WO2023157542A1

WO2023157542A1 - 樹脂組成物

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Publication number: WO2023157542A1
Application number: PCT/JP2023/001361
Authority: WO
Inventors: 啓之阪内; 成佐々木
Original assignee: 味の素株式会社
Priority date: 2022-02-21
Filing date: 2023-01-18
Publication date: 2023-08-24
Also published as: TW202342603A

Abstract

半導体チップパッケージが大型化等されていても、クラック及びデラミネーションの発生、並びに反り量が抑制された硬化物を得ることが可能な樹脂組成物等の提供。（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）無機充填材、を含有する樹脂組成物であって、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）をＸ軸とし、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）をＹ軸としたＳＳカーブを作成し、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成した場合、該三角形の面積で示されるタフネス値が３０ＭＰａを超え、（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が０．３５ｍｇ／ｍ２以上である、樹脂組成物。

Description

樹脂組成物

　本発明は、樹脂組成物に関する。さらには、当該樹脂組成物を含有する、樹脂シート、半導体チップパッケージ、及び半導体装置に関する。

　半導体チップパッケージの絶縁層として用いられ得る絶縁材料としては、例えば、樹脂組成物を硬化して形成されるものが知られている（例えば特許文献１参照）。

特開２０１３－２３７７１５号公報

　近年より高機能化の観点から、半導体チップパッケージの大型化が求められている。半導体チップパッケージが大型化されると、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層に係る応力が増大することでクラックが発生したり、絶縁層と金属等からなる導体層や、絶縁層と半導体チップ等の部品との間にデラミネーションが発生したりすることがある。このため、樹脂組成物の硬化物は温度変化に対して高い強度を有することが求められる。樹脂組成物の硬化物の強度を高くするには、樹脂組成物の硬化物の弾性率を高める方法が考えられる。

　しかしながら、樹脂組成物の硬化物の弾性率を高めると、樹脂組成物の硬化物の柔軟性が損なわれ、硬化物の反り量が大きくなることがある。

　このように、クラック及びデラミネーションの発生の抑制と反り量の抑制とはトレードオフの関係にあり、絶縁層を半導体チップパッケージの大型化に対応させるには、クラックの発生及び反り量の抑制のバランスをとることが重要である。

　本発明は、前記の課題に鑑みて創案されたもので、半導体チップパッケージが大型化等されていても、クラック及びデラミネーションの発生、並びに反り量が抑制された硬化物を得ることが可能な樹脂組成物；当該樹脂組成物を用いた樹脂シート；半導体チップパッケージ；及び半導体装置を提供することを目的とする。

　本発明者らは、鋭意検討した結果、樹脂組成物の硬化物の曲げ強度とひずみとの関係を示すＳＳカーブを作成し、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成した場合、その三角形の面積で示されるタフネス値が３０ＭＰａを超えるようにエポキシ樹脂及び無機充填材を調整し、さらに無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を所定値以上になるように調整することにより、上記課題を解決できることを見出すことで本発明を完成させるに至った。

　すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］　（Ａ）エポキシ樹脂、及び
　（Ｂ）無機充填材、を含有する樹脂組成物であって、
　樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）をＸ軸とし、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）をＹ軸としたＳＳカーブを作成し、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成した場合、該三角形の面積（（最大曲げ強度（ＭＰａ）×最大曲げ強度におけるひずみ（％））／２）で示されるタフネス値が３０ＭＰａを超え、
　（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が０．３５ｍｇ／ｍ^２以上である、樹脂組成物。
［２］　樹脂組成物を１８０℃で９０分熱硬化させた硬化物の２４５℃における弾性率が、０．５ＧＰａ以上である、［１］に記載の樹脂組成物。
［３］　（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が１ｍｇ／ｍ^２以下である、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］　さらに、（Ｃ）硬化剤を含む、［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［５］　（Ｃ）成分が、アミン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及び酸無水物系硬化剤から選択される１種以上を含む、［４］に記載の樹脂組成物。
［６］　面積が１００ｍｍ^２以上の半導体チップパッケージを備える半導体装置用である、［１］～［４］のいずれかに記載の樹脂組成物。
［７］　支持体と、該支持体上に設けられた、［１］～［６］のいずれかに記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含む、樹脂シート。
［８］　［１］～［６］のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物により形成された硬化物層と、該硬化物層上に搭載された半導体チップとを含む、半導体チップパッケージ。
［９］　［８］に記載の半導体チップパッケージを含む、半導体装置。

　本発明によれば、半導体チップパッケージが大型化等されていても、クラック及びデラミネーションの発生、並びに反り量が抑制された硬化物を得ることが可能な樹脂組成物；当該樹脂組成物を用いた樹脂シート；半導体チップパッケージ；及び半導体装置を提供することができる。

図１は、タフネス値を説明するためのＳＳカーブの一例を示すグラフである。

　以下、実施形態及び例示物を示して、本発明について詳細に説明する。ただし、本発明は、以下に挙げる実施形態及び例示物に限定されるものでは無く、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。

［樹脂組成物］
　本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）無機充填材、を含有する樹脂組成物であって、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）をＸ軸とし、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）をＹ軸としたＳＳカーブを作成し、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成した場合、該三角形の面積（（最大曲げ強度（ＭＰａ）×最大曲げ強度におけるひずみ（％））／２）で示されるタフネス値が３０ＭＰａを超え、（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が０．３５ｍｇ／ｍ^２以上である。このような要件を満たす樹脂組成物によれば、半導体チップパッケージが大型化等されていても、クラック及びデラミネーションの発生、並びに反り量が抑制された硬化物を得ることができる。また、樹脂組成物は、通常、弾性率が高い硬化物を得ることができる。

　上記したが、半導体チップパッケージの大型化に伴って大型化された絶縁層を形成するにあたって、樹脂組成物の硬化物のクラック及びデラミネーションの発生を抑制するために弾性率を高めると絶縁層の反り量が大きくなり、強度と反り量との間にはトレードオフの関係にある。

　通常、樹脂組成物に含まれる無機充填材を表面処理している表面処理剤の量が多いと、経時変化により表面処理剤同士が加水分解等によりオリゴマーが形成される。本発明者らの鋭意検討の結果、このオリゴマーが樹脂組成物中に存在するとタフネス値が低下し、その結果硬化物の強度が劣ってしまうことを知見した。

　本発明では、（Ｂ）成分の単位面積当たりのカーボン量を所定値以上になるように調整しつつ、さらにタフネス値が所定の範囲となるように（Ａ）成分、（Ｂ）成分を調整することで樹脂組成物の硬化物に過剰な応力がかかることが抑制されることでクラック及びデラミネーションの発生が抑制され、さらに反り量も抑制されることを見出した。タフネス値、カーボン量については後述する。

　本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、及び（Ｂ）無機充填材に組み合わせて、（Ｃ）硬化剤、（Ｄ）硬化促進剤、（Ｅ）シランカップリング剤、及び（Ｆ）その他の添加剤を含んでいてもよい。以下、樹脂組成物に含まれうる各成分について詳細に説明する。

＜（Ａ）エポキシ樹脂＞
　樹脂組成物は、（Ａ）成分として（Ａ）エポキシ樹脂を含有する。（Ａ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ-ブチル-カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂及びトリメチロール型エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、エポキシ樹脂の不揮発成分１００質量％に対して、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。

　エポキシ樹脂は、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」という。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」という。）に分類される。樹脂組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、固体状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでいてもよいが、本発明の効果を顕著に得る観点から、液状エポキシ樹脂のみを含むことが好ましい。

　液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂を含むことが好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂を含むことがより好ましく、１分子中に４個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂を含むことがさらに好ましい。

　液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、多官能脂肪族型エポキシ樹脂（多価グリシジル化合物）が好ましく、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、多官能脂肪族型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、及びビスフェノールＦ型エポキシ樹脂から選択される１種以上がより好ましい。

　液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＪＥＲ６３０」、「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）；昭和電工社製の「ＰＥＴＧ」、「ＢＡＴＧ」（多価グリシジル化合物）；住友化学社製の「ＥＬＭ－４３４ＶＬ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。

　固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が好ましく、ノボラック型エポキシ樹脂がより好ましい。

　固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）、「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）、「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）、「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）、「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）、「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」、「ＨＰ６０００Ｌ」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）、「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）、「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）、「ＥＳＮ４８５」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）、「ＹＸ４０００ＨＫ」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）、「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）、「１５７Ｓ７０」（ノボラック型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」、三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）、「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）、「ｊＥＲ１０１０」（固体状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）、「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　エポキシ樹脂として、固体状エポキシ樹脂と液状エポキシ樹脂とを組み合わせて用いる場合、それらの質量比（固体状エポキシ樹脂：液状エポキシ樹脂）は、好ましくは１：０．０１～１：５０、より好ましくは１：０．０５～１：２０、特に好ましくは１：０．１～１：１０である。液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂との量比を斯かる範囲とすることにより、１）樹脂シートの形態で使用する場合に適度な粘着性がもたらされる、２）樹脂シートの形態で使用する場合に十分な可撓性が得られ、取り扱い性が向上する、並びに３）十分な破断強度を有する硬化物を得ることができるなどの効果が得られる。

　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～２０００ｇ／ｅｑ．、さらにより好ましくは１１０ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．である。この範囲となることで、架橋密度が十分な樹脂組成物の硬化物をもたらすことができる。エポキシ当量は、１当量のエポキシ基を含むエポキシ樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３６に従って測定することができる。

　エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは１００～５０００、より好ましくは２５０～３０００、さらに好ましくは４００～１５００である。エポキシ樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量である。

　エポキシ樹脂の含有量は、良好な機械強度、絶縁信頼性を示す硬化物を得る観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上である。エポキシ樹脂の含有量の上限は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。なお、本発明において、樹脂組成物中の各成分の含有量は、別途明示のない限り、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％としたときの値であり、不揮発成分とは、樹脂組成物中の溶剤を除く不揮発成分全体を意味する。

＜（Ｂ）無機充填材＞
　樹脂組成物は、（Ｂ）成分として（Ｂ）無機充填材を含む。（Ｂ）無機充填材を樹脂組成物に含有させることで樹脂組成物の硬化物の反り量を抑制することが可能になる。

　（Ｂ）無機充填材の材料としては、無機化合物を用いる。無機充填材の材料の例としては、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも炭酸カルシウム、シリカが好適であり、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては、球状シリカが好ましい。（Ｂ）無機充填材は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　（Ｂ）無機充填材の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＳＴ７０３０－２０」；龍森社製「ＭＳＳ－６」、「ＡＣ－５Ｖ」；新日鉄住金マテリアルズ社製「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」；デンカ社製「ＵＦＰ－３０」、「ＳＦＰ－１３０ＭＣ」、「ＦＢ－７ＳＤＣ」、「ＦＢ－５ＳＤＣ」、「ＦＢ－３ＳＤＣ」；トクヤマ社製「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；アドマテックス社製「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」、「ＦＥ９」等が挙げられる。

　（Ｂ）無機充填材の粒径分布は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、３０％粒径（Ｄ３０）、５０％粒径（Ｄ５０）、及び６５％粒径（Ｄ６５）を測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出できる。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。

　３０％粒径（Ｄ３０）とは、上記の方法により粒径分布を測定した結果、粒径分布曲線において、粒径の小さい側から累積した体積の積算量が３０％となるときの粒径をいう。５０％粒径（Ｄ５０）とは、上記の方法により粒径分布を測定した結果、粒径分布曲線において、粒径の小さい側から累積した体積の積算量が５０％となるときの粒径をいう。６５％粒径（Ｄ６５）とは、上記の方法により粒径分布を測定した結果、粒径分布曲線において、粒径の小さい側から累積した体積の積算量が６５％となるときの粒径をいう。（Ｂ）無機充填材の平均粒径は、５０％粒径（Ｄ５０）の粒径を意味する。

　粒径分布における５０％粒径（Ｄ５０）は、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは０．３μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、さらに好ましくは３μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは８μｍ以下、さらに好ましくは６μｍ以下である。

　粒径分布における３０％粒径（Ｄ３０）としては、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、０．１μｍ以上であり、好ましくは０．１５μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上である。上限は８μｍ以下であり、好ましくは６μｍ以下、より好ましくは４μｍ以下である。

　粒径分布における６５％粒径（Ｄ６５）としては、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、０．２μｍ以上であり、好ましくは０．３μｍ以上、より好ましくは０．４μｍ以上である。上限は１５μｍ以下であり、好ましくは１３μｍ以下、より好ましくは１１μｍ以下である。

　（Ｂ）無機充填材の比表面積としては、好ましくは１ｍ^２／ｇ以上、より好ましくは２ｍ^２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ^２／ｇ以上である。上限に特段の制限は無いが、好ましくは６０ｍ^２／ｇ以下、５０ｍ^２／ｇ以下又は４０ｍ^２／ｇ以下である。比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ　ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。

　（Ｂ）無機充填材は、クラック及びデラミネーションの抑制、並びに反り量が抑制された硬化物を得る観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。表面処理剤としては、シランカップリング剤、アルコキシシラン化合物等が挙げられ、シランカップリング剤が好ましい。

　シランカップリング剤とは、無機充填材との結合に寄与する官能基と、エポキシ樹脂等の有機成分との結合に寄与する官能基とを有するシラン化合物をいう。

　無機充填材との結合に寄与する官能基としては、例えば、ヒドロキシ基、アルコキシ基が挙げられる。これらは１種単独で含まれてもよく、２種以上を組み合わせて含まれてもよい。中でも、本発明の効果を顕著に得る観点から、アルコキシ基が好ましい。該アルコキシ基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれであってもよい。該アルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４、さらにより好ましくは１又は２である。シランカップリング剤は、１分子中に、無機充填材との結合に寄与する官能基を、好ましくは１～３個、より好ましくは２又は３個有する。

　有機成分との結合に寄与する官能基としては、例えば、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、（メタ）アクリル基、ビニル基、イソシアネート基、イミダゾリル基、ウレイド基、スルフィド基、及びイソシアヌレート基が挙げられる。これらは１種単独で含まれてもよく、２種以上を組み合わせて含まれてもよい。中でも、本発明の効果を顕著に得る観点から、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、（メタ）アクリル基、ビニル基、イソシアネート基及びイミダゾリル基からなる群から選択される１種以上が好ましく、アミノ基、及びエポキシ基のいずれかがより好ましい。シランカップリング剤は、１分子中に、有機成分との結合に寄与する官能基を、好ましくは１～３個、より好ましくは１又は２個有する。

　シランカップリング剤の分子量は、表面処理時や乾燥時の揮発を抑制する観点から、好ましくは１００以上、より好ましくは１２０以上、さらに好ましくは１４０以上、１６０以上、１８０以上、又は２００以上である。該分子量の上限は、適切な反応性の観点から、好ましくは８００以下、より好ましくは７５０以下、さらに好ましくは７００以下、６５０以下、６００以下、５５０以下、５００以下、４５０以下、又は４００以下である。

　一実施形態において、シランカップリング剤は、下式（１）で表されるシラン化合物である。
　　Ｓｉ（Ｘ）_ｍ１（Ｒ^１）_ｍ２（Ｒ^２）_{４－ｍ１－ｍ２}　　（１）
［式中、
　Ｘは、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、（メタ）アクリル基、ビニル基、イソシアネート基、イミダゾリル基、ウレイド基、スルフィド基、及びイソシアヌレート基からなる群から選択される官能基を含む１価の基を表し、
　Ｒ^１は、ヒドロキシ基又はアルコキシ基を表し、
　Ｒ^２は、水素原子、アルキル基又はアリール基を表し、
　ｍ１及びｍ２は、ｍ１とｍ２の和が４以下であるとの条件付きで、それぞれ１～３の整数を表す。Ｘが複数存在する場合、それらは同一でも相異なっていてもよく、Ｒ^１が複数存在する場合、それらは同一でも相異なっていてもよく、Ｒ^２が複数存在する場合、それらは同一でも相異なっていてもよい。］

　Ｘで表される１価の基の炭素原子数は、好ましくは２０以下、より好ましくは１４以下、さらに好ましくは１２以下、１０以下、９以下、８以下、７以下、又は６以下である。該炭素原子数の下限は、Ｘで表される１価の基が含む官能基によっても異なるが、好ましくは１以上、より好ましくは２以上又は３以上である。部品の実装工程における反りをより一層抑制し得る観点から、Ｘで表される１価の基としては、アミノ基、エポキシ基、メルカプト基、（メタ）アクリル基、ビニル基、イソシアネート基及びイミダゾリル基からなる群から選択される１種以上の官能基を含む１価の基が好ましく、アミノ基及びエポキシ基から選択される１種以上の官能基を含む１価の基がより好ましい。

　Ｘで表される１価の基の具体例としては、Ｎ－（アミノＣ_１－１０アルキル）－アミノＣ_１－１０アルキル基、Ｎ－（フェニル）－アミノＣ_１－１０アルキル基、Ｎ－（Ｃ_１－１０アルキリデン）－アミノＣ_１－１０アルキル基、（エポキシＣ_３－１０シクロアルキル）Ｃ_１－１０アルキル基、グリシドキシＣ_１－１０アルキル基、グリシジルＣ_１－１０アルキル基、メルカプトＣ_１－１０アルキル基、アクリルオキシＣ_１－１０アルキル基、メタクリルオキシＣ_１－１０アルキル基、ビニル基、スチリル基、イソシアネートＣ_１－１０アルキル基、イミダゾリルＣ_１－１０アルキル基、ウレイドＣ_１－１０アルキル基、トリ（Ｃ_１－１０アルコキシ）シリルＣ_１－１０アルキルテトラスルフィドＣ_１－１０アルキル基、及びジ［トリ（Ｃ_１－１０アルコキシ）シリルＣ_１－１０アルキル］イソシアヌレートＣ_１－１０アルキル基が挙げられる。中でも、Ｎ－（アミノＣ_１－１０アルキル）－アミノＣ_１－１０アルキル基、Ｎ－（フェニル）－アミノＣ_１－１０アルキル基、Ｎ－（Ｃ_１－１０アルキリデン）－アミノＣ_１－１０アルキル基、（エポキシＣ_３－１０シクロアルキル）Ｃ_１－１０アルキル基、グリシドキシＣ_１－１０アルキル基、グリシジルＣ_１－１０アルキル基、メルカプトＣ_１－１０アルキル基、アクリルオキシＣ_１－１０アルキル基、メタクリルオキシＣ_１－１０アルキル基、ビニル基、スチリル基、及びイソシアネートＣ_１－１０アルキル基、イミダゾリルＣ_１－１０アルキル基が好ましく、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピル基、Ｎ－（フェニル）－３－アミノプロピル基、Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）アミノプロピル基、（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチル基、グリシドキシプロピル基、グリシジルプロピル基、メルカプトプロピル基、アクリルオキシプロピル基、メタクリルオキシプロピル基、ビニル基、スチリル基、及びイソシアネートプロピル基が特に好ましい。本明細書において、「Ｃ_ｐ－ｑ」（ｐ及びｑは正の整数であり、ｐ＜ｑを満たす。）という用語は、この用語の直後に記載された有機基の炭素原子数がｐ～ｑであることを表す。例えば、「Ｃ_１－６アルキル」という表現は、炭素原子数１～６のアルキル基を示す。

　Ｒ^１で表されるアルコキシ基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれであってもよい。該アルコキシ基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４、さらにより好ましくは１又は２である。

　Ｒ^１としては、無機充填材を効率よく表面処理し得る観点から、アルコキシ基が好ましい。

　Ｒ^２で表されるアルキル基は、直鎖状、分岐状、環状のいずれであってもよい。該アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４である。

　Ｒ^２で表されるアリール基の炭素原子数は、好ましくは６～２０、より好ましくは６～１４、さらに好ましくは６～１０である。

　Ｒ^２としては、アルキル基が好ましい。

　式（１）中、ｍ１及びｍ２は、ｍ１とｍ２の和が４以下であるとの条件付きで、それぞれ１～３の整数を表す。ｍ１は好ましくは１又は２であり、ｍ２は好ましくは２又は３である。

　好適なシランカップリング剤の例としては、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－（２－アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、［３－（１－イミダゾリル）プロピル］トリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、及びトリス（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレートが挙げられる。

　表面処理剤は市販品を用いてもよい。表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ１００３」（ビニルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５０３」（３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－７１０３」（３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン）等が挙げられる。

　（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量は、本発明の効果を顕著に得る観点から、０．３５ｍｇ／ｍ^２以上であり、好ましくは０．４ｍｇ／ｍ^２以上、より好ましくは０．４１ｍｇ／ｍ^２以上、さらに好ましくは０．４２ｍｇ／ｍ^２以上であり、好ましくは１ｍｇ／ｍ^２以下が好ましく、より好ましくは０．８ｍｇ／ｍ^２以下、さらに好ましくは０．５ｍｇ／ｍ^２以下である。本明細書において、単位表面積当たりのカーボン量とは、（Ｂ）無機充填材の表面と結合している成分の単位表面積当たりの炭素原子の総量を表し、（Ｂ）無機充填材の表面と結合している成分は、表面処理剤以外の成分の場合も含めた概念である。

　無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材（無機充填材が表面処理剤で表面処理されている場合は表面処理後の無機充填材）を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを無機充填材（無機充填材が表面処理剤で表面処理されている場合は表面処理剤で表面処理された無機充填材）３０ｇに加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。遠心分離により固液分離させて上澄液を除去する。超音波洗浄および固液分離を複数回行い、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２１Ｖ２」、「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。カーボン量の測定の詳細は、後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　無機充填材の含有量は、樹脂組成物の硬化物の反り量を抑制させる観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上又は８０質量％以上である。上限は好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９３質量％以下、さらに好ましくは９０質量％以下である。

＜（Ｃ）硬化剤＞
　樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｂ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｃ）硬化剤を含んでいてもよい。この（Ｃ）成分としての（Ｃ）硬化剤には、上述した（Ａ）～（Ｂ）成分に該当するものは含めない。

　（Ｃ）硬化剤としては、（Ａ）エポキシ樹脂を硬化する機能を有する限り特に限定されず、例えば、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、及びベンゾオキサジン系硬化剤が挙げられる。中でも、硬化剤としては、本発明の効果を顕著に得る観点から、酸無水物系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びアミン系硬化剤から選択される１種以上を含むことが好ましい。硬化剤は１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられる。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。

　酸無水物系硬化剤は、市販品を用いてもよい。市販品としては、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」（酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）等が挙げられる。

　シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＥシアネートエステル、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート、オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート）、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネート樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂、これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＵＬＬ－９５０Ｓ」（多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）、ロンザ社製の「ＬＥＣｙ」（ビスフェノールＥ型シアネートエステル）等が挙げられる。

　アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられ、中でも、本発明の所望の効果を奏する観点から、芳香族アミン類が好ましい。アミン系硬化剤は、第１級アミン又は第２級アミンが好ましく、第１級アミンがより好ましい。アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、ジフェニルジアミノスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤は市販品を用いてもよく、例えば、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ　Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ　Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」、三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」等が挙げられる。

　フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤としては、耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するフェノール系硬化剤、又はノボラック構造を有するナフトール系硬化剤が好ましい。また、導体層との密着強度の観点から、含窒素フェノール系硬化剤又は含窒素ナフトール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤又はトリアジン骨格含有ナフトール系硬化剤がより好ましい。中でも、耐熱性、耐水性、及び導体層との密着強度を高度に満足させる観点から、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂が好ましい。これらは１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ１７０」、「ＳＮ１８０」、「ＳＮ１９０」、「ＳＮ４７５」、「ＳＮ４８５」、「ＳＮ４９５」、「ＳＮ－４９５Ｖ」「ＳＮ３７５」、「ＳＮ３９５」、ＤＩＣ社製の「ＴＤ－２０９０」、「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－１３５６」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＥＸＢ－９５００」等が挙げられる。

　活性エステル系硬化剤としては、特に制限はないが、一般にフェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましく用いられる。当該活性エステル化合物は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル化合物が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル化合物がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。

　活性エステル系硬化剤としては、具体的には、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、ナフタレン構造を含むナフタレン型活性エステル化合物、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物が好ましく、中でもジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、及びナフタレン型活性エステル化合物から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましい。ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物が好ましい。

　活性エステル系硬化剤の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）、フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）、フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）、スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。

　ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」、四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」、「Ｆ－ａ」が挙げられる。

　カルボジイミド系硬化剤は、１分子中にカルボジイミド基（－Ｎ＝Ｃ＝Ｎ－）を１個以上有する化合物であり、カルボジイミド系硬化剤は、１分子中にカルボジイミド基を２個以上有する化合物が好ましい。

　カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、市販のカルボジイミド系硬化剤としては、例えば、日清紡ケミカル社製のカルボジライトＶ－０３（カルボジイミド基当量：２１６）、Ｖ－０５（カルボジイミド基当量：２６２）、Ｖ－０７（カルボジイミド基当量：２００）；Ｖ－０９（カルボジイミド基当量：２００）；ラインケミー社製のスタバクゾールＰ（カルボジイミド基当量：３０２）が挙げられる。

　エポキシ樹脂と硬化剤との量比は、［エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数］：［硬化剤の活性基の合計数］の比率で、１：０．０１～１：５の範囲が好ましく、１：０．３～１：３がより好ましく、１：０．５～１：２がさらに好ましい。ここで、「エポキシ樹脂のエポキシ基数」とは、樹脂組成物中に存在するエポキシ樹脂の不揮発成分の質量をエポキシ当量で除した値を全て合計した値である。また、「硬化剤の活性基数」とは、樹脂組成物中に存在する硬化剤の不揮発成分の質量を活性基当量で除した値を全て合計した値である。硬化剤として、エポキシ樹脂との量比をかかる範囲内とすることにより、本発明の効果を顕著に得ることができる。

　硬化剤の含有量は、本発明の効果を顕著に得る観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上である。上限は、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。

＜（Ｄ）硬化促進剤＞
　樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｂ）成分に組み合わせて、任意の成分として、更に（Ｄ）硬化促進剤を含んでいてもよい。この（Ｄ）成分としての（Ｄ）硬化促進剤には、上述した（Ａ）～（Ｃ）成分に該当するものは含めない。（Ｄ）硬化促進剤は、（Ａ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。

　（Ｄ）硬化促進剤としては、（Ａ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる化合物を用いることができる。このような（Ｄ）硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。（Ｄ）硬化促進剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。

　リン系硬化促進剤としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルジメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物；トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン等が挙げられる。

　ウレア系硬化促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。

　グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。

　イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。イミダゾール系硬化促進剤の市販品としては、例えば、四国化成工業社製の「１Ｂ２ＰＺ」、「２Ｅ４ＭＺ」、「２ＭＺＡ－ＰＷ」、「２ＭＺ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」、「２ＰＨＺ」、「２ＰＨＺ－ＰＷ」、「Ｃｌ１Ｚ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮＳ」、「Ｃ１１Ｚ－Ａ」；三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」等が挙げられる。

　金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。

　アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。アミン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、味の素ファインテクノ社製の「ＭＹ－２５」等が挙げられる。

　（Ｄ）硬化促進剤の含有量は、本発明の効果を顕著に得る観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０３質量％以上、さらに好ましくは０．０５質量％以上であり、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下、さらに好ましくは０．１質量％以下である。

＜（Ｅ）シランカップリング剤＞
　樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｂ）成分に組み合わせて、任意の成分として、（Ｅ）シランカップリング剤を含有していてもよい。（Ｅ）シランカップリング剤は、（Ｂ）無機充填材を表面処理する表面処理剤ではなく、（Ｂ）無機充填材を表面処理しないシランカップリング剤である。（Ｅ）シランカップリング剤は、（Ｂ）無機充填材を表面処理する表面処理剤と同じであってもよく、異なっていてもよい。また、（Ｅ）シランカップリング剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。（Ｅ）シランカップリング剤は上記において説明したとおりである。

　（Ｅ）シランカップリング剤の含有量としては、本発明の効果を顕著に得る観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０３質量％以上、さらに好ましくは０．０５質量％以上であり、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下、さらに好ましくは０．１質量％以下である。

＜（Ｆ）任意の添加剤＞
　樹脂組成物は、上述した（Ａ）～（Ｅ）成分に組み合わせて、更に任意の不揮発成分として、（Ｆ）任意の添加剤を含んでいてもよい。（Ｆ）任意の添加剤としては、例えば、熱可塑性樹脂；重合開始剤；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤；第三級アミン類等の光重合開始助剤；ピラリゾン類、アントラセン類、クマリン類、キサントン類、チオキサントン類等の光増感剤；が挙げられる。（Ｆ）任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに任意の溶剤を含有していてもよい。溶剤としては、例えば、有機溶剤が挙げられる。また、溶剤は、１種を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。溶剤は、量が少ないほど好ましい。溶剤の量は、樹脂組成物中の不揮発成分１００質量％に対して、好ましくは３質量％以下、より好ましくは１質量％以下、更に好ましくは０．５質量％以下、更に好ましくは０．１質量％以下、更に好ましくは０．０１質量％以下であり、含まないこと（０質量％）が特に好ましい。また、樹脂組成物は、このように溶剤の量が少ない場合に、ペースト状であってもよい。ペースト状の樹脂組成物の２５℃における粘度は、２０Ｐａ・ｓ～１０００Ｐａ・ｓの範囲内にあることが好ましい。なお、本発明の樹脂組成物は溶剤の量が上記範囲内であっても液状又はペースト状であることが好ましい。

　樹脂組成物は、上記の成分のうち必要な成分を適宜混合し、また、必要に応じて三本ロール、ボールミル、ビーズミル、サンドミル等の混練手段、あるいはスーパーミキサー、プラネタリーミキサー等の撹拌手段により混練または混合することにより調製することができる。

＜樹脂組成物の物性等＞
　樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）をＸ軸とし、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）をＹ軸としたＳＳカーブを作成する。そして、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び、該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成する。前記の「Ｘ軸とＹ軸との交点」は、前記のＳＳカーブが作成されたＸ－Ｙ座標系の原点に相当する。この場合に、該三角形の面積（（最大曲げ強度（ＭＰａ）×最大曲げ強度におけるひずみ（％））／２）を「タフネス値」という。本発明の樹脂組成物は、タフネス値が３０ＭＰａを超える。よって、クラック及びデラミネーションの発生が抑制された絶縁層を形成することができる。

　図１は、Ｘ軸が樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）を示し、Ｙ軸が樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）を示すＳＳカーブの一例である。ＳＳカーブが（α）の場合、タフネス値は、曲げ強度の最大点（最大曲げ強度）Ｍ１からＸ軸まで下した垂線Ａ１、及び該垂線Ａ１のＸ軸との交点Ｐ１からＸ軸とＹ軸との交点Ｏまでの直線Ｂ１の２辺を有する三角形を作成し、該三角形の面積Ｓ１で表される。すなわち、ＳＳカーブ（α）を有する樹脂組成物のタフネス値は、最大点Ｍ１、交点Ｐ１及び交点Ｏを頂点とする三角形の面積Ｓ１で表される。また、ＳＳカーブが（β）の場合、タフネス値は、曲げ強度の最大点Ｍ２からＸ軸まで下した垂線Ａ２、及び該垂線Ａ２のＸ軸との交点Ｐ２からＸ軸とＹ軸との交点Ｏまでの直線Ｂ２の２辺を有する三角形を作成し、該三角形の面積Ｓ２で表される。すなわち、ＳＳカーブ（β）を有する樹脂組成物のタフネス値は、最大点Ｍ２、交点Ｐ２及び交点Ｏを頂点とする三角形の面積Ｓ２で表される。

　タフネス値は、３０ＭＰａを超え、好ましくは３３ＭＰａ以上、より好ましくは３５ＭＰａ以上、さらに好ましくは４０ＭＰａ、４１ＭＰａ以上である。上限は特に制限はないが、好ましくは１００ＭＰａ以下、より好ましくは９０ＭＰａ以下、さらに好ましくは８０ＭＰａ以下、７０ＭＰａ以下、６０ＭＰａ以下である。タフネス値は後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　樹脂組成物を１８０℃で９０分熱硬化させた硬化物は、反り量が抑制されるという特性を示す。よって、反り量が抑制された絶縁層を形成することができる。厚みが１００μｍの絶縁層の反り量は、好ましくは１５００μｍ以下、より好ましくは１２５０μｍ以下、さらに好ましくは１０００μｍ以下である。下限は特に制限はないが、０μｍ以上、１μｍ以上等とし得る。反り量は、後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　樹脂組成物を１８０℃で９０分熱硬化させた硬化物は、反り量が抑制されるという特性を示す。よって、反り量が抑制された絶縁層を形成することができる。厚みが３００μｍの絶縁層の反り量は、好ましくは５０００μｍ以下、より好ましくは４５００μｍ以下、さらに好ましくは４０００μｍ以下である。下限は特に制限はないが、０μｍ以上、１μｍ以上等とし得る。反り量は、後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　樹脂組成物を１８０℃で９０分熱硬化させた硬化物は、２４５℃での貯蔵弾性率が高いという特性を示す。よって、クラックの発生が抑制された絶縁層を形成することができる。貯蔵弾性率は、好ましくは０．５ＧＰａ以上、より好ましくは０．８ＧＰａ以上、さらに好ましくは１ＧＰａ以上である。上限は特に制限はないが、１０ＧＰａ以下、５ＧＰａ以下等とし得る。貯蔵弾性率は、後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物は、タフネス値及び貯蔵弾性率に優れるので、クラックの発生及びデラミネーションの発生が抑制されるという特性を示す。よって、クラックの発生及びデラミネーションの発生が抑制された絶縁層を形成することができる。具体的には、樹脂組成物を厚みが４００μｍとなるように圧縮成形し、チップ部品に対してモールドアンダーフィルを行う。その後、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化処理を行い硬化物を得る。硬化物のサーマルサイクル試験を行ってもチップ部品との間のデラミネーションもしくは硬化物のクラックが生じていない。詳細は、後述する実施例に記載の方法にて測定することができる。

　上記したように、従来は、半導体チップパッケージの面積が大型化されると樹脂組成物の硬化物にかかる応力が増大し、クラックが発生しやすい傾向にあった。しかし、本発明の樹脂組成物によれば、そのように応力が増大しやすい用途においても、クラックを効果的に抑制できる。よって、本発明の樹脂組成物は、面積が１００ｍｍ^２以上の半導体チップパッケージを備える半導体装置用樹脂組成物（面積が１００ｍｍ^２以上の基材を有する半導体チップパッケージを含む半導体装置に用いる樹脂組成物）として好適に使用できる。また、本発明の樹脂組成物は、銅ポスト等の突起電極を有する半導体チップパッケージを含む半導体装置用樹脂組成物（突起電極を有する半導体チップパッケージを含む半導体装置に用いる樹脂組成物）、突起電極を研磨する工程を含む半導体パッケージを含む半導体装置用樹脂組成物（突起電極を研磨する工程を含む半導体パッケージを含む半導体装置に用いる樹脂組成物）等必要とされる用途で広範囲に使用できる。

［樹脂シート］
　本発明の樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた、本発明の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含む。

　樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板の薄型化、及び当該樹脂組成物の硬化物が薄膜であっても絶縁性に優れた硬化物を提供できるという観点から、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは７０μｍ以下、さらに好ましくは５５μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、通常、５μｍ以上、１０μｍ以上等とし得る。

　支持体としては、例えば、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔が好ましい。

　支持体としてプラスチック材料からなるフィルムを使用する場合、プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート（以下「ＰＥＮ」と略称することがある。）等のポリエステル、ポリカーボネート（以下「ＰＣ」と略称することがある。）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。

　支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。

　支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。

　また、支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。

　支持体の厚みとしては、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。

　一実施形態において、樹脂シートは、さらに必要に応じて、その他の層を含んでいてもよい。斯かるその他の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、支持体に準じた保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。

　樹脂シートは、例えば、有機溶剤に樹脂組成物を溶解した樹脂ワニスを調製し、この樹脂ワニスを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。

　有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）及びシクロヘキサノン等のケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート及びカルビトールアセテート等の酢酸エステル類；セロソルブ及びブチルカルビトール等のカルビトール類；トルエン及びキシレン等の芳香族炭化水素類；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）及びＮ－メチルピロリドン等のアミド系溶剤等を挙げることができる。有機溶剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。

　乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層中の有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂ワニス中の有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の有機溶剤を含む樹脂ワニスを用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。

　樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。

［半導体チップパッケージ及びその製造方法］
　本発明の半導体チップパッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物により形成された硬化物層と、該硬化物層上に搭載された半導体チップとを含む。硬化物層は絶縁層又は封止層となりうる。この半導体チップパッケージは、例えば、下記の工程（１）から工程（２）を含む製造方法によって製造できる。また、工程（１）から工程（２）は、この順で含むことが好ましい。
　（１）基材上に、樹脂組成物層を形成する工程。
　（２）樹脂組成物層を熱硬化して、絶縁層を形成する工程。

　半導体チップパッケージの製造方法は、工程（２）の後に工程（３）を含むことが好ましい。
　（３）絶縁層を研磨する工程。

＜工程（１）＞
　工程（１）では、基材上に、樹脂組成物層を形成する。樹脂組成物層は、樹脂シートの樹脂組成物層と同じでありうる。樹脂組成物層は、樹脂シートの樹脂組成物層が基材と接合するように樹脂シートを積層することによって形成できる。

　基材の材料としては、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、基材としては、金属ポスト等の突起電極を複数有する金属ポスト付き基板が好ましい。金属ポスト付き基板は複数の半導体チップを金属ポスト上に配置可能とするために、大面積化されていることが好ましい。金属ポスト付き基板の面積としては、半導体チップパッケージの面積と同じであり、好ましくは１００ｍｍ^２以上であり、より好ましくは１５０ｍｍ^２以上、さらに好ましくは２００ｍｍ^２以上である。上限は特に制限はないが、１０００ｍｍ^２以下等とし得る。

　金属ポスト付き基板は、例えば、基材上にドライフィルムを積層する工程、フォトマスクを用いてドライフィルムに対して所定の条件で露光及び現像を行ってパターンを形成してパターンドライフィルムを得る工程、現像したパターンドライフィルムをめっきマスクとして電解めっき法等のメッキ法によって金属ポストを形成する工程、及び、パターンドライフィルムを剥離する工程を含む方法によって形成できる。ドライフィルムとしては、フォトレジスト組成物からなる感光性のドライフィルムを用いることができ、例えば、ノボラック樹脂、アクリル樹脂等の樹脂で形成されたドライフィルムを用いることができる。基材とドライフィルムとの積層条件は、後述する基材と樹脂シートとの積層の条件と同様でありうる。ドライフィルムの剥離は、例えば、水酸化ナトリウム溶液等のアルカリ性の剥離液を使用して実施することができる。

　金属ポストの高さとしては、本発明の効果を顕著に得る観点から、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは１０μｍ以上、１５μｍ以上、２０μｍ以上、２５μｍ以上である。上限は特に制限はないが、１００μｍ以下、５０μｍ以下等とし得る。

　金属ポストの幅としては、本発明の効果を顕著に得る観点から、好ましくは好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは８μｍ以上、１０μｍ以上、２０μｍ以上、３０μｍ以上、４０μｍ以上、５０μｍ以上、１００μｍ以上、１５０μｍ以上、又は２００μｍ以上である。上限は特に制限はないが、１０００μｍ以下、５００μｍ以下等とし得る。

　金属ポストは、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含むことが好ましい。金属ポストは、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、金属ポスト形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層（銅ポスト）が更に好ましい。

　基材を準備した後で、基材上に、樹脂組成物層を形成する。基材の表面に金属ポストが形成されている場合、樹脂組成物層の形成は、金属ポストが樹脂組成物層に埋め込まれるように行うことが好ましい。

　樹脂組成物層の形成は、圧縮成型法によって行うことができる。圧縮成型法の具体的な操作は、例えば型として、上型及び下型を用意する。基材に、液状又はペースト状の樹脂組成物を塗布する。樹脂組成物を塗布された基材を下型に取り付ける。その後、上型と下型とを型締めして、樹脂組成物に熱及び圧力を加えて、圧縮成型を行う。

　また、圧縮成型法の具体的な操作は、例えば、下記のようにしてもよい。圧縮成型用の型として、上型及び下型を用意する。下型に、樹脂組成物を載せる。また、上型に、基材を取り付ける。その後、下型に載った樹脂組成物が上型に取り付けられた基材に接するように上型と下型とを型締めし、熱及び圧力を加えて、圧縮成型を行う。

　圧縮成型法における成型条件は、樹脂組成物の組成により異なる。成型時の型の温度は、樹脂組成物が優れた圧縮成型性を発揮できる温度が好ましく、例えば、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上であり、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１７０℃以下、さらに好ましくは１５０℃以下である。また、成形時に加える圧力は、好ましくは１ＭＰａ以上、より好ましくは３ＭＰａ以上、さらに好ましくは５ＭＰａ以上であり、好ましくは５０ＭＰａ以下、より好ましくは３０ＭＰａ以下、さらに好ましくは２０ＭＰａ以下である。キュアタイムは、好ましくは１分以上、より好ましくは２分以上、特に好ましくは５分以上であり、好ましくは６０分以下、より好ましくは３０分以下、特に好ましくは２０分以下である。通常、樹脂組成物層の形成後、型は取り外される。型の取り外しは、樹脂組成物層の熱硬化前に行ってもよく、熱硬化後に行ってもよい。

　また、樹脂組成物層の形成の別の実施形態として、樹脂シートと基材とを積層することによって行ってもよい。この積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを基材に加熱圧着することにより、基材に樹脂組成物層を貼り合わせることで、行うことができる。樹脂シートを基材に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ということがある。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール等）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、基材の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。また、樹脂組成物層の形成の他の実施形態として、樹脂シートの代わりに樹脂組成物を基材に塗布することで樹脂組成物層を形成してもよく、本発明の樹脂組成物を含むプリプレグを基材と積層することで行ってもよい。

　基材と樹脂シートとの積層は、例えば、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲である。加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲である。加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力１３ｈＰａ以下の減圧条件下で実施する。

　積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。なお、積層と平滑化処理は、真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。

　支持体は、工程（１）の後工程（２）の前に除去してもよく、工程（２）の後工程（３）の前に除去してもよい。

　また、樹脂シートを用いて絶縁層を形成する代わりに、基材の表面上に直接樹脂組成物を塗布し、樹脂組成物層を形成してもよい。塗布する樹脂組成物は上記において説明したとおりである。

＜工程（２）＞
　工程（２）では、樹脂組成物層を熱硬化させて絶縁層を形成する。樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類によっても異なるが、硬化温度は通常１２０℃～２４０℃の範囲（好ましくは１５０℃～２２０℃の範囲、より好ましくは１７０℃～２００℃の範囲）、硬化時間は５分間～１２０分間の範囲（好ましくは１０分間～１００分間、より好ましくは１５分間～９０分間）である。

　樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層に対して、硬化温度よりも低い温度で加熱する予備加熱処理を施してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、通常５０℃以上１２０℃未満（好ましくは６０℃以上１１０℃以下、より好ましくは７０℃以上１００℃以下）の温度にて、樹脂組成物層を、通常５分間以上（好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間）、予備加熱してもよい。

＜工程（３）＞
　工程（３）では、絶縁層を研磨し、金属ポストの表面を絶縁層の主表面に露出させ、必要に応じて、金属ポストの高さが所定の範囲内となるまで金属ポストも併せて研磨する。絶縁層は、本発明の樹脂組成物で形成されているので、絶縁層と金属ポストとの間の剥離を抑制することができる。絶縁層の研磨方法としては、絶縁層を研磨することができる方法を用いることができる。このような研磨方法としては、例えば、ＣＭＰ（化学的機械研磨）、バフ研磨、ベルト研磨等が挙げられる。市販されているバフ研磨装置としては石井表記社製「ＮＴ－７００ＩＭ」等が挙げられる。研磨条件は当業者に公知の方法に従って実施してよい。

　絶縁層の研磨面の算術平均粗さ（Ｒａ）としては、密着性を向上させる観点から、好ましくは１０００ｎｍ以下、より好ましくは９００ｎｍ以下、さらに好ましくは８００ｎｍ以下である。下限は特に限定されないが、１μｍ以上、１０μｍ以上等とし得る。表面粗さ（Ｒａ）は、例えば、非接触型表面粗さ計を用いて測定することができる。

　半導体チップパッケージを製造する方法は、工程（３）後にさらに、
　（４）基材上に半導体チップを接合する工程。
　（５）半導体チップ上に封止層を形成する工程。
を含んでいてもよい。工程（４）及び工程（５）はこの順で行うことが好ましい。

　基材と半導体チップとの接合は、例えば、基材の金属ポスト上に半導体チップを形成する方法を採用できる。金属ポスト上に半導体チップを形成する方法は、半導体チップパッケージの製造に用いられる、当業者に公知の方法に従って実施してよい。

　封止層は、通常、プリント配線板の封止層又は絶縁層を形成するために用いられる組成物の硬化物によって形成する。封止層は、通常、半導体チップ上に前記組成物を含む層を形成する工程と、この組成物を含む層を熱硬化させて封止層を形成する工程とを含む方法で形成する。

　半導体チップ上への組成物を含む層の形成方法としては、通常、支持体と組成物を含む層とを有する封止用樹脂シートを用いて行われる。具体的には、封止用樹脂シートの組成物を含む層と半導体チップとを積層することによって、半導体チップ上に組成物を含む層を形成する。

　半導体チップと封止用樹脂シートの積層は、工程（１）における基材と樹脂シートとの積層条件と同じである。

　組成物を含む層の熱硬化条件は、工程（２）における樹脂組成物層の熱硬化条件と同じである。

　また、工程（５）後、必要に応じて封止層を研磨する工程を行ってもよい。封止層の研磨は、工程（３）と同じ条件で行いうる。

［半導体装置］
　本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を用いて製造することができる。

　半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。

　本発明の半導体装置は、プリント配線板の導通箇所に、部品（半導体チップ）を実装することにより製造することができる。「導通箇所」とは、「プリント配線板における電気信号を伝える箇所」であって、その場所は表面であっても、埋め込まれた箇所であってもいずれでも構わない。また、半導体チップは半導体を材料とする電気回路素子であれば特に限定されない。

　本発明の半導体装置を製造する際の半導体チップの実装方法は、半導体チップが有効に機能しさえすれば、特に限定されないが、具体的には、ワイヤボンディング実装方法、フリップチップ実装方法、バンプなしビルドアップ層（ＢＢＵＬ）による実装方法、異方性導電フィルム（ＡＣＦ）による実装方法、非導電性フィルム（ＮＣＦ）による実装方法、等が挙げられる。ここで、「バンプなしビルドアップ層（ＢＢＵＬ）による実装方法」とは、「半導体チップをプリント配線板の凹部に直接埋め込み、半導体チップとプリント配線板上の配線とを接続させる実装方法」のことである。

　以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。

＜カーボン量の測定＞
　下記の各無機充填材３ｇをそれぞれ試料として用いた。試料と３０ｇのＭＥＫ（メチルエチルケトン）とを遠心分離機の遠心管に入れ、撹拌し固形分を懸濁させて、５００Ｗの超音波を２５℃で５分間照射した。その後、遠心分離により固液分離し、上澄液２０ｇを除去した。さらに、２０ｇのＭＥＫ（メチルエチルケトン）を足し、撹拌して固形分を懸濁させて、５００Ｗの超音波を２５℃で５分間照射した。その後、遠心分離により固液分離し、上澄液２６ｇを除去した。残りの懸濁液を１６０℃にて３０分間乾燥させた。この乾燥試料０．３ｇを測定用坩堝に正確に量りとり、さらに測定用坩堝に助燃剤（タングステン３．０ｇ及びスズ０．３ｇ）を入れた。測定用坩堝をカーボン分析計（堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２１Ｖ２」）にセットし、カーボン量を測定した。カーボン量の測定値を、使用した無機充填材の比表面積で除することにより、単位表面積当たりのカーボン量を算出した。

＜使用した無機充填材＞
・無機充填材１：球形シリカ（Ｄ３０＝１．３μｍ、Ｄ６５＝２．０μｍ、比表面積３．５ｍ^２／ｇ）に対して、エポキシシラン系カップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」）をミルサーで処理し、２３℃で１週間保管し無機充填材１を得た。単位表面積当たりのカーボン量は０．４４ｍｇ／ｍ^２であった。
・無機充填材２：球形シリカ（Ｄ３０＝１．３μｍ、Ｄ６５＝２．０μｍ、比表面積３．５ｍ^２／ｇ）に対して、アミノシラン系カップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）をミルサーで処理し、２３℃で１週間保管し無機充填材２を得た。単位表面積当たりのカーボン量は０．４３ｍｇ／ｍ^２であった。
・無機充填材３：球形シリカ（Ｄ３０＝３．４μｍ、Ｄ６５＝４．４μｍ、比表面積２．８ｍ^２／ｇ）に対して、アミノシラン系カップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）をミルサーで処理し、２３℃で１週間保管し無機充填材３を得た。単位表面積当たりのカーボン量は０．５７ｍｇ／ｍ^２であった。
・無機充填材４：球形シリカ（Ｄ３０＝１．２μｍ、Ｄ６５＝１．７μｍ、比表面積２．４ｍ^２／ｗ）に対して、アミノシラン系カップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）をミルサーで処理し、２３℃で１週間保管し無機充填材４を得た。単位表面積当たりのカーボン量は０．３２ｍｇ／ｍ^２であった。

＜実施例１＞
　ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）１０部、無機充填材１　９０部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製、「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）１０部、硬化促進剤（四国化成社製、「１Ｂ２ＰＺ」）０．１部、及びシランカップリング剤（信越化学工業社製、「ＫＢＭ－４０３」）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。

＜実施例２＞
　実施例１において、
１）ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）の量を１０部から５部に変え、
２）グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）５部を用い、
３）無機充填材１　９０部を、無機充填材２　９０部に変えた。
　以上の事項以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。

＜実施例３＞
　実施例２において、
１）ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）５部を、多価グリシジル化合物（昭和電工社製「ＰＥＴＧ」、エポキシ当量９２ｇ／ｅｑ．）５部に変え、
２）無機充填材２　９０部を、無機充填材１　９０部に変えた。
　以上の事項以外は実施例２と同様にして樹脂組成物を得た。

＜実施例４＞
　エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）３部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）５部、多価グリシジル化合物（昭和電工社製「ＢＡＴＧ」、エポキシ当量１１９ｇ／ｅｑ．）２部、無機充填材２　９０部、アミン系硬化剤（日本化薬社製「カヤハードＡ－Ａ」）３部、シランカップリング剤（信越化学工業社製、「ＫＢＭ－４０３」）０．１部、及び硬化促進剤（四国化成社製「２Ｅ４ＭＺ」）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。

＜実施例５＞
　ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）５部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）４部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（住友化学社製「ＥＬＭ－４３４ＶＬ」）１部、無機充填材１　９０部、シアネート系硬化剤（ロンザ社製、ビスフェノールＥ型シアネートエステル「ＬＥＣｙ」）３部、硬化促進剤（四国化成社製、「１Ｂ２ＰＺ」）０．１部、シランカップリング剤（信越化学工業社製、「ＫＢＭ－４０３」）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。

＜実施例６＞
　実施例１において、無機充填材１　９０部を、無機充填材３　１１０部に変えた。以上の事項以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。

＜比較例１＞
　実施例１において、
１）多価グリシジル化合物（昭和電工社製「ＰＥＴＧ」、エポキシ当量９２ｇ／ｅｑ．）３部を用い、
２）無機充填材１　９０部を、無機充填材４　９０部に変えた。
　以上の事項以外は実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。

＜比較例２＞
　実施例４において、
１）グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）の量を５部を１０部に変え、
２）エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）の量を３部から５部に変え、
３）多価グリシジル化合物（昭和電工社製「ＢＡＴＧ」、エポキシ当量１１９ｇ／ｅｑ．）２部を用いず、
４）無機充填材２　９０部を、無機充填材３　９０部に変え、
５）アミン系硬化剤（日本化薬社製「カヤハードＡ－Ａ」）の量を３部から５部に変えた。
　以上の事項以外は実施例４と同様にして樹脂組成物を得た。

＜２４５℃の貯蔵弾性率の測定＞
　離型処理した１２インチシリコンウエハ上に、実施例及び比較例で作製した樹脂組成物を、コンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型して、厚さ３００μｍの樹脂組成物層を形成した。その後、離型処理したシリコンウエハから樹脂組成物層を剥がし、１８０℃で９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させ硬化物サンプルを作製した。上記硬化物を幅７ｍｍ、長さ４０ｍｍの試験片に切断し、動的機械分析装置ＤＭＳ－６１００（セイコーインスツルメンツ（株）製）を使用して、引張モードにて動的機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、周波数１Ｈｚ、昇温速度５℃／分の測定条件にて測定した。かかる測定における２４５℃のときの貯蔵弾性率（Ｅ’）ＧＰａの値を読み取った。

＜タフネス値の測定＞
　実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、離型処理したＳＵＳ板上コンプレッションモールド装置で厚さ１ｍｍの樹脂組成物層を形成した。その後ＳＵＳ板から樹脂組成物層を剥がし１５０℃、６０分の条件で熱硬化した。熱硬化した樹脂組成物層を幅１０ｍｍ、長さ４０ｍｍ、厚み１ｍｍにカットし、３点曲げ強度測定用の試験片を得た。オリエンテック社製引張試験機「テンシロンＵＣＴ－５Ｔ」を用いて、圧子半径３．２Ｒ、支点半径２Ｒ、支点間距離３０ｍｍ、試験速度１００μｍ／ｓｅｃ、２４５℃における３点曲げ試験を実施した。

　横軸にひずみ（％）、縦軸に曲げ強度（ＭＰａ）を現したグラフ（ＳＳカーブ）を作成し、サンプルが破断するまでのひずみ（％）×最大曲げ強度÷２をタフネス値と定義し、以下の基準で評価した。なお、試験は５回実施しその平均値を用いた。
〇：タフネス値が３０ＭＰａ以上
×：タフネス値が３０ＭＰａ未満

＜クラック、デラミネーション評価＞
　厚み７７５μｍの１２インチシリコンウエハ上に銅バンプ付きチップ部品（チップサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ、チップ厚み３００μｍ、銅バンプサイズ径２０μｍ、高さ３０μｍ、銅バンプピッチ４０μｍ、ウォルツ社製ＷＡＬＴＳ－ＴＥＧ　ＦＢＷ４０Ａ－０００１ＪＹ）を、４隅に接着剤を用いてシリコンウエハ上に銅バンプを接触するように搭載した。実施例、比較例で調製した樹脂組成物を樹脂厚みが４００μｍとなるようコンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型することで、チップ部品に対しモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）を行った。樹脂組成物を１５０℃６０分の熱硬化処理を行った後、サーマルサイクル試験（－５５℃～１２５℃、５００ｃｙｃｌｅｓ）を実施し、以下の基準で評価した。
〇：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じなかった。
×：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じた。

＜反りの評価＞
　１２インチシリコンウエハ上に、実施例及び比較例で調整した樹脂組成物を、コンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型して、厚さ１００μｍおよび３００μｍの樹脂組成物層を形成した。その後、１８０℃で９０分加熱して、樹脂組成物層を熱硬化させた。これにより、シリコンウエハと樹脂組成物の硬化物層とを含む試料基板を得た。シャドウモアレ測定装置（Ａｋｏｒｏｍｅｔｒｉｘ社製「ＴｈｅｒｍｏｉｒｅＡＸＰ」）を用いて、前記の試料基板を２５℃での反り量を測定した。測定は、電子情報技術産業協会規格のＪＥＩＴＡ　ＥＤＸ－７３１１－２４に準拠して行った。具体的には、測定領域の基板面の全データの最小二乗法によって算出した仮想平面を基準面として、その基準面から垂直方向の最小値と最大値との差を反り量として求めた。

　実施例１～６において、（Ｃ）～（Ｅ）成分を含有しない場合であっても、程度に差はあるものの上記実施例と同様の結果に帰着することを確認している。

Claims

　（Ａ）エポキシ樹脂、及び
　（Ｂ）無機充填材、を含有する樹脂組成物であって、
　樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物のひずみ（％）をＸ軸とし、樹脂組成物を１５０℃で６０分熱硬化させた硬化物の曲げ強度（ＭＰａ）をＹ軸としたＳＳカーブを作成し、曲げ強度の最大点からＸ軸まで下した垂線、及び該垂線のＸ軸との交点からＸ軸とＹ軸との交点までの直線の２辺を有する三角形を作成した場合、該三角形の面積（（最大曲げ強度（ＭＰａ）×最大曲げ強度におけるひずみ（％））／２）で示されるタフネス値が３０ＭＰａを超え、
　（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が０．３５ｍｇ／ｍ^２以上である、樹脂組成物。
　樹脂組成物を１８０℃で９０分熱硬化させた硬化物の２４５℃における弾性率が、０．５ＧＰａ以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｂ）成分の単位表面積当たりのカーボン量が１ｍｇ／ｍ^２以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　さらに、（Ｃ）硬化剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　（Ｃ）成分が、アミン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及び酸無水物系硬化剤から選択される１種以上を含む、請求項４に記載の樹脂組成物。
　面積が１００ｍｍ^２以上の半導体チップパッケージを備える半導体装置用である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　支持体と、該支持体上に設けられた、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含む、樹脂シート。
　請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物の硬化物により形成された硬化物層と、該硬化物層上に搭載された半導体チップとを含む、半導体チップパッケージ。
　請求項８に記載の半導体チップパッケージを含む、半導体装置。