WO2023079751A1 - 半導体チップ積層体、電子部品装置及び半導体チップ積層体の製造方法 - Google Patents

半導体チップ積層体、電子部品装置及び半導体チップ積層体の製造方法 Download PDF

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WO2023079751A1
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epoxy resin
epoxy
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semiconductor chips
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PCT/JP2021/041023
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知美 内山
海斗 小暮
智彦 小竹
大輔 藤本
勇人 小谷
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株式会社レゾナック
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Definitions

  • the present invention relates to a semiconductor chip laminate, an electronic component device, and a method for manufacturing a semiconductor chip laminate.
  • an electronic component device employing 2.5D packaging elements such as logic and memory are arranged on a substrate, and the memory has a structure in which a plurality of semiconductor chips are stacked.
  • An electronic component device employing 3D mounting has a structure in which not only memory but also logic is divided into a plurality of semiconductor chips.
  • Japanese Patent Application Laid-Open No. 2020-136389 describes an integrated circuit formed by stacking a plurality of semiconductor circuits. Each semiconductor circuit is electrically connected by an embedded electrode, and an insulating layer made of an inorganic material such as SiO 2 is provided around the embedded electrode.
  • an object of one aspect of the present disclosure is to provide a semiconductor chip stacked body and an electronic component device in which connection failure due to particles is suppressed.
  • a semiconductor comprising a plurality of semiconductor chips, electrodes electrically connecting the plurality of semiconductor chips, and an insulating layer disposed between the plurality of semiconductor chips, wherein the insulating layer contains a resin.
  • Chip stack. The semiconductor chip stack according to ⁇ 1>, wherein the distance between the plurality of semiconductor chips is 50 ⁇ m or less.
  • Epoxy compounds A and 2 wherein the epoxy resin has one or more epoxy groups and one or more branched divalent saturated hydrocarbon groups having 20 to 60 carbon atoms.
  • the semiconductor chip according to ⁇ 3> comprising at least one epoxy compound B having one or more epoxy groups, a siloxane bond, and an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms bonded to a silicon atom constituting the siloxane bond. laminate.
  • An electronic component device comprising the semiconductor chip laminate according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>.
  • the electronic component device according to ⁇ 5> including at least one selected from the group consisting of a memory including the semiconductor chip stack and a logic.
  • ⁇ 7> Preparing a plurality of semiconductor chips having electrodes on at least one surface; forming a resin layer on the surfaces of the plurality of semiconductor chips having the electrodes; A method of manufacturing a semiconductor chip stack, comprising facing the surfaces of the plurality of semiconductor chips on which the resin layers are formed.
  • a semiconductor chip laminate and an electronic component device in which poor connection due to particles is suppressed.
  • each component may contain multiple types of applicable substances.
  • the content rate or content of each component is the total content rate or content of the multiple types of substances present in the composition unless otherwise specified. means quantity.
  • a semiconductor chip stack according to the present disclosure includes a plurality of semiconductor chips, electrodes electrically connecting the plurality of semiconductor chips, and an insulating layer disposed between the plurality of semiconductor chips, wherein the insulating layer contains resin.
  • an insulating layer made of SiO 2 is provided between semiconductor chips constituting a semiconductor chip stack to insulate the periphery of electrodes electrically connecting the semiconductor chips.
  • the insulating layer contains resin. Therefore, if particles are caught between the semiconductor chips, the insulating layer is deformed and the particles can be taken into the insulating layer. As a result, voids due to particles are less likely to occur between the semiconductor chips, and connection failures can be effectively suppressed.
  • the distance between the plurality of semiconductor chips included in the semiconductor chip stack may be independently 50 ⁇ m or less, 20 ⁇ m or less, or 10 ⁇ m or less.
  • the distance between the plurality of semiconductor chips included in the semiconductor chip stack may be independently 1 ⁇ m or more, 2 ⁇ m or more, or 5 ⁇ m or more.
  • Each of the plurality of semiconductor chips included in the semiconductor chip stack may have a thickness of 50 ⁇ m or less, 20 ⁇ m or less, or 10 ⁇ m or less.
  • the thickness of each of the plurality of semiconductor chips included in the semiconductor chip stack may be independently 1 ⁇ m or more, 2 ⁇ m or more, or 5 ⁇ m or more.
  • a semiconductor chip stack is a state in which a plurality of semiconductor chips are stacked in the vertical direction (thickness direction), and in addition, a plurality of semiconductor chips are arranged side by side in the horizontal direction (perpendicular to the thickness direction). good too.
  • the material of the electrodes included in the semiconductor chip laminate is not particularly limited. Examples include metals such as Cu, Au, Al, Sn, Ni, W, and Pb, and alloys containing these metals.
  • the electrodes may consist of only one kind of metal, or may consist of two or more kinds of metals.
  • An embodiment in which the electrode is made of two or more kinds of metals includes an embodiment in which the electrode has a body portion and a plated layer, each of which is made of different metals; and a portion to be formed), each of which is made of a different metal.
  • the electrodes may or may not penetrate the semiconductor chip.
  • the semiconductor chip laminate may further include an inorganic insulating layer.
  • the inorganic insulating layer is preferably arranged between the semiconductor chip and the insulating layer containing resin from the viewpoint of suppressing poor connection due to particles.
  • examples of inorganic insulating layers include layers containing SiO 2 , Al 2 O 3 , Si 3 N 4 , MgF 2 and the like.
  • the insulating layer is preferably a cured product of a composition containing an epoxy resin (epoxy resin composition).
  • the epoxy resin composition is preferably liquid at room temperature.
  • “normal temperature” means 25° C.
  • “liquid” means a substance that exhibits fluidity and viscosity and has a viscosity that is a measure of viscosity of 0.0001 Pa s to 100 Pa s. .
  • “liquid” means being in a liquid state.
  • viscosity is defined as a value obtained by multiplying a measured value obtained by rotating an EHD rotational viscometer at 25°C for 1 minute at a predetermined number of revolutions by a predetermined conversion factor.
  • the above measured values are obtained for a liquid maintained at 25 ⁇ 1° C. using an EHD rotational viscometer equipped with a cone rotor having a cone angle of 3° and a cone radius of 14 mm.
  • the number of rotations and the conversion factor differ depending on the viscosity of the liquid to be measured. Specifically, the viscosity of the liquid to be measured is roughly estimated in advance, and the rotational speed and the conversion factor are determined according to the estimated value.
  • the rotation speed is 10 times per minute, the conversion factor is 0.5, and the estimated viscosity is 1 . If the viscosity is 25 Pa s or more and less than 2.5 Pa s, the rotation speed is 5 times per minute, and the conversion factor is 1. If the estimated viscosity value is 2.5 Pa s or more and less than 6.25 Pa s, the rotation speed is 2.5 times per minute and the conversion factor is 2. When the estimated value of the viscosity is 6.25 Pa ⁇ s or more and less than 12.5 Pa ⁇ s, the rotation speed is 1 time per minute and the conversion factor is 5.
  • the viscosity of the epoxy resin composition at 25° C. is preferably 100.0 Pa ⁇ s or less, more preferably 50.0 Pa ⁇ s or less, and 30.0 Pa ⁇ s or less. is more preferred.
  • the epoxy resin composition preferably has a viscosity of 0.1 Pa ⁇ s or more at 25°C.
  • the viscosity of the epoxy resin composition at 110° C. is preferably 0.20 Pa ⁇ s or less, more preferably 0.15 Pa ⁇ s or less.
  • the viscosity of the epoxy resin composition at 110° C. is measured using a rheometer AR2000 (manufactured by TA Instruments, aluminum cone 40 mm, shear rate 32.5/sec).
  • the epoxy resin composition has a thixotropic index [( The viscosity at 2.5 revolutions/minute)/(viscosity at 10 revolutions/minute)] is preferably 0.5 to 1.5, more preferably 0.8 to 1.2.
  • Epoxy resin The type of epoxy resin contained in the epoxy resin composition is not particularly limited, and can be selected according to the desired properties of the insulating layer, the method of forming the insulating layer, and the like.
  • An epoxy resin may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
  • epoxy resins include novolac type epoxy resins such as phenol novolac type epoxy resins and cresol novolak type epoxy resins, bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins and bisphenol F type epoxy resins, and N,N-diglycidyl.
  • alicyclic epoxy resins alkylene glycol diglycidyl ethers, poly(alkylene glycol) diglycidyl ethers, alkenylene glycol diglycidyl ethers, and other bifunctional aliphatic epoxy compounds having two epoxy groups in the molecule.
  • the weight average molecular weight of the epoxy resin is not particularly limited. For example, it is preferably from 500 to 30,000, more preferably from 1,000 to 20,000, even more preferably from 1,500 to 10,000.
  • the weight average molecular weight of the epoxy resin is measured by gel permeation chromatography (GPC).
  • the epoxy equivalent (molecular weight/number of epoxy groups) of the epoxy resin is not particularly limited. For example, it is preferably 100 g/eq to 1000 g/eq, more preferably 150 g/eq to 500 g/eq.
  • the epoxy equivalent of the epoxy resin shall be the value measured by the method according to JIS K 7236:2009.
  • the epoxy resin preferably contains at least one of epoxy compound A and epoxy compound B below.
  • Epoxy compound A an epoxy compound having one or more epoxy groups and a divalent saturated hydrocarbon group having one or more branches and having 20 to 60 carbon atoms
  • Epoxy compound B two or more an epoxy group, a siloxane bond, and an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms bonded to the silicon atom constituting the siloxane bond, an epoxy compound
  • An epoxy resin composition containing an epoxy resin containing at least one of epoxy compound A and epoxy compound B has a lower storage modulus of a cured product than an epoxy resin composition containing no epoxy resin. For this reason, particles caught between the semiconductor chip stacks can be easily taken into the insulating layer, and poor connection can be suppressed more effectively.
  • the total content of the epoxy compound A and the epoxy compound B relative to the total mass of the epoxy resin is preferably 5% by mass or more, and 10% by mass. It is more preferably 15% by mass or more, and more preferably 15% by mass or more.
  • the total content of the epoxy compound A and the epoxy compound B relative to the total mass of the epoxy resin is preferably 40% by mass or less, and 35% by mass. It is more preferably 30% by mass or less, and particularly preferably 25% by mass or less.
  • Epoxy compound A has one or more branches and a divalent saturated hydrocarbon group having 20 to 60 carbon atoms in its molecule.
  • a divalent saturated hydrocarbon group having 20 to 60 carbon atoms and having one or more branches in the molecule of the epoxy compound A is also referred to as a "specific saturated hydrocarbon group”.
  • a "divalent saturated hydrocarbon group” refers to a divalent hydrocarbon group (alkylene group) containing no double bond.
  • branched refers to a monovalent saturated hydrocarbon group bonded to a tertiary carbon atom or a quaternary carbon atom (a carbon atom serving as the base of a branch) contained in a specific saturated hydrocarbon group.
  • the number of carbon atoms in the specific saturated hydrocarbon group is preferably 25 or more, more preferably 30 or more, and more preferably 35 or more. More preferred. From the viewpoint of ensuring the strength of the cured product of the epoxy resin composition, the number of carbon atoms in the specific saturated hydrocarbon group is preferably 55 or less, more preferably 50 or less, and even more preferably 45 or less. . In the present disclosure, the number of carbon atoms in the specific saturated hydrocarbon group includes the number of branched carbon atoms in the specific saturated hydrocarbon group.
  • Certain saturated hydrocarbon groups have one or more branches. Since the specific saturated hydrocarbon group has a branch, the storage modulus of the cured product of the epoxy resin composition containing the epoxy compound A can be effectively reduced, and the epoxy resin composition before curing can be liquid. .
  • the number of branches possessed by the specific saturated hydrocarbon group is not particularly limited. For example, it may be 1 to 10, 1 to 5, or 2.
  • the number of carbon atoms per branch is preferably 3-15, more preferably 5-12, even more preferably 6-10.
  • the specific saturated hydrocarbon group has two or more branches, the number of carbon atoms in the two or more branches may be the same or different.
  • the branched monovalent hydrocarbon group may or may not be branched, and is preferably unbranched.
  • the specific saturated hydrocarbon group preferably contains a ring structure.
  • the inclusion of a ring structure in the specific saturated hydrocarbon group can effectively reduce the storage modulus of the cured product of the epoxy resin composition.
  • the ring structures contained in the specific saturated hydrocarbon group include cyclohexane structure, decahydronaphthalene structure, cyclopropane structure, cyclobutane structure, cyclopentane structure, cycloheptane structure, cyclooctane structure, tetrahydrodicyclopentadiene structure, adamantane structure, and norbornane. structure, bicyclo[2.2.2]octane structure, and the like.
  • a cyclohexane structure and a decahydronaphthalene structure are preferred, and a cyclohexane structure is more preferred.
  • the number of ring structures contained in the specific saturated hydrocarbon group is preferably 1 to 3, more preferably 1 or 2, even more preferably 1.
  • the specific saturated hydrocarbon group contains two or more ring structures, the two or more ring structures may be the same or different.
  • the specific saturated hydrocarbon group contains a ring structure
  • at least one branch of the specific saturated hydrocarbon group is preferably bonded to the ring structure.
  • the number of branches bonded to one ring structure is preferably 1 or 2, more preferably 2.
  • the number of carbon atoms in the shortest path between the ends of the specific saturated hydrocarbon group is preferably 10 to 30, more preferably 12 to 25. It is preferably 15-20, and more preferably 15-20.
  • the shortest route between the ends of the specific saturated hydrocarbon group means the route with the minimum number of carbon atoms among the routes connecting carbon atoms at both ends of the specific saturated hydrocarbon group.
  • the number of carbon atoms in the shortest route between the ends of the specific saturated hydrocarbon group includes the number (2) of carbon atoms located at both ends.
  • the specific saturated hydrocarbon group may be represented by the following general formula (1).
  • R 1 and R 3 each independently represents an optionally branched chain alkylene group having 5 to 20 carbon atoms, and R 2 has a branch having 4 to 20 carbon atoms. represents a cyclic alkylene group which may be substituted, and * represents a bonding site with an adjacent atom.
  • the specific saturated hydrocarbon group may be represented by the following general formula (2).
  • each R 4 independently represents an alkyl group having 3 to 15 carbon atoms
  • each n independently represents an integer of 5 to 20
  • m represents an integer of 0 to 2
  • * indicates a binding site with an adjacent atom.
  • the specific saturated hydrocarbon group may be represented by the following general formula (2').
  • each n independently represents an integer of 6 to 8, and * represents a bonding site with an adjacent atom.
  • the number of epoxy groups possessed by the epoxy compound A may be two or more.
  • Epoxy compound A may be a reaction product of compound A1 having a functional group capable of reacting with two or more epoxy groups and a specific saturated hydrocarbon group, and compound A2 having two or more epoxy groups. .
  • a carboxy group, an amino group, a hydroxyl group, etc. are mentioned as a functional group which can react with the epoxy group which compound A1 has, A carboxy group is preferable.
  • the number of functional groups capable of reacting with epoxy groups in compound A1 is preferably 2 to 4, more preferably 2 or 3, and still more preferably 2.
  • Examples of the compound A1 having two carboxyl groups as functional groups capable of reacting with an epoxy group include hydrogenated dimer acids.
  • dimer acid refers to a dicarboxylic acid compound obtained by dimerizing an unsaturated fatty acid having 10 or more carbon atoms.
  • hydrogenated dimer acid refers to a product in which the unsaturated double bond contained in the unsaturated fatty acid constituting the dimer acid is changed to a single bond by addition of hydrogen.
  • unsaturated fatty acids used as raw materials for dimer acid include unsaturated fatty acids having 18 carbon atoms such as oleic acid, linoleic acid and linolenic acid; unsaturated fatty acids having 20 carbon atoms such as eicosenoic acid and eicosadienoic acid; Unsaturated fatty acids having 22 carbon atoms such as erucic acid are included.
  • the hydrogenated dimer acid may or may not contain a ring structure.
  • the hydrogenated dimer acid preferably contains a ring structure, more preferably a cyclohexane structure or a decahydronaphthalene structure, and a cyclohexane structure. More preferably, it contains
  • a known epoxy resin can be used as the compound A2 having two or more epoxy groups, and can be selected according to the desired physical properties of the epoxy resin composition.
  • An epoxy resin may be used individually by 1 type, or may use 2 or more types together.
  • epoxy resins include novolac type epoxy resins such as phenol novolac type epoxy resins and cresol novolak type epoxy resins, bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resins and bisphenol F type epoxy resins, and N,N-diglycidyl.
  • alicyclic epoxy resins alkylene glycol diglycidyl ethers, poly(alkylene glycol) diglycidyl ethers, alkenylene glycol diglycidyl ethers, and other bifunctional aliphatic epoxy compounds having two epoxy groups in the molecule.
  • epoxy resins bisphenol-type epoxy resins, aromatic glycidylamine-type epoxy resins, and naphthalene-type epoxy resins are preferable, and bisphenol-F-type epoxy resins and aminophenol-type glycidylamine are more preferable.
  • epoxy compound A is a reaction product of compound A1 and compound A2
  • the epoxy compound preferably has 1 to 3 structures derived from compound A1, and 2 to 4 structures derived from compound A2. It is preferable to have When the number of structures derived from compound A1 and the number of structures derived from compound A2 contained in epoxy compound A are two or more, each structure may be the same or different.
  • the structure derived from compound A2 is a diphenylmethane structure
  • the structure derived from compound A2 is a 2,2'-diphenylpropane structure
  • aminophenol-type glycidylamine is used as compound A2
  • the structure derived from compound A2 is an aminophenyl structure.
  • the reaction ratio of compound A1 and compound A2 is not particularly limited.
  • the ratio of the total number A1' of active hydrogens in the functional groups of compound A1 to the total number A2' of epoxy groups of compound A2 is within the range of 1:1 to 1:200.
  • compound A2 may be reacted. The reaction may be carried out such that a portion of compound A1 or compound A2 remains unreacted.
  • the epoxy resin may contain epoxy compound A and either or both of unreacted compound A1 and compound A2.
  • Epoxy compound B has, in its molecule, two or more epoxy groups, a siloxane bond, and an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms bonded to a silicon atom constituting the siloxane bond.
  • an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms bonded to a silicon atom constituting a siloxane bond is also referred to as a "specific alkylene group”.
  • the storage elastic modulus of the cured product of the epoxy resin composition containing the epoxy compound B is effectively reduced. and the epoxy resin composition before curing can be liquid.
  • the number of specific alkylene groups that the epoxy compound B has in one molecule is not particularly limited. For example, it may be 1 to 5, 1 to 3, or 2.
  • the specific alkylene group may be linear, branched, or cyclic. It is preferably chain-like.
  • the specific alkylene group preferably has 9 or more carbon atoms, more preferably 10 or more carbon atoms. From the viewpoint of ensuring the strength of the cured product of the epoxy resin composition, the number of carbon atoms in the specific alkylene group is preferably 25 or less, more preferably 20 or less, and even more preferably 15 or less.
  • the epoxy compound B preferably has a structure represented by the following general formula (3).
  • R 5 and R 6 each independently represent an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group is preferably 9 or more, more preferably 10 or more.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group is preferably 25 or less, more preferably 20 or less, and even more preferably 15 or less.
  • the alkylene group is preferably linear.
  • R 7 to R 12 each independently represent hydrogen or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms. or 2 alkyl groups are more preferred.
  • n represents an integer of 3 to 20, preferably an integer of 5 to 18, more preferably an integer of 7 to 16.
  • * indicates a bonding site with an adjacent atom.
  • Epoxy compound B is compound B1 having a functional group capable of reacting with two or more epoxy groups, a siloxane bond and an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms bonded to a silicon atom constituting the siloxane bond, and two or more epoxy It may be a reaction product with a compound B2 having a group.
  • a carboxy group, an amino group, a hydroxyl group, etc. are mentioned as a functional group which can react with the epoxy group which the compound B1 has, A carboxy group is preferable.
  • Compound B1 preferably has 2 to 4 functional groups capable of reacting with epoxy groups, more preferably 2 or 3, and still more preferably 2.
  • compound B1 preferably has a structure represented by the following general formula (4).
  • R 13 and R 14 each independently represent an alkylene group having 8 to 20 carbon atoms.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group is preferably 9 or more, more preferably 10 or more.
  • the number of carbon atoms in the alkylene group is preferably 25 or less, more preferably 20 or less, and even more preferably 15 or less.
  • the alkylene group is preferably linear.
  • R 15 to R 20 each independently represent hydrogen or an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, preferably an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and or 2 alkyl groups are more preferred.
  • Z represents a carboxy group, an amino group or a hydroxyl group, preferably a carboxy group.
  • n represents an integer of 3 to 20, preferably an integer of 5 to 18, more preferably an integer of 7 to 16.
  • Compound B2 can be the same compound as compound A2 described above.
  • epoxy compound B is a reaction product of compound B1 and compound B2
  • epoxy compound B preferably has 1 to 3 structures derived from compound B1, and 2 to 4 structures derived from compound B2. It is preferable to have When the number of structures derived from compound B1 and the number of structures derived from compound B2 contained in epoxy compound B are two or more, each structure may be the same or different.
  • the reaction ratio of compound B1 and compound B2 is not particularly limited.
  • the ratio of the total number B1' of active hydrogens in the functional groups of the compound B1 to the total number B2' of the epoxy groups of the compound B2 (B1':B2') is within the range of 1:1 to 1:200. and compound B2 may be reacted. The reaction may be carried out such that a portion of compound B1 or compound B2 remains unreacted.
  • epoxy resin may contain epoxy compound B and either or both of unreacted compound B1 and compound B2.
  • the epoxy resin composition may contain a curing agent.
  • the type of curing agent is not particularly limited, and can be selected from those commonly used as materials for epoxy resin compositions. Curing agents may be used alone or in combination of two or more.
  • the curing agent is preferably an amine-based curing agent.
  • the amine-based curing agent is a compound containing two or more of one or more selected from the group consisting of primary amino groups and secondary amino groups (hereinafter also simply referred to as "amino groups") in one molecule.
  • amino groups primary amino groups and secondary amino groups
  • Compounds having 2 to 4 amino groups per molecule are preferred, and compounds having 2 amino groups per molecule (diamine compounds) are even more preferred.
  • the compound having an amino group is preferably a compound having an aromatic ring (aromatic amine compound), more preferably an aromatic amine compound that is liquid at room temperature, is liquid at room temperature, and contains More preferably, it is an aromatic amine compound having two amino groups.
  • diethyltoluenediamines such as 3,5-diethyltoluene-2,4-diamine and 3,5-diethyltoluene-2,6-diamine
  • 1,3,5-triethyl- triethyldiaminobenzene such as 2,6
  • diaminodiphenylmethane and diethyltoluenediamine are preferable from the viewpoint of storage stability.
  • the total content of these with respect to the total mass of curing agents contained in the epoxy resin composition is preferably 50% by mass or more, and 70% by mass or more. and more preferably 80% by mass or more.
  • the content of the curing agent in the epoxy resin composition is 50% by mass or more, based on the total mass, from the viewpoint of sufficiently exhibiting its performance. , more preferably 70% by mass or more, and even more preferably 80% by mass or more.
  • the active hydrogen equivalent of the amine-based curing agent is not particularly limited. From the viewpoint of further suppressing the occurrence of bleeding, for example, it is preferably 10 g/mol to 200 g/mol, more preferably 20 g/mol to 100 g/mol, and 30 g/mol to 70 g/mol. More preferred.
  • the active hydrogen equivalent of an amine-based curing agent is a value calculated based on the amine value measured in accordance with JIS K7237:1995.
  • the equivalent ratio of the epoxy resin and the amine-based curing agent in the epoxy resin composition is preferably, for example, 0.7 to 1.6, preferably 0.8, from the viewpoint of suppressing unreacted portions. It is more preferably between 1.4 and 0.9 to 1.2.
  • the epoxy resin composition may contain a curing agent other than the amine-based curing agent.
  • Curing agents other than amine-based curing agents include phenol-based curing agents and acid anhydride-based curing agents.
  • Phenolic curing agents include monofunctional compounds such as phenol, o-cresol, m-cresol and p-cresol; bifunctional compounds such as catechol, resorcinol and hydroquinone; 1,2,3-trihydroxybenzene, 1 , 2,4-trihydroxybenzene and 1,3,5-trihydroxybenzene.
  • a phenol-novolak resin obtained by linking these phenol-based curing agents with a methylene chain or the like to form a novolak may be used.
  • acid anhydride-based curing agents examples include methylcyclohexanetetracarboxylic dianhydride, trimellitic anhydride, pyromellitic anhydride, benzophenonetetracarboxylic dianhydride, and ethylene glycol bisanhydrotrimellitate.
  • the epoxy resin composition may optionally contain inorganic fillers, curing accelerators, coupling agents, ion trapping agents, antioxidants, organic solvents, release agents, colorants, rubber particles, leveling agents, antifoaming agents, etc. may contain
  • Curing accelerators include 1,8-diaza-bicyclo[5.4.0]undecene-7, 1,5-diaza-bicyclo[4.3.0]nonene, 5,6-dibutylamino-1,8 - Cycloamidine compounds such as diaza-bicyclo[5.4.0]undecene-7; Cycloamidine compounds such as maleic anhydride, 1,4-benzoquinone, 2,5-toluquinone, 1,4-naphthoquinone, 2,3- quinone compounds such as dimethylbenzoquinone, 2,6-dimethylbenzoquinone, 2,3-dimethoxy-5-methyl-1,4-benzoquinone, 2,3-dimethoxy-1,4-benzoquinone, phenyl-1,4-benzoquinone; Compounds having intramolecular polarization obtained by adding compounds having ⁇ bonds such as diazophenylmethane and
  • the content of the curing accelerator should be 0.1% by mass to 8% by mass with respect to the content of the resin component (the total of the epoxy resin and the curing agent). is preferred.
  • inorganic filler The type of inorganic filler is not particularly limited.
  • Inorganic fillers include silica such as fused silica and crystalline silica, calcium carbonate, alumina, silicon nitride, silicon carbide, boron nitride, calcium silicate, potassium titanate, aluminum nitride, beryllia, zirconia, zircon, fosterite, steatite, Examples include powders of spinel, mullite, titania and the like, beads obtained by spheroidizing these powders, and glass fibers.
  • inorganic fillers having a flame retardant effect include aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, zinc borate, zinc molybdate, and the like.
  • An inorganic filler may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more type.
  • the particle shape of the inorganic filler is not particularly limited, and may be amorphous or spherical, but from the viewpoint of fluidity and permeability, a spherical shape is preferable. From the same point of view, the inorganic filler is preferably, for example, spherical silica, and more preferably spherical fused silica.
  • the volume average particle size of the inorganic filler is not particularly limited. For example, it is preferably 0.1 ⁇ m to 10 ⁇ m, more preferably 0.3 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the inorganic filler is 0.1 ⁇ m or more, the dispersibility in the epoxy resin composition tends to be improved, and the flow characteristics tend to be improved.
  • the thickness is 10 ⁇ m or less, sedimentation of the inorganic filler tends to be suppressed, and the permeability and fluidity of the epoxy resin composition tend to improve.
  • the volume average particle diameter of the inorganic filler is the particle diameter (D50%) when the accumulation from the small diameter side is 50% in the volume-based particle size distribution obtained using a laser diffraction particle size distribution analyzer. .
  • the content of the inorganic filler is not particularly limited.
  • the content of the inorganic filler with respect to the total mass of the epoxy resin composition is preferably 20% by mass to 90% by mass, more preferably 30% by mass to 80% by mass. more preferably 40% by mass to 75% by mass, particularly preferably 50% by mass to 75% by mass, particularly preferably 60% by mass to 75% by mass.
  • the coefficient of thermal expansion tends to decrease. tend to improve.
  • the type of coupling agent is not particularly limited.
  • silanes such as aminosilanes, epoxysilanes, mercaptosilanes, alkylsilanes, ureidosilanes, and vinylsilanes having one or more selected from the group consisting of a primary amino group, a secondary amino group and a tertiary amino group.
  • compounds titanium-based compounds, aluminum chelates, aluminum/zirconium-based compounds, and the like.
  • silane compounds are preferred, and epoxysilane is more preferred.
  • Epoxysilanes include ⁇ -(3,4-epoxycyclohexyl)ethyltrimethoxysilane, ⁇ -glycidoxypropyltrimethoxysilane, ⁇ -glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, and the like. Among these, ⁇ -glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, for example, is preferred from the viewpoint of filling properties.
  • a coupling agent may be used individually by 1 type, or may be used in combination of 2 or more types.
  • the epoxy resin composition contains a coupling agent
  • its content is not particularly limited. From the viewpoint of strengthening the interfacial adhesion between the resin component and the inorganic filler and the interfacial adhesion between the resin component and the constituent members of the electronic component, and from the viewpoint of improving the filling property, for example, coupling with respect to the total mass of the epoxy resin composition
  • the content of the agent is preferably 0.05% by mass to 10% by mass, more preferably 0.2% by mass to 5% by mass, and 0.4% by mass to 1% by mass. More preferred.
  • An electronic component device of the present disclosure includes the semiconductor chip laminate described above.
  • an electronic component device semiconductor elements, transistors, diodes, thyristors, etc. are placed on substrates having circuit layers such as lead frames, wired tape carriers, rigid wiring boards, flexible wiring boards, glass, silicon wafers, etc.
  • Examples include electronic component devices obtained by mounting electronic components such as elements, capacitors, resistors, resistor arrays, coils, and passive elements such as switches, and sealing necessary portions with the sealing material of the present disclosure.
  • an electronic component device in which a semiconductor element is flip-chip bonded to wiring formed on a rigid wiring board, flexible wiring board, or glass by bump connection is one of the targets to which the sealing material of the present disclosure can be applied. .
  • the electronic component device may have a 3D type structure called SoIC (system on integrated chip), CoWoS (chip-on-wafer-on-substrate), or the like.
  • the part to which the semiconductor chip laminate of the present disclosure is applied is not particularly limited.
  • the semiconductor chip stack of the present disclosure may be applied to elements such as memory and logic.
  • a first embodiment of a semiconductor chip manufacturing method of the present disclosure comprises preparing a plurality of semiconductor chips having electrodes on at least one surface; forming a resin layer on the surfaces of the plurality of semiconductor chips having the electrodes; and making the surfaces of the plurality of semiconductor chips on which the resin layers are formed face each other.
  • a second embodiment of the method for manufacturing a semiconductor chip of the present disclosure comprises preparing a plurality of semiconductor chips having electrodes on at least one surface; facing the surfaces having the electrodes of the plurality of semiconductor chips; and filling a gap between the plurality of semiconductor chips facing each other with a resin.
  • a structure in which an insulating layer containing resin is formed between a plurality of semiconductor chips can be manufactured.
  • the details and preferred aspects of the semiconductor chip and resin used in the above method are the same as the details and preferred aspects of the semiconductor chip and resin used in the semiconductor chip laminate described above.
  • FIG. 1(A) is a cross-sectional view schematically showing a semiconductor wafer 10 to be a semiconductor chip.
  • a semiconductor wafer 10 has an electrode 1 and an insulating layer 2 formed to cover the electrode 1 .
  • the semiconductor wafer 10 has the surface having the electrode 1 flattened by CMP (Chemical Mechanical Polishing) and the top of the electrode 1 is exposed.
  • CMP Chemical Mechanical Polishing
  • a protective layer 3 is formed on the polished insulating layer 2 .
  • the semiconductor wafer 10 is singulated and the protective layer 3 is removed to obtain semiconductor chips.
  • the periphery of the semiconductor chips 101, 102 and 103 is sealed with a resin 4 to obtain the semiconductor chip stack 100. Then, as shown in FIG. 1E, the periphery of the semiconductor chips 101, 102 and 103 is sealed with a resin 4 to obtain the semiconductor chip stack 100. Then, as shown in FIG. 1E, the periphery of the semiconductor chips 101, 102 and 103 is sealed with a resin 4 to obtain the semiconductor chip stack 100. Then, as shown in FIG.
  • the semiconductor chips 201, 202 and 203 shown in FIG. 2(A) each have an electrode 1 and are arranged so that the surfaces having the electrode 1 face each other.
  • the space between the electrodes 1 is filled with an underfill material to form an insulating layer 2, and the electrodes facing each other are joined together.
  • the underfill material is a liquid material for forming the insulating layer 2 .
  • the periphery of the semiconductor chips 201, 202 and 203 is sealed with a resin 4 to obtain a semiconductor chip laminate 200.
  • an insulating layer is formed between two layers of semiconductor chips, but an insulating layer can be formed between three or more layers of semiconductor chips by a similar method.
  • Epoxy resin 1 Liquid bifunctional epoxy resin with an epoxy equivalent of 160 g/mol obtained by epoxidizing bisphenol F
  • Epoxy resin 2 Liquid trifunctional epoxy resin with an epoxy equivalent of 95 g/mol obtained by epoxidizing p-aminophenol
  • Epoxy resin 3 Epoxy resin containing a reaction product of epoxy resin 1 (100 parts by mass) and a dicarboxylic acid compound (30 parts by mass) represented by the following general formula (5)
  • Epoxy resin 4 Epoxy resin 2 (100 parts by mass) and an epoxy resin containing a reaction product of a dicarboxylic acid compound (30 parts by mass) represented by the following general formula (5)
  • n in the formula is each independently an integer of 6-8.
  • Epoxy resin 5 an epoxy resin containing a reaction product of epoxy resin 1 (100 parts by mass) and a silicone compound having the following structure (30 parts by mass, where n is 14 to 15)
  • Epoxy resin 3 and epoxy resin 4 were synthesized as follows. A mixture of an epoxy resin and a dicarboxylic acid compound was heated to a reaction temperature (100° C. to 120° C.) in a nitrogen atmosphere in the presence of TPP (triphenylphosphine) as a curing accelerator. The mixture was maintained at the reaction temperature for 8 hours while tracking the reaction between the epoxy resin and the dicarboxylic acid compound by gel permeation chromatography (GPC) and infrared spectroscopy (IR). After cooling to room temperature, epoxy resin 3 and epoxy resin 4 containing a reaction product of the epoxy resin and the dicarboxylic acid compound were obtained.
  • GPC gel permeation chromatography
  • IR infrared spectroscopy
  • Epoxy resin 5 was synthesized as follows. A mixture of epoxy resin and silicone compound was heated to the reaction temperature (100° C.-120° C.) in a nitrogen atmosphere in the presence of TPP as a curing accelerator. The mixture was maintained at the reaction temperature for 8 hours with gel permeation chromatography (GPC) and infrared spectroscopy (IR) following the reaction between the epoxy resin and the silicone compound. After cooling to room temperature, epoxy resin 5 containing a reaction product of the epoxy resin and the silicone compound was obtained.
  • GPC gel permeation chromatography
  • IR infrared spectroscopy
  • Curing agent 1 2,6-diethyltoluene-3,5-diamine with an active hydrogen equivalent of 45 g/mol
  • Curing agent 2 3,3′-diethyl-4,4′-diaminodiphenylmethane with an active hydrogen equivalent of 63 g/mol
  • CTE coefficient of thermal expansion
  • the epoxy resin compositions of the examples containing at least one of the epoxy compound A and the epoxy compound B are compared with the epoxy resin compositions of the comparative examples that do not contain the epoxy compound A and the epoxy compound B. has a low storage modulus.

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Abstract

複数の半導体チップと、前記複数の半導体チップを電気的に接続する電極と、前記複数の半導体チップの間に配置される絶縁層と、を備え、前記絶縁層は樹脂を含む、半導体チップ積層体。

Description

半導体チップ積層体、電子部品装置及び半導体チップ積層体の製造方法
　本発明は、半導体チップ積層体、電子部品装置及び半導体チップ積層体の製造方法に関する。
　近年の電子部品装置の実装技術は、集積度を高める観点から平面実装から２．５Ｄ（２．５次元）実装や３Ｄ（３次元）実装へと変化しつつある。
　２．５Ｄ実装を採用した電子部品装置では、基板の上にロジック、メモリ等の素子が配置され、メモリが複数の半導体チップが積層した構造を有している。３Ｄ実装を採用した電子部品装置では、メモリに加えてロジックも複数の半導体チップに分割された構造を有している。
　特開２０２０－１３６３８９号公報には、複数の半導体回路を積層してなる集積回路が記載されている。それぞれの半導体回路は埋め込み電極によって電気的に接続され、埋め込み電極の周囲にはＳｉＯ２等の無機物からなる絶縁層が設けられている。
　複数の半導体チップが積層してなる構造は、チップ間の距離が狭いため、微小な異物（パーティクル）がチップ間に挟まって空隙を形成し、接続不良を生じるリスクが高まる。半導体チップ間の絶縁層がＳｉＯ２のような硬い材料で形成されていると、パーティクルを絶縁層に取り込むことができずに半導体チップ間に空隙が形成されやすい。
　上記事情を鑑み、本開示の一態様は、パーティクルによる接続不良が抑制される半導体チップ積層体及び電子部品装置を提供することを課題とする。
　前記課題を達成するための具体的手段は以下の通りである。
＜１＞複数の半導体チップと、前記複数の半導体チップを電気的に接続する電極と、前記複数の半導体チップの間に配置される絶縁層と、を備え、前記絶縁層は樹脂を含む、半導体チップ積層体。
＜２＞前記複数の半導体チップの間の距離は５０μｍ以下である、＜１＞に記載の半導体チップ積層体。
＜３＞前記絶縁層はエポキシ樹脂を含む組成物の硬化物である、＜１＞又は＜２＞に記載の半導体チップ積層体。
＜４＞前記エポキシ樹脂は、１つ以上のエポキシ基と、１つ以上の分岐を有し、且つ炭素数が２０～６０の２価の飽和炭化水素基と、を有する、エポキシ化合物Ａ及び
　２つ以上のエポキシ基と、シロキサン結合と、前記シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基を有する、エポキシ化合物Ｂの少なくとも一方を含む、＜３＞に記載の半導体チップ積層体。
＜５＞＜１＞～＜４＞のいずれか１項に記載の半導体チップ積層体を備える、電子部品装置。
＜６＞前記半導体チップ積層体を含むメモリ及びロジックからなる群より選択される少なくとも一方を含む、＜５＞に記載の電子部品装置。
＜７＞少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面に樹脂層を形成することと、
　前記複数の半導体チップの前記樹脂層が形成された面を対向させることと、を含む半導体チップ積層体の製造方法。
＜８＞少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面を対向させることと、
　前記複数の半導体チップの間の空隙を樹脂で充填する工程と、を含む半導体チップ積層体の製造方法。
　本開示の一態様によれば、パーティクルによる接続不良が抑制される半導体チップ積層体及び電子部品装置が提供される。
半導体チップ積層体の製造方法の一例を概略的に示す図である。 半導体チップ積層体の製造方法の一例を概略的に示す図である。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。
　本開示において「工程」との語には、他の工程から独立した工程に加え、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の目的が達成されれば、当該工程も含まれる。
　本開示において「～」を用いて示された数値範囲には、「～」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
　本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
　本開示において実施形態を図面を参照して説明する場合、当該実施形態の構成は図面に示された構成に限定されない。また、各図における部材の大きさは概念的なものであり、部材間の大きさの相対的な関係はこれに限定されない。
＜半導体チップ積層体＞
　本開示の半導体チップ積層体は、複数の半導体チップと、前記複数の半導体チップを電気的に接続する電極と、前記複数の半導体チップの間に配置される絶縁層と、を備え、前記絶縁層は樹脂を含む。
　一般に、半導体チップ積層体を構成する半導体チップの間にはＳｉＯ２からなる絶縁層が設けられて半導体チップを電気的に接続する電極の周囲を絶縁している。
　本開示の半導体チップ積層体は、絶縁層が樹脂を含む。このため、半導体チップ間にパーティクルが挟まっていると、絶縁層が変形してパーティクルを絶縁層に取り込むことができる。その結果、半導体チップ間にパーティクルによる空隙が生じにくく、接続不良を効果的に抑制することができる。
　半導体チップ積層体に含まれる複数の半導体チップの間の距離は、それぞれ独立に、５０μｍ以下であってもよく、２０μｍ以下であってもよく、１０μｍ以下であってもよい。
　半導体チップ積層体に含まれる複数の半導体チップの間の距離は、それぞれ独立に、１μｍ以上であってもよく、２μｍ以上であってもよく、５μｍ以上であってもよい。
　半導体チップ積層体に含まれる複数の半導体チップの厚みは、それぞれ独立に、５０μｍ以下であってもよく、２０μｍ以下であってもよく、１０μｍ以下であってもよい。
　半導体チップ積層体に含まれる複数の半導体チップの厚みは、それぞれ独立に、１μｍ以上であってもよく、２μｍ以上であってもよく、５μｍ以上であってもよい。
　半導体チップ積層体は、複数の半導体チップが縦方向（厚み方向）に積層されるのに加え、複数の半導体チップが横方向（厚み方向と垂直な方向）に並んで配置された状態であってもよい。
　半導体チップ積層体に含まれる電極の材質は、特に制限されない。例えば、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｎｉ、Ｗ、Ｐｂ等の金属、及び前記金属を含む合金が挙げられる。
　電極は１種の金属のみからなっても、２種以上の金属からなってもよい。電極が２種以上の金属からなる態様としては、電極が本体部とメッキ層とを有し、それぞれが異なる金属からなる態様、電極が本体部と接合部（複数の電極を接合する場合に接合させる部分）とを有し、それぞれが異なる金属からなる態様等が挙げられる。
　電極は、半導体チップを貫通していても、半導体チップを貫通していなくてもよい。
　半導体チップ積層体は、無機絶縁層をさらに備えてもよい。この場合、無機絶縁層は半導体チップと樹脂を含む絶縁層との間に配置されることがパーティクルによる接続不良を抑制する観点から好ましい。
　無機絶縁層としては、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｓｉ３Ｎ４、ＭｇＦ２等を含む層が挙げられる。
　耐熱性の観点からは、絶縁層はエポキシ樹脂を含む組成物（エポキシ樹脂組成物）の硬化物であることが好ましい。
　エポキシ樹脂組成物は、常温で液体であることが好ましい。本開示において「常温」とは２５℃を意味し、「液体」とは流動性と粘性を示し、且つ粘性を示す尺度である粘度が０．０００１Ｐａ・ｓ～１００Ｐａ・ｓである物質を意味する。また、「液状」とは液体の状態であることを意味する。
　本開示において、粘度は、ＥＨＤ型回転粘度計を２５℃で１分間、所定の回転数で回転させた際の測定値に、所定の換算係数を乗じた値と定義する。上記測定値は、２５±１℃に保たれた液体について、コーン角度３゜、コーン半径１４ｍｍのコーンロータを装着したＥＨＤ型回転粘度計を用いて得られる。回転数及び換算係数は、測定対象の液体の粘度によって異なる。具体的には、測定対象の液体の粘度を予め大まかに推定し、推定値に応じて回転数及び換算係数を決定する。
　粘度の測定において、測定対象の液体の粘度の推定値が０Ｐａ・ｓ以上１．２５Ｐａ・ｓ未満の場合は回転数を１０回毎分、換算係数を０．５とし、粘度の推定値が１．２５Ｐａ・ｓ以上２．５Ｐａ・ｓ未満の場合は回転数を５回毎分、換算係数を１とし、粘度の推定値が２．５Ｐａ・ｓ以上６．２５Ｐａ・ｓ未満の場合は回転数を２．５回毎分、換算係数を２とし、粘度の推定値が６．２５Ｐａ・ｓ以上１２．５Ｐａ・ｓ未満の場合は回転数を１回毎分、換算係数を５とする。
　流動性の観点からは、エポキシ樹脂組成物の２５℃における粘度は１００．０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、５０．０Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましく、３０．０Ｐａ・ｓ以下であることがさらに好ましい。
　取り扱い性の観点からは、エポキシ樹脂組成物の２５℃における粘度は０．１Ｐａ・ｓ以上であることが好ましい。
　高温条件下での充填性の観点からは、エポキシ樹脂組成物の１１０℃における粘度は０．２０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、０．１５Ｐａ・ｓ以下であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の１１０℃における粘度は、レオメーターＡＲ２０００（ＴＡインストルメント製、アルミコーン４０ｍｍ、せん断速度３２．５／ｓｅｃ）を用いて測定される。
　エポキシ樹脂組成物は、Ｅ型粘度計を用いて２５℃で測定される回転数が２．５回転／分における粘度と回転数が１０回転／分における粘度との比である揺変指数［（２．５回転／分における粘度）／（１０回転／分における粘度）］が、０．５～１．５であることが好ましく、０．８～１．２であることがより好ましい。
（エポキシ樹脂）
　エポキシ樹脂組成物に含まれるエポキシ樹脂の種類は特に制限されず、絶縁層の所望の特性、絶縁層の形成方法等に応じて選択できる。エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　エポキシ樹脂として具体的には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミン等の芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェニレン骨格又はビフェニレン骨格の少なくとも一方を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格又はビフェニレン骨格の少なくとも一方を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ－アジペイド等の脂環式エポキシ樹脂、アルキレングリコールジグリシジルエーテル、ポリ（アルキレングリコール）ジグリシジルエーテル、アルケニレングリコールジグリシジルエーテル等の分子内にエポキシ基を２つ有する二官能脂肪族エポキシ化合物などが挙げられる。
　エポキシ樹脂の重量平均分子量は、特に制限されない。例えば、５００～３０,０００であることが好ましく、１,０００～２０,０００であることがより好ましく、１,５００～１０，０００であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量（分子量／エポキシ基数）は、特に制限されない。例えば、１００ｇ／ｅｑ～１０００ｇ／ｅｑであることが好ましく、１５０ｇ／ｅｑ～５００ｇ／ｅｑであることがより好ましい。
　エポキシ樹脂のエポキシ当量は、ＪＩＳ　Ｋ　７２３６：２００９に準じた方法で測定される値とする。
　エポキシ樹脂は、下記のエポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂの少なくとも一方を含むことが好ましい。
　エポキシ化合物Ａ：１つ以上のエポキシ基と、１つ以上の分岐を有し、且つ炭素数が２０～６０の２価の飽和炭化水素基と、を有する、エポキシ化合物
　エポキシ化合物Ｂ：２つ以上のエポキシ基と、シロキサン結合と、前記シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基を有する、エポキシ化合物
　エポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂの少なくとも一方を含むエポキシ樹脂を含有するエポキシ樹脂組成物は、上記エポキシ樹脂を含有しないエポキシ樹脂組成物に比べて硬化物の貯蔵弾性率が低い。このため、半導体チップ積層体の間に挟まったパーティクルを絶縁層に取り込みやすく、接続不良をより効果的に抑制できる。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、エポキシ樹脂の総質量に対するエポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂの合計含有率は、５質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上であることがより好ましく、１５質量％以上であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の熱膨張率を低減する観点からは、エポキシ樹脂の総質量に対するエポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂの合計含有率は、４０質量％以下であることが好ましく、３５質量％以上であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましく、２５質量％以下であることが特に好ましい。
（エポキシ化合物Ａ）
　エポキシ化合物Ａは、その分子中に、１つ以上の分岐を有し、且つ炭素数が２０～６０の２価の飽和炭化水素基を有する。
　以下、エポキシ化合物Ａが分子中に有する１つ以上の分岐を有し、且つ炭素数が２０～６０である２価の飽和炭化水素基を「特定飽和炭化水素基」ともいう。
　本開示において「２価の飽和炭化水素基」とは、二重結合を含まない２価の炭化水素基（アルキレン基）をいう。
　本開示において「分岐」とは、特定飽和炭化水素基に含まれる３級炭素原子又は４級炭素原子（分岐の基部となる炭素原子）に結合する１価の飽和炭化水素基をいう。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、特定飽和炭化水素基の炭素数は２５以上であることが好ましく、３０以上であることがより好ましく、３５以上であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の強度を確保する観点からは、特定飽和炭化水素基の炭素数は５５以下であることが好ましく、５０以下であることがより好ましく、４５以下であることがさらに好ましい。
　本開示において、特定飽和炭化水素基の炭素数には、特定飽和炭化水素基が有する分岐の炭素数が含まれる。
　特定飽和炭化水素基は１つ以上の分岐を有する。特定飽和炭化水素基が分岐を有することで、エポキシ化合物Ａを含むエポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を効果的に低減でき、且つ硬化前のエポキシ樹脂組成物を液状とすることができる。
　特定飽和炭化水素基が有する分岐の数は、特に制限されない。例えば、１～１０であってもよく、１～５であってもよく、２であってもよい。
　分岐の１つあたりの炭素数は３～１５であることが好ましく、５～１２であることがより好ましく、６～１０であることがさらに好ましい。
　特定飽和炭化水素基が２つ以上の分岐を有する場合、２つ以上の分岐の炭素数は同じであっても異なっていてもよい。
　分岐となる１価の炭化水素基は、さらに分岐していても分岐していなくてもよく、分岐していないことが好ましい。
　特定飽和炭化水素基は環構造を含むことが好ましい。特定飽和炭化水素基が環構造を含むことで、エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を効果的に低減できる。
　特定飽和炭化水素基に含まれる環構造としては、シクロヘキサン構造、デカヒドロナフタレン構造、シクロプロパン構造、シクロブタン構造、シクロペンタン構造、シクロヘプタン構造、シクロオクタン構造、テトラヒドロジシクロペンタジエン構造、アダマンタン構造、ノルボルナン構造、ビシクロ［２．２．２］オクタン構造等が挙げられる。これらの中でもシクロヘキサン構造及びデカヒドロナフタレン構造が好ましく、シクロヘキサン構造がより好ましい。
　特定飽和炭化水素基に含まれる環構造の数は１～３であることが好ましく、１又は２であることがより好ましく、１であることがさらに好ましい。
　特定飽和炭化水素基が２つ以上の環構造を含む場合、２つ以上の環構造は同じであっても異なっていてもよい。
　特定飽和炭化水素基が環構造を含む場合、特定飽和炭化水素基が有する分岐の少なくとも１つは環構造に結合していることが好ましい。
　１つの環構造に結合している分岐の数は１又は２であることが好ましく、２であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、特定飽和炭化水素基の末端間の最短経路の炭素数は１０～３０であることが好ましく、１２～２５であることがより好ましく、１５～２０であることがさらに好ましい。
　本開示において特定飽和炭化水素基の末端間の最短経路とは、特定飽和炭化水素基の両末端における炭素原子を結ぶ経路のうち、炭素数が最小となるときの経路を意味する。特定飽和炭化水素基の末端間の最短経路の炭素数には、両末端に位置する炭素原子の数（２）が含まれる。
　特定飽和炭化水素基は、下記一般式（１）で表されるものであってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　一般式（１）中、Ｒ１及びＲ３はそれぞれ独立して炭素数５～２０の分岐を有していてもよい鎖状アルキレン基を示し、Ｒ２は炭素数４～２０の分岐を有していてもよい環状アルキレン基を示し、＊は隣接する原子との結合部位を示す。
　特定飽和炭化水素基は、下記一般式（２）で表されるものであってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　一般式（２）中、Ｒ４はそれぞれ独立して炭素数３～１５のアルキル基を示し、ｎはそれぞれ独立して、５～２０の整数を示し、ｍは０～２の整数を示し、＊は隣接する原子との結合部位を示す。
　特定飽和炭化水素基は、下記一般式（２’）で表されるものであってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　一般式（２’）中、ｎはそれぞれ独立に６～８の整数を示し、＊は隣接する原子との結合部位を示す。
　エポキシ化合物Ａが有するエポキシ基の数は、２つ以上であってもよい。
　エポキシ化合物Ａは、２つ以上のエポキシ基と反応し得る官能基及び特定飽和炭化水素基を有する化合物Ａ１と、２つ以上のエポキシ基を有する化合物Ａ２と、の反応生成物であってもよい。
　化合物Ａ１が有するエポキシ基と反応し得る官能基としては、カルボキシ基、アミノ基、水酸基等が挙げられ、カルボキシ基が好ましい。
　化合物Ａ１が有するエポキシ基と反応し得る官能基の数は２～４であることが好ましく、２又は３であることがより好ましく、２であることがさらに好ましい。
　エポキシ基と反応し得る官能基としてカルボキシ基を２つ有する化合物Ａ１としては、ダイマー酸の水素添加物が挙げられる。
　本開示において「ダイマー酸」とは、炭素数が１０以上の不飽和脂肪酸を二量化して得られるジカルボン酸化合物をいう。
　本開示において「ダイマー酸の水素添加物」とは、ダイマー酸を構成する不飽和脂肪酸に含まれる不飽和二重結合を水素の付加により単結合に変化させたものをいう。
　ダイマー酸の原料となる不飽和脂肪酸として具体的には、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等の炭素数が１８の不飽和脂肪酸、エイコセン酸、エイコサジエン酸等の炭素数が２０の不飽和脂肪酸、エルカ酸等の炭素数２２の不飽和脂肪酸などが挙げられる。
　ダイマー酸の水素添加物は環構造を含んでいても、環構造を含まなくてもよい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、ダイマー酸の水素添加物は環構造を含むことが好ましく、シクロヘキサン構造又はデカヒドロナフタレン構造を含むことがより好ましく、シクロヘキサン構造を含むことがさらに好ましい。
　２つ以上のエポキシ基を有する化合物Ａ２としては公知のエポキシ樹脂を用いることができ、エポキシ樹脂組成物の所望の物性等に応じて選択できる。エポキシ樹脂は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　エポキシ樹脂として具体的には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ－ジグリシジルトルイジン、ジアミノジフェニルメタン型グリシジルアミン、アミノフェノール型グリシジルアミン等の芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェニレン骨格又はビフェニレン骨格の少なくとも一方を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格又はビフェニレン骨格の少なくとも一方を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のアラルキル型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシド、アリサイクリックジエポキシ－アジペイド等の脂環式エポキシ樹脂、アルキレングリコールジグリシジルエーテル、ポリ（アルキレングリコール）ジグリシジルエーテル、アルケニレングリコールジグリシジルエーテル等の分子内にエポキシ基を２つ有する二官能脂肪族エポキシ化合物などが挙げられる。
　上記エポキシ樹脂の中でも、ビスフェノール型エポキシ樹脂、芳香族グリシジルアミン型エポキシ樹脂、及びナフタレン型エポキシ樹脂が好ましく、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂及びアミノフェノール型グリシジルアミンがより好ましい。
　エポキシ化合物Ａが化合物Ａ１と化合物Ａ２との反応生成物である場合、エポキシ化合物は化合物Ａ１に由来する構造を１つ～３つ有することが好ましく、化合物Ａ２に由来する構造を２つ～４つ有することが好ましい。
　エポキシ化合物Ａに含まれる化合物Ａ１に由来する構造及び化合物Ａ２に由来する構造の数がそれぞれ２以上である場合、それぞれの構造は同じであっても異なっていてもよい。
　化合物Ａ２としてビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を用いる場合、化合物Ａ２に由来する構造はジフェニルメタン構造となり、化合物Ａ２としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いる場合、化合物Ａ２に由来する構造は２，２’－ジフェニルプロパン構造となり、化合物Ａ２としてアミノフェノール型グリシジルアミンを用いる場合、化合物Ａ２に由来する構造はアミノフェニル構造となる。
　エポキシ化合物Ａが化合物Ａ１と化合物Ａ２との反応生成物である場合、化合物Ａ１と化合物Ａ２の反応比率は特に制限されない。例えば、化合物Ａ１の官能基中の活性水素の総数Ａ１’と化合物Ａ２のエポキシ基の総数Ａ２’との比（Ａ１’：Ａ２’）が１：１～１：２００となる範囲内で化合物Ａ１と化合物Ａ２とを反応させてもよい。反応は、化合物Ａ１又は化合物Ａ２の一部が反応せずに残存するように実施してもよい。
　エポキシ化合物Ａが化合物Ａ１と化合物Ａ２との反応生成物である場合、エポキシ樹脂は、エポキシ化合物Ａと、未反応の化合物Ａ１及び化合物Ａ２のいずれか又は両方と、を含んでもよい。
（エポキシ化合物Ｂ）
　エポキシ化合物Ｂは、その分子中に、２つ以上のエポキシ基と、シロキサン結合と、シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基とを有する。以下、シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基を「特定アルキレン基」ともいう。
　エポキシ化合物Ｂが、シロキサン結合と、シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する特定アルキレン基と、を有することで、エポキシ化合物Ｂを含むエポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を効果的に低減でき、且つ硬化前のエポキシ樹脂組成物を液状とすることができる。
　エポキシ化合物Ｂが１分子中に有する特定アルキレン基の数は、特に制限されない。例えば、１～５であってもよく、１～３であってもよく、２であってもよい。
　特定アルキレン基は、直鎖状であってもよく、分岐鎖状であってもよく、環状であってもよいが、エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、直鎖状であることが好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、特定アルキレン基の炭素数は９以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の強度を確保する観点からは、特定アルキレン基の炭素数は２５以下であることが好ましく、２０以下であることがより好ましく、１５以下であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、エポキシ化合物Ｂは、下記一般式（３）で表される構造を有することが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　上記一般式（３）中、Ｒ５及びＲ６は、それぞれ独立して、炭素数８～２０のアルキレン基を示す。エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、上記アルキレン基の炭素数は９以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましい。エポキシ樹脂組成物の硬化物の強度を確保する観点からは、上記アルキレン基の炭素数は２５以下であることが好ましく、２０以下であることがより好ましく、１５以下であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、上記アルキレン基は、直鎖状であることが好ましい。
　上記一般式（３）中、Ｒ７～Ｒ１２は、それぞれ独立して、水素又は炭素数１～６のアルキル基を示し、炭素数１～３のアルキル基を示すことが好ましく、炭素数１又は２のアルキル基を示すことがより好ましい。
　上記一般式（３）中、ｎは、３～２０の整数を示し、５～１８の整数であることが好ましく、７～１６の整数であることがより好ましい。
　上記一般式（３）中、＊は、隣接する原子との結合部位を示す。
　エポキシ化合物Ｂは、２つ以上のエポキシ基と反応し得る官能基、シロキサン結合及びシロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基を有する化合物Ｂ１と、２つ以上のエポキシ基を有する化合物Ｂ２と、の反応生成物であってもよい。
　化合物Ｂ１が有するエポキシ基と反応し得る官能基としては、カルボキシ基、アミノ基、水酸基等が挙げられ、カルボキシ基が好ましい。
　化合物Ｂ１が有するエポキシ基と反応し得る官能基の数は２～４であることが好ましく、２又は３であることがより好ましく、２であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、化合物Ｂ１は、下記一般式（４）で表される構造を有することが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　上記一般式（４）中、Ｒ１３及びＲ１４は、それぞれ独立して、炭素数８～２０のアルキレン基を示す。エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、上記アルキレン基の炭素数は９以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましい。また、エポキシ樹脂組成物の硬化物の強度を確保する観点からは、上記アルキレン基の炭素数は２５以下であることが好ましく、２０以下であることがより好ましく、１５以下であることがさらに好ましい。
　また、エポキシ樹脂組成物の硬化物の貯蔵弾性率を低減する観点からは、上記アルキレン基は、直鎖状であることが好ましい。
　上記一般式（４）中、Ｒ１５～Ｒ２０は、それぞれ独立して、水素又は炭素数１～６のアルキル基を示し、炭素数１～３のアルキル基を示すことが好ましく、炭素数１又は２のアルキル基を示すことがより好ましい。
　上記一般式（４）中、Ｚは、カルボキシ基、アミノ基又は水酸基を示し、カルボキシ基が好ましい。
　上記一般式（４）中、ｎは、３～２０の整数を示し、５～１８の整数であることが好ましく、７～１６の整数であることがより好ましい。
　化合物Ｂ２は、上記した化合物Ａ２と同様の化合物を使用することができる。
　エポキシ化合物Ｂが化合物Ｂ１と化合物Ｂ２との反応生成物である場合、エポキシ化合物Ｂは化合物Ｂ１に由来する構造を１つ～３つ有することが好ましく、化合物Ｂ２に由来する構造を２つ～４つ有することが好ましい。
　エポキシ化合物Ｂに含まれる化合物Ｂ１に由来する構造及び化合物Ｂ２に由来する構造の数がそれぞれ２以上である場合、それぞれの構造は同じであっても異なっていてもよい。
　エポキシ化合物Ｂが化合物Ｂ１と化合物Ｂ２との反応生成物である場合、化合物Ｂ１と化合物Ｂ２の反応比率は特に制限されない。例えば、化合物Ｂ１の官能基中の活性水素の総数Ｂ１’と化合物Ｂ２のエポキシ基の総数Ｂ２’との比（Ｂ１’：Ｂ２’）が１：１～１：２００となる範囲内で化合物Ｂ１と化合物Ｂ２とを反応させてもよい。反応は、化合物Ｂ１又は化合物Ｂ２の一部が反応せずに残存するように実施してもよい。
　エポキシ化合物Ｂが化合物Ｂ１と化合物Ｂ２との反応生成物である場合、エポキシ樹脂は、エポキシ化合物Ｂと、未反応の化合物Ｂ１及び化合物Ｂ２のいずれか又は両方と、を含んでもよい。
（硬化剤）
　エポキシ樹脂組成物は、硬化剤を含んでもよい
　硬化剤の種類は特に制限されず、エポキシ樹脂組成物の材料として一般に使用されているものから選択できる。硬化剤は、１種を単独で用いても２種以上を併用してもよい。
　常温で液状のエポキシ樹脂組成物を得る観点からは、硬化剤はアミン系硬化剤であることが好ましい。アミン系硬化剤は、１分子中に１級アミノ基及び２級アミノ基からなる群から選ばれる１種以上（以下、単に「アミノ基」とも称する。）を２個以上含む化合物であることが好ましく、１分子中にアミノ基を２個～４個有する化合物であることがより好ましく、１分子中にアミノ基を２個有する化合物（ジアミン化合物）であることがさらに好ましい。
　アミノ基を有する化合物は、芳香環を有する化合物（芳香族アミン化合物）であることが好ましく、常温で液状の芳香族アミン化合物であることがより好ましく、常温で液状であり、且つ１分子中にアミノ基を２個有する芳香族アミン化合物であることがより好ましい。
　常温で液状の芳香族アミン化合物としては、３，５－ジエチルトルエン－２，４－ジアミン、３，５－ジエチルトルエン－２，６－ジアミン等のジエチルトルエンジアミン、１，３，５－トリエチル－２，６－ジアミノベンゼン等のトリエチルジアミノベンゼン、３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン、３，５，３’，５’－テトラメチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン等のジアミノジフェニルメタンなどが挙げられる。
　上記化合物の中でも、保存安定性の観点からは、ジアミノジフェニルメタン及びジエチルトルエンジアミンが好ましい。硬化剤としてジアミノジフェニルメタン及びジエチルトルエンジアミンの少なくとも一方を用いる場合、エポキシ樹脂組成物に含まれる硬化剤の総質量に対するこれらの合計含有率は、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。
　アミン系硬化剤として常温で液状の芳香族アミン化合物を用いる場合、その性能を充分に発揮する観点から、エポキシ樹脂組成物に含まれる硬化剤の総質量に対する含有率は、５０質量％以上であることが好ましく、７０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることがさらに好ましい。
　アミン系硬化剤として芳香族アミン化合物を用いる場合、アミン系硬化剤の活性水素当量は、特に制限されない。ブリードの発生をより抑制する観点から、例えば、１０ｇ／ｍｏｌ～２００ｇ／ｍｏｌであることが好ましく、２０ｇ／ｍｏｌ～１００ｇ／ｍｏｌであることがより好ましく、３０ｇ／ｍｏｌ～７０ｇ／ｍｏｌであることがさらに好ましい。
　アミン系硬化剤の活性水素当量は、ＪＩＳ　Ｋ７２３７：１９９５に準拠して測定されたアミン価に基づいて算出された値をいう。
　エポキシ樹脂組成物におけるエポキシ樹脂とアミン系硬化剤との当量比（エポキシ樹脂のエポキシ基のモル数／アミン系硬化剤の活性水素のモル数）は、特に制限はない。エポキシ樹脂のエポキシ基のモル数／アミン系硬化剤の活性水素のモル数は、それぞれの未反応分を少なく抑える観点から、例えば、０．７～１．６であることが好ましく、０．８～１．４であることがより好ましく、０．９～１．２であることがさらに好ましい。
　エポキシ樹脂組成物は、アミン系硬化剤以外の硬化剤を含んでもよい。アミン系硬化剤以外の硬化剤としては、フェノール系硬化剤、酸無水物系硬化剤等が挙げられる。
　フェノール系硬化剤としては、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール等の単官能の化合物；カテコール、レゾルシノール、ヒドロキノン等の２官能の化合物；１，２，３－トリヒドロキシベンゼン、１，２，４－トリヒドロキシベンゼン、１，３，５－トリヒドロキシベンゼン等の３官能の化合物などが挙げられる。フェノール系硬化剤として、これらフェノール系硬化剤をメチレン鎖等で連結してノボラック化したフェノールノボラック樹脂を用いてもよい。
　酸無水物系硬化剤としては、メチルシクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物及びエチレングリコールビスアンヒドロトリメリテート等が挙げられる。
（その他の成分）
　エポキシ樹脂組成物は、必要に応じて、無機フィラー、硬化促進剤、カップリング剤、イオントラップ剤、酸化防止剤、有機溶剤、離型剤、着色剤、ゴム粒子、レベリング剤、消泡剤等を含んでいてもよい。
（硬化促進剤）
　硬化促進剤の種類は特に制限されない。硬化促進剤としては、１，８－ジアザ－ビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７、１，５－ジアザ－ビシクロ［４．３．０］ノネン、５，６－ジブチルアミノ－１，８－ジアザ－ビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７等のシクロアミジン化合物；シクロアミジン化合物に無水マレイン酸、１，４－ベンゾキノン、２，５－トルキノン、１，４－ナフトキノン、２，３－ジメチルベンゾキノン、２，６－ジメチルベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－５－メチル－１，４－ベンゾキノン、２，３－ジメトキシ－１，４－ベンゾキノン、フェニル－１，４－ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂などのπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン化合物；３級アミン化合物の誘導体；２－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物；イミダゾール化合物の誘導体；トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４－メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン化合物；有機ホスフィン化合物に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２－エチル－４－メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ－メチルモルホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩；テトラフェニルボロン塩の誘導体；トリフェニルホスホニウム－トリフェニルボラン、Ｎ－メチルモルホリンテトラフェニルホスホニウム－テトラフェニルボレート等のホスフィン化合物とテトラフェニルボロン塩との付加物などが挙げられる。硬化促進剤は、１種類を単独で使用しても、２種類以上を併用してもよい。
　エポキシ樹脂組成物が硬化促進剤を含む場合、硬化促進剤の含有率は、樹脂成分（エポキシ樹脂と硬化剤の合計）の含有率に対して、０．１質量％～８質量％であることが好ましい。
（無機フィラー）
　無機フィラーの種類は特に制限されない。無機フィラーとしては、溶融シリカ、結晶シリカ等のシリカ、炭酸カルシウム、アルミナ、窒化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ホウ素、珪酸カルシウム、チタン酸カリウム、窒化アルミニウム、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げられる。さらに、難燃効果のある無機フィラーとして水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛等が挙げられる。無機フィラーは、１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　無機フィラーの粒子形状は、特に制限はなく、不定形であっても球状であってもよいが、流動性及び浸透性の観点からは、球状であることが好ましい。同様の観点から、無機フィラーとしては、例えば、球状シリカが好ましく、球状溶融シリカがより好ましい。
　無機フィラーの体積平均粒子径は、特に制限されない。例えば、０．１μｍ～１０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５μｍであることより好ましい。無機フィラーの体積平均粒子径が０．１μｍ以上であると、エポキシ樹脂組成物への分散性が向上し、流動特性が向上する傾向にある。１０μｍ以下であると、無機フィラーの沈降が抑制され、且つエポキシ樹脂組成物の浸透性及び流動性が向上する傾向にある。
　本開示において無機フィラーの体積平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて得られる体積基準の粒度分布において小径側からの累積が５０％となるときの粒子径（Ｄ５０％）である。
　無機フィラーの含有率は、特に制限されない。本開示のエポキシ樹脂組成物が無機フィラーを含む場合、エポキシ樹脂組成物の総質量に対する無機フィラーの含有率は、２０質量％～９０質量％であることが好ましく、３０質量％～８０質量％であることがより好ましく、４０質量％～７５質量％であることがさらに好ましく、５０質量％～７５質量％であることが特に好ましく、６０質量％～７５質量％であることが特に好ましい。無機フィラーの含有率が２０質量％以上であると、熱膨張係数が低減する傾向にあり、９０質量％以下であると、エポキシ樹脂組成物の粘度が低減し、流動性、浸透性及びディスペンス性が向上する傾向にある。
（カップリング剤）
　カップリング剤の種類は特に制限されない。カップリング剤としては、１級アミノ基、２級アミノ基及び３級アミノ基からなる群から選ばれる１種以上を有するアミノシラン、エポキシシラン、メルカプトシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等が挙げられる。これらの中でも、充填性の観点からは、シラン系化合物が好ましく、エポキシシランがより好ましい。
　エポキシシランとしては、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。これらの中でも、充填性の観点からは、例えば、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシランが好ましい。カップリング剤は、１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　エポキシ樹脂組成物がカップリング剤を含む場合、その含有率は、特に制限されない。樹脂成分と無機フィラーとの界面接着及び樹脂成分と電子部品の構成部材との界面接着を強固にする観点、並びに充填性を向上させる観点からは、例えば、エポキシ樹脂組成物の総質量に対するカップリング剤の含有率は、０．０５質量％～１０質量％であることが好ましく、０．２質量％～５質量％であることがより好ましく、０．４質量％～１質量％であることがさらに好ましい。
＜電子部品装置＞
　本開示の電子部品装置は、上述した半導体チップ積層体を備える。
　電子部品装置として具体的には、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、リジッド配線板、フレキシブル配線板、ガラス、シリコンウエハ等の回路層を有する基板に、半導体素子、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、抵抗アレイ、コイル、スイッチ等の受動素子などの電子部品を搭載し、必要な部分を本開示の封止材で封止して得られる電子部品装置が挙げられる。
　特に、リジッド配線板、フレキシブル配線板又はガラス上に形成した配線に、半導体素子をバンプ接続によりフリップチップボンディングした電子部品装置が、本開示の封止材を適用しうる対象の１つとして挙げられる。具体的な例としては、フリップチップＢＧＡ（Ｂａｌｌ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ）、ＬＧＡ（Ｌａｎｄ　Ｇｒｉｄ　Ａｒｒａｙ）、ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ　Ｏｎ　Ｆｉｌｍ）等の電子部品装置が挙げられる。
　電子部品装置は、ＳｏＩＣ（ｓｙｓｔｅｍ　ｏｎ　Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ　Ｃｈｉｐ）、ＣｏＷｏＳ（Ｃｈｉｐ－ｏｎ－Ｗａｆｅｒ－ｏｎ－Ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）等と称される３Ｄ型の構造を有していてもよい。
　電子部品装置において、本開示の半導体チップ積層体が適用される部位は特に制限されない。例えば、メモリ、ロジック等の素子に本開示の半導体チップ積層体を適用してもよい。
＜半導体チップ積層体の製造方法＞
　本開示の半導体チップの製造方法の第１実施形態は、少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面に樹脂層を形成することと、
　前記複数の半導体チップの前記樹脂層が形成された面を対向させることと、を含む。
　本開示の半導体チップの製造方法の第２実施形態は、少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面を対向させることと、
　対向する前記複数の半導体チップの間の空隙を樹脂で充填する工程と、を含む。
　上記方法によれば、複数の半導体チップ間に樹脂を含む絶縁層が形成された構造を製造することができる。
　上記方法で使用する半導体チップ及び樹脂の詳細及び好ましい態様は、上述した半導体チップ積層体に使用する半導体チップ及び樹脂の詳細及び好ましい態様と同様である。
　第１実施形態の一例として、ハイブリッドボンディング技術を採用した方法について図面を用いて説明する。
　図１（Ａ）は、半導体チップとなる半導体ウエハ１０を概略的に示す断面図である。半導体ウエハ１０は、電極１と、電極１を覆うように形成された絶縁層２と、を有する。
　半導体ウエハ１０は、図１（Ｂ）に示すように、ＣＭＰ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ　Ｐｏｌｉｓｈｉｎｇ）によって電極１を有する面が平坦化されるとともに電極１の頂部が露出される。
　次いで、図１（Ｃ）に示すように、研磨された絶縁層２の上に保護層３を形成する。この状態で半導体ウエハ１０を個片化し、保護層３を除去して半導体チップを得る。
　次いで、図１（Ｄ）に示すように、半導体チップ１０１の電極１及び絶縁層２が形成された面と、別途作製した半導体チップ１０２及び半導体チップ１０３の電極１及び絶縁層２が形成された面とを対向させる。この状態で加圧しながら加熱することで、対向する電極同士を接合する。
　次いで、図１（Ｅ）に示すように、半導体チップ１０１、１０２及び１０３の周囲を樹脂４で封止して、半導体チップ積層体１００を得る。
　第２実施形態の一例として、アンダーフィル技術を採用した方法について図面を用いて説明する。
　図２（Ａ）に示す半導体チップ２０１、２０２及び２０３はそれぞれ電極１を有し、かつ電極１を有する面が対向するように配置されている。
　次いで、図２（Ｂ）に示すように、電極１の間をアンダーフィル材で満たし、絶縁層２を形成するとともに対向する電極同士を接合する。アンダーフィル材は、絶縁層２を形成するための液状の材料である。
　次いで、図２（Ｃ）に示すように、半導体チップ２０１、２０２及び２０３の周囲を樹脂４で封止して、半導体チップ積層体２００を得る。
　図１及び図２に示した方法では２層の半導体チップの間に絶縁層を形成しているが、３層以上の半導体チップの間にも同様の方法で絶縁層を形成することができる。
　以下に、本開示を実施例に基づいて説明するが、本開示は下記実施例に限定されるものではない。
［エポキシ樹脂組成物の調製］
　表１に示す各成分を表１に示す量（質量部）で配合し、三本ロール及び真空らい潰機にて混練し分散して、実施例及び比較例の封止材を調製した。表１に示す各材料の詳細は、下記のとおりである。表１中の空欄（－）は未配合であることを示す。
・エポキシ樹脂１：ビスフェノールＦをエポキシ化して得られるエポキシ当量１６０ｇ／ｍｏｌの液状２官能エポキシ樹脂
・エポキシ樹脂２：ｐ－アミノフェノールをエポキシ化して得られるエポキシ当量９５ｇ／ｍｏｌの液状３官能エポキシ樹脂
・エポキシ樹脂３：エポキシ樹脂１（１００質量部）と、下記一般式（５）で表されるジカルボン酸化合物（３０質量部）との反応生成物を含むエポキシ樹脂
・エポキシ樹脂４：エポキシ樹脂２（１００質量部）と、下記一般式（５）で表されるジカルボン酸化合物（３０質量部）との反応生成物を含むエポキシ樹脂
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
　一般式（５）中、式中のｎはそれぞれ独立に６～８の整数である。
・エポキシ樹脂５：エポキシ樹脂１（１００質量部）と、下記構造のシリコーン化合物（３０質量部、式中のｎは１４～１５）との反応生成物を含むエポキシ樹脂
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
　エポキシ樹脂３及びエポキシ樹脂４は、下記のようにして合成した。
　エポキシ樹脂とジカルボン酸化合物との混合物を、硬化促進剤としてのＴＰＰ（トリフェニルホスフィン）の存在下で、窒素雰囲気中で反応温度（１００℃～１２０℃）まで昇温した。ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）及び赤外分光法（ＩＲ）でエポキシ樹脂とジカルボン酸化合物との反応追跡を行いながら、混合物を反応温度で８時間維持した。その後室温まで冷却し、エポキシ樹脂とジカルボン酸化合物との反応生成物を含むエポキシ樹脂３及びエポキシ樹脂４を得た。
　エポキシ樹脂５は、下記のようにして合成した。
　エポキシ樹脂とシリコーン化合物との混合物を、硬化促進剤としてのＴＰＰの存在下で、窒素雰囲気中で反応温度（１００℃～１２０℃）まで昇温した。ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）及び赤外分光法（ＩＲ）でエポキシ樹脂とシリコーン化合物との反応追跡を行いながら、混合物を反応温度で８時間維持した。その後室温まで冷却し、エポキシ樹脂とシリコーン化合物との反応生成物を含むエポキシ樹脂５を得た。
・硬化剤１：活性水素当量４５ｇ／ｍｏｌの２，６－ジエチルトルエン－３，５－ジアミン
・硬化剤２：活性水素当量６３ｇ／ｍｏｌの３，３’－ジエチル－４，４’－ジアミノジフェニルメタン
［貯蔵弾性率の測定］
　実施例及び比較例で調製したエポキシ樹脂組成物を１６５℃、１２０分間の条件で硬化させて硬化物を得た。得られた硬化物から３０ｍｍ×５ｍｍ×２ｍｍのサンプルを作製し、動的粘弾性測定装置（Ｒｐｈｅｏｇｅｌ－Ｅ４００、株式会社ＵＢＭ）を用いてサンプルの貯蔵弾性率を測定した。測定は引張試験にて行い、チャック間距離を２０ｍｍ、周波数を１Ｈｚ、２０℃から２５０℃までの昇温速度を５℃／分とし、２５℃における貯蔵弾性率（ＧＰａ）と、２４０℃における貯蔵弾性率（ＧＰａ）を測定した。結果を表１に示す。
［熱膨張率（ＣＴＥ）の測定］
　エポキシ樹脂組成物を１５０℃で２時間硬化させて、直径８ｍｍ、厚さ２０ｍｍのサイズの試験片を作製した。この試験片の熱膨張率を、熱機械分析装置（商品名：ＴＭＡ２９４０、ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社）を用いて、圧縮法にて０℃から３００℃まで５℃／ｍｉｎで昇温しながら測定した。測定により得られた５０℃における接線の傾きをＣＴＥ１（ｐｐｍ／℃）、１５０℃における接線の傾きをＣＴＥ２（ｐｐｍ／℃）とした。結果を表１に示す。
［ガラス転移温度の測定］
　上記熱膨張率の測定において、５０℃における接線と１５０℃における接線との交点に対応する温度をガラス転移温度（℃）とした。結果を表１に示す。
［粘度の測定］
　実施例及び比較例で調製したエポキシ樹脂組成物の２５℃及び１１０℃における粘度を、コーン角度３゜、コーン半径１４ｍｍのコーンロータを装着したＥＨＤ型回転粘度計を用いて、上記した方法により測定した。結果を表１に示す。
　また、Ｅ型粘度計を用いて２５℃で測定される回転数が２．５回転／分における粘度と回転数が１０回転／分における粘度との比である揺変指数［（２．５回転／分における粘度）／（１０回転／分における粘度）］を求め、表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表１に示すように、エポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂの少なくとも一方を含む実施例のエポキシ樹脂組成物は、エポキシ化合物Ａ及びエポキシ化合物Ｂを含まない比較例のエポキシ樹脂組成物に比べて硬化物の貯蔵弾性率が低い。

Claims (8)

  1. 　複数の半導体チップと、前記複数の半導体チップを電気的に接続する電極と、前記複数の半導体チップの間に配置される絶縁層と、を備え、前記絶縁層は樹脂を含む、半導体チップ積層体。
  2. 　前記複数の半導体チップの間の距離は５０μｍ以下である、請求項１に記載の半導体チップ積層体。
  3. 　前記絶縁層はエポキシ樹脂を含む組成物の硬化物である、請求項１又は請求項２に記載の半導体チップ積層体。
  4. 　前記エポキシ樹脂は、１つ以上のエポキシ基と、１つ以上の分岐を有し、且つ炭素数が２０～６０の２価の飽和炭化水素基と、を有する、エポキシ化合物Ａ及び
    　２つ以上のエポキシ基と、シロキサン結合と、前記シロキサン結合を構成するケイ素原子に結合する炭素数８～２０のアルキレン基を有する、エポキシ化合物Ｂの少なくとも一方を含む、請求項３に記載の半導体チップ積層体。
  5. 　請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の半導体チップ積層体を備える、電子部品装置。
  6. 　前記半導体チップ積層体を含むメモリ及びロジックからなる群より選択される少なくとも一方を含む、請求項５に記載の電子部品装置。
  7. 　少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
    　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面に樹脂層を形成することと、
    　前記複数の半導体チップの前記樹脂層が
    形成された面を対向させることと、を含む半導体チップ積層体の製造方法。
  8. 　少なくとも一方の面に電極を有する複数の半導体チップを準備することと、
    　前記複数の半導体チップの前記電極を有する面を対向させることと、
    　前記複数の半導体チップの間の空隙を樹脂で充填する工程と、を含む半導体チップ積層体の製造方法。
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