化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、化合物（Ａ）、（Ｃ）及び（Ｆ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を組合せて用いることがより好ましい。

　耐酸化性の向上に優れる化合物（以下、「化合物α」とも称する。）と、吸油性の低減に優れる化合物（以下、「化合物β」とも称する。）と、を組合せて用いる場合、化合物α及びβの合計量に対する化合物βの割合としては、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３５質量％以上、より更に好ましくは５０質量％以上であり、上限として好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下、更に好ましくは８５質量％以下である。吸油性の低減と、耐酸化性の向上と、のバランスをより高いレベルで両立しやすくなる。

　上記化合物（Ａ）～（Ｉ）について、特に分子量についての記載を行っていない化合物（具体的には化合物（Ｂ）～（Ｇ）及び（Ｉ）が該当し、化合物（Ｂ）については数平均分子量を説明しているエポキシ化合物１Ｂを除く。）は、上記化合物（Ｈ）と同様に、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、所定の分子量を有する化合物であることが好ましい。具体的には、これらの化合物について、優れた塗工適性が得られやすく、かつより効率的に優れた電池性能を得る観点から、その分子量は、好ましくは３０００以下、より好ましくは２０００以下、更に好ましくは１５００以下、より更に好ましくは１０００以下である。

　改質硫化物固体電解質に含まれる化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一の化合物の全量に対する、化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一の化合物であって、その分子量が３０００以下である化合物の含有量は、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、更に好ましくは９９質量％以上であり、より更に好ましくは１００質量％、すなわちその全量が数平均分子量が３０００以下である化合物であることがより更に好ましい。
　逆に、改質硫化物固体電解質に含まれる化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一の化合物の全量に対する、化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一の化合物であって、その分子量が３０００超である化合物の含有量は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、更に好ましくは１質量％以下であり、より更に好ましくは０質量％、すなわちその分子量が３０００超である化合物は含まれないことがより更に好ましい。

（硫化物固体電解質の製造）
　次に、本実施形態の改質硫化物固体電解質を形成する硫化物固体電解質について説明する。本実施形態で用いられ得る硫化物固体電解質は、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含み、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上のものであれば特に制限なく用いることが可能であり、市販品をそのまま用いることもできるし、製造して用いることもできる。
　本実施形態において用いられ得る硫化物固体電解質を製造して用いる場合について、その製造方法を説明する。本実施形態において用いられ得る硫化物固体電解質は、例えば、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子の少なくとも一の原子を含む化合物から選ばれる二種以上の原料を混合することを含む、製造方法により得られる。

（原料）
　原料としては、リチウム原子、硫黄原子、リン原子、ハロゲン原子の少なくとも一つの原子を含む化合物から選ばれる二種以上の化合物を採用し得る。
　原料として用い得る化合物は、リチウム原子、硫黄原子、リン原子、ハロゲン原子の少なくとも一つの原子を含むものであり、より具体的には、硫化リチウム；フッ化リチウム、塩化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム等のハロゲン化リチウム；ヨウ化ナトリウム、フッ化ナトリウム、塩化ナトリウム、臭化ナトリウム等のハロゲン化ナトリウムなどのハロゲン化アルカリ金属；三硫化二リン（Ｐ_２Ｓ_３）、五硫化二リン（Ｐ_２Ｓ_５）等の硫化リン；各種フッ化リン（ＰＦ_３、ＰＦ_５）、各種塩化リン（ＰＣｌ_３、ＰＣｌ_５、Ｐ_２Ｃｌ_４）、各種臭化リン（ＰＢｒ_３、ＰＢｒ_５）、各種ヨウ化リン（ＰＩ_３、Ｐ_２Ｉ_４）等のハロゲン化リン；フッ化チオホスホリル（ＰＳＦ_３）、塩化チオホスホリル（ＰＳＣｌ_３）、臭化チオホスホリル（ＰＳＢｒ_３）、ヨウ化チオホスホリル（ＰＳＩ_３）、二塩化フッ化チオホスホリル（ＰＳＣｌ_２Ｆ）、二臭化フッ化チオホスホリル（ＰＳＢｒ_２Ｆ）等のハロゲン化チオホスホリル；などの上記四種の原子から選ばれる少なくとも二種の原子からなる原料、フッ素（Ｆ_２）、塩素（Ｃｌ_２）、臭素（Ｂｒ_２）、ヨウ素（Ｉ_２）等のハロゲン単体、好ましくは臭素（Ｂｒ_２）、ヨウ素（Ｉ_２）が代表的に挙げられる。

　上記以外の原料として用い得る化合物としては、例えば、上記四種の原子から選ばれる少なくとも一種の原子を含み、かつ該四種の原子以外の原子を含む化合物、より具体的には、酸化リチウム、水酸化リチウム、炭酸リチウム等のリチウム化合物；硫化ナトリウム、硫化カリウム、硫化ルビジウム、硫化セシウム等の硫化アルカリ金属；硫化ケイ素、硫化ゲルマニウム、硫化ホウ素、硫化ガリウム、硫化スズ（ＳｎＳ、ＳｎＳ_２）、硫化アルミニウム、硫化亜鉛等の硫化金属；リン酸ナトリウム、リン酸リチウム等のリン酸化合物；ハロゲン化アルミニウム、ハロゲン化ケイ素、ハロゲン化ゲルマニウム、ハロゲン化ヒ素、ハロゲン化セレン、ハロゲン化スズ、ハロゲン化アンチモン、ハロゲン化テルル、ハロゲン化ビスマス等のハロゲン化金属；オキシ塩化リン（ＰＯＣｌ_３）、オキシ臭化リン（ＰＯＢｒ_３）等のオキシハロゲン化リン；などが挙げられる。

　本実施形態においては、より容易に高いイオン伝導度を有する硫化物固体電解質を得る観点から、ハロゲン原子の中でも塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子が好ましく、臭素原子、ヨウ素原子がより好ましい。また、これらの原子は単独で、又は複数種を組み合わせて用いてもよい。すなわち、ハロゲン化リチウムを例にとると、臭化リチウムを単独で用いてもよいし、ヨウ化リチウムを単独で用いてもよいし、臭化リチウムとヨウ化リチウムとを組み合わせて用いてもよい。
　また、同様の観点から、原料に用い得る化合物としては、上記の中でも、硫化リチウム；三硫化二リン（Ｐ_２Ｓ_３）、五硫化二リン（Ｐ_２Ｓ_５）等の硫化リン；フッ素（Ｆ_２）、塩素（Ｃｌ_２）、臭素（Ｂｒ_２）、ヨウ素（Ｉ_２）等のハロゲン単体；フッ化リチウム、塩化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム等のハロゲン化リチウム；が好ましく、硫化リンの中でも五硫化二リンが好ましく、ハロゲン単体の中でも塩素（Ｃｌ_２）、臭素（Ｂｒ_２）、ヨウ素（Ｉ_２）が好ましく、ハロゲン化リチウムの中でも塩化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウムが好ましい。

　原料に用い得る化合物の組合せとしては、例えば、硫化リチウム、五硫化二リン及びハロゲン化リチウムの組合せ、硫化リチウム、五硫化二リン及びハロゲン単体の組合せが好ましく、ハロゲン化リチウムとしては臭化リチウム、ヨウ化リチウム、塩化リチウムが好ましく、ハロゲン単体としては塩素、臭素及びヨウ素が好ましい。

　本実施形態でリチウム原子を含む化合物として硫化リチウムが用いられる場合、硫化リチウムは粒子であることが好ましい。
　硫化リチウム粒子の平均粒径(Ｄ_５０)は、１０μｍ以上２０００μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以上１５００μｍ以下であることがより好ましく、５０μｍ以上１０００μｍ以下であることがさらに好ましい。本明細書において、平均粒径（Ｄ_５０）は、粒子径分布積算曲線を描いた時に粒子径の最も小さい粒子から順次積算して全体の５０％に達するところの粒子径であり、体積分布は、例えば、レーザー回折／散乱式粒子径分布測定装置を用いて測定することができる平均粒径のことである。また、上記の原料として例示したもののうち固体の原料については、上記硫化リチウム粒子と同じ程度の平均粒径を有するものが好ましい、すなわち上記硫化リチウム粒子の平均粒径と同じ範囲内にあるものが好ましい。

　原料として、硫化リチウム、五硫化二リン及びハロゲン化リチウムを用いる場合、硫化リチウム及び五硫化二リンの合計に対する硫化リチウムの割合は、より高い化学的安定性を得る観点、またＰＳ_４分率を向上させてた高いイオン伝導度を得る観点から、好ましくは６０ｍｏｌ％以上、より好ましくは６５ｍｏｌ％以上、更に好ましくは６８ｍｏｌ％以上であり、上限として好ましくは８０ｍｏｌ％以下、より好ましくは７８ｍｏｌ％以下、更に好ましくは７６ｍｏｌ％以下である。

　硫化リチウム、五硫化二リン、ハロゲン化リチウム、必要に応じて用いられる他の原料を用いる場合の、これらの合計に対する硫化リチウム及び五硫化二リンの含有量は、好ましくは６０ｍｏｌ％以上、より好ましくは６５ｍｏｌ％以上、更に好ましくは７０ｍｏｌ％以上であり、上限として好ましくは１００ｍｏｌ％以下、より好ましくは９０ｍｏｌ％以下、更に好ましくは８０ｍｏｌ％以下である。

　また、ハロゲン化リチウムとして、臭化リチウムとヨウ化リチウムとを組合せて用いる場合、ＰＳ_４分率を向上させて、また高いイオン伝導度を得る観点から、臭化リチウム及びヨウ化リチウムの合計に対する臭化リチウムの割合は、好ましくは１ｍｏｌ％以上、より好ましくは２０ｍｏｌ％以上、更に好ましくは４０ｍｏｌ％以上、より更に好ましくは５０ｍｏｌ％以上であり、上限として好ましくは９９ｍｏｌ％以下、より好ましくは９０ｍｏｌ％以下、更に好ましくは８０ｍｏｌ％以下、より更に好ましくは７０ｍｏｌ％以下である。

　原料としてハロゲン単体を用いる場合であって、硫化リチウム、五硫化二リンを用いる場合、ハロゲン単体のモル数と同モル数の硫化リチウムを除いた硫化リチウム及び五硫化二リンの合計モル数に対する、ハロゲン単体のモル数と同モル数の硫化リチウムとを除いた硫化リチウムのモル数の割合は、６０～９０％の範囲内であることが好ましく、６５～８５％の範囲内であることがより好ましく、６８～８２％の範囲内であることが更に好ましく、７２～７８％の範囲内であることが更により好ましく、７３～７７％の範囲内であることが特に好ましい。これらの割合であれば、より高いイオン伝導度が得られるからである。また、これと同様の観点から、硫化リチウムと五硫化二リンとハロゲン単体とを用いる場合、硫化リチウムと五硫化二リンとハロゲン単体との合計量に対するハロゲン単体の含有量は、１～５０ｍｏｌ％が好ましく、２～４０ｍｏｌ％がより好ましく、３～２５ｍｏｌ％が更に好ましく、３～１５ｍｏｌ％が更により好ましい。

　硫化リチウムと五硫化二リンとハロゲン単体とハロゲン化リチウムとを用いる場合には、これらの合計量に対するハロゲン単体の含有量（αｍｏｌ％）、及びハロゲン化リチウムの含有量（βｍｏｌ％）は、下記式(１)を満たすことが好ましく、下記式(２)を満たすことがより好ましく、下記式(３)を満たすことが更に好ましく、下記式(４)を満たすことが更により好ましい。
　　　２≦２α＋β≦１００…(１)
　　　４≦２α＋β≦８０　…(２)
　　　６≦２α＋β≦５０　…(３)
　　　６≦２α＋β≦３０　…(４)

（混合）
　リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子の少なくとも一つの原子を含む化合物から選ばれる二種以上の原料を混合は、例えば当該原料を混合機を用いて行うことができる。また、撹拌機、粉砕機等を用いて行うこともできる。
　撹拌機を用いても原料の混合は起こり得るし、粉砕機を用いると原料の粉砕が生じることとなるが、同時に混合も生じるからである。すなわち、本実施形態で用いられる硫化物固体電解質は、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子の少なくとも一つの原子を含む化合物から選ばれる二種以上の原料を、撹拌、混合、粉砕、又はこれらのいずれかを組合せた処理により行うことができる、ともいえる。

　撹拌機、混合機としては、例えば反応槽内に撹拌翼を備えて撹拌（撹拌による混合、撹拌混合とも称し得る。）ができる機械撹拌式混合機が挙げられる。機械撹拌式混合機としては、高速撹拌型混合機、双腕型混合機等が挙げられる。また、高速撹拌型混合機としては、垂直軸回転型混合機、水平軸回転型混合機等が挙げられ、どちらのタイプの混合機を用いてもよい。

　機械撹拌式混合機において用いられる撹拌翼の形状としては、ブレード型、アーム型、アンカー型、パドル型、フルゾーン型、リボン型、多段ブレード型、二連アーム型、ショベル型、二軸羽型、フラット羽根型、Ｃ型羽根型等が挙げられ、より効率的に原料の反応を促進させる観点から、ショベル型、フラット羽根型、Ｃ型羽根型、アンカー型、パドル型、フルゾーン型等が好ましく、アンカー型、パドル型、フルゾーン型がより好ましい。

　機械撹拌式混合機を用いる場合、撹拌翼の回転数は、反応槽内の流体の容量、温度、撹拌翼の形状等に応じて適宜調整すればよく特に制限はないが、通常５ｒｐｍ以上４００ｒｐｍ以下程度とすればよく、より効率的に原料の反応を促進させる観点から、１０ｒｐｍ以上３００ｒｐｍ以下が好ましく、１５ｒｐｍ以上２５０ｒｐｍ以下がより好ましく、２０ｒｐｍ以上２００ｒｐｍ以下が更に好ましい。

　混合機を用いて混合する際の温度条件としては、特に制限はなく、例えば通常－３０～１２０℃、好ましくは－１０～１００℃、より好ましくは０～８０℃、更に好ましくは１０～６０℃である。また混合時間は、通常０．１～５００時間、原料の分散状態をより均一とし、反応を促進させる観点から、好ましくは１～４５０時間、より好ましくは１０～４２５時間、更に好ましくは２０～４００時間、より更に好ましくは４０～３７５時間である。

　粉砕機を用いて、粉砕を伴う混合を行う方法は、従来より固相法（メカニカルミリング法）として採用されてきた方法である。粉砕機としては、例えば、粉砕媒体を用いた媒体式粉砕機を用いることができる。
　媒体式粉砕機は、容器駆動式粉砕機、媒体撹拌式粉砕機に大別される。容器駆動式粉砕機としては、撹拌槽、粉砕槽、あるいはこれらを組合せたボールミル、ビーズミル等が挙げられる。また、媒体撹拌式粉砕機としては、カッターミル、ハンマーミル、ピンミル等の衝撃式粉砕機；タワーミルなどの塔型粉砕機；アトライター、アクアマイザー、サンドグラインダー等の撹拌槽型粉砕機；ビスコミル、パールミル等の流通槽型粉砕機；流通管型粉砕機；コボールミル等のアニュラー型粉砕機；連続式のダイナミック型粉砕機；一軸又は多軸混練機などの各種粉砕機が挙げられる。中でも、得られる硫化物の粒径の調整のしやすさ等を考慮すると、容器駆動式粉砕機として例示したボールミル、ビーズミルが好ましく、中でも遊星型のものが好ましい。

　これらの粉砕機は、所望の規模等に応じて適宜選択することができ、比較的小規模であれば、ボールミル、ビーズミル等の容器駆動式粉砕機を用いることができ、また大規模、又は量産化の場合には、他の形式の粉砕機を用いてもよい。

　また、後述するように、混合の際に溶媒等の液体を伴う液状態、又はスラリー状態である場合は、湿式粉砕に対応できる湿式粉砕機であることが好ましい。
　湿式粉砕機としては、湿式ビーズミル、湿式ボールミル、湿式振動ミル等が代表的に挙げられ、粉砕操作の条件を自由に調整でき、より小さい粒径のものに対応しやすい点で、ビーズを粉砕メディアとして用いる湿式ビーズミルが好ましい。また、乾式ビーズミル、乾式ボールミル、乾式振動ミル等の乾式媒体式粉砕機、ジェットミル等の乾式非媒体粉砕機等の乾式粉砕機を用いることもできる。

　また、混合の対象物が液状態、スラリー状態である場合、必要に応じて循環させる循環運転が可能である、流通式の粉砕機を用いることもできる。具体的には、スラリーを粉砕する粉砕機（粉砕混合機）と、温度保持槽（反応容器）との間で循環させるような形態の粉砕機が挙げられる。

　上記ボールミル、ビーズミルで用いられるビーズ、ボールのサイズは、所望の粒径、処理量等に応じて適宜選択すればよく、例えばビーズの直径として、通常０．０５ｍｍφ以上、好ましくは０．１ｍｍφ以上、より好ましくは０．３ｍｍφ以上、上限として通常５．０ｍｍφ以下、好ましくは３．０ｍｍφ以下、より好ましくは２．０ｍｍφ以下である。またボールの直径として、通常２．０ｍｍφ以上、好ましくは２．５ｍｍφ以上、より好ましくは３．０ｍｍφ以上、上限として通常２０．０ｍｍφ以下、好ましくは１５．０ｍｍφ以下、より好ましくは１０．０ｍｍφ以下である。
　また、材質としては、例えば、ステンレス、クローム鋼、タングステンカーバイド等の金属；ジルコニア、窒化ケイ素等のセラミックス；メノウ等の鉱物が挙げられる。

　また、ボールミル、ビーズミルを用いる場合、回転数としては、その処理する規模に応じてかわるため一概にはいえないが、通常１０ｒｐｍ以上、好ましくは２０ｒｐｍ以上、より好ましくは５０ｒｐｍ以上であり、上限としては通常１，０００ｒｐｍ以下、好ましくは９００ｒｐｍ以下、より好ましくは８００ｒｐｍ以下、更に好ましくは７００ｒｐｍ以下である。
　また、この場合の粉砕時間としては、その処理する規模に応じてかわるため一概にはいえないが、通常０．５時間以上、好ましくは１時間以上、より好ましくは５時間以上、更に好ましくは１０時間以上であり、上限としては通常１００時間以下、好ましくは７２時間以下、より好ましくは４８時間以下、更に好ましくは３６時間以下である。

　使用する媒体（ビーズ、ボール）のサイズ、材質、またロータの回転数、及び時間等を選定することにより、混合、撹拌、粉砕、これらのいずれかを組合せた処理を行うことができ、得られる硫化物の粒径等の調整を行うことができる。

（溶媒）
　上記の混合にあたり、上記の原料に、溶媒を加えて混合することができる。溶媒としては、広く有機溶媒と称される各種溶媒等を用いることができる。

　溶媒としては、固体電解質の製造において従来より用いられてきた溶媒を広く採用することが可能であり、例えば、脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒、芳香族炭化水素溶媒等の炭化水素溶媒が挙げられる。

　脂肪族炭化水素としては、例えば、ヘキサン、ペンタン、２－エチルヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ウンデカン、ドデカン、トリデカン等が挙げられ、脂環族炭化水素としては、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等が挙げられ、芳香族炭化水素溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン、エチルベンゼン、ｔｅｒｔ－ブチルベンゼン、トリフルオロメチルベンゼン、ニトロベンゼン等が挙げられる。

　また、上記炭化水素溶媒の他、炭素原子、水素原子以外の原子、例えば窒素原子、酸素原子、硫黄原子、ハロゲン原子等のヘテロ原子を含む溶媒も挙げられる。このような溶媒は原料として用いられるリチウム原子、リン原子、硫黄原子及びハロゲン原子を含む化合物等と錯体を形成しやすいという性状を有しており（以下、このような溶媒を「錯化剤」とも称する。）、ハロゲン原子を硫化物固体電解質の構造内にとどめやすくさせるという性状を有するため、より高いイオン伝導度が得られる点で有用である。このような錯化剤としては、ヘテロ原子として酸素原子を含む、例えばエーテル溶媒、エステル溶媒の他、アルコール溶媒、アルデヒド溶媒、ケトン溶媒も好ましく挙げられる。

　エーテル溶媒としては、例えばジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ｔｅｒｔ－ブチルメチルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、ジエチレングリコールジメチルエーテル（ジグリム）、トリエチレンオキサイドグリコールジメチルエーテル（トリグリム）、またジエチレングリコール、トリエチレングリコール等の脂肪族エーテル；エチレンオキシド、プロピレンオキシド、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、ジメトキシテトラヒドロフラン、シクロペンチルメチルエーテル、ジオキサン等の脂環式エーテル；フラン、ベンゾフラン、ベンゾピラン等の複素環式エーテル；メチルフェニルエーテル（アニソール）、エチルフェニルエーテル、ジベンジルエーテル、ジフェニルエーテル等の芳香族エーテルが好ましく挙げられる。

　エステル溶媒としては、例えば蟻酸メチル、蟻酸エチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル；プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、シュウ酸ジメチル、シュウ酸ジエチル、マロン酸ジメチル、マロン酸ジエチル、コハク酸ジメチル、コハク酸ジエチル等の脂肪族エステル；シクロヘキサンカルボン酸メチル、シクロヘキサンカルボン酸エチル、シクロヘキサンジカルボン酸ジメチル等の脂環式エステル；ピリジンカルボン酸メチル、ピリミジンカルボン酸メチル、アセトラクトン、プロピオラクトン、ブチロラクトン、バレロラクトン等の複素環式エステル；安息香酸メチル、安息香酸エチル、ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、トリメチルトリメリテート、トリエチルトリメリテート等の芳香族エステルが好ましく挙げられる。

　また、エタノール、ブタノール等のアルコール溶媒；ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ジメチルホルムアミド等のアルデヒド溶媒；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン溶媒等が好ましく挙げられる。

　ヘテロ原子として窒素原子を含む溶媒としては、アミノ基、アミド基、ニトロ基、ニトリル基等の窒素原子を含む基を有する溶媒が挙げられる。
　例えば、アミノ基を有する溶媒としては、エチレンジアミン、ジアミノプロパン、ジメチルエチレンジアミン、ジエチルエチレンジアミン、ジメチルジアミノプロパン、テトラメチルジアミノメタン、テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、テトラメチルジアミノプロパン（ＴＭＰＤＡ）等の脂肪族アミン；シクロプロパンジアミン、シクロヘキサンジアミン、ビスアミノメチルシクロヘキサン等の脂環式アミン；イソホロンジアミン、ピペラジン、ジピペリジルプロパン、ジメチルピペラジン等の複素環式アミン；フェニルジアミン、トリレンジアミン、ナフタレンジアミン、メチルフェニレンジアミン、ジメチルナフタレンジアミン、ジメチルフェニレンジアミン、テトラメチルフェニレンジアミン、テトラメチルナフタレンジアミン等の芳香族アミンが好ましく挙げられる。
　アセトニトリル、アクリロニトリル等のニトリル溶媒；ジメチルホルムアミド、ニトロベンゼン、ジメチルアセトアミド等の窒素原子を含む溶媒も好ましく挙げられる。

　ヘテロ原子としてハロゲン原子を含む溶媒として、クロロホルム、四塩化炭素、ジクロロメタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリフルオロメチルベンゼン、クロロトルエン、ブロモベンゼン等が好ましく挙げられる。
　また、硫黄原子を含む溶媒としては、ジメチルスルホキシド、二硫化炭素等が好ましく挙げられる。

　溶媒を用いる場合、溶媒の使用量は、原料の合計量１ｋｇに対して、好ましくは１００ｍＬ以上、より好ましくは２００ｍＬ以上、更に好ましくは２５０ｍＬ以上、より更に好ましくは３００ｍＬ以上であり、上限として好ましくは３０００ｍＬ以下、より好ましくは２５００ｍＬ以下、更に好ましくは２０００ｍＬ以下、より更に好ましくは１５５０ｍＬ以下である。溶媒の使用量が上記範囲内であると、効率よく原料を反応させることができる。

（乾燥）
　溶媒を用いて混合を行った場合は、混合を行った後、混合により得られた流体（通常、スラリー）を乾燥することを含んでもよい。溶媒として錯化剤を用いた場合は、錯化剤を含む錯体から当該錯化剤を除去することにより、錯化剤と溶媒とを併用した場合は、錯化剤を含む錯体から当該錯化剤を除去し、かつ溶媒を除去することにより、また錯化剤以外の溶媒を用いた場合は当該溶媒を除去することにより、硫化物固体電解質が得られる。得られた硫化物固体電解質は、リチウム原子に起因するイオン伝導度を発現するものである。

　乾燥は、混合により得られた流体を、溶媒の種類に応じた温度で行うことができる。例えば、錯化剤の沸点以上の温度で行うことができる。
　また、通常５～１００℃、好ましくは１０～８５℃、より好ましくは１５～７０℃、より更に好ましくは室温（２３℃）程度（例えば室温±５℃程度）で真空ポンプ等を用いて減圧乾燥（真空乾燥）して、錯化剤及び必要に応じて用いられる溶媒を揮発させて行うことができる。

　乾燥は、流体をガラスフィルター等を用いたろ過、デカンテーションによる固液分離、また遠心分離機等を用いた固液分離により行ってもよい。錯化剤以外の溶媒を用いた場合には、固液分離によって硫化物固体電解質が得られる。また、溶媒として錯化剤を用いた場合には、固液分離を行った後、上記の温度条件による乾燥を行い、錯体内に取り込まれた錯化剤を除去すればよい。
　固液分離は、具体的には、流体を容器に移し、硫化物（あるいは錯化剤を含む場合は錯体（硫化物固体電解質の前駆体とも称し得るものである。）が沈殿した後に、上澄みとなる錯化剤、溶媒を除去するデカンテーション、また例えばポアサイズが１０～２００μｍ程度、好ましくは２０～１５０μｍのガラスフィルターを用いたろ過が容易である。

　乾燥は、混合を行った後、後述する水素処理することの前に行ってもよいし、水素処理することを行った後に行ってもよい。

　上記混合を行って得られる硫化物固体電解質、また溶媒を用いた場合は上記乾燥により溶媒を除去して得られる硫化物固体電解質は、リチウム原子に起因するイオン伝導度を発現するものである。
　上記混合を行って得られる硫化物固体電解質は、例えば結晶化する程度に粉砕機を用いて粉砕による混合を行わない限り、基本的には非晶性の硫化物固体電解質（ガラス成分）となる。

　上記混合を行って得られる硫化物固体電解質は、非晶性の硫化物固体電解質（ガラス成分）であってもよいし、結晶性の硫化物固体電解質であってもよく、所望に応じて適宜選択することができる。結晶性の硫化物固体電解質を製造する場合、上記混合により得られる非晶性の硫化物固体電解質を加熱することで、結晶性の硫化物固体電解質とすることができる。
　硫化物固体電解質としては、結晶性の硫化物固体電解質の粉末の粒径を調整するために、例えば後述する粉砕等の処理を施した結果、その表面に非晶性の成分（ガラス成分）が形成した結晶性の硫化物固体電解質も含まれ得る。よって、非晶性成分を含む硫化物固体電解質には、非晶性の硫化物固体電解質、また結晶性の硫化物固体電解質であって、その表面に非晶性の成分が形成した硫化物固体電解質も含まれる。

（加熱）
　結晶性の硫化物固体電解質を製造する場合、さらに加熱することを含んでもよい。上記混合することにより非晶性の硫化物固体電解質（ガラス成分）が得られた場合は、加熱することにより結晶性の硫化物固体電解質が得られ、また結晶性の硫化物固体電解質が得られた場合は、より結晶化度を向上させた結晶性の硫化物固体電解質が得られる。
　また、混合を行う際に溶媒として錯化剤を用いた場合は、錯化剤を含む錯体が形成しているが、上記の乾燥を行わずに加熱することによっても、錯体より錯化剤を除去し、硫化物固体電解質が得られ、加熱の条件によって、非晶性のものとすることもできるし、結晶性のものとすることもできる。

　加熱温度は、例えば、非晶性の硫化物固体電解質を得る場合、該非晶性の硫化物固体電解質を加熱して得られる結晶性の硫化物固体電解質の構造に応じて加熱温度を決定すればよく、具体的には、該非晶性の硫化物固体電解質を、示差熱分析装置（ＤＴＡ装置）を用いて、１０℃／分の昇温条件で示差熱分析（ＤＴＡ）を行い、最も低温側で観測される発熱ピークのピークトップの温度を起点に、好ましくは５℃以下、より好ましくは１０℃以下、更に好ましくは２０℃以下の範囲とすればよく、下限としては特に制限はないが、最も低温側で観測される発熱ピークのピークトップの温度－４０℃以上程度とすればよい。このような温度範囲とすることで、より効率的かつ確実に非晶性の硫化物固体電解質が得られる。非晶性の硫化物固体電解質を得るための加熱温度としては、得られる結晶性の硫化物固体電解質の構造に応じてかわるため一概に規定することはできないが、通常、１３５℃以下が好ましく、１３０℃以下がより好ましく、１２５℃以下が更に好ましく、下限としては特に制限はないが、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１０５℃以上である。

　また、非晶性の硫化物固体電解質を加熱して結晶性の硫化物固体電解質を得る場合、結晶性の硫化物固体電解質の構造に応じて加熱温度を決定すればよく、非晶性の硫化物固体電解質を得るための上記加熱温度よりも高いことが好ましく、具体的には、該非晶性の硫化物固体電解質を、示差熱分析装置（ＤＴＡ装置）を用いて、１０℃／分の昇温条件で示差熱分析（ＤＴＡ）を行い、最も低温側で観測される発熱ピークのピークトップの温度を起点に、好ましくは５℃以上、より好ましくは１０℃以上、更に好ましくは２０℃以上の範囲とすればよく、上限としては特に制限はないが、４０℃以下程度とすればよい。このような温度範囲とすることで、より効率的かつ確実に結晶性の硫化物固体電解質が得られる。結晶性の硫化物固体電解質を得るための加熱温度としては、得られる結晶性の硫化物固体電解質の組成、構造に応じてかわるため一概に規定することはできないが、通常、１３０℃以上が好ましく、１３５℃以上がより好ましく、１４０℃以上が更に好ましく、上限としては特に制限はないが、好ましくは６００℃以下、より好ましくは５５０℃以下、更に好ましくは５００℃以下である。

　加熱時間は、所望の非晶性の硫化物固体電解質、結晶性の硫化物固体電解質が得られる時間であれば特に制限されるものではないが、例えば、１分間以上が好ましく、１０分以上がより好ましく、３０分以上が更に好ましく、１時間以上がより更に好ましい。また、加熱時間の上限は特に制限されるものではないが、２４時間以下が好ましく、１０時間以下がより好ましく、５時間以下が更に好ましく、３時間以下がより更に好ましい。

　また、加熱は、不活性ガス雰囲気（例えば、窒素雰囲気、アルゴン雰囲気）、または減圧雰囲気（特に真空中）で行なうことが好ましい。例えば一定濃度の水素を含む不活性ガス雰囲気でもよい。結晶性の硫化物固体電解質の劣化（例えば、酸化）を防止できるからである。
　加熱の方法は、特に制限されるものではないが、例えば、ホットプレート、真空加熱装置、アルゴンガス雰囲気炉、焼成炉を用いる方法等を挙げることができる。また、工業的には、加熱手段と送り機構を有する横型乾燥機、横型振動流動乾燥機等を用いることもでき、加熱する処理量に応じて選択すればよい。

（硫化物固体電解質）
　既述のように、本実施形態で用いられる硫化物固体電解質は、市販品を用いても、製造したものを用いてもよい。
　上記の方法により得られる硫化物固体電解質は、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む、非晶性（ガラス成分）、結晶性の硫化物固体電解質であり、好適に本実施形態における硫化物固体電解質として用いられる。

（ＢＥＴ比表面積）
　本実施形態で用いられる硫化物固体電解質の比表面積はＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上のものである。本実施形態の改質硫化物固体電解質は、このように比表面積が大きいものであるにもかかわらず、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現するという効果を奏するものであり、硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積は高ければ高いほど、当該効果の優位性をより示すことが可能となる。このような観点から、ＢＥＴ比表面積は１２ｍ^２／ｇ以上のものが好ましく、１５ｍ^２／ｇ以上のものがより好ましく、２０ｍ^２／ｇ以上のものが更に好ましい。同様の観点から上限としては特に制限はないが、現実的には１００ｍ^２／ｇ以下、好ましくは７５ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは５０ｍ^２／ｇ以下である。
　本明細書において、ＢＥＴ比表面積は、ＪＩＳ　Ｚ　８８３０：２０１３（ガス吸着による粉体（固体）の比表面積測定方法）に準拠し、吸着質としてクリプトンを用いて測定される比表面積である。

（非晶性硫化物固体電解質）
　上記の方法により得られる非晶性硫化物固体電解質としては、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含み、代表的なものとしては、例えば、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＣｌ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＢｒ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ－ＬｉＢｒ等の、硫化リチウム、硫化リン及びハロゲン化リチウムとから構成される固体電解質；さらに酸素原子、珪素原子等の他の原子を含む、例えば、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－Ｌｉ_２Ｏ－ＬｉＩ、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ等の固体電解質が好ましく挙げられる。より高いイオン伝導度を得る観点から、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＣｌ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＢｒ、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５－ＬｉＩ－ＬｉＢｒ等の硫化リチウムと硫化リンとハロゲン化リチウムとから構成される固体電解質が好ましく挙げられる。
　非晶性硫化物固体電解質を構成する原子の種類は、例えば、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析装置により確認することができる。

　非晶性硫化物固体電解質の形状としては、特に制限はないが、例えば、粒子状を挙げることができる。粒子状の非晶性硫化物固体電解質の平均粒径（Ｄ_５０）は、例えば、０．０１μｍ～５００μｍ、０．１～２００μｍの範囲内を例示できる。

（結晶性硫化物固体電解質）
　上記の方法により得られる結晶性硫化物固体電解質は、非晶性固体電解質を結晶化温度以上に加熱して得られる、いわゆるガラスセラミックスであってもよく、その結晶構造としては、Ｌｉ_３ＰＳ_４結晶構造、Ｌｉ_４Ｐ_２Ｓ_６結晶構造、Ｌｉ_７ＰＳ_６結晶構造、Ｌｉ_７Ｐ_３Ｓ_１１結晶構造、２θ＝２０．２°近傍及び２３．６°近傍にピークを有する結晶構造(例えば、特開２０１３－１６４２３号公報)等が挙げられる。

　また、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型結晶構造（Ｋａｎｎｏら、Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｔｈｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｓｏｃｉｅｔｙ，１４８（７）Ａ７４２－７４６（２００１）参照）、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型と類似の結晶構造（Ｓｏｌｉｄ　Ｓｔａｔｅ　Ｉｏｎｉｃｓ，１７７（２００６），２７２１－２７２５参照））等も挙げられる。本実施形態の製造方法により得られる結晶性硫化物固体電解質の結晶構造は、より高いイオン伝導度が得られる点で、上記の中でもチオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造であることが好ましい。ここで、「チオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造」は、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型結晶構造、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型と類似の結晶構造のいずれかであることを示す。また、本実施形態の製造方法で得られる結晶性硫化物固体電解質は、上記チオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造を有するものであってもよいし、主結晶として有するものであってもよいが、より高いイオン伝導度を得る観点から、主結晶として有するものであることが好ましい。本明細書において、「主結晶として有する」とは、結晶構造のうち対象となる結晶構造の割合が８０％以上であることを意味し、９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることがより好ましい。また、本実施形態の製造方法により得られる結晶性硫化物固体電解質は、より高いイオン伝導度を得る観点から、結晶性Ｌｉ_３ＰＳ_４（β-Ｌｉ_３ＰＳ_４）を含まないものであることが好ましい。

　ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定において、Ｌｉ_３ＰＳ_４結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝１７．５°、１８．３°、２６．１°、２７．３°、３０．０°付近に現れ、Ｌｉ_４Ｐ_２Ｓ_６結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝１６．９°、２７．１°、３２．５°付近に現れ、Ｌｉ_７ＰＳ_６結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝１５．３°、２５．２°、２９．６°、３１．０°付近に現れ、Ｌｉ_７Ｐ_３Ｓ_１１結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝１７．８°、１８．５°、１９．７°、２１．８°、２３．７°、２５．９°、２９．６°、３０．０°付近に現れ、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝２０．１°、２３．９°、２９．５°付近に現れ、Ｌｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４系チオリシコンリージョンＩＩ（ｔｈｉｏ－ＬＩＳＩＣＯＮ　Ｒｅｇｉｏｎ　ＩＩ）型と類似の結晶構造の回折ピークは、例えば２θ＝２０．２、２３．６°付近に現れる。なお、これらのピーク位置については、±０．５°の範囲内で前後していてもよい。

　上記したとおり、本実施形態においてチオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造が得られる場合には、結晶性Ｌｉ_３ＰＳ_４（β-Ｌｉ_３ＰＳ_４）を含まないものであることが好ましい。本実施形態の製造方法により得られる硫化物固体電解質は、結晶性Ｌｉ_３ＰＳ_４に見られる２θ＝１７．５°、２６．１°の回折ピークを有しないか、有している場合であってもチオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造の回折ピークに比べて極めて小さいピークが検出される程度である。

　上記のＬｉ_７ＰＳ_６の構造骨格を有し、Ｐの一部をＳｉで置換してなる組成式Ｌｉ_７－ｘＰ_１－ｙＳｉ_ｙＳ_６及びＬｉ_７＋ｘＰ_１－ｙＳｉ_ｙＳ_６（ｘは－０．６～０．６、ｙは０．１～０．６）で示される結晶構造は、立方晶又は斜方晶、好ましくは立方晶で、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定において、主に２θ＝１５．５°、１８．０°、２５．０°、３０．０°、３１．４°、４５．３°、４７．０°、及び５２．０°の位置に現れるピークを有する。上記の組成式Ｌｉ_{７－ｘ－２ｙ}ＰＳ_{６－ｘ－ｙ}Ｃｌ_ｘ（０．８≦ｘ≦１．７、０＜ｙ≦－０．２５ｘ＋０．５）で示される結晶構造は、好ましくは立方晶で、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定において、主に２θ＝１５．５°、１８．０°、２５．０°、３０．０°、３１．４°、４５．３°、４７．０°、及び５２．０°の位置に現れるピークを有する。また、上記の組成式Ｌｉ_７－ｘＰＳ_６－ｘＨａ_ｘ（ＨａはＣｌもしくはＢｒ、ｘが好ましくは０．２～１．８）で示される結晶構造は、好ましくは立方晶で、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定において、主に２θ＝１５．５°、１８．０°、２５．０°、３０．０°、３１．４°、４５．３°、４７．０°、及び５２．０°の位置に現れるピークを有する。これらのＬｉ_７ＰＳ_６の構造骨格を基本的に有する結晶構造は、アルジロダイト型結晶構造とも称される。
　なお、これらのピーク位置については、±０．５°の範囲内で前後していてもよい。

　結晶性硫化物固体電解質の形状としては、特に制限はないが、例えば、粒子状を挙げることができる。粒子状の結晶性硫化物固体電解質の平均粒径（Ｄ_５０）は、例えば、０．０１μｍ～５００μｍ、０．１～２００μｍの範囲内を例示できる。

（改質硫化物固体電解質の性状）
　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、大きい比表面積を有するものである。硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積は高ければ高いほど、当該効果の優位性をより示すことが可能となる観点から、ＢＥＴ比表面積は１２ｍ^２／ｇ以上のものが好ましく、１５ｍ^２／ｇ以上のものがより好ましく、２０ｍ^２／ｇ以上のものが更に好ましい。同様の観点から上限としては特に制限はないが、現実的には１００ｍ^２／ｇ以下、好ましくは７５ｍ^２／ｇ以下、より好ましくは５０ｍ^２／ｇ以下である。
　ハロゲン化リチウムがその表面に付着しても、硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積には大きな影響を及ぼすことはなく、本実施形態で用いられる硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積と、改質硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積とは、実質的に同じである。よって、硫化物固体電解質としては、ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上のものを用いれば、自ずと改質硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積も１０ｍ^２／ｇ以上のものとなる。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質の吸油量は、ＢＥＴ比表面積は上記のように大きいものとなるが、表面に付着する化合物（Ａ）～（Ｉ）の効果により、通常１．１０ｍＬ／ｇ以下と小さいものとなり、更に１．００ｍＬ／ｇ以下、０．９５ｍＬ／ｇ以下、０．９０ｍＬ／ｇ以下、０．８５ｍＬ／ｇ以下、０．８０ｍＬ／ｇ以下、０．７５ｍＬ／ｇ以下となる。本実施形態の改質硫化物固体電解質は、ＢＥＴ比表面積は大きいにもかかわらず、吸油量が小さいことから、ペーストとした際にペーストの粘度の上昇を抑制することが可能となり、塗工する際の塗工適性に優れたものとなり、またペーストの粘度の上昇を抑制するために溶媒等を用いる必要がないため、優れた電池性能が得られやすくなる。
　本明細書において、吸油量は、改質硫化物固体電解質１ｇを試料とし、乳鉢等において酪酸ブチルを１滴添加してはスパチュラで撹拌する操作を行い、試料がペースト状になるまで当該操作を繰り返し、添加した酪酸ブチルの合計量を吸油量（ｍＬ／ｇ）とした。ここで、「ペースト状」は、ＪＩＳ　Ｋ５１０１－１３－１：２００４(顔料試験方法－第１３部：吸油量－第１節：精製あまに油法)の「７．２　測定」に規定される「割れたり，ぼろぼろになったりせず広げることができ，かつ，測定板に軽く付着する程度のもの」の状態を意味する。

　以下の数式により算出される吸油量の指数としては、小さければ小さいほど好ましく、通常９０％以下、更に、８５％以下、８０％以下、７５％以下、７０％以下であり、下限としては特に制限はないが、通常５０％以上である。
　吸油量の指数（％）＝吸油量Ｂ／吸油量Ａ×１００
　吸油量Ａ：改質する前の硫化物固体電解質の吸油量（ｍＬ／ｇ）
　吸油量Ｂ：改質硫化物固体電解質の吸油量（ｍＬ／ｇ）

　本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は、通常０．５ｍＳ／ｃｍ以上であり、更に１．０ｍＳ／ｃｍ以上、１．５ｍＳ／ｃｍ以上、１．６ｍＳ／ｃｍ以上、１．７ｍＳ／ｃｍ以上であり、極めて高いイオン伝導度を有するものとなり、電池性能に優れたリチウム電池が得られる。

　また、本実施形態の改質硫化物固体電解質の酸化電流は、使用される硫化物固体電解質が有する酸化電流に比べて低くなることから、優れた耐酸化性を有するものとなる。
　本実施形態の改質硫化物固体電解質の酸化電流について、その低下率は、通常１５％以上であり、更に２０％以上、２５％以上、３０％以上、３５％以上である。ここで、酸化電流の低下率は、以下の数式により算出されるものである。

　酸化電流の低下率（％）＝（酸化電流Ａ－酸化電流Ｂ）／酸化電流Ａ×１００
　酸化電流Ａ：改質する前の硫化物固体電解質の酸化電流（ｍＡ）
　酸化電流Ｂ：改質硫化物固体電解質の酸化電流（ｍＡ）

　以下の数式により算出される酸化電流の指数としては、小さければ小さいほど好ましく、通常８５％以下、更に８０％以下、７５％以下、７０％以下、６５％以下であり、下限としては特に制限はないが、通常５０％以上である。
　酸化電流　指数（％）＝酸化電流Ｂ／酸化電流Ａ×１００
　酸化電流１：改質硫化物固体電解質の酸化電流（ｍＡ）
　酸化電流２：改質する前の硫化物固体電解質の酸化電流（ｍＡ）

　また、本実施形態の製造方法で得られる結晶性固体電解質の酸化電流は、絶対値としては測定条件等によりかわり得るため一概にはいえないが、後述する実施例における酸化電流の測定方法により測定した場合、通常０．５５ｍＡ以下と小さいものとなり、更に０．４５ｍＡ以下、０．４３ｍＡ以下、０．４１ｍＡ以下、０．４０ｍＡ以下である。また、下限値は０．２０ｍＡ程度である。

（用途）
　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、塗工適性に優れ、溶媒等を用いなくても電池の製造に供することができることから、効率的に優れた電池性能を発現し得るものである。また、イオン伝導度が高く、優れた電池性能を有しているため、電池に好適に用いられる。
　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、正極層に用いてもよく、負極層に用いてもよく、電解質層に用いてもよい。なお、各層は、公知の方法により製造することができる。

　また、上記電池は、正極層、電解質層及び負極層の他に集電体を使用することが好ましく、集電体は公知のものを用いることができる。例えば、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｔｉ、又は、Ｃｕ等のように、上記の固体電解質と反応するものをＡｕ等で被覆した層が使用できる。

〔改質硫化物固体電解質の製造方法〕
　本実施形態の改質硫化物固体電解質の製造方法は、
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、有機溶媒と、を混合すること、
　前記有機溶媒を除去すること、
を含む、製造方法である。本実施形態の製造方法によれば、上記本実施形態の改質硫化物固体電解質を効率的に製造することが可能である、すなわち、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、本実施形態の製造方法により製造することが好ましい。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物

　化合物（Ｆ）の２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する化合物について、Ｘ^１Ｆのハロゲン原子は、好ましくはフッ素原子又は臭素原子である。

　本実施形態の製造方法において用いられるＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質は、上記本実施形態の改質硫化物固体電解質において用いられ得るものとして説明した硫化物固体電解質と同じものが採用される。よって、当該硫化物固体電解質としては、市販品を用いてもよいし、上記硫化物固体電解質の方法により製造したものを用いることができる。

　本実施形態の製造方法において用いる有機溶媒としては、例えば、上記硫化物固体電解質を製造する方法において用いられ得るものとして説明した溶媒が例示される。硫化物固体電解質と、複素多環式化合物との混合を促進し、硫化物固体電解質と複素多環式化合物とを含む改質硫化物固体電解質を効率的に得る観点、さらには複素多環式化合物の硫化物固体電解質への付着を促進させる観点から、上記の溶媒の中でも、脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒、芳香族炭化水素溶媒、また錯化剤として例示したエーテル溶媒、エステル溶媒、ニトリル溶媒が好ましく挙げられ、芳香族炭化水素溶媒がより好ましい。
　本実施形態の製造方法において、有機溶媒としては、これらの中から単独で、又は複数種を組合わせて用いることができる。

　本実施形態の製造方法において、硫化物固体電解質と、複素多環式化合物と、有機溶媒と、を混合する方法については、上記硫化物固体電解質を製造する方法における「混合」と同様の方法により行うことができる。

　有機溶媒を除去することについては、上記硫化物固体電解質を製造する方法における「乾燥」と同様の方法により行うことができる。
　また、本実施形態の製造方法においては、上記硫化物固体電解質を製造する方法における「加熱」することを行ってもよい。

〔電極合材〕
　本実施形態の電極合材は、上記の本実施形態の改質硫化物固体電解質と、電極活物質と、を含む電極合材、また上記の別形態の改質硫化物固体電解質と、電極活物質と、を含む電極合材である。

（電極活物質）
　電極活物質としては、電極合材が正極、負極のいずれに用いられるかに応じて、各々正極活物質、負極活物質が採用される。

　正極活物質としては、負極活物質との関係で、イオン伝導度を発現させる原子として採用される原子、好ましくはリチウム原子に起因するリチウムイオンの移動を伴う電池化学反応を促進させ得るものであれば特に制限なく用いることができる。このようなリチウムイオンの挿入脱離が可能な正極活物質としては、酸化物系正極活物質、硫化物系正極活物質等が挙げられる。

　酸化物系正極活物質としてはＬＭＯ（マンガン酸リチウム）、ＬＣＯ（コバルト酸リチウム）、ＮＭＣ（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム）、ＮＣＡ（ニッケルコバルトアルミ酸リチウム）、ＬＮＣＯ（ニッケルコバルト酸リチウム）、オリビン型化合物（ＬｉＭｅＮＰＯ_４、Ｍｅ＝Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ）等のリチウム含有遷移金属複合酸化物が好ましく挙げられる。
　硫化物系正極活物質としては、硫化チタン（ＴｉＳ_２）、硫化モリブデン（ＭｏＳ_２）、硫化鉄（ＦｅＳ、ＦｅＳ_２）、硫化銅（ＣｕＳ）、硫化ニッケル（Ｎｉ_３Ｓ_２）等が挙げられる。
　また、上記正極活物質の他、セレン化ニオブ（ＮｂＳｅ_３）等も使用可能である。
　正極活物質は、一種単独で、又は複数種を組み合わせて用いることが可能である。

　負極活物質としては、イオン伝導度を発現させる原子として採用される原子、好ましくはリチウム原子と合金を形成し得る金属、その酸化物、当該金属とリチウム原子との合金等の、好ましくはリチウム原子に起因するリチウムイオンの移動を伴う電池化学反応を促進させ得るものであれば特に制限なく用いることができる。このようなリチウムイオンの挿入脱離が可能な負極活物質としては、電池分野において負極活物質として公知のものを制限なく採用することができる。
　このような負極活物質としては、例えば、金属リチウム、金属インジウム、金属アルミ、金属ケイ素、金属スズ等の金属リチウム又は金属リチウムと合金を形成し得る金属、これら金属の酸化物、またこれら金属と金属リチウムとの合金等が挙げられる。

　本実施形態で用いられる電極活物質は、その表面がコーティングされた、被覆層を有するものであってもよい。
　被覆層を形成する材料としては、硫化物固体電解質においてイオン伝導度を発現する原子、好ましくはリチウム原子の窒化物、酸化物、又はこれらの複合物等のイオン伝導体が挙げられる。具体的には、窒化リチウム（Ｌｉ_３Ｎ）、Ｌｉ_４ＧｅＯ_４を主構造とする、例えばＬｉ_４－２ｘＺｎ_ｘＧｅＯ_４等のリシコン型結晶構造を有する伝導体、Ｌｉ_３ＰＯ_４型の骨格構造を有する例えばＬｉ_４－ｘＧｅ_１－ｘＰ_ｘＳ_４等のチオリシコン型結晶構造を有する伝導体、Ｌａ_{２／３－ｘ}Ｌｉ_３ｘＴｉＯ_３等のペロブスカイト型結晶構造を有する伝導体、ＬｉＴｉ_２（ＰＯ_４）_３等のＮＡＳＩＣＯＮ型結晶構造を有する伝導体等が挙げられる。
　また、Ｌｉ_ｙＴｉ_３－ｙＯ_４（０＜ｙ＜３）、Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２（ＬＴＯ）等のチタン酸リチウム、ＬｉＮｂＯ_３、ＬｉＴａＯ_３等の周期表の第５族に属する金属の金属酸リチウム、またＬｉ_２Ｏ－Ｂ_２Ｏ_３－Ｐ_２Ｏ_５系、Ｌｉ_２Ｏ－Ｂ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系、Ｌｉ_２Ｏ－Ａｌ_２Ｏ_３－ＳｉＯ_２－Ｐ_２Ｏ_５－ＴｉＯ_２系等の酸化物系の伝導体等が挙げられる。

　被覆層を有する電極活物質は、例えば電極活物質の表面に、被覆層を形成する材料を構成する各種原子を含む溶液を付着させ、付着後の電極活物質を好ましくは２００℃以上４００℃以下で焼成することにより得られる。
　ここで、各種原子を含む溶液としては、例えばリチウムエトキシド、チタンイソプロポキシド、ニオブイソプロポキシド、タンタルイソプロポキシド等の各種金属のアルコキシドを含む溶液を用いればよい。この場合、溶媒としては、エタノール、ブタノール等のアルコール系溶媒、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素溶媒等を用いればよい。
　また、上記の付着は、浸漬、スプレーコーティング等により行えばよい。

　焼成温度としては、製造効率及び電池性能の向上の観点から、上記２００℃以上４００℃以下が好ましく、より好ましくは２５０℃以上３９０℃以下であり、焼成時間としては、通常１分～１０時間程度であり、好ましくは１０分～４時間である。

　被覆層の被覆率としては、電極活物質の表面積を基準として好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上、更に好ましくは１００％、すなわち全面が被覆されていることが好ましい。また、被覆層の厚さは、好ましくは１ｎｍ以上、より好ましくは２ｎｍ以上であり、上限として好ましくは３０ｎｍ以下、より好ましくは２５ｎｍ以下である。
　被覆層の厚さは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による断面観察により、被覆層の厚さを測定することができ、被覆率は、被覆層の厚さと、元素分析値、ＢＥＴ比表面積と、から算出することができる。

（その他の成分）
　本実施形態の電極合材は、上記の改質硫化物固体電解質、電極活物質の他、例えば導電材、結着剤等のその他成分を含んでもよい。すなわち、本実施形態の電極合材は、上記の改質硫化物固体電解質、電極活物質の他、例えば導電材、結着剤等のその他成分を用いてもよい。導電剤、結着剤等のその他成分は、上記の改質硫化物固体電解質と、電極活物質と、を混合することにおいて、これらの改質硫化物固体電解質及び電極活物質に、さらに加えて混合して用いればよい。
　導電材としては、電子伝導性の向上により電池性能を向上させる観点から、人造黒鉛、黒鉛炭素繊維、樹脂焼成炭素、熱分解気相成長炭素、コークス、メソカーボンマイクロビーズ、フルフリルアルコール樹脂焼成炭素、ポリアセン、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、天然黒鉛、難黒鉛化性炭素等の炭素系材料が挙げられる。

　結着剤を用いることで、正極、負極を作製した場合の強度が向上する。
　結着剤としては、結着性、柔軟性等の機能を付与し得るものであれば特に制限はなく、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系ポリマー、ブチレンゴム、スチレン－ブタジエンゴム等の熱可塑性エラストマー、アクリル樹脂、アクリルポリオール樹脂、ポロビニルアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、シリコーン樹脂等の各種樹脂が例示される。

　電極合材における、電極活物質と改質硫化物固体電解質との配合比（質量比）としては、電池性能を向上させ、かつ製造効率を考慮すると、好ましくは９９．５：０．５～４０：６０、より好ましくは９９：１～５０：５０、更に好ましくは９８：２～６０：４０である。

　導電材を含有する場合、電極合材中の導電材の含有量は特に制限はないが、電池性能を向上させ、かつ製造効率を考慮すると、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、更に好ましくは１．５質量％以上であり、上限として好ましくは１０質量％以下、好ましくは８質量％以下、更に好ましくは５質量％以下である。
　また、結着剤を含有する場合、電極合材中の結着剤の含有量は特に制限はないが、電池性能を向上させ、かつ製造効率を考慮すると、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、更に好ましくは５質量％以上であり、上限として好ましくは２０質量％以下、好ましくは１５質量％以下、更に好ましくは１０質量％以下である。

〔リチウムイオン電池〕
　本実施形態のリチウムイオン電池は、上記の本実施形態の改質硫化物固体電解質及び上記の電極合材から選ばれる少なくとも一方を含む、また上記の別形態の改質硫化物固体電解質及び上記の電極合材から選ばれる少なくとも一方を含む、リチウムイオン電池である。

　本実施形態のリチウムイオン電池は、上記の本実施形態の改質硫化物固体電解質、これを含む電極合材、また別形態の改質硫化物固体電解質、これを含む電極合材のいずれかを含むものであれば、その構成については特に制限はなく、汎用されるリチウムイオン電池の構成を有するものであればよい。

　本実施形態のリチウムイオン電池としては、例えば正極層、負極層、電解質層、また集電体を備えたものであることが好ましい。正極層及び負極層としては本実施形態の電極合材が用いられるものであることが好ましく、また電解質層としては本実施形態の改質硫化物固体電解質、別形態の改質硫化物固体電解質が用いられるものであることが好ましい。

　また、集電体は公知のものを用いればよい。例えば、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｔｉ、又は、Ｃｕ等のように、上記の固体電解質と反応するものをＡｕ等で被覆した層が使用できる。

　次に実施例により、本発明を具体的に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら制限されるものではない。

製造例：硫化物固体電解質の作製
　撹拌子入りシュレンク（容量：１００ｍＬ）に、窒素雰囲気下、硫化リチウム０．５９ｇ、五硫化二リン０．９５ｇ、臭化リチウム０．１９ｇ、ヨウ化リチウム０．２８ｇを導入した。撹拌子を回転させた後、錯化剤のテトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）２０ｍＬを加え、１２時間撹拌を継続し、得られた錯体含有物を真空下で乾燥（室温：２３℃）して粉末の錯体を得た。次いで、錯体の粉末を真空下で１２０℃で加熱を２時間行い、非晶性の硫化物固体電解質を得た。更に、非晶性の硫化物固体電解質を真空下で１４０℃で加熱を２時間行い、結晶性の硫化物固体電解質１を得た（結晶性の硫化物固体電解質を得るための加熱温度（本例では１４０℃）を「結晶化温度」と称することがある。）。
　得られた非晶性の硫化物固体電解質、結晶性の硫化物固体電解質のＢＥＴ比表面積を測定したところ、いずれも４０ｍ^２／ｇであった。

実施例１
　撹拌子入りシュレンク（容量：１００ｍＬ）に、窒素雰囲気下、上記製造例で得られた結晶性の硫化物固体電解質を３ｇ秤量して加え、トルエン２２ｇを加えて撹拌し、スラリー状の流体とした。当該スラリー状の流体に、化合物１として２－エチルヘキシルグリシジルエーテルと、化合物２としてビスフェノールＡジグリシジルエーテルと、を質量比で２０：８０（すなわち、使用する化合物全量に対する化合物１の含有量を２０質量％とする。）で、上記硫化物固体電解質１００質量部に対して５質量部の割合となるような量（すなわち、０．１５ｇ）で加え、１０分撹拌した後、真空乾燥によりトルエンを留去し、改質硫化物固体電解質を得た。
　得られた改質硫化物固体電解質について、下記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また下記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第１表に示す。

実施例２～５
　実施例１において、化合物１と化合物２との割合を第１表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、下記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また下記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第１表に示す。

比較例１
　上記製造例で得られた硫化物固体電解質について、下記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。測定結果について、第１表に示す。硫化物固体電解質の吸油量は１．０３ｍＬ／ｇであり、酸化電流は０．６０ｍＡであった。

比較例２及び３
　実施例１において、化合物１と化合物２との割合を第１表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、下記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また下記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第１表に示す。

（比表面積の測定）
　ガス吸着量測定装置を用いて、クリプトン（Ｋｒ）吸着によるＢＥＴ法により、比表面積を測定した。

（吸油量の測定）
　実施例及び比較例で得られた固体電解質１ｇを試料とし、メノウ乳鉢において、スポイトを用いて酪酸ブチルを１滴添加してはスパチュラで撹拌する操作を行い、試料がペースト状になるまで当該操作を繰り返し、添加した酪酸ブチルの合計量を吸油量（ｍＬ／ｇ）とした。吸油量の指数は、以下の数式により算出される数値である。

（吸油量（指数））
　上記（吸油量の測定）と同様にして、製造例で得られた硫化物固体電解質の吸油量を測定した。硫化物固体電解質の吸油量Ａと、上記実施例及び比較例で得られた硫化物固体電解質の吸油量Ｂと、を用いて、以下の式により算出される数値を吸油量の指数とした。
　　　吸油量の指数＝吸油量Ｂ／吸油量Ａ×１００（％）

（イオン伝導度の測定）
　本実施例において、イオン伝導度の測定は、以下のようにして行った。
　硫化物固体電解質から、直径１０ｍｍ（断面積Ｓ：０．７８５ｃｍ^２）、高さ（Ｌ）０．１～０．３ｃｍの円形ペレットを成形して試料とした。その試料の上下から電極端子を取り、２５℃において交流インピーダンス法により測定し（周波数範囲：１ＭＨｚ～１００Ｈｚ、振幅：１０ｍＶ）、Ｃｏｌｅ－Ｃｏｌｅプロットを得た。高周波側領域に観測される円弧の右端付近で、－Ｚ’’（Ω）が最小となる点での実数部Ｚ’（Ω）を電解質のバルク抵抗Ｒ（Ω）とし、以下式に従い、イオン伝導度σ（Ｓ／ｃｍ）を計算した。
　　　　　Ｒ＝ρ（Ｌ／Ｓ）
　　　　　σ＝１／ρ

（ＣＶ測定（酸化電流））
　酸化電流を評価するため、下記のＣＶ測定用セルを用いた。
　実施例及び比較例で得られた粉末を用い、当該粉末及びデンカブラック粒状品（粒径：３５ｎｍ、デンカ株式会社製）を合計１００ｍｇ（粉末：デンカブラック（質量比）＝８５：１５）を、乳鉢を用いて１０分間混合し、測定用粉体（１）を得た。
　直径１０ｍｍの電池セルに、セパレーター層用の電解質１００ｍｇを加え、ＳＵＳ製金型で１０ＭＰａ／ｃｍ^２で１２０°ずつ回転させながら３回プレスした後、測定用粉体（１）を１０ｍｇ加え、２０ＭＰａ／ｃｍ^２で１２０°ずつ回転させながら３回プレスした。次いで、上記測定用粉体（１）の逆側から、２０ＭＰａ／ｃｍ^２で１２０°ずつ回転させながら３回プレスした。

　上記のセパレーター用の電解質は以下の条件で合成した。
　１Ｌ撹拌翼付き反応容器に、窒素雰囲気下でＬｉ_２Ｓを２０．５ｇ、Ｐ_２Ｓ_５を３３．１ｇ、ＬｉＩを１０．０ｇ、ＬｉＢｒを６．５ｇ添加した。撹拌翼を回転させた後、トルエン６３０ｇを導入し、このスラリーを１０分間撹拌した。循環運転可能なビーズミル（「スターミルＬＭＺ０１５（商品名）」、アシザワファインテック株式会社製、ビーズ材質：ジルコニア、ビーズ直径：０．５ｍｍφ、ビーズ使用量：４５６ｇ）に反応容器を接続し、４５時間の粉砕処理（ポンプ流量：６５０ｍＬ／ｍｉｎ、ビーズミル周速：１２ｍ／ｓ、ミルジャケット温度：４５℃）を行った。
　得られたスラリーを真空下で室温乾燥（２５℃）した後、加熱（８０℃）を行い非晶性の固体電解質の白色粉末を得た。さらに、得られた白色粉末を真空下で１９５℃の加熱を２時間行うことにより、結晶性固体電解質の白色粉末を得た。結晶性固体電解質のＸＲＤスペクトルでは２θ＝２０．２°、２３．６°に結晶化ピークが検出され、チオリシコンリージョンＩＩ型結晶構造を有していることを確認した。また、得られた結晶性固体電解質の平均粒径（Ｄ_５０）は４．５μｍ、イオン伝導度は５．０ｍＳ／ｃｍであった。

　セパレーター層用の電解質の測定用粉体（１）とは逆側にＩｎＬｉ箔（層構造をなし、「／」は各層間を意味する。Ｉｎ：１０ｍｍφ×０．１ｍｍ／Ｌｉ：９ｍｍφ×０．０８ｍｍ／ＳＵＳ：１０ｍｍφ×０．１ｍｍ）を設け、６ＭＰａ／ｃｍ^２で１回プレスした。セルは測定用粉体（１）とＩｎＬｉ箔間で短絡しないよう、絶縁体を挟んだ４本のねじにより固定され、ねじは８Ｎ・ｍのトルクで固定することで測定用セルを得た。

　得られた測定用セルを、測定器（「ＶＭＰ－３００（型番）」、Ｂｉｏｌｏｇｉｃ社製）と接続し、下記の条件のもと、ＣＶ曲線を得た。ＣＶ曲線における最大電流を、酸化電流とした。
　測定温度：２５℃
　掃引速度：０．１ｍＶ／ｓ
　電位測定範囲：開回路電圧（＋２．１Ｖ）→＋５．０Ｖ→＋２．１Ｖ
　サイクル数：２回

　酸化電流の指数は、硫化物固体電解質の酸化電流Ａと、上記実施例及び比較例で得られた硫化物固体電解質の酸化電流Ｂと、を用いて、以下の式により算出される数値を吸油量の指数とした。
　　　酸化電流の指数＝酸化電流Ｂ／酸化電流Ａ×１００（％）

（酸化電流（指数））
　上記（ＣＶ測定（酸化電流））に基づき測定した、製造例で得られた硫化物固体電解質の酸化電流Ａと、上記実施例及び比較例で得られた硫化物固体電解質の酸化電流Ｂと、を用いて、以下の式により算出される数値を酸化電流の指数とした。
　　　酸化電流の指数＝酸化電流Ｂ／酸化電流Ａ×１００（％）

　第１表に示される化合物１及び２の詳細は、以下の通りである。
・化合物１：２－エチルヘキシルグリシジルエーテル（分子量：１８６．３０）、一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａであり、Ｘ^２１Ａが一般式（２Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２２Ａ及びＸ^２３Ａが水素原子であり、一般式（２Ａａ）において、Ｒ^２１Ａがメチレン基であり、Ｒ^２２Ａが２－エチルヘキシル基である。構造式は以下の通りである。

・化合物２：ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（分子量：３４０．４２）、一般式（１Ｂ）で示される化合物であり、Ｘ^１Ｂが基本構造となるビスフェノールＡの２つの水酸基から各々１つの水素原子を除いた２価の芳香族基であり、ｍ_１Ｂが２であり、ｌ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが０である。構造式は以下の通りである。

　実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として６０～８４％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、５７～６９％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７～１．８ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。
　一方、化合物１を単独で用いた比較例３の硫化物固体電解質は、酸化電流（指数）が７８％と高く、化合物２を単独で用いた比較例２の硫化物固体電解質は、吸油量（指数）が８８％と高いものであった。

　以上の結果から、化合物１及び２を用いた本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであり、さらに酸化電流が低く、優れた耐酸化性をも有するものであることが確認された。また、本実施形態の改質硫化物固体電解質の製造方法は、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいものについて、吸油量を低減させて、塗工適性を向上させる効果を発現し得るため、好適な製造方法であることが確認された。

　図１に、実施例及び比較例の、吸油量（指数）、酸化電流（指数）を、化合物全量に対する化合物１の含有量（図１のグラフ中、「化合物１の割合（質量％）」と表記する。）を横軸としてプロットしたグラフを示す。このグラフから、１種の化合物を用いた比較例２及び３（図１のグラフ中、化合物１の割合が各々０質量％及び１００質量％である。）の硫化物固体電解質に対して、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油性の低減と酸化電流の低減とをバランスよく両立したものであるといえる。
　また、化合物１吸油量の低減により効果を有し、化合物２は酸化電流の低減により効果を有することが分かる。例えば、吸油量の低減により効果を示す化合物１と、酸化電流の低減により効果を示す化合物２と、の割合を調整することで、所望の性能を有する改質硫化物固体電解質を作製することも可能である。

（実施例６及び比較例４）
　実施例１において、化合物１及び２を化合物３及び化合物４にかえ、これらの化合物の割合を第２表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第２表に示す。

・化合物３：４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルグリシジルエーテル（分子量：２０６．２９）、一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａであり、Ｘ^２１Ａが一般式（２Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２２Ａ及びＸ^２３Ａが水素原子であり、一般式（２Ａａ）において、Ｒ^２１Ａがメチレン基であり、Ｒ^２２Ａが４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル基である。構造式は以下の通りである。

・化合物４：トリ－ｎ－オクチルホスフィンオキシド（分子量：３８６．６４）、一般式（１Ｈ）で示される化合物であり、Ｒ^１１Ｈ～Ｒ^１３Ｈがオクチル基である。構造式は以下の通りである。

　実施例６の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として５９％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、７３％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。
　また、化合物４を単独で用いた比較例４の硫化物固体電解質は、酸化電流（指数）が１０４％と高く、比較例１の硫化物固体電解質に比べて増加する結果となった。

（実施例７～１１）
　実施例１において、化合物２を化合物５にかえ、これらの化合物の割合を第３表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第３表に示す。

・化合物５：ビスフェノールＡプロポキシレートジグリシジルエーテル（分子量：３５８．４３）、一般式（１Ｂ）で示される化合物であり、Ｘ^１Ｂが基本構造となる２，２－ビス（４－プロポキシフェニル）プロパンの２つのプロピル基から各々１つの水素原子を除いた２価の芳香族基であり、ｎ_１Ｂが２であり、ｌ_１Ｂ及びｍ_１Ｂが０である。構造式は以下の通りである。

　実施例７～１１の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として６７～８５％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、５５～６５％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７～１．８ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

（実施例１２、１３及び比較例５）
　実施例１において、化合物１を化合物６にかえ、これらの化合物の割合を第４表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第４表に示す。

・化合物６：２－ブロモプロパン（分子量：１２２．９９）、一般式（１Ｃ）で示される化合物であり、Ｘ^１１Ｃが臭素原子であり、Ｘ^１２Ｃ及びＸ^１３Ｃがメチル基であり、Ｘ^１４Ｃが水素原子である。構造式は以下の通りである。

　実施例１２及び１３の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として８２～８５％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、４８～６６％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。
　また、化合物６を単独で用いた比較例５の硫化物固体電解質は、酸化電流（指数）が１０９％と高く、比較例１の硫化物固体電解質に比べて増加する結果となった。

（実施例１４及び比較例６）
　実施例１において、化合物１を化合物７にかえ、これらの化合物の割合を第５表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第５表に示す。

・化合物７：３－フェニルプロピルブロミド（分子量：１９９．０９）、一般式（１Ｃ）で示される化合物であり、Ｘ^１１Ｃが臭素原子であり、Ｘ^１２Ｃがフェニルプロピル基であり、Ｘ^１３Ｃ及びＸ^１４Ｃが水素原子である。構造式は以下の通りである。

　実施例１４の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として７９％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、７７％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。
　また、化合物７を単独で用いた比較例６の硫化物固体電解質は、酸化電流（指数）が１０１％と高く、比較例１の硫化物固体電解質に比べて増加する結果となった。

（実施例１５）
　実施例１において、化合物１を化合物８にかえ、これらの化合物の割合を第６表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第６表に示す。

・化合物８：１－ドデカンチオール（分子量：２０２．４０）、一般式（１Ｇ）で示される化合物であり、Ｒ^１１Ｇが単結合であり、ｎ^１１Ｇが０であり、Ｒ^１３Ｇが１，１２－ドデカンジイル基であり、Ｘ^１１Ｇが水素原子である。

　実施例１５の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として７９％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、７７％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

（実施例１６）
　実施例１において、化合物１を化合物９にかえ、これらの化合物の割合を第７表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第７表に示す。

・化合物９：ホウ酸トリ－ｎ－オクタデシル（分子量：３８６．６４）、一般式（１Ｉ）で示される化合物であり、Ｒ^１１Ｉ～Ｒ^１３Ｉがオクタデシルオキシ基である。構造式は以下の通りである。

　実施例１６の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として８３％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、６８％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．８ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

（実施例１７及び１８）
　実施例１において、化合物１を化合物１０にかえ、これらの化合物の割合を第８表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第８表に示す。

・化合物１０：２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロヘプチルオキシラン（分子量：３７６．１２）、一般式（１Ａ）で示される化合物であり、Ｘ^１１Ａが２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７，７－トリデカフルオロヘプチル基であり、Ｘ^１１Ｂ及びＸ^１１Ｃが水素原子である。構造式は以下の通りである。

　実施例１７及び１８の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として６３～７７％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、６５～６８％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．７～１．９ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

（実施例１９）
　実施例１において、化合物２を化合物１１にかえ、これらの化合物の割合を第９表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第９表に示す。

・化合物１１：トリス（４－ヒドロキシフェニル）メタントリグリシジルエーテル（分子量：４６０．５２）、一般式（１Ｂ）で示される化合物であり、Ｘ^１Ｂが基本構造となるメチリジントリスフェノールの３つの水酸基から各々１つの水素原子を除いた３価の基であり、ｌ_１Ｂ及びｍ_１Ｂが０であり、ｎ_１Ｂが３である。構造式は以下の通りである。

　実施例１９の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として７８％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、５５％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．５ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

（実施例２０）
　実施例１において、化合物２を化合物１２にかえ、これらの化合物の割合を第１０表に示される割合とした以外は、実施例１と同様にして、改質硫化物固体電解質を作製した。
　得られた改質硫化物固体電解質について、上記の方法に基づき、吸油量、イオン伝導度及び酸化電流を測定した。また上記の方法に基づき、吸油量（指数）及び酸化電流（指数）を算出した。測定結果及び算出結果について、第１０表に示す。

・化合物１２：１，３－ビス〔２－（７－オキサビシクロ［４．１．０］ヘプタン－３－イル）エチル〕－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサン（分子量：３８２．６９）、一般式（１Ｂ）で示される化合物であり、Ｘ^１Ｂが基本構造となる１，３－エチルヘキシル－１，１，３，３－テトラメチルジシロキサンの末端の炭素原子に接続する３つの水素原子から各々１つの水素原子を除いた２価の基であり、ｌ_１Ｂが２であり、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂが０である。構造式は以下の通りである。

　実施例２０の結果から、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、吸油量（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として７３％と、吸油量は低減しており、比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上と大きいにもかかわらず、吸油量が小さく、塗工適性に優れたものであることが確認された。酸化電流（指数）は、比較例１の改質前の硫化物固体電解質を１００として、４７％となっており、酸化電流も低減しており、優れた耐酸化性を有するものであることも確認された。また、実施例より、本実施形態の改質硫化物固体電解質のイオン伝導度は１．３ｍＳ／ｃｍと、化合物を用いなかった比較例１の硫化物固体電解質に比べて低下したものの、高いイオン伝導度を有するものであることが確認された。

　本実施形態の改質硫化物固体電解質は、比表面積が大きい硫化物固体電解質であっても、ペーストとして塗工する際の塗工適性に優れ、かつ効率的に優れた電池性能を発現し得るものである。また、本実施形態の改質硫化物固体電解質は、高いイオン伝導度を有していることから、電池に、とりわけ、パソコン、ビデオカメラ、及び携帯電話等の情報関連機器や通信機器等に用いられる電池に好適に用いられる。

Claims

　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、を含む、改質硫化物固体電解質。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子又は臭素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物
　前記化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、前記化合物（Ａ）及び（Ｃ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を含む、請求項１に記載の改質硫化物固体電解質。
　前記化合物（Ｂ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、前記化合物（Ａ）、（Ｃ）及び（Ｆ）から選ばれる少なくとも一種の化合物と、を含む、請求項１又は２に記載の改質硫化物固体電解質。
　前記化合物（Ａ）及び（Ｂ）の炭素原子及び酸素原子を有する複素環が、オキシラン環である請求項１～３のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。
　前記化合物（Ｃ）が、－ＣＨ_２Ｘ^１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。）を一つ有する化合物、ハロゲン化ホルミル基（ＣＸ^１Ｃ（＝Ｏ）－（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示す。））を有する化合物及びハロゲン化シリル基（－ＳｉＸ^１ｃｎ_１Ｃ（Ｘ^１Ｃは、ハロゲン原子を示し、ｎ_１Ｃは１～３の整数を示す。））を有する化合物から選ばれる少なくとも一種の化合物である請求項１～４のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。
　前記化合物（Ａ）が、下記一般式（１Ａ）で示されるエポキシ化合物１Ａ、下記一般式（２Ａ）で示されるエポキシ化合物２Ａ及び下記一般式（３Ａ）で示されるエポキシ化合物３Ａから選ばれる少なくとも一種の化合物である請求項４又は５に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ａ）において、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基であり、Ｘ^１１Ａ～Ｘ^１３Ａの少なくとも一つは炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。
　一般式（２Ａ）において、Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基又は一般式（２Ａａ）で示される基であり、Ｘ^２１Ａ～Ｘ^２３Ａの少なくとも一つは一般式（２Ａａ）で示される基である。一般式（２Ａａ）において、Ｒ^２１Ａは２価の炭化水素基であり、Ｒ^２２Ａは水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。
　一般式（３Ａ）において、Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基又は一般式（３Ａａ）で示される基であり、Ｘ^３１Ａ～Ｘ^３３Ａの少なくとも一つは一般式（３Ａａ）で示される基である。一般式（３Ａａ）において、Ｒ^３１Ａ及びＲ^３２Ａは各々独立に単結合又は２価の炭化水素基であり、Ｘ^３４Ａ～Ｘ^３６Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、－ＯＲ^３３Ａ又は一般式（３Ａｂ）で示される基である。Ｒ^３３Ａ～Ｒ^３６Ａは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又はハロゲン化炭化水素基である。）
　前記化合物（Ｂ）が、下記一般式（１Ｂ）で示される、エポキシ基、グリシジル基及びグリシジルエーテル基から選ばれる少なくとも２以上の基を有するエポキシ化合物である、請求項４～６のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｂ）において、Ｘ^１Ｂは単結合又は脂肪族基、脂環基、芳香族基、シロキサン構造を有する有機基若しくはこれらの組み合わせからなる有機基であり、ｌ_１Ｂ、ｍ_１Ｂ及びｎ_１Ｂは各々０以上１６以下の整数であり、ｌ_１Ｂ＋ｍ_１Ｂ＋ｎ_１Ｂ≧２を満たす。また、Ｘ^１Ｂの有機基が前記脂環基を有する場合、エポキシ基は、前記脂環基における脂環と縮合したものであってもよい。）
　前記化合物（Ｃ）が、下記一般式（１Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ａ、下記一般式（２Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｂ、下記一般式（３Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｃ及び下記一般式（４Ｃ）で示される有機ハロゲン化物１ｄから選ばれる少なくとも一種の化合物である、請求項５～７のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質の製造方法。

（一般式（１Ｃ）において、Ｘ^１１Ｃはハロゲン原子であり、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃは各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよい。
　一般式（２Ｃ）において、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよく、Ｘ^２１Ｃ～Ｘ^２６Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。
　一般式（３Ｃ）において、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基又は一般式（３Ｃａ）で示される基であり、一般式（３Ｃａ）において、Ｒ^３１Ｃは単結合又は脂肪族炭化水素基であり、Ｒ^３２Ｃは水素原子、ハロゲン原子又は脂肪族炭化水素基である。脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子で置換されていてもよく、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^３２Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。
　一般式（４Ｃ）において、Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃは、各々独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基又は芳香族炭化水素基であり、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基の水素原子はハロゲン原子を置換されていてもよく、Ｘ^４１Ｃ～Ｘ^４４Ｃの少なくとも１つはハロゲン原子又はハロゲン原子を含む基である。
　また、一般式（１Ｃ）～（４Ｃ）において、Ｘ^１１Ｃ、Ｘ^２１Ｃ、Ｘ^３１Ｃ及びＸ^４１Ｃのハロゲン原子は塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子であり、Ｘ^１２Ｃ～Ｘ^１４Ｃ、Ｘ^２２Ｃ～Ｘ^２６Ｃ、Ｘ^３２Ｃ及びＸ^４２Ｃ～Ｘ^４４Ｃのハロゲン原子はフッ素、塩素原子、臭素原子及びヨウ素原子から選択される原子である。）
　前記化合物（Ｄ）が、下記一般式（１Ｄ）で示される化合物である、請求項１～８のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｄ）中、Ｒ^１１Ｄ及びＲ^１２Ｄは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｄは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示し、ｎ_１１Ｄは０又は１を示す。）
　前記化合物（Ｅ）が、下記一般式（１Ｅ）で示される化合物である、請求項１～９のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｅ）中、Ｒ^１１Ｅ及びＲ^１２Ｅは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｅは酸素原子、硫黄原子又は単結合を示す。）
　前記化合物（Ｆ）が、下記一般式（１Ｆ）で示される化合物である、請求項１～１０のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｆ）中、Ｒ^１１Ｆは有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｆ及びＸ^１２Ｆは各々独立にフッ素原子又は臭素原子を示す。）
　前記化合物（Ｇ）が、下記一般式（１Ｇ）で示されるチオール化合物１及び下記一般式（２Ｇ）で示されるチオール化合物２から選ばれる少なくとも一種の化合物である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｇ）中、Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇは各々独立に有機基又は単結合を示し、Ｘ^１１Ｇは水素原子又はチオール基を示し、ｎ_１１Ｇは０～３の整数を示す。ただし、Ｒ^１１Ｇ、Ｒ^１２Ｇ及びＲ^１３Ｇの少なくとも一つは有機基である。
　一般式（２Ｇ）中、Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇは各々独立に有機基を示す。ｎ_２１Ｇ、ｎ_２２Ｇは０～３の整数を示し、ｎ_２１Ｇ及びｎ_２２Ｇはｎ_２１Ｇ＋ｎ_２２Ｇ＝３を満たす。ただし、Ｒ^２１Ｇ、Ｒ^２２Ｇ及びＲ^２３Ｇの少なくとも一つは有機基である。）
　前記化合物（Ｈ）が、下記一般式（１Ｈ）で示される金属非含有リン化合物１Ｈ、下記一般式（２Ｈ）で示される金属非含有リン化合物２Ｈ及び下記一般式（３Ｈ）で示される金属非含有リン化合物３Ｈから選ばれる少なくとも一種の金属非含有リン化合物である、請求項１～１２のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｈ）中、Ｒ^１１Ｈ、Ｒ^１２Ｈ及びＲ^１３Ｈは各々独立に有機基を示す。
　一般式（２Ｈ）中、Ｒ^２１Ｈ、Ｒ^２２Ｈ及びＲ^２３Ｈは各々独立に有機基を示す。
　一般式（３Ｈ）中、Ｒ^３１Ｈ、Ｒ^３２Ｈ、Ｒ^３５Ｈ及びＲ^３６Ｈは各々独立に有機基を示す。Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈは、各々独立に単結合又は有機基を示し、Ｘ^３１Ｈは単結合又は酸素原子を示す。また、Ｒ^３３Ｈ及びＲ^３４Ｈの少なくとも一つは有機基であり、Ｒ^３３ＨとＲ^３４Ｈとは互いに結合して縮合環を形成してもよい。）
　前記化合物（Ｉ）が、下記一般式（１Ｉ）で示される化合物である、請求項１～１３のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。

（一般式（１Ｉ）中、Ｒ^１１Ｉ、Ｒ^１２Ｉ及びＲ^１３Ｉは各々独立に有機基を示す。）
　前記少なくとも二種の化合物の含有量が、前記硫化物固体電解質１００質量部に対して０．０３質量部以上２５質量部以下である請求項１～１４のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質。
　ＢＥＴ比表面積が１０ｍ^２／ｇ以上であり、リチウム原子、硫黄原子、リン原子及びハロゲン原子を含む硫化物固体電解質と、下記化合物（Ａ）～（Ｉ）から選ばれる少なくとも二種の化合物と、有機溶媒と、を混合すること、
　前記有機溶媒を除去すること、を含む改質硫化物固体電解質の製造方法。
　化合物（Ａ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を一つ有する化合物
　化合物（Ｂ）炭素原子及び酸素原子を有する複素環を二以上有する化合物
　化合物（Ｃ）有機ハロゲン化物１（下記化合物（Ｆ）を除く。）
　化合物（Ｄ）ホルミル基（ＣＨ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｅ）２以上のアセチル基（ＣＨ_３Ｃ（＝Ｏ）－）を有する化合物
　化合物（Ｆ）２つ以上の－ＣＨ_２Ｘ^１Ｆ（Ｘ^１Ｆは、フッ素原子、塩素原子、臭素原子又はヨウ素原子を示す。）で示されるハロゲン含有基と有機基とを有する有機ハロゲン化物２
　化合物（Ｇ）チオール化合物
　化合物（Ｈ）金属非含有リン化合物（ただし、リン原子と単結合する酸素原子を含まない化合物である。）
　化合物（Ｉ）金属非含有ホウ素化合物
　前記有機溶媒が、脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒、芳香族炭化水素溶媒、エーテル溶媒、エステル溶媒及びニトリル溶媒から選ばれる少なくとも一種の溶媒である、請求項１６に記載の改質硫化物固体電解質の製造方法。
　請求項１～１５のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質と、電極活物質と、を含む電極合材。
　請求項１～１５のいずれか１項に記載の改質硫化物固体電解質及び請求項１８に記載の電極合材の少なくとも一方を含む、リチウムイオン電池。