WO2023233958A1 - 複層フィルム及びその製造方法、偏光板、並びに有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置 - Google Patents

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resin layer
film
less
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仁志 大石
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日本ゼオン株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a multilayer film, a method for producing the same, a polarizing plate, and an organic electroluminescent image display device.
  • Resin films are used as materials for constructing optical elements because of their high transparency.
  • a multilayer film is known in which a resin layer containing particles is provided on a resin base film (see Patent Documents 1 and 2).
  • the resin layer is provided for the purpose of imparting functions such as anti-glare properties to the base film.
  • a multilayer film When a multilayer film includes a resin layer containing particles, point-like defects called fish eyes may occur. Point-like defects can occur due to aggregation of particles contained in the resin layer. Further, when producing a multilayer film having an in-plane retardation of 50 nm to 300 nm, the multilayer film may be stretched. If the multilayer film before stretching has point defects, the multilayer film after stretching may have linear defects due to the point defects being stretched. Such linear defects can lead to deterioration in the quality of the optical product when the multilayer film is incorporated into an optical product such as an image display device as an optical film.
  • a multilayer film when wound into a rolled body, convex defects with a width of about 1 mm to 3 mm, called "bumps", may occur in the rolled body.
  • the multilayer film When such a convex defect as described above is transferred to a multilayer film, the multilayer film may be deformed in the transferred portion, and the optical properties in the portion may be impaired.
  • the multilayer film has reduced linear defects and is less deformed when wound into a wound body; There is a need for a method for producing a multilayer film with little deformation.
  • the inventors of the present invention have made extensive studies and found that the above-mentioned problems can be solved by making the surface shape of the resin layer included in the multilayer film into a predetermined shape, and have completed the present invention. Ta. That is, the present invention provides the following.
  • a multilayer film comprising a base film and at least one resin layer provided on at least one main surface of the base film and containing particles,
  • the resin layer has a first main surface in contact with the base film, and a second main surface opposite to the base film,
  • the second main surface has a protruding peak height Spk defined by ISO 25178 of 0.020 ⁇ m or more, and a kurtosis Sku defined by ISO 25178 of 4.5 or more and 10.0 or less
  • the multilayer film has an in-plane retardation of 50 nm or more and 300 nm or less.
  • the multilayer film according to [1] which is elongated and whose in-plane direction of the slow axis of the multilayer film is an oblique direction.
  • the multilayer film includes two of the resin layers, and each of the resin layers is provided on each of the two main surfaces of the base film.
  • the resin layer has a thickness of 40 nm or more and 250 nm or less.
  • a method for producing a multilayer film according to any one of [1] to [7], comprising: a step (1) of coating a resin layer coating liquid on the main surface of the base film to form a coating layer; a step (2) of drying the coating layer at a temperature of 90° C. or higher, A method for producing a multilayer film, wherein drying of the coating layer in the step (2) is started within 2 minutes from the formation of the coating layer in the step (1).
  • a polarizing plate comprising the multilayer film according to any one of [1] to [7] and a polarizer.
  • An organic electroluminescent image display device comprising the polarizing plate according to [12].
  • the multilayer film has reduced linear defects and is less deformed when wound into a wound body; It is possible to provide a method for producing a multilayer film that is less deformed when
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing a multilayer film according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a multilayer film according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing an example of a part of a manufacturing apparatus for manufacturing a multilayer film according to an embodiment of the present invention.
  • a "long" film refers to a film having a length of 5 times or more, preferably 10 times or more, of the width, and specifically a roll A film that is long enough to be rolled up into a shape for storage or transportation.
  • the upper limit of the length of the film is not particularly limited, and may be, for example, 100,000 times or less the width.
  • the slow axis of a film or layer refers to the slow axis in the plane of the film or layer, unless otherwise specified.
  • the angle formed by the optical axis (slow axis, transmission axis, absorption axis, etc.) of each layer in a member having multiple layers is the angle when the layer is viewed from the thickness direction. represents.
  • the diagonal direction of a long film refers to the in-plane direction of the film, which is neither parallel nor perpendicular to the longitudinal direction of the film.
  • polarizing plate includes not only a rigid plate-like member but also a flexible member such as a resin film (including sheet).
  • (meth)acrylic acid includes “acrylic acid”, “methacrylic acid” and combinations thereof.
  • the average particle diameter of particles refers to the particle size distribution measured by laser diffraction method, and the cumulative volume calculated from the small diameter side in the measured particle size distribution is 50%.
  • Adopt particle size the average particle diameter of particles.
  • nx represents the refractive index in the direction perpendicular to the thickness direction of the layer (in-plane direction) and giving the maximum refractive index.
  • ny represents the refractive index in the in-plane direction of the layer and perpendicular to the nx direction.
  • nz represents the refractive index in the thickness direction of the layer.
  • d represents the layer thickness.
  • the measurement wavelength is 590 nm unless otherwise specified.
  • the directions of elements are "parallel,” “perpendicular,” and “perpendicular” within a range that does not impair the effects of the present invention, such as ⁇ 3°, ⁇ 2°, or ⁇ 1°. may include errors within the range of .
  • the direction in which the film is conveyed may be simply referred to as the MD direction.
  • the longitudinal direction of the conveyed film coincides with the MD direction.
  • a direction that is perpendicular to the MD direction and parallel to the surface of the film being transported is sometimes referred to as the TD direction.
  • the TD direction coincides with the width direction of the film.
  • a multilayer film according to one embodiment of the present invention includes a base film and at least one resin layer containing particles. At least one resin layer is provided on at least one main surface of the base film.
  • the multilayer film may include one resin layer, and the one resin layer may be provided on one main surface of the base film.
  • the multilayer film may include two resin layers, and each of the two resin layers may be provided on each of the two main surfaces of the base film. That is, the first resin layer, the base film, and the second resin layer may be provided in this order in the thickness direction.
  • the resin layer has a first main surface in contact with the base film and a second main surface on the opposite side to the base film.
  • the second main surface has a protruding peak height Spk defined by ISO 25178, which is usually 0.020 ⁇ m or more, and a kurtosis Sku, which is defined by ISO 25178, is usually 4.5 or more and 10.0 or less.
  • the in-plane retardation of the multilayer film is usually 50 nm or more and 300 nm or less.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing a multilayer film according to a first embodiment of the present invention.
  • Multilayer film 100 includes base film 10 and resin layer 20a.
  • the base film 10 has two main surfaces, a surface 10U and a surface 10D.
  • the resin layer 20a has a first main surface 20a1 and a second main surface 20a2.
  • the first main surface 20a1 is in contact with the surface 10U of the base film 10.
  • the second main surface 20a2 is not in contact with the surface 10U of the base film 10, but is on the opposite side of the surface 10U.
  • the second main surface 20a2 of the resin layer 20a is exposed on the surface of the multilayer film 100.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a multilayer film according to a second embodiment of the present invention.
  • the multilayer film 200 includes a resin layer 20a and a resin layer 20b as two resin layers, and the two resin layers 20a are formed on each of the surface 10U and the surface 10D, which are the two main surfaces of the base film 10. , 20b are provided.
  • the multilayer film 200 includes a resin layer 20a as a first resin layer, a base film 10, and a resin layer 20b as a second resin layer in this order in the thickness direction.
  • the resin layer 20b has a first main surface 20b1 and a second main surface 20b2.
  • the first main surface 20b1 is in contact with the surface 10D of the base film 10.
  • the second main surface 20b2 is not in contact with the surface 10D of the base film 10, but is on the opposite side of the surface 10D.
  • the second main surface 20a2 of the resin layer 20a and the second main surface 20b2 of the resin layer 20b are exposed on the surface of the multilayer film 200.
  • the second main surface of the resin layer has a protruding peak height Spk defined by ISO 25178, which is usually 0.020 ⁇ m or more, preferably 0.025 ⁇ m or more, more preferably 0.030 ⁇ m or more, and preferably 0.025 ⁇ m or more. 0.060 ⁇ m or less, more preferably 0.050 ⁇ m or less, even more preferably 0.040 ⁇ m or less.
  • the protruding peak height Spk means the average height of the protruding peaks. As the protruding peak height Spk increases, the coefficient of dynamic friction of the second principal surface of the resin layer tends to decrease. When the protruding peak height Spk is equal to or greater than the lower limit value, the coefficient of dynamic friction of the second main surface of the resin layer becomes appropriate, and when a long multilayer film is wound into a rolled body. , the blocking of the multilayer film rolled up over each other can be reduced, and the deformation of the multilayer film can be reduced.
  • the height Spk of the protruding peaks on the second main surface of the resin layer can be adjusted, for example, by adjusting the average particle diameter of particles included in the resin layer, adjusting the thickness of the resin layer, etc. For example, as the thickness of the resin layer increases, the protruding peak height Spk tends to decrease.
  • the second main surface of the resin layer has a kurtosis Sku defined by ISO 25178, which is usually 4.5 or more, preferably 5.0 or more, more preferably 6.0 or more, and usually 10.0 or less. , preferably 9.0 or less, more preferably less than 9.0, even more preferably 8.0 or less.
  • Kurtosis Sku exhibits a sharp height distribution regarding the surface shape.
  • Sku is 3
  • the kurtosis Sku When the kurtosis Sku is equal to or higher than the lower limit value, blocking of the multilayer film is reduced and deformation of the multilayer film is reduced when the long multilayer film is wound into a rolled body. sell. When the kurtosis Sku is less than or equal to the upper limit value, linear defects occurring in the multilayer film can be reduced.
  • the surface shape is considered to be influenced by the average particle diameter of the included particles and the aggregation state of the particles. Having a kurtosis Sku within a predetermined range is considered to indicate that the degree of aggregation of particles contained in the resin layer is within a predetermined range. It is considered that by setting the kurtosis Sku to the above upper limit value or less, the degree of aggregation of particles contained in the resin layer can be made to a level that makes it difficult to cause linear defects.
  • the stretching ratio is often set high, and as the stretching ratio increases, defects existing in the film are also stretched, and linear defects tend to become larger. Even when a multilayer film is produced under conditions of a high stretching ratio, by setting the kurtosis Sku of the multilayer film to the above-mentioned upper limit or less, it is possible to make it difficult to produce linear defects.
  • the kurtosis Sku on the second main surface of the resin layer can be adjusted by, for example, the relative humidity of the environment in which the process for forming the resin layer is performed, the time for forming the resin layer, and the like.
  • a coating liquid for forming the resin layer (coating liquid for resin layer) is applied to the base film to form a coating layer, and this coating layer is cured by a method such as drying. It can be formed by
  • the kurtosis Sku on the second main surface of the resin layer is determined, for example, by the relative humidity of the environment in which the coating liquid (coating liquid for resin layer) is applied to form the coating layer, and after the coating layer is formed.
  • the kurtosis Sku tends to become smaller, and by speeding up the drying of the coating layer.
  • the kurtosis Sku tends to become smaller.
  • the protruding peak height Spk and kurtosis Sku on the second main surface of the resin layer are based on the surface shape measured by a non-contact shape measuring device (e.g. "VK-X1000" manufactured by Keyence Corporation). , can be calculated. Specifically, the original surface measured by the shape measuring device is subjected to surface filter processing to obtain the measurement surface, a reference surface corresponding to the measurement surface is obtained, and the protruding peak height Spk and kurtosis of the reference surface are determined. Sku can be calculated.
  • a non-contact shape measuring device e.g. "VK-X1000" manufactured by Keyence Corporation
  • Examples of surface filter treatment include S-filter treatment and L-filter treatment.
  • S-filter processing is processing using a low-pass filter.
  • the cutoff value in the S-filter processing can be, for example, three times or more the measurement resolution on the XY plane, and specifically, for example, can be three times the measurement resolution on the XY plane. Alternatively, it is not necessary to set a cutoff value in S-filter processing.
  • L-filter processing is processing using a high-pass filter.
  • the cutoff value for the L-filter may be, for example, 0.1 mm.
  • the evaluation area which is the portion of the measurement surface to be evaluated, can be, for example, 71.185 ⁇ m long x 94.944 ⁇ m wide.
  • the thickness of the resin layer is preferably 40 nm or more, more preferably 45 nm or more, still more preferably 50 nm or more, and preferably 250 nm or less, more preferably 245 nm or less, still more preferably 100 nm or less.
  • the thickness of each of the two resin layers is within the above range.
  • the thickness of the resin layer is at least the lower limit, the long multilayer film can be smoothly wound. Moreover, there is an effect of stably trapping and fixing the particles in the resin layer, and it is possible to effectively suppress the particles from falling off.
  • the thickness of the resin layer is equal to or less than the above upper limit, the internal haze of the multilayer film can be effectively reduced. Furthermore, by efficiently protruding the protrusions of the particles, the coefficient of dynamic friction can be reduced, and the kurtosis Sku can be easily kept within a predetermined range.
  • the resin layer contains particles.
  • the particles have a function of forming protrusions on the second main surface of the resin layer.
  • the resin layer usually contains a polymer.
  • this polymer may be appropriately referred to as a "binding polymer.”
  • the binding polymer has the function of holding the particles so that they do not come off the resin layer, and the function of adhering the resin layer to the base film.
  • the resin layer can usually be formed by applying a coating solution containing particles and a binding polymer to a base film to form a film of the coating solution, and then curing this film by a method such as drying.
  • the coating liquid used for forming the resin layer is also referred to as a resin layer coating liquid.
  • any suitable binder polymer can be used depending on the use of the multilayer film.
  • the binding polymer contains polyurethane.
  • polyurethane for example, a polyurethane obtained by reacting (i) a component containing an average of two or more active hydrogens per molecule and (ii) a polyisocyanate component can be used.
  • a polyurethane for example, a polyurethane produced by chain-extending an isocyanate group-containing prepolymer using a chain extender and adding water to form a dispersion can be used.
  • the above-mentioned isocyanate group-containing prepolymer can be produced by subjecting the above-mentioned (i) component and the above-mentioned (ii) component to a urethane reaction under conditions where an excess of isocyanate groups is present.
  • This urethanization reaction can be carried out in an organic solvent that is inert to the reaction and has a high affinity for water. Furthermore, before the isocyanate group-containing prepolymer is subjected to chain extension, the prepolymer may be neutralized. Examples of the method for chain extension of the isocyanate group-containing prepolymer include a method in which an isocyanate group-containing prepolymer and a chain extender are reacted in the presence of a catalyst, if necessary. At this time, water, water-soluble polyamines, glycols, etc. can be used as the chain extender.
  • the component (i) is preferably one having a hydroxyl active hydrogen, such as a compound having an average of two or more hydroxyl groups in one molecule.
  • Specific examples of component (i) include the following (1) polyol compounds, (2) polyether polyols, (3) polyester polyols, (4) polyether ester polyols, and (5) polycarbonate polyols.
  • Polyol compound examples include ethylene glycol, propylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, 1,2-butylene glycol, 1,3-butylene glycol, 2,3-butylene glycol, 1,4-butylene glycol, and 1,5-butylene glycol.
  • -Pentanediol neopentyl glycol, 1,6-hexane glycol, 2,5-hexanediol, dipropylene glycol, 2,2,4-trimethyl-1,3-pentanediol, tricyclodecane dimethanol, 1,4 -cyclohexanedimethanol, 2,2-dimethylpropanediol, 1,4-butanediol, 1,6-hexanediol, 1,8-octamethylenediol, glycerin, trimethylolpropane and the like.
  • polyether polyols examples include alkylene oxide adducts of the polyol compounds (1) mentioned above; ring-opened (co)polymers of alkylene oxide and cyclic ethers (such as tetrahydrofuran); polyethylene glycol, polypropylene glycol, and ethylene glycol-propylene glycol. Copolymers, 1,4-butanediol copolymers; glycols, glycols such as polytetramethylene glycol, polyhexamethylene glycol, polyoctamethylene glycol; and the like. Specific examples of polyether polyols include poly(oxypropylene ether) polyol, poly(oxyethylene-propylene ether) polyol, and the like.
  • polyester polyols include those obtained by polycondensing a polyhydric carboxylic acid or its anhydride and the polyol compound (1) above under conditions with an excess of hydroxyl groups.
  • polycarboxylic acids include dicarboxylic acids such as adipic acid, succinic acid, sebacic acid, glutaric acid, maleic acid, fumaric acid, phthalic acid, isophthalic acid, and terephthalic acid; tricarboxylic acids such as trimellitic acid. can be mentioned.
  • polyester polyols include ethylene glycol-adipic acid condensate, butanediol-adipic acid condensate, hexamethylene glycol-adipic acid condensate, ethylene glycol-propylene glycol-adipic acid condensate, or glycol as an initiator.
  • polyester polyols include polylactone diol, which is obtained by ring-opening polymerization of lactone.
  • polyether ester polyol for example, an ether group-containing polyol or a mixture of this and other glycols is mixed with a polyhydric carboxylic acid or its anhydride as exemplified in (3) above, and the alkylene oxide is reacted.
  • examples of the ether group-containing polyol include the above-mentioned (2) polyether polyol and diethylene glycol.
  • Specific examples of polyether ester polyols include polytetramethylene glycol-adipic acid condensates.
  • Polycarbonate polyol examples include compounds represented by the general formula HO-R-(OC(O)-OR) X -OH.
  • R represents a saturated aliphatic polyol residue having 1 to 12 carbon atoms.
  • X represents the number of structural units of the molecule, and is usually an integer of 5 to 50.
  • diethyl carbonate, diphenyl carbonate, etc. are reacted under conditions where hydroxyl groups are in excess; a transesterification method in which the saturated aliphatic polyol is reacted with phosgene; If necessary, it can be obtained by a method of further reacting a saturated aliphatic polyol.
  • Examples of the component (ii) (ie, polyisocyanate component) to be reacted with the component (i) include compounds containing an average of two or more isocyanate groups in one molecule.
  • This compound may be an aliphatic compound, an alicyclic compound, or an aromatic compound.
  • the aliphatic polyisocyanate compound is preferably an aliphatic diisocyanate having 1 to 12 carbon atoms, such as hexamethylene diisocyanate, 2,2,4-trimethylhexane diisocyanate, hexane diisocyanate (HDI), and the like.
  • the alicyclic polyisocyanate compound is preferably an alicyclic diisocyanate having 4 to 18 carbon atoms, such as 1,4-cyclohexane diisocyanate, methylcyclohexylene diisocyanate, isophorone diisocyanate (IPDI), dicyclohexylmethane diisocyanate (HMDI), etc. can be mentioned.
  • aromatic polyisocyanate include tolylene diisocyanate (TDI), 4,4'-diphenylmethane diisocyanate, and xylylene diisocyanate.
  • One type of these components (ii) may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • components (i) and (ii) can be appropriately selected and used depending on the use of the multilayer film.
  • component (i) it is preferable to use one having a bond that is difficult to hydrolyze, and specifically, (2) polyether polyol and (5) polycarbonate polyol are preferable, and among these, (2) polyether polyol is preferable. Particularly preferred.
  • these polyurethanes may contain an acid structure in their molecular structure.
  • Polyurethane containing an acid structure can be dispersed in water without using a surfactant or even with a small amount of surfactant, so it is expected to improve the water resistance of the resin layer.
  • This is called a self-emulsifying type, which means that polyurethane particles can be dispersed and stabilized in water just by molecular ionicity even without a surfactant.
  • polyurethane containing an acid structure does not require or requires a small amount of surfactant, it has excellent adhesion to the base film and can maintain high transparency.
  • the acid structure examples include acid groups such as a carboxyl group (-COOH) and a sulfonic acid group (sulfo group, -SO 3 H). Further, the acid structure may be present in the side chain or at the end of the polyurethane. One type of acid structure may be used, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of acid structure is preferably 20 mgKOH/g or more, more preferably 25 mgKOH/g or more, and preferably 250 mgKOH/g or less, more preferably 150 mgKOH/g or less, as an acid value in the resin layer coating solution. be.
  • the acid value is preferably 20 mgKOH/g or more, more preferably 25 mgKOH/g or more, and preferably 250 mgKOH/g or less, more preferably 150 mgKOH/g or less, as an acid value in the resin layer coating solution. be.
  • dimethylolalkanoic acid As a method for introducing an acid structure into polyurethane, for example, by replacing part or all of component (i) described in (2) to (4) above with dimethylolalkanoic acid, polyether polyol, polyester Examples include methods of introducing carboxyl groups into polyols, polyether ester polyols, and the like.
  • dimethylol alkanoic acid used here include dimethylol acetic acid, dimethylol propionic acid, and dimethylol butyric acid.
  • One type of dimethylolalkanoic acid may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • Part or all of the acid structure contained in the polyurethane may be neutralized with a nonvolatile base. Because the acid structure is neutralized, the multilayer film maintains its properties as an optical material even after being exposed to high temperatures and has a strong adhesive strength. It is possible to Further, even if the acid structure is neutralized, it is possible to disperse polyurethane particles in water without using a surfactant or even with a small amount of surfactant.
  • the proportion of acid structures to be neutralized is preferably 20% or more, particularly preferably 50% or more.
  • the proportion of acid structures to be neutralized is preferably 20% or more, particularly preferably 50% or more.
  • the polyurethane contains a polar group in order to enable reaction with a crosslinking agent.
  • the polar group include carboxyl group, carbonyloxycarbonyl group, epoxy group, hydroxyl group, oxy group, ester group, silanol group, silyl group, amino group, nitrile group, sulfonyl group, and sulfo group.
  • a methylol group, a hydroxyl group, a carboxyl group, and an amino group are preferable, a hydroxyl group and a carboxyl group are more preferable, and a carboxyl group is particularly preferable.
  • the amount of polar groups in the polyurethane is preferably 0.0001 equivalent/1 kg or more, more preferably 0.001 equivalent/1 kg or more, and preferably 1 equivalent/1 kg or less.
  • the polyurethane those commercially available as water-based urethane resins may be used.
  • the water-based urethane resin is a composition containing polyurethane and water, and is usually a composition in which polyurethane and optional components are dispersed in water.
  • Examples of water-based urethane resins include the "ADEKA BONTITER” series manufactured by ADEKA, the “OLESTAR” series manufactured by Mitsui Chemicals, the "BONDIC” series manufactured by DIC, and the "Hydran (WLS201, WLS202, etc.)" series.
  • the glass transition temperature of the binding polymer is preferably 50°C or higher, more preferably 55°C or higher, particularly preferably 60°C or higher, preferably 150°C or lower, more preferably 125°C or lower, particularly preferably 100°C or lower. below °C.
  • the binder polymer may be in any state, and may be dispersed in the form of particles or dissolved in other components such as a solvent.
  • the polyurethane is often dispersed in the form of particles.
  • the average particle diameter of the polyurethane particles is preferably 0.01 ⁇ m to 0.4 ⁇ m from the viewpoint of optical properties of the multilayer film.
  • any of inorganic particles made of an inorganic material, organic particles made of an organic material, and composite particles containing a combination of an inorganic material and an organic material may be used.
  • water-dispersible particles examples include inorganic oxides such as silica, titania, alumina, and zirconia; calcium carbonate, talc, clay, calcined kaolin, calcined calcium silicate, hydrated calcium silicate, aluminum silicate, magnesium silicate, and calcium phosphate. etc.
  • examples of materials for the organic particles include silicone resins, fluororesins, acrylic resins, and the like. These may be used alone or in combination of two or more in any ratio.
  • silica is preferred.
  • Silica particles have excellent ability to suppress the occurrence of wrinkles and excellent transparency, do not easily cause internal haze, and are not colored, so they have little effect on the optical properties of the multilayer film.
  • silica has good dispersibility and dispersion stability in the resin layer coating liquid.
  • the surface of silica particles can be easily modified, and the surface can be modified in a manner suitable for a dispersion medium by a number of known methods.
  • surface modification of the silica particles can improve the adhesion between the resin layer containing the particles and the base film.
  • silicamorphous colloidal silica particles are particularly preferred.
  • silica particles described above examples include “Eposter MX-050W” (average particle diameter 80 nm), “Seahoster KE-W10” (average particle diameter 110 nm), “Seahoster KE-W30” (average particle diameter) manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd. 280nm), “Eposter MX-100W” (average particle size 150nm to 200nm); Nissan Chemical's “Snowtex ZL” (average particle diameter 80nm), “Snowtex MP-2040” (average particle diameter 150nm to 200nm) Examples include.
  • the resin layer preferably contains a combination of a plurality of particles having different average particle diameters.
  • the average particle diameter of at least one particle is larger than the thickness of the resin layer.
  • the average particle diameter of at least one particle among the plurality of particles may be smaller than the thickness of the resin layer.
  • the particles of the resin layer preferably include a combination of particles (S) having an average particle diameter of less than 150 nm and particles (L) having an average particle diameter of 150 nm or more.
  • the surface shape of the second main surface of the resin layer can easily be made into a shape that satisfies the above-mentioned requirements.
  • the average particle diameter of the particles (S) is preferably 20 nm or more, more preferably 30 nm or more, even more preferably 40 nm or more, and preferably less than 150 nm, more preferably 140 nm or less, and even more preferably 130 nm or less. Furthermore, the average particle diameter of the particles (S) is preferably 3 times or more, more preferably 4 times or more, especially preferably 5 times or more, and preferably 10 times or less, more preferably 10 times or more, with respect to the thickness of the resin layer. is 8 times or less, particularly preferably 7 times or less.
  • the amount of particles (S) is preferably 2 parts by weight or more, more preferably 3 parts by weight or more, even more preferably 5 parts by weight or more, and preferably 24 parts by weight or less, more preferably 2 parts by weight or more, based on 100 parts by weight of the binding polymer.
  • the amount is preferably 20 parts by weight or less, more preferably 18 parts by weight or less.
  • the average particle diameter of the particles (L) is preferably 150 nm or more, more preferably 160 nm or more, even more preferably 170 nm or more, and preferably 400 nm or less, more preferably 350 nm or less, and still more preferably 300 nm or less. Furthermore, the average particle diameter of the particles (L) is preferably 2 times or more, more preferably 3 times or more, especially preferably 4 times or more, and preferably 10 times or less, more preferably 10 times or more, with respect to the thickness of the resin layer. is 8 times or less, particularly preferably 7 times or less.
  • the difference between the average particle diameter of the particles (S) and the average particle diameter of the particles (L) is preferably 70 nm or more, more preferably 100 nm or more, even more preferably 120 nm or more, and preferably 200 nm or less, more preferably is 180 nm or less, more preferably 160 nm or less.
  • the amount of particles (L) is preferably 0.5 parts by weight or more, more preferably 1 part by weight or more, still more preferably 1.5 parts by weight or more, and preferably 20 parts by weight, based on 100 parts by weight of the binding polymer. parts by weight or less, more preferably 18 parts by weight or less, still more preferably 15 parts by weight or less.
  • the difference between the amount of particles (L) and the amount of particles (S) is preferably 0.5 parts by weight or more, more preferably 1 part by weight or more, particularly preferably 2 parts by weight, based on 100 parts by weight of the binder polymer. parts or more, preferably 25 parts by weight or less, more preferably 20 parts by weight or less, particularly preferably 15 parts by weight or less.
  • the coating liquid for the resin layer may contain a crosslinking agent in addition to the particles and the binding polymer.
  • the crosslinking agent can crosslink the binding polymer by reacting with a reactive group included in the binding polymer to form a bond. Therefore, for example, by crosslinking the binder polymer after applying the resin layer coating liquid to the base film, the adhesion between the resin layer and the base film, as well as the mechanical strength and moisture resistance of the resin layer can be improved. Thermal properties can be improved.
  • the crosslinking agent when polyurethane is used as the binding polymer, the crosslinking agent usually contains the carboxyl group and its anhydride group contained in the acid structure, as well as the unreacted residue after the reaction between component (i) and component (ii). It can react with remaining polar groups such as hydroxyl groups to form a crosslinked structure.
  • crosslinking agent for example, a compound having two or more functional groups in one molecule that can react with the reactive group of the binding polymer to form a bond can be used.
  • the crosslinking agent a compound having a functional group capable of reacting with a carboxyl group or its anhydride group is preferable.
  • Specific examples of the crosslinking agent include epoxy compounds, carbodiimide compounds, oxazoline compounds, and isocyanate compounds.
  • one type of crosslinking agent may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the epoxy compound a polyfunctional epoxy compound having two or more epoxy groups in one molecule can be used.
  • the epoxy compound is preferably one that is soluble in water or can be dispersed in water to form an emulsion. If the epoxy compound is soluble in water or can be emulsified, the coating properties of the aqueous coating solution can be improved when the coating solution for the resin layer is water-based. It becomes possible to easily manufacture.
  • the aqueous coating liquid refers to a coating liquid containing a solid content such as a polymer dissolved or dispersed in an aqueous solvent such as water.
  • Examples of the epoxy compounds include glycols 1 such as ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, polyethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, 1,4-butanediol, 1,6-hexane glycol, and neopentyl glycol.
  • glycols 1 such as ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, polyethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, 1,4-butanediol, 1,6-hexane glycol, and neopentyl glycol.
  • a diepoxy compound obtained by etherification of 1 mole of a polyhydric alcohol such as glycerin, polyglycerin, trimethylolpropane, pentaerythritol, sorbitol, etc. with 2 moles of epichlorohydrin and 2 moles or more of epichlorohydrin.
  • Polyepoxy compounds obtained by esterifying 1 mole of dicarboxylic acid such as phthalic acid, terephthalic acid, oxalic acid, adipic acid, etc. with 2 moles of epichlorohydrin; and the like.
  • epoxy compounds include 1,4-bis(2',3'-epoxypropyloxy)butane, 1,3,5-triglycidyl isocyanurate, 1,3-dicrycidyl-5-( ⁇ -acetoxy- ⁇ -oxypropyl) isocyanurate, sorbitol polyglycidyl ethers, polyglycerol polyglycidyl ethers, pentaerythritol polyglycidyl ethers, diglycerol polyglycidyl ether, 1,3,5-triglycidyl (2- Examples include hydroxyethyl) isocyanurate, glycerol polyglycerol ethers, and trimethylolpropane polyglycidyl ethers.
  • Examples of commercially available epoxy compounds include the "Denacol (Denacol EX-313, EX-521, EX-614B, etc.)" series manufactured by Nagase ChemteX.
  • One type of epoxy compound may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the epoxy compound is preferably 3 parts by weight or more, more preferably 4 parts by weight or more, even more preferably 5 parts by weight or more, and preferably 20 parts by weight or less, more preferably The amount is 15 parts by weight or less, more preferably 10 parts by weight or less.
  • the amount of the epoxy compound is preferably 0.2 times or more, more preferably 0.4 times or more, and particularly preferably 0.2 times or more, on a weight basis, relative to the amount of the epoxy compound that is equivalent to the polar group of the binding polymer. .6 times or more, preferably 1.4 times or less, more preferably 1.2 times or less, particularly preferably 1.0 times or less.
  • the amount of the epoxy compound that is equivalent to the polar groups of the binding polymer refers to the theoretical amount of the epoxy compound that can react with the total amount of the polar groups of the binding polymer in just the right amount.
  • the polar groups of the binding polymer can react with the epoxy groups of the epoxy compound. Therefore, by keeping the amount of the epoxy compound within the above range, the reaction between the polar group and the epoxy compound can proceed to an appropriate degree, and the mechanical strength of the resin layer can be effectively improved.
  • the carbodiimide compound a compound having two or more carbodiimide groups in one molecule can be used.
  • This carbodiimide compound is produced using organic isocyanates such as organic monoisocyanates, organic diisocyanates, and organic triisocyanates as raw materials.
  • organic isocyanates include aromatic isocyanates, aliphatic isocyanates, and mixtures thereof. Therefore, the organic group contained in the organic isocyanate may be either aromatic or aliphatic, or a combination of an aromatic organic group and an aliphatic organic group may be used.
  • organic isocyanates having an aliphatic organic group are particularly preferred from the viewpoint of reactivity.
  • Carbodiimide compounds are usually synthesized by a condensation reaction of organic diisocyanates.
  • organic isocyanates include 4,4'-diphenylmethane diisocyanate, 4,4-diphenyldimethylmethane diisocyanate, 1,4-phenylene diisocyanate, 2,4-tolylene diisocyanate, 2,6-tolylene diisocyanate, and hexane diisocyanate.
  • Organic diisocyanates such as methylene diisocyanate, cyclohexane diisocyanate, xylylene diisocyanate, 2,2,4-trimethylhexamethylene diisocyanate, 4,4'-dicyclohexylmethane diisocyanate, 1,3-phenylene diisocyanate; isophorone isocyanate, phenyl isocyanate, cyclohexyl isocyanate, Examples include organic monoisocyanates such as butyl isocyanate and naphthyl isocyanate.
  • carbodiimide compounds examples include the "Carbodilite (Carbodilite V-02, V-02-L2, SV-02, V-04, E-02, etc.)" series manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd. It is possible. One type of carbodiimide compound may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the carbodiimide compound is preferably 1 part by weight or more, more preferably 3 parts by weight or more, and preferably 40 parts by weight or less, more preferably 30 parts by weight or less, based on 100 parts by weight of the binding polymer.
  • oxazoline compound a polymer having an oxazoline group represented by the following formula (I) can be used.
  • R 1 , R 2 , R 3 and R 4 are the same or different and are any selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, an aralkyl group, a phenyl group and a substituted phenyl group. represents something.
  • This oxazoline compound is produced, for example, by solution polymerizing a monomer component that essentially includes an addition-polymerizable oxazoline and optionally includes an unsaturated monomer in an aqueous medium using a known polymerization method. sell.
  • addition-polymerizable oxazolines include compounds represented by the following formula (II).
  • R 1 , R 2 , R 3 and R 4 are the same as defined in formula (I).
  • R 5 represents an acyclic organic group having an addition-polymerizable unsaturated bond.
  • addition polymerizable oxazolines include 2-vinyl-2-oxazoline, 2-vinyl-4-methyl-2-oxazoline, 2-vinyl-5-methyl-2-oxazoline, and 2-isopropenyl-2- Examples include oxazoline, 2-isopropenyl-4-methyl-2-oxazoline, and 2-isopropenyl-5-ethyl-2-oxazoline. Further, one type of these may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio. Among these, 2-isopropenyl-2-oxazoline is suitable because it is industrially easily available.
  • the amount of the addition-polymerizable oxazoline is preferably 3 parts by weight or more based on 100 parts by weight of all monomer components used for producing the oxazoline compound.
  • any monomer that can be copolymerized with the addition-polymerizable oxazoline and does not react with the oxazoline group can be used.
  • Such arbitrary unsaturated monomers can be arbitrarily selected from the monomers mentioned above.
  • Examples of commercially available oxazoline compounds include Epocross WS-500 and WS-700 manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd. as water-soluble types.
  • examples of emulsion types include Epocross K-2010, K-2020, and K-2030 manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.
  • preferred are water-soluble types that have high reactivity with the binder polymer contained in the resin layer coating solution.
  • one type of oxazoline compound may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the oxazoline compound can be set so that the molar ratio between the polar group of the binding polymer and the oxazoline group of the oxazoline compound (number of moles of polar group/number of moles of oxazoline group) falls within a predetermined range.
  • the molar ratio can be set to be 100/20 to 100/100.
  • the reactivity can be controlled by adjusting the type and degree of nonvolatility of the nonvolatile base used for neutralization.
  • isocyanate compound a compound containing two or more isocyanate groups in one molecule can be used.
  • These isocyanate compounds may be aliphatic compounds, alicyclic compounds, or aromatic compounds.
  • Specific examples of the isocyanate compound include the same examples as component (ii) described as the raw material for polyurethane.
  • crosslinking agents epoxy compounds and carbodiimide compounds are preferred, and epoxy compounds are particularly preferred.
  • an epoxy compound is used as a crosslinking agent, the adhesiveness between the resin layer and the base film can be particularly greatly improved.
  • a carbodiimide compound is used as a crosslinking agent, the pot life of the resin layer coating liquid can be improved.
  • the coating liquid for the resin layer may contain a nonvolatile base in addition to the particles and the binding polymer.
  • the nonvolatile base include bases that are substantially nonvolatile under the processing conditions when the resin layer coating solution is applied to the base film and then dried. Examples of the above-mentioned treatment conditions include a treatment of leaving at 80° C. for 1 hour.
  • substantially non-volatile generally means that the amount of non-volatile base is reduced by 80% or less.
  • Such a nonvolatile base can function as a neutralizing agent that neutralizes the acid structure contained in the binding polymer such as polyurethane.
  • an inorganic base or an organic base may be used as the nonvolatile base.
  • organic bases with a boiling point of 100°C or higher are preferred, amine compounds with a boiling point of 100°C or higher are more preferred, and amine compounds with a boiling point of 200°C or higher are particularly preferred.
  • the organic base may be a low molecular compound or a polymer.
  • nonvolatile bases include inorganic bases such as sodium hydroxide and potassium hydroxide.
  • organic bases include 2-amino-2-methyl-1-propanol (AMP), triethanolamine, triisopropanolamine (TIPA), tri[(2-hydroxy)-1-propyl]amine, -Amino-2-methyl-1,3-propanediol (AMPD), 2-amino-2-hydroxymethyl-1,3-propane potassium hydroxide, zinc ammonium complex, copper ammonium complex, silver ammonium complex, ⁇ -amino Propyltriethoxysilane, ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl)- ⁇ -aminopropyltrimethoxysilane, N- ⁇ (aminoethyl)- ⁇ -aminopropyltrimethyldimethoxysilane, N-phenyl- ⁇ -Aminopropyltrimethoxysilane, N,
  • the amount of the nonvolatile base is preferably 0.5 parts by weight or more, more preferably 1 part by weight or more, even more preferably 2 parts by weight or more, and preferably 30 parts by weight or less, based on 100 parts by weight of the binding polymer. , more preferably 20 parts by weight or less, still more preferably 10 parts by weight or less.
  • the coating liquid for the resin layer may contain a wetting agent in addition to the particles and the binding polymer.
  • a wetting agent By using a wetting agent, it is possible to improve the coating properties when applying the resin layer coating liquid to the base film.
  • an acetylene surfactant for example, an acetylene surfactant, a fluorine surfactant, etc.
  • acetylene surfactant for example, Surfynol series, Dynor series, etc. manufactured by Nissin Chemical Industries, Ltd.
  • fluorine-based surfactant for example, Megafac series manufactured by DIC, Ftergent series manufactured by Neos, Surflon series manufactured by AGC, SN series manufactured by Sannopco, etc.
  • the blending amount of the wetting agent is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0.05% by weight or more, and even more preferably 0.1% by weight or more, based on the solid content contained in the coating liquid for the resin layer.
  • the content is preferably 5 parts by weight or less, more preferably 4 parts by weight or less, even more preferably 1 part by weight or less.
  • the coating liquid for the resin layer usually contains a solvent.
  • a solvent preferably water or a water-soluble solvent is used.
  • water-soluble solvents include methanol, ethanol, isopropyl alcohol, acetone, tetrahydrofuran, N-methylpyrrolidone, dimethyl sulfoxide, ethylene glycol monomethyl ether, and ethylene glycol monobutyl ether.
  • water it is preferable to use water as the solvent.
  • one type of solvent may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the solvent can be set so as to keep the viscosity of the resin layer coating solution within a range suitable for coating.
  • the amount of solvent is set so that the solid content concentration of the coating liquid for the resin layer can be kept within a desired range.
  • the desired range is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, and preferably 15% by weight or less, more preferably 10% by weight or less. Thereby, the handling and coating properties of the resin layer coating liquid can be improved.
  • the resin layer coating liquid may contain a curing accelerator in combination with the above-mentioned crosslinking agent.
  • a curing accelerator in combination with the above-mentioned crosslinking agent.
  • a tertiary amine compound excluding a compound having a 2,2,6,6-tetramethylpiperidyl group having a tertiary amine at the 4-position
  • boron trifluoride complex compounds, etc. are suitable.
  • one type of curing accelerator may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the curing accelerator is preferably 0.001 parts by weight or more, more preferably 0.01 parts by weight or more, still more preferably 0.03 parts by weight or more, and preferably The amount is 30 parts by weight or less, more preferably 10 parts by weight or less, even more preferably 5 parts by weight or less.
  • the coating liquid for the resin layer may contain a curing aid in combination with the above-mentioned crosslinking agent.
  • curing aids include oxime/nitroso curing aids such as quinone dioxime, benzoquinone dioxime, and p-nitrosophenol; maleimide curing aids such as N,Nm-phenylenebismaleimide; diallyl.
  • Allyl curing aids such as phthalate, triallyl cyanurate, and triallylisocyanurate; Methacrylate curing aids such as ethylene glycol dimethacrylate and trimethylolpropane trimethacrylate; Vinyl curing aids such as vinyltoluene, ethylvinylbenzene, and divinylbenzene. Examples include curing aids; and the like. Moreover, one type of curing aid may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the amount of the curing aid is preferably 1 part by weight or more, more preferably 10 parts by weight or more, and preferably 100 parts by weight or less, more preferably 50 parts by weight or less, based on 100 parts by weight of the crosslinking agent.
  • the coating liquid for the resin layer may contain, for example, a heat-resistant stabilizer, a weather-resistant stabilizer, a leveling agent, a surfactant, an antioxidant, an antistatic agent, a slip agent, an anti-blocking agent, as long as the effects of the present invention are not significantly impaired. It may also contain antifogging agents, lubricants, dyes, pigments, natural oils, synthetic oils, waxes, and the like. Further, these may be used alone or in combination of two or more in any ratio.
  • a resin film is usually used.
  • a resin containing any polymer can be used.
  • thermoplastic resins are preferable as the resin constituting the base film, and among them, alicyclic structure-containing resins are preferable.
  • the alicyclic structure-containing resin is a resin containing an alicyclic structure-containing polymer, and has excellent properties such as transparency, low moisture absorption, dimensional stability, and light weight, and is suitable for optical films.
  • the base film may be a film with a single layer structure including only one layer, or may be a film with a multilayer structure including two or more layers.
  • the base film has a multilayer structure, it is preferable that one or more of the layers included in the base film consist of an alicyclic structure-containing resin.
  • An alicyclic structure-containing polymer is a polymer having an alicyclic structure in the structural unit of the polymer, a polymer having an alicyclic structure in the main chain, and a polymer having an alicyclic structure in the side chain. Any polymer may be used. Further, the alicyclic structure-containing polymer may be used alone or in combination of two or more types in any ratio. Among these, from the viewpoint of mechanical strength, heat resistance, etc., polymers containing an alicyclic structure in the main chain are preferred.
  • alicyclic structure examples include a saturated alicyclic hydrocarbon (cycloalkane) structure and an unsaturated alicyclic hydrocarbon (cycloalkene, cycloalkyne) structure.
  • cycloalkane structures and cycloalkene structures are preferable, and among them, cycloalkane structures are particularly preferable.
  • the number of carbon atoms constituting the alicyclic structure is preferably 4 or more, more preferably 5 or more, and preferably 30 or less, more preferably 20 or less, particularly preferably 20 or less, per alicyclic structure. is in the range of 15 or less. This is preferable because the mechanical strength, heat resistance, and moldability of the base film are highly balanced.
  • the proportion of structural units having an alicyclic structure in the alicyclic structure-containing polymer may be appropriately selected depending on the purpose of use, and is preferably 55% by weight or more, more preferably 70% by weight or more, and particularly preferably is 90% by weight or more. It is preferable that the proportion of structural units having an alicyclic structure in the alicyclic structure-containing polymer is within this range from the viewpoint of transparency and heat resistance of the base film.
  • Examples of the alicyclic structure-containing polymer include norbornene polymers, monocyclic olefin polymers, cyclic conjugated diene polymers, vinyl alicyclic hydrocarbon polymers, and hydrides thereof. can. Among these, norbornene polymers are preferred because they have good transparency and moldability.
  • Examples of the norbornene polymer include a ring-opened polymer of a monomer having a norbornene structure, a ring-opened copolymer of a monomer having a norbornene structure and any monomer, or a hydride thereof; norbornene Examples include addition polymers of monomers having a structure, addition copolymers of a monomer having a norbornene structure and any monomer, or hydrides thereof.
  • hydrides of ring-opening polymers of monomers having a norbornene structure and hydrides of ring-opening copolymers of monomers having a norbornene structure have excellent transparency, moldability, heat resistance, It is particularly suitable from the viewpoints of low hygroscopicity, dimensional stability, and lightness.
  • Examples of monomers having a norbornene structure include bicyclo[2.2.1]hept-2-ene (common name: norbornene), tricyclo[4.3.0.1 2,5 ]dec-3,7 -diene (common name: dicyclopentadiene), 7,8-benzotricyclo[4.3.0.1 2,5 ]dec-3-ene (common name: methanotetrahydrofluorene), tetracyclo[4.4. 0.1 2,5 . 1 7,10 ] dodec-3-ene (common name: tetracyclododecene), and derivatives of these compounds (for example, those having a substituent on the ring).
  • examples of the substituent include an alkyl group, an alkylene group, and a polar group. Further, a plurality of these substituents may be the same or different and may be bonded to the ring. Further, the monomer having a norbornene structure may be used alone or in combination of two or more in any ratio.
  • Examples of the type of polar group include a heteroatom or an atomic group having a heteroatom.
  • Examples of the heteroatom include an oxygen atom, a nitrogen atom, a sulfur atom, a silicon atom, and a halogen atom.
  • Specific examples of the polar group include carboxyl group, carbonyloxycarbonyl group, epoxy group, hydroxyl group, oxy group, ester group, silanol group, silyl group, amino group, nitrile group, sulfonic acid group, and the like.
  • Examples of arbitrary monomers capable of ring-opening copolymerization with monomers having a norbornene structure include monocyclic olefins and derivatives thereof such as cyclohexene, cycloheptene, and cyclooctene; cyclic monomers such as cyclohexadiene and cycloheptadiene; Conjugated dienes and derivatives thereof; and the like. Any monomer capable of ring-opening copolymerization with a monomer having a norbornene structure may be used alone or in combination of two or more in any ratio.
  • a ring-opening polymer of a monomer having a norbornene structure, and a ring-opening copolymer of a monomer having a norbornene structure and any monomer copolymerizable with the monomer are, for example, It can be produced by polymerization or copolymerization in the presence of a polymerization catalyst.
  • Any monomer that can be addition-copolymerized with a monomer having a norbornene structure includes, for example, ⁇ -olefins having 2 to 20 carbon atoms such as ethylene, propylene, and 1-butene, and derivatives thereof; cyclobutene, cyclopentene; , cycloolefins such as cyclohexene, and derivatives thereof; non-conjugated dienes such as 1,4-hexadiene, 4-methyl-1,4-hexadiene, and 5-methyl-1,4-hexadiene; and the like.
  • ⁇ -olefin is preferred, and ethylene is more preferred.
  • any monomer capable of addition copolymerizing with a monomer having a norbornene structure may be used alone or in combination of two or more in any ratio.
  • Addition polymers of monomers having a norbornene structure and addition copolymers of monomers having a norbornene structure and any monomer copolymerizable can be produced by, for example, adding the monomers to a known addition polymerization catalyst. It can be produced by polymerization or copolymerization in the presence of
  • Examples of the monocyclic olefin polymer include addition polymers of cyclic olefin monomers having a single ring such as cyclohexene, cycloheptene, and cyclooctene.
  • cyclic conjugated diene polymers include polymers obtained by cyclizing addition polymers of conjugated diene monomers such as 1,3-butadiene, isoprene, and chloroprene; cyclic conjugated diene monomers such as cyclopentadiene and cyclohexadiene; 1,2- or 1,4-addition polymers of these; and hydrides thereof.
  • vinyl alicyclic hydrocarbon polymers include polymers of vinyl alicyclic hydrocarbon monomers such as vinylcyclohexene and vinylcyclohexane and their hydrides; vinyl aromatic hydrocarbon monomers such as styrene and ⁇ -methylstyrene.
  • Examples include hydrides of aromatic rings of copolymers such as random copolymers and block copolymers with arbitrary monomers.
  • the block copolymers include diblock copolymers, triblock copolymers, or higher multiblock copolymers, and tilted block copolymers.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the polymer contained in the resin constituting the base film is usually 10,000 or more, preferably 15,000 or more, more preferably 20,000 or more, and usually 100,000 or less, Preferably it is 80,000 or less, more preferably 50,000 or less.
  • the above-mentioned weight average molecular weight is a weight average molecular weight in terms of polyisoprene or polystyrene measured by gel permeation chromatography using cyclohexane as a solvent. However, if the sample does not dissolve in cyclohexane, toluene may be used as the solvent for the gel permeation chromatography. When the weight average molecular weight is within this range, the mechanical strength and moldability of the multilayer film are highly balanced, which is preferable.
  • the resin constituting the base film may contain any component other than the polymer, as long as it does not significantly impair the effects of the present invention.
  • optional components include colorants such as pigments and dyes; plasticizers; optical brighteners; dispersants; heat stabilizers; light stabilizers; ultraviolet absorbers; antistatic agents; antioxidants; lubricants. ;
  • additives such as surfactants.
  • One type of these components may be used alone, or two or more types may be used in combination in any ratio.
  • the alicyclic structure-containing resin when using an alicyclic structure-containing resin as the resin constituting the base film, the alicyclic structure-containing resin preferably does not substantially contain particles.
  • substantially free of particles means that even if particles are included in the resin, the haze of the base film increases by 0.05% or less from the state of not containing any particles. means acceptable.
  • the amounts of the polymer and additives contained in the resin constituting the base film can be arbitrarily set within a range that allows the multilayer film of the present invention to exhibit desired optical properties.
  • the proportion of the polymer in the resin constituting the base film is generally 50% to 100%, or 70% to 100%.
  • the proportion of the polymer contained in the alicyclic structure-containing resin is usually 80% to 100%, preferably 90% to 100%. be.
  • the base film may be a single-layer film having only one layer, or a multi-layer film having two or more layers.
  • the multilayer film of the present invention can be used as an optical film having various properties.
  • the base film When the base film includes two or more layers, it may include two or more layers of one type, or it may include two or more different types of layers. Further, the base film may be provided with a layer made of a resin other than the alicyclic structure-containing resin described above. Examples of the layer made of a resin other than an alicyclic structure-containing resin include a layer having functions such as scratch prevention, antireflection, antistatic, antiglare, antifouling, and ultraviolet absorption.
  • the average thickness of the base film is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 20 ⁇ m or more, and preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 300 ⁇ m or less. Further, it is preferable that the thickness variation of the base film is within ⁇ 3% of the average thickness in the longitudinal direction and the width direction. By controlling the thickness variation within the above range, variations in optical properties such as retardation of the base film can be reduced.
  • the base film can be obtained by molding a resin for forming the base film using any film molding method.
  • film molding methods include cast molding, extrusion molding, and inflation molding.
  • the melt extrusion method which does not use a solvent, is preferable from the viewpoint of being able to efficiently reduce the amount of residual volatile components, from the viewpoint of the global environment and working environment, and from the viewpoint of being excellent in production efficiency.
  • the melt extrusion method include a method using a die, and among them, a method using a T-die is preferable because it is excellent in productivity and thickness accuracy.
  • the base film has two or more layers, there are no restrictions on the method of manufacturing the base film.
  • the base film may be manufactured by bonding separately manufactured film layers together using an adhesive, if necessary.
  • An appropriate adhesive can be selected depending on the type of resin forming the film layer to be bonded.
  • adhesives examples include acrylic adhesive, urethane adhesive, polyester adhesive, polyvinyl alcohol adhesive, polyolefin adhesive, modified polyolefin adhesive, polyvinyl alkyl ether adhesive, rubber adhesive, ethylene-vinyl acetate adhesive, Ethylene adhesives such as vinyl chloride-vinyl acetate adhesives, SEBS (styrene-ethylene-butylene-styrene copolymer) adhesives, SIS (styrene-isoprene-styrene block copolymer) adhesives, and ethylene-styrene copolymers , ethylene-methyl (meth)acrylate copolymer, ethylene-ethyl (meth)acrylate copolymer, and other acrylic acid ester adhesives.
  • Ethylene adhesives such as vinyl chloride-vinyl acetate adhesives, SEBS (styrene-ethylene-butylene-styrene copolymer) adhesives, SIS (st
  • the average thickness of the adhesive layer formed from the adhesive is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 0.5 ⁇ m or more, and preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less.
  • a base film with two or more layers without using an adhesive for example, coextrusion molding methods such as coextrusion T-die method, coextrusion inflation method, and coextrusion lamination method; dry lamination, etc.
  • a film lamination molding method or the like can be used.
  • a base film having two or more layers may be manufactured using a coating molding method in which the surface of a certain film layer is coated with a solution containing a resin constituting another film layer.
  • the coextrusion method is preferred from the viewpoint of manufacturing efficiency and from the viewpoint of not leaving volatile components such as solvents in the base film.
  • the coextrusion T-die method is particularly preferred.
  • the coextrusion T-die method includes a feed block method and a multi-manifold method, but the multi-manifold method is more preferable from the viewpoint of reducing variations in the thickness of each layer.
  • the base film may be an unstretched film that has not been subjected to a stretching process, or may be a stretched film that has been subjected to a stretching process.
  • a stretched film may be obtained by bonding film layers that have been subjected to stretching treatment in advance, or a pre-stretched film with a multilayer structure obtained by coextrusion etc.
  • a stretched film may be obtained by subjecting the film to stretching treatment.
  • the base film may be surface-treated.
  • An example of such surface treatment is discharge treatment using a corona treatment device.
  • the in-plane retardation of the multilayer film is usually 50 nm or more, preferably 55 nm or more, more preferably 100 nm or more, even more preferably 120 nm or more, and usually 300 nm or less, preferably 290 nm or less, more preferably 280 nm or less. Even if the multilayer film of this embodiment has in-plane retardation in such a range, linear defects are reduced.
  • the in-plane retardation of the multilayer film can be adjusted, for example, by adjusting the stretching ratio, the thickness of the multilayer film, etc. when producing the multilayer film.
  • the in-plane direction of the slow axis (direction of the in-plane slow axis) is oblique to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the direction oblique to the longitudinal direction means a direction that is neither parallel nor perpendicular to the longitudinal direction of the multilayer film. Since the multilayer film has a slow axis oblique to the longitudinal direction, for example, the multilayer film and a linear polarizing film having an absorption axis or a transmission axis in the longitudinal direction can be aligned in the longitudinal direction. By laminating them together, an optical film that can impart a predetermined retardation to linearly polarized light can be easily produced.
  • the angle between the in-plane direction of the slow axis of the multilayer film and the longitudinal direction of the multilayer film is preferably within a range of 45° ⁇ 3°, more preferably within a range of 45° ⁇ 2°. More preferably, the angle is within the range of 45° ⁇ 1°.
  • the multilayer film of this embodiment has an NZ coefficient of preferably 1.01 or more, more preferably 1.03 or more, even more preferably 1.05 or more, and preferably 2.00 or less, more preferably 1. It is 50 or less, more preferably 1.10 or less. Even if the multilayer film has an NZ coefficient within this range, linear defects are reduced by setting the kurtosis Sku of the resin layer within a predetermined range.
  • the multilayer film of this embodiment is preferably elongated and in the form of a wound body.
  • the multilayer film of this embodiment is long and does not deform much even when it is in the form of a rolled body.
  • the length of the multilayer film is, for example, 1000 m or more, such as 2000 m or more, such as 3000 m or more, such as 4000 m or more, and, for example, 10,000 m or less.
  • Multilayer films have low internal haze.
  • the internal haze of the multilayer film is preferably 0.1% or less, more preferably 0.05% or less, the smaller the better, and ideally it is 0%, but even if it is 0.01% or more. good.
  • the internal haze of the multilayer film can be measured by the following method. A quartz cell with a height of 55 mm, a width of 36 mm, and an optical path length of 10 mm is prepared. This quartz cell is filled with silicone oil. A multilayer film is placed in this silicone oil to obtain a measurement sample. Using the measurement sample prepared in this manner, the internal haze of the multilayer film is measured using a haze meter.
  • a multilayer film can be manufactured by any method.
  • a multilayer film requires the step (1) of coating a resin layer coating liquid on the main surface of a base film to form a coating layer, and drying the coating layer at a temperature of 90°C or higher. It can be manufactured by a method including step (2).
  • the main surface of the base film may be subjected to surface treatment such as discharge treatment using a corona treatment device.
  • the coating liquid for the resin layer used in step (1) for example, the above-mentioned coating liquid containing particles and a binding polymer can be used.
  • the coating operation in step (1) can be performed using various coating devices such as a die coater, a bar coater, and a coating roller. Further, for example, a coating apparatus described in International Publication No. 2017/164045 may be used.
  • the resin layer coating liquid may be applied only to one of the two main surfaces of the base film, or the resin layer coating liquid may be applied to both of the two main surfaces.
  • a coating liquid may be applied.
  • a multilayer film having a layer structure of (resin layer)/(base film)/(resin layer) is obtained by applying a resin layer coating liquid to both of the two main surfaces of the base film. be able to.
  • step (2) the applied resin layer coating liquid layer (coating layer) is cured by drying.
  • curing may be performed by removing volatile components in the coating layer and promoting reaction of reactive components in the resin layer coating liquid by heating, reduced pressure, or a combination thereof.
  • step (2) It is preferable to start drying the coating layer in step (2) within 2 minutes from the formation of the coating layer in step (1). Thereby, the drying of the coating layer can be accelerated.
  • the speed of the airflow on the base film on which the coating layer is formed is 5.0 m/s or less.
  • the speed of the airflow on the base film is more preferably 2.0 m/s or less, still more preferably 1.0 m/s or less, and usually 0.0 m/s or more, preferably 0.0 m/s. more than 0.5 m/s, more preferably 0.5 m/s or more.
  • the speed of airflow on the base film means the speed at a position 1 cm away from the surface of the base film.
  • the direction of the airflow is preferably the direction in which the air is blown onto the surface of the base film, and more preferably the direction in which it is blown perpendicularly to the surface of the base film.
  • vertical may include an error within a range of ⁇ 20°.
  • the coating of the resin layer coating liquid in step (1) is preferably performed in an environment where the relative humidity is 40% RH or higher. Thereby, the kurtosis Sku on the second main surface of the resin layer can be easily adjusted to a desired range.
  • the relative humidity of the coating environment in step (1) is more preferably 45% RH or more, still more preferably 50% RH or more, and preferably 70% RH or less, more preferably 65% RH or less.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing an example of a part of a manufacturing apparatus for manufacturing a multilayer film according to an embodiment of the present invention.
  • the manufacturing apparatus 1000 includes a coater 1010 and a drying oven 1020.
  • the manufacturing apparatus 1000 uses a coater 1010 to apply a coating liquid for a resin layer onto the main surface of the base film 10 while continuously conveying the long base film 10.
  • a first intermediate film 3 including a coating layer 2 is manufactured.
  • the first intermediate film 3 is carried into the drying oven 1020, and the coating layer 2 is dried inside the drying oven 1020, thereby producing the multilayer film 100.
  • the drying oven 1020 includes an inlet 1021 through which the first intermediate film 3 is brought in, and an outlet 1022 through which the multilayer film 100 is unloaded.
  • the drying oven 1020 is provided with a blower (not shown), and the blower blows gas onto both sides of the first intermediate film 3 that is conveyed inside the drying oven 1020.
  • the inside of the drying oven 1020 is adjusted to a predetermined temperature.
  • the manufacturing apparatus 1000 includes a coater 1010 that applies a resin layer coating liquid to only one of the two main surfaces of the base film 10, but the manufacturing apparatus in another embodiment In order to apply the resin layer coating liquid to both of the two main surfaces of the base film 10, two coaters may be provided.
  • the conveyance speed of the base film 10 and the first intermediate film 3 is determined from immediately after the coating layer 2 is formed, that is, immediately after the resin layer coating liquid is coated on the main surface of the base film 10 by the coater 1010.
  • the transport time T to the loading port 1021 of the drying oven 1020 is set to be a predetermined time.
  • the conveyance time T is preferably 2 minutes or less, more preferably 1 minute or less, and usually longer than 0 minutes, preferably longer than 10 seconds, more preferably 15 seconds or more, and still more preferably 30 seconds or more.
  • the coating layer 2 included in the first intermediate film 3 can be dried quickly.
  • the conveyance time T is equal to or greater than the lower limit value, the resin layer coating liquid spreads sufficiently uniformly over the main surface of the base film 10, and a resin layer with a uniform thickness can be easily formed.
  • the temperature inside the drying oven 1020 is preferably 90°C or higher, more preferably 100°C or higher, even more preferably 110°C or higher, and preferably 200°C or lower, more preferably 180°C or lower, and still more preferably 170°C or lower. be.
  • the temperature in the drying oven 1020 is equal to or higher than the lower limit value, the coating layer 2 included in the first intermediate film 3 can be dried quickly. Further, by setting the temperature in the drying oven 1020 to be equal to or lower than the upper limit value, deformation or deterioration of the first intermediate film 3 due to heat can be suppressed.
  • the air volume of the blower is adjusted such that the velocity V of the airflow above the first intermediate film 3, that is, the base film 10 on which the coating layer 2 is formed, is equal to or lower than a predetermined velocity. has been adjusted.
  • the speed of the airflow above the base film 10 means the speed at a position 1 cm away from the surface of the base film 10.
  • the air volume of the blower is adjusted so that the velocity V of the airflow above the base film 10 on which the coating layer 2 is formed is equal to or less than a predetermined speed.
  • the speed V of the airflow on the base film 10 on which the coating layer 2 is formed can be set to a predetermined speed or less.
  • the speed V is preferably 5.0 m/s or less, more preferably 2.0 m/s or less, even more preferably 1.0 m/s or less, and usually 0.0 m/s or more, preferably 0.0 m/s. /s, more preferably 0.5 m/s or more.
  • the method for producing a multilayer film may further include a step (3) of stretching the multilayer film.
  • a stretched multilayer film including a stretched base film and a stretched resin layer is obtained.
  • step (3) is performed simultaneously with step (2) or after step (2). Distortion that may occur in the stretching process of step (3) is alleviated by the heating in step (2), causing the multilayer film to shrink, and wrinkles, uneven optical properties, etc. may occur in the multilayer film.
  • step (3) simultaneously with step (2) or after step (2), it is possible to suppress wrinkles and uneven optical properties from occurring in the multilayer film.
  • the stretching method is not particularly limited, and for example, either a uniaxial stretching method or a biaxial stretching method may be employed.
  • stretching methods include uniaxial stretching in the longitudinal direction using a difference in the peripheral speed of film transport rolls; uniaxial stretching in the width direction using a tenter stretching machine; Examples include a method to do so.
  • biaxial stretching methods include simultaneous biaxial stretching, in which the fixed clips are stretched apart in the longitudinal direction, and at the same time stretched in the width direction by the spread angle of the guide rail; Examples include a sequential biaxial stretching method in which the film is stretched in the longitudinal direction by utilizing the difference in circumferential speed between the two, and then the both ends are held with clips and stretched in the width direction using a tenter stretching machine.
  • the film can be stretched neither parallel nor perpendicular to the width direction of the film. You may use the diagonal stretching method of diagonally stretching continuously in the direction.
  • Examples of the device used for stretching include a longitudinal uniaxial stretching machine, a tenter stretching machine, a bubble stretching machine, and a roller stretching machine.
  • the stretching temperature is preferably (Tg - 30°C) or higher, more preferably (Tg - 10°C) or higher, preferably (Tg + 60°C) or lower, with Tg being the glass transition temperature of the resin constituting the base film. More preferably, it is below (Tg+50°C).
  • the stretching ratio can be appropriately selected depending on the optical properties of the base film used.
  • the specific stretching ratio is usually 1.05 times or more, preferably 1.1 times or more, and usually 10.0 times or less, preferably 2.0 times or less.
  • the method for producing a multilayer film includes a trimming step of trimming both ends in the width direction of the conveyed object, such as the base film, the first intermediate film, and the multilayer film. (Tr) may be included. Trimming of both widthwise ends of the transported object refers to cutting and removing both widthwise ends of the transported object. The trimming step (Tr) may be performed only once or multiple times in the method for producing a multilayer film.
  • the method for manufacturing a multilayer film includes an oscillation process (Os) in which the object to be transported is oscillated in a direction substantially parallel to the TD direction and transported in the MD direction before the trimming process (Tr). May contain.
  • the oscillation step (Os) may be performed only once or multiple times in the method for producing a multilayer film.
  • the method for producing a multilayer film may include any other steps in addition to the above steps.
  • the method for producing a multilayer film may include a winding step of winding the multilayer film into a rolled body.
  • the multilayer film according to this embodiment has fewer linear defects and less deformation. Therefore, it can be suitably used as an element of optical products that require high optical performance.
  • the multilayer film can be suitably used, for example, as a protective film for optical elements such as polarizers, an antireflection film for image display devices such as organic electroluminescent image display devices, a retardation film, an optical compensation film, and the like.
  • a polarizing plate according to an embodiment of the present invention includes a polarizer and the multilayer film described above.
  • the polarizing plate may include any layer in addition to the polarizer and the multilayer film described above.
  • the polarizing plate may include an adhesive layer that bonds the polarizer and the multilayer film.
  • the adhesive layer also includes a layer of pressure-sensitive adhesive.
  • multilayer film examples and preferred examples include items [1. The examples and preferred examples described in [Multilayer Film] are the same as those described in [Multilayer Film].
  • the polarizing plate can function as a circularly polarizing plate.
  • the angle between the absorption axis of the polarizer and the in-plane slow axis of the multilayer film is preferably 40° or more, more preferably 42° or more, still more preferably 43° or more, and still more preferably 44° or more. , preferably 50° or less, more preferably 48° or less, still more preferably 47° or less, still more preferably 46° or less.
  • the polarizer is usually a linear polarizer.
  • the type of linear polarizer is not particularly limited, and for example, a polarizer that can be manufactured by a manufacturing method including a step of adsorbing a dichroic dye to a polyvinyl alcohol resin film; a grid polarizer, a multilayer polarizer, a cholesteric liquid crystal polarizer.
  • Polarizers having the function of separating polarized light into reflected light and transmitted light such as:
  • the degree of polarization of the polarizer is preferably 98% or more, more preferably 99% or more.
  • the average thickness of the polarizer is preferably 5 ⁇ m to 200 ⁇ m.
  • An organic electroluminescence (EL) image display device typically includes an organic EL element and the polarizing plate described above.
  • An organic EL element can include a substrate, an electrode and a light emitting layer provided thereon. Specifically, it includes a substrate such as a glass plate, a first electrode provided on the surface, a light emitting layer provided on the surface, and a second electrode provided on the surface. I can prepare. By using one of the first electrode and the second electrode as a transparent electrode and the other as a reflective electrode (or a combination of a transparent electrode and a reflective layer), the electric current flows to the transparent electrode side in response to energization of the electrode. luminescence can be achieved.
  • a quartz cell with a height of 55 mm, a width of 36 mm, and an optical path length of 10 mm was prepared. This quartz cell was filled with silicone oil ("SH710" manufactured by Dow Corning Toray Industries, Inc.).
  • silicone oil (“SH710” manufactured by Dow Corning Toray Industries, Inc.).
  • a measurement sample was prepared by placing a multilayer film in this silicone oil. Using the measurement sample thus prepared, the internal haze of the multilayer film was measured using a haze meter (NDH-2000, manufactured by Nippon Denshoku Industries).
  • the thickness of the resin layer was measured using an interference type film thickness meter ("FE-300" manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.).
  • the thickness of the multilayer film was measured using "F20-NIR” manufactured by Filmetrics.
  • the in-plane retardation Re and NZ coefficient of the multilayer film were measured using "AxoScan” manufactured by Axometrics.
  • the multilayer film was placed on a blackboard, exposed to light from a three-wavelength fluorescent lamp, and the surface where the reflected light reflected was visually observed, and the presence or absence of visible linear defects was evaluated based on the following criteria. .
  • the length of the linear defect was determined based on the diameter of a black spot for dig inspection on a surface quality comparison plate manufactured by Technical Co., Ltd. 3: No linear defects observed. 2: Only linear defects with a length of less than 10 ⁇ m are observed. 1: A linear defect with a length of 10 ⁇ m or more is observed.
  • the multilayer film was pulled out from the roll of the multilayer film, and the polarizing film was rolled in a roll-to-roll manner so that the longitudinal direction matched. It was pasted on.
  • the multilayer film was cut out into a rectangle of 20 cm x 30 cm so that the slow axis direction was 45 degrees to the long side direction, and the polarizing film was cut out so that the absorption axis direction was parallel to the long side direction.
  • a rectangle of 20 cm x 30 cm was cut out, and the cut out multilayer film and polarizing film were bonded together so that each side of the rectangle overlapped.
  • a circularly polarizing plate having a layer structure of (polarizer)/(adhesive layer)/(resin layer)/(base film) was obtained.
  • the touch panel was removed from a commercially available RGB color organic electroluminescent image display panel (manufactured by SAMSUNG).
  • the circularly polarizing plate prepared above was placed on the light emitting panel, observed under a high-intensity LED light source without electricity, and evaluated using the following evaluation criteria.
  • the length of the bright spot was determined based on the diameter of the black spot for dig inspection on a surface quality comparison plate manufactured by Technical Co., Ltd. 3: No bright spot observed. 2: Only bright spots with a length of less than 10 ⁇ m are observed. 1: A bright spot with a length of 10 ⁇ m or more is observed.
  • Examples 1, 2, 3, 4, 7 and Comparative Examples 1, 2, 3, 5 (1-1. Manufacture of base film) Pellets of an alicyclic structure-containing resin (ZEONOR manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.; glass transition temperature 126° C.) containing a norbornene polymer were prepared. The pellets were dried at 100° C. for 5 hours and fed to the extruder. The pellets were melted in an extruder at a melt resin temperature of 270°C to obtain a molten resin. The molten resin was passed through a polymer pipe and a polymer filter and fed into a melt extruder equipped with a T-die and a casting drum. The molten resin was extruded into a sheet from a T-die onto a casting drum and cooled to obtain a base film with a thickness of 70 ⁇ m and a width of 1700 mm before stretching.
  • ZEONOR manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.
  • glass transition temperature 126° C.
  • An ethylene oxide adduct of 4,7-dihydroxy-2,4,7,9-tetramethyl-5-decyne ("Surfynol 465" manufactured by Nissin Chemical Industry Co., Ltd.) as an activator is blended with water, A liquid water-based resin having a solid content concentration of 5%, which is an uncured urethane resin, was obtained as a coating liquid for a resin layer.
  • the amount of nonionic surfactant added was 100 ppm based on the resulting aqueous resin.
  • Both sides of the trimmed base film obtained in (1-2) were subjected to electrical discharge treatment using a corona treatment device (manufactured by Kasuga Denki Co., Ltd., output 1.5 kW).
  • a resin layer coating liquid was applied onto each of both surfaces of the base film subjected to the discharge treatment using a coater.
  • the relative humidity of the coating environment was adjusted to the humidity shown in the table.
  • Coating conditions liquid feeding flow rate
  • a coating layer which is a layer of a resin layer coating liquid, is formed on each of both sides of the base film, and the first intermediate film includes the base film and the coating layer formed on both sides of the base film. I got it.
  • the obtained first intermediate film was supplied to an oblique stretching device equipped with a drying oven. While drying the coating layer using a drying oven, it was stretched diagonally 1.3 times in the drying oven to obtain a multilayer film comprising a base film and resin layers provided on both sides of the base film. .
  • the drying conditions were as follows.
  • the transport time T of the base film from immediately after the formation of the coating layer, that is, immediately after the coating liquid for the resin layer is coated on both sides of the base film by the coater, to the entrance of the drying oven is shown in the table. I made it about time.
  • the internal temperature of the drying oven was set to the temperature shown in the table.
  • the velocity V of the airflow on the base film on which the coating layer was formed was set to the velocity shown in the table.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film was at an angle of 45° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body. The obtained multilayer film was evaluated by the method described above.
  • Example 5 A first intermediate film was obtained in the same manner as in (1-1) to (1-3) of Example 1.
  • the obtained first intermediate film was supplied to a drying oven.
  • the coating layer was dried using a drying oven to obtain a multilayer film before stretching.
  • the drying conditions were as follows.
  • the transport time T of the base film from immediately after the formation of the coating layer, that is, immediately after the coating liquid for the resin layer is coated on both sides of the base film by the coater, to the entrance of the drying oven is shown in the table. I made it about time.
  • the internal temperature of the drying oven was set to the temperature shown in the table.
  • the velocity V of the airflow on the base film on which the coating layer was formed was set to the velocity shown in the table.
  • the time it took for the film to pass between the inlet and the outlet of the drying oven was set to 1 minute. That is, the drying time was set to 1 minute.
  • the obtained unstretched multilayer film is stretched 1.3 times diagonally in a heating furnace at a temperature of 145°C to obtain a multilayer film comprising a base film and resin layers provided on both sides thereof. I got it.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film was at an angle of 45° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body.
  • the obtained multilayer film was evaluated by the method described above.
  • Example 6 A trimmed base film was obtained in the same manner as in (1-1) to (1-2) of Example 1. One side of the trimmed base film was subjected to discharge treatment using a corona treatment device (manufactured by Kasuga Denki Co., Ltd., output: 1.5 kW). A resin layer coating liquid was applied onto the discharge-treated surface of the base film using a coater. Coating conditions (liquid feeding flow rate) were adjusted so that the resin layer in the resulting multilayer film had the thickness shown in the table. The relative humidity of the coating environment was adjusted to the humidity shown in the table. As a result, a coating layer, which is a layer of the resin layer coating liquid, was formed on one side of the base film, and a first intermediate film was obtained that included the base film and the coating layer formed on one side of the base film. .
  • a corona treatment device manufactured by Kasuga Denki Co., Ltd., output: 1.5 kW.
  • a resin layer coating liquid was applied onto the discharge-treated surface of the base film using a coater.
  • Example 1 (1-4) Thereafter, the obtained first intermediate film was operated in the same manner as in Example 1 (1-4) to obtain a multilayer film comprising a base film and a resin layer provided on one side thereof. .
  • the drying conditions were as shown in the table.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film was at an angle of 45° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body.
  • the obtained multilayer film was evaluated by the method described above.
  • Example 8 A multilayer film including a base film and resin layers provided on both sides of the base film was obtained by operating in the same manner as in Example 1 except for the following matters. - In (1-3), the relative humidity of the environment in which the resin layer coating solution was applied was adjusted to the humidity shown in the table. - In (1-4), the first intermediate film was supplied to a stretching device equipped with a drying oven and configured to perform longitudinal stretching and then diagonal stretching in the drying oven. While drying the coating layer using a drying oven, the base film and the resin provided on both sides thereof were stretched 1.1 times in the longitudinal direction and then 1.3 times in the diagonal direction in the drying oven. A multilayer film comprising layers was obtained. - Drying conditions were as shown in the table.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film made an angle of 22° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body.
  • the obtained multilayer film was evaluated by the method described above.
  • Example 9 A multilayer film including a base film and resin layers provided on both sides of the base film was obtained by operating in the same manner as in Example 1 except for the following matters. - In (1-3), the relative humidity of the environment in which the resin layer coating solution was applied was adjusted to the humidity shown in the table. - In (1-4), the first intermediate film was supplied to a stretching device equipped with a drying oven and configured to perform longitudinal stretching and then transverse stretching in the drying oven. While drying the coating layer using a drying oven, the base film and the resin provided on both sides thereof were stretched 1.1 times in the longitudinal direction and then 1.2 times in the transverse direction in the drying oven. A multilayer film comprising layers was obtained. - Drying conditions were as shown in the table.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film made an angle of 90° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film. That is, the direction of the in-plane slow axis of the multilayer film coincided with the width direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body. The obtained multilayer film was evaluated by the method described above.
  • a trimmed base film was obtained in the same manner as in (1-1) to (1-2) of Example 1.
  • a coating solution for a resin layer was obtained in the same manner as in Example 1 (1-3) except for the following matters.
  • - Amorphous silica (average particle diameter 1 ⁇ m, surface treated product) was used instead of an aqueous dispersion of silica particles (“Snowtex MP-2040” manufactured by Nissan Chemical Co., Ltd.; average particle diameter 200 nm).
  • Snowtex MP-2040 aqueous dispersion of silica particles
  • the same operation as in Example 6 was carried out to obtain a multilayer film including a base film and a resin layer provided on one side of the base film.
  • the drying conditions were as shown in the table.
  • the direction of the in-plane slow axis of the obtained multilayer film was at an angle of 45° with respect to the longitudinal direction of the multilayer film.
  • the obtained multilayer film was wound up into a rolled body.
  • the obtained multilayer film was evaluated by the method described above. Since the internal haze was high, it did not function as a polarizing plate, and evaluation using an organic EL image display device was not possible.
  • the multilayer film according to the example in which Spk is 0.020 ⁇ m or more and Sku is 4.5 or more and 10.0 or less has a deformation evaluation of 2 or 3, which is good. Moreover, the linear defect evaluation is 2 or 3, which is good.
  • the multilayer film according to Comparative Example 1 which has an Spk of less than 0.020 ⁇ m has a deformation evaluation of 1, which is poor.
  • the multilayer films according to Comparative Examples 2 and 4, in which Sku is less than 4.5 have either a deformation evaluation or a linear defect evaluation of 1 or cannot be evaluated, and are therefore poor.
  • the multilayer films according to Comparative Examples 3 and 5 in which Sku exceeds 10.0 have a linear defect evaluation of 1, which is poor.

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Abstract

基材フィルムと、前記基材フィルムの少なくとも一つの主面上に設けられ、粒子を含む少なくとも一つの樹脂層とを含む複層フィルムであって、前記樹脂層は、前記基材フィルムに接する第一の主面と、前記基材フィルムと反対側にある第二の主面とを有し、前記第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定される突出山部高さＳｐｋが０．０２０μｍ以上であり、ＩＳＯ　２５１７８で規定されるクルトシスＳｋｕが４．５以上１０．０以下であり、前記複層フィルムの面内レターデーションが、５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である、複層フィルム。

Description

複層フィルム及びその製造方法、偏光板、並びに有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置
　本発明は、複層フィルム及びその製造方法、偏光板、並びに有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置に関する。
　樹脂フィルムは、その透明性の高さから、光学要素を構成するための材料として用いられている。
　樹脂製の基材フィルム上に、粒子を含む樹脂層が設けられた複層フィルムが知られている（特許文献１、２参照）。樹脂層は、基材フィルムに防眩性などの機能を付与することを目的として設けられている。
特許第６５６５９０１号公報 特許第５０９８５７１号公報
　複層フィルムが、粒子を含む樹脂層を含む場合、フィッシュアイと呼ばれる点状の欠陥が生じることがある。点状の欠陥は、樹脂層に含まれる粒子が凝集することにより生じうる。また、５０ｎｍ～３００ｎｍの面内レターデーションを有する複層フィルムを製造する際に、複層フィルムを延伸する場合がある。延伸前の複層フィルムに、点状の欠陥が生じている場合、延伸後の複層フィルムには、点状の欠陥が引き伸ばされることにより、線状欠陥が観察されることがある。このような線状欠陥は、複層フィルムが光学フィルムとして画像表示装置などの光学製品に組み込まれた場合に、光学製品の品質低下を招きうる。
　また、複層フィルムを巻き取って巻回体とした場合、巻回体には、「ブツ」と呼ばれる、幅１ｍｍ～３ｍｍ程度の凸状の欠陥が生じることがある。前記のような凸状の欠陥が複層フィルムに転写されると、転写された部分において複層フィルムが変形し、当該部分における光学特性が損なわれる可能性がある。
　したがって、線状欠陥が低減されており、巻き取って巻回体とした場合に変形の少ない複層フィルム；及び、かかる線状欠陥が低減されており、巻き取って巻回体とした場合に変形の少ない複層フィルムの、製造方法；が求められる。
　本発明者は、前記課題を解決するべく、鋭意検討した結果、複層フィルムに含まれる樹脂層の表面形状を所定の形状とすることにより、前記課題が解決できることを見出し、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、以下を提供する。
　［１］　基材フィルムと、前記基材フィルムの少なくとも一つの主面上に設けられ、粒子を含む少なくとも一つの樹脂層とを含む複層フィルムであって、
　前記樹脂層は、前記基材フィルムに接する第一の主面と、前記基材フィルムと反対側にある第二の主面とを有し、
　前記第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定される突出山部高さＳｐｋが０．０２０μｍ以上であり、ＩＳＯ　２５１７８で規定されるクルトシスＳｋｕが４．５以上１０．０以下であり、
　前記複層フィルムの面内レターデーションが、５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である、複層フィルム。
　［２］　長尺であり、前記複層フィルムの遅相軸の面内方向が、斜め方向である、［１］に記載の複層フィルム。
　［３］　前記複層フィルムが、二つの前記樹脂層を含み、前記基材フィルムの二つの主面のそれぞれの上に、前記樹脂層のそれぞれが設けられている、［１］又は［２］に記載の複層フィルム。
　［４］　前記複層フィルムの内部ヘイズが、０．１％以下である、［１］～［３］のいずれか一項に記載の複層フィルム。
　［５］　前記複層フィルムのＮＺ係数が、１．０１以上２．００以下である、［１］～［４］のいずれか一項に記載の複層フィルム。
　［６］　前記樹脂層の厚みが、４０ｎｍ以上２５０ｎｍ以下である、［１］～［５］のいずれか一項に記載の複層フィルム。
　［７］　長尺であり、巻回体の形態である、［１］～［６］のいずれか一項に記載の複層フィルム。
　［８］　［１］～［７］のいずれか一項に記載の複層フィルムの製造方法であって、
　基材フィルムの主面上に樹脂層用塗工液を塗工して塗工層を形成する工程（１）と、
　前記塗工層を９０℃以上の温度で乾燥する工程（２）とを含み、
　前記工程（１）における前記塗工層の形成から２分以内に、前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始する、複層フィルムの製造方法。
　［９］　前記工程（１）における前記樹脂層用塗工液の塗工を、相対湿度が４０％ＲＨ以上である環境で行う、［８］に記載の複層フィルムの製造方法。
　［１０］　前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始する時に、前記塗工層が形成された前記基材フィルム上の気流の速度が、５．０ｍ／ｓ以下である、［８］又は［９］に記載の複層フィルムの製造方法。
　［１１］　前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を、前記塗工層が形成された前記基材フィルムを連続的に搬送しながら、乾燥炉内で行い、前記乾燥炉は、前記塗工層が形成された前記基材フィルムが搬入される搬入口を備え、前記搬入口における、前記塗工層が形成された前記基材フィルム上の気流の速度が、５．０ｍ／ｓ以下である、［８］～［１０］のいずれか一項に記載の複層フィルムの製造方法。
　［１２］　［１］～［７］のいずれか一項に記載の複層フィルムと、偏光子とを含む、偏光板。
　［１３］　［１２］に記載の偏光板を含む、有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置。
　本発明によれば、線状欠陥が低減されており、巻き取って巻回体とした場合に変形の少ない複層フィルム；及び、かかる線状欠陥が低減されており、巻き取って巻回体とした場合に変形の少ない複層フィルムの、製造方法；を提供できる。
図１は、本発明の第一実施形態に係る複層フィルムを模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の第二実施形態に係る複層フィルムを模式的に示す断面図である。 図３は、本発明の一実施形態の複層フィルムを製造する製造装置の一部の一例を示す模式図である。
　以下、本発明について実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。以下に示す実施形態の構成要素は、適宜組み合わせうる。また、図において、同一の構成要素には同一の符号を付し、その説明を省略する場合がある。
　以下の説明において、「長尺」のフィルムとは、幅に対して、５倍以上の長さを有するフィルムをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するフィルムをいう。フィルムの長さの上限は、特に制限は無く、例えば、幅に対して１０万倍以下としうる。
　以下の説明において、フィルム又は層の遅相軸とは、別に断らない限り、当該フィルム又は層の面内における遅相軸を表す。
　以下の説明において、複数の層を備える部材における各層の光学軸（遅相軸、透過軸、吸収軸等）がなす角度は、別に断らない限り、前記の層を厚み方向から見たときの角度を表す。
　以下の説明において、長尺のフィルムの斜め方向とは、別に断らない限り、そのフィルムの面内方向であって、そのフィルムの長手方向に平行でもなく垂直でもない方向を示す。
　以下の説明において、「偏光板」とは、剛直な板状の部材だけでなく、例えば樹脂製のフィルム（シートも含む）のように可撓性を有する部材も含む。
　以下の説明において、「（メタ）アクリル酸」の文言は、「アクリル酸」、「メタクリル酸」及びこれらの組み合わせを包含する。
　また、以下の説明において、粒子の平均粒子径とは、別に断らない限り、レーザー回折法によって粒子径分布を測定し、測定された粒子径分布において小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径を採用する。
　以下の説明において、層の面内レターデーションＲｅは、別に断らない限り、Ｒｅ＝（ｎｘ－ｎｙ）×ｄで表される値である。層のＮＺ係数（ＮＺ）は、別に断らない限り、ＮＺ＝（ｎｘ－ｎｚ）／（ｎｘ－ｎｙ）で表される値である。ここで、ｎｘは、層の厚み方向に垂直な方向（面内方向）であって最大の屈折率を与える方向の屈折率を表す。ｎｙは、層の前記面内方向であってｎｘの方向に直交する方向の屈折率を表す。ｎｚは層の厚み方向の屈折率を表す。ｄは、層の厚みを表す。測定波長は、別に断らない限り、５９０ｎｍである。
　以下の説明において、要素の方向が「平行」、「垂直」及び「直交」とは、別に断らない限り、本発明の効果を損ねない範囲内、例えば±３°、±２°又は±１°の範囲内での誤差を含んでいてもよい。
　以下の説明において、フィルムが搬送される方向を単にＭＤ方向ということがある。長尺のフィルムを搬送する場合、搬送されるフィルムの長手方向はＭＤ方向と一致する。また、装置においてＭＤ方向と直交し、搬送されるフィルム面に平行な方向を、ＴＤ方向ということがある。長尺のフィルムを搬送する場合、ＴＤ方向は、フィルムの幅方向と一致する。
［１．複層フィルム］
　本発明の一実施形態に係る複層フィルムは、基材フィルムと、粒子を含む少なくとも一つの樹脂層とを含む。
　少なくとも一つの樹脂層は、前記基材フィルムの少なくとも一つの主面上に設けられる。
　一実施形態においては、複層フィルムが、一つの樹脂層を含み、一つの樹脂層が、基材フィルムの一つの主面上に設けられていてもよい。
　別の実施形態においては、複層フィルムが、二つの樹脂層を含み、基材フィルムの二つの主面のそれぞれの上に、二つの樹脂層のそれぞれが設けられていてもよい。すなわち、第一の樹脂層、基材フィルム、第二の樹脂層が、厚み方向においてこの順に設けられていてもよい。
　前記樹脂層は、前記基材フィルムに接する第一の主面と、前記基材フィルムと反対側にある第二の主面とを有する。
　前記第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定される突出山部高さＳｐｋが通常０．０２０μｍ以上であり、ＩＳＯ　２５１７８で規定されるクルトシスＳｋｕが通常４．５以上１０．０以下である。
　前記複層フィルムの面内レターデーションは、通常５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である。
　前記複層フィルムが、前記の構成を有することにより、複層フィルムに生じうる線状欠陥が低減され、かつ、複層フィルムを巻き取って巻回体とした際に、複層フィルムに凸状の欠陥が生じることが低減されうる。
　図１は、本発明の第一実施形態に係る複層フィルムを模式的に示す断面図である。
　複層フィルム１００は、基材フィルム１０と、樹脂層２０ａとを含む。基材フィルム１０は、二つの主面として、面１０Ｕと面１０Ｄとを有する。樹脂層２０ａは、第一の主面２０ａ１と、第二の主面２０ａ２とを有する。第一の主面２０ａ１は、基材フィルム１０の面１０Ｕに接する。第二の主面２０ａ２は、基材フィルム１０の面１０Ｕとは接しておらず、面１０Ｕの反対側にある。樹脂層２０ａの第二の主面２０ａ２は、複層フィルム１００の表面に露出している。
　図２は、本発明の第二実施形態に係る複層フィルムを模式的に示す断面図である。
　複層フィルム２００は、二つの樹脂層として、樹脂層２０ａ及び樹脂層２０ｂを含み、基材フィルム１０の二つの主面である、面１０Ｕ及び面１０Ｄのそれぞれの上に、二つの樹脂層２０ａ，２０ｂのそれぞれが設けられている。
　すなわち、複層フィルム２００は、第一の樹脂層としての樹脂層２０ａと、基材フィルム１０と、第二の樹脂層としての樹脂層２０ｂとを、厚み方向にこの順に含む。樹脂層２０ｂは、第一の主面２０ｂ１と、第二の主面２０ｂ２とを有する。第一の主面２０ｂ１は、基材フィルム１０の面１０Ｄに接する。第二の主面２０ｂ２は、基材フィルム１０の面１０Ｄとは接しておらず、面１０Ｄの反対側にある。樹脂層２０ａの第二の主面２０ａ２及び樹脂層２０ｂの第二の主面２０ｂ２は、複層フィルム２００の表面に露出している。
［１．１．樹脂層］
［表面性状］
　（突出山部高さＳｐｋ）
　樹脂層の第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定される突出山部高さＳｐｋが通常０．０２０μｍ以上、好ましくは０．０２５μｍ以上、より好ましくは０．０３０μｍ以上であり、好ましくは０．０６０μｍ以下、より好ましくは０．０５０μｍ以下、更に好ましくは０．０４０μｍ以下である。
　突出山部高さＳｐｋは、突出山部の平均高さを意味する。突出山部高さＳｐｋが大きくなると、樹脂層の第二の主面の動摩擦係数は小さくなる傾向がある。突出山部高さＳｐｋが、前記下限値以上であると、樹脂層の第二の主面の動摩擦係数が適度となり、長尺の複層フィルムを巻き取って巻回体の形態とした場合に、巻き重なった複層フィルムのブロッキングが低減されて複層フィルムの変形が低減されうる。
　樹脂層の第二の主面における突出山部高さＳｐｋは、例えば、樹脂層に含まれる粒子の平均粒子径の調整、樹脂層の厚みの調整などにより、調整しうる。例えば、樹脂層の厚みを大きくするほど、突出山部高さＳｐｋは、小さくなる傾向がある。
　（クルトシスＳｋｕ）
　樹脂層の第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定されるクルトシスＳｋｕが、通常４．５以上、好ましくは５．０以上、より好ましくは６．０以上であり、通常１０．０以下であり、好ましくは９．０以下、より好ましくは９．０未満、更に好ましくは８．０以下である。
　クルトシスＳｋｕは、表面形状について高さ分布の鋭さを示す。Ｓｋｕが３であるとき、高さ分布が正規分布であることを示し、Ｓｋｕが３より大きいほど、高さ分布が正規分布よりも鋭く、表面に鋭い山及び谷がより多く存在していることを示し、Ｓｋｕが３より小さいほど、高さ分布が正規分布よりも扁平であり、表面がより平坦に近いことを示す。
　クルトシスＳｋｕが、前記下限値以上であると、長尺の複層フィルムを巻き取って巻回体の形態とした場合に、複層フィルムのブロッキングが低減されて、複層フィルムの変形が低減されうる。クルトシスＳｋｕが、前記上限値以下であると、複層フィルムに発生する線状欠陥が低減されうる。
　クルトシスＳｋｕが、前記上限値以下であることにより、複層フィルムに発生する線状欠陥が低減されうることの理由として、本発明を限定するものではないが、下記のように推察される。
　粒子を含む樹脂層において、表面形状は、含まれる粒子の平均粒子径及び粒子の凝集状態により影響を受けると考えられる。所定の範囲内のクルトシスＳｋｕを有していることは、樹脂層に含まれる粒子の凝集の程度が、所定の範囲にあることを示すものであると考えられる。クルトシスＳｋｕを、前記上限値以下とすることにより、樹脂層に含まれる粒子の凝集の程度を、線状欠陥を生じにくい程度にすることができると考えられる。
　また、通常ＮＺ係数を１．０１に近づけるためには、延伸倍率を高く設定する場合が多く、延伸倍率が高くなるとフィルムに存在する欠陥も伸ばされて線状欠陥は大きくなる傾向にある。延伸倍率の高い条件下で複層フィルムを製造する場合であっても、複層フィルムのクルトシスＳｋｕを前記上限値以下とすることにより線状欠陥を生じにくくすることが可能となる。
　樹脂層の第二の主面におけるクルトシスＳｋｕは、例えば、樹脂層を形成するための工程を行う環境の相対湿度、樹脂層を形成する時間などにより、調整することができる。樹脂層は、樹脂層を形成するための塗工液（樹脂層用塗工液）を基材フィルムに塗工して塗工層を形成し、この塗工層を乾燥などの方法により硬化させることにより形成されうる。樹脂層の第二の主面におけるクルトシスＳｋｕは、例えば、塗工液（樹脂層用塗工液）を塗工して塗工層を形成する環境の相対湿度、塗工層を形成してから塗工層の乾燥を開始するまでの時間の調整、塗工層を乾燥する際の温度の調整、塗工層を乾燥するための気流の速度の調整などにより、調整しうる。塗工液（樹脂層用塗工液）を塗工して塗工層を形成する環境の相対湿度を上げることで、クルトシスＳｋｕは小さくなる傾向がある、また塗工層の乾燥を速くして、樹脂層を形成する時間を短くすることにより、クルトシスＳｋｕは、小さくなる傾向がある。
　樹脂層の第二の主面における、突出山部高さＳｐｋ及びクルトシスＳｋｕは、非接触式形状測定装置（例、キーエンス社製「ＶＫ－Ｘ１０００」）により測定して得られた表面形状に基づき、算出できる。
　具体的には、形状測定装置により測定した原表面に対して、表面フィルター処理を行って、計測表面を求め、計測表面に対応する基準表面を求め、基準表面について突出山部高さＳｐｋ及びクルトシスＳｋｕを算出できる。
　表面フィルター処理の例としては、Ｓ－フィルター処理、Ｌ－フィルター処理が挙げられる。
　Ｓ－フィルター処理は、ローパスフィルターによる処理である。Ｓ－フィルター処理におけるカットオフ値は、例えば、ＸＹ平面上における測定分解能の３倍以上とすることができ、具体的には、例えば、ＸＹ平面上における測定分解能の３倍としうる。または、Ｓ－フィルター処理におけるカットオフ値を設定しなくてもよい。
　Ｌ－フィルター処理は、ハイパスフィルターによる処理である。Ｌ－フィルターにおけるカットオフ値は、例えば、０．１ｍｍとしうる。
　計測表面のうち、評価対象となる部分である、評価領域は、例えば、縦７１．１８５μｍ×横９４．９４４μｍとしうる。
［厚み］
　樹脂層の厚みは、好ましくは４０ｎｍ以上、より好ましくは４５ｎｍ以上、更に好ましくは５０ｎｍ以上であり、好ましくは２５０ｎｍ以下、より好ましくは２４５ｎｍ以下、更に好ましくは１００ｎｍ以下である。ここで、複層フィルムが二つの樹脂層を含む場合は、二つの樹脂層のそれぞれの厚みが、前記範囲内にあることが好ましい。
　樹脂層の厚みが前記下限値以上であると、長尺の複層フィルムの巻き取りを円滑に行いうる。また、粒子を安定的に樹脂層内に捕捉し、固定する効果があり、粒子の脱落を効果的に抑制することができる。樹脂層の厚みが前記上限値以下であると、複層フィルムの内部ヘイズを効果的に小さくできる。また、粒子の突起を効率的に突出させることで動摩擦係数を小さくし、またクルトシスＳｋｕを所定の範囲に容易に収めうる。
［樹脂層の組成］
　樹脂層は、粒子を含む。樹脂層において、粒子は、樹脂層の第二の主面に突起を形成する機能を有する。また、通常、樹脂層は、重合体を含む。以下、この重合体を、適宜「結着重合体」と呼ぶことがある。樹脂層において、結着重合体は、粒子を樹脂層から外れないように保持する機能、及び、樹脂層を基材フィルムに接着する機能を有する。樹脂層は、通常、粒子及び結着重合体を含む塗工液を、基材フィルムに塗工して塗工液の膜を形成し、この膜を乾燥などの方法により硬化させることにより形成できる。以下、樹脂層の形成のために用いられる塗工液を、樹脂層用塗工液ともいう。
　結着重合体としては、複層フィルムの用途に応じて適切なものを任意に用いうる。中でも、複層フィルムを巻回体とした場合に凸状の欠陥発生を安定して抑制する観点では、結着重合体がポリウレタンを含むことが好ましい。
　ポリウレタンとしては、例えば、（ｉ）１分子中に平均２個以上の活性水素を含有する成分と、（ii）ポリイソシアネート成分とを反応させて得られるポリウレタンを用いうる。
　また、ポリウレタンとしては、例えば、イソシアネート基含有プレポリマーを鎖延長剤を用いて鎖延長し、水を加えて分散体とすることによって製造されるポリウレタンを用いうる。前記のイソシアネート基含有プレポリマーは、前記（ｉ）成分及び前記（ii）成分を、イソシアネート基過剰の条件下でウレタン化反応させることにより、製造しうる。このウレタン化反応は、反応に不活性で水との親和性の大きい有機溶媒中で行いうる。また、イソシアネート基含有プレポリマーの鎖延長を行う前に、該プレポリマーは中和してもよい。イソシアネート基含有プレポリマーの鎖延長方法としては、イソシアネート基含有プレポリマーと鎖延長剤とを、必要に応じて触媒の存在下で反応させる方法が挙げられる。この際、鎖延長剤としては、水、水溶性ポリアミン、グリコール類などを用いうる。
　前記（ｉ）成分としては、水酸基性の活性水素を有するものが好ましく、例えば１分子中に平均２個以上の水酸基を有する化合物が好ましい。（ｉ）成分の具体例としては、下記の（１）ポリオール化合物、（２）ポリエーテルポリオール、（３）ポリエステルポリオール、（４）ポリエーテルエステルポリオール、及び（５）ポリカーボネートポリオールが挙げられる。
　（１）ポリオール化合物：
　ポリオール化合物としては、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、１，２－ブチレングリコール、１，３－ブチレングリコール、２，３－ブチレングリコール、１，４－ブチレングリコール、１，５－ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６－ヘキサングリコール、２，５－ヘキサンジオール、ジプロピレングリコール、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオール、トリシクロデカンジメタノール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、２，２－ジメチルプロパンジオール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，８－オクタメチレンジオール、グリセリン、トリメチロールプロパンなどが挙げられる。
　（２）ポリエーテルポリオール：
　ポリエーテルポリオールとしては、前記の（１）ポリオール化合物のアルキレンオキシド付加物；アルキレンオキシドと環状エーテル（例えばテトラヒドロフランなど）との開環（共）重合体；ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、エチレングリコール－プロピレングリコール共重合体、１，４－ブタンジオール共重合体；グリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリヘキサメチレングリコール、ポリオクタメチレングリコールなどのグリコール類；などが挙げられる。ポリエーテルポリオールの具体例としては、ポリ（オキシプロピレンエーテル）ポリオール、ポリ（オキシエチレン－プロピレンエーテル）ポリオール等が挙げられる。
　（３）ポリエステルポリオール：
　ポリエステルポリオールとして、例えば、多価カルボン酸又はその無水物と前記（１）ポリオール化合物とを、水酸基過剰の条件で重縮合させて得られたものなどが挙げられる。ここで、多価カルボン酸としては、例えば、アジピン酸、コハク酸、セバシン酸、グルタル酸、マレイン酸、フマル酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸等のジカルボン酸；トリメリット酸等のトリカルボン酸が挙げられる。ポリエステルポリオールの具体例としては、エチレングリコール－アジピン酸縮合物、ブタンジオール－アジピン酸縮合物、ヘキサメチレングリコール－アジピン酸縮合物、エチレングリコール－プロピレングリコール－アジピン酸縮合物、或いは、グリコールを開始剤としてラクトンを開環重合させたポリラクトンジオール、などが挙げられる。
　（４）ポリエーテルエステルポリオール：
　ポリエーテルエステルポリオールとして、例えば、エーテル基含有ポリオールまたは、これと他のグリコールとの混合物を、上記（３）で例示したような多価カルボン酸又はその無水物と混合してアルキレンオキシドを反応させてなるものなどが挙げられる。ここで、エーテル基含有ポリオールとしては、例えば、前記（２）ポリエーテルポリオール及びジエチレングリコール等が挙げられる。ポリエーテルエステルポリオールの具体例としては、ポリテトラメチレングリコール－アジピン酸縮合物などが挙げられる。
　（５）ポリカーボネートポリオール：
　ポリカーボネートポリオールとしては、例えば、一般式ＨＯ－Ｒ－（Ｏ－Ｃ（Ｏ）－Ｏ－Ｒ）Ｘ－ＯＨで示される化合物などが挙げられる。ただし、前記の式中、Ｒは炭素原子数１～１２の飽和脂肪族ポリオール残基を示す。また、前記の式中、Ｘは分子の構造単位の数を示し、通常５～５０の整数である。これらは、飽和脂肪族ポリオールと置換カーボネート（例えば、炭酸ジエチル、ジフェニルカーボネートなど）とを、水酸基が過剰となる条件で反応させるエステル交換法；前記飽和脂肪族ポリオールとホスゲンとを反応させるか、または必要に応じて、その後さらに飽和脂肪族ポリオールを反応させる方法；などにより得ることができる。
　これらの（ｉ）成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　前記（ｉ）成分と反応させる（ii）成分（即ち、ポリイソシアネート成分）としては、例えば、１分子中に平均２個以上のイソシアネート基を含有する化合物が挙げられる。この化合物は、脂肪族化合物でもよく、脂環式化合物でもよく、芳香族化合物でもよい。
　脂肪族ポリイソシアネート化合物としては、炭素原子数１～１２の脂肪族ジイソシアネートが好ましく、例えばヘキサメチレンジイソシアネート、２，２，４－トリメチルヘキサンジイソシアネート、ヘキサンジイソシアネート（ＨＤＩ）などが挙げられる。
　脂環式ポリイソシアネート化合物としては、炭素原子数４～１８の脂環式ジイソシアネートが好ましく、例えば、１，４－シクロヘキサンジイソシアネート、メチルシクロヘキシレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）などが挙げられる。
　芳香族ポリイソシアネートとしては、例えば、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネートなどが挙げられる。
　これらの（ii）成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　前記の（ｉ）成分及び（ii）成分は、複層フィルムの用途に応じて適切なものを任意に選択して用いうる。中でも、（ｉ）成分としては、加水分解し難い結合を有するものを用いることが好ましく、具体的には（２）ポリエーテルポリオール及び（５）ポリカーボネートポリオールが好ましく、中でも（２）ポリエーテルポリオールが特に好ましい。
　また、これらのポリウレタンは、その分子構造に酸構造を含んでいてもよい。酸構造を含むポリウレタンは、界面活性剤を使用せずに、若しくは界面活性剤の量が少なくても、水中に分散させることが可能であるので、樹脂層の耐水性の改善が期待される。これを自己乳化型といい、界面活性剤が無くても分子イオン性のみで水中にポリウレタンの粒子が分散安定化しうることを意味する。また、酸構造を含むポリウレタンは、界面活性剤が不要又は少量で済むので、基材フィルムとの接着性に優れ、かつ高い透明性を維持できる。
　酸構造としては、例えば、カルボキシル基（－ＣＯＯＨ）、スルホン酸基（スルホ基、－ＳＯ３Ｈ）等の酸基などを挙げることができる。また、酸構造は、ポリウレタンにおいて側鎖に存在していてもよく、末端に存在していてもよい。酸構造は、１種類を用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　酸構造の量としては、樹脂層用塗工液における酸価として、好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは２５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、好ましくは２５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。酸価を前記範囲の下限値以上にすることによりポリウレタンの水分散性を良好にできる。また、上限値以下にすることにより、樹脂層の耐水性を良好にできる。
　ポリウレタンに酸構造を導入する方法としては、例えば、ジメチロールアルカン酸を、前記（２）から（４）に記載した（ｉ）成分の一部もしくは全部と置き換えることによって、予めポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、ポリエーテルエステルポリオール等にカルボキシル基を導入する方法が挙げられる。ここで用いられるジメチロールアルカン酸としては、例えば、ジメチロール酢酸、ジメチロールプロピオン酸、ジメチロール酪酸などが挙げられる。ジメチロールアルカン酸は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　ポリウレタンが含む酸構造の一部又は全部は、不揮発性塩基によって中和されていてもよい。酸構造が中和されていることにより、複層フィルムは、高温下に曝された熱履歴を有しても、光学材料としての特性を維持したり、他の部材と強い接着力で接着したりすることが可能である。また、酸構造を中和しても、界面活性剤を使用せずに、若しくは界面活性剤の量が少なくても、ポリウレタンの粒子を水中に分散させることは可能である。
　ポリウレタンが含む酸構造のうち、中和される酸構造の割合は、２０％以上が好ましく、５０％以上が特に好ましい。酸構造のうちの２０％以上が中和されることにより、複層フィルムが高温下に曝された熱履歴を有しても、光学材料としての特性を維持したり、他の部材と強い接着力で接着したりすることが可能である。
　ポリウレタンは、架橋剤との反応を可能にするため、極性基を含むことが好ましい。極性基としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホニル基、スルホ基などが挙げられる。中でも、メチロール基、水酸基、カルボキシル基及びアミノ基が好ましく、水酸基及びカルボキシル基がより好ましく、カルボキシル基が特に好ましい。ポリウレタン中の極性基の量は、好ましくは０．０００１当量／１ｋｇ以上、より好ましくは０．００１当量／１ｋｇ以上であり、好ましくは１当量／１ｋｇ以下である。
　ポリウレタンとしては、水系ウレタン樹脂として市販されているものを用いてもよい。水系ウレタン樹脂は、ポリウレタン及び水とを含む組成物であり、通常、ポリウレタン及び必要に応じて含まれる任意の成分が水の中に分散している組成物である。水系ウレタン樹脂としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製の「アデカボンタイター」シリーズ、三井化学社製の「オレスター」シリーズ、ＤＩＣ社製の「ボンディック」シリーズ、「ハイドラン（ＷＬＳ２０１，ＷＬＳ２０２など）」シリーズ、バイエル社製の「インプラニール」シリーズ、花王社製の「ポイズ」シリーズ、三洋化成工業社製の「サンプレン」シリーズ、第一工業製薬社製の「スーパーフレックス」シリーズ、楠本化成社製の「ＮＥＯＲＥＺ（ネオレッズ）」シリーズ、ルーブリゾール社製の「Ｓａｎｃｕｒｅ」シリーズなどを用いることができる。また、ポリウレタンは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、結着重合体のガラス転移温度は、好ましくは５０℃以上、より好ましくは５５℃以上、特に好ましくは６０℃以上であり、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１２５℃以下、特に好ましくは１００℃以下である。結着重合体のガラス転移温度を前記範囲の下限値以上にすることにより、製造工程において乾燥炉から出た後にオーブン下流側の搬送ロールを汚染することを防止することができる。また、上限値以下にすることにより、複層フィルムのカールを防止することができる。
　樹脂層用塗工液において、結着重合体の状態は任意であり、粒子状になって分散していてもよく、溶媒等の他の成分に溶解していてもよい。例えば結着重合体としてポリウレタンを用いる場合には、ポリウレタンは、粒子状となって分散していることが多い。この場合、ポリウレタンの粒子の平均粒子径は、複層フィルムの光学特性の観点から、０．０１μｍ～０．４μｍであることが好ましい。
　粒子としては、無機材料からなる無機粒子、有機材料からなる有機粒子、並びに、無機材料と有機材料とを組み合わせて含む複合粒子のいずれを用いてもよい。ただし、樹脂層の形成を容易に行う観点から、水分散性の粒子を用いることが好ましい。無機粒子の材料を挙げると、例えば、シリカ、チタニア、アルミナ、ジルコニア等の無機酸化物；炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成珪酸カルシウム、水和珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、珪酸マグネシウム、燐酸カルシウム等が挙げられる。また、有機粒子の材料を挙げると、例えば、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　これらの例示した粒子の材料の中でも、シリカが好ましい。シリカの粒子は、シワの発生を抑制する能力及び透明性に優れ、内部ヘイズを生じ難く、着色が無いため、複層フィルムの光学特性に与える影響が小さい。また、シリカは、樹脂層用塗工液中での分散性及び分散安定性が良好である。また、シリカ粒子は表面の修飾が簡便であり、多数の公知の方法で分散媒に適した表面修飾を施すことができる。さらに、シリカ粒子の表面修飾により、粒子を含む樹脂層と基材フィルムとの密着力を向上させることができる。シリカの粒子の中でも、非晶質コロイダルシリカ粒子が特に好ましい。
　前記のようなシリカ粒子としては、市販品を用いてもよい。市販品の例を挙げると、日本触媒社製の、「エポスターＭＸ－０５０Ｗ」（平均粒子径８０ｎｍ）、「シーホスターＫＥ－Ｗ１０」（平均粒子径１１０ｎｍ）、「シーホスターＫＥ－Ｗ３０」（平均粒子径２８０ｎｍ）、「エポスターＭＸ－１００Ｗ」（平均粒子径１５０ｎｍ～２００ｎｍ）；日産化学社製の「スノーテックスＺＬ」（平均粒子径８０ｎｍ）、「スノーテックスＭＰ－２０４０」（平均粒子径１５０ｎｍ～２００ｎｍ）などが挙げられる。
　また、粒子としては、樹脂層の第二の主面の表面形状を、上述した要件を満たすものとしうる粒子を用いうる。樹脂層は、好ましくは、平均粒子径の異なる複数の粒子を組み合わせて含む。
　また、平均粒子径の異なる複数の粒子を組み合わせて用いる場合には、少なくとも一の粒子の平均粒子径が、樹脂層の厚みより大きいことが好ましい。また、複数の粒子のうち少なくとも一の粒子の平均粒子径が、樹脂層の厚みより小さくてもよい。
　中でも、１５０ｎｍ未満の平均粒子径を有する粒子（Ｓ）と、１５０ｎｍ以上の平均粒子径を有する粒子（Ｌ）とを組み合わせて用いることが好ましい。したがって、樹脂層の粒子は、１５０ｎｍ未満の平均粒子径を有する粒子（Ｓ）と、１５０ｎｍ以上の平均粒子径を有する粒子（Ｌ）とを、組み合わせて含むことが好ましい。これにより、樹脂層の第二の主面の表面形状を、容易に上述した要件を満たす形状としうる。
　粒子（Ｓ）の平均粒子径は、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは３０ｎｍ以上、更に好ましくは４０ｎｍ以上であり、且つ、好ましくは１５０ｎｍ未満、より好ましくは１４０ｎｍ以下、更に好ましくは１３０ｎｍ以下である。さらに、粒子（Ｓ）の平均粒子径は、樹脂層の厚みに対して、好ましくは３倍以上、より好ましくは４倍以上、特に好ましくは５倍以上であり、好ましくは１０倍以下、より好ましくは８倍以下、特に好ましくは７倍以下である。
　粒子（Ｓ）の量は、結着重合体１００重量部に対し、好ましくは２重量部以上、より好ましくは３重量部以上、更に好ましくは５重量部以上であり、好ましくは２４重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、更に好ましくは１８重量部以下である。
　粒子（Ｌ）の平均粒子径は、好ましくは１５０ｎｍ以上、より好ましくは１６０ｎｍ以上、更に好ましくは１７０ｎｍ以上であり、且つ、好ましくは４００ｎｍ以下、より好ましくは３５０ｎｍ以下、更に好ましくは３００ｎｍ以下である。さらに、粒子（Ｌ）の平均粒子径は、樹脂層の厚みに対して、好ましくは２倍以上、より好ましくは３倍以上、特に好ましくは４倍以上であり、好ましくは１０倍以下、より好ましくは８倍以下、特に好ましくは７倍以下である。
　また、粒子（Ｓ）の平均粒子径と粒子（Ｌ）の平均粒子径との差は、好ましくは７０ｎｍ以上、より好ましくは１００ｎｍ以上、更に好ましくは１２０ｎｍ以上であり、好ましくは２００ｎｍ以下、より好ましくは１８０ｎｍ以下、更に好ましくは１６０ｎｍ以下である。粒子（Ｓ）の平均粒子径と粒子（Ｌ）の平均粒子径との差を前記範囲に収めることにより、樹脂層の第二の主面の表面形状を、容易に上述した要件を満たす形状としうる。
　粒子（Ｌ）の量は、結着重合体１００重量部に対し、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは１．５重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１８重量部以下、更に好ましくは１５重量部以下である。
　粒子（Ｌ）の量と粒子（Ｓ）の量との差は、結着重合体１００重量部に対して、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、特に好ましくは２重量部以上であり、好ましくは２５重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、特に好ましくは１５重量部以下である。
　また、樹脂層用塗工液は、粒子及び結着重合体に加えて、架橋剤を含みうる。架橋剤は、結着重合体が有する反応性の基と反応して結合を形成することにより、結着重合体を架橋させうる。したがって、例えば、樹脂層用塗工液を基材フィルムに塗工した後で結着重合体を架橋させることにより、樹脂層と基材フィルムとの接着性、並びに、樹脂層の機械的強度及び耐湿熱性を向上させることができる。例えば結着重合体としてポリウレタンを用いた場合、通常は、架橋剤は、前記酸構造として含まれるカルボキシル基及びその無水物基、並びに、（ｉ）成分と（ii）成分との反応後に未反応で残った水酸基などのような、極性基と反応して架橋構造を形成しうる。
　架橋剤としては、例えば、結着重合体が有する反応性の基と反応して結合を形成できる官能基を、１分子内に２個以上有する化合物を用いうる。中でも、架橋剤としては、カルボキシル基又はその無水物基と反応しうる官能基を有する化合物が好ましい。
　架橋剤の具体例を挙げると、エポキシ化合物、カルボジイミド化合物、オキサゾリン化合物、イソシアネート化合物等が挙げられる。また、架橋剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ化合物としては、１分子内に２個以上のエポキシ基を有する多官能のエポキシ化合物を用いうる。中でも、エポキシ化合物としては、水に溶解性があるか、または水に分散してエマルジョン化しうるものが好ましい。エポキシ化合物が水に溶解性を有するか又はエマルジョン化しうるものであれば、樹脂層用塗工液が水系である場合に、その水系の塗工液の塗工性を良好にできるので、樹脂層の製造を容易に行うことが可能となる。ここで、水系の塗工液とは、重合体等の固形分を、水等の水系の溶媒に溶解又は分散した状態で含有する塗工液のことをいう。
　前記エポキシ化合物の例を挙げると、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、１，４－ブタンジオール、１，６－ヘキサングリコール、ネオペンチルグリコール等のグリコール類１モルと、エピクロルヒドリン２モルとのエーテル化によって得られるジエポキシ化合物；グリセリン、ポリグリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ソルビトール等の多価アルコール類１モルと、エピクロルヒドリン２モル以上とのエーテル化によって得られるポリエポキシ化合物；フタル酸、テレフタル酸、シュウ酸、アジピン酸等のジカルボン酸１モルと、エピクロルヒドリン２モルとのエステル化によって得られるジエポキシ化合物；などが挙げられる。
　より具体的にエポキシ化合物の例を挙げると、１，４－ビス（２’，３’－エポキシプロピルオキシ）ブタン、１，３，５－トリグリシジルイソシアヌレート、１，３－ジクリシジル－５－（γ－アセトキシ－β－オキシプロピル）イソシアヌレート、ソルビトールポリグリシジルエーテル類、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル類、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル類、ジグリセロ－ルポリグリシジルエーテル、１，３，５－トリグリシジル（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレート、グリセロールポリグリセロールエーテル類及びトリメチロ－ルプロパンポリグリシジルエーテル類等が挙げられる。
　また、エポキシ化合物の例を市販品で挙げると、ナガセケムテックス社製の「デナコール（デナコールＥＸ－３１３、ＥＸ－５２１，ＥＸ－６１４Ｂなど）」シリーズ等を挙げることができる。
　エポキシ化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ化合物の量は、結着重合体１００重量部に対し、好ましくは３重量部以上、より好ましくは４重量部以上、更に好ましくは５重量部以上であり、好ましくは２０重量部以下、より好ましくは１５重量部以下、更に好ましくは１０重量部以下である。エポキシ化合物の量を前記範囲の下限値以上にすることにより、エポキシ化合物と結着重合体との反応が十分に進行するので、樹脂層の機械的強度を適切に向上させることができる。また、上限値以下にすることにより、未反応のエポキシ化合物の残留を少なくでき、樹脂層の機械的強度を適切に向上させることができる。
　また、結着重合体の極性基と当量になるエポキシ化合物の量に対し、エポキシ化合物の量は、重量基準で、好ましくは０．２倍以上、より好ましくは０．４倍以上、特に好ましくは０．６倍以上であり、好ましくは１．４倍以下、より好ましくは１．２倍以下、特に好ましくは１．０倍以下である。ここで、結着重合体の極性基と当量になるエポキシ化合物の量とは、結着重合体の極性基の全量と過不足無く反応できるエポキシ化合物の理論量をいう。結着重合体の極性基は、エポキシ化合物のエポキシ基と反応しうる。よって、エポキシ化合物の量を前記範囲に収めることにより、極性基とエポキシ化合物との反応を適切な程度に進行させて、樹脂層の機械的強度を効果的に向上させることができる。
　カルボジイミド化合物としては、１分子内にカルボジイミド基を２以上有する化合物を用いうる。このカルボジイミド化合物は、原料として有機モノイソシアネート、有機ジイソシアネート、有機トリイソシアネート等の有機イソシアネートを用いて製造される。これらの有機イソシアネートの例としては、芳香族イソシアネート、脂肪族イソシアネート、及び、それらの混合物が挙げられる。したがって、有機イソシアネートが有する有機基としては、芳香族及び脂肪族のいずれを用いてもよく、また、芳香族の有機基及び脂肪族の有機基を組み合わせて用いてもよい。中でも、反応性の観点から、脂肪族の有機基を有する有機イソシアネートが特に好ましい。通常、カルボジイミド化合物は、有機ジイソシアネートの縮合反応により合成される。
　有機イソシアネートの具体例を挙げると、４，４’－ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４－ジフェニルジメチルメタンジイソシアネート、１，４－フェニレンジイソシアネート、２，４－トリレンジイソシアネート、２，６－トリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、シクロヘキサンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、２，２，４－トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、１，３－フェニレンジイソシアネート等の有機ジイソシアネート；イソホロンイソシアネート、フェニルイソシアネート、シクロヘキシルイソシアネート、ブチルイソシアネート、ナフチルイソシアネート等の有機モノイソシアネートが挙げられる。
　カルボジイミド化合物の例を市販品で挙げると、日清紡ケミカル社製の「カルボジライト（カルボジライトＶ－０２、Ｖ－０２－Ｌ２、ＳＶ－０２、Ｖ－０４、Ｅ－０２など）」シリーズを市販品として入手可能である。
　カルボジイミド化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　カルボジイミド化合物の量は、結着重合体１００重量部に対して、好ましくは１重量部以上、より好ましくは３重量部以上であり、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。カルボジイミド化合物の量を前記範囲の下限値以上にすることにより、カルボジイミド化合物と結着重合体との反応が十分に進行するので、樹脂層の機械的強度を適切に向上させることができる。また、上限値以下にすることにより、未反応のカルボジイミド化合物の残留を少なくでき、樹脂層の機械的強度を適切に向上できる。
　オキサゾリン化合物としては、下記式（Ｉ）で示されるオキサゾリン基を有する重合体を用いうる。下記式（Ｉ）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、同一若しくは異なって、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アラルキル基、フェニル基及び置換フェニル基からなる群より選ばれるいずれかを表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　このオキサゾリン化合物は、例えば、付加重合性オキサゾリンを必須とし、必要に応じて任意の不飽和単量体を含む単量体成分を、公知の重合法により水性媒体中で溶液重合することにより製造しうる。付加重合性オキサゾリンとしては、例えば、下記式（II）で示される化合物が挙げられる。下記式（II）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４は、式（Ｉ）における定義と同様である。また、Ｒ５は、付加重合性の不飽和結合を有する、非環状の有機基を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　付加重合性オキサゾリンの具体例を挙げると、２－ビニル－２－オキサゾリン、２－ビニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－ビニル－５－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－５－エチル－２－オキサゾリン等が挙げられる。また、これらは１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、２－イソプロペニル－２－オキサゾリンが、工業的にも入手し易く好適である。
　前記付加重合性オキサゾリンの量は、オキサゾリン化合物の製造に用いる全単量体成分１００重量部に対して、好ましくは３重量部以上である。これにより、オキサゾリン化合物を含む塗工樹脂を硬化させた場合に硬化を十分に進めることができ、耐久性及び耐水性に優れた樹脂層を得ることができる。
　オキサゾリン化合物の製造に用いうる任意の不飽和単量体としては、付加重合性オキサゾリンと共重合可能であり、かつ、オキサゾリン基と反応しない任意の単量体を用いうる。このような任意の不飽和単量体は、上述した単量体から任意に選択して用いうる。
　オキサゾリン化合物の例を市販品で挙げると、水溶性タイプでは、日本触媒社製のエポクロスＷＳ－５００及びＷＳ－７００が挙げられる。また、例えばエマルションタイプでは、日本触媒社製のエポクロスＫ－２０１０、Ｋ－２０２０及びＫ－２０３０が挙げられる。これらの中でも、樹脂層用塗工液が含む結着重合体との反応性の高い水溶性タイプが好ましい。
　また、オキサゾリン化合物は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　オキサゾリン化合物の量は、結着重合体が有する極性基とオキサゾリン化合物が有するオキサゾリン基とのモル比（極性基のモル数／オキサゾリン基のモル数）が、所定の範囲に収まるように設定しうる。具体的には、前記のモル比が、１００／２０～１００／１００となるように設定しうる。前記のモル比を前記範囲の下限値以上にすることにより、未反応の極性基が残ることを防止できる。また、上限値以下にすることにより、余剰のオキサゾリン基の発生を防止して、親水基が過剰となることを防止できる。
　さらに、結着重合体がカルボキシル基を有し、且つ、そのカルボキシル基が中和されている場合には、結着重合体とオキサゾリン化合物との反応において、オキサゾリン基とカルボン酸塩とが反応しにくい。そこで、中和に用いる不揮発性塩基の種類及び不揮発性の程度を調整することで、その反応性をコントロールすることができる。
　イソシアネート化合物としては、１分子中に２個以上のイソシアネート基を含有する化合物を用いうる。これらのイソシアネート化合物は、脂肪族化合物でもよく、脂環式化合物でもよく、芳香族化合物でもよい。イソシアネート化合物の具体例としては、ポリウレタンの原料として説明した（ii）成分と同様の例が挙げられる。
　前記の架橋剤の中でも、エポキシ化合物及びカルボジイミド化合物が好ましく、エポキシ化合物が特に好ましい。エポキシ化合物を架橋剤として用いると、樹脂層と基材フィルムとの接着性を特に大きく向上させることができる。また、カルボジイミド化合物を架橋剤として用いると、樹脂層用塗工液のポットライフを改善することができる。
　また、樹脂層用塗工液は、粒子及び結着重合体に加えて、不揮発性塩基を含みうる。不揮発性塩基としては、樹脂層用塗工液を基材フィルムに塗工した後に乾燥させる際の処理条件下において、実質的に不揮発性である塩基が挙げられる。前記の処理条件としては、例えば、８０℃で１時間放置する処理が挙げられる。ここで実質的に不揮発性であるとは、通常、不揮発性塩基の減少分が８０％以下であることをいう。このような不揮発性塩基は、ポリウレタン等の結着重合体が含む酸構造を中和する中和剤として機能しうる。
　不揮発性塩基としては、無機塩基を用いてもよく、有機塩基を用いてよい。中でも、沸点１００℃以上の有機塩基が好ましく、沸点１００℃以上のアミン化合物がより好ましく、沸点２００℃以上のアミン化合物が特に好ましい。また、有機塩基は低分子化合物でもよく、重合体でもよい。
　不揮発性塩基の例を挙げると、無機塩基としては、例えば、水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムが挙げられる。また、有機塩基としては、例えば、２－アミノ－２－メチル－１－プロパノール（ＡＭＰ）、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン（ＴＩＰＡ）、トリ［（２－ヒドロキシ）－１－プロピル］アミン、２－アミノ－２－メチル－１，３－プロパンジオール（ＡＭＰＤ）、２－アミノ－２－ヒドロキシメチル－１，３－プロパン水酸化カリウム、亜鉛アンモニウム錯体、銅アンモニウム錯体、銀アンモニウム錯体、γ－アミノプロピルトリエトキシシラン、γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－β（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメチルジメトキシシラン、Ｎ－フェニル－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ－ビス（トリメチルシリル）ウレア、３－ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピル－トリス（２－メトキシ－エトキシ－エトキシ）シラン、Ｎ－メチル－３－アミノプロピルトリメトキシカルボン酸ジヒドラジド、シュウ酸ジヒドラジド、マロン酸ジヒドラジド、コハク酸ジヒドラジド、アジピン酸ジヒドラジド、セバシン酸ジヒドラジド、ドデカン二酸ジヒドラジド、イソフタール酸ジヒドラジド、テレフタル酸ジヒドラジド、キノリン、ピコリン、ピリジン、モルホリン、ピペラジン、シクロヘキシルアミン、ヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、エチレンジアミン、テトラエチレンペンタミン、ペンタエチレンペンタミン、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン、イソプロパノールアミン、Ｎ，Ｎ－ジエチルメタノールアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルエタノールアミン、アミノエチルエタノールアミン、Ｎ－メチル－Ｎ－Ｎ－ジエタノールアミン、１，２－プロパンジアミン、１，６－ヘキサメチレンジアミン、２－メチルピペラジン、２，５－ジメチルピペラジン、イソホロンジアミン、４，４’－ジシクロヘキシルメタンジアミン、３，３’－ジメチル－ジシクロヘキシルメタンジアミン、１，２－シクロヘキサンジアミン、１，４－シクロヘキサンジアミン、アミノエチルエタノールアミン、アミノプロピルエタノールアミン、アミノヘキシルエタノールアミン、アミノエチルプロパノールアミン、アミノプロピルプロパノールアミン、アミノヘキシルプロパノールアミン、ジエチレントリアミン、ジプロピレントリイミダゾール、１－（２－アミノエチル）－２－メチルイミダゾール、１－（２－アミノエチル）－２－エチルイミダゾール、２－アミノイミダゾールサルフェート、２－（２－アミノエチル）－ベンゾイミダゾール、ピラゾール、５－アミノピラゾール、１－メチル－５－アミノピラゾール、１－イソプロピル－５－アミノピラゾール、１－ベンジル－５－アミノピラゾール、１，３－ジメチル－５－アミノピラゾール、１－イソプロピル－３－メチル－５－アミノピラゾール、１－ベンジル－３－メチル－５－アミノピラゾール、１－メチル－４－クロロ－５－アミノピラゾール、１－メチル－４－シアノ－５－アミノピラゾール、１－イソプロピル－４－クロロ－５－アミノピラゾール、３－メチル－４－クロロ－５－アミノピラゾール、１－ベンジル－４－クロロ－５－アミノピラゾール、アミノ樹脂（例えば、１，３－ジメチル－４－クロロ－メラミン樹脂、ユリア樹脂、グアナミン樹脂等）などが挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　不揮発性塩基の量は、結着重合体１００重量部に対して、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは２重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２０重量部以下、更に好ましくは１０重量部以下である。不揮発性塩基の量を前記範囲の下限値以上にすることにより、十分な接着力を得ることができる。また、上限値以下にすることにより、ポリビニルアルコール製の偏光子の色抜けを抑制できる。
　また、樹脂層用塗工液は、粒子及び結着重合体に加えて、濡れ剤を含みうる。濡れ剤を用いることにより、樹脂層用塗工液を基材フィルムに塗工する際の塗工性を良好にできる。
　濡れ剤としては、例えば、アセチレン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤等を用いることができる。アセチレン系界面活性剤としては、例えば、日信化学工業社製サーフィノールシリーズ、ダイノールシリーズ等を用いることができる。また、フッ素系界面活性剤としては、例えば、ＤＩＣ社製メガファックシリーズ、ネオス社製フタージェントシリーズ、ＡＧＣ社製サーフロンシリーズ、サンノプコ社製ＳＮシリーズ等を用いることができる。濡れ剤としては、重ね塗り性の観点から、アセチレン系界面活性剤を用いることが好ましい。
　また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　濡れ剤の配合量は、樹脂層用塗工液に含まれる固形分に対して、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．０５重量％以上、更に好ましくは０．１重量％以上であり、好ましくは５重量％以下、より好ましくは４重量部以下、更に好ましくは１重量％以下である。濡れ剤の量を前記範囲の下限値以上にすることにより、十分な塗工性を得ることができる。また、上限値以下にすることにより、濡れ剤のブリードアウトを抑制でき、更には重ね塗り性を良好にできる。
　樹脂層用塗工液は、通常、溶媒を含む。溶媒としては、好ましくは水又は水溶性の溶媒を用いる。水溶性の溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、アセトン、テトラヒドロフラン、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテルなどが挙げられる。中でも、溶媒としては、水を用いることが好ましい。また、溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　溶媒の量は、樹脂層用塗工液の粘度を塗布に適した範囲にできるように設定しうる。通常は、溶媒の量は、樹脂層用塗工液の固形分濃度を所望の範囲に収められるように設定する。前記の所望の範囲は、好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上であり、好ましくは１５重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。これにより、樹脂層用塗工液の取り扱い性及び塗工性を良好にできる。
　樹脂層用塗工液は、上述した架橋剤に組み合わせて、硬化促進剤を含みうる。例えば、架橋剤としてエポキシ化合物を用いる場合、硬化促進剤としては、第３級アミン系化合物（４－位に３級アミンを有する２，２，６，６－テトラメチルピペリジル基を有する化合物を除く）、三フッ化ホウ素錯化合物などが好適である。また、硬化促進剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　硬化促進剤の量は、結着重合体１００重量部に対して、好ましくは０．００１重量部以上、より好ましくは０．０１重量部以上、更に好ましくは０．０３重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは１０重量部以下、更に好ましくは５重量部以下である。
　樹脂層用塗工液は、前記の架橋剤に組み合わせて、硬化助剤を含みうる。硬化助剤の具体例を挙げると、キノンジオキシム、ベンゾキノンジオキシム、ｐ－ニトロソフェノール等のオキシム・ニトロソ系硬化助剤；Ｎ，Ｎ－ｍ－フェニレンビスマレイミド等のマレイミド系硬化助剤；ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等のアリル系硬化助剤；エチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート等のメタクリレート系硬化助剤；ビニルトルエン、エチルビニルベンゼン、ジビニルベンゼン等のビニル系硬化助剤；等が挙げられる。また、硬化助剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　硬化助剤の量は、架橋剤１００重量部に対して、好ましくは１重量部以上、より好ましくは１０重量部以上であり、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。
　樹脂層用塗工液は、本発明の効果を著しく損なわない限り、例えば、耐熱安定剤、耐候安定剤、レベリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックスなどを含んでいてもよい。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
［１．２．基材フィルム］
　基材フィルムとしては、通常、樹脂製のフィルムを用いる。基材フィルムを構成する樹脂としては、任意の重合体を含む樹脂を用いうる。中でも、基材フィルムを構成する樹脂としては、熱可塑性樹脂が好ましく、中でも脂環式構造含有樹脂が好ましい。脂環式構造含有樹脂は、脂環式構造含有重合体を含む樹脂であり、透明性、低吸湿性、寸法安定性及び軽量性などの特性に優れ、光学フィルムに適している。
　また、基材フィルムは、１層のみを含む単層構造のフィルムであってもよく、２層以上の層を備える複層構造のフィルムであってもよい。基材フィルムが複層構造を有する場合、基材フィルムが備える層のうち１層以上が脂環式構造含有樹脂からなることが好ましい。
　脂環式構造含有重合体は、重合体の構造単位中に脂環式構造を有する重合体であり、主鎖に脂環式構造を有する重合体、及び、側鎖に脂環式構造を有する重合体のいずれを用いてもよい。また、脂環式構造含有重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。中でも、機械的強度、耐熱性などの観点から、主鎖に脂環式構造を含有する重合体が好ましい。
　脂環式構造としては、例えば、飽和脂環式炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環式炭化水素（シクロアルケン、シクロアルキン）構造などが挙げられる。中でも、機械的強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造及びシクロアルケン構造が好ましく、中でもシクロアルカン構造が特に好ましい。
　脂環式構造を構成する炭素原子数は、一つの脂環式構造あたり、好ましくは４個以上、より好ましくは５個以上であり、好ましくは３０個以下、より好ましくは２０個以下、特に好ましくは１５個以下の範囲である。これにより、基材フィルムの機械的強度、耐熱性、及び成形性が高度にバランスされ、好適である。
　脂環式構造含有重合体中の脂環式構造を有する構造単位の割合は、使用目的に応じて適宜選択してもよく、好ましくは５５重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式構造含有重合体中の脂環式構造を有する構造単位の割合がこの範囲にあると、基材フィルムの透明性及び耐熱性の観点から好ましい。
　脂環式構造含有重合体としては、例えば、ノルボルネン重合体、単環の環状オレフィン重合体、環状共役ジエン重合体、ビニル脂環式炭化水素重合体、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン重合体は、透明性と成形性が良好なため、好適である。
　ノルボルネン重合体としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体、若しくはノルボルネン構造を有する単量体と任意の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体、若しくはノルボルネン構造を有する単量体と任意の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物；等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素化物、並びに、ノルボルネン構造を有する単量体の開環共重合体の水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適である。
　ノルボルネン構造を有する単量体としては、例えば、ビシクロ［２．２．１］ヘプト－２－エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ－３，７－ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８－ベンゾトリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ－３－エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］ドデカ－３－エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、及びこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって、複数個が環に結合していてもよい。また、ノルボルネン構造を有する単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　極性基の種類としては、例えば、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、例えば、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン酸基などが挙げられる。
　ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合が可能な任意の単量体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテン等のモノ環状オレフィン類及びその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエン等の環状共役ジエン及びその誘導体；などが挙げられる。ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合が可能な任意の単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体、及びノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な任意の単量体との開環共重合体は、例えば、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に重合又は共重合することにより製造しうる。
　ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合が可能な任意の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン等の炭素数２～２０のα－オレフィン及びこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン等のシクロオレフィン及びこれらの誘導体；１，４－ヘキサジエン、４－メチル－１，４－ヘキサジエン、５－メチル－１，４－ヘキサジエン等の非共役ジエン；などが挙げられる。これらの中でも、α－オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。また、ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合が可能な任意の単量体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体、及びノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な任意の単量体との付加共重合体は、例えば、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合又は共重合することにより製造しうる。
　単環の環状オレフィン重合体としては、例えば、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテン等の単環を有する環状オレフィンモノマーの付加重合体を挙げることができる。
　環状共役ジエン重合体としては、例えば、１，３－ブタジエン、イソプレン、クロロプレン等の共役ジエンモノマーの付加重合体を環化反応して得られる重合体；シクロペンタジエン、シクロヘキサジエン等の環状共役ジエンモノマーの１，２－または１，４－付加重合体；及びこれらの水素化物；などを挙げることができる。
　ビニル脂環式炭化水素重合体としては、例えば、ビニルシクロヘキセン、ビニルシクロヘキサン等のビニル脂環式炭化水素モノマーの重合体及びその水素化物；スチレン、α－メチルスチレン等のビニル芳香族炭化水素モノマーを重合してなる重合体に含まれる芳香環部分を水素化してなる水素化物；ビニル脂環式炭化水素モノマー、またはビニル芳香族炭化水素モノマーとこれらビニル芳香族炭化水素モノマーに対して共重合可能な任意のモノマーとのランダム共重合体若しくはブロック共重合体等の共重合体の、芳香環の水素化物；などを挙げることができる。前記のブロック共重合体としては、例えば、ジブロック共重合体、トリブロック共重合体またはそれ以上のマルチブロック共重合体、並びに傾斜ブロック共重合体等を挙げることができる。
　基材フィルムを構成する樹脂に含まれる重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、通常１０，０００以上、好ましくは１５，０００以上、より好ましくは２０，０００以上であり、通常１００，０００以下、好ましくは８０，０００以下、より好ましくは５０，０００以下である。ここで、前記の重量平均分子量は、溶媒としてシクロヘキサンを用いてゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーで測定したポリイソプレンまたはポリスチレン換算の重量平均分子量である。但し、試料がシクロヘキサンに溶解しない場合には、前記のゲル・パーミエーション・クロマトグラフィーの溶媒としてトルエンを用いてもよい。重量平均分子量がこのような範囲にあるときに、複層フィルムの機械的強度及び成形加工性が高度にバランスされ、好適である。
　基材フィルムを構成する樹脂は、本発明の効果を著しく損なわない限り、重合体以外に任意の成分を含んでいてもよい。その任意の成分の例を挙げると、顔料、染料等の着色剤；可塑剤；蛍光増白剤；分散剤；熱安定剤；光安定剤；紫外線吸収剤；帯電防止剤；酸化防止剤；滑剤；界面活性剤などの添加剤が挙げられる。これらの成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　ただし、基材フィルムを構成する樹脂として脂環式構造含有樹脂を用いる場合、その脂環式構造含有樹脂は、実質的に粒子を含まないことが好ましい。ここで、実質的に粒子を含まないとは、樹脂に粒子を含ませても、粒子を全く含まない状態からの基材フィルムのヘイズの上昇幅が０．０５％以下の範囲である量までは許容できることを意味する。
　基材フィルムを構成する樹脂が含む重合体及び添加剤の量は、本発明の複層フィルムが所望の光学特性を発現できる範囲で任意に設定しうる。例えば、基材フィルムを構成する樹脂における重合体の割合は、一般的には５０％～１００％、または７０％～１００％である。特に、基材フィルムを構成する樹脂として脂環式構造含有樹脂を用いる場合、脂環式構造含有樹脂に含まれる重合体の割合は、通常８０％～１００％、好ましくは９０％～１００％である。
　前述の通り、基材フィルムは、一層のみを備える単層構造のフィルムであってもよく、２層以上の層を備える複層構造のフィルムであってもよい。基材フィルムを複層構造のフィルムとすることにより、本発明の複層フィルムを、様々な特性を有する光学フィルムとして用いることができる。
　基材フィルムが２層以上の層を備える場合、一種類の層を２つ以上備えていてもよく、異なる二種類以上の層を備えていてもよい。また、基材フィルムには、上述した脂環式構造含有樹脂以外の樹脂からなる層を設けてもよい。脂環式構造含有樹脂以外からなる層としては、例えば、傷付防止、反射防止、帯電防止、防眩、防汚、紫外線吸収などの機能を有する層が挙げられる。
　基材フィルムの平均厚みは、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下である。
　また、基材フィルムの厚み変動は、長尺方向及び幅方向にわたって、前記平均厚みの±３％以内であることが好ましい。厚み変動を前記範囲にすることにより、基材フィルムのレターデーションなどの光学特性のバラツキを小さくできる。
　基材フィルムの製造方法に制限はない。基材フィルムは、当該基材フィルムを形成するための樹脂を任意のフィルム成形法で成形することによって得られる。フィルム成形法としては、例えば、キャスト成形法、押出成形法、インフレーション成形法などが挙げられる。中でも、溶媒を使用しない溶融押出法が、残留揮発成分量を効率よく低減させることができ、地球環境や作業環境の観点、及び製造効率に優れる観点から好ましい。溶融押出法としては、ダイスを用いる方法などが挙げられ、中でも生産性や厚み精度に優れる点でＴダイを用いる方法が好ましい。
　また、基材フィルムが２層以上の層を備える場合、基材フィルムの製造方法に制限は無い。例えば、別々に製造したフィルム層を必要に応じて接着剤を用いて貼り合せて基材フィルムを製造してもよい。接着剤は、貼り合わせるフィルム層を形成する樹脂の種類により適切なものを選択しうる。接着剤の例としては、アクリル接着剤、ウレタン接着剤、ポリエステル接着剤、ポリビニルアルコール接着剤、ポリオレフィン接着剤、変性ポリオレフィン接着剤、ポリビニルアルキルエーテル接着剤、ゴム接着剤、エチレン－酢酸ビニル接着剤、塩化ビニル－酢酸ビニル接着剤、ＳＥＢＳ（スチレン－エチレン－ブチレン－スチレン共重合体）接着剤、ＳＩＳ（スチレン－イソプレン－スチレンブロック共重合体）接着剤、エチレン－スチレン共重合体等のエチレン接着剤、エチレン－（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エチル共重合体などのアクリル酸エステル接着剤などが挙げられる。接着剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。接着剤により形成される接着剤層の平均厚みは、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下である。
　接着剤を使用せずに２層以上の層を備える基材フィルムを製造する場合、例えば、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法などの共押出成形法；ドライラミネーションなどのフィルムラミネーション成形法などを用いうる。
　また、例えば、あるフィルム層の表面に、別のフィルム層を構成する樹脂を含む溶液をコーティングするコーティング成形法などを用いて、２層以上の層を備える基材フィルムを製造してもよい。
　これらの中でも、製造効率の観点、及び、基材フィルム中に溶媒などの揮発性成分を残留させないという観点からは、共押出成形法が好ましい。共押出成形法の中でも、共押出Ｔダイ法が特に好ましい。さらに、共押出Ｔダイ法にはフィードブロック方式とマルチマニホールド方式が挙げられるが、各層の厚みのばらつきを少なくできる点からは、マルチマニホールド方式が更に好ましい。
　基材フィルムは、延伸処理を施されていない未延伸フィルムであってもよく、延伸処理を施された延伸フィルムであってもよい。また、基材フィルムが２層以上の層を備える場合、予め延伸処理を施されたフィルム層を貼り合せて延伸フィルムを得てもよく、共押出等により得られた複層構造の延伸前フィルムに延伸処理を施して延伸フィルムを得てもよい。
　基材フィルムには、表面処理がされていてもよい。かかる表面処理の例としては、コロナ処理装置を用いた放電処理が挙げられる。
［１．３．複層フィルムの物性］
　（面内レターデーション）
　複層フィルムの面内レターデーションは、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５５ｎｍ以上、より好ましくは１００ｎｍ以上、更に好ましくは１２０ｎｍ以上であり、通常３００ｎｍ以下、好ましくは２９０ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下である。本実施形態の複層フィルムは、このような範囲の面内レターデーションを有していても、線状欠陥が低減されている。
　複層フィルムの面内レターデーションは、例えば、複層フィルムを製造する際の延伸倍率、複層フィルムの厚みなどを調整することによって、調整することができる。
　（遅相軸方向）
　本実施形態の複層フィルムは、好ましくは、遅相軸の面内方向（面内遅相軸の方向）が、複層フィルムの長手方向に対して斜め方向である。ここで、長手方向に対して斜め方向とは、複層フィルムの長手方向と平行でもなく、垂直でもない方向を意味する。複層フィルムが、長手方向に対して斜め方向の遅相軸を有することにより、例えば、複層フィルムと長手方向に吸収軸又は透過軸を有する直線偏光フィルムとを、これらの長手方向を一致させて貼合することにより、直線偏光に所定の位相差を付与しうる光学フィルムを、容易に製造しうる。
　一実施形態において、複層フィルムの遅相軸の面内方向と複層フィルムの長手方向とがなす角度は、好ましくは４５°±３°の範囲内、より好ましくは４５°±２°の範囲内、更に好ましくは、４５°±１°の範囲内である。
　（ＮＺ係数）
　本実施形態の複層フィルムは、ＮＺ係数が、好ましくは１．０１以上、より好ましくは１．０３以上、更に好ましくは１．０５以上であり、好ましくは２．００以下、より好ましくは１．５０以下、更に好ましくは１．１０以下である。複層フィルムは、かかる範囲のＮＺ係数を有していても、前記樹脂層のクルトシスＳｋｕを所定の範囲にすることで、線状欠陥が低減されている。
　（長さ）
　本実施形態の複層フィルムは、好ましくは、長尺であり巻回体の形態である。本実施形態の複層フィルムは、長尺であり巻回体の形態とされた場合であっても、変形が少ない。複層フィルムの長さは、例えば１０００ｍ以上、例えば２０００ｍ以上、例えば３０００ｍ以上、例えば４０００ｍ以上であり、例えば、１０，０００ｍ以下である。
　（内部ヘイズ）
　複層フィルムは、内部ヘイズが小さい。複層フィルムの内部ヘイズは、好ましくは０．１％以下、より好ましくは０．０５％以下であり、小さいほど好ましく、理想的には０％であるが、０．０１％以上であってもよい。ここで、複層フィルムの内部ヘイズは、下記の方法により測定しうる。
　高さ５５ｍｍ、幅３６ｍｍ、光路長１０ｍｍの石英セルを用意する。この石英セル内に、シリコーンオイルを充填する。このシリコーンオイル中に複層フィルムを入れて、測定試料を得る。このように用意した測定試料を用いて、ヘイズメーターによって、複層フィルムの内部ヘイズを測定する。
［２．複層フィルムの製造方法］
　前記の複層フィルムは、任意の方法により製造されうる。例えば、複層フィルムは、基材フィルムの主面上に樹脂層用塗工液を塗工して塗工層を形成する工程（１）と、前記塗工層を９０℃以上の温度で乾燥する工程（２）とを含む方法により製造されうる。
　工程（１）に先立ち、基材フィルムの主面に対して、コロナ処理装置を用いた放電処理などの表面処理を行ってもよい。
　工程（１）において使用する樹脂層用塗工液としては、例えば、粒子及び結着重合体を含む、前記の塗工液を用いうる。工程（１）における塗工の操作は、ダイコーター、バーコーター、塗工ローラー等の各種の塗工装置により行いうる。また、例えば、国際公開第２０１７／１６４０４５に記載された塗工装置を用いてもよい。
　工程（１）において、基材フィルムの二つの主面のうち、一つの主面上にのみ、樹脂層用塗工液を塗工してもよく、二つの主面の両方に、樹脂層用塗工液を塗工してもよい。基材フィルムの二つの主面の両方に、樹脂層用塗工液を塗工することにより、（樹脂層）／（基材フィルム）／（樹脂層）の層構成を有する複層フィルムを得ることができる。
　工程（２）では、塗工された樹脂層用塗工液の層（塗工層）を乾燥させることにより硬化させる。工程（２）では、加熱、減圧又はこれらの組み合わせによる、塗工層中の揮発成分の除去、樹脂層用塗工液中の反応性の成分の反応の促進による硬化が行われてよい。
　工程（１）における前記塗工層の形成から２分以内に、前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始することが好ましい。これにより、塗工層の乾燥を早めることができる。
　工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始する時に、前記塗工層が形成された前記基材フィルム上の気流の速度が、５．０ｍ／ｓ以下であることが好ましい。前記基材フィルム上の気流の速度は、より好ましくは２．０ｍ／ｓ以下、更に好ましくは１．０ｍ／ｓ以下であり、通常０．０ｍ／ｓ以上であり、好ましくは０．０ｍ／ｓを超え、より好ましくは０．５ｍ／ｓ以上である。これにより、塗工層表面の乱れが低減されて、所望の表面形状を有する樹脂層を容易に得うる。ここで、基材フィルム上の気流の速度は、基材フィルムの面から、１ｃｍの距離にある位置における速度を意味する。気流の向きは、好ましくは基材フィルムの面に吹き付ける方向であり、より好ましくは、基材フィルムの面に対して垂直に吹き付ける方向である。ここで垂直とは、±２０°の範囲内での誤差を含んでいてもよい。
　工程（１）における樹脂層用塗工液の塗工を、好ましくは相対湿度が４０％ＲＨ以上である環境で行う。これにより、樹脂層の第二の主面におけるクルトシスＳｋｕを、容易に所望の範囲に調整しうる。工程（１）における塗工環境の相対湿度は、より好ましくは４５％ＲＨ以上、更に好ましくは５０％ＲＨ以上であり、好ましくは７０％ＲＨ以下、より好ましくは６５％ＲＨ以下である。
　以下、本実施形態の複層フィルムの製造方法を実施しうる製造装置の一例について説明する。
　図３は、本発明の一実施形態の複層フィルムを製造する製造装置の一部の一例を示す模式図である。
　図３に示すように、製造装置１０００は、コーター１０１０及び乾燥炉１０２０を備える。製造装置１０００は、長尺である基材フィルム１０を連続的に搬送しながら、コーター１０１０により、樹脂層用塗工液を基材フィルム１０の主面上に塗工し、基材フィルム１０と塗工層２とを備える第一中間フィルム３を製造する。
　第一中間フィルム３は、乾燥炉１０２０の内部に搬入され、乾燥炉１０２０の内部で、塗工層２が乾燥され、複層フィルム１００が製造される。
　乾燥炉１０２０は、第一中間フィルム３が搬入される搬入口１０２１と、複層フィルム１００が搬出される搬出口１０２２とを備える。乾燥炉１０２０には、図示されないブロワーが設けられ、ブロワーは、乾燥炉１０２０の内部を搬送される第一中間フィルム３の両面に、気体を吹き付ける。乾燥炉１０２０の内部は、所定の温度となるように調整されている。
　本実施形態では、製造装置１０００は、基材フィルム１０の二つの主面のうち一方のみに樹脂層用塗工液を塗工するコーター１０１０を備えているが、別の実施形態の製造装置は、基材フィルム１０の二つの主面の両方に樹脂層用塗工液を塗工するために、コーターを二台備えていてもよい。
　基材フィルム１０及び第一中間フィルム３の搬送速度は、塗工層２の形成直後、すなわち、コーター１０１０により樹脂層用塗工液を基材フィルム１０の主面上に塗工した直後から、乾燥炉１０２０の搬入口１０２１までの搬送時間Ｔが、所定の時間となるように、設定されている。搬送時間Ｔは、好ましくは２分間以下、より好ましくは１分間以下であり、通常０分間より長く、好ましくは１０秒より長く、より好ましくは１５秒以上、更に好ましくは３０秒以上である。搬送時間Ｔが、前記上限値以下であることにより、第一中間フィルム３が備える塗工層２の乾燥を早めうる。搬送時間Ｔが、前記下限値以上であることにより、樹脂層用塗工液が基材フィルム１０の主面上に十分均一に濡れ広がり、厚みの均一な樹脂層を容易に形成しうる。
　乾燥炉１０２０内の温度は、好ましくは９０℃以上、より好ましくは１００℃以上、更に好ましくは１１０℃以上であり、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下、更に好ましくは１７０℃以下である。乾燥炉１０２０内の温度が、前記下限値以上であることにより、第一中間フィルム３が備える塗工層２の乾燥を早めうる。また、乾燥炉１０２０内の温度が、前記上限値以下であることにより、第一中間フィルム３の熱による変形又は変質を抑制しうる。
　乾燥炉１０２０の搬入口１０２１において、第一中間フィルム３、すなわち、塗工層２が形成された基材フィルム１０の上の気流の速度Ｖが、所定の速度以下となるように、ブロワーの風量が調整されている。前記のとおり、基材フィルム１０の上の気流の速度とは、基材フィルム１０の面から、１ｃｍの距離にある位置における速度を意味する。搬入口１０２１において、塗工層２が形成された基材フィルム１０の上の気流の速度Ｖが、所定の速度以下となるように、ブロワーの風量が調整されていることで、塗工層２の乾燥を開始する時に、前記塗工層２が形成された前記基材フィルム１０上の気流の速度Ｖを、所定の速度以下としうる。速度Ｖは、好ましくは５．０ｍ／ｓ以下、より好ましくは２．０ｍ／ｓ以下、更に好ましくは１．０ｍ／ｓ以下であり、通常０．０ｍ／ｓ以上であり、好ましくは０．０ｍ／ｓを超え、より好ましくは０．５ｍ／ｓ以上である。
　複層フィルムの製造方法は、複層フィルムを延伸する、工程（３）を更に含んでいてもよい。樹脂層を含む複層フィルムを延伸することにより、延伸された基材フィルムと、延伸された樹脂層とを含む、延伸された複層フィルムが得られる。
　好ましくは、工程（３）は、工程（２）と同時に行われるか、または、工程（２）の後に行われる。工程（３）の延伸工程において生じうる歪みが、工程（２）の加熱により緩和されて複層フィルムが収縮し、複層フィルムにシワ、光学特性のムラなどが発生する場合がある。工程（３）を工程（２）と同時に、または、工程（２）の後に行うことにより、複層フィルムにシワ、光学特性のムラが発生することを抑制できる。
　延伸方法は特に制限されず、例えば、一軸延伸法、二軸延伸法のいずれを採用してもよい。延伸方法の例を挙げると、一軸延伸法の例としては、フィルム搬送用のロールの周速の差を利用して長尺方向に一軸延伸する方法；テンター延伸機を用いて幅方向に一軸延伸する方法等が挙げられる。また、二軸延伸法の例としては、固定するクリップの間隔を開いての長尺方向の延伸と同時に、ガイドレールの広がり角度により幅方向に延伸する同時二軸延伸法；フィルム搬送用のロール間の周速の差を利用して長尺方向に延伸した後、その両端部をクリップ把持してテンター延伸機を用いて幅方向に延伸する逐次二軸延伸法、などが挙げられる。さらに、例えば、幅方向又は長尺方向に左右異なる速度の送り力若しくは引張り力又は引取り力を付加できるようにしたテンター延伸機を用いて、フィルムの幅方向に対して平行でもなく垂直でもない方向に連続的に斜め延伸する斜め延伸法を用いてもよい。
　延伸に用いる装置として、例えば、縦一軸延伸機、テンター延伸機、バブル延伸機、ローラー延伸機等が挙げられる。延伸温度は、基材フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇとして、好ましくは（Ｔｇ－３０℃）以上、より好ましくは（Ｔｇ－１０℃）以上であり、好ましくは（Ｔｇ＋６０℃）以下、より好ましくは（Ｔｇ＋５０℃）以下である。延伸倍率は、使用する基材フィルムの光学特性に応じて適宜選択しうる。具体的な延伸倍率は、通常１．０５倍以上、好ましくは１．１倍以上であり、通常１０．０倍以下、好ましくは２．０倍以下である。
　複層フィルムの製造方法は、工程（１）及び（２）に加えて、基材フィルム、第一中間フィルム、複層フィルムなどの、被搬送物の幅手方向両端部をトリミングする、トリミング工程（Ｔｒ）を含んでいてもよい。被搬送物の幅手方向両端部のトリミングとは、被搬送物の幅手方向の両端部を切断して除くことをいう。
　トリミング工程（Ｔｒ）は、複層フィルムの製造方法において、一回のみ行われてもよく、複数回行われてもよい。
　複層フィルムの製造方法は、トリミング工程（Ｔｒ）の前に、被搬送物をＴＤ方向に略平行な方向に揺動させ且つＭＤ方向に搬送するオシレーションを行う、オシレーション工程（Ｏｓ）を含んでいてもよい。
　オシレーション工程（Ｏｓ）は、複層フィルムの製造方法において、一回のみ行われてもよく、複数回行われてもよい。
　複層フィルムの製造方法は、以上の工程の他にも、任意の工程を含みうる。複層フィルムの製造方法は、複層フィルムを巻き取って巻回体の形態とする、巻回工程を含んでいてもよい。
［３．複層フィルムの用途］
　本実施形態に係る複層フィルムは、線状欠陥が低減されており、変形が少ない。そのため、高い光学性能が要求される光学製品の要素として、好適に用いうる。複層フィルムは、例えば、偏光子などの光学要素の保護フィルム、有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置などの画像表示装置の反射防止フィルム、位相差フィルム、光学補償フィルムなどとして、好適に用いられうる。
［４．偏光板］
　本発明の一実施形態に係る偏光板は、偏光子と、前記の複層フィルムとを含む。偏光板は、偏光子及び前記の複層フィルムに加えて、任意の層を含んでいてもよい。例えば、偏光板は、偏光子と複層フィルムとを貼合する、接着層を含んでいてもよい。ここで接着層には、感圧性接着剤の層も含まれる。
　（複層フィルム）
　複層フィルムの例及び好ましい例としては、項目［１．複層フィルム］において説明された例及び好ましい例と同様である。複層フィルムとして、面内レターデーションがおよそ１／４波長であるフィルムを用いた場合、偏光板を円偏光板として機能させうる。偏光子の吸収軸と、複層フィルムにおける面内遅相軸とのなす角度は、好ましくは４０°以上、より好ましくは４２°以上、更に好ましくは４３°以上、更に好ましくは４４°以上であり、好ましくは５０°以下、より好ましくは４８°以下、更に好ましくは４７°以下、更に好ましくは４６°以下である。
　（偏光子）
　偏光子は、通常直線偏光子である。直線偏光子の種類は特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムに二色性色素を吸着させる工程を含む製造方法により製造されうる偏光子；グリッド偏光子、多層偏光子、コレステリック液晶偏光子などの、偏光を反射光と透過光とに分離する機能を有する偏光子；が挙げられる。偏光子の偏光度は、好ましくは９８％以上、より好ましくは９９％以上である。偏光子の平均厚みは、好ましくは５μｍ～２００μｍである。
［５．有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置］
　本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）画像表示装置は、通常、有機ＥＬ素子と、前記の偏光板とを含む。
　有機ＥＬ素子は、基板と、その上に設けられた電極及び発光層を備えうる。具体的には、ガラス板等の基板と、その面上に設けられた第一の電極と、その面上に設けられた発光層と、さらにその面上に設けられた第二の電極とを備えうる。第一の電極及び第二の電極のうち一方を透明電極とし、他方を反射電極（又は透明電極と反射層との組み合わせ）とすることにより、電極への通電に反応して、透明電極側への発光を達成することができる。
　例えば、複層フィルム及び直線偏光子を含む円偏光板を、有機ＥＬ素子の視認側に設けることにより、反射電極による外光の反射が低減された有機ＥＬ画像表示装置を実現できる。
　以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
　以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り、重量基準である。また、以下に説明する操作は、別に断らない限り、常温（２０℃±１５℃）及び常圧（１ａｔｍ）の条件において行った。
［評価方法］
　（突出山部高さＳｐｋ及びクルトシスＳｋｕ）
　実施例及び比較例で得られた複層フィルムが備える樹脂層の表面（樹脂層の第二の主面）の表面形状を、キーエンス社製　非接触式（光プローブ式）形状測定装置「ＶＫ－Ｘ１０００」により測定した。測定倍率は、１５０倍とした。撮像した全領域（縦７１．１８５μｍ×横９４．９４４μｍ）を対象として、ＩＳＯ　２５１７８に基づいて粗さ解析を行った。Ｓ－フィルター処理におけるカットオフ値は、設定しなかった。Ｌ－フィルター処理におけるカットオフ値は、０．１ｍｍとした。
　（内部ヘイズの測定方法）
　高さ５５ｍｍ、幅３６ｍｍ、光路長１０ｍｍの石英セルを用意した。この石英セル内に、シリコーンオイル（東レ・ダウコーニング社製「ＳＨ７１０」）を充填した。このシリコーンオイル中に複層フィルムを入れて、測定試料を用意した。このように用意した測定試料を用いて、ヘイズメーター（日本電色工業社製「ＮＤＨ－２０００」）によって複層フィルムの内部ヘイズを測定した。
　（樹脂層の厚み）
　樹脂層の厚みは、干渉式膜厚計（大塚電子社製「ＦＥ－３００」）により測定した。
　（複層フィルムの厚み、面内レターデーションＲｅ、ＮＺ係数）
　複層フィルムの厚みは、フィルメトリクス社製「Ｆ２０－ＮＩＲ」により測定した。
　複層フィルムの面内レターデーションＲｅ及びＮＺ係数は、Ａｘｏｍｅｔｒｉｃｓ社製「ＡｘｏＳｃａｎ」により測定した。
　（フィルム変形の評価）
　複層フィルムを３５００ｍ巻き取った巻回体の外観を、目視及び触診にて、以下の基準で評価した。
　３：巻回体の周面全体に多角形状の窪みがない。
　２：巻回体の軸方向端部の周面にのみ、多角形状の窪みがある。
　１：巻回体の周面全体に、多角形状の窪みがある。
　（線状欠陥の評価）
　複層フィルムを黒板上に静置し、三波長蛍光灯の光を当てて反射光が反射する表面を目視で観察し、視認しうる線状欠陥の有無を、下記の基準に基づいて評価した。線状欠陥の長さは、テクニカル社製表面品質比較判断プレートにおけるディグ検査用黒点の直径に基づき、判定した。
　３：線状欠陥が観察されない。
　２：長さ１０μｍ未満の線状欠陥のみが観察される。
　１：長さ１０μｍ以上の線状欠陥が観察される。
　（複層フィルムを含む偏光板の有機ＥＬ画像表示装置での評価：実施例１～８、比較例１～５）
　偏光フィルム（サンリッツ社製、商品名「ＨＬＣ２－５６１８Ｓ」、厚さ１８０μｍ、長手方向に吸収軸を有する）を用意した。この一方の面と、実施例１～７並びに比較例１～５で得られた複層フィルムとを、貼合した。貼合は粘着剤層（日東電工社製、商品名「ＣＳ９６２１Ｔ」）を介して、偏光フィルムの一方の面と樹脂層とが対向するように行った。
　また、貼合は、偏光フィルムの吸収軸と、複層フィルムの面内遅相軸とが、４５°の角度をなすように、行った。
　具体的には、実施例１～７、比較例１～５では、複層フィルムの巻回体から複層フィルムを引き出し、ロール・トゥ・ロールの方法で、偏光フィルムを長手方向が一致するように貼合した。
　実施例８では、複層フィルムを、遅相軸方向が長辺方向に対して４５°となるように、２０ｃｍ×３０ｃｍの長方形に切り出し、偏光フィルムを、吸収軸方向が長辺方向と平行となるように２０ｃｍ×３０ｃｍの長方形に切り出し、切り出した複層フィルムと偏光フィルムとを、長方形の各辺が重なるように、貼合した。
　これにより、（偏光子）／（粘着剤層）／（樹脂層）／（基材フィルム）の層構成を含む円偏光板が得られた。
　市販のＲＧＢ発色の有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置パネル（ＳＡＭＳＵＮＧ社製）から、タッチパネルを取り外した。発光パネル上に、上記で作製した円偏光板を配置し、通電しない状態で、高輝度ＬＥＤ光源下で観察し、下記の評価基準で評価した。輝点の長さは、テクニカル社製表面品質比較判断プレートにおけるディグ検査用黒点の直径に基づき、判定した。
　３：輝点が観察されない。
　２：長さ１０μｍ未満の輝点のみが観察される。
　１：長さ１０μｍ以上の輝点が観察される。
　（複層フィルムを含む偏光板の液晶画像表示装置での評価：実施例９）
　バーディカルアライン型液晶セルに装着された２枚の偏光板を液晶セルから剥離し、実施例９で得た複層フィルムを前記剥離した偏光板に装着し、視認者側から偏光板／複層フィルム／液晶セル／複層フィルム／偏光板の構成となるように液晶セルに装着して通電し、液晶セルを黒表示状態として、以下の評価基準で評価した。
　３：輝点が観察されない。
　２：長さ１０μｍ未満の輝点のみが観察される。
　１：長さ１０μｍ以上の輝点が観察される。
［実施例１、２、３、４、７、及び比較例１、２、３、５］
　（１－１．基材フィルムの製造）
　ノルボルネン重合体を含む脂環式構造含有樹脂（日本ゼオン社製「ＺＥＯＮＯＲ」；ガラス転移温度１２６℃）のペレットを用意した。ペレットを１００℃で５時間乾燥し、押出機に供給した。ペレットを押出機内で溶融樹脂温度２７０℃で溶融させ、溶融樹脂とした。溶融樹脂を、ポリマーパイプ及びポリマーフィルターを通過させ、Ｔダイ及びキャスティングドラムを備える溶融押出成形機に供給した。溶融樹脂をＴダイからキャスティングドラム上にシート状に押し出し、冷却して、厚み７０μｍ、幅１７００ｍｍの、延伸前の基材フィルムを得た。
　（１－２．オシレーション工程（Ｏｓ）－トリミング工程（Ｔｒ））
　延伸前の基材フィルムを、オシレーション装置に導入した。オシレーション装置により、基材フィルムの搬送経路を、ＴＤ方向に周期的にオシレーションした。その後、得られた基材フィルムの幅方向の両端部をトリミング装置のカッターにて切断して除去し、トリミングされた基材フィルムを得た。
　（１－３．工程（１））
　ウレタンの水分散体（スーパーフレックス８７０、第一工業製薬社製、エーテル系ポリウレタン、Ｔｇ７８℃、固形分３０％）を用意した。当該水分散体をポリウレタンが１００部となる量だけ取り分けた。この水分散体に、エポキシ化合物であるグリセロールポリグリシジルエーテル（ナガセケムテックス社製「デナコールＥＸ－３１３」；エポキシ当量１４１ｇ／ｅｑ）１５部と、平均粒子径８０ｎｍのシリカ微粒子（日産化学工業社製「スノーテックスＺＬ」）１０部と、シリカ粒子の水分散液（日産化学社製「スノーテックスＭＰ－２０４０」；平均粒子径２００ｎｍ）をシリカ粒子の量で２．５部と、非イオン系界面活性剤として４，７－ジヒドロキシ－２，４，７，９－テトラメチル－５－デシンのエチレンオキサイド付加物（日信化学工業社製「サーフィノール４６５」）と、水とを配合して、未硬化状態のウレタン樹脂である、固形分濃度５％の液状の水系樹脂を、樹脂層用塗工液として得た。非イオン系界面活性剤の添加量は、得られる水系樹脂に対し１００ｐｐｍとなる量とした。
　（１－２）で得た、トリミングされた基材フィルムの両面に対して、コロナ処理装置（春日電機社製、出力１．５ｋＷ）を用いて放電処理を施した。放電処理を施した基材フィルムの両面のそれぞれの上に、コーターを用いて、樹脂層用塗工液を塗工した。塗工する環境の相対湿度を、表に示す湿度に調整した。得られる複層フィルムにおける樹脂層が、表に示す厚みとなるように、塗工条件（送液流量）を調整した。これにより、基材フィルムの両面のそれぞれの上に樹脂層用塗工液の層である、塗工層を形成し、基材フィルム及びその両面に形成された塗工層を備える第一中間フィルムを得た。
　（１－４．工程（２）、（３））
　その後、得られた第一中間フィルムを、乾燥炉を備えた斜め延伸装置に供給した。乾燥炉を用いて塗工層を乾燥させながら、乾燥炉内で斜め方向に１．３倍に延伸して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　乾燥条件は、以下のとおりとした。塗工層の形成直後、すなわち、コーターにより樹脂層用塗工液を基材フィルムの両面上に塗工した直後から、乾燥炉の搬入口までの基材フィルムの搬送時間Ｔを、表に示す時間となるようにした。また、乾燥炉の内部温度を、表に示す温度とした。更に、乾燥炉の搬入口において、塗工層が形成された基材フィルム上の気流の速度Ｖを、表に示す速度となるようにした。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して４５°の角度をなしていた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。
［実施例５］
　実施例１の（１－１）～（１－３）と同様に操作して、第一中間フィルムを得た。
　得られた第一中間フィルムを、乾燥炉へ供給した。乾燥炉を用いて塗工層を乾燥させて、延伸前の複層フィルムを得た。
　乾燥条件は、以下のとおりとした。
　塗工層の形成直後、すなわち、コーターにより樹脂層用塗工液を基材フィルムの両面上に塗工した直後から、乾燥炉の搬入口までの基材フィルムの搬送時間Ｔを、表に示す時間となるようにした。また、乾燥炉の内部温度を、表に示す温度とした。更に、乾燥炉の搬入口において、塗工層が形成された基材フィルム上の気流の速度Ｖを、表に示す速度となるようにした。また、乾燥炉の搬入口から搬出口までの間を、フィルムが通過する時間を１分間とした。すなわち、乾燥時間を１分間とした。
　得られた延伸前の複層フィルムを、温度１４５℃の加熱炉内で、斜め方向に１．３倍に延伸して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して４５°の角度をなしていた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。
［実施例６］
　実施例１の（１－１）～（１－２）と同様に操作して、トリミングされた基材フィルムを得た。
　トリミングされた基材フィルムの片面に対して、コロナ処理装置（春日電機社製、出力１．５ｋＷ）を用いて放電処理を施した。基材フィルムの放電処理を施した面の上に、コーターを用いて、樹脂層用塗工液を塗工した。得られる複層フィルムにおける樹脂層が、表に示す厚みとなるように、塗工条件（送液流量）を調整した。塗工する環境の相対湿度を、表に示す湿度に調整した。これにより、基材フィルムの片面上に樹脂層用塗工液の層である、塗工層を形成し、基材フィルム及びその片面に形成された塗工層を備える第一中間フィルムを得た。
　その後、得られた第一中間フィルムを用いて、実施例１の（１－４）と同様に操作して、基材フィルム及びその片面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　ただし、乾燥条件は、表に示すとおりとした。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して４５°の角度をなしていた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。
［実施例８］
　以下の事項以外は、実施例１と同様に操作して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　・（１－３）において、樹脂層用塗工液を塗工する環境の相対湿度を、表に示す湿度に調整した。
　・（１－４）において、第一中間フィルムを、乾燥炉を備え、乾燥炉内で縦延伸次いで斜め延伸を行うように構成された延伸装置に供給した。乾燥炉を用いて塗工層を乾燥させながら、乾燥炉内で縦方向に１．１倍、次いで、斜め方向に１．３倍に延伸して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　・乾燥条件を、表に示すとおりとした。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して２２°の角度をなしていた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。
［実施例９］
　以下の事項以外は、実施例１と同様に操作して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　・（１－３）において、樹脂層用塗工液を塗工する環境の相対湿度を、表に示す湿度に調整した。
　・（１－４）において、第一中間フィルムを、乾燥炉を備え、乾燥炉内で縦延伸次いで横延伸を行うように構成された延伸装置に供給した。乾燥炉を用いて塗工層を乾燥させながら、乾燥炉内で縦方向に１．１倍、次いで、横方向に１．２倍に延伸して、基材フィルム及びその両面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。
　・乾燥条件を、表に示すとおりとした。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して９０°の角度をなしていた。すなわち、複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの幅方向に一致していた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。
［比較例４］
　実施例１の（１－１）～（１－２）と同様に操作して、トリミングされた基材フィルムを得た。
　以下の事項以外は実施例１の（１－３）と同様に操作して、樹脂層用塗工液を得た。
　・シリカ粒子の水分散液（日産化学社製「スノーテックスＭＰ－２０４０」；平均粒子径２００ｎｍ）の代わりに、不定形シリカ（平均粒子径１μｍ、表面処理品）を用いた。
　得られた樹脂層用塗工液を用いて、実施例６と同様に操作して、基材フィルム及びその片面に設けられた樹脂層を備える、複層フィルムを得た。ただし、乾燥条件は、表に示すとおりとした。
　得られた複層フィルムの面内遅相軸の方向は、複層フィルムの長手方向に対して４５°の角度をなしていた。得られた複層フィルムを、巻き取って巻回体の形態とした。
　得られた複層フィルムを、前記の方法により評価した。内部ヘイズが高いため偏光板として機能せず、有機ＥＬ画像表示装置での評価はできなかった。
［結果］
　結果を下表に示す。
　下表における略号は、下記の意味を表す。
　層構成の項目において、「Ｒ／Ｂ」は、（樹脂層）／（基材フィルム）の層構成を表し、「Ｒ／Ｂ／Ｒ」は、（樹脂層）／（基材フィルム）／（樹脂層）の層構成を表す。
　複層フィルムが樹脂層を二つ有する場合の「樹脂層厚み」は、一つの樹脂層の厚みを表す。
　延伸方法の項目において、「縦・斜め延伸」は、縦延伸次いで斜め延伸の、逐次二軸延伸を表し、「縦・横延伸」は、縦延伸次いで横延伸の、逐次二軸延伸を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　＊：黒表示状態ではなく、若干着色した表示状態での評価である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　以上の結果により、Ｓｐｋが０．０２０μｍ以上であり、かつ、Ｓｋｕが４．５以上１０．０以下である実施例に係る複層フィルムは、変形評価が２又は３であって良好であり、かつ、線状欠陥評価が２又は３であって良好である。
　一方、Ｓｐｋが０．０２０μｍ未満である、比較例１に係る複層フィルムは、変形評価が１であって不良である。
　また、Ｓｋｕが４．５未満である比較例２、４に係る複層フィルムは、変形評価及び線状欠陥評価のいずれかが１又は評価不能であって、不良である。
　さらに、Ｓｋｕが１０．０を超える比較例３、５に係る複層フィルムは、線状欠陥評価が１であって、不良である。
　２　　　　　塗工層
　３　　　　　第一中間フィルム
　１０　　　　基材フィルム
　１０Ｕ　　　面
　１０Ｄ　　　面
　２０ａ　　　樹脂層
　２０ａ１　　第一の主面
　２０ａ２　　第二の主面
　２０ｂ　　　樹脂層
　２０ｂ１　　第一の主面
　２０ｂ２　　第二の主面
　１００　　　複層フィルム
　２００　　　複層フィルム
　１０００　　製造装置
　１０１０　　コーター
　１０２０　　乾燥炉
　１０２１　　搬入口
　１０２２　　搬出口

Claims (13)

  1. 　基材フィルムと、前記基材フィルムの少なくとも一つの主面上に設けられ、粒子を含む少なくとも一つの樹脂層とを含む複層フィルムであって、
    　前記樹脂層は、前記基材フィルムに接する第一の主面と、前記基材フィルムと反対側にある第二の主面とを有し、
    　前記第二の主面は、ＩＳＯ　２５１７８で規定される突出山部高さＳｐｋが０．０２０μｍ以上であり、ＩＳＯ　２５１７８で規定されるクルトシスＳｋｕが４．５以上１０．０以下であり、
    　前記複層フィルムの面内レターデーションが、５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である、複層フィルム。
  2. 　長尺であり、前記複層フィルムの遅相軸の面内方向が、斜め方向である、請求項１に記載の複層フィルム。
  3. 　前記複層フィルムが、二つの前記樹脂層を含み、前記基材フィルムの二つの主面のそれぞれの上に、前記樹脂層のそれぞれが設けられている、請求項１に記載の複層フィルム。
  4. 　前記複層フィルムの内部ヘイズが、０．１％以下である、請求項１に記載の複層フィルム。
  5. 　前記複層フィルムのＮＺ係数が、１．０１以上２．００以下である、請求項１に記載の複層フィルム。
  6. 　前記樹脂層の厚みが、４０ｎｍ以上２５０ｎｍ以下である、請求項１に記載の複層フィルム。
  7. 　長尺であり、巻回体の形態である、請求項１に記載の複層フィルム。
  8. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の複層フィルムの製造方法であって、
    　基材フィルムの主面上に樹脂層用塗工液を塗工して塗工層を形成する工程（１）と、
    　前記塗工層を９０℃以上の温度で乾燥する工程（２）とを含み、
    　前記工程（１）における前記塗工層の形成から２分以内に、前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始する、複層フィルムの製造方法。
  9. 　前記工程（１）における前記樹脂層用塗工液の塗工を、相対湿度が４０％ＲＨ以上である環境で行う、請求項８に記載の複層フィルムの製造方法。
  10. 　前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を開始する時に、前記塗工層が形成された前記基材フィルム上の気流の速度が、５．０ｍ／ｓ以下である、請求項８に記載の複層フィルムの製造方法。
  11. 　前記工程（２）における前記塗工層の乾燥を、前記塗工層が形成された前記基材フィルムを連続的に搬送しながら、乾燥炉内で行い、前記乾燥炉は、前記塗工層が形成された前記基材フィルムが搬入される搬入口を備え、前記搬入口における、前記塗工層が形成された前記基材フィルム上の気流の速度が、５．０ｍ／ｓ以下である、請求項８に記載の複層フィルムの製造方法。
  12. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の複層フィルムと、偏光子とを含む、偏光板。
  13. 　請求項１２に記載の偏光板を含む、有機エレクトロルミネッセンス画像表示装置。
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